JPWO2008075533A1 - 飽和ポリエステル系樹脂組成物及び該組成物を含む接着剤組成物 - Google Patents
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Abstract
Description
〔1〕飽和ポリエステル樹脂(A)と非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)とを含有することを特徴とする飽和ポリエステル系樹脂組成物。
〔2〕上記飽和ポリエステル樹脂(A)及び上記非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)の合計量100質量%に対して、上記非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)の含有量は、1〜50質量%である上記〔1〕記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物。
〔3〕結晶性ポリオレフィン系樹脂(C)を更に含有する上記〔1〕記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物。
〔4〕上記結晶性ポリオレフィン系樹脂(C)の結晶の融解熱量が50J/g以上である上記〔3〕記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物。
〔5〕上記非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)の結晶の融解熱量が10J/g以下である上記〔3〕記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物。
〔6〕上記飽和ポリエステル樹脂(A)、上記非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)及び上記結晶性ポリオレフィン系樹脂(C)の合計量100質量%に対して、上記非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)の含有量は1〜30質量%、結晶性ポリオレフィン系樹脂(C)の含有量は3〜30質量%である上記〔3〕記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物。
〔7〕上記非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)100質量部に対する上記結晶性ポリオレフィン系樹脂(C)の割合は、60〜250質量部である上記〔3〕記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物。
〔8〕上記〔1〕乃至〔7〕のいずれか1項に記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物を含むことを特徴とする接着剤組成物。
〔9〕上記〔1〕乃至〔7〕のいずれか1項に記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物を含むことを特徴とするホットメルト接着剤。
樹脂成分(A)を構成するモノマーである酸成分及びポリオール成分には特に限定はない。上記酸成分としては、芳香族二塩基性酸、脂肪族二塩基性酸、及び脂環族二塩基性酸、並びにこれらのエステル形成体等が使用できる。芳香族二塩基性酸及びそのエステル形成体の具体例としては、テレフタル酸、イソフタル酸、無水フタル酸、α−ナフタレンジカルボン酸、及びβ−ナフタレンジカルボン酸、並びにこれらのエステル形成体(例えば、メチルエステル及びエチルエステル等のC1〜C3アルキルエステル)等が挙げられる。脂肪族二塩基性酸及びそのエステル形成体の具体例としては、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバチン酸、ウンデシレン酸、及びドデカン二酸、並びにこれらのエステル形成体(例えば、メチルエステル及びエチルエステル等のC1〜C3アルキルエステル)等が挙げられる。脂環族二塩基性酸及びそのエステル形成体の具体例としては、1、4−シクロヘキサンジカルボン酸、テトラヒドロ無水フタル酸、及びヘキサヒドロ無水フタル酸が挙げられる。
樹脂成分(B)は、アルミニウム等の接着基材への密着性を改善する機能を有する。接着基材への密着性を向上する手段として、〔1〕接着剤の接着基材への濡れ性の向上、及び〔2〕接着剤組成物の柔軟性により、接着剤と接着基材界面への剥離応力の応力集中を防ぐ事が重要である。結晶性ポリオレフィン系樹脂は、加熱溶融状態で結晶化度が低い場合、表面自由エネルギーが低いため、接着基材への濡れが良好である。しかし、冷却・固化した結晶性ポリオレフィン系樹脂は、結晶化と共に表面自由エネルギーが上昇し、接着基材へ濡れなくなり、自然と剥離してしまう。一方、非結晶性ポリオレフィン系樹脂は、冷却・固化した状態でも、表面自由エネルギーが低いため、接着基材への密着性を向上する事ができる。更に、樹脂成分(B)は、室温でも柔軟性が高いため、剥離応力に対して接着剤と接着基材界面への応力集中を防ぐことができる(尚、本説明は、本発明の理解を助けるための説明である。本発明は、樹脂成分(B)の機能及び範囲を定義するための説明ではなく、また、樹脂成分(B)の機能及び範囲を限定するための説明でもない。)。
本発明の樹脂組成物、接着剤、及びホットメルト接着剤には、更に結晶性ポリオレフィン系樹脂(C)(以下、「樹脂成分(C)」ともいう。)が含有されることが好ましい。樹脂成分(C)は、接着基材界面への剥離応力集中を防ぐ役割を担う。樹脂成分(C)は、通常、接着剤組成物中に微細分散した状態で存在する。その分散粒子表面と主成分である樹脂成分(A)の界面との濡れ性が低いため、樹脂成分(A)と樹脂成分(C)の分散粒子との界面に、剥離応力を分散させることができる。その結果、接着剤と接着基材界面との剥離状態を改善することができる(尚、本説明は、本発明の理解を助けるための説明である。本発明は、樹脂成分(C)の機能及び範囲を定義するための説明ではなく、また、樹脂成分(C)の機能及び範囲を限定するための説明でもない。)。従って、樹脂成分(C)の表面自由エネルギーが高くなるように、樹脂成分(C)として、結晶化度の高いポリオレフィン系樹脂が好ましい。
本発明の樹脂組成物、接着剤、及びホットメルト接着剤には、本発明の目的を損なわない範囲で、任意の粘着付与剤の1種又は2種以上を用いることができる。上記粘着付与剤は、通常、本発明の樹脂組成物、接着剤、及びホットメルト接着剤の耐熱性及び弾性率の調整並びに接着基材への密着性の調整に有効に用いられる。上記粘着付与剤としては、例えば、任意の樹脂型粘着付与剤が挙げられる。該樹脂型粘着付与剤として、例えば、(1)ビスフェノール型エポキシ樹脂、フェノール型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、及びクレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のエポキシ樹脂型粘着付与剤、(2)テルペン樹脂、テルペンフェノール樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、及び水添テルペン樹脂等のテルペン樹脂型粘着付与剤、(3)ロジン変性フェノール樹脂等のロジン変性樹脂型粘着付与剤、並びに(4)脂肪族系石油樹脂、脂環族系石油樹脂、及び芳香族系石油樹脂等の石油樹脂型粘着付与剤を用いることができる。上記樹脂型粘着付与剤は、1種単独で用いてもよく、2種以上を併用してもよい。上記樹脂型粘着付与剤のR&B軟化点は、50〜180℃が好ましい。R&B軟化点とは、JIS K−6863−1994によって規定される樹脂物性である。
撹拌装置、窒素導入管、留出管及び温度計を備えた四ツ口フラスコに、テレフタル酸ジメチル0.6モル、1,4−ブタンジオール1.6モル、1,6−ヘキサンジオール0.2モル、及び触媒としてテトラ−n−ブチルチタネート0.2×10-2モルを仕込んだ。次いで、窒素を導入しながら昇温し、130〜200℃でメタノールを留出させた後、イソフタル酸0.15モル及びセバチン酸0.25モルを加えて、200〜240℃で水を留出させた。その後、引き続き、徐々に減圧にしながら、250℃で1mmHgの減圧下で3時間反応させて飽和ポリエステル系樹脂(A−1)を得た。
樹脂成分(A)として、飽和ポリエステル系樹脂(A−1)1424g、樹脂成分(B)として、住友化学株式会社製「タフセレンSCC−24」(以下、「非晶PO−1」ともいう。)292g、樹脂成分(C)として、低密度ポリエチレン(LDPE)(日本ポリオレフィン社製「ジェイレックスLD JM910」)284gを用いた。JIS−K7122に準じた方法によるDSC(セイコーインスツル社製RDC220使用、試料量;8mg、昇温条件;10℃/分、空気雰囲気下)の測定で、上記「非晶PO−1」の融解熱量を測定したところ、2.5J/gであった。
組成物1を180℃の条件で熱プレス(1kg/cm2、30秒)して、およそ100μm(80〜120μm)の厚さのシートを作成した。得られたシートを幅25mm、長さ50mmに切断し、接着剤シートを作成した。また、接着基材の銅板(材質C−1100P、厚さ150μm)を幅25mm、長さ75mmに切断した。引張つかみ代の長さを約25mm残すように、接着剤シートを2枚の接着基材の間に挟み、180℃、0.1MPaの条件で、30秒間熱プレスして、組成物1/銅試験片を作成した。
(実施例1)
組成物1/銅試験片がT字型になるように、組成物1/銅試験片を引張試験機(島津製作所社製オートグラフ「DSS−500」)のチャックに固定し、23℃、5mm/分の引張速度の条件で引張荷重を測定した。この条件での引張強さは11.0kgfであった。また、引張速度を20mm/分及び50mm/分とした時の引張強さがそれぞれ、15.8kgf及び16.3kgfであった。更に引張速度を200mm/分とした場合の引張強さは、15.6kgfであり、剥離形態を目視で確認したところ、接着剤の凝集破壊が認められた。
飽和ポリエステル系樹脂(A−1)1666g、樹脂成分(C)「ジェイレックスLDJH527」334gを均一混合し、組成物1と同様の方法で組成物2を得た。また、組成物1/銅試験片と同様の条件で、組成物2/銅試験片を作成した。そして、実施例1と同様の方法で接着強度を測定した。その結果、引張速度が5mm/分、20mm/分、50mm/分、及び200mm/分の場合、それぞれの引張強さは、5.2kgf、6.7kgf、7.8kgf及び11.4kgfであった。また、いずれの引張速度の条件においても、剥離形態を目視で確認したところ、銅試験片と接着剤の界面での界面剥離が認められた。
表1記載の組成物配合比で、組成物1の製造方法と同様の方法で、組成物3〜11を得た。
組成物3〜5及び10〜11を用いて、組成物/銅試験片を作成した。実施例1と同様の方法で引張強さを測定し、剥離形態を目視で確認した。その結果を表2の実施例2〜3及び13〜14並びに比較例2に示す。
(実施例4〜6、及び比較例3)
接着基材としてアルミニウム板(材質AL5052、厚さ300μm)を用いた他は、銅試験片と同様の方法で、組成物/アルミニウム試験片を作成した。実施例1と同様の方法で引張強さを測定し、剥離形態を目視で確認した。その結果を表3に示す。
(実施例7〜10、及び比較例4)
接着基材として厚さ100μmのポリエチレンテレフタレートフィルム(以下、「PETフィルム」ともいう。)を用いた他は、銅試験片と同様の方法で、組成物/PETフィルム試験片を作成した。実施例1と同様の方法で引張強さを測定し、剥離形態を目視で確認した。その結果を表4に示す。
(実施例11〜12、及び比較例5〜6)
表5に示す組成物/PETフィルム試験片について、引張試験の温度条件を40℃及び5℃に設定し、引張速度を200mm/分の場合の引張強度を測定し、剥離形態を目視で確認した。その結果を表5に示す。
Claims (9)
- 飽和ポリエステル樹脂(A)と非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)とを含有することを特徴とする飽和ポリエステル系樹脂組成物。
- 上記飽和ポリエステル樹脂(A)及び上記非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)の合計量100質量%に対して、上記非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)の含有量は、1〜50質量%である請求項1記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物。
- 結晶性ポリオレフィン系樹脂(C)を更に含有する請求項1記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物。
- 上記結晶性ポリオレフィン系樹脂(C)の結晶の融解熱量が50J/g以上である請求項3記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物。
- 上記非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)の結晶の融解熱量が10J/g以下である請求項3記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物。
- 上記飽和ポリエステル樹脂(A)、上記非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)及び上記結晶性ポリオレフィン系樹脂(C)の合計量100質量%に対して、上記非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)の含有量は1〜30質量%、結晶性ポリオレフィン系樹脂(C)の含有量は3〜30質量%である請求項3記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物。
- 上記非結晶性ポリオレフィン系樹脂(B)100質量部に対する上記結晶性ポリオレフィン系樹脂(C)の割合は、60〜250質量部である請求項3記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物。
- 請求項1乃至7のいずれか1項に記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物を含むことを特徴とする接着剤組成物。
- 請求項1乃至7のいずれか1項に記載の飽和ポリエステル系樹脂組成物を含むことを特徴とするホットメルト接着剤。
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