JPS6326958A - 燃料電池用複合電極基板及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、リン酸型燃料電池用複合電極基板及びその製
造方法に係る。

［従来の技術］ 一般にリン酸型燃料電池における電極としての基板は片
面がリン酸マトリックスに接触して別の片面がセパレー
ターにつきあわされてｖｉ層される。

また、゛電極基板を積層して燃料電池とするにはその端
部に゛シール材を配置して電池電極基板の側面から反応
ガスが外部に拡散しないようにしている。

このような燃料電池において従来は各部材間の接合は力
゛−ボンセメントを用いて行なわれていた。

しかしカーボンセメントはリン酸によって酸化されるた
め、部材間の剥離を生じたり、接合部を通して反応ガス
が漏れたりする可能性があった。

さらに、通常電極基板は薄板状であるため、特に基板面
積が大きいような場合には取り扱い時に割れたりすると
いう機械的強度の面での問題があった。

［発明の課題］ 本発明は周辺のガスシール部がセパレーターに接合され
て一体化されている端部シール部付燃料電池用複合電極
基板を提供することを目的とする。

本発明の別の目的は耐リン酸性に優れたリン酸型燃料電
池用複合電極基板を提供することである。

本発明のさらに他の目的および利点は以下の記載から当
業者には明らかであろう。

し発明の構成］ 本発明は、セパレーター、セパレーターと接合されて反
応ガス孔道を形成する複数の溝部を備えた多孔性炭素質
電極部及び端部シール部から成り、前記電極部を反応ガ
ス孔道が直交して相対するようにセパレーターの両面に
接合して形成した燃料電池用複合電極基板であって、前
記電極部の溝部を形成する突起部とセパレーターの接合
面は可撓性炭素材シートを介して接合されていること、
及び前記電極部の前記反応ガス孔道に平行な周縁部に隣
接して１対の端部シール部がフッ素樹脂層を介して該セ
パレーターの伸延部分に接合されていることを特徴とす
る燃料電池用複合電極基板を提供する。

また１本発明は、溝部未加工の所定寸法の平板状多孔性
炭素質電極部材の片面に可撓性炭素材シートを接着剤に
より接合し、接合面側に反応ガス孔道を形成する所望寸
法の７７１部を切ｈ１１ハ０工した後、切削加工面上に
残存する可撓性炭素材シート面とセパレーターをつき合
わせて１３　’Ａし、さらに約８００℃以上で焼成した
後、前記反応ガス流路に平行な１対の電極部材周縁端部
にＶＪ接して該電極部周縁より外方に伸延しているしバ
レーターｌの伸延部分にフッ素樹脂のシートを介してガ
ス不透過性の緻密炭素相からなる端部シール部材を接合
することからなる、上記の燃料電池用複合電極基板の製
造方法も提供する。

［詳細な説明］ 以下、添付の図面を参照して本発明の電極基板をさらに
詳しく説明する。

図は本発明の複合電極基板の斜視図である。尚、図は誇
張して描いたものであり実寸を表わす乙のではない。各
部材の大きさ、特に厚みに関する適当な大きさは当業者
には明らかであろう。

本発明の複合電極基板は、セパレーター１と、該セパレ
ーターと共に反応ガス孔道６を形成する溝部を有し該セ
パレーターの両側に位置する２つの電極部２と、該電極
部の反応ガス流路６に平行方向の端部の端部シール部３
とからなる構造を有している。

セパレーター１は電極部２より大きく、図に示したよう
に一方の電極部の反応ガス孔道６に平行な縁部に沿って
この電極部周縁より外方に伸延しており（この伸延部の
外端は他方の電極部の外端に一致している）、この伸延
部に端部シール部３が接合されている。セパレーター１
と電極部２の接合面の間にのみ可撓性炭素材シート４が
介在させられており、従ってガス孔道６は電極部の溝部
、セパレーター及び可撓性炭素材シートで規定され２　
“′ る。外方゛に伸延しているセパレーター周辺端部と旨　
イー 端部シール部３はそれぞれフッ素樹脂５を介して接合さ
れている。

電極部、は、多孔性炭素質であり、８００℃以上での焼
成後において、平均嵩密度Ｏ１３〜０．９　ｇ／ｃｃ、
ガス透過率２００ｍ　／　ｃｉ−ｈｒ　−ｍｍＡ　０以
上、及び電気抵抗２００ＩＩｌΩ・ｃｍ以下の特性を有
することが好ましい。

セパレーターは平均嵩密度１．４Ｑ／ＣＣ以上、ガス透
過率１Ｏ−６ｒｄ／　ｃｉＩ−ｈｒ　−ｍ１Ａ　Ｑ以下
、電気抵抗１０ｍΩ・Ｃｌ１ｌ以下で厚さ２ｍｍ以下が
好ましい。

上述の端部シール部は平均嵩密度が１．４ｇ／ｃｃ以上
でガス透過率が１０−’ｍｉ／Ｃｉ・ｈｒ・ｍｍＡＱ以
下であることが好ましい。

既に述べたように、本発明の燃料電池用複合電極基板に
おいては全ての端部シール部とセパレーターとがフッ素
樹脂を介して接合されているが、接合部も含めて端部シ
ール部を通して外部に漏れるリーク間は、拡散が支配的
で圧力にはあまり影響されないが、本発明では５００ｍ
ｍＡ　Ｑの差圧下で接合部周辺長あたりの単位時間内リ
ークガス量として［リークガスｆｆｉ／（辺長）・（差
圧）］なる関係で表わすものとすると１Ｏ−２ｄ　／　
ｃｔｔｒ　−ｈｒ　−ｍｍＡ　ａ以下が好ましい。

本発明で使用するフッ素樹脂は一般に融点が２００℃以
上のフッ素樹脂であり、特に限定されないが、たとえば
四フッ化エチレン樹脂（略称ＰＴＦＥ、融点３２７℃、
４．６にｇ　ｒ　／　ｃｉ熱変形温度１２１℃）、四フ
フ化エチレンー六フッ化プロピレン共重合樹脂（略称Ｆ
ＥＰ、融点２５０〜２８０℃。

４．６ＫＱｆｌｃｄ熱変形温度７２℃）、フッ化アルコ
キシエチレン樹脂（略称ＰＦＡ、融点３００〜３１０℃
。

４．６ＫＱｆｌｃａｌ熱変形温度７５℃）、フッ化エヂ
レンブロビ財ン樹脂（略称ＴＦＰ、融点２９０〜３００
℃）などがある。これらのフッ素樹脂は市販されている
。

本発明においては上記フッ素樹脂を、たとえば厚さ５０
に程度のシートとして使用する。

本発明電極基板の電極部材としては次のものが用いられ
る。

■　短炭素ｍ維、バインダー及び有機粒状物質の混合物
を加熱加圧成形したもの（例えば特開昭５９−６８１７
０号参照）。特に長さ２ＩＩｌｆｆ１以下の短炭素繊維
２０〜６０旧％、フェノール樹脂２０〜５０１４ｔ％お
よび有機粒状物質（細孔調節材）２０〜５０ｗｔ％から
なる混合物を成形温度１００〜１８０℃、成形圧力２〜
１００ＫＯｒ／　ｃｊ、圧力保持時間１〜６０分の条件
で成形したもの。

■　上記［１］の成形部材を８００℃以上で焼成したも
の。

本発明で使用するセパレーター材としては２．０００℃
で焼成したときの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素
板が好ましい。

本発明で使用する可撓性炭素材シートとしては、粒径５
ＩＩＩｉ以下の黒鉛粒子を酸処理し更に加熱して得た膨
張黒鉛粒子を圧縮して作った可撓性黒鉛シートであって
、厚さが１ｍｍ以下で、嵩密度１□０〜１．５　ｇ／ｃ
ｃ１圧縮歪率くずなりも、圧縮荷！ｉｉ１にｇｆ／ｃｉ
に対する歪率〉が０６３５×１Ｏ−２ｃｉ／にｇｒ以下
であり、曲率半径が２０１Ｉｌまで曲げても折れないと
いう可撓性を有するものが好ましく、市販のものでは０
００Ｍグラフオイル　が好適な例である。

また同じく本発明で使用する可撓性炭素材シートとして
、平均長さ１１以上の炭素繊維と炭化率が１０％以上で
ある結合材から成り、両者を混合したり炭素！ＩＮマト
リックス中に結合材を注入したりすることによって調製
した複合材料を加熱加圧成形し１、その後８５０℃以上
で焼成して製造したもので、あっ゛て、結合材由来の炭
素塊が炭素繊維マトリッジス中に分散して複数本の炭素
繊維を拘束しており、かつ前記炭素塊と炭素繊維とが摺
動自在に結合している厚さが１ｍｍ以下で嵩密度が０．
２〜１．３　ｇ／ＣＣ１圧縮歪率が２．Ｏｘ　１Ｏ−１
ｃＩｉ／にｇｒ以下である可撓性炭素材シートも使用で
きる。この炭素材シートは、曲率半径がＩｏｎまで曲げ
ても折れないという可撓性を有するものである。

上記の電極部材とセパレーター材を可撓性炭素材シート
を介して接合する際の各接合面で使用する接着剤として
は、通常炭素材の接着に用いられる接着剤でよいが、特
に、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、及びフラン樹脂答
から選択された熱硬化性樹脂であることが好ましい。

この接着剤層の厚みは特に限定されるものではないが、
一般に０．５ｍｍ以下で均一に塗布するのが好ましい。

また、前記接着剤による接合は、温度１００’〜１８０
　’Ｃ、プレス圧力１〜５０Ｋｇｆ／ｃａｆ　、　７　
Ｌ／　ス時間１〜１２０分の範囲で行なうことができる
。

上記のような接着剤及び接合条件を用いて電極部材と可
撓性炭素材シートを接合した後、反応ガス孔道を形成す
るための溝部を所望の寸法で炭素材シート貼付面に切削
加工する。切削加工は任意の手段により行なうことがで
き、例えばダイヤモンドブレードにより切削する。

２組の切削加工を終えた電極部材の残存筒１尭性炭素羽
シート而をセパレーター材の両面にそれぞれつき合わせ
て上記のＭ極部材と炭素材シートとの接合と同様に接合
した優、約８００’Ｃ以上の温度で焼成する。尚、電極
部材と炭素材シートの接合俊、切削加工の前に同様の焼
成を行ない、合計２回の焼成を行うことにより炭化を確
実にすることもできる。

その後、電極部材とセパレーターが同等の寸法であった
場合は電極部材と町撓竹庚素材シートとを切除してセパ
レーターの端部シール部材との接合面を露、出させ、セ
パレーターの※ぶ部シール部材接合面とこれに接合させ
る端部シール部材の面との間にフッ素樹脂のシートを挟
持させ、１に（Ｎ／ｃｉ以上の圧力で該樹脂の（融点−
５０℃）以上の温度で融着接合する。

本発明の電極構造を１ｑるために、例えば電極部材に溝
部を切削加工した１すに形成された突起部上面に炭素材
シートを接合する等、種々の変法を取り（ワるが、前記
したように未切削電極部材に可撓性炭素材シートを接合
した後に切削加工を行なうのが最も実際的である。

［発明の効果］ 以上のようにして得られる本発明の端部シール部付燃料
電池用複合電極基板は端部シール部が一体的に接合形成
されているため、通常の燃Ｆ３１′ｒｉ池で必要とされ
る反応ガスの電池側面への漏出を防ぐための周辺シール
部材を設けることはもちろん必要ないばかりでなく次の
ような効果を奏する。

すなわち、電極部とセパレーターが可撓性炭素材シート
で、また端部シール部とセパレーターがフッ素樹脂で接
合一体化されているため耐リン酸性に優れ、リン酸型燃
料電池用電極基板として特に有用である。また薄片状の
電極基板の周囲に端部シール部がセパレーターを挟んで
両側に交錯して均等に配置接合されているためこれによ
る補強効果があり、その結果燃料電池製造時などのハン
ドリング性に優れている。

また、電極部とセパレーターの接合面の間に緩衝材とし
て介在させられている可撓性炭素材シートは接合面一の
み配置されているので、該炭素材シートの厚みも電極部
の突起部の有効な高さとして利用でき゛る。即ちセパレ
ーターと電極部間全面に炭素材シートを配置した電極基
板と比較して、同一の反応ガス孔道断面積を確保しなが
ら、厚さ３．８〜４−１の電極基板１枚当りその厚さを
０．３〜０．５調、即ち約　７〜１３％減じることがで
きる。

［実施例］ 以下、本発明を実施例により詳述するが、本発明は以下
の実施例に限定されるものではない。

実施例　１ ■　電椿部材 予め８００℃以上で焼成された多孔性炭素質平板材料（
呉羽化学工業（株）製、商品名Ｋ　Ｅ　Ｓ　−４００，
６５０ｍｍ　（タテ）　ｘ６９０ｍｍ　　（３コ）　ｘ
　１．４７ｍｍ　（厚））を２枚使用した。

■　セパレーター材 昭和電工（株）製緻密炭素板（ＳＧ−２゜厚０．６ｍｍ
）をタテ、ヨコそれぞれ６９０　ｍｍに裁断してセパレ
ーター材とした。

■　端部シール部材 東海カーボン（株）製（嵩密度１．８５０／ＣＣ１厚１
．５ｍ）の緻密炭素板をタデｔ３９０ｇｘヨコ２０＃＜
４個）に裁断したものを４個作り、端部シール部材とし
た。

■　フッ素樹脂 、■ テフロン　シート（厚さ０．０５＃、ニチアス（株）製
）を端部シール部材のタテ、ヨコの寸法に合わせて裁断
したものを４枚作って使用・した。

■　可撓性炭素材シート グラフオイル　（ＵＣＣ製、嵩密度 １、１０ｇ／ｃｃ、厚さ０．１３問）を接合面寸法に合
わせて適当に裁断したものを２枚使用した。

上記２枚のｆｆ１４４部材の各々の片面とグラフオイル
の片面にフ゛エノール樹脂系接着剤を塗布した後、乾燥
した′。そのｌ　１４０”Ｃ１１Ｃ１１Ｏ／ｃｉ　、　
ＩＩ　ｈ　保１５　時間２０′分の条件でそれぞれを接
合した。

次いで接合された２組の８電（唄部材のグラフオイル貼
付面に［１］　２ｍ、高さ１ｍＩｎの長方形断面の複数
の平行な溝を４閤間隔でダイヤモンドブレードにより切
削加工した。

その後上記加工物の残存グラフオイル面に」−配接着剤
を塗布し乾燥した。同様にセパレーター面に上記接着剤
を塗布して乾燥した。その後２組の電極部材のそれぞれ
の残存グラフオイル面を、それぞれの電極部材の複数の
平行な満が直交して相対するようにセパレーターの両面
に、１４０℃、１０にＯ’７ｃｍ＋圧力保持時間２０分
の条件で接合し、さらに２，０００℃で焼成した。

焼成後、電極部の端部材を接合する部分を切除してセパ
レーターの端部シール部材接合面を露出し、端部シール
部材とセパレーター材の接合面にテフロンシートを挟持
した。その後３５０℃、　２０Ｋｉ；１ｆ　／　ｃｍ　
＊圧力保持時間２０分で融着接合した。

上記により厚さ３．８ｍｍの燃料電池用複合電極基板が
得られた。

溶融圧着面の剥離強度を測定するため、試験片をエポキ
シ系接着剤でｍ１１定治具に接着し引張試験を行った。

テフロンシートの接合部−Ｃ剥離せずエポキシ系接着剤
のところで剥離したことから、剥離強度は９０ＫＯｆ　
／　ｃｔｉ以１と推定された。本測定より、得られた複
合電極基板は燃料電池用電極基板としての実用に十分耐
え得るものであるといえる。

実施例　２ 実施例１の複合電極基板用原料各部材のうち、可撓性炭
素材シートのみをグラフオイル　の代りに次のようにし
て得られた炭素材シートを使用した。

炭素域Ｎ（県別化学工業〈株）製、商品名Ｃ２０６Ｓ　
、　　６＃ｌＩ長、１４〜ＩＪａ＋径１等方性ピッチー
糸を２０００℃で焼成したもの＞　　７ｆｆｉｆｉｔ部
とポリビニルアルコール繊Ｈ（クラしく株）製、３　ｒ
ｎｍ長、商品名：クラレビニロンＶＢＰ　１０５−２）
　　１重量部とを水中に分散して通常の抄紙機で抄造、
乾燥した炭素紙に２０％フェノール樹脂溶液（メタノー
ル溶媒）を含浸した後、溶媒を乾燥除去し、金型内で１
３０℃１０に９ｆ／ｃｔｉで２０分間加熱成形した後、
２０００℃で焼成して厚み０．３Ｍの薄板を得た。この
炭素材シートは嵩密度が０．４　ｇ／ＣＣ、曲率半径が
５．３麿、圧縮歪率が８Ｘ　１０−”ｃｔｉ　／　Ｋ９
　ｆであった。この炭素材シートを実施例１と同様、電
極部材との接合面寸法に合わせて適当に裁断したものを
２枚用意した。

この可撓性炭素材シートを実施例１のグラフオイルの代
りに使用して電極部材と　１３０℃、１０に９ｆ／ｃＭ
、２０分の条件で接合した。

次いで実施例１と同様、各電極部材の可撓性可撓性主燃
料電池電極基板を１９だ。

但し、セパレーターと電極部材との接合条件は１３０℃
、　１０Ｋｇｆ／ｃｉ、圧力保持時間１２０分とした。

得られた複合電極基板は実施例１と同様、剥ガ１強度が
強く、実用化可能なものである。

【図面の簡単な説明】

添付の図は本発明の電極基板の斜視図である。 １・・・・・・セパレーター、２・・・・・・電極部、
３・・・・・・端部シール部、４・・・・・・可撓性炭
素材シート、５・・・・・・フッ素樹脂、６・・・・・
・反応ガス孔道、。

Claims (18)

【特許請求の範囲】
1. （１）セパレーター、セパレーターと接合されて反応ガ
   ス孔道を形成する複数の溝部を備えた多孔性炭素質電極
   部及び端部シール部から成り、前記電極部を反応ガス孔
   道が直交して相対するようにセパレーターの両面に接合
   して形成した燃料電池用電極基板であって、前記電極部
   の溝部を形成する突起部とセパレーターの接合面は可撓
   性炭素材シートを介して接合されていること、及び前記
   電極部の前記反応ガス孔道に平行な周縁部に隣接して１
   対の端部シール部がフッ素樹脂層を介して該セパレータ
   ーの伸延部分に接合されていることを特徴とする燃料電
   池用複合電極基板。
2. （２）多孔性炭素質電極部が、１，０００℃以上で焼成
   されたとき、０．３〜０．９ｇ／ｃｃの嵩密度、２００
   ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以上のガス透過率、お
   よび２００ｍΩ・ｃｍ以下の電気抵抗を有することを特
   徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃料電池用複合
   電極基板。
3. （３）セパレーターが１．４ｇ／ｃｃ以上の嵩密度、１
   ０＾−＾６／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以下のガス透過
   率、１０ｍΩ・ｃｍ以下の電気抵抗、および２ｍｍ以下
   の厚さを有する緻密炭素材であることを特徴とする特許
   請求の範囲第１項または第２項に記載の燃料電池用複合
   電極基板。
4. （４）端部シール部が１．４ｇ／ｃｃ以上の嵩密度およ
   び１０＾−＾４ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以下の
   ガス透過率を有する緻密炭素材であることを特徴とする
   特許請求の範囲第１項〜第３項のいずれかに記載の燃料
   電池用複合電極基板。
5. （５）可撓性炭素材シートが、平均長さ１ｍｍ以上の炭
   素繊維と結合材とからなる複合材料を炭化したものであ
   って、結合材由来の炭素塊が炭素繊維マトリックス中に
   分散して複数本の炭素繊維を拘束しており、かつ前記炭
   素塊と炭素繊維とが摺動自在に結合している、厚さが１
   ｍｍ以下で嵩密度が０．２〜１．３ｇ／ｃｍ＾３、圧縮
   歪率が２．０×１０＾−＾１ｃｍ＾２／ｋｇｆ以下であ
   り、曲率半径が１０ｍｍまで曲げても折れないような可
   撓性を有することを特徴とする特許請求の範囲第１項〜
   第４項のいずれかに記載の燃料電池用複合電極基板。
6. （６）可撓性炭素材シートが粒径５ｍｍ以下の黒鉛粒子
   を酸処理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮して製
   造されたものであつて、厚さが１ｍｍ以下で、嵩密度が
   １．０〜１．５ｇ／ｃｃ、圧縮歪率が０．３５×１０＾
   −＾２ｃｍ＾２／Ｋｇｆ以下であり、曲率半径が２０ｍ
   ｍまで曲げても折れないような可撓性を有することを特
   徴とする特許請求の範囲第１項〜第４項のいずれかに記
   載の燃料電池用複合電極基板。
7. （７）フッ素樹脂が２００℃以上の融点を有することを
   特徴とする特許請求の範囲第１項〜第６項のいずれかに
   記載の燃料電池用複合電極基板。
8. （８）溝部未加工の所定寸法の平板状多孔性炭素質電極
   部材の片面に可撓性炭素材シートを接着剤により接合し
   、接合面側に反応ガス孔道を形成する所望寸法の溝部を
   切削加工した後、切削加工面上に残存する可撓性炭素材
   シート面とセパレーターをつき合わせて接着し、さらに
   約８００℃以上で焼成した後、前記反応ガス流路に平行
   な１対の電極部材周縁端部に隣接して該電極部周縁より
   外方に伸延しているセパレーター材の伸延部分にフッ素
   樹脂のシートを介してガス不透過性の緻密炭素材からな
   る端部シール部材を接合することからなる、特許請求の
   範囲第１項に記載の燃料電池用複合電極基板の製造方法
   。
9. （９）多孔性炭素質電極部材を、 ［１］短炭素繊維、バインダーおよび有機粒状物質の混
   合物を一体的に加熱加圧成形した成形部材、 ［２］前記［１］の成形部材を焼成した焼成部材、から
   選択することを特徴とする特許請求の範囲第８項に記載
   の方法。
10. （１０）セパレーター材が、２，０００℃で焼成したと
    きの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素板であること
    を特徴とする特許請求の範囲第８項または第９項に記載
    の方法。
11. （１１）可撓性炭素材シートが、平均長さ１ｍｍ以上の
    炭素繊維と結合材とからなる複合材料を炭化したもので
    あつて、結合材由来の炭素塊が炭素繊維マトリックス中
    に分散して複数本の炭素繊維を拘束しており、かつ前記
    炭素塊と炭素繊維とが摺動自在に結合している、厚さが
    １ｍｍ以下で嵩密度が０．２〜１．３ｇ／ｃｍ＾３、圧
    縮歪率が２０×１０＾−＾１ｃｍ＾２／Ｋｇｆ以下であ
    り、曲率半径が１０ｍｍまで曲げても折れないような可
    撓性を有することを特徴とする特許請求の範囲第８項〜
    第１０項のいずれかに記載の方法。
12. （１２）可撓性炭素材シートが平均長さ１ｍｍ以上の炭
    素繊維と炭化率が１０％以上の結合材から成る複合材料
    を加熱加圧成形し、８５０℃以上で焼成して得られた炭
    素材シートであることを特徴とする特許請求の範囲第１
    １項記載の方法。
13. （１３）可撓性炭素材シートが粒径５ｍｍ以下の黒鉛粒
    子を酸処理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮して
    製造したものであって、厚さが１ｍｍ以下で、嵩密度が
    １．０〜１．５ｇ／ｃｃ、圧縮歪率が０．３５×１０＾
    −＾２ｃｍ＾２／Ｋｇｆ以下であり、曲率半径が２０ｍ
    ｍまで曲げても折れないような可撓性を有することを特
    徴とする特許請求の範囲第８項〜第１０項のいずれかに
    記載の方法。
14. （１４）接着剤が、フェノール樹脂、エポキシ樹脂及び
    フラン樹脂から選択された熱硬化性樹脂であることを特
    徴とする特許請求の範囲第８項〜第１３項のいずれかに
    記載の方法。
15. （１５）電極部材とセパレーター材の接合条件が、温度
    １００〜１８０℃、プレス圧力１〜５０Ｋｇｆ／ｃｍ＾
    ２、プレス時間１〜１２０分の範囲であることを特徴と
    する特許請求の範囲第８項〜第１４項のいずれかに記載
    の方法。
16. （１６）端部シール部が１．４ｇ／ｃｃ以上の嵩密度お
    よびび１０＾−＾４ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以
    下のガス透過率を有する緻密炭素材であることを特徴と
    する特許請求の範囲第８項〜第１５項のいずれかに記載
    の方法。
17. （１７）フッ素樹脂が２００℃以上の融点を有すること
    を特徴とする特許請求の範囲第８項〜第１６項のいずれ
    かに記載の方法。
18. （１８）端部シール部材の接合条件が、圧力１Ｋｇｆ／
    ｃｍ＾２以上で前記フッ素樹脂の（融点−５０℃）以上
    の温度であることを特徴とする特許請求の範囲第８項〜
    第１７項のいずれかに記載の方法。