JPWO2017169662A1 - フィルムおよびそれを用いた電気絶縁シート、粘着テープ、回転機 - Google Patents

Abstract

電気絶縁性、放熱性および加工性に優れるフィルムを提供する。さらには、かかるフィルムを用いることで、熱伝導性にすぐれた電気絶縁シートや、それを用いた回転機、および粘着テープなどを提供する。少なくとも一方の表面の粗大突起数ＳＰc（４０００）が、１５個／ｍｍ^２以上であるフィルムである。

Description

本発明は、フィルムに関する。また、該フィルムを用いた電気絶縁シートおよび粘着テープに関する。

ポリエステル（特にポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴ）や、ポリエチレン−２、６−ナフタレンジカルボキシレートなど）樹脂やポリアリーレンスルフィド（特にポリフェニレンスルフィド（以下、ＰＰＳ）など）樹脂は機械特性、熱特性、耐薬品性、電気特性、成形性に優れ、様々な用途に用いられている。これらの樹脂をフィルム化したポリエステルフィルムやポリアリーレンスルフィドフィルムは、機械特性や電気的特性などに優れることから、銅貼り積層板、太陽電池用バックシート、粘着テープ、フレキシブルプリント基板、メンブレンスイッチ、面状発熱体、もしくはフラットケーブル、回転機用絶縁材料、電池用絶縁材などの電気絶縁材料、磁気記録材料、コンデンサ用材料、包装材料、自動車用材料、建築材料、写真用途、グラフィック用途、感熱転写用途などの各種用途に使用されている。

これらの用途のうち、回転機用絶縁材（例えば発電機用絶縁材、車載モーター用絶縁材、一般産業モーター用絶縁材）では、近年、回転機の小型化、高出力化によって、コイル周辺部での発熱や蓄熱が顕在化しており、それによる系内の温度上昇は、回転機の出力低下や、消費電力の増大、材料寿命の低下といった問題を引き起こす。同様に太陽電池バックシート材料や、反射板材料、ＬＥＤ基板材料、回路材料、リチウムイオン電池材料においても、近年の高出力化、小型化により、系内の温度上昇が顕在化している。

そのため、内部に発生した熱を外部に伝導・放散させる熱対策が重要となっており、放熱性の高いフィルムが求められている。これまでにも、放熱性の高いフィルムとして種々の材料が提案されており、例えば、熱伝導性の高いグラファイトシートの片側もしくは両表層にＰＥＴフィルムの保護層を積層させた複合フィルム（特許文献１）、二軸延伸ＰＥＴフィルム中に繊維状炭素材料を含有させたフィルム（特許文献２、特許文献３）などが提案されている。

特開２００８−８０６７２号公報 特開２０１３−２８７５３号公報 特開２０１３−３８１７９号公報

しかしながら、特許文献１の技術においてはグラファイトシートが脆く、加工性が乏しいといった問題に加え、保護層となるＰＥＴフィルムの熱伝導率が低く、グラファイトシートの高い放熱性を十分に発揮できないといった問題があった。また、特許文献２および特許文献３の技術では、フィルムが導電性を有するため、絶縁性が求められる用途へは用いることができなかった。また、フィルム材を放熱材として用いる際、放熱したい箇所との界面密着を高め、界面での熱抵抗を低減することが重要であり、界面密着を高めるために接着剤やワニス、グリース、粘着材といった界面充填材を介して機器内に組み込まれる場合がある。しかし、特許文献１〜３のフィルムは表面が平滑であるために界面充填材とフィルムの接触表面積が小さくなり、その結果、界面での熱抵抗が大きくなり、十分な放熱性を発揮できない場合があった。

そこで、本発明の課題は電気絶縁性、放熱性および加工性に優れるフィルムを提供することである。

上記課題を解決するために本発明は以下の構成をとる。
（１）少なくとも一方の表面の粗大突起数ＳＰc（４０００）が１５個／ｍｍ^２以上であるフィルム。
（２）フィルムが無機粒子を含む層（Ｐ１層）を有し、Ｐ１層中の無機粒子含有量をＶｆ１（体積％）、Ｐ１層中の空隙率をＶａ（体積％）とした場合に、Ｖａ／Ｖｆ１が１以下である（１）に記載のフィルム。
（３）Ｐ１層をフィルム面方向に対して垂直に、かつ、フィルム長手方向に対して平行にカットした断面において、１００００μｍ^２あたりに存在する無機粒子の数をＮｆ（個）とした場合に、Ｎｆ／Ｖｆ１が２５以下である（２）に記載のフィルム。
（４）Ｐ１層をフィルム面方向に対して垂直に、かつ、フィルム長手方向に対して平行にカットした断面において、無機粒子の平均円相当径が３μｍ以上である（２）または（３）に記載のフィルム。
（５）フィルムが無機粒子を含む層（Ｐ１層）を有し、フィルムの厚みをＴ（μｍ）として、前記粗大突起数ＳＰc（４０００）が１５個／ｍｍ^２以上である表面の、
該表面から該厚み０．１Ｔまでの範囲の無機粒子含有量をＶｆａ（体積％）、
該厚み０．１Ｔから該厚み０．９Ｔまでの範囲の無機粒子含有量をＶｆｂ（体積％）とした場合に、Ｖｆａ／Ｖｆｂが０≦Ｖｆａ／Ｖｆｂ＜１を満たす（１）〜（４）のいずれかに記載のフィルム。
（６）フィルムの厚み方向の熱伝導率が０．１５Ｗ／ｍＫ以上であり、かつ表面比抵抗が１０^１３Ω／□以上である（１）〜（５）のいずれかに記載のフィルム。
（７）フィルムがポリエステル樹脂を主成分とする（１）〜（６）のいずれかに記載のフィルム。
（８）前記粗大突起数ＳＰc（４０００）が１５個／ｍｍ^２以上である表面の表面粗さＲａが１００ｎｍ以上である（１）〜（７）のいずれかに記載のフィルム。
（９）（１）〜（８）のいずれかに記載のフィルムを用いてなる電気絶縁シート。
（１０）（１）〜（８）のいずれかに記載のフィルムを用いてなる粘着テープ。
（１１）（９）の電気絶縁シートを用いてなる回転機。

本発明によれば、従来のフィルムと比べて電気絶縁性、放熱性および加工性に優れるフィルムを提供することができる。かかるフィルムは、銅貼り積層板、太陽電池用バックシート、粘着テープ、フレキシブルプリント基板、メンブレンスイッチ、面状発熱体、フラットケーブル、回転機用絶縁材料、電池用絶縁材料などの電気絶縁性と放熱性が重視される用途に好適に使用することができる。また、フィルムの表面特性を活かして、粘着テープ、離型フィルム、転写フィルム、意匠シート、建築材料などにも使用することができる。

粒子を外接直方体で囲んだ一例を模式的に示す図である。 金型形状の一例を模式的に示す図である。

本発明のフィルムは、少なくとも一方の表面のＳＰｃ（４０００）が１５個／ｍｍ^２以上であることが必要である。ＳＰｃは表面粗さを表す指標である。本発明においてＳＰｃ（４０００）は、後述する測定方法により求められるものであり、基準面積あたりに存在する４０００ｎｍ以上の突起数を示すものである。ＳＰｃ（４０００）が１５個／ｍｍ^２以上であるということは、フィルム表面に大きな突起を一定数以上有していることを表している。少なくとも一方の表面のＳＰｃ（４０００）を上記範囲内とすることによって、界面の表面積が増え、効率的に熱を放散できる。より好ましくは３０個／ｍｍ^２以上、さらに好ましくは５０個／ｍｍ^２以上である。ＳＰｃ（４０００）が１５個／ｍｍ^２未満の場合、フィルムと界面充填材の接触面積が小さくなるために、界面での熱伝達が阻害される場合がある。ＳＰｃ（４０００）の上限は特に決められるものではないが、突起間隔が小さくなりすぎて界面充填材の充填が阻害されるのを防ぐために１０００個／ｍｍ^２以下であることが好ましく、より好ましくは８００個／ｍｍ^２以下である。

フィルム表面のＳＰｃ（４０００）を上記範囲とするための手法は特に限定されないが、例えば、フィルムに無機粒子を含有させる方法や、微細な凹凸形状の金型を用いてＳＰｃ（４０００）が上記範囲内となるようにフィルム表面に加工を施す方法などが挙げられる。なお、フィルムに無機粒子を含有させる方法でフィルム表面のＳＰｃ（４０００）を上記範囲とするためには、粒径の大きい粒子を高濃度で含有させる必要があるが、フィルムに無機粒子を含有させる方法でフィルム表面のＳＰｃ（４０００）を上記範囲とする場合には、無機粒子の種類や表面活性、含有量を制御したり、延伸条件を制御したりすることで、粒子の滑落や、無機粒子界面で界面剥離が発生するのを抑制することが好ましい。

本発明において、フィルムの主成分をなす樹脂は特に限定されないが、好ましい例として、（ｉ）ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル樹脂、（ｉｉ）脂肪族ポリエステル樹脂、脂肪族芳香族ポリエステル、多糖類、デンプンを含むポリマーなどの生分解性樹脂、（ｉｉｉ）ポリ（メタ）アクリレートなどアクリル系樹脂、（ｉｖ）ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン、ポリイソプレン、エポキシ変性ポリオレフィン、酸変性ポリオレフィン、脂環式ポリオレフィン樹脂などのポリオレフィン系樹脂、（ｖ）ポリアミド系樹脂、ポリカーボネート、ポリスチレン、ポリエーテル、ポリエステルアミド、ポリエーテルエステル、ポリ塩化ビニル、ポリビニルアルコール、ポリアセタール、ポリアリーレンスルフィド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリウレタン、ポリスルホン、ポリアリーレンオキサイド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリエステルエラストマー、ポリアミドエラストマー、ポリオレフィンエラストマーなどのその他の樹脂、ｖｉ）エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂などの硬化性樹脂を硬化して得られるもの、およびこれらを成分とする共重合体、またはこれらの混合物などが挙げられる。中でも製膜性や耐熱性、寸法安定性など優れるポリエステル樹脂やポリアリーレンスルフィド樹脂などが特に好ましく用いられ、さらに好ましくは製膜性や加工性に優れるポリエステル樹脂が用いられる。なお、本明細書において、「主成分」と表現した場合、該成分が全成分中で占める割合が５０体積％以上、より好ましくは６０体積％以上であることを示す。

本発明において、ポリエステルとは、主たる構成成分がジカルボン酸構成成分とジオール構成成分を有してなる樹脂をあらわす。本発明に用いられるポリエステルとしては、ＪＩＳ Ｋ−７１２２（１９８７）に準じて、昇温速度２０℃／ｍｉｎで樹脂を２５℃から３００℃まで２０℃／分の昇温速度で加熱（１ｓｔＲＵＮ）し、その状態で５分間保持後、次いで２５℃以下となるよう急冷し、再度２５℃から２０℃／ｍｉｎの昇温速度で３００℃まで昇温を行って得られた２ｎｄＲＵＮの示差走査熱量測定チャートにおいて、融解ピークのピーク面積から求められる結晶融解熱量ΔＨｍが、１５Ｊ／ｇ以上である樹脂が好ましい。より好ましくは結晶融解熱量ΔＨｍが２０Ｊ／ｇ以上、さらに好ましくは２５Ｊ／ｇ以上、特に好ましくは３０Ｊ／ｇ以上である。このようなポリエステルを用いることで、後述する製造方法において、配向・結晶化が容易となり、高耐熱のフィルムとすることができる。なお、本明細書において、構成成分とは、ポリエステルの場合には、加水分解することで得ることが可能な最小単位のことを示す。また、本明細書において、「主たる構成成分」と表現した場合、該構成成分が全構成成分中で占める割合が８０モル％以上、より好ましくは９０モル％以上、更に好ましくは９５モル％以上であることを示す。

前記ポリエステルを構成するジカルボン酸構成成分としては、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸、ダイマー酸、エイコサンジオン酸、ピメリン酸、アゼライン酸、メチルマロン酸、エチルマロン酸などの脂肪族ジカルボン酸類、アダマンタンジカルボン酸、ノルボルネンジカルボン酸、イソソルビド、シクロヘキサンジカルボン酸、デカリンジカルボン酸などの脂環族ジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，８−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、アントラセンジカルボン酸、フェナントレンジカルボン酸、９，９’−ビス（４−カルボキシフェニル）フルオレン酸などの芳香族ジカルボン酸、もしくはそのエステル誘導体が挙げられるがこれらに限定されない。また、上述した各種カルボン酸構成成分のカルボキシル基末端に、ｌ-ラクチド、ｄ−ラクチド、ヒドロキシ安息香酸などのオキシ酸類、およびその誘導体や、オキシ酸類が複数個連なったもの等を付加させたものも好適に用いられる。また、これらは単独で用いても、必要に応じて、複数種類用いても構わない。

また、前記ポリエステルを構成するジオール構成成分としては、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオールなどの脂肪族ジオール類、シクロヘキサンジメタノール、スピログリコール、イソソルビドなどの脂環式ジオール類、ビスフェノールＡ、１，３−ベンゼンジメタノール、１，４−ベンセンジメタノール、９，９’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン、芳香族ジオール類などのジオール、上述のジオールが複数個連なったものなどが例としてあげられるがこれらに限定されない。また、これらは単独で用いても、必要に応じて、複数種類用いても構わない。

また、本発明のフィルムにおいて、主成分がポリエステル樹脂の場合、全ジカルボン酸構成成分中の芳香族ジカルボン酸構成成分の割合は、９０モル％以上１００モル％以下が好ましい。より好ましくは９５モル％以上１００モル％以下が好ましい。更に好ましくは９８モル％以上１００モル％以下、特に好ましくは９９モル％以上１００モル％以下、最も好ましくは１００モル％、すなわちジカルボン酸構成成分全てが芳香族カルボン酸構成成分であるのがよい。９０モル％に満たないと、耐熱性が低下したりする場合がある。全ジカルボン酸構成成分中の芳香族ジカルボン酸構成成分の割合を９０モル％以上１００モル％以下とすることで、後述する製造方法において、配向・結晶化が容易となり、耐熱性の高いフィルムとすることができる。

本発明のフィルムにおいて、主成分がポリエステル樹脂の場合、ジカルボン酸構成成分とジオール構成成分からなる繰り返し単位は、エチレンテレフタレート、エチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート、プロピレンテレフタレート、ブチレンテレフタレート、１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート、エチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートからなるものが好適に用いられ、これらが主たる繰り返し単位となることが好ましい。なお、ここでいう主たる繰り返し単位とは、上記繰り返し単位の合計が、全繰り返し単位の８０モル％以上、より好ましくは９０モル％以上、更に好ましくは９５モル％以上である繰り返し単位のことをいう。さらにはコストや重合の容易さ、耐熱性の観点から、エチレンテレフタレート、エチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートが主たる繰り返し単位であることが好ましい。この場合、エチレンテレフタレートを主たる繰り返し単位として用いた場合はより安価で汎用性のある耐熱性を有するフィルムを得ることができ、またエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートを主たる繰り返し単位として用いた場合はより耐熱性に優れるフィルムとすることができる。

上述の構成成分（ジカルボン酸とジオール）を適宜組み合わせて、重縮合させることでポリエステルを得ることができるが、カルボキシル基および／または水酸基を３つ以上有する構成成分などが共重合されていることも好ましい。その場合は、カルボキシル基および／または水酸基を３つ以上有する構成成分の共重合率が、ポリエステルの全構成成分に対して０．００５モル％以上２．５モル％以下であることが、フィルムの延伸性を高めるために好ましい。

本発明のフィルムにおいて、主成分がポリエステル樹脂の場合、ポリエステルの固有粘度（以下、ＩＶ）は０．６以上であることが好ましい。より好ましくは０．６５以上、更に好ましくは０．６８以上、特に好ましくは０．７以上である。ＩＶが小さいと、後述の無機粒子を含有させた場合に、分子間の絡み合いが少なくなりすぎて、機械物性が得られなかったり、経時での機械特性の劣化が進行しやすくなり、脆化しやすくなったりする場合がある。本発明のフィルムにおいて、ポリエステルのＩＶを０．６以上とすることによって、高い機械特性と高い耐久性を得ることができる。なお、ＩＶの上限は特に決められるものではないが、重合時間が長くなるためコスト的に不利であったり、溶融押出が困難となったりする場合がある。そのため、好ましくは１．０以下、更に好ましくは０．９以下である。

なお、上記ＩＶのポリエステルを得るには、溶融重合によって所定の溶融粘度になった時点で吐出、ストランド化、カッティングを行い、チップ化することにより得る方法と、目標より低めの固有粘度で一旦チップ化し、その後固相重合を行うことにより得る法がある。これらのうち、特にＩＶを０．６５以上とする場合には、熱劣化を抑えられ、かつカルボキシル基末端基数を低減できるという点で、目標より低めの固有粘度で一旦チップ化し、その後固相重合を行うことにより得られる方法を用いるのが好ましい。また、後述する方法にて無機粒子をポリエステル中に含有させた上で固相重合を行うのが、フィルムのＩＶをより高めるために好ましい。その結果、ポリエステルに無機粒子を含有させて後述する製造方法にて製膜をおこなう際に、過度な結晶化が抑制されることで延伸性が向上され、得られたフィルムの機械特性が向上する。

本発明のフィルムにおいて、主成分がポリエステル樹脂の場合、ポリエステルの融点Ｔｍは２４０℃以上２９０℃以下であることが好ましい。ここでいう融点ＴｍとはＤＳＣにより得られる、昇温過程（昇温速度：２０℃／ｍｉｎ）における融点Ｔｍであり、ＪＩＳ Ｋ−７１２１（１９８７）に基づいた方法により、２５℃から３００℃まで２０℃／分の昇温速度で加熱（１ｓｔＲＵＮ）、その状態で５分間保持し、次いで２５℃以下となるよう急冷し、再度２５℃温から２０℃／分の昇温速度で３００℃まで昇温を行って得られた２ｎｄＲｕｎの結晶融解ピークにおけるピークトップの温度でもってポリエステルの融点Ｔｍとする。より好ましくは融点Ｔｍが２４５℃以上２７５℃以下、更に好ましくは２５０℃以上２６５℃以下である。融点Ｔｍが２４０℃に満たないと、フィルムの耐熱性に劣ったりすることがあり好ましくなく、また、融点Ｔｍが２９０℃を越えると、押出加工が困難となる場合があるため好ましくない。

本発明のフィルムにおいて、主成分がポリエステル樹脂の場合、ポリエステルのカルボキシル基末端基数は４０当量／ｔ以下であることが好ましい。より好ましくは３０当量／ｔ以下、さらに好ましくは２０当量／ｔ以下である。カルボキシル基末端基数が高いと、構造制御したとしても、カルボキシル基末端基由来のプロトンによる触媒作用が強く、加水分解や熱分解が促進され、フィルムの劣化がより進行しやすくなる場合がある。カルボキシル基末端基数を上記の範囲とすることにより、加水分解や熱分解といった劣化を抑制したフィルムとすることができる。なお、カルボキシル基末端基数を４０当量／ｔ以下とするには、１）ジカルボン酸構成成分とジオール構成成分とのエステル化反応をさせ、溶融重合によって所定の溶融粘度になった時点で吐出、ストランド化、カッティングを行い、チップ化したのち、固相重合する方法、２）緩衝剤をエステル交換反応またはエステル化反応終了後から重縮合反応初期（固有粘度が０．３未満）までの間に添加する方法、等の組み合わせ等により得られたポリエステルを用いることにより得ることができる。また、緩衝剤や末端封止剤を成形時に添加することによっても得ることができる。末端封止剤とはポリエステルのカルボキシル基末端基または水酸基末端基と反応して結合し、末端基由来のプロトンの触媒活性を消失させる化合物のことであり、具体的には、オキサゾリン基、エポキシ基、カルボジイミド基、イソシアネート基等の置換基を有する化合物等が挙げられる。耐加水分解剤を用いる場合は、ポリエステル全量に対して０．０１質量％以上含有させることが好ましい。より好ましくは０．１質量％以上である。上記ポリエステルと組み合わせて耐加水分解剤を添加することによって、無機粒子添加によるポリエステルの劣化を抑制することができ、機械特性、耐熱性をより高めることが可能となる。なお、耐加水分解剤の含有量の上限は過剰な耐加水分解剤が難燃性を低下させる場合があるという点から２質量％以下が好ましく、より好ましくは１質量％以下、さらに好ましくは０．８％質量％以下である。

本発明のフィルムは、無機粒子を含む層（Ｐ１層）を有し、かつ、Ｐ１層中の無機粒子含有量をＶｆ１（体積％）、Ｐ１層中の空隙率をＶａ（体積％）とした場合に、Ｖａ／Ｖｆ１が１以下であることが好ましい。ここでいう無機粒子含有量Ｖｆ１（体積％）とは、後述する測定方法により求められるものであり、Ｐ１層をフィルム面方向に対して垂直に、かつ、フィルム長手方向に対して平行にカットした断面の断面ＳＥＭ画像内において、フィルムの断面積の中に占める無機粒子の面積の割合として求められる。また、ここでいう空隙率Ｖａ（体積％）とは、後述する測定方法により求められるものであり、Ｐ１層をフィルム面方向に対して垂直に、かつ、フィルム長手方向に対して平行にカットした断面の断面ＳＥＭ画像内において、フィルムの断面積の中に占める空隙の面積の割合であり、その割合として求められる。Ｖａ／Ｖｆ１は、より好ましくは０．８以下、更に好ましくは０．６以下である。Ｖａ／Ｖｆ１が１を超えると、フィルム中に熱伝導率が低い空気が多く占めることとなる結果、フィルムの放熱性が低下する。Ｖａ／Ｖｆ１の下限は０である。本発明のフィルムにおいて、Ｖａ／Ｖｆ１を１以下とすることで、高い放熱性を得ることができる。

本発明のフィルムにおいて、主成分がポリエステル樹脂の場合、Ｖａ／Ｖｆ１を１以下とするためには、無機粒子の表面にポリエステルと反応性を有する置換基（以下、反応性置換基）を有するものを用いるのが好ましい。ここでいう、反応性置換基とは、ポリエステルのカルボキシル基末端基または水酸基末端基と反応して結合できる置換基のことであり、具体的には、オキサゾリン基、エポキシ基、カルボジイミド基、イソシアネート基、酸無水物基等の置換基が挙げられる。特にポリエステルとの反応性が高く、かつ形成した結合の耐熱性が高いという点からエポキシ基が特に好ましい。特に、無機粒子の表面に反応性置換基を有することで、ポリエステルと無機粒子との混練時に結合が形成され、それにより強固な界面が形成されるため、後述する延伸工程においてポリエステルと無機粒子界面で界面剥離を抑制することが可能となる。

本発明のフィルムにおいて、無機粒子の単位表面積あたりの反応性置換基の量は０．２×１０^−６ｍｏｌ／ｍ^２以上１．４×１０^−４ｍｏｌ／ｍ^２以下であるのが好ましい。より好ましくは１×１０^−５ｍｏｌ／ｍ^２以上１×１０^−４ｍｏｌ／ｍ^２以下、更に好ましくは１．３×１０^−５ｍｏｌ／ｍ^２以上５×１０^−５ｍｏｌ／ｍ^２以下である。０．２×１０^−６を下回ると、ポリエステルと無機粒子の間の結合が不十分となり延伸時に界面剥離が顕著に起こる結果、熱伝導性が低下する。また１．４×１０^−４ｍｏｌ／ｍ^２を超えると結合量が多くなりすぎて延伸性が低下する。本発明のフィルムにおいて、無機粒子の単位表面積あたりの反応性置換基の量が０．２×１０^−６ｍｏｌ／ｍ^２以上１．４×１０^−４ｍｏｌ／ｍ^２以下とすることで、熱伝導性と延伸性を両立することが可能となる。

本発明のフィルムにおいて、無機粒子は反応性置換基を有する表面処理剤で処理されていることが好ましい。表面処理剤の具体例としては、オキサゾリン基、エポキシ基、カルボジイミド基、酸無水物基、イソシアネート基を有するシランカップリング剤、チタンカップリング剤、アルミネート系カップリング剤が挙げられ、その中でも、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、グリシドキシオクチルトリメトキシシランなどのエポキシ基を有するシランカップリング剤、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、３−イソシアネートプロピルトリメトキシシランなどのイソシアネート基を有するシランカップリング剤、３−トリメトキシシリルプロピルコハク酸無水物などの酸無水物基を有するシランカップリング剤などが好適に用いられる。また、反応性置換基を有するアルコキシオリゴマーなども好適に用いられる。また、グリシジルメタクリレートなどのエポキシ基を有するモノマーや、２−イソシアネートエチルメタクリレートなどのイソシアネート基を有するモノマーとスチレンやエチレン、プロピレン、アクリルなどを共重合した樹脂、ポリカルボジイミド、オキサゾリン基含有樹脂なども好適に用いられる。これらの中でも、本発明のフィルムの主成分がポリエステル樹脂の場合、ポリエステルと無機粒子の両方に結合形成が可能で強固な界面が形成される点で、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、グリシドキシオクチルトリメトキシシランなどのエポキシ基を有するシランカップリング剤、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシラン、３−イソシアネートプロピルトリメトキシシランなどのイソシアネート基を有するシランカップリング剤、３−トリメトキシシリルプロピルコハク酸無水物などの酸無水物基を有するシランカップリング剤、反応性置換基を有するアルコキシオリゴマーが特に好ましい。また、上記の反応性置換基を有する表面処理剤同士の混合、反応性置換基を有する表面処理剤と反応性置換基を有さない表面処理剤との混合も好ましく用いられる。

Ｐ１層中の無機粒子含有量Ｖｆ１（体積％）は、５〜２５体積％であることがフィルムの熱伝導率や延伸性を向上させるために好ましく、より好ましくは７．５〜２５体積％、さらに好ましくは１０〜２０体積％である。無機粒子含有量が５体積％に満たないと、無機粒子間の接触確率が低くなる結果、放熱性が低下する場合がある。含有量が２５体積％を超えると、フィルムの延伸性や、絶縁材等として使用する際の加工性が低下する場合がある。

本発明のフィルムは、Ｐ１層をフィルム面方向に対して垂直に、かつ、フィルム長手方向に対して平行にカットした断面において、１００００μｍ^２あたりの無機粒子の数をＮｆ（個）とした場合に、Ｎｆ／Ｖｆ１が２５以下であることが好ましい。より好ましくは１５以下、さらに好ましくは、１０以下である。Ｎｆ／Ｖｆ１が２５を超えると、無機粒子間の接触確率が低くなり、フィルムの熱伝導率が低下したり、無機粒子によるフィルム表面の凹凸形成が不十分となり、界面での放熱が不十分となったりする場合がある。Ｎｆ／Ｖｆ１の下限は特に限定されないが、フィルムを製膜する際の延伸性や巻き取り性の観点から１以上が好ましい。

本発明のフィルムは、Ｐ１層に含まれる無機粒子が、アスペクト比２以上の無機粒子からなることが好ましい。ここでいうアスペクト比２以上の粒子とは、一次粒子を図１に示すような外接直方体で囲み、その外接直方体の最も長い一辺を長さ（ｌ）、最も短い一辺を厚さ（ｔ）、残りの一辺を幅（ｂ）と定義した場合に、長さ（ｌ）と厚さ（ｔ）の比ｌ／ｔ（以下、アスペクト比）が２以上である粒子である。アスペクト比２以上の粒子を含有するフィルムはアスペクト比が２未満の粒子を含有するフィルムと比べて粒子間の接触確率が高く、また接触確率はアスペクト比が高いほど高くなる。アスペクト比は、より好ましくは３以上、更に好ましくは５以上である。なお、アスペクト比の上限は特に決められるものではないが、無機粒子を樹脂中へ混練する際に、粒子が折れたり割れたりするのを防ぐという点から好ましくは４０以下、更に好ましくは３０以下である。

本発明のフィルムは、Ｐ１層をフィルム面方向に対して垂直に、かつ、フィルム長手方向に対して平行にカットした断面において、無機粒子の平均円相当径が３μｍ以上であることが好ましく、より好ましくは５μｍ以上、さらに好ましくは８μｍ以上である。ここで円相当径とは、断面観察して得られた無機粒子の断面積と同面積の真円を描いた場合の真円の直径のことをいう。無機粒子の平均円相当径が３μｍ未満であると、無機粒子によるフィルム表面の凹凸形成が抑制され、界面での放熱が阻害される場合がある。平均円相当径の上限は、フィルムの延伸性や、絶縁材等として使用する際の絶縁性や加工性を高めるために、５０μｍ以下が好ましい。

本発明のフィルムにおいて、無機粒子の材質は、例えば、金、銀、銅、白金、パラジウム、レニウム、バナジウム、オスミウム、コバルト、鉄、亜鉛、ルテニウム、プラセオジウム、クロム、ニッケル、アルミニウム、スズ、亜鉛、チタン、タンタル、ジルコニウム、アンチモン、インジウム、イットリウム、ランタニウム、ケイ素などの金属、
酸化亜鉛、酸化チタン、酸化セシウム、酸化アンチモン、酸化スズ、インジウム・スズ酸化物、酸化イットリウム、酸化ランタニウム、酸化ジルコニウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素などの金属酸化物、
フッ化リチウム、フッ化マグネシウム、フッ化アルミニウム、氷晶石などの金属フッ化物、リン酸カルシウムなどの金属リン酸塩、炭酸カルシウムなどの炭酸塩、硫酸バリウム、硫酸マグネシウムなどの硫酸塩、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化炭素などの窒化物、ワラストナイト、セピオライト、ゾノトライトなどのケイ酸塩、チタン酸カリウム、チタン酸ストロンチウムなどのチタン酸塩などが挙げられる。

また、これらの無機粒子は２種類以上用いてもよい。

本発明のフィルムが電気絶縁性が必要とされる用途で使用されることが多いことに鑑みれば、無機粒子の材質としては、導電性を有さない酸化亜鉛、酸化チタン、酸化セシウム、酸化アンチモン、酸化スズ、インジウム・スズ酸化物、酸化イットリウム、酸化ランタニウム、酸化ジルコニウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素等の金属酸化物、
フッ化リチウム、フッ化マグネシウム、フッ化アルミニウム、氷晶石等の金属フッ化物、リン酸カルシウム等の金属リン酸塩、炭酸カルシウム等の炭酸塩、硫酸バリウム、硫酸マグネシウム等の硫酸塩、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化炭素などの窒化物、ワラストナイト、セピオライト、ゾノトライト、などのケイ酸塩、チタン酸カリウムなどのチタン酸塩などが好ましい。

本発明のフィルムの厚みＴは３μｍ以上５００μｍ以下が好ましく、より好ましくは５μｍ以上４００μｍ以下、更に好ましくは、１０μｍ以上３００μｍ以下である。厚みが３μｍ未満の場合、フィルムの製膜性が低くなり、延伸時にフィルム破れが多発する場合がある。一方、５００μｍより厚い場合、絶縁材等として使用する際に断裁や折り曲げが困難となり、加工性が低下する場合がある。本発明のフィルムにおいて、フィルムの厚みを３μｍ以上５００μｍ以下とすることによって、製膜性と加工性を両立することができる。

本発明のフィルムは、厚み方向の熱伝導率が０．１５Ｗ／ｍＫ以上であるのが好ましい。より好ましくは０．２０Ｗ／ｍＫ以上、さらに好ましくは０．２５Ｗ／ｍＫ以上である。本値を満たすことによって、銅貼り積層板、太陽電池用バックシート、粘着テープ、フレキシブルプリント基板、メンブレンスイッチ、面状発熱体、フラットケーブル、回転機用絶縁材料、電池用絶縁材などの電気絶縁性と放熱性が重視される用途に好適に用いることができる。フィルム厚み方向の熱伝導率を高くする手段としては、上述のより好ましい原料処方とする方法や、延伸時に分子鎖の配向を制御する方法などが挙げられる。

本発明のフィルムは表面比抵抗が１×１０^１３Ω／□以上であることが好ましく、より好ましくは５×１０^１３Ω／□以上である。本値を満たすことによって、電気絶縁材料として好適に用いることができる。

本発明のフィルムは、前記ＳＰc（４０００）が１５個／ｍｍ^２以上である表面の表面粗さＲａが１００ｎｍ以上であることが好ましく、より好ましくは３００ｎｍ以上、さらに好ましくは５００ｎｍ以上である。表面粗さが１００ｎｍ未満であると、無機粒子によるフィルム表面の凹凸形成が抑制され、界面での放熱が阻害される場合がある。表面粗さＲａの上限は、突起間隔が小さくなりすぎて界面充填材の充填が阻害されるのを防ぐために３０００ｎｍ以下であることが好ましく、より好ましくは２０００ｎｍ以下である。本発明においてＳＲａは、後述する測定方法により求められるものである。

フィルム表面のＳＲａを上記範囲とするための手法は特に限定されないが、例えば、フィルムに無機粒子を含有させる方法や、微細な凹凸形状の金型を用いてＲａが上記範囲内となるようにフィルム表面に加工を施す方法などが挙げられる。

本発明のフィルムは、フィルムの厚みをＴ（μｍ）として、前記粗大突起数ＳＰc（４０００）が１５個／ｍｍ^２以上である表面の、該表面から該厚み０．１Ｔまでの範囲の無機粒子含有量をＶｆａ（体積％）、該厚み０．１Ｔから該厚み０．９Ｔまでの範囲の無機粒子含有量をＶｆｂ（体積％）とした場合に、Ｖｆａ／Ｖｆｂが０≦Ｖｆａ／Ｖｆｂ＜１を満たすことが好ましい。本発明において、Ｖｆａ／Ｖｆｂは後述する方法で求められるものであり、Ｖｆａ／Ｖｆｂが小さい程、フィルムの表層に無機粒子の含有量が少ないことを示している。その結果フィルム表面からの無機粒子の滑落や、無機粒子との界面で界面剥離が発生するのを抑制することが可能となる。特に、平滑面に対してフィルムを接着させるような用途において顕著な効果が発揮され、無機粒子の滑落や無機粒子界面での界面剥離が起きにくいほど、平滑面に対する密着力が高くなるため好ましい。より好ましくは、０．１≦Ｖｆａ／Ｖｆｂ≦０．８、更に好ましくは０．２≦Ｖｆａ／Ｖｆｂ≦０．５である。Ｖｆａ／Ｖｆｂが１以上である場合、表面に無機粒子が多く存在することになり、フィルム表面から無機粒子が滑落し工程汚染が発生したり、無機粒子との界面で界面剥離が発生したりする場合がある。なお、Ｖｆａ／Ｖｆｂの下限は０であるが、０．１以上とすると、表面の熱伝達を大きくすることが可能となるためより好ましい。なお、０≦Ｖｆａ／Ｖｆｂ＜１とするためには、無機粒子の種類や表面活性を制御した上で、無機粒子の含有量が少ない層と多い層とを積層した積層構造とし、少なくとも片側の表面に無機粒子が少ない層を設けることが好ましい。

本発明のフィルムは、上記Ｐ１層のみからなる単層フィルムであってもよく、また、Ｐ１層の少なくとも片面にその他の層（以下、その他の層をＰ２層と略すことがある）を積層した積層構成も好ましく用いられる。その中でも、フィルム表面からの無機粒子の滑落や、無機粒子との界面での界面剥離が発生するのを抑制するためには、Ｐ１層の少なくとも片面にＰ１層よりも粒子含有量の少ないＰ２層を積層した積層構成とするのが好ましい。より好ましくは、Ｐ１層の両面に、Ｐ１層よりも粒子含有量の少ないＰ２層を積層した積層構成にするのがよい。この場合、Ｐ２層の主成分をポリエステル樹脂とすることが製膜性の観点から好ましい。

また、Ｐ２層には無機粒子を添加することが放熱性を高めるために好ましく、無機粒子としては前記のものが用いられる。その場合、Ｐ２層の無機粒子含有量Ｖｆ２（体積％）は、フィルムが０≦Ｖｆａ／Ｖｆｂ＜１の関係を満たすために、Ｐ１層の無機粒子含有量Ｖｆ１（体積％）との間で０≦Ｖｆ１／Ｖｆ２＜１を満たすのが好ましい。より好ましくは０≦Ｖｆ１／Ｖｆ２≦０．８、更に好ましくは０≦Ｖｆ１／Ｖｆ２≦０．５である。Ｖｆ１／Ｖｆ２が１以上である場合、表面に粒子が多く存在することになり、フィルム表面から粒子が滑落し工程汚染が発生したり、無機粒子界面で界面剥離が発生したりする場合がある。

Ｐ２層中の無機粒子含有量Ｖｆ２（体積％）は０〜５体積％であることがフィルムの延伸性を向上させるために好ましく、より好ましくは０〜３体積％、さらに好ましくは０〜２体積％である。含有量が５体積％を超えると、フィルムの延伸性や、絶縁材等として使用する際の加工性が低下する場合がある。

Ｐ１層とＰ２層の比率は、Ｐ１層の割合がフィルム全体の４０体積％以上とすることが好ましく、より好ましくは５０体積％以上、更に好ましくは７０体積％以上である。Ｐ１層の割合が４０体積％に満たないと、Ｐ１層による熱伝導率向上の効果が不十分となる場合がある。

本発明のフィルムは、高い電気絶縁性、放熱性および加工性を有するものである。本発明のフィルムはその特長を生かして、銅貼り積層板、太陽電池用バックシート、粘着テープ、フレキシブルプリント基板、メンブレンスイッチ、面状発熱体、フラットケーブル、回転機用絶縁材料、電池用絶縁材などの電気絶縁シートとして好適に使用することができる。特に、回転機用電気絶縁シートとして用いた場合は、機器の放熱性が高まることで、従来の電気絶縁シートを用いた場合と比べて出力や効率を高めることが可能となる。また、フィルムの表面特性を活かして、粘着テープ、離型フィルム、転写フィルム、意匠シート、建築材料などにも使用することができる。

本発明のフィルムは、破断伸度が１０％以上であるのが好ましい。より好ましくは２０％以上、更に好ましくは３０％以上である。本発明のフィルムにおいて、破断伸度が１０％に満たないと製膜時や連続加工での搬送や断裁などの加工時にフィルムが破断しやすくなる。本発明のフィルムにおいて、破断伸度を１０％以上とすることによって、製膜性と加工性を両立することができる。

本発明のフィルムは、ＵＬ９４−ＶＴＭ試験法に基づき評価した際の燃焼距離が１２５ｍｍ以下となるのが好ましい。より好ましくは１１５ｍｍ以下、さらに好ましくは１０５ｍｍ以下、さらには１００ｍｍ以下、特に好ましくは９５ｍｍ以下である。本発明のフィルムにおいて、ＵＬ９４−ＶＴＭ試験法に基づき評価した際の燃焼距離を１２５ｍｍ以下とすることによって、例えば太陽電池用バックシート用として用いる場合に、より安全性の高いものとする事が可能となる。

本発明のフィルムにおいて、フィルム表面のＳＰｃ（４０００）が必要な範囲内となるように微細な凹凸形状の金型を用いてフィルム表面に加工を施す場合には、図２に示すように凸部４が等間隔でドット状に配列した金型を用いることがフィルム表面での放熱性を高めるために好ましい。金型凸部の形状は略三角形、略四角形、略六角形、円、楕円等のいずれであっても構わない。金型凸部のピッチＸは、２０μｍ以上２００μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは５０μｍ以上１５０μｍ以下である。ピッチが２００μｍを超えると、フィルム表面の突起数が少ないために界面での放熱が不十分となる場合がある。ピッチが２０μｍ未満であると、加工によるフィルム表面への凹凸形状の付与が困難になったり、付与される突起の間隔が小さくなりすぎて界面充填材の充填が不十分となり、加工性が悪化したりする場合がある。金型凸部の幅Ｙは、金型凸部のピッチＸの０．２５倍以上、０．７５倍以下の長さであることが好ましく、より好ましくは０．４倍以上、０．６倍以下である。幅ＹがピッチＸの０．２５倍未満であったり０．７５倍を超えたりすると、加工によるフィルム表面への凹凸形状の付与が困難となる場合がある。金型凸部の高さＺは、５μｍ以上であることが好ましく、より好ましくは１０μｍ以上である。金型凸部の高さが５μｍ未満であると、フィルム表面に付与される凹凸形状が緩やかになるために、界面での放熱が不十分となる場合がある。また、加工を施すフィルムとしては、延伸する際の面積延伸倍率が１０倍以下であるフィルムを用いることが好ましく、より好ましくは８倍以下である。面積倍率が１０倍を超えたフィルムを用いると、加工によるフィルム表面への凹凸形状の付与が不十分となる場合がある。

次に、本発明のフィルムの製造方法について、主成分がポリエステル樹脂の場合の一例を説明するが、本発明は、かかる例に限定して解釈されるものではない。

（工程１：ポリエステルの重合）
ポリエステルは、上述のジカルボン酸構成成分、ジオール構成成分からエステル化反応またはエステル交換反応を経て重縮合反応を行うことによって固有粘度を０．４以上とすることによって得られる。エステル交換反応を行う際には、酢酸マグネシウム、酢酸カルシウム、酢酸マンガン、酢酸コバルト、酢酸カルシウムなど公知のエステル交換反応触媒を用いることができるほか、重合触媒である三酸化アンチモンなどを添加してもよい。エステル化反応時には水酸化カリウムなどのアルカリ金属を数ｐｐｍ添加しておくとジエチレングリコールの副生が抑制され、耐熱性や耐加水分解性も改善される。

また重縮合反応触媒としては、二酸化ゲルマニウムのエチレングリコール溶液、三酸化アンチモン、チタンアルコキシド、チタンキレート化合物などを用いることができる。

その他の添加物としては、例えば、静電印加特性を付与する目的で酢酸マグネシウム、助触媒として酢酸カルシウムなどを挙げることができ、本発明の効果を妨げない範囲で添加することができる。また、フィルムの滑り性を付与するために各種粒子を添加、あるいは触媒を利用した内部析出粒子を含有させてもよい。

（工程２：無機粒子の表面処理）
無機粒子に表面処理を行う場合、無機粒子は、ｉ）溶媒中に粒子を分散させた後、その分散液を攪拌させながら表面処理剤、または表面処理剤を溶解／分散させた溶液／分散液を添加する方法、ｉｉ）無機粒子の粉体を攪拌しながら、表面処理剤を溶解／分散させた溶液／分散液を添加する方法などが挙げられる。また表面処理剤が樹脂系のものである場合は、ｉｉｉ）無機粒子と、表面処理剤を溶融混練する方法も好ましく用いられる。表面処理材剤の添加量は、無機粒子の重量を１００質量部とした場合に、０．１質量部以上５質量部以下である事が好ましい。より好ましくは０．２質量部以上３質量部以下、更に好ましくは０．５質量部以上１．５質量部以下である。０．１質量部を下回ると、後の工程でポリエステルと無機粒子を溶融混練した際に、ポリエステルと無機粒子の間の結合が不十分となり延伸時に界面剥離が起き、熱伝導性が低下する。また５質量部を超えると結合量が多くなりすぎて延伸性が低下する。

（工程３：ポリエステル樹脂組成物の製造）
上記工程１により得られたポリエステルに、上記工程２により得られた無機粒子を含有させたポリエステル樹脂組成物を得る方法は、予めポリエステルと無機粒子をベント式二軸混練押出機やタンデム型押出機を用いて溶融混練する方法が好ましい。このとき、溶融混練中に無機粒子の形状が壊れないようにするため、ポリエステルが溶融した状態で無機粒子を供給することが好ましく、サイドフィードにより押出機に供給することが好ましい。

また、ポリエステルに無機粒子を含有させる溶融混練の際には熱履歴を受けるため、少なからずポリエステルが劣化する。そのため、Ｐ１層中の無機粒子の含有量に比べて添加量の多い高濃度マスターペレットを作製し、それをポリエステルと混合して希釈し、Ｐ１層中の無機粒子の量を所望の含有量とすると、ポリエステルの劣化を抑制でき、延伸性、機械特性、耐熱性などの観点から好ましい。さらに、Ｐ１層中の無機粒子の含有量に比べて添加量の多い高濃度マスターペレットを、固相重合した後に用いることが、分子量を高めて、カルボキシル基末端基数をより低減できるという点で特に好ましい。固相重合においては、固相重合温度をポリエステルの融点Ｔｍ−３０℃以下、融点Ｔｍ−６０℃以上、真空度０．３Ｔｏｒｒ以下で固相重合反応を行うことが好ましい。

（工程４：フィルムの製造）
本発明のフィルムがＰ１層のみからなる単膜構成の場合、Ｐ１層用原料を押出機内で加熱溶融し、口金から冷却したキャストドラム上に押し出してシート状に加工する方法（溶融キャスト法）を使用することができる。その他の方法として、Ｐ１層用の原料を溶媒に溶解させ、その溶液を口金からキャストドラム、エンドレスベルト等の支持体上に押し出して膜状とし、次いでかかる膜層から溶媒を乾燥除去させてシート状に加工する方法（溶液キャスト法）等も使用することができる。この中でも、生産性が高いという点で溶融キャスト法により、シート状に成形するのが好ましい（以下、溶融キャスト法によりシート状に成形する工程を溶融押出工程と称す）。

溶融押出工程において製造する場合、ポリエステルと無機粒子を含む組成物を乾燥させた後、押出機を用いて口金からシート状に溶融押出し、表面温度１０℃以上６０℃以下に冷却されたドラム上で静電気により密着冷却固化し、未延伸シートを作製する。

押出機で溶融押出する際は、窒素雰囲気下で溶融させ、押出機へのチップ供給から、口金までに押出される時間は短い程良く、目安としては３０分以下、より好ましくは１５分以下、更に好ましくは５分以下とすることが、分子量低下による劣化の抑制、およびカルボキシル基末端基数増加抑制の点で好ましい。

なお、本発明のフィルムがＰ２層を含む積層構造の場合、二つの異なる材料をそれぞれ二台の押出機に別々に投入して溶融させ、口金から吐出する前に積層させ、シート状に共押出すれば良い。

次に、上記で得られた未延伸シートを、ガラス転移温度Ｔｇ以上の温度にて二軸延伸する。二軸延伸する方法としては、長手方向と幅方向の延伸とを分離して行う逐次二軸延伸方法や、長手方向と幅方向の延伸を同時に行う同時二軸延伸方法のどちらであっても構わない。延伸条件の一例としては、１）同時二軸延伸の場合は延伸温度をポリエステルのガラス転移温度Ｔｇ以上Ｔｇ＋１５℃以下の範囲の温度とすること、２）逐次二軸延伸の場合は、第一軸目の延伸温度をポリエステルのガラス転移温度Ｔｇ以上Ｔｇ＋１５℃以下（より好ましくはＴｇ以上Ｔｇ＋１０℃以下）の温度とし、第二軸目の延伸温度をＴｇ＋５℃以上Ｔｇ＋２５℃以下の温度とすることなどが挙げられる。

延伸倍率は、同時二軸延伸、逐次二軸延伸共に、長手方向と幅方向それぞれ１．５倍以上３．５倍以下とする。より好ましくは２．０倍以上、３．０倍以下、である。また縦の延伸倍率と横の延伸倍率を合わせた面積延伸倍率は２倍以上１２倍以下、より好ましくは４倍以上１０倍以下である。面積延伸倍率が２倍未満であると、得られるフィルムの配向性が低く、機械強度や耐熱性が低下することがある。また面積延伸倍率が１２倍を越えると延伸時に破れを生じ易くなったり、得られたフィルムの空隙率が大きくなり、熱伝導性が低下したりする傾向がある。

次に、得られた二軸延伸フィルムの結晶配向を十分に行い、平面性と寸法安定性を付与するために、ポリエステルのガラス転移温度Ｔｇ以上融点Ｔｍ未満の温度Ｔｈで１秒間以上３０秒間以下の熱処理を行ない、均一に徐冷後、室温まで冷却する。本発明のフィルムの製造方法において熱処理温度Ｔｈは、ポリエステルの融点Ｔｍとの差Ｔｍ−Ｔｈが、２０℃以上９０℃以下、より好ましくは２５℃以上７０℃以下、更に好ましくは３０℃以上６０℃以下である。また、上記熱処理工程中では、必要に応じて幅方向あるいは長手方向に３〜１２％の弛緩処理を施してもよい。続いて必要に応じて、他素材との密着性をさらに高めるためにコロナ放電処理などを行い、巻き取ることにより、本発明のフィルムを得ることができる。

なお、微細な凹凸形状の金型を用いてフィルム表面に加工を施す場合、製膜時に微細な凹凸形状を有するキャストドラムや延伸ロール、延伸ニップロールを用いる方法や、二軸延伸フィルムを得た後、微細な凹凸形状の金型を用いてフィルムにプレスする方法などが挙げられる。

次に、本発明のフィルムの製造方法について、主成分がポリアリーレンスルフィド樹脂の場合の一例を説明するが、本発明は、かかる例に限定して解釈されるものではない。

（工程１：ポリフェニレンスルフィドの重合）
硫化ナトリウムとｐ−ジクロロベンゼンをＮ-メチル-２-ピロリドン（ＮＭＰ）などのアミド系極性溶媒中で、高温高圧下で反応させる。必要に応じて、トリハロベンゼンなどの共重合成分を含ませることも可能である。重合度調整剤として苛性カリやカルボン酸アルカリ金属塩などを添加し２３０〜２８０℃で重合反応させる。

重合後にポリマーを冷却し、ポリマーを水スラリーとしてフィルターで濾過後、粒状ポリマーを得る。これを酢酸塩などの水溶液中で３０〜１００℃、１０〜６０分攪拌処理し、イオン交換水にて３０〜８０℃で数回洗浄、乾燥してＰＰＳ粉末を得る。この粉末ポリマーを酸素分圧１０トール以下、好ましくは５トール以下でＮＭＰにて洗浄後、３０〜８０℃のイオン交換水で数回洗浄し、５トール以下の減圧下で乾燥する。かくして得られた粉末ポリマーは、実質的に線状のＰＰＳポリマーであるので、安定した延伸製膜が可能になる。

（工程２：無機粒子の表面処理）
無機粒子に表面処理を行う場合、無機粒子は、ｉ）溶媒中に粒子を分散させた後、その分散液を攪拌させながら表面処理剤、または表面処理剤を溶解／分散させた溶液／分散液を添加する方法、ｉｉ）無機粒子の粉体を攪拌しながら、表面処理剤を溶解／分散させた溶液／分散液を添加する方法などが挙げられる。また表面処理剤が樹脂系のものである場合は、ｉｉｉ）無機粒子と、表面処理剤を溶融混練する方法も好ましく用いられる。表面処理材剤の添加量は、無機粒子の重量を１００質量部とした場合に、０．１質量部以上５質量部以下である事が好ましい。

（工程３：ポリフェニレンスルフィド樹脂組成物の製造）
上記工程１により得られたポリフェニレンスルフィドに、上記工程２により得られた無機粒子を含有させたポリフェニレンスルフィド樹脂組成物を得る方法は、予めポリフェニレンスルフィドと無機粒子をベント式二軸混練押出機やタンデム型押出機を用いて溶融混練する方法が好ましい。このとき、溶融混練中に無機粒子の形状が壊れないようにするため、ポリフェニレンスルフィドが溶融した状態で無機粒子を供給することが好ましく、サイドフィードにより押出機に供給することが好ましい。押出機から吐出されたガット状のポリマーは、常法により水浴中などで冷却後、切断してポリマー中に粒子が分散したペレット（以下、かかるペレットを粒子ペレットと称することがある）となる。また、上記工程１で得たポリフェニレンスルフィド粉末のみをペレット化（以下、かかるペレットを無粒子ペレットと称することがある）し、フィルム製造の際に粒子ペレットと混合して使用することができる。

（工程４：フィルムの製造）
上記工程３により得られた粒子ペレットおよび／または無粒子ペレットを減圧下で乾燥した後、押出機の溶融部が３００〜３５０℃の温度、好ましくは３１０〜３４０℃に加熱された押出機に投入する。その後、押出機を経た溶融ポリマーをフィルター内に通過させ、その溶融ポリマーをＴダイの口金を用いてシート状に吐出する。このフィルター部分や口金の設定温度は、押出機の溶融部の温度より３〜２０℃高い温度にすることが好ましく、より好ましくは５〜１５℃高い温度にする。このシート状物を表面温度２０〜７０℃の冷却ドラム上に密着させて冷却固化し、実質的に無配向状態の未延伸フィルムを得る。

次に、この未延伸フィルムを二軸延伸し、二軸配向させる。延伸方法としては、逐次二軸延伸法、同時二軸延伸法、またはそれらを組み合わせた方法を用いることができる。ここでは、逐次二軸延伸法を用いた例で説明する。

未延伸フィルムを加熱ロール群で加熱した後、長手方向と幅方向にそれぞれ１．５倍以上３．５倍以下の延伸倍率で延伸する。より好ましくは２．０倍以上、３．０倍以下である。また縦の延伸倍率と横の延伸倍率を合わせた面積延伸倍率は２倍以上１２倍以下、より好ましくは４倍以上１０倍以下である。面積延伸倍率が２倍未満であると、得られるフィルムの配向性が低く、機械強度や耐熱性が低下することがある。また面積延伸倍率が１２倍を越えると延伸時に破れを生じ易くなったり、得られたフィルムの空隙率が大きくなり、熱伝導性が低下したりする傾向がある。延伸温度は７０〜１３０℃が好ましく、より好ましくは８０〜１１０℃である。

次に、この二軸延伸フィルムを緊張下で熱処理する。熱処理温度は１６０〜２８０℃の範囲が好ましく、１段もしくは２段以上の多段で行う。この際、該熱処理温度でフィルム幅方向に０〜１０％の範囲で弛緩処理することが熱的寸法安定性の点で好ましい。２段の熱処理を行う場合、１段目の熱処理温度を１６０〜２２０℃の範囲とし、２段目の熱処理温度を２３０〜２８０℃の範囲で１段目の温度よりも高い温度とすることが、フィルムの平面性向上や安定した製膜のために好ましい。熱処理後はフィルムを室温まで冷却する。続いて必要に応じて、他素材との密着性をさらに高めるためにコロナ放電処理などを行い、巻き取ることにより、本発明のフィルムを得ることができる。

［特性の評価方法］
Ａ．ポリエステルの組成分析
ポリエステルをアルカリにより加水分解し、各成分をガスクロマトグラフィーあるいは高速液体クロマトグラフィーにより分析し、各成分のピーク面積より組成比を求めた。以下に一例を示す。ジカルボン酸構成成分や、その他構成成分は高速液体クロマトグラフィーにて測定を行った。測定条件は既知の方法で分析することができ、以下に測定条件の一例を示す。
装置：島津ＬＣ−１０Ａ
カラム：ＹＭＣ−Ｐａｃｋ ＯＤＳ−Ａ １５０×４．６ｍｍ Ｓ−５μｍ １２０Ａ
カラム温度：４０℃
流量：１．２ｍｌ／ｍｉｎ
検出器：ＵＶ ２４０ｎｍ
ジオール構成成分や、その他構成成分の定量はガスクロマトグラフィーを用いて既知の方法で分析することができる。以下に測定条件の一例を示す。
装置 ：島津９Ａ（（株）島津製作所製）
カラム：ＳＵＰＥＬＣＯＷＡＸ−１０ キャピラリーカラム３０ｍ
カラム温度：１４０℃〜２５０℃（昇温速度５℃／ｍｉｎ）
流量 ：窒素 ２５ｍｌ／ｍｉｎ
検出器：ＦＩＤ。

Ｂ．固有粘度ＩＶ
オルトクロロフェノール１００ｍｌにフィルムを溶解させ（溶液中の樹脂濃度Ｃ＝１．２ｇ／ｍｌ）、その溶液の２５℃での粘度をオストワルド粘度計を用いて測定した。また、同様に溶媒の粘度を測定した。得られた溶液粘度、溶媒粘度を用いて、下記式（１）により、［η］を算出し、得られた値でもって固有粘度（ＩＶ）とした。
ηｓｐ／Ｃ＝［η］＋Ｋ［η］^２・Ｃ （１）
（ここで、ηｓｐ＝（溶液粘度／溶媒粘度）−１、Ｋはハギンス定数（０．３４３とする）である）。なお、測定にあたっては無機粒子などの不溶成分を分離の上実施した。

Ｃ．ガラス転移温度Ｔｇ、融点Ｔｍ、結晶融解熱量ΔＨｍ
フィルムを、ＪＩＳ Ｋ−７１２１（１９８７）およびＪＩＳ Ｋ−７１２２（１９８７）に準じて、測定装置にはセイコー電子工業（株）製示差走査熱量測定装置“ロボットＤＳＣ−ＲＤＣ２２０”を、データ解析にはディスクセッション“ＳＳＣ／５２００”を用いて、下記の要領にて測定した。
（１）１ｓｔＲＵＮ測定
サンプルパンにフィルムのサンプルを５ｍｇずつ秤量し、昇温速度は２０℃／ｍｉｎで樹脂を２５℃から３００℃（ＰＰＳ樹脂の場合は３２０℃）まで２０℃／分の昇温速度で加熱し、その状態で５分間保持し、次いで２５℃以下となるよう急冷した。
（２）２ｎｄＲＵＮ
１ｓｔＲＵＮ測定が完了した後、直ちに引き続いて、再度２５℃から２０℃／分の昇温速度で３００℃（ＰＰＳ樹脂の場合は３２０℃）まで昇温を行って測定を行った。得られた２ｎｄＲＵＮの示差走査熱量測定チャートにおいて、ガラス転移温度は、ＪＩＳ Ｋ−７１２１（１９８７）に記載の方法に基づいて求めた（各ベースラインの延長した直線から縦軸方向に等距離にある直線とガラス転移の階段状の変化部分の曲線とが交わる点から求めた）。また、結晶融解ピークのピークトップの温度でもって融点Ｔｍとし、結晶融解熱量ΔＨｍは、ＪＩＳ Ｋ−７１２２（１９８７）のに記載の方法に基づいて求めた。

Ｄ．破断伸度
フィルムの破断伸度はＡＳＴＭ−Ｄ８８２（１９９７）に基づいて、サンプルを１ｃｍ×２０ｃｍの大きさに切り出し、チャック間５ｃｍ、引っ張り速度３００ｍｍ／ｍｉｎにて引っ張ったときの破断伸度を測定した。ここで、測定はフィルムのいずれかの方向を０°とし、フィルム面内に−９０°から９０°まで１０°毎に方向を変えてサンプルを切り出し、破断伸度が最も小さくなった方向をフィルムの長手方向として定めた。長手方向の破断伸度と、長手方向と直交する方向の破断伸度の平均値でもってフィルムの破断伸度とした。

Ｅ．粗大突起数ＳＰｃ（４０００）、表面粗さＳＲａ
触針法の高精細微細形状測定器（３次元表面粗さ計）を用いてＪＩＳ−Ｂ０６０１（１
９９４年）に準拠して、下記条件にて表面形態を測定し、表面粗さＳＲａを算出した。
測定装置 ：３次元微細形状測定器（型式ＥＴ−４０００Ａ）（株）小坂研究所製
解析機器 ：３次元表面粗さ解析システム（型式ＴＤＡ−３１）
触針 ：先端半径０．５μｍＲ、径２μｍ、ダイヤモンド製
針圧 ：１００μＮ
測定方向 ：フィルム長手方向、フィルム幅方向を各１回測定後平均
Ｘ測定長さ：１．０ｍｍ
Ｘ送り速さ：０．１ｍｍ／ｓ（測定速度）
Ｙ送りピッチ：５μｍ（測定間隔）
Ｙライン数：８１本（測定本数）
Ｚ倍率 ：２０倍（縦倍率）
低域カットオフ：０．２０ｍｍ（うねりカットオフ値）
高域カットオフ：Ｒ＋Ｗｍｍ（粗さカットオフ値）
（Ｒ＋Ｗとはカットオフしないことを意味する。）
フィルター方式：ガウシアン空間型
レベリング：あり（傾斜補正）
基準面積 ：１ｍｍ^２。

粗大突起数ＳＰｃ（４０００）は基準面積あたりの４０００ｎｍ以上の突起数を示しており、解析システムにて下記設定で解析することで算出した。
スライスレベル条件設定：上下間隔固定
中心ピッチレベル：０．０５μｍ
上下レベル間隔：０．０２５μｍ
下限：３９７５ｎｍ
中心レベル：４０００ｎｍ
上限：４０２５ｎｍ。

Ｆ．空隙率Ｖａ
Ｐ１層中の空隙率は以下の（Ａ１）〜（Ａ５）の手順で求めた。なお、測定はフィルム切断箇所を無作為に変更して計１０回行い、その相加平均値でもって当該Ｐ１層における空隙率Ｖａ（体積％）とした。
（Ａ１）ミクロトームを用いて、フィルム断面を厚み方向に潰すことなく、フィルム面方向に対して垂直に、フィルム長手方向（破断伸度の測定によって定義した方向）に対して平行に切断する。
（Ａ２）次いで切断した断面を、走査型電子顕微鏡を用いて観察し、３０００倍に拡大観察した画像を得る。なお、観察場所はＰ１層内において無作為に定めるものとするが、画像の上下方向がフィルムの厚み方向と、画像の左右方向がフィルムの長手方向と、それぞれ平行になるようにするものとする。
（Ａ３）前記（Ａ２）で得られる画像中におけるＰ１層の面積（Ｐ１層内に存在する空隙や無機粒子の面積も含む全面積）を計測し、これをＡとする。なお、画像でＰ１層と他の層の界面が判別しにくい場合には、別途同じサンプルの断面について微分干渉顕微鏡を用いて偏光観察してＰ１層の界面位置を割り出し、Ｐ１層の面積を見積もる。
（Ａ４）画像中のＰ１層内に存在する全ての空隙の面積を計測し、総面積をＢとする。ここで、計測対象とするのは、空隙の全体が画像内に収まっているものに限られず、画像内に一部のみが現われている気泡も含むものとする。
（Ａ５）ＢをＡで除し（Ｂ／Ａ）、それに１００を乗じることにより、Ｐ１層内における空隙の面積割合を求め、この値でもって空隙率Ｖａ（体積％）とした。

Ｇ．Ｐ１層中の無機粒子含有量Ｖｆ１、無機粒子の数Ｎｆ、無機粒子の平均円相当径
Ｐ１層中の無機粒子含有量Ｖｆ１、無機粒子の数Ｎｆ、無機粒子の平均円相当径は以下の（Ｂ１）〜（Ｂ７）の手順で求めた。なお、測定はフィルム切断箇所を無作為に変更して計１０回行い、その相加平均値でもって、それぞれ当該Ｐ１層における無機粒子含有量Ｖｆ１（体積％）、無機粒子の数Ｎｆ（個）、無機粒子の平均円相当径（μｍ）とした。
（Ｂ１）ミクロトームを用いて、フィルム断面を厚み方向に潰すことなく、フィルム面方向に対して垂直に、フィルム長手方向（破断伸度の測定によって定義した方向）に対して平行に切断する。
（Ｂ２）次いで切断した断面を、走査型電子顕微鏡を用いて観察し、３０００倍に拡大観察した画像を得る。なお、観察場所はＰ１層内において無作為に定めるものとするが、画像の上下方向がフィルムの厚み方向と、画像の左右方向がフィルムの長手方向と、それぞれ平行になるようにするものとする。
（Ｂ３）前記（Ｂ２）で得られる画像中において、Ｐ１層の面積（Ｐ１層内に存在する空隙や無機粒子の面積も含む全面積）を計測し、これをＡとする。なお、画像でＰ１層と他の層の界面が判別しにくい場合には、別途同じサンプルの断面について微分干渉顕微鏡を用いて偏光観察してＰ１層の界面位置を割り出し、Ｐ１層の面積を見積もる。
（Ｂ４）画像中のＰ１層内に存在する全ての無機粒子の面積を計測し、総面積をＣとする。ここで、計測対象とするのは、無機粒子の全体が画像内に収まっているものに限られず、画像内に一部のみが現われている無機粒子も含むものとする。なお、画像で無機粒子の場所が判別しにくい場合には、別途同じサンプルの断面についてエネルギー分散型Ｘ線分析を行い、無機物からなる部分を判別した後、面積を算出する。
（Ｂ５）ＣをＡで除し（Ｃ／Ａ）、それに１００を乗じることにより、Ｐ１層内における無機粒子の面積割合を求め、この値でもって無機粒子含有量Ｖｆ１（体積％）とした。
（Ｂ６）（Ｂ４）において、観察された全ての無機粒子の個数を計算し、無機粒子の数Ｎｆとした。
（Ｂ７）（Ｂ４）において、観察された無機粒子のそれぞれの面積を求め、その面積と同面積の真円を描いた場合の真円の直径でもって無機粒子の円相当径（μｍ）とした。観察された全ての粒子について円相当径を求めた後、それらの相加平均値でもって平均円相当径（μｍ）とした。

Ｈ．フィルムの厚みＴ（μｍ）、フィルム表面から厚み０．１Ｔまでの範囲の無機粒子含有量Ｖｆａ（体積％）、厚み０．１Ｔから厚み０．９Ｔまでの範囲の無機粒子含有量Ｖｆｂ（体積％）
フィルムの厚みＴ（μｍ）、フィルム表面から厚み０．１Ｔまでの範囲の無機粒子含有量Ｖｆａ（体積％）、厚み０．１Ｔから厚み０．９Ｔまでの範囲の無機粒子含有量Ｖｆｂ（体積％）は以下の（Ｃ１）〜（Ｃ７）の手順で求めた。なお、測定はフィルム切断箇所を無作為に変更して計１０回行い、その相加平均値でもって、それぞれ、フィルムの厚みＴ（μｍ）、フィルム表面から厚み０．１Ｔまでの範囲の無機粒子含有量Ｖｆａ（体積％）、厚み０．１Ｔから厚み０．９Ｔまでの範囲の無機粒子含有量Ｖｆｂ（体積％）とした。
（Ｃ１）ミクロトームを用いて、フィルム断面を厚み方向に潰すことなく、フィルム面方向に対して垂直に、フィルム長手方向（破断伸度の測定によって定義した方向）に対して平行に切断する。
（Ｃ２）次いで切断した断面を、走査型電子顕微鏡を用いて観察し、３０００倍に拡大観察した画像を得る。なお、観察場所は無作為に定めるものとするが、画像の上下方向がフィルムの厚み方向と、画像の左右方向がフィルムの長手方向と、それぞれ平行になるようにするものとする。また、厚み方向に観察位置を移動させて行い、一方の表面からもう一方の表面まで連続した画像を準備した。
（Ｃ３）前記（Ｃ２）で得られる画像中において、表面から厚み０〜０．１Ｔの範囲の面積（フィルム内に存在する空隙や無機粒子の面積も含む全面積）を計測し、これをＡａとする。また同様に表面から厚み０．１Ｔ〜０．９Ｔの範囲の面積を計測し、総面積をＡｂとする
（Ｃ４）画像中のフィルム内において、表面から厚み０〜０．１の範囲の全ての無機粒子の面積を計測し、総面積をＢａとする。ここで、計測対象とするのは、厚み０〜０．１Ｔの範囲に無機粒子の全体が画像内に収まっているものに限られず、画像内に一部のみが現われている無機粒子も含むものとする。なお、画像で無機粒子の場所が判別しにくい場合には、別途同じサンプルの断面についてエネルギー分散型Ｘ線分析を行い、無機物からなる部分を判別した後、面積を算出する。また同様に表面から厚み０．１Ｔ〜０．９Ｔの範囲の全ての無機粒子の面積を計測し、総面積をＢｂとする
（Ｃ５）ＢａをＡａで除し（Ｂａ／Ａａ）、それに１００を乗じることにより、表面から厚み０〜０．１Ｔの範囲における無機粒子の面積割合を求め、この値でもって表面から厚み０．１Ｔの範囲の無機粒子含有量Ｖｆａ（体積％）とした。また同様にＢｂをＡｂで除し（Ｂｂ／Ａｂ）、それに１００を乗じることにより０．１Ｔ〜０．９Ｔの範囲の無機粒子含有量Ｖｆｂ（体積％）とした。なお、フィルムの厚みＴ（μｍ）は、ダイヤルゲージを用い、ＪＩＳ Ｋ７１３０（１９９２年）Ａ−２法に準じて、フィルムを１０枚重ねた状態で任意の５ヶ所について厚さを測定した。その平均値を１０で除してフィルムの厚みＴ（μｍ）として求めた。

Ｉ．フィルム厚み方向の熱伝導率
先端が平坦なダイヤルゲージ厚み計（（株）ミツトヨ製）を用いてフィルムの厚みを測定した後、ベルジャー型蒸着機を用いてフィルムの両面にアルミを蒸着した。蒸着厚みは、フィルムの片面からレーザーポインターのレーザー光を照射し、反対面から目視で観察してレーザー光が透過しなくなる厚みとした。次に、レーザー光吸収用スプレー（ファインケミカルジャパン（株）製ブラックガードスプレーＦＣ−１５３）を両面に薄く塗布して乾燥させた後、１０ｍｍ角の正方形サンプルを切り出し、ＸｅフラッシュアナライザーであるＮＥＴＺＳＣＨ製ＬＦＡ４６７Ｎａｎｏｆｌａｓｈを用い、測定温度２５℃でフィルム厚み方向の熱拡散率α（ｍ^２／ｓ）を測定した。なお、測定は４回実施し、その平均値で以て熱拡散率とし、下記式（２）にて熱伝導率を求めた。
熱伝導率（Ｗ／ｍＫ）＝α（ｍ^２／ｓ）×比熱（Ｊ／ｋｇ・Ｋ）×密度（ｋｇ／ｍ^３） （２）
なお、比熱はＪＩＳ Ｋ−７１２３（１９８７）に基づいて求めた値を用いた。また、密度はフィルムを３０ｍｍ×４０ｍｍの大きさに切り取った試料を用いて、電子比重計（ミラージュ貿易（株）製ＳＤ−１２０Ｌ）を用いて、室温２３℃、相対湿度６５％の雰囲気にて測定を１０回行い、得られた平均値を用いた。

Ｊ．表面比抵抗
フィルムの表面比抵抗はデジタル超高抵抗微小電流計Ｒ８３４０（（株）アドバンテスト製）で測定した。測定はフィルムの両面各面において、面内において任意の１０カ所で測定を実施し、その平均値をそれぞれ求めた。得られた平均値が低い方の値でもって表面比抵抗とした。また、測定試料は２３℃、６５％Ｒｈの室内で２４時間調湿したものを用いた。得られた値を用いて以下の通り判定した。ＡとＢが実用範囲である。
Ａ：表面比抵抗が５×１０^１３Ω／□以上
Ｂ：表面比抵抗が１×１０^１３Ω／□以上、５×１０^１３Ω／□未満
Ｄ：表面比抵抗が１×１０^１３Ω／□未満。

Ｋ．電気絶縁性
フィルムの両面に熱硬化性の接着剤を乾燥後の厚みが５μｍとなるように均一に塗布し、該接着剤を介してフィルムの両面にデュポン帝人アドバンスドペーパー社の「ノーメックス」（商標登録）（タイプ４１０、厚み５０μｍ）を熱ラミネートにより貼り合わせた。
得られた積層体をサイズ２５ｃｍ×２５ｃｍの正方形に切り出し、２３℃、６５％Ｒｈの室内で２４時間調湿した後、ＪＩＳ Ｃ２１５１（２００６）に基づいて、交流絶縁破壊試験器（春日電機（株）製、ＡＣ３０ｋＶ）を用いて、周波数６０Ｈｚ、昇圧速度１０００Ｖ／ｓｅｃで単位厚みあたりの絶縁破壊電圧（ｋＶ／ｍｍ）を測定した。なお、積層体の厚みは先端が平坦なダイヤルゲージ厚み計（（株）ミツトヨ製）を用いて計測した。電気絶縁性は、下記判定基準にて評価した。Ａ、Ｂが電気絶縁性の高い材料として好適に用いられる。
Ａ：絶縁破壊電圧が１５０ｋＶ／ｍｍ以上
Ｂ：絶縁破壊電圧が１００ｋＶ／ｍｍ以上、１５０ｋＶ／ｍ未満。
Ｄ：絶縁破壊電圧が１００ｋＶ／ｍｍ未満。

Ｌ．放熱性
フィルムの両面に熱硬化性の接着剤を乾燥後の厚みが５μｍとなるように均一に塗布し、該接着剤を介してフィルムの両面にデュポン帝人アドバンスドペーパー社の「ノーメックス」（商標登録）（タイプ４１０、厚み５０μｍ）を熱ラミネートにより貼り合わせた。

得られた積層体を直径８ｃｍの円形に複数枚切り出し、厚みが１〜１．５ｍｍの範囲となるように重ね合わせ、２５℃の室温下に置かれた直径３ｃｍの面熱源（３Ｗ）の上に積層体の片面を密着させて設置した。なお、設置する際は積層体の中心と中心が一致するように設置し、また、積層体と面熱源の界面や、積層体同士の界面には、信越化学工業（株）製の放熱シリコーングリース（Ｇ−７７５）を薄く塗布し、界面に空気が入らないよう密着させた。設置してから５分経過後に、サーモグラフィ（日本アビオニクス社（株）製）を用いて熱源と反対面側の積層体の表面温度を測定した。測定位置は積層体の円形の中心にあたる箇所と、積層体の円形の端部に当たる箇所の２箇所とし、それぞれ円形の中心の温度をＴｃ（℃）、円形の端部の温度をＴｅ（℃）とした。ＴｃとＴｅの温度差が小さいほど、熱が周囲に拡散してホットスポットが緩和されていることを意味しており、放熱性は、下記判定基準にて評価した。Ａ〜Ｃが放熱性の高い材料として好適に用いられる。
Ａ：Ｔｃ−Ｔｅが１０℃未満
Ｂ：Ｔｃ−Ｔｅが１０℃以上、１５℃未満
Ｃ：Ｔｃ−Ｔｅが１５℃以上、２０℃未満
Ｄ：Ｔｃ−Ｔｅが２０℃以上。

Ｍ．加工性
フィルムの両面に熱硬化性の接着剤を乾燥後の厚みが５μｍとなるように均一に塗布し、該接着剤を介してフィルムの両面にデュポン帝人アドバンスドペーパー社の「ノーメックス」（商標登録）（タイプ４１０、厚み５０μｍ）を熱ラミネートにより貼り合わせた。
次に、得られた積層体について、スコット耐揉摩耗試験機（東洋精機工業（株）製）を用いて、ＪＩＳ−Ｋ−６３２８に従った揉み試験を実施した。サンプルサイズは幅１０ｍｍ、長さ２００ｍｍとし、荷重２．５ｋｇで測定し、目視で積層界面での劈開や破断が確認できるまでの回数を求めた。加工性は、以下の基準で判定した。ＡとＢが実用範囲である。
Ａ：１００ 回以上
Ｂ：５０ 回以上、１００ 回未満
Ｄ：５０ 回未満。

Ｎ．平滑面に対する接着性
フィルムの両面に熱硬化性の接着剤を乾燥後の厚みが５μｍとなるように均一に塗布し、該接着剤を介してフィルムの両面に東レ（株）製ＰＰＳフィルム「トレリナ」（商標登録）（タイプ３０３０、厚み１６μｍ）を熱ラミネートにより貼り合わせた。幅１０ｍｍ長さ２００ｍｍのサンプルにカットし、該サンプルを、大栄科学精器製作所製引張試験器にて速度２００ｍｍ／分、剥離角度１８０°ホールドの条件で、ＪＩＳ Ｋ ６８５４-２（１９９９）に準じ、測定した。得られた剥離長さ（ｍｍ）と剥離荷重（Ｎ）の測定データから、最適直線法により、最適荷重直線を導き、１８０°ピール強度を求めた。平滑面に対する接着性は、以下の基準で判定した。ＡとＢが実用上好ましい。
Ａ：３．０Ｎ／ｃｍ以上
Ｂ：１．０Ｎ／ｃｍ以上３．０Ｎ／ｃｍ未満
Ｃ：１．０Ｎ／ｃｍ未満。

以下、本発明について実施例を挙げて説明するが、本発明は必ずしもこれらに限定されるものではない。

（参考例１−１）
酸成分としてテレフタル酸ジメチルを、ジオール成分としてエチレングリコールを用い、酸化ゲルマニウムを重合触媒として重縮合反応を行い、固有粘度０．６５のポリエステルのペレットを得た。なおこうして得たポリエステルのガラス転移温度Ｔｇは８３℃、融点Ｔｍ２５５℃、結晶融解熱量は３７Ｊ／ｇであった。

（参考例１−２）
オートクレーブに、４７％水硫化ナトリウム９．４４ｋｇ（８０モル）、９６％水酸化ナトリウム３．４３ｋｇ（８２．４モル）、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）１３．０ｋｇ（１３１モル）、酢酸ナトリウム２．８６ｋｇ（３４．９モル）、及びイオン交換水１２ｋｇを仕込み、常圧で窒素を通じながら２３５℃まで３時間かけて徐々に加熱し、水１７．０ｋｇおよびＮＭＰ０．３ｋｇ（３．２３モル）を留出したのち、反応容器を１６０℃に冷却した。次に、主要モノマーとしてｐ−ジクロロベンゼン（ｐ−ＤＣＢ）１１．５ｋｇ（７８．４モル）、副成分モノマーとして１，２，４−トリクロロベンゼン ０．００７ｋｇ（０．０４モル）、を加え、ＮＭＰ２２．２ｋｇ（２２３モル）を追添加して反応容器を窒素ガス下に密封し、４００ｒｐｍで撹拌しながら、２００℃から２７０℃まで０．６℃／分の速度で昇温した。２７０℃で３０分経過後、水１．１１ｋｇ（６１．６モル）を１０分かけて系内に注入し、２７０℃で更に反応を１００分間継続した。その後、水１．６０ｋｇ（８８．８モル）を系内に再度注入し、２４０℃まで冷却した後、２１０℃まで０．４℃／分の速度で冷却し、その後室温近傍まで急冷した。内容物を取り出し、３２リットルのＮＭＰで希釈後、溶剤と固形物をふるい（８０ｍｅｓｈ）で濾別した。得られた粒子を再度３８リットルのＮＭＰにより８５℃で洗浄した。その後６７リットルの温水で５回洗浄、濾別し、０．０５質量％酢酸カルシウム水溶液７０，０００ｇで５回洗浄、濾別した。得られた粒子を６０℃で熱風乾燥し、１２０℃で２０時間減圧乾燥することによって白色のＰＰＳ樹脂の粉粒体を得た。得られたＰＰＳ樹脂の粉粒体は、ガラス転移温度Ｔｇは９２℃、融点Ｔｍ２８０℃、結晶融解熱量は３３Ｊ／ｇであった。

（参考例２−１）
平均粒径１７μｍ、アスペクト比４のワラストナイト粒子（啓和炉材（株）製、Ｋ４００）を、ヘンシェルミキサーに入れ攪拌し、その状態でワラストナイト粒子１００質量％に対してシランカップリング剤（信越化学（株）製、ＫＢＭ−４０３）が１質量％となるようにシランカップリング剤をスプレー噴霧して添加し、７０℃で２時間加熱攪拌後、取り出すことで、表面処理されたワラストナイト粒子を得た。

（参考例２−２）
平均粒径１μｍ、アスペクト比１のシリカ粒子を、ヘンシェルミキサーに入れ攪拌し、その状態でワラストナイト粒子１００質量％に対してシランカップリング剤（信越化学（株）製、ＫＢＭ−４０３）が１質量％となるようにシランカップリング剤をスプレー噴霧して添加し、７０℃で２時間加熱攪拌後、取り出すことで、表面処理されたシリカ粒子を得た。

（参考例２−３）
平均粒径３０μｍ、アスペクト比４のワラストナイト粒子（キンセイマテック（株）製、ＦＰＷ＃１５０）を、ヘンシェルミキサーに入れ攪拌し、その状態でワラストナイト粒子１００質量％に対してシランカップリング剤（信越化学（株）製、ＫＢＭ−４０３）が１質量％となるようにシランカップリング剤をスプレー噴霧して添加し、７０℃で２時間加熱攪拌後、取り出すことで、表面処理されたワラストナイト粒子を得た。

（参考例３−１）
サイドフィード口を１箇所以上有し、ニーディングパドル混練部を１箇所設けた同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を２６５℃に加熱し、メインフィード口から参考例１−１で得たポリエステルを６０質量部、サイドフィード口から参考例２−１で得た表面処理されたワラストナイト粒子４０質量部を供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングして、ワラストナイト粒子を４０重量％含有するマスターペレットを作製した。

（参考例３−２）
サイドフィード口を１箇所以上有し、ニーディングパドル混練部を１箇所設けた同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を２６５℃に加熱し、メインフィード口から参考例１−１で得たポリエステルを９０質量部、サイドフィード口から参考例２−２で得た表面処理されたシリカ粒子１０質量部を供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングして、シリカ粒子を１０重量％含有するマスターペレットを作製した。

（参考例３−３）
サイドフィード口 を１箇所以上有し、ニーディングパドル混練部を１箇所設けた同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を２６５℃に加熱し、メインフィード口から参考例１−１で得たポリエステルを９４．０質量部、サイドフィード口から参考例２−２で得た表面処理されたシリカ粒子２．０質量部および、平均繊維径０．０６μｍ、平均繊維長１０μｍの多層カーボンナノチューブ４．０質量部を供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングして、シリカ粒子を２．０重量％、多層カーボンナノチューブを４．０重量％含有するマスターペレットを作製した。

（参考例３−４）
サイドフィード口を１箇所以上有し、ニーディングパドル混練部を１箇所設けた同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を２６５℃に加熱し、メインフィード口から参考例１−１で得たポリエステルを７０．０質量部、サイドフィード口から参考例２−２で得た表面処理されたシリカ粒子２．０質量部および、参考例２−３で得たワラストナイト粒子２８．０質量部を供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングして、シリカ粒子を２．０重量％、ワラストナイト粒子を２８．０重量％含有するマスターペレットを作製した。

（参考例３−５）
参考例１−２で得たＰＰＳ粉粒体を３２０℃に設定した単軸押出機にて溶融混練してストランド形状に押し出し、カッターで切断してペレット化した。

（参考例３−６）
サイドフィード口を１箇所以上有し、ニーディングパドル混練部を１箇所設けた同方向回転タイプのベント式二軸混練押出機（日本製鋼所製、スクリュー直径３０ｍｍ、スクリュー長さ／スクリュー直径＝４５．５）を３１０℃に加熱し、メインフィード口から参考例１−２で得たＰＰＳ樹脂を６０質量部、サイドフィード口から参考例２−１で得た表面処理されたワラストナイト粒子４０質量部を供給し、溶融混練後、ストランド状に吐出し、温度２５℃の水で冷却した後、直ちにカッティングして、ワラストナイト粒子を４０重量％含有するマスターペレットを作製した。

（実施例１）
参考例３−１で得られたマスターペレット６７．５質量部と、参考例１−１で得たポリエステル３２．５質量部とを混合したものを１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後に押出機に供給し、窒素雰囲気下、２８０℃の温度で溶融させ、Ｔダイ口金に導入した。次いで、Ｔダイ口金内より、シート状に押出して溶融単層シートとし、該溶融単層シートを、表面温度２５℃に保たれたドラム上に静電印加法で密着冷却固化させて未延伸単層フィルムを得た。

続いて、該未延伸単層フィルムを９０℃の温度に加熱したロール群で予熱した後、１００℃の温度の加熱ロールを用いて長手方向（縦方向）に２．５倍延伸を行い、２５℃の温度のロール群で冷却して一軸延伸フィルムを得た。得られた一軸延伸フィルムの両端をクリップで把持しながらテンター内の９０℃の温度の予熱ゾーンに導き、引き続き連続的に１００℃の温度の加熱ゾーンで長手方向に直角な方向（幅方向）に２．７５倍延伸した。さらに引き続いて、テンター内の熱処理ゾーン１で２２０℃の温度で２０秒間の熱処理を施し、さらに熱処理ゾーン２で１５０℃の熱処理を行い、熱処理ゾーン３で１００℃の温度で熱処理を行った。なお、熱処理に際し、熱処理ゾーン１と熱処理ゾーン２の間で幅方向に４％の弛緩処理を行った。次いで、均一に徐冷後、巻き取って、厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例２）
実施例１で、押出機に供給するマスターペレットの量を４０．０質量部、ポリエステルの量を６０．０質量部にそれぞれ変更した以外は、実施例１と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例３）
実施例１で、押出機に供給するマスターペレットの量を３０．０質量部、ポリエステルの量を７０．０質量部にそれぞれ変更した以外は、実施例１と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（比較例３）
実施例１で、押出機に供給するマスターペレットの量を２０．０質量部、ポリエステルの量を８０．０質量部にそれぞれ変更した以外は、実施例１と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例４）
参考例２−１で、平均粒径１７μｍ、アスペクト比４のワラストナイト粒子の代わりに、平均粒径４μｍ、アスペクト比８のワラストナイト粒子（キンセイマテック（株）製、ＳＨ−１８００）を用いた以外は、実施例１と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（比較例１）
参考例３−２で得られたマスターペレット１０．０質量部と、参考例１−１で得たポリエステル９０．０質量部とを混合したものを１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後に押出機に供給し、窒素雰囲気下、２８０℃の温度で溶融させ、Ｔダイ口金に導入した。次いで、Ｔダイ口金内より、シート状に押出して溶融単層シートとし、該溶融単層シートを、表面温度２５℃に保たれたドラム上に静電印加法で密着冷却固化させて未延伸単層フィルムを得た。それ以降は実施例１と同様にして延伸を行い、厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（比較例７）
参考例３−３で得られたマスターペレット５０．０質量部と、参考例１−１で得たポリエステル５０．０質量部とを混合したものを１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後に押出機に供給し、窒素雰囲気下、２８０℃の温度で溶融させ、Ｔダイ口金に導入した。次いで、Ｔダイ口金内より、シート状に押出して溶融単層シートとし、該溶融単層シートを、表面温度２５℃に保たれたドラム上に静電印加法で密着冷却固化させて未延伸単層フィルムを得た。それ以降は実施例１と同様にして延伸を行い、厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例６）
参考例３−４で得られたマスターペレット５０．０質量部と、参考例１−１で得たポリエステル５０．０質量部とを混合したものを１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後に押出機に供給し、窒素雰囲気下、２８０℃の温度で溶融させ、Ｔダイ口金に導入した。次いで、Ｔダイ口金内より、シート状に押出して溶融単層シートとし、該溶融単層シートを、表面温度２５℃に保たれたドラム上に静電印加法で密着冷却固化させて未延伸単層フィルムを得た。それ以降は実施例１と同様にして延伸を行い、厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（比較例２）
比較例１で、押出機に供給するマスターペレットの量を６０．０質量部、ポリエステルの量を４０．０質量部にそれぞれ変更した以外は、比較例１と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（比較例４）
実施例２で、長手方向の延伸倍率を３．６倍、幅方向の延伸倍率を３．６倍にそれぞれ変更した以外は、実施例２と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（比較例６）
実施例１で、未延伸単層フィルムを得る際に、厚みを５０μｍに調整し、その後の工程を行わなかった以外は、実施例１と同様にして厚み５０μｍの未延伸単層フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例５）
比較例１で得た厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムおよび、下記金型１を２００℃に加熱し、シートと金型の凹凸面を接触させて２０ＭＰａでプレスし、そのまま２分間保持した。その後、金型を冷却後にプレスを解放して金型から離型し、表面凹凸を付与されたフィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。
・金型１
材質：ニッケル、パターン：ドット状、
凸部ピッチ：１４０μｍ、凸部幅：７０μｍ、凸部高さ：１０μｍ。

（比較例５）
比較例１で得た厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムおよび、下記金型２を２００℃に加熱し、シートと金型の凹凸面を接触させて２０ＭＰａでプレスし、そのまま２分間保持した。その後、金型を冷却後にプレスを解放して金型から離型し、表面凹凸を付与されたフィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。
・金型２
材質：ニッケル、パターン：ドット状、
凸部ピッチ：５００μｍ、凸部幅：３８０μｍ、凸部高さ：１００μｍ。

（実施例７）
実施例１で、二軸延伸後のフィルムの厚みが２５０μｍになるように押出機の押出吐出量を調整した以外は、実施例１と同様にして厚さ２５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例８）
２台の押出機（押出機Ａおよび押出機Ｂ）を用意し、押出機Ａには参考例３−１で得られたマスターペレット６７．５質量部と、参考例１−１で得たポリエステル３２．５質量部とを混合したものを１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後に供給し、押出機Ｂには、参考例１−１で得たポリエステルのみを１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後に供給した。供給された樹脂は、それぞれの押出機によって窒素雰囲気下、２８０℃の温度で溶融された後、押出機Ｂの樹脂が押出機Ａの樹脂の両表層に来るように３層に積層し、Ｔダイ口金に導入した。この時、３層の積層厚みの比が、１：１０：１になるように積層した。次いで、Ｔダイ口金内よりシート状に押出して溶融積層シートとし、該溶融積層シートを、表面温度２５℃に保たれたドラム上に静電印加法で密着冷却固化させて未延伸積層フィルムを得た。それ以降は実施例１と同様にして延伸を行い、厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例９）
実施例８で、押出機Ａに供給するマスターペレットの量を４０．０質量部、ポリエステルの量を６０．０質量部にそれぞれ変更した以外は、実施例８と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例１０）
実施例８で、押出機Ａに供給するマスターペレットの量を３０．０質量部、ポリエステルの量を７０．０質量部にそれぞれ変更した以外は、実施例８と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（比較例９）
実施例８で、押出機Ａに供給するマスターペレットの量を２０．０質量部、ポリエステルの量を８０．０質量部にそれぞれ変更した以外は、実施例１と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例１１）
参考例２−１で、平均粒径１７μｍ、アスペクト比４のワラストナイト粒子の代わりに、平均粒径４μｍ、アスペクト比８のワラストナイト粒子（キンセイマテック（株）製、ＳＨ−１８００）を用いた以外は、実施例８と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例１８）
参考例２−１で、平均粒径１７μｍ、アスペクト比４のワラストナイト粒子の代わりに、平均粒径１４μｍの金属シリコン粒子（キンセイマテック（株）製、Ｍ−Ｓｉ＃３５０）を用いた以外は、実施例８と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例１９）
参考例２−１で、平均粒径１７μｍ、アスペクト比４のワラストナイト粒子の代わりに、平均粒径１６μｍのアルミノシリケート粒子（Ｑｕａｒｚｗｅｒｋｅ社製、ＳＩＬＡＴＨＥＲＭ Ｔ １３６０−０１１２）を用いた以外は、実施例８と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例１２）
参考例３−４で得られたマスターペレット５０．０質量部と、参考例１−１で得たポリエステル５０．０質量部とを混合したものを１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後に押出機Ａに供給し、窒素雰囲気下、２８０℃の温度で溶融させた以外は、実施例８と同様にして延伸を行い、厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（比較例１０）
実施例８で、押出機Ａに参考例３−２で得られたマスターペレット１０．０質量部と、参考例１−１で得たポリエステル９０．０質量部とを混合したものを供給した以外は実施例８と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例１３）
実施例８で、二軸延伸後のフィルムの厚みが２５０μｍになるように押出機の押出吐出量を調整した以外は、実施例８と同様にして厚さ２５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例１４）
３層の積層厚みの比を、１：１６：１に変更した以外は、実施例８と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例１５）
３層の積層厚みの比を、１：８：１に変更した以外は、実施例８と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例１６）
３層の積層厚みの比を、１：６：１に変更した以外は、実施例８と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（比較例８）
３層の積層厚みの比を、１：４：１に変更した以外は、実施例８と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（比較例１１）
実施例９で、長手方向の延伸倍率を３．６倍、幅方向の延伸倍率を３．６倍にそれぞれ変更した以外は、実施例９と同様にして厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

（実施例１７）
２台の押出機（押出機Ａおよび押出機Ｂ）を用意し、押出機Ａには参考例３−６で得られたマスターペレット６７．５質量部と、参考例３−５で得たペレット３２．５質量部とを混合したものを１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後に供給し、押出機Ｂには、参考例３−５で得たペレットのみを１８０℃の温度で３時間真空乾燥した後に供給した。供給された樹脂は、それぞれの押出機によって窒素雰囲気下、３２０℃の温度で溶融された後、押出機Ｂの樹脂が押出機Ａの樹脂の両表層に来るように３層に積層し、Ｔダイ口金に導入した。この時、３層の積層厚みの比が、１：１０：１になるように積層した。次いで、Ｔダイ口金内よりシート状に押出して溶融積層シートとし、該溶融積層シートを、表面温度２５℃に保たれたドラム上に静電印加法で密着冷却固化させて未延伸積層フィルムを得た。

続いて、該未延伸単層フィルムを１００℃の温度に加熱したロール群で予熱した後、１１０℃の温度の加熱ロールを用いて長手方向（縦方向）に２．５倍延伸を行い、２５℃の温度のロール群で冷却して一軸延伸フィルムを得た。得られた一軸延伸フィルムの両端をクリップで把持しながらテンター内の１００℃の温度の予熱ゾーンに導き、引き続き連続的に１１０℃の温度の加熱ゾーンで長手方向に直角な方向（幅方向）に２．７５倍延伸した。さらに引き続いて、テンター内の熱処理ゾーン１で１８０℃の温度で熱処理を施し、さらに熱処理ゾーン２で２３０℃の熱処理を行い、熱処理ゾーン３で１３０℃の温度で熱処理を行った。なお、熱処理に際し、熱処理ゾーン１と熱処理ゾーン２の間で幅方向に４％の弛緩処理を行った。次いで、均一に徐冷後、巻き取って、厚さ５０μｍの二軸延伸フィルムを得た。得られたフィルムの物性および特性を表１に示す。

本発明によれば、従来のフィルムと比べて電気絶縁性、放熱性および加工性に優れるフィルムを提供することができる。かかるフィルムは、銅貼り積層板、太陽電池用バックシート、粘着テープ、フレキシブルプリント基板、メンブレンスイッチ、面状発熱体、フラットケーブル、回転機用絶縁材料、電池用絶縁材料などの電気絶縁性と放熱性が重視される用途に好適に使用することができる。また、フィルムの表面特性を活かして、粘着テープ、離型フィルム、転写フィルム、意匠シート、建築材料などにも使用することができる。

１：長さ（ｌ）
２：幅（ｂ）
３：厚さ（ｔ）
４：金型の凸部
５：金型の凹部
Ｘ：金型凸部のピッチ
Ｙ：金型凸部の幅
Ｚ：金型凸部の高さ

Claims (11)

1. 少なくとも一方の表面の粗大突起数ＳＰc（４０００）が１５個／ｍｍ^２以上であるフィルム。
2. フィルムが無機粒子を含む層（Ｐ１層）を有し、Ｐ１層中の無機粒子の含有量をＶｆ１（体積％）、Ｐ１層中の空隙率をＶａ（体積％）とした場合に、Ｖａ／Ｖｆ１が１以下である請求項１に記載のフィルム。
3. 前記Ｐ１層をフィルム面方向に対して垂直に、かつ、フィルム長手方向に対して平行にカットした断面において、１００００μｍ^２あたりに存在する無機粒子の数をＮｆ（個）とした場合に、Ｎｆ／Ｖｆ１が２５以下である請求項２に記載のフィルム。
4. 前記Ｐ１層をフィルム面方向に対して垂直に、かつ、フィルム長手方向に対して平行にカットした断面において、無機粒子の平均円相当径が３μｍ以上である請求項２または３に記載のフィルム。
5. フィルムが無機粒子を含む層（Ｐ１層）を有し、フィルムの厚みをＴ（μｍ）として、前記粗大突起数ＳＰc（４０００）が１５個／ｍｍ^２以上である表面の、
   該表面から該厚み０．１Ｔまでの範囲の無機粒子含有量をＶｆａ（体積％）、
   該厚み０．１Ｔから該厚み０．９Ｔまでの範囲の無機粒子含有量をＶｆｂ（体積％）とした場合に、Ｖｆａ／Ｖｆｂが０≦Ｖｆａ／Ｖｆｂ＜１を満たす請求項１〜４のいずれかに記載のフィルム。
6. フィルムの厚み方向の熱伝導率が０．１５Ｗ／ｍＫ以上であり、かつ表面比抵抗が１０^１３Ω／□以上である請求項１〜５のいずれかに記載のフィルム。
7. フィルムがポリエステル樹脂を主成分とする請求項１〜６のいずれかに記載のフィルム。
8. 前記粗大突起数ＳＰc（４０００）が１５個／ｍｍ^２以上である表面の表面粗さＲａが１００ｎｍ以上である請求項１〜７のいずれかに記載のフィルム。
9. 請求項１〜８のいずれかに記載のフィルムを用いてなる電気絶縁シート。
10. 請求項１〜８のいずれかに記載のフィルムを用いてなる粘着テープ。
11. 請求項９の電気絶縁シートを用いてなる回転機。

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