JPS6282663A - マニホ−ルド付燃料電池用電極基板及びその製造方法 - Google Patents
マニホ−ルド付燃料電池用電極基板及びその製造方法Info
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- JPS6282663A JPS6282663A JP60221438A JP22143885A JPS6282663A JP S6282663 A JPS6282663 A JP S6282663A JP 60221438 A JP60221438 A JP 60221438A JP 22143885 A JP22143885 A JP 22143885A JP S6282663 A JPS6282663 A JP S6282663A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
本発明は、一般にリン酸型燃Ｆ！Ｉ電池用電極基板に係
り、より詳細には反応ガス流路を備えた多孔性炭素質電
極部が可撓性黒鉛シートを介してセパレーターの両面に
接合されており、かつ該セパレーターが該電極部より外
方に伸延している燃料電池用電極基板において、該ヒバ
レータ−の伸延部に反応ガス供給用通路を備えたガス不
透過性の緻密炭素板からなるマニホールド部が可撓性黒
鉛シートを介して接合されており、仝休が炭素として一
体化されているマニホールド付燃料電池用電極基板に係
る。
り、より詳細には反応ガス流路を備えた多孔性炭素質電
極部が可撓性黒鉛シートを介してセパレーターの両面に
接合されており、かつ該セパレーターが該電極部より外
方に伸延している燃料電池用電極基板において、該ヒバ
レータ−の伸延部に反応ガス供給用通路を備えたガス不
透過性の緻密炭素板からなるマニホールド部が可撓性黒
鉛シートを介して接合されており、仝休が炭素として一
体化されているマニホールド付燃料電池用電極基板に係
る。
本発明のマニホールド付燃料電池用゛賢極基板は、全て
の部材がカーボンで接合され、さらに焼成されて一体化
されており、特に耐リン酸性に優れると共に、基板の周
辺端部にマニホールドを兼ねる端部材（以下マニホール
ド部材と略記する）が一体内に接合されているため補強
効果があり、その為ハンドリング性に優れている。
の部材がカーボンで接合され、さらに焼成されて一体化
されており、特に耐リン酸性に優れると共に、基板の周
辺端部にマニホールドを兼ねる端部材（以下マニホール
ド部材と略記する）が一体内に接合されているため補強
効果があり、その為ハンドリング性に優れている。
「従来の技術」
一般にリン酸型燃料電池における電極としての１１は片
面がリン酸マトリックスに接触して別の片面がセパレー
ターにつぎあわされて積層される。
面がリン酸マトリックスに接触して別の片面がセパレー
ターにつぎあわされて積層される。
また、電極基板を積層して燃料電池とするにはその端部
に反応ガスを電池に供給するためのマニホールドを配置
し、同時に電池電極基板の側面から反応ガスが外部に拡
散しないようにしている。
に反応ガスを電池に供給するためのマニホールドを配置
し、同時に電池電極基板の側面から反応ガスが外部に拡
散しないようにしている。
このような燃料電池において従来は各部材間の接合はカ
ーボンセメントを用いて行なわれていた。
ーボンセメントを用いて行なわれていた。
しかしカーボンセメントはリン酸によって酸化されるた
め、部材間の剥離を生じたり、接合部を通して反応ガス
が漏れたりする可能性があった。
め、部材間の剥離を生じたり、接合部を通して反応ガス
が漏れたりする可能性があった。
ざらに、通常電極基板は薄板状であるため、特に基板面
積が大さいような場合には取り扱い時に割れたりすると
いう機械的強度の面での問題があった。
積が大さいような場合には取り扱い時に割れたりすると
いう機械的強度の面での問題があった。
［発明の課題］
本発明は反応ガス供給用通路を備えたマニホールド部が
セパレーターおよび電極部と共にカーボンとして一体化
されているマニホールド付燃料電池用電極基板を提供す
ることを目的とする。
セパレーターおよび電極部と共にカーボンとして一体化
されているマニホールド付燃料電池用電極基板を提供す
ることを目的とする。
本発明の別の目的は耐リン酸性に優れたリン酸型燃料電
池用電権基板を提供することである。
池用電権基板を提供することである。
本発明のさらに他の目的および利点は以下の記載から当
業名には明らかであろう。
業名には明らかであろう。
し発明の構成１
本発明は、反応ガス流路を備えた多孔性炭素質電極部が
可撓性黒鉛シートを介してセパレーターの両面に接合さ
れており、かつ該セパレーターが該電極部より外方に伸
延している燃料電池用電極基板において、該セパレータ
ーの伸延部に反応ガス供給用通路を備えたガス不透過性
の緻密炭素板からなるマニホールド部が可撓性黒鉛シー
トを介して接合されており、全体がカーボンとして−・
体化されているマニホールド付燃料電池用？′Ｉｆ極球
板およびその製造方法を提供する。
可撓性黒鉛シートを介してセパレーターの両面に接合さ
れており、かつ該セパレーターが該電極部より外方に伸
延している燃料電池用電極基板において、該セパレータ
ーの伸延部に反応ガス供給用通路を備えたガス不透過性
の緻密炭素板からなるマニホールド部が可撓性黒鉛シー
トを介して接合されており、全体がカーボンとして−・
体化されているマニホールド付燃料電池用？′Ｉｆ極球
板およびその製造方法を提供する。
［詳細な説明］
以下、添付の図面を参照して本発明の電極基板をさらに
訂しく説明する。
訂しく説明する。
第１図は本発明の電極基板の平面図、第２図及び第３図
はそれぞれ第１図のｍ−ｎ、ｍ＝ｍにおける断面図であ
る。
はそれぞれ第１図のｍ−ｎ、ｍ＝ｍにおける断面図であ
る。
本発明の電Ｉｆｌｕ板は、反応ガス流路：１を有する２
つの電極部１と、その２つの電極部の間に位置するセパ
レーター４と、該電極部の周辺端部のマニホールド部２
とからなる構造を有している。各部材の接合部は可撓性
黒鉛シートを介して接合されている。ざらに該マニホー
ルド部２にはセパレーター４を会めてこれを貫通する反
応ガス供給用通路３が設けられヱおり、反応ガス供給用
通路は１方の電極部１に設りられた反応ガス流路５に連
結している。反応ガスの流れ方向を第２図おＪ、び第３
図に矢印で示す。
つの電極部１と、その２つの電極部の間に位置するセパ
レーター４と、該電極部の周辺端部のマニホールド部２
とからなる構造を有している。各部材の接合部は可撓性
黒鉛シートを介して接合されている。ざらに該マニホー
ルド部２にはセパレーター４を会めてこれを貫通する反
応ガス供給用通路３が設けられヱおり、反応ガス供給用
通路は１方の電極部１に設りられた反応ガス流路５に連
結している。反応ガスの流れ方向を第２図おＪ、び第３
図に矢印で示す。
反応ガスｒｉｔ路５は電極部１中ガス拡散部６およびリ
ブ部７ならびにセパレーター４またはレバレータ−４に
接合されている可撓性黒鉛シート（第４図３０参照）に
よって規定される。
ブ部７ならびにセパレーター４またはレバレータ−４に
接合されている可撓性黒鉛シート（第４図３０参照）に
よって規定される。
電極部は、多孔性炭素質であり、１０００℃以上での焼
成後において、平均嵩密度０．３〜０．９ Ｑ／ＣＣ１
ガス透過率２００ｄ ／ ｃｉ −ｈｒ −＋ｎｍＡｑ
以上、及び電気抵抗２００ｍΩ・ｃｍ以下の特性を有す
ることが好ましい。
成後において、平均嵩密度０．３〜０．９ Ｑ／ＣＣ１
ガス透過率２００ｄ ／ ｃｉ −ｈｒ −＋ｎｍＡｑ
以上、及び電気抵抗２００ｍΩ・ｃｍ以下の特性を有す
ることが好ましい。
セパレーターは平均嵩密度１．４ｇ／ｃｃ以上、ガス透
過率１０’ａｉ！ ／ ｃｉ−ｈｒ −１１１１１１Ａ
Ｑ以下、電気抵抗１０ｍΩ・ｃｍ以下で厚さ２ｍｌ以
下が好ましい。
過率１０’ａｉ！ ／ ｃｉ−ｈｒ −１１１１１１Ａ
Ｑ以下、電気抵抗１０ｍΩ・ｃｍ以下で厚さ２ｍｌ以
下が好ましい。
マニホールド部の内部構造には様々なものがあり、その
数例を第４図に示す。第４図中左図は端部の部分断面図
、右図は各々の部分平面図である。
数例を第４図に示す。第４図中左図は端部の部分断面図
、右図は各々の部分平面図である。
第４図中（１）はマニホールド部が２１．２２および２
３に３分割された構造になっており、セパレーターに対
して１方の側の電極部のりブ部７はマニホールド部２１
の下に多少（たとえば７′まで）入り込んだ構造になっ
ている。またマニホールド部２２の内部端は２２′で示
されている。これら２１，２２２つの部材間ならびに２
２および２３とセパレーターの間はそれぞれ可撓性黒鉛
シート（図中４０で示す）を介して互いに接合されてい
る。
３に３分割された構造になっており、セパレーターに対
して１方の側の電極部のりブ部７はマニホールド部２１
の下に多少（たとえば７′まで）入り込んだ構造になっ
ている。またマニホールド部２２の内部端は２２′で示
されている。これら２１，２２２つの部材間ならびに２
２および２３とセパレーターの間はそれぞれ可撓性黒鉛
シート（図中４０で示す）を介して互いに接合されてい
る。
第４図中■は（１）のマニホールド部２１と２２か−・
体形成されていてマニホールド部２１と２３の２部分に
なっており、リブ部はガス拡散部端面と同じ而（図中７
′で示す）までになっている。なお（１）の内部端２２
′ に相当する面を２１′ で示した。
体形成されていてマニホールド部２１と２３の２部分に
なっており、リブ部はガス拡散部端面と同じ而（図中７
′で示す）までになっている。なお（１）の内部端２２
′ に相当する面を２１′ で示した。
第４図中（３）と（４）はセパレーターの１方の側の電
極部がガス供給通路３のいずれか１万の端（図に１′で
示した）まで延びた構造となっていて、ここでマニホー
ルド部２１の内部端に接している。
極部がガス供給通路３のいずれか１万の端（図に１′で
示した）まで延びた構造となっていて、ここでマニホー
ルド部２１の内部端に接している。
いずれの場合も各部材の間には電極部とマニホールド部
の間を除いて可撓性黒鉛シートが介在しており、全体と
して一体となっている。なお、第４図にあげた構造は一
例を示したに過ぎないものであり、目的に合わせて第４
図とは異なる種々の構造をとることができる。
の間を除いて可撓性黒鉛シートが介在しており、全体と
して一体となっている。なお、第４図にあげた構造は一
例を示したに過ぎないものであり、目的に合わせて第４
図とは異なる種々の構造をとることができる。
上述のマニホールド部は平均高密度が１．４（＋／ＣＣ
以上でガス透過率が１０−４ｄ ／ Ｃｌ１− ｈｒ
−１１１１Ａ Ｑ以下であることが好ましい。
以上でガス透過率が１０−４ｄ ／ Ｃｌ１− ｈｒ
−１１１１Ａ Ｑ以下であることが好ましい。
既に述べたように、本発明の燃料電池用電極基板におい
ては全ての部材が可撓性黒鉛シートを介して接合されて
いるが、接合部も含めてマニホールド部を通して外部に
漏れるリーク量は、一定の差圧下で接合部周辺長あたり
の単位時間内リークガス垣として［リークガスｆ１／（
辺長）・（差圧）］なる関係で表わすものとすると１０
−２ｄ／ｃｉ ・ｈｒ−ｍｍＡＱ以下が好ましい。
ては全ての部材が可撓性黒鉛シートを介して接合されて
いるが、接合部も含めてマニホールド部を通して外部に
漏れるリーク量は、一定の差圧下で接合部周辺長あたり
の単位時間内リークガス垣として［リークガスｆ１／（
辺長）・（差圧）］なる関係で表わすものとすると１０
−２ｄ／ｃｉ ・ｈｒ−ｍｍＡＱ以下が好ましい。
本発明のマニホールド部」燃料電池用電極基板を製造す
るには電極部材、ヒバレータ−材およびマニホールド部
材をそれぞれ間に接着剤を介しＣ’ ｌ’ｌＴ撓性黒鉛
シートを挟んで接合し、さらに全体を焼成する。
るには電極部材、ヒバレータ−材およびマニホールド部
材をそれぞれ間に接着剤を介しＣ’ ｌ’ｌＴ撓性黒鉛
シートを挟んで接合し、さらに全体を焼成する。
４【お、マニホールド部の反応ガス供給用通路となる穴
３は１稈の任意の段階でありればよく、たとえば各マニ
ホールド部材を電極部材およびセパレーター材に接合す
る前または接合した後に適当な手段であけることができ
る。勿論この穴３と電極部材の反応ガス流路５とを連絡
ツる通路はマニホールド部材を接合するＯＮに適宜設け
ておくのが好ましい。
３は１稈の任意の段階でありればよく、たとえば各マニ
ホールド部材を電極部材およびセパレーター材に接合す
る前または接合した後に適当な手段であけることができ
る。勿論この穴３と電極部材の反応ガス流路５とを連絡
ツる通路はマニホールド部材を接合するＯＮに適宜設け
ておくのが好ましい。
本発明のマニホールド付燃料電池用電極基板の好ましい
製造方法を以］・に説明する。
製造方法を以］・に説明する。
まず、反応ガス流路用通路を（＃ｉｉえた多孔性炭素質
電極部材とこれより大きいセパレーター材の間に可撓性
黒鉛シートを介在させてセパレーター材が該電極部材よ
りも外方に伸延するように接着剤によって接合し、さら
に約１，０００℃以上で焼成する。
電極部材とこれより大きいセパレーター材の間に可撓性
黒鉛シートを介在させてセパレーター材が該電極部材よ
りも外方に伸延するように接着剤によって接合し、さら
に約１，０００℃以上で焼成する。
本発明電極基板の電極部材としては次のものが用いられ
る。
る。
■ 石炭′Ａ繊維、バインダー及び有機粒状物質の混合
物を加熱加圧成形したもの（例えば特開昭５９−６８１
７０号参ｆｆミツ。特に長さ２１１ｍｍ以下の短炭県繊
維２０〜６０旧％、フェノール樹脂２０〜５０−１％お
よび有機粒状物質（ＩＩＩｌ孔調節材） ２０〜５０旧
％からなる混合物を成形湿度１００〜１８０℃、成形圧
力２〜１００ Ｋｇｆ／ｃｆｆ１１圧力保持時１１１ｉ
１〜６０分の条件で成形したもの。
物を加熱加圧成形したもの（例えば特開昭５９−６８１
７０号参ｆｆミツ。特に長さ２１１ｍｍ以下の短炭県繊
維２０〜６０旧％、フェノール樹脂２０〜５０−１％お
よび有機粒状物質（ＩＩＩｌ孔調節材） ２０〜５０旧
％からなる混合物を成形湿度１００〜１８０℃、成形圧
力２〜１００ Ｋｇｆ／ｃｆｆ１１圧力保持時１１１ｉ
１〜６０分の条件で成形したもの。
■ 上記［１］の成形部材を１．０（１０℃以上で焼成
したもの。
したもの。
■ 長さ２０１１１１１以下の炭素繊維とパルプ、再生
セルロース１ＩｉＩｌおよびポリアクリロニトリル繊維
から選ばれた少なくとも１種の有［１１を抄紙用バイン
ダー（ポリビニルアルコール繊維等）と共に混合抄紙し
て得られた混抄紙にフェノール樹脂の溶液を含浸した抄
造紙（例えば特公昭５３−１８６０３号参照）をガス拡
散部とし、上記［１］の原料を使ってリブ部を形成した
成形品。
セルロース１ＩｉＩｌおよびポリアクリロニトリル繊維
から選ばれた少なくとも１種の有［１１を抄紙用バイン
ダー（ポリビニルアルコール繊維等）と共に混合抄紙し
て得られた混抄紙にフェノール樹脂の溶液を含浸した抄
造紙（例えば特公昭５３−１８６０３号参照）をガス拡
散部とし、上記［１］の原料を使ってリブ部を形成した
成形品。
■ 上記［３］の成形品をｉ 、 ｏｏｏ℃以上で焼成
したもの。
したもの。
本発明で使用するセパレーター材としては２、０００℃
で焼成したときの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素
板が好ましい。
で焼成したときの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素
板が好ましい。
本発明で使用する膨張黒鉛粒子を圧縮して作った可撓性
黒鉛シートは、粒径５ＩＩＩ１１以下の黒鉛粒子を酸処
理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮して作ったも
のであって、厚さが１ｅａ＋以下で、嵩密度１．０〜ｉ
、ｓ ｇ／ｃｃ、圧縮歪率くずなわら、圧縮荷重１Ｋｏ
ｒ／ｃｄに対する歪率）が０．３５Ｘ １０−２ｃｍ／
にＯｆ以下であり、曲率半径が２０ｍｍまで曲げても折
れないという可撓性を有するものが好ましく、市販のも
のではＵＣＣ製商品名グラフオイル■が好適な例である
。
黒鉛シートは、粒径５ＩＩＩ１１以下の黒鉛粒子を酸処
理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮して作ったも
のであって、厚さが１ｅａ＋以下で、嵩密度１．０〜ｉ
、ｓ ｇ／ｃｃ、圧縮歪率くずなわら、圧縮荷重１Ｋｏ
ｒ／ｃｄに対する歪率）が０．３５Ｘ １０−２ｃｍ／
にＯｆ以下であり、曲率半径が２０ｍｍまで曲げても折
れないという可撓性を有するものが好ましく、市販のも
のではＵＣＣ製商品名グラフオイル■が好適な例である
。
次に上のようにして得られた電極基板の電極部より外方
に伸延しているセパレーター材に可撓性黒鉛シートを介
在させて接着剤によってマニホールド部材を接合する。
に伸延しているセパレーター材に可撓性黒鉛シートを介
在させて接着剤によってマニホールド部材を接合する。
マニホールド部材は２．０００℃で焼成したときの焼成
収縮率が０．２％以下の緻密炭素材が好ましい。
収縮率が０．２％以下の緻密炭素材が好ましい。
」−記の電極部材、セパレーター材およびマニホールド
部材を可撓性黒鉛シートを介して接合する際に、各接合
面で使用する接着剤としては、通常炭素材の接着に用い
られる接着剤でよいが、特に、フェノール樹脂、エポキ
シ樹脂、及びフラン樹脂等から選択された熱硬化性樹脂
であることが好ましい。
部材を可撓性黒鉛シートを介して接合する際に、各接合
面で使用する接着剤としては、通常炭素材の接着に用い
られる接着剤でよいが、特に、フェノール樹脂、エポキ
シ樹脂、及びフラン樹脂等から選択された熱硬化性樹脂
であることが好ましい。
この接着剤層の厚みは特に限定されるものでは４にいが
、一般にｏ、 ５ｍｍ以下で均一に塗布するのが好まし
い。
、一般にｏ、 ５ｍｍ以下で均一に塗布するのが好まし
い。
また、前記接着剤による接合は、温度１００°〜１８０
℃、プレス圧力 １．５〜５０ Ｋ ｇ ｆ ／ ｃｒ
Ａ、プレス時間１〜１２０分の範囲で行なうことができ
る。
℃、プレス圧力 １．５〜５０ Ｋ ｇ ｆ ／ ｃｒ
Ａ、プレス時間１〜１２０分の範囲で行なうことができ
る。
その後、１９られた接合物をプレス温度で少なくとも２
時間以上２＆硬化させた後、不活性雰囲気下８００〜３
０００℃で約１時間焼成する。
時間以上２＆硬化させた後、不活性雰囲気下８００〜３
０００℃で約１時間焼成する。
［発明の効果］
以上のようにして得られる本発明のマニホールド伺燃料
電池用電ｉｐ板はマニホールドが一体形成されているた
め、該マニホールドに１度反応ガス等を導入すれば積層
された電池の各部材のマニホールドを通じて必要なガス
の供給排出が電池全体として可能となるので、通常の燃
料電池で必要とされる反応ガス等の供給排出のための外
部マニホールドを設けることはもちろん必及ないばかり
でなく次のような効果を奏する。
電池用電ｉｐ板はマニホールドが一体形成されているた
め、該マニホールドに１度反応ガス等を導入すれば積層
された電池の各部材のマニホールドを通じて必要なガス
の供給排出が電池全体として可能となるので、通常の燃
料電池で必要とされる反応ガス等の供給排出のための外
部マニホールドを設けることはもちろん必及ないばかり
でなく次のような効果を奏する。
すなわち、仝休がカーボンで接合一体化されているため
耐リン酸性に優れ、リン酸型燃料電池用電極基板として
特に有用（゛ある。また薄片状の電極基板の周囲にマニ
ホールド部が均等に配置接合されているためこれによる
補強効果があり、その結果燃料電池製造時のハンドリン
グ性に優れている。
耐リン酸性に優れ、リン酸型燃料電池用電極基板として
特に有用（゛ある。また薄片状の電極基板の周囲にマニ
ホールド部が均等に配置接合されているためこれによる
補強効果があり、その結果燃料電池製造時のハンドリン
グ性に優れている。
［実施例］
以下、本発明を実施例により詳述するが、本発明は以下
の実施例に限定されるものではない。
の実施例に限定されるものではない。
■ 電極部材
短炭素繊維（県別化学工業（株）製、商品名Ｍ−２０４
８、平均直径１４−１平均長さ４００％ ）３５す１％
、フェノール樹脂（旭有機材（株）９１１．商品名ＲＭ
−２１０） ３０１４ｔ％、及びポリビニルアルコール
粒子（日本合成化学（株）製、平均粒径１８０１Ｊｊ）
３５ｗｔ％を混合後、所定の金型に供給し、成形温度
１３５℃、成形圧３５にｇｆ／ｃｍ、圧力保持時間２０
分の条件で成形して、６００ｍｍ （タテ）Ｘ６００１
１１１１（ヨコ） Ｘｌ、５！１ｍ （厚）の大きさ
のりブ付電極部材を製造した。リブ部平は１．Ｏｍｒａ
、ガス拡散部厚は０．５ｍｍであった。
８、平均直径１４−１平均長さ４００％ ）３５す１％
、フェノール樹脂（旭有機材（株）９１１．商品名ＲＭ
−２１０） ３０１４ｔ％、及びポリビニルアルコール
粒子（日本合成化学（株）製、平均粒径１８０１Ｊｊ）
３５ｗｔ％を混合後、所定の金型に供給し、成形温度
１３５℃、成形圧３５にｇｆ／ｃｍ、圧力保持時間２０
分の条件で成形して、６００ｍｍ （タテ）Ｘ６００１
１１１１（ヨコ） Ｘｌ、５！１ｍ （厚）の大きさ
のりブ付電極部材を製造した。リブ部平は１．Ｏｍｒａ
、ガス拡散部厚は０．５ｍｍであった。
■ セパレーター材
昭和電工（株）製緻密炭素板（厚０．８ｍｍ）をタテ、
ヨコそれぞれ７２０ｍｍに裁断してセパレーター材とし
た。
ヨコそれぞれ７２０ｍｍに裁断してセパレーター材とし
た。
■ マニホールド部材
東海カーボン（株）製（嵩密度Ｌ８５ｇ／ｃｃ 、厚１
．６３ ｍｍ）の緻密炭素板を６０ｍｍＸ ７２０ｍ
ｍ （／１個）および６０ｍｍｘ ６００ｍ１（４個
）に裁断し、電極培板の反応ガス流路に相当する部分を
切削してガス流路を設け、マニホールド部月とした。
．６３ ｍｍ）の緻密炭素板を６０ｍｍＸ ７２０ｍ
ｍ （／１個）および６０ｍｍｘ ６００ｍ１（４個
）に裁断し、電極培板の反応ガス流路に相当する部分を
切削してガス流路を設け、マニホールド部月とした。
■ 可撓性黒鉛シート
グラフオイル■（ＵＣＣｔ！Ｊ、ｇ密度１．１０ｏ／ｃ
ｃ、厚０．１３ｍａｌ）を接合面寸法に合わせて適当に
裁断して用いた。
ｃ、厚０．１３ｍａｌ）を接合面寸法に合わせて適当に
裁断して用いた。
上記レバレータ−材の両面とグラフオイルの片面にフェ
ノール樹脂系接着剤を塗布した後、乾燥した。その後１
３５℃、１０ＫＯｆ／ａｉ、２０分の条件で接合した。
ノール樹脂系接着剤を塗布した後、乾燥した。その後１
３５℃、１０ＫＯｆ／ａｉ、２０分の条件で接合した。
次いで上記接合物のグラフオイル面に上記接着剤を塗布
し乾燥した。同様に上記電極部材のりブ部外側面、マニ
ホールド部材のグラフオイルに接合する面に上記接着剤
を塗布して乾燥した。
し乾燥した。同様に上記電極部材のりブ部外側面、マニ
ホールド部材のグラフオイルに接合する面に上記接着剤
を塗布して乾燥した。
その復上記各部材を所定形状になるように金型に供給し
、上記接合条件で接合し、さらに窒素ガス雰囲気下２０
００℃で６０分間焼成した。
、上記接合条件で接合し、さらに窒素ガス雰囲気下２０
００℃で６０分間焼成した。
第１図は本発明の電掩皓板の平面図、第２図および第３
図はそれぞれ第１図のｌｌ−１，Ｉｆｆ−ＩＩＩ所面図
、第４図はマニホールド部の内部構造を示づ部分断面図
（左図）および部分平面図（右図）である。 １・・・・・・電極部、２・・・・・・マニホールド部
、３・・・・・・反応ガス供給用通路、４・・・・・・
セパレーター、５・・・・・・反応ガス流路、３０．４
０・・・・・・可撓性黒鉛シート。 第４図 手続補正層 昭和６０年１１月１日 １、事件の表示 昭和６０年特許願第２２１４３８
号２、゛発明の名称 マニホールド付燃料電池用電
極基板及びその製造方法 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 名 称 ｆｌｌｏ）呉羽化学１：業株式会社５、
補正命令の日付 自 発 ６、補正により増加する発明の数 ８、補正の内容 （１）明細書中、特許請求の範囲を別紙の通り補正する
。 （２）同第１４頁下から第５〜４行目を［によって接合
する。」と補正する。 （３）同第２１頁第１行目に「グラフオイル面」とある
を［各グラフオイル面ｊと補正する。 ２、特許請求の範囲 （１） 反応ガス流路を備えた多孔性炭素質電極部が
可撓性黒鉛シートを介してセパレーターの両面に接合さ
れており、かつ該セパレーターが該電極部より外方に伸
延している燃料電池用電極基板であって、該セパレータ
ーの伸延部に反応ガス供給用通路を備えたガス不透過性
の緻密炭素板からなるマニホールド部が可撓性黒鉛シー
トを介して接合されており、全体がカーボンとして一体
化されているマニホールド付燃料電池用電極基板。 ■ 前記多孔性炭素質電極部が、１，０００℃以上で焼
成されたとき、０．３〜０．９ ｇ／ｃｃの嵩密度、２
００ｄ／−・ｈｒ−履＾ｑ以上のガス透過率、および２
００ＩΩ・ＣｔＳ以下の電気抵抗を有することを特徴と
する特許請求の範囲第１項に記載のマニホールド付燃料
電池用電極基板。 （■ セパレーターが１．４ ｇ／ｃｃ以りの嵩密度、
１０−６ｔｒｄｌ／ ｃｄ−ｈｒ−ｍＡＱ以下のガス透
過率、１０ ｍΩ・１以下の電気抵抗、および２１Ｍ１
以下の厚さを有することを特徴とする特許請求の範囲第
１項または第２項に記載のマニホールド付燃料電池用電
極基板。 （４） マニホールド部が１．４ ｇ／ｃｃ以上の嵩
密度および１０−４ｄ ／ ｄ−ｈｒ−ｔｘｍ Ａ Ｑ
以下ノガス透過率ヲ有することを特徴とする特許請求の
範囲第１項〜第３項のいずれかに記載のマニホールド付
燃料電池用電極基板。 ■ セパレーター材の両面に接着剤によって可撓性黒鉛
シートを接合し、その後セパレーター材より小さく反応
ガス流路用通路を備えた多孔性炭素質電極部材、該可撓
性黒鉛シート、およびガス不透過性の緻密炭素板からな
るマニホールド部材の各接合面に接着剤を塗布して所定
形状になるように接合し、その後全体を焼成し、さらに
任意の段階で該マニホールド部材に反応ガス供給用通路
となる穴をあけることからなる、特許請求の範囲第１項
に記載のマニホールド付燃料電池用電極基板の製造方法
。 （ω 電極部材を、 ■ 短炭素繊維、バインダーおよび有機粒状物質の混合
物を一体的に加熱加圧成形した成形部材、■ 前記［１
］の成形部材を焼成した焼成部材、■ 炭素繊維とパル
プ、再生セルロース繊維およびポリアクリロニトリル！
！紺から選ばれた少なくとも１種の有機繊維を抄紙用バ
インダー（ポリビニルアルコール繊維等）と共に混合抄
紙して得られた混抄紙にフェノール樹脂の溶液を含浸し
た抄造紙をガス拡散部とし、前記［１］の混合物からり
ブ部を形成した成形部材、なら びに■ 前記［３］の成形部材を焼成した焼成部材から
選択することを特徴とする特許請求の範囲第５項に記載
の方法。 ■ セパレーター材が、２，０００℃で焼成したときの
焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素板であることを特
徴とする特許請求の範囲第５項または第６項に記載の方
法。 （０マニホールド部材が、２，０００℃で焼成したとき
の焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素材であることを
特徴とする特許請求の範囲第５項〜第７項のいずれかに
記載の方）人。 ■ 可撓性黒鉛シートが膨張黒鉛粒子を圧縮して製造し
たものであることを特徴とする特許請求の範囲第５項〜
第８項のいずれかに記載の方法。 ６０ 前記可撓性黒鉛シートが粒径５Ｍ以下の黒鉛粒
子を酸処理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮して
製造したものであって、厚さが１Ｍ以下で、嵩密度が１
．０〜１．５ ｇ／ｃｃ、圧縮歪率が０．３５Ｘ１０−
２ｒｍ／Ｋｇｆ以下であり、曲率半径が２０閤まで曲げ
ても折れないような可撓性を有することを特徴とする特
許請求の範囲第９項に記載の方法。 ０１） 前記接着剤が、フェノール樹脂、エポキシ樹
脂及びフラン樹脂から選択された熱硬化性樹脂であるこ
とを特徴とする特許請求の範囲第５項〜第１０項のいず
れかに記載の方法。 Ｏ前記接合の条件が、温度１００〜１８０℃、プレス圧
力Ｌ ５〜５０ＫＱｆ／ｃｊ、プレス時間１〜１２０分
の範囲であることを特徴とする特許請求の範囲第５項〜
第１１項のいずれかに記載の方法。 ■ 全体を８００℃以上の温度で焼成することを特徴と
する特許請求の範囲第５項〜第１２項のいずれかに記載
の方法。 手続ネｍ正書 昭和６１年１２月８日 も 特許庁長官 黒 １）明 ！ｎ 殿 １、事件の表示 昭和６０年特許願第２２１４３８
号２、発明の名称 マニホールド付燃料電池用電極
基板及びその￥Ｊ造方法 ３、補正をする者 事ｆ［との関係 特許出願人 名 称 （１１０）呉羽化学工業株式会社４、代
理 人 東京都新宿区新宿１丁目１番１４？ｉ
山田どル（郵便番号１６０） 電話＜ ０３ ）
３５４−８６２３（６２００） 弁理士 川
口 西 雉曹）１・昭゛パ いｉく ５、補正命令の日付 自 発 ８、補正の内容 （１） 明細書中、第１３頁第９行目〜第１０行目に
「１０−２１ｄ／ｃＩＩｉ−ｈｒ−ｍｍＡｑ」トアルヲ
、ｒ １０−’ｍｌ／ｃｍ−ｈｒ・＃ＡＱ Ｊと補正す
る。 ■ 図面中、第３図及び第４図を添付のものに差し換え
る。 第４図
図はそれぞれ第１図のｌｌ−１，Ｉｆｆ−ＩＩＩ所面図
、第４図はマニホールド部の内部構造を示づ部分断面図
（左図）および部分平面図（右図）である。 １・・・・・・電極部、２・・・・・・マニホールド部
、３・・・・・・反応ガス供給用通路、４・・・・・・
セパレーター、５・・・・・・反応ガス流路、３０．４
０・・・・・・可撓性黒鉛シート。 第４図 手続補正層 昭和６０年１１月１日 １、事件の表示 昭和６０年特許願第２２１４３８
号２、゛発明の名称 マニホールド付燃料電池用電
極基板及びその製造方法 ３、補正をする者 事件との関係 特許出願人 名 称 ｆｌｌｏ）呉羽化学１：業株式会社５、
補正命令の日付 自 発 ６、補正により増加する発明の数 ８、補正の内容 （１）明細書中、特許請求の範囲を別紙の通り補正する
。 （２）同第１４頁下から第５〜４行目を［によって接合
する。」と補正する。 （３）同第２１頁第１行目に「グラフオイル面」とある
を［各グラフオイル面ｊと補正する。 ２、特許請求の範囲 （１） 反応ガス流路を備えた多孔性炭素質電極部が
可撓性黒鉛シートを介してセパレーターの両面に接合さ
れており、かつ該セパレーターが該電極部より外方に伸
延している燃料電池用電極基板であって、該セパレータ
ーの伸延部に反応ガス供給用通路を備えたガス不透過性
の緻密炭素板からなるマニホールド部が可撓性黒鉛シー
トを介して接合されており、全体がカーボンとして一体
化されているマニホールド付燃料電池用電極基板。 ■ 前記多孔性炭素質電極部が、１，０００℃以上で焼
成されたとき、０．３〜０．９ ｇ／ｃｃの嵩密度、２
００ｄ／−・ｈｒ−履＾ｑ以上のガス透過率、および２
００ＩΩ・ＣｔＳ以下の電気抵抗を有することを特徴と
する特許請求の範囲第１項に記載のマニホールド付燃料
電池用電極基板。 （■ セパレーターが１．４ ｇ／ｃｃ以りの嵩密度、
１０−６ｔｒｄｌ／ ｃｄ−ｈｒ−ｍＡＱ以下のガス透
過率、１０ ｍΩ・１以下の電気抵抗、および２１Ｍ１
以下の厚さを有することを特徴とする特許請求の範囲第
１項または第２項に記載のマニホールド付燃料電池用電
極基板。 （４） マニホールド部が１．４ ｇ／ｃｃ以上の嵩
密度および１０−４ｄ ／ ｄ−ｈｒ−ｔｘｍ Ａ Ｑ
以下ノガス透過率ヲ有することを特徴とする特許請求の
範囲第１項〜第３項のいずれかに記載のマニホールド付
燃料電池用電極基板。 ■ セパレーター材の両面に接着剤によって可撓性黒鉛
シートを接合し、その後セパレーター材より小さく反応
ガス流路用通路を備えた多孔性炭素質電極部材、該可撓
性黒鉛シート、およびガス不透過性の緻密炭素板からな
るマニホールド部材の各接合面に接着剤を塗布して所定
形状になるように接合し、その後全体を焼成し、さらに
任意の段階で該マニホールド部材に反応ガス供給用通路
となる穴をあけることからなる、特許請求の範囲第１項
に記載のマニホールド付燃料電池用電極基板の製造方法
。 （ω 電極部材を、 ■ 短炭素繊維、バインダーおよび有機粒状物質の混合
物を一体的に加熱加圧成形した成形部材、■ 前記［１
］の成形部材を焼成した焼成部材、■ 炭素繊維とパル
プ、再生セルロース繊維およびポリアクリロニトリル！
！紺から選ばれた少なくとも１種の有機繊維を抄紙用バ
インダー（ポリビニルアルコール繊維等）と共に混合抄
紙して得られた混抄紙にフェノール樹脂の溶液を含浸し
た抄造紙をガス拡散部とし、前記［１］の混合物からり
ブ部を形成した成形部材、なら びに■ 前記［３］の成形部材を焼成した焼成部材から
選択することを特徴とする特許請求の範囲第５項に記載
の方法。 ■ セパレーター材が、２，０００℃で焼成したときの
焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素板であることを特
徴とする特許請求の範囲第５項または第６項に記載の方
法。 （０マニホールド部材が、２，０００℃で焼成したとき
の焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素材であることを
特徴とする特許請求の範囲第５項〜第７項のいずれかに
記載の方）人。 ■ 可撓性黒鉛シートが膨張黒鉛粒子を圧縮して製造し
たものであることを特徴とする特許請求の範囲第５項〜
第８項のいずれかに記載の方法。 ６０ 前記可撓性黒鉛シートが粒径５Ｍ以下の黒鉛粒
子を酸処理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮して
製造したものであって、厚さが１Ｍ以下で、嵩密度が１
．０〜１．５ ｇ／ｃｃ、圧縮歪率が０．３５Ｘ１０−
２ｒｍ／Ｋｇｆ以下であり、曲率半径が２０閤まで曲げ
ても折れないような可撓性を有することを特徴とする特
許請求の範囲第９項に記載の方法。 ０１） 前記接着剤が、フェノール樹脂、エポキシ樹
脂及びフラン樹脂から選択された熱硬化性樹脂であるこ
とを特徴とする特許請求の範囲第５項〜第１０項のいず
れかに記載の方法。 Ｏ前記接合の条件が、温度１００〜１８０℃、プレス圧
力Ｌ ５〜５０ＫＱｆ／ｃｊ、プレス時間１〜１２０分
の範囲であることを特徴とする特許請求の範囲第５項〜
第１１項のいずれかに記載の方法。 ■ 全体を８００℃以上の温度で焼成することを特徴と
する特許請求の範囲第５項〜第１２項のいずれかに記載
の方法。 手続ネｍ正書 昭和６１年１２月８日 も 特許庁長官 黒 １）明 ！ｎ 殿 １、事件の表示 昭和６０年特許願第２２１４３８
号２、発明の名称 マニホールド付燃料電池用電極
基板及びその￥Ｊ造方法 ３、補正をする者 事ｆ［との関係 特許出願人 名 称 （１１０）呉羽化学工業株式会社４、代
理 人 東京都新宿区新宿１丁目１番１４？ｉ
山田どル（郵便番号１６０） 電話＜ ０３ ）
３５４−８６２３（６２００） 弁理士 川
口 西 雉曹）１・昭゛パ いｉく ５、補正命令の日付 自 発 ８、補正の内容 （１） 明細書中、第１３頁第９行目〜第１０行目に
「１０−２１ｄ／ｃＩＩｉ−ｈｒ−ｍｍＡｑ」トアルヲ
、ｒ １０−’ｍｌ／ｃｍ−ｈｒ・＃ＡＱ Ｊと補正す
る。 ■ 図面中、第３図及び第４図を添付のものに差し換え
る。 第４図
Claims (13)
- （１）反応ガス流路を備えた多孔性炭素質電極部が可撓
性黒鉛シートを介してセパレーターの両面に接合されて
おり、かつ該セパレーターが該電極部より外方に伸延し
ている燃料電池用電極基板であって、該セパレーターの
伸延部に反応ガス供給用通路を備えたガス不透過性の緻
密炭素板からなるマニホールド部が可撓性黒鉛シートを
介して接合されており、全体がカーボンとして一体化さ
れているマニホールド付燃料電池用電極基板。 - （２）前記多孔性炭素質電極部が、１，０００℃以上で
焼成されたとき、０．３〜０．９ｇ／ｃｃの嵩密度、２
００ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以上のガス透過率
、および２００ｍΩ・ｃｍ以下の電気抵抗を有すること
を特徴とする特許請求の範囲第１項に記載のマニホール
ド付燃料電池用電極基板。 - （３）セパレーターが１．４ｇ／ｃｃ以上の嵩密度、１
０＾−＾６ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以下のガス
透過率、１０ｍΩ・ｃｍ以下の電気抵抗、および２ｍｍ
以下の厚さを有することを特徴とする特許請求の範囲第
１項または第２項に記載のマニホールド付燃料電池用電
極基板。 - （４）マニホールド部が１．４ｇ／ｃｃ以上の嵩密度お
よび１０＾−＾４ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以下
のガス透過率を有することを特徴とする特許請求の範囲
第１項〜第３項のいずれかに記載のマニホールド付燃料
電池用電極基板。 - （５）反応ガス流路用通路を備えた多孔性炭素質電極部
材とこれより大きいセパレーター材の間に可撓性黒鉛シ
ートを介在させてセパレーター材が該電極部材よりも外
方に伸延するように接着剤によって接合し、さらに約１
，０００℃以上で焼成してセパレーター材の両面に可撓
性黒鉛シートを介して多孔性炭素質電極部材が接合され
た燃料電池用電極基板部を製造した後、該基板部の外方
に伸延しているセパレーター材に可撓性黒鉛シートを介
在させて接着剤によってガス不透過性の緻密炭素板から
なるマニホールド部材を接合し、その後全体を焼成し、
さらに任意の段階で該マニホールド部材に反応ガス供給
用通路となる穴をあけることからなる、特許請求の範囲
第１項に記載のマニホールド付燃料電池用電極基板の製
造方法。 - （６）電極部材を、 ［１］短炭素繊維、バインダーおよび有機粒状物質の混
合物を一体的に加熱加圧成形した成形部材、［２］前記
［１］の成形部材を焼成した焼成部材、［３］炭素繊維
とパルプ、再生セルロース繊維およびポリアクリロニト
リル繊維から選ばれた少なくとも１種の有機繊維を抄紙
用バインダー（ポリビニルアルコール繊維等）と共に混
合抄紙して得られた混抄紙にフェノール樹脂の溶液を含
浸した抄造紙をガス拡散部とし、前記［１］の混合物か
らリブ部を形成した成形部材、ならびに ［４］前記［３］の成形部材を焼成した焼成部材から選
択することを特徴とする特許請求の範囲第５項に記載の
方法。 - （７）セパレーター材が、２，０００℃で焼成したとき
の焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素板であることを
特徴とする特許請求の範囲第５項または第６項に記載の
方法。 - （８）マニホールド部材が、２，０００℃で焼成したと
きの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素材であること
を特徴とする特許請求の範囲第５項〜第７項のいずれか
に記載の方法。 - （９）可撓性黒鉛シートが膨張黒鉛粒子を圧縮して製造
したものであることを特徴とする特許請求の範囲第５項
〜第８項のいずれかに記載の方法。 - （１０）前記可撓性黒鉛シートが粒径５ｍｍ以下の黒鉛
粒子を酸処理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮し
て製造したものであって、厚さが１ｍｍ以下で、嵩密度
が１．０〜１．５ｇ／ｃｃ、圧縮歪率が０．３５×１０
＾−＾２ｃｍ＾２／Ｋｇｆ以下であり、曲率半径が２０
ｍｍまで曲げても折れないような可撓性を有することを
特徴とする特許請求の範囲第９項に記載の方法。 - （１１）前記接着剤が、フェノール樹脂、エポキシ樹脂
及びフラン樹脂から選択された熱硬化性樹脂であること
を特徴とする特許請求の範囲第５項〜第１０項のいずれ
かに記載の方法。 - （１２）前記接合の条件が、温度１００〜１８０℃、プ
レス圧力１．５〜５０Ｋｇｆ／ｃｍ＾２、プレス時間１
〜１２０分の範囲であることを特徴とする特許請求の範
囲第５項〜第１１項のいずれかに記載の方法。 - （１３）全体を８００℃以上の温度で焼成することを特
徴とする特許請求の範囲第５項〜第１２項のいずれかに
記載の方法。
Priority Applications (6)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60221438A JPS6282663A (ja) | 1985-10-04 | 1985-10-04 | マニホ−ルド付燃料電池用電極基板及びその製造方法 |
| US06/910,065 US4778736A (en) | 1985-10-04 | 1986-09-22 | Electrode substrate provided with manifold, for a fuel cell and process for producing the same |
| DE19863632701 DE3632701A1 (de) | 1985-10-04 | 1986-09-26 | Elektrodensubstrat mit verteilerelement fuer eine brennstoffzelle, sowie verfahren zu dessen herstellung |
| FR868613847A FR2588421B1 (fr) | 1985-10-04 | 1986-10-03 | Substrat d'electrode pourvu d'une tubulure, pour une pile a combustible et procede pour le produire |
| CA000519752A CA1273990A (en) | 1985-10-04 | 1986-10-03 | Electrode substrate provided with manifold, for a fuel cell and process for producing the same |
| GB8623959A GB2181595B (en) | 1985-10-04 | 1986-10-06 | Electrode substrate for a fuel cell and process for producing it |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60221438A JPS6282663A (ja) | 1985-10-04 | 1985-10-04 | マニホ−ルド付燃料電池用電極基板及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6282663A true JPS6282663A (ja) | 1987-04-16 |
Family
ID=16766740
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60221438A Pending JPS6282663A (ja) | 1985-10-04 | 1985-10-04 | マニホ−ルド付燃料電池用電極基板及びその製造方法 |
Country Status (6)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4778736A (ja) |
| JP (1) | JPS6282663A (ja) |
| CA (1) | CA1273990A (ja) |
| DE (1) | DE3632701A1 (ja) |
| FR (1) | FR2588421B1 (ja) |
| GB (1) | GB2181595B (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2012114668A1 (ja) * | 2011-02-22 | 2012-08-30 | パナソニック株式会社 | 高分子電解質型燃料電池 |
Families Citing this family (14)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62110262A (ja) * | 1985-10-25 | 1987-05-21 | Kureha Chem Ind Co Ltd | 端部シ−ル部付燃料電池用電極基板及びその製造方法 |
| JPS62123662A (ja) * | 1985-11-25 | 1987-06-04 | Kureha Chem Ind Co Ltd | 燃料電池用電極基板 |
| JPH0622141B2 (ja) * | 1986-08-14 | 1994-03-23 | 呉羽化学工業株式会社 | リブ高さの異なる複合電極基板及びその製造方法 |
| JP3295945B2 (ja) * | 1991-02-22 | 2002-06-24 | 株式会社村田製作所 | 固体電解質型燃料電池のディストリビュータとその製造方法 |
| DE4206490C2 (de) * | 1992-03-02 | 1994-03-10 | Fraunhofer Ges Forschung | Elektrisch leitfähige Gasverteilerstruktur für eine Brennstoffzelle und Verfahren zu ihrer Herstellung |
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