JPS6348766A - リブ高さの異なる複合電極基板及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、リン酸型燃料電池用複合電極基板及びその製
造方法に係る。

［従来の技術］ 近年、クリーンなエネルギーの発生Ｈｆｆｌとして、あ
るいは火力または水力発電等の運転の平準化またはエネ
ルギー効率の向上等により、省資源に貢献し得る開閉自
在な発電装置としての燃料電池及びその周辺システムの
開発利用についての要望には高いものがある。

従来燃料電池としては、不透過性の黒鉛製７４仮をリブ
細工して得られるバイポーラセパレーターと多孔質炭素
材平板を組み会わせて用いるバイポーラセパレーター型
燃料電池が公知であったが、これに対して一方の面にリ
ブを設は他方の面は平坦な構造を有する多孔性ミル基板
、触媒層、電解質を含浸させたマトリックス及びセパレ
ーターシートを積層して構成するモノポーラ型燃料゛電
池セルが開発されている。このモノポーラ型燃料電池は
電極基板に設けられたリブによって形成される反応ガス
孔道から反応ガス（酸素又は水素）が平坦な電極面に拡
散してくるものである。

このような燃料電池においては、セパレーターを挟んで
両側に形成される２種類の反応ガス孔道、即ち燃料極側
反応ガス孔道と空気極側反応ガス孔道は通常同一断面積
で形成されていた。

リン酸型燃料電池の電極反応は＠　２　＋　１　／　２
０２→Ｈ２０であるから、理想的な燃料（水素）と酸素
の量論比は２：１であり、同等のガス拡散を得るために
両ガスを同圧で用いるとすると上記のような両ガス孔道
の断面積が等しい燃料電池では理論的には純粋水素ガス
量に対して５０％最の純粋酸素ガスを使用すればよいこ
とになる。

しかしながら実際の燃料電池の作動においては酸素の供
給は空気によって行なわれるものであり、水素の供給は
ＬＮＧ、ＬＰＧ等を１）ａ処理したものでＨ２含量が６
５〜８０％程度のガスにより行なわれること、さらには
燃料及び空気の利用率等をｌ！Ｊ＋案づると、上記のよ
うな燃料１船側反応ガス孔道と空気極側反応ガス孔道の
断面積が同じである燃料電池は、燃料極側反応ガス孔道
断面積が過剰であったものである。

燃料極側反応ガス孔道の過剰な大ぎさは、それに見合う
だけの空気流量を増加することによって補骸され得るも
のの、前記した通り相手極に対するガスの移動を考慮す
ると両ガスを同圧で用いることが好ましいことは明らか
である。

またこのような燃料電池におけるその他の問題点として
は、各部材間の接合が従来はリン酸によって酸化され易
いカーボンセメントを用いて行なわれていたため、部材
間の剥離を生じたり、接合部を通して反応ガスが漏れた
りする可能性があったこと、電Ｖｉ基板が薄板状に製造
されるため、特に基板面積が大きいような場合には取り
扱い時に割れたりするといった橢械的強度における問題
があったこと等が挙げられる。

［発明の課題］ 本発明は、セパレーター、多孔性炭素買電極部及び端部
シール部からなり、実際に使用される燃料の条件に適合
した燃料極側と空気極側の反応ガス孔道断面積比を有す
る燃料電池用複合電極基板を提供することを目的とする
。

また本発明は、多孔性炭素質電極部の端部がフッ素樹脂
層でシールされてＪ３す、反応ガスの電池側面への漏出
を防ぐための周辺シール処理を行う必要のない燃料電池
用複合゛市極基板を提供することを目的とする。

本発明のさらに別の目的は耐リン酸性に優れたリン酸型
燃料電池用複合電８！基板を提供することである。

本発明のさらに他の目的および利点は以下の記載から当
業者には明らかであろう。

［問題を解決するための手段］ 上記した通り、リン酸型燃料電池にＪ３ける燃料（水素
）と酸素のｆＩｌ論比は２：１である。実際の燃料電池
の作動においてはＡ！索は空気により供給されるので、
供給ガス中の耐索含泪は約２０％である。また水素の供
給ガスは前述の通り改質したＬＮＧ、ＬＰＧ等であって
Ｃ０２，水蒸気等が混入しており、水素含Ｑは６５〜８
０％程度である。

一方、反応ガス供給量に対する反応ガス使用量の比で表
わされる反応ガス利用率に関して、該利用率が一定値を
超えると電池端子電圧が低下し始めるので該利用率は制
限される。実際には、水素利用率は７５％以下、酸素利
用率は５０％以下である必要がある。

２つの反応ガスを同圧で用いるものとして上記の数値か
ら計搾すると、燃料極側反応ガス孔Ｍ断面積と空気極側
反応ガス孔道断面積の比は約０．３２５；１〜０．４１
：１となり、水素供給ガスの処理条件によっては水素含
量が多少低くなり得ることを考慮すると、前記比は約１
：３〜２：３であれば実際の供給ガスの条件に合致し得
るものである。

また、電極部材とセパレーターとの接合は炭化可能な接
着剤で接着して焼成一体化するか、テフロンディスパー
ジョンで接合することによって行なえば充分な電気特性
、耐リン酸性が得られ、緻密炭素材の端部シール部材を
フッ素樹脂シートによりセパレーターに接合すれば、充
分な耐ガスリーク性、耐リン酸性及び全体的強度が得ら
れる。

ＥＲ明のＮ４／ｉＩ２コ 不発明は、セパレーター、セパレーターと接合されて反
応ガス孔道を形成する複数の溝部を片面に備え他の一面
は平板状である２つの多孔性炭素質゛電極部及び端部シ
ール部から成り、前記電極部を反応ガス孔道が直交して
相対するようにセパレーターの両面に接合して形成した
燃ｎ電池用電極基板であって、セパレーターと多孔性炭
素質電極部の溝部によって形成される反応ガス孔゛道の
燃料極側反応ガス孔道断面積と空気極側反応ガス孔道断
面積の比が１＝３〜２：３であることを特徴とする燃料
電池用複合電極基板である。

本発明の燃料電池用複合電極基板において、多孔性Ｐ：
Ａ素質電極部とセパレーターは、炭化可能な接着剤で接
着した後焼成一体化して接合してもよく、あるいはテフ
ロンディスパージョンにより接合してもよい。焼成一体
化による接合を行なう場合には、焼成時の各部材の熱膨
張及び収縮を吸収する緩衝層として可撓性炭素材シート
を部材間にに介することが好ましい。

従って本発明はまた、 ２枚の溝部未加Ｔの所定寸法の平板状多孔性炭素質電極
部材の片面に可撓性炭素材シートをそれぞれ接着剤によ
り接着し、反応ガス孔道を形成する所望寸法の溝部を燃
料極側反応ガス孔道断面積と空気極側反応ガス孔道断面
積の比が１：３〜２：３となるようにそれぞれ前記接着
面側に切削加工した後、切削加工面上に残存する可撓性
炭素材シート面をセパレーターの両面につき合わせて接
着し、さらに約８００℃以上で焼成した後、前記反応ガ
ス孔道に平行な電極部材周縁端部に隣接して該電極部周
縁より外方に伸延し８ているセパレーター材の伸延部分
にフッ素樹脂のシートを介してガス不透過性の緻密炭素
材からなる端部シール部材を接合することからなる上記
の燃料電池用複合電極基板の製造方法、及び、 セパレーターの両面にテフロンディスパージョンを塗布
し、反応ガス孔道を形成する複数の溝部を片面に備え他
の一面は平板状であって、前記溝部の大きさが燃料極側
反応ガス孔道断面積と空気極側反応ガス孔道断面積の比
が１：３〜２：３となるものである２枚の多孔性炭素質
電極部の溝部を右づる側を前記塗布面の所定位置につき
合わせて＠管接合し、前記反応ガス孔道に平行な電極部
材周縁端部に隣接して該電極部周縁より外方に伸延して
いるセパレーター材の伸延部分にフッ素樹脂のシートを
介してガス不透過性の緻密炭素材からなる端部シール部
材を接合することからなる上記の燃料電池用複合電極基
板の製造方法を提供する。

［詳細な説明コ 以下、添付の図面を参照して本発明の電極基板をさらに
詳しく説明する。尚、図は誇張して描いたものであり実
寸を表わすものではない。各部材の大きざ、特に厚みに
関する適当な大きさは当業者には明らかであろう。

第１図は本発明の複合電極基板であって、多孔性炭素質
基板とセパレーターをテフロンディスパージョンで接合
したものの斜視図である。

本発明の複合電極基板は、セパレーター１と、該セパレ
ーターと共に反応ガス孔道５，６を形成する溝部を有し
該セパレーターの両側に位置する２つの電極部２と、該
電極部の反応ガス孔道５，６に平行方向の端部をシール
する端部シール部３とからなる構造を有している。

セパレーター１は電１鮎部２より大きく、図に示したよ
うに電極部の反応ガス孔道５．６に平行な縁部に沿って
この４橿部周縁より外方に伸延しており、この伸延部に
端部シール部３が接合されている（前記のセパレーター
の伸延部の外端は接合後の端部シール部の外端に一致し
ている）。外方に伸延しているセパレータ一端部と端部
シール部３はそれぞれフッ素樹脂４を介して接合されて
いる。

第１図に示した本発明の電極基板で（よ、セパレーター
１と電極部２はテフロンディスパージョンにより接合さ
れており、ガス孔道５，６は雷（駅部の溝部及びセパレ
ーターで規定される。

尚、第２図はセパレーター１と電極部２の間に可撓性炭
素シート１を介在させて接合したものを示す。

第１図及び第２図の本発明の電極基板においては、燃料
極側反応ガス孔道５の断面積と空気極側反応ガス孔道６
の断面積の比が１；３〜２：３となっている。前記の断
面積比を満す反応ガス孔道の断面形状は任意のものとし
得るが、電極基板自体の厚さを薄くシ得るという効果や
、電池自体の性能及び機械的強度等の点から、通常長方
形形状で形成される反応ガス孔道において、燃料極側と
空気極側で幅は同一とし、高さが異なる（電園部の溝部
の深さが異なる）ことによって断面積が異なっているも
のとするのが好ましい。

反応ガス孔道に関し、図に示したものは断面形状が長方
形であり、間口した一端から多端ヘシールされた端部に
平行に直線的に伸びるものであるが、多孔性炭素質電極
部に拡散する反応ガスを充分に供給し得るものであれば
任意の形状とし１ｑる。

例えば、電極部の溝部を形成するリブ部を断面が梯形と
なるような形状としたり、溝部を非直線的なものにずれ
ば電極基板の受ける応力の分散を計ることができ、特に
製造時等、に有利である。さらには反応ガス孔道を基板
内部で連通させることも可能であり、円、楕円、長方形
等の任意の形状のセパレーターとの接合面となる頂部を
有する突起部を電極部のセパレーターとの接合面側に直
列。

錯列あるいは任意に配置して′もよい。もちろんこれ等
の組み合せも可能である。

電極部は、多孔性炭素質であり、８００℃以上での焼成
後において、平均嵩密度０．３〜０．９　ｇ７ｃｃ。

ガス透過’＄　２００ｍｆｌ／　ｃｍ−ｈｒ　−ｍｍ、
Ａ、　ｑ以上、及び電気抵抗２００ｍΩ・Ｃｍ以下の特
性を有することが好ましい。

セパレーターは平均嵩密度１．４ｇ／ｃｃ以上、ガス透
過率１０’ｄ　／　ｃｉ−ｈｒ−ｍｍ　Ａ　Ｑ以下、電
気抵抗１０■Ω・Ｃｌ１１以下で厚さ２ｉＤ！ｇ以下が
好ましく、２０００℃以上で焼成されたものがより好ま
しい。

端部シール部は平均高密度が１．４ｇ／ｃｃ以上で、カ
ス透過率が１０−’ｄ　／　ｃｉ　・ｈｒ　ｅ　ｍ　Ａ
　Ｑ以下であることが好ましい。

上記の通り、本発明の燃料電池用複合電匝基根において
は電極部の反応ガス孔道に平行な端部は、緻密炭素材の
端部シール部をフッ素樹脂シートで接合することによっ
てシールされているが、接合部も含めて端部のシール部
を通して外部に漏れるリーク汲は、拡散が支配的で圧力
に）まあより影響されないが、本発明では５００ｍＡＱ
の差圧下で接合部周辺長あたりの１す位時間内リークガ
スけとして［リークガス聞／（辺長）・（差圧用なる関
係で表わすものとすると１０２ｃｍ−２ｄ　、／　（１
・ｈｒ−ａｉＡＱ以下が好ましい。

本発明で端部シール部をレバレータ−の伸延部分に接合
するのに使用するフッ素樹脂は一般に融点が２００℃以
上のフッ素樹脂であり、特に限定されないが、たとえば
四フフ化エチレン樹脂（略称ＰＴＦＥ、ｍ点３２７℃、
４．６にｇｆｌｃｉＧ熱変形温度１２１℃）、四フフ化
エチレンー六フフ化プロピレン共出合樹脂（略称ＦＥＰ
、）ｉ１点２５０〜２８０℃。

４．６に！７ｆ／ｃｉＧ熱変形温度７２℃）、フッ化ア
ルコキシエチレンＨ脂（略称ＰＦＡ、融点３００〜３１
０℃。

４．６ＫｇｆｌｃｉＧ熱変形温度７５℃）、フッ化エチ
レンプロピレン樹脂（略称ＴＦＰ、融点２９０〜３００
℃）などがある。これらのフッ素樹脂は市販されている
。

本発明においては上記フッ素樹脂を、たとえば厚さ５０
脂程度のシートとして使用する。

、本発明電極基板の電極部材としては次のものが用いら
れる。

■　石炭素繊維、バインダー及び有機粒状物質の混合物
を加熱加圧成形したもの（例えば特開昭５９−６８１７
０号参照）。特に長さ２ＩＲＩＲ以下の石炭素繊維２０
〜６０１４ｔ％、フェノール８１脂２０〜５０ｗｔ％お
よび有様粒状物質（細孔調第材）２０〜５０旧％からな
る混合物を成形温度１００〜１８０℃、成形圧力２〜１
００Ｋｇｆ／　ｒ：ｉ　Ｇ　、圧力保持時間１〜６０分
の条件で成形したもの。

■　上記［１］の成形部材を８００Ｃ以上で焼成したも
の。

但し、セパレーターと電極部をテフロンディスパージョ
ンで接合する場合は■の焼成を終えたものを使用する。

本発明で使用するセパレーター材としては２．０００℃
で焼成したときの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素
板が好ましい。

以下にセパレーターと電極部を可撓性炭素材シートを介
して接着剤により接着し、焼成一体化接合した本発明の
複合電極基板に使用する材料と製造方法について記載す
る。

本発明で使用する可撓性炭素材シートとしては、粒径５
１Ｉ１１以下の黒鉛粒子を酸処理し更に加熱して得た膨
脹黒鉛粒子を圧縮して作った可撓性黒鉛シー１〜であっ
て、厚さが１ｍｍ以下で、嵩密度１，０〜１．５　ｏ／
ｃｃ、圧縮歪率（すなわち、圧縮荷重ＩＫｇｆ／ｃｒＡ
に対する歪率）が０．３５Ｘ　１０２ｃｍ−２ｃＩｉ／
Ｋ（ｌｆ以下であり、曲率半径が２０ｔｒａまで曲げて
も折れないという可撓性を有するものが好ましく、市販
のものではＵＣの ＣＪｊグラフメイル　が好適な例である。

また同じく本発明で使用する可撓性炭素材シートとして
、平均長さｂｎｍ以上の炭素繊維と炭化率が１０％以上
である結合材から成り、両者を混合したり炭素繊維マト
リックス中に結合材を注入したすすることによって調’
ＦＪ　Ｉ、た複合材料を；１口熱加圧成形し、その後８
５０℃以上で焼成して製ｊ２！シだものであって、結合
材由来の炭素塊が炭素謀雑マトリックス中に分散して複
数本の炭素描帷を拘束しており、かつ前記炭素塊と炭素
１ＪＡｔ１１とが囲動自在に結合している厚さが１＃以
下で嵩密度が０．２〜１．３ｇ／ｃｃ、圧縮歪率が２．
０Ｘ１０−’ｃｉ／にｇｆ以下である可撓性炭素材シー
トも使用できる。この炭素材シートは、曲率半径が１０
＃ｌｍｍまで曲げても折れないという可撓性を有するも
のである。

上記の電極部材とセパレーター材を可撓性ＩＡＭ材シー
トを介して接合する際の各接着面で使用する接着剤とし
ては、通常炭素材の接着に用いられる接着剤でよいが、
特に、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、及びフラン樹脂
等から選択された熱硬化性樹脂であることが好ましい。

この接名剤層の厚みは特に限定されるものではないが、
一般に０．５ｓ以下で均一に塗布するのが好ましい。

また、前記接着剤による接着は、温度１００°Ｃ〜１８
０℃、プレス圧力１〜５０ＫＯｆ／ｒｉＧ　、プレス時
間１〜１２０分の範囲で行なうことができる。

上記のような接着剤及び接着条件を用いて可撓性炭素材
シートを接着した２枚の電極部材に、燃料極側反応ガス
孔道断面積と空気極側反応ガス孔道断面積の比が１＝３
〜２：３となるように反応ガス孔道を形成するための溝
部を所望の寸法で炭素材シート貼付面に切削加工する。

切削加工は任意の手段により行なうことができ、例えば
ダイヤモンドブレードにより切削する。

２枚の切削加工を終えた電極部材の残存可撓性炭素材シ
ート面をセパレーター材の両面にそれぞれつき合わせて
上記の電極部材と炭素材シートとの接着と同様に接着し
た後、約８００℃以上の温度で焼成する。尚、電極部材
と炭素材シートの接着後、切削加工の前に同様の焼成を
行ない、合計２回の焼成を行うことにより炭化を確実に
することもできる。

その後、電極部材の反応ガス孔道に平行な電極部材周縁
端部に隣接して該電極部周縁より外方に延伸しているセ
パレーター材の伸延部分に、ガス不透過性の緻密炭素材
からなる端部シール部材を、フッ素樹脂のシートを介し
て、１Ｋｇｆ／ｃｉＧ以上の圧力で該樹脂のく融点−５
０℃）以上の温度でｌａ着接合する。

上記の本発明の電極構造を得るために、例えば電極部材
に溝部を切削加工した後に形成された突起部上面に炭素
材シートを接合する等、種々の変法を取り得るが、前記
したように未切削電極部材に可撓性炭素材シートを接合
した模に切削加工を行なうのが最も実際的である。

また、製造上の都合により可撓性炭素材シート・７は電
極部と同一の大きさを有するものでセパレーターの全面
に接合されていてもよく、この形状も本発明の範囲内で
ある。但し複合電極基板の厚さの観点からは、前との構
造は同一の反応ガス孔道断面積を確保しながら後者のＷ
４造よりも可撓性炭素材シートの厚さだけ複合基板の厚
さを薄くし得るので好ましい。

次に、セパレーターと電極部をテフロンアイスバージョ
ンで接合した本発明の複合電極基板に使用する材料と製
造方法について記載する。

テフロンディスパージョンはテフロンすなわち前記の四
フッ化エチレン樹脂の、１０〜７０重量％、例えば約６
０重埴％の、例えば水中のディスパージョンとして使用
する。このディスパージョンには少ωの界面活性剤を添
加することができる。

上記テフロンディスパージョンをセパレーターの両面に
厚さ０．０１〜０．５Ｍで塗布し１〔後、燃料極側反応
ガス孔道断面積と空気極側反応ガス孔道断面積の比が１
：３〜２：３となるようにそれぞれ反応ガス孔道を形成
する溝部を予め形成した電極部の溝部を有する側をつき
合わせ、ＩＫｏｆ／ｄＧ以上の圧力、約２７０℃以上の
温度で＠着接合する。

因みに、テフロンは非導電性物質であるが、多孔性炭素
質電極部とセパレーター間の導電性は充分に確保される
。これは上記の接合における圧着時にセパレーターに塗
布されたテフロンが多孔性炭素質電極部材中に含浸され
るような形で両部材が接合されるため、両部材が充分な
強度で接合されると同時に両部材の接触も充分に確保さ
れるためと考えられる。

その後、電極部の反応ガス孔道に平行な電極部材周縁端
部に隣接して該電極部周縁より外方に延伸しているセパ
レーター材の伸延部分に、ガス不透過性の緻密炭素材か
らなる端部シール部材を、フッ素樹脂のシートを介して
、前記と同様に融谷接合する。

前記の多孔性炭素質電極部とセパレーター、及び上記の
フッ素樹脂シートを介してのセパレーター材と端部シー
ル部材の接合は条件を適当に選べば同時に行なうことが
でき、工程の数を減らずことができるので特に有利であ
る。

ガス孔道を形成する溝部を有する多孔性炭素質電極部の
成形は、原料混合物を所望形状の金型に充填してプレス
成形したり、−旦平板上に成型した後（さらには焼成し
た後）に溝部を切削加工する等、任意の方法で成形し得
るが、生産性及び製品の均一性の点からは原料混合物を
混練後押し出し、ロールまたはスタンピングにより加圧
成形するのが好ましい。

また本発明の複合電極基板は第３図に示すように、反応
ガス孔道５．６に対して直角方向の端部に配置され、端
部シール部材と同様の緻密炭素材からなるガス分散部８
を有していてもよい。

このガス分散部８は、セパレーターと共にガス流路９を
形成する溝部を有するものであり、このガス流路９を通
して反応ガス孔道５，６に反応ガスを外部から供給する
ものであるが、その断面形状は特に反応ガス孔道断面に
一致する必要はなく、さらに反応ガス孔道５．６の開口
部の全てが反応ガス流路９に間口している必要もなく、
燃料電池電極基板として使用した時に必要なガス流量が
確保されるのに充分な形状であればよい。ガス流路９の
断面積に関しては特にそれ以外には特別な条件は必要な
く、従って反応ガス孔道断面積の比が燃料極側と空気極
側で１：３〜２：３となりさえすればよい。

この形状の本発明の燃料電池用電極基板は、端部におい
てセパレーターを介して同一材料で形成される端部シー
ル部とガス分散部が相対しており、上層及び下層の熱膨
張係数が一致するため、セパレーターと端部材間の熱応
力が等しくなり、焼成時の反りや歪みを減少させ得るも
のであり、セパレーターと電極部を焼成して一体化接合
する場合において特に好ましく、また薄片状の電極基板
の周縁部に端部シール部とガス分散部がセパレーターを
挟んで両側に配置接合されているためこれによる補強効
果があり、その結果燃料゛１池製造時などのハンドリン
グ性に極めて優れている。

［発明の効果］ 以上のようにして１ｑられる本発明の燃料電池用複合電
極基板は、実際に供給される反応ガスの条件に合致させ
た反応ガス孔道面積を有しているので、燃料極側と空気
極側で同一の反応ガス孔道断面積を有する電極基板と比
較して、燃料電池として作動させたときに同等の性能を
保持しながら、燃料極側の反応ガス孔道断面積を小さく
し得、即ち反応ガス孔道の高さを低りシ得るので、ひい
ては複合基板自体の厚さを薄くし得る。

例えば、通常の厚さ３．８〜４．０Ｍの複合電極基板に
Ｊ５いては、反応ガス孔道は１．０〜１．４Ｍの高さで
形成されるので、最大で約０．６〜０．９．厚さを薄り
シ得、基板全体として、約１５〜２４％厚さを薄＜シ得
ることになる。これは、単に燃料電池のコンパクト化に
寄与するばかりではなく、厚さの低減により電気抵抗及
び熱抵抗を同様に約１５〜２４％減少ざＶ得るので、よ
り高い燃料効率を期待できるものである。

また本発明の燃料電池用複合電極基板は、電極部の端部
に端部シール部材がフッ素樹脂シートを介して一体的に
接合形成されているため、耐ガスリーク性に優れ、通常
の燃料電池で必要とされる反応ガスの電池側面への漏出
を防ぐための周辺シール処理を行う必要はない。

更には、電極部とセパレーターが可撓性炭素材シートを
介して一体化接合されているかテフロンディスパージョ
ンにより接合されており、また端部シール部とセパレー
ターがフッ素樹脂で接合−体化されているため耐リン酸
性に優れ、リン酸型燃料電池用電極基板として特に有用
である。

また薄片状の電極基板の周縁部に端部シール部がセパレ
ーターを挟んで両側に交錯して均等に配置接合されてい
るためこれによる補強効果があり、その結果燃料電池製
造時などのハンドリング性に優れている。

［実施例］ 以下、本発明を実施例により詳）ホするが、本発明は以
下の実施例に限定されるものではない。

以下の材料を使用して複合電極基板を製造した。

■　電極部材 予め８００℃以上で焼成された多孔性炭素質平板材料（
呉羽化学工業（株）製、商品名ＫＥＳ−４００）の６９
０ａ＊（タテ）　ｘ　６９０ｍ１（ヨコ）で、厚さが１
．４７ｍと０．９７　Ｍのものを１枚ずつ使用した。

■　セパレーター材 昭和電工（株）製緻密炭素板（ＳＧ−２゜厚０．６ｍ）
をタテ、ヨコそれぞれ６９０ｍ１．：裁断してセパレー
ター材とした。

■　フッ素樹脂シート テフロン０シート（厚さ０．１０１１＋１１．ニチアス
（株）製）を端部シール部材の寸法に合わせて裁断した
ものを４枚作って使用した。

■　可撓性炭素材シート グラフオイル　（ｔＪｃｃ製、嵩密度 １、１０ｇ／ｃｃ、厚さ０．１３ｍ）を接合面寸法に合
わせてタテ６９０．、ヨコ６５０ａｍに裁断したものを
２枚使用した。

■　端部シール部材 東海カーボン（株）製（嵩密度１　、８５（１／ＣＣ）
の緻密炭素板をタテ６９０１１１１．ヨコ２０厘、及び
厚さ　１．５Ｍと１．０ｍ＋に加工したものをそれぞれ
２枚作って使用した。

上記２枚の電極部材の各々の片面とグラフオイルの片面
にフェノール樹脂系接着剤を塗布した後、乾燥した。そ
の後１４０℃、１０Ｋｇｆ／ｃｊＧ　、圧力保持時間２
０分の条件で端部シール部材が接合される面を除いた面
にそれぞれを接合した。

次いで接着された２組の各電極部材のグラフオイル貼付
面に、厚さが１．４７ｇ＋の多孔製炭素質平板を使用し
たものには高さ　１．０Ｍ、厚さ　０．９７　ａｍのも
のを使用したものには高さ０．５Ｍで、巾　２Ｍの長方
形断面の複数の平行な溝を４層間隔でダイヤモンドブレ
ードにより切削加工した。

その後上記加工物の残存グラフオイル面に上記接着剤を
塗布し乾燥した。同様にセパレーター面に上記接着剤を
塗布して乾燥した。その後２組の電極部材のそれぞれの
残存グラフオイル面を、それぞれの電極部材の複数の平
行な溝が直交して相対するようにセパレーターの両面に
、１４０℃、１０ＫＱｆ／ｃｉＧ　、圧力保持時間２０
分の条件で接着し、さらに２，０００℃で焼成した。

焼成後、電極部の端部シール部材を接合する部分を除去
してセパレーター面を露出し、端部シール部材とセパレ
ーター材の接合面にテフロンシートを挟持させて、３５
０℃、２０にｇｆ／ｃｉＧ、圧力保持時間２０分で融着
接合した。

上記により厚さ３．３鯨の燃Ｆｌ電池用複合電極基板が
得られた。

比較例として、厚さ１．４７ｍの多孔製炭素質平板を電
極部材として２枚使用し、両方のグラフオイルを貼布し
た電を部面に高さ　１．０馴、　２Ｍの長方形断面の複
数の平行な溝を４Ｍ間隔で切削加工した以外は前記と同
様にして燃料電池用複合電極基板を製造し、厚さ３．８
ｍのものを得た。

両名の電気抵抗及び熱抵抗を測定した。結果を下表に示
す。

上記から明らかな通り、本発明の燃料電池用複合電極基
板は、厚さを薄くし得たことにより、電気抵抗及び熱抵
抗を約１５〜１６％低減し得るものである。

【図面の簡単な説明】

第１図〜第３図は本発明の電極基板の′Ａ視図である。 １・・・・・・セパレーター、２・・・・・・多孔製炭
素質電極部、３・・・・・・端部シール部、４・・・・
・・フッ素樹脂シート、５・・・・・・燃料極側反応ガ
ス孔道、６・・・・・・空気極側反応ガス孔道、７・・
・・・−可撓性炭素材シート、８・・・・・・ガス分散
部、９・・・・・・反応ガス流路。 代理人弁理士　中　　　村　　　　ギ 第１図 第３図

Claims (20)

【特許請求の範囲】
1. （１）セパレーター、セパレーターと接合されて反応ガ
   ス孔道を形成する複数の溝部を片面に備え他の一面は平
   板状である２つの多孔性炭素買電極部及び端部シール部
   から成り、前記電極部を反応ガス孔道が直交して相対す
   るようにセパレーターの両面に接合して形成した燃料電
   池用電極基板であつて、セパレーターと多孔性炭素質電
   極部の溝部によつて形成される反応ガス孔道の燃料極側
   反応ガス孔道断面積と空気極側反応ガス孔道断面積の比
   が１：３〜２：３であることを特徴とする燃料電池用複
   合電極基板。
2. （２）多孔性炭素質電極部とセパレーターの接合面に可
   撓性炭素材シートが介在させられていることを特徴とす
   る特許請求の範囲第１項に記載の燃料電池用複合電極基
   板。
3. （３）多孔性炭素質電極部とセパレーターがテフロンデ
   ィスパージョンにより接合されていることを特徴とする
   特許請求の範囲第１項に記載の燃料電池用複合電極基板
   。
4. （４）多孔性炭素質電極部が、１，０００℃以上で焼成
   されたとき、０．３〜０．９ｇ／ｃｃの高密度、２００
   ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以上のガス透過率、お
   よび２００ｍΩ・ｃｍ以下の電気抵抗を有することを特
   徴とする特許請求の範囲第１項〜第３項のいずれかに記
   載の燃料電池用複合電極基板。
5. （５）セパレーターが１．４ｇ／ｃｃ以上の高密度、１
   ０＾−＾６ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以下のガス
   透過率、１０ｍΩ・ｃｍ以下の電気抵抗、および２ｍｍ
   以下の厚さを有する緻密炭素材であることを特徴とする
   特許請求の範囲第１項〜第４項のいずれかに記載の燃料
   電池用複合電極基板。
6. （６）端部シール部が１．４ｇ／ｃｃ以上の高密度およ
   び１０＾−＾４ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以下の
   ガス透過率を有する緻密炭素材であることを特徴とする
   特許請求の範囲第１項〜第５項のいずれかに記載の燃料
   電池用複合電極基板。
7. （７）可撓性炭素材シートが、平均長さ１ｍｍ以上の炭
   素繊維と結合材とからなる複合材料を炭化したものであ
   つて、結合材由来の炭素塊が炭素繊維マトリックス中に
   分散して複数本の炭素繊維を拘束しており、かつ前記炭
   素塊と炭素繊維とが摺動自在に結合している、厚さが１
   ｍｍ以下で嵩密度が０．２〜１．３ｇ／ｃｍ＾２、圧縮
   歪率が２．０×１０＾−＾１ｃｍ＾２／ｋｇｆ以下であ
   り、曲率半径が１０ｍｍまで曲げても折れないような可
   撓性を有することを特徴とする特許請求の範囲第２項に
   記載の燃料電池用複合電極基板。
8. （８）可撓性炭素材シートが粒径５ｍｍ以下の黒鉛粒子
   を酸処理し更に加熱して得た膨脹黒鉛粒子を圧縮して製
   造されたものであつて、厚さが１ｍｍ以下で、嵩密度が
   １．０〜１．５ｇ／ｃｃ、圧縮歪み率が０．３５×１０
   ＾２ｃｍ＾−＾２／ｋｇｆ以下であり、曲率半径が２０
   ｍｍまで曲げても折れないような可撓性を有することを
   特徴とする特許請求の範囲第２項に記載の燃料電池用複
   合電極基板。
9. （９）フッ素樹脂が２００℃以上の融点を有することを
   特徴とする特許請求の範囲第１項〜第８項のいずれかに
   記載の燃料電池用複合電極基板。
10. （１０）２枚の溝部未加工の所定寸法の平板状多孔性炭
    素質電極部材の片面に可撓性炭素材シートをそれぞれ接
    着剤により接着し、反応ガス孔道を形成する所望寸法の
    溝部を燃料極側反応ガス孔孔道断面積と空気極側反応ガ
    ス孔道断面積の比が１：３〜２：３となるようにそれぞ
    れ前記接着面側に切削加工した後、切削加工面上に残存
    する可撓性炭素材シート面をセパレーターの両面につき
    合わせて接着し、さらに約８００℃以上で焼成した後、
    前記反応ガス孔道に平行な電極部材周縁端部に隣接して
    該電極部周縁より外方に伸延しているセパレーター材の
    伸延部分にフッ素樹脂のシートを介してガス不透過性の
    緻密炭素材からなる端部シール部材を接合することから
    なる特許請求の範囲第２項に記載の燃料電池用複合電極
    基板の製造方法。
11. （１１）多孔性炭素質電極部材を、 ［１］炭素繊維、バインダーおよび有機粒状物質の混合
    物を一体的に加熱加圧成形した成形部材、 ［２］前記［１］の成形部材を焼成した焼成部材、から
    選択することを特徴とする特許請求の範囲第１０項に記
    載の方法。
12. （１２）可撓性炭素材シートが、平均長さ１ｍｍ以上の
    炭素繊維と結合材とからなる複合材料を炭化したもので
    あつて、結合材由来の炭素塊が炭素繊維マトリックス中
    に分散して複数本の炭素繊維を拘束しており、かつ前記
    炭素塊と炭素繊維とが摺動自在に結合している、厚さが
    １ｍｍ以下で嵩密度が０．２〜１．３ｇ／ｃｍ＾２圧縮
    歪率が２．０×１０＾−＾１ｃｍ＾２／ｋｇｆ以下であ
    り、曲率半径が１０ｍｍまで曲げても折れないような可
    撓性を有することを特徴とする特許請求の範囲第１０項
    または第１１項に記載の方法。
13. （１３）可撓性炭素材シートが平均長さ１ｍｍ以上の炭
    素繊維と炭化率が１０％以上の結合材から成る複合材料
    を加熱加圧成形し、８５０℃以上で焼成して得られた炭
    素材シートであることを特徴とする特許請求の範囲第１
    ２項記載の方法。
14. （１４）可撓性炭素材シートが粒径５ｍｍ以下の黒鉛粒
    子を酸処理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮して
    製造したものであつて、厚さが１ｍｍ以下で、嵩密度が
    １．０〜１．５ｇ／ｃｃ、圧縮歪率が０．３５×１０＾
    −＾２ｃｍ＾２／ｋｇｆ以下であり、曲率半径が２０ｍ
    ｍまで曲げても折れないような可撓性を有することを特
    徴とする特許請求の範囲第１０項または第１１項に記載
    の方法。
15. （１５）接着剤が、フェノール樹脂、エポキシ樹脂及び
    フラン樹脂から選択された熱硬化性樹脂であることを特
    徴とする特許請求の範囲第１０項〜第１４項のいずれか
    に記載の方法。
16. （１６）電極部材とセパレーター材の接合条件が、温度
    １００〜１８０℃、プレス圧力１〜５０ｋｇｆ／ｃｍ＾
    ２Ｇ、プレス時間１〜１２０分の範囲であることを特徴
    とする特許請求の範囲第１０項〜第１５項のいずれかに
    記載の方法。
17. （１７）セパレーターの両面にテフロンディスパージョ
    ンを塗布し、反応ガス孔道を形成する複数の溝部を片面
    に備え他の一面は平板状であつて、前記溝部の大きさが
    燃料極側反応ガス孔道断面積と空気極側反応ガス孔道断
    面積の比が１：３〜２：３となるものである２枚の多孔
    性炭素質電極部の溝部を有する側を前記塗布面の所定位
    置につき合わせて融着接合し、前記反応ガス孔道に平行
    な電極部材周縁端部に隣接して該電極部周縁より外方に
    伸延しているセパレーター材の伸延部分にフッ素樹脂の
    シートを介してガス不透過性の緻密炭素材からなる端部
    シール部材を接合することからなる特許請求の範囲第３
    項に記載の燃料電池用複合電極基板の製造方法。
18. （１８）多孔性炭素質電極部材を、短炭素繊維、バイン
    ダーおよび有機粒状物質の混合物を一体的に加熱加圧成
    形した成形部材を焼成して製造することを特徴とする特
    許請求の範囲第１７項に記載の方法。
19. （１９）セパレーター材が、２，０００℃で焼成したと
    きの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素板であること
    を特徴とする特許請求の範囲第１０項〜第１８項に記載
    の方法。
20. （２０）フッ素樹脂が２００℃以上の融点を有すること
    を特徴とする特許請求の範囲第１０項〜第１９項のいず
    れかに記載の方法。