JPH06101341B2 - 燃料電池用リブ付きセパレーターの製造方法 - Google Patents

燃料電池用リブ付きセパレーターの製造方法

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JPH06101341B2
JPH06101341B2 JP62153032A JP15303287A JPH06101341B2 JP H06101341 B2 JPH06101341 B2 JP H06101341B2 JP 62153032 A JP62153032 A JP 62153032A JP 15303287 A JP15303287 A JP 15303287A JP H06101341 B2 JPH06101341 B2 JP H06101341B2
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弘之 福田
征行 船橋
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Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は、リン酸型燃料電池用リブ付きセパレーターの
製造方法に係る。
[発明の背景] 近年燃料電池は、クリーンなエネルギーの発生装置とし
て、あるいは火力または水力発電等の運転の平準化また
はエネルギー効率の向上等により省資源に貢献し得る開
閉自在な発電装置として注目されており、燃料電池およ
びその周辺システムの開発利用についての要望には高い
ものがある。
特に最近の燃料電池の実用化および量産化に伴い、燃料
電池としての性能のみならず電池寸法のコンパクト化、
製造上のコスト削減等に対する要求も高くなっている。
[従来の技術] 従来リン酸型燃料電池としては、不透過性の緻密質黒鉛
製薄板を機械的に溝加工して反応ガス孔道を形成したセ
パレーターを用い、その上に電極基板としての炭素繊維
紙を介してリン酸マトリックスを配したものが公知であ
った。しかしながら、このような構造の燃料電池ではセ
パレーターの溝加工のコストが高く、さらにセパレータ
ーリブ部は緻密炭素材であるためリン酸を貯留できない
という問題を有していた。
最近、緻密質炭素材のセパレーターに同様の炭素材のリ
ブ部を接合した構造のものが提案されているが、このよ
うな構造では上記のリン酸の貯留の問題が解決されない
ばかりではなく、接合条件によっては端部のガスシール
性に不安が残るという新たな問題を引き起している。
[発明の目的] 本発明は、端部シール部およびリブ付き多孔性炭素板を
有するセパレーターである燃料電池用リブ付きセパレー
ターを緻密炭素質薄板の複雑な溝加工をすることなく極
めて容易に、従って安価に製造する方法を提供すること
を目的とする。
本発明はまた、端部ガスシール性に極めて信頼のおける
燃料電池用リブ付きセパレーターを提供することを目的
とする。
本発明はまた、反応ガス孔道を形成するリブ部、および
ガス孔道底部にリン酸を貯留し得る燃料電池用リブ付き
セパレーターを提供することを目的とする。
本発明のさらに他の目的および利点は以下の記載から当
業者には明らかであろう。
[発明の構成] 本発明は、セパレーター材の両面の端部シール部材接合
部を除く部分に、四フッ化エチレン樹脂含有量10〜70重
量%の四フッ化エチレン樹脂ディスパージョンを3〜7m
g/cm2の塗布量で塗布し乾燥後、多孔性炭素質平板部材
をセパレーター材の両面に温度300℃〜430℃、圧力10〜
60kgf/cm2Gで、該多孔性炭素質部材の各端部でガス不
透過性の緻密炭素材からなる端部シール部材を四フッ化
エチレン樹脂のシートを介してセパレーター材に該四フ
ッ化エチレン樹脂シートの融点より50℃低い温度以上の
温度で、圧力1kgf/cm2G以上で、プレスして接合し、そ
の後、多孔性炭素質部材に機械加工して端部シール部材
に平行なリブを形成させることからなる、セパレーター
材と、その両面に接合された、片面にリブをもち他の面
が平面のリブ付き多孔性炭素板と、その端部に配置され
て該セパレーター材に接合された端部シール部材とで構
成された燃料電池用リブ付きセパレーターであって、該
セパレーター材が1.4g/cc以上の嵩密度、10-6ml/cm2・h
r・mmAq以下のガス透過率、10mΩ・cm以下の電気抵抗、
および2mm以下の厚さを有する緻密炭素材であり、該リ
ブ付き多孔性炭素板が0.4〜0.8g/ccの嵩密度、200ml/cm
2・hr・mmAq以上のガス透過率、および100mΩ・cm以下
の電気抵抗を有する多孔性炭素質材料であり、該端部シ
ール部材が1.4g/cc以上の嵩密度、10-4ml/cm2・hr・mmA
q以下のガス透過率を有する緻密炭素材であり、該リブ
付き多孔性炭素板のリブはその方向が該セパレーター材
の両側で直交しており、該リブ付き多孔性炭素板は該リ
ブが外側になるように四フッ化エチレン樹脂ディスパー
ジョンで該セパレーター材に全面にわたって導電性を保
持した状態で接合されており、該端部シール部材は該リ
ブ付き多孔性炭素板の端部で該リブと平行に配置されて
四フッ化エチレン樹脂層で該セパレーター材に接合され
ている燃料電池用リブ付きセパレーターの製造方法を提
供する。
以下、添付の図面を参照して本発明の燃料電池用リブ付
きセパレーターの製造方法をさらに詳しく説明する。
第1図は本発明により得られる燃料電池用リブ付きセパ
レーターの斜視図である。尚、図は誇張して描いたもの
であり実寸を表わすものではない。各部材の大きさ、特
に厚みに関する適当な大きさ等は当業者には明らかであ
ろう。
本発明により得られる燃料電池用リブ付きセパレーター
は、セパレーター材1と、反応ガス孔道となる溝部とリ
ブ部を有するリブ付き多孔性炭素板2と、該リブ部に平
行方向のセパレーター材各端部の端部シール部材3とか
らなる構造を有している。
リブ付き多孔性炭素板2および端部シール部材3の長さ
はセパレーター材1の辺長に等しい。図に示したように
リブ付き多孔性炭素板2はセパレーター材1の両面に直
交して相対するように接合されており、各面のリブ付き
多孔性炭素板2に平行なセパレーター材の両端部に端部
シール部材3が両者の外端が一致するように接合されて
いる。セパレーター材1とリブ付き多孔性炭素板2は四
フッ化エチレン樹脂ディスパージョンにより接合されて
おり、またセパレーター材1と端部シール部材3は四フ
ッ化エチレン樹脂シート層4を介して接合されている。
第2図は第1図に示した本発明により得られる燃料電池
用リブ付きセパレーターのII−IIにおける部分断面図で
ある。
図に示したリブ付き多孔性炭素板は断面形状が長方形の
片側にリブが加工され、その反対側のセパレーター材と
接合される面は平板の形状であり、そのリブはシールさ
れた端部に平行に直線的に伸びるものであるが、形成さ
れる反応ガス孔道が反応ガスを充分に供給し得るもので
あれば任意の形状とし得る。また非直線的なものにする
こともでき、この場合部材の受ける応力の分散を計るこ
とができ特に製造時等に有利である。さらには反応ガス
孔道を内部で連通させるようにリブの形状を不連続のも
のとすることも可能であり、円、楕円、長方形等の任意
の形状を有するリブ付き多孔性炭素板部材をセパレータ
ー材に接合してもよい。燃料電池とした時に形成される
反応ガス孔道断面積に関してもセパレーター材を挟んだ
両側において同一である必要はなく、供給反応ガスの条
件等により変更してもよい。もちろんこれ等の組み合せ
も可能である。
しかしながら上記リブ付き多孔性炭素板の形状は、特に
本発明の1つの目的である容易な工程により製造し得る
燃料電池用リブ付きセパレーターを提供するという観点
からは、当然図に示したような断面が長方形の柱状の形
状とするのが最も有利である。この様な断面が長方形の
形状のリブ部において、その大きさは形成される燃料電
池に所望のものとし得るが、高さ0.4〜1.5mm、幅が1.0
〜3.3mmが好ましく、またその間隔は1〜6mmとするのが
好ましい。
上記リブ付き多孔性炭素板は、多孔性炭素板の厚さか
ら、リブの高さを差し引いた多孔性板の残厚みが0.2〜
1.0mmである。
リブ付き多孔性炭素板は、800℃以上での焼成後におい
て、平均嵩密度0.4〜0.8g/cc、ガス透過率200ml/cm2・h
r・mmAq以上および電気抵抗100mΩ・cm以下の特性を有
し、その気孔の少なくとも80%以上が開気孔であること
が好ましい。
リブ付き多孔性炭素板としては、短炭素繊維、バインダ
ーおよび有機粒状物質の混合物を加熱加圧成形したもの
(例えば特開昭59-68170号参照)、特に長さ2mm以下の
短炭素繊維20〜60重量%、フェノール樹脂バインダー20
〜50重量%および有機粒状物質(細孔調節材)10〜50重
量%からなる混合物を成形温度100〜180℃、成形圧力2
〜100kgf/cm2g、圧力保持時間1〜60分の条件で成形
し、800℃以上で焼成したものが用いられる。
上記のような炭素材前駆体混合物を一旦平板状に成型お
よび焼成した後切断して所望大きさのリブ付き多孔性炭
素板用の多孔性炭素質部材とすればよい。
セパレーター材は平均嵩密度1.4g/cc以上、ガス透過率1
0-6ml/cm2・hr・mmAq以下、電気抵抗10mΩ・cm以下で厚
さ2mm以下が好ましく、2000℃以上で焼成されたものが
より好ましい。
また端部シール部材は平均嵩密度が1.4g/cc以上でガス
透過率が10-4ml/cm2・hr・mmAq以下の緻密炭素材である
ことが好ましい。
本発明において、多孔性炭素質部材とセパレーター材
は、四フッ化エチレン樹脂のディスパージョンにより接
合する。四フッ化エチレン樹脂としては、例えば融点32
7℃、4.6kgf/cm2G熱変形温度121℃のものが用いられ
る。
前記四フッ化エチレン樹脂ディスパージョンは、四フッ
化エチレン樹脂の10〜70重量%、例えば約60重量%のデ
ィスパージョンとして使用する。このディスパージョン
には少量の界面活性剤およびカーボンブラックを添加す
ることができる。
上記四フッ化エチレン樹脂ディスパージョンをセパレー
ター材の端部シール部材を接合する部分を除いた部分に
3〜7mg/cm2の塗布量で塗布した後、各多孔性炭素質部
材の接合面をつき合わせ、10〜60kgf/cm2G以上の圧
力、約300〜430℃の温度、プレス時間1〜60分で融着接
合する。
因みに、上記四フッ化エチレン樹脂は非導電性物質であ
るが、多孔性炭素質部材とセパレーター材間の導電性は
前記接合条件により充分に確保される。これは上記の接
合における圧着時にセパレーター材に塗布された四フッ
化エチレン樹脂が熱変形し多孔性炭素質部材中に含浸さ
れるような形で両部材が接合されるため、両部材が充分
な強度で接合されると同時に両部材の接触も充分に確保
されるためと考えられる。
本発明では端部シール部材とセパレーター材の接合には
四フッ化エチレン樹脂シートを使用し、例えば厚さ100
μ程度のシートとして使用する。
セパレーター材と端部シール部材の接合は、セパレータ
ー材の端部シール部材接合面とこれに接合させる端部シ
ール部材の面との間に上記四フッ化エチレン樹脂のシー
トを挾持させ、1kgf/cm2G以上の圧力で該四フッ化エチ
レン樹脂シートの融点より50℃低い温度以上の温度で融
着接合することによって行なう。
前記の多孔性炭素質部材とセパレーター材、および上記
の端部シール部材とセパレーター材の接合は条件を適当
に選べば同時に又は別々に行なうことができる。
本発明により得られる燃料電池用リブ付きセパレーター
においては、接合部も含めて端部シール部を通して外部
に漏れるリーク量は、拡散が支配的で圧力にはあまり影
響されないが、本発明では500mmAqの差圧下で接合部周
辺長あたりの単位時間内リークガス量として[リークガ
ス量/(辺長)・(差圧)]なる関係で表わすものとす
る10-2ml/cm・hr・mmAq以下が好ましい。
[発明の効果] 本発明によれば燃料電池用リブ付きセパレーターは、予
め成形・焼成した所望の物性を有する構成各部原材料を
単に切断して金型内で加熱・圧着して接合し、その後多
孔性炭素質部材に溝加工してリブを作成するだけでよい
ので、従来のような緻密炭素材のセパレーター材に複雑
な溝加工をする必要がなく、従来の緻密炭素板に溝加工
したリブ付きセパレーターに比べて極めて安価に製造で
きる。
また本発明により得られる燃料電池用リブ付きセパレー
ターは端部シール部材が四フッ化エチレン樹脂層で一体
的に接合形成されているため、端部の耐ガスリーク性が
極めて優れている。
またリブ部および溝底部に多孔質炭素材を使用したの
で、形成された燃料電池の反応ガス孔道形成壁面および
底部にリン酸を貯留し得、且つ所定時間経過後にリン酸
を供給する場合、溝底部を経由して隣接のリブにリン酸
を供給し得る。
このように、リン酸の貯留および、供給のし易さから燃
料電池の寿命が大きく伸びることが期待できる。
さらには、リブ付き多孔性炭素板とセパレーター材、ま
た端部シール部材とセパレーター材が四フッ化エチレン
樹脂で接合一体化されているため耐リン酸性に優れてい
る。
尚、本発明により得られる燃料電池用リブ付きセパレー
ターにおいては、端部シール部材とリブ付き多孔性炭素
板との間にも四フッ化エチレン樹脂層を設けることもで
き、こうすると端部シール部を通って電池側面に達する
リン酸の漏れを確実に防ぐという効果がある。この際、
四フッ化エチレン樹脂層は、多孔性炭素板とセパレータ
ー材の接合に関して前述したような四フッ化エチレン樹
脂ディスパージョンを多孔性炭素板の端部側面に塗布し
て設けてもよいし、端部シール部材とセパレーター材の
接合に関して前述したような四フッ化エチレン樹脂シー
トを挟持して設けてもよい。
[実施例] 以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は以下
の実施例に限定されるものではない。
以下の材料を使用して燃料電池用リブ付きセパレーター
を製造した。
多孔性炭素質部材 予め800℃以上で焼成された多孔性炭素質平板材料(呉
羽化学工業(株)製、商品名“KES−400"、厚さ1.7mm)
を長さ300mm、巾270mmに切断したものを使用した。
セパレーター材 昭和電工(株)製緻密炭素板(商品名“SG−2",厚さ0.6
mm)を縦、横それぞれ300mmに裁断してセパレーター材
とした。
端部シール部材 東海カーボン(株)製の緻密炭素板(嵩密度1.85g/cc、
厚さ1.6mm、商品名“トーカセパレーター”)を縦300mm
×横15mmに裁断したものを端部シール部材とした。
四フッ化エチレン樹脂ディスパージョン 水中に四フッ化エチレン樹脂を60重量%含有する四フッ
化エチレン樹脂ディスパージョン(三井デュポンフロロ
ケミカル(株)製、商品名“J−30")を使用した。
四フッ化エチレン樹脂シート シート(ニチアス(株)製、商品名“TOMB0900",厚さ0.
1mm)を端部シール部材の縦、横の寸法に合わせて裁断
したものを使用した。
セパレーター材の両面の端部シール部材を接合しない部
分に四フッ化エチレン樹脂ディスパージョンを5mg/cm2
の塗布量で塗布し、乾燥した。所定の金型内に多孔性炭
素質部材、その両端に端部シール部材を置き、次いで端
部シール部材の上に各々四フッ化エチレン樹脂シートを
置いた後セパレーター材を置き、更に、先に置いた端部
シール部材と直交するようにセパレーター材の両端に四
フッ化エチレン樹脂シートを挟持させて端部シール部材
を供給し、その端部シール部材の間に多孔性炭素質部材
を供給し、温度380℃で圧力20kgf/cm2G、圧力保持時間
20分により融着接合した。
その後、厚さ1.5mmのダイヤモンドブレードを用いて、
リブ巾が2mm、溝深さが1mmになるように多孔性炭素質部
に溝加工した。
得られた燃料電池用リブ付きセパレーターを95重量%の
リン酸液中に1時間浸漬した後、滴り落ちる液を切っ
て、重量を測定したところ、重量増加は68%であった。
これに対して、緻密炭素材(東海カーボン(株)製、嵩
密度1.85g/cc、商品名トーカセパレーター、厚さ3.0m
m)を溝加工して上記燃料電池用リブ付きセパレーター
と同一寸法の部材を作り、同様にリン酸液中に浸漬した
重量増加は6%であった。このように本発明により得ら
れた燃料電池用リブ付きセパレーターのリン酸液担持量
は、リブ部が緻密炭素材からなる部材に比して極めて優
れたものであることがわかる。
また得られた燃料電池用リブ付きセパレーターの電気抵
抗を測定したところ35mΩ・cm2であった。これに対し、
多孔性炭素質部材のセパレーター材を上記燃料電池用リ
ブ付きセパレーターと同様に重ね、四フッ化エチレン樹
脂ディスパージョンで接合せずに電気抵抗を同様に測定
したところ64mΩ・cm2であり、四フッ化エチレン樹脂デ
ィスパージョンを用いて接合することによりリブ付き多
孔性炭素板とセパレーター材間の接触抵抗を低減し得る
こともわかった。
【図面の簡単な説明】 添付の第1図は本発明により得られる燃料電池用リブ付
きセパレーターの斜視図であり、第2図は本発明により
得られる燃料電池用リブ付きセパレーターの部分断面図
である。 1……セパレーター材、 2……リブ付き多孔性炭素板、 3……端部シール部材、 4……四フッ化エチレン樹脂層。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭62−98570(JP,A) 特開 昭60−23975(JP,A) 特開 昭60−59671(JP,A) 特開 昭61−216252(JP,A) 特開 昭58−89780(JP,A)

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】セパレーター材の両面の端部シール部材接
    合部を除く部分に、四フッ化エチレン樹脂含有量10〜70
    重量%の四フッ化エチレン樹脂ディスパージョンを3〜
    7mg/cm2の塗布量で塗布し乾燥後、多孔性炭素質平板部
    材をセパレーター材の両面に温度300℃〜430℃、圧力10
    〜60kgf/cm2Gで、該多孔性炭素質部材の各端部でガス
    不透過性の緻密炭素材からなる端部シール部材を四フッ
    化エチレン樹脂のシートを介してセパレーター材に該四
    フッ化エチレン樹脂シートの融点より50℃低い温度以上
    の温度で、圧力1kgf/cm2G以上で、プレスして接合し、
    その後、多孔性炭素質部材に機械加工して端部シール部
    材に平行なリブを形成させることからなる、セパレータ
    ー材と、その両面に接合された、片面にリブをもち他の
    面が平面のリブ付き多孔性炭素板と、その端部に配置さ
    れて該セパレーター材に接合された端部シール部材とで
    構成された燃料電池用リブ付きセパレーターであって、
    該セパレーター材が1.4g/cc以上の嵩密度、10-6ml/cm2
    ・hr・mmAq以下のガス透過率、10mΩ・cm以下の電気抵
    抗、および2mm以下の厚さを有する緻密炭素材であり、
    該リブ付き多孔性炭素板が0.4〜0.8g/ccの嵩密度、200m
    l/cm2・hr・mmAq以上のガス透過率、および100mΩ・cm
    以下の電気抵抗を有する多孔性炭素質材料であり、該端
    部シール部材が1.4g/cc以上の嵩密度、10-4ml/cm2・hr
    ・mmAq以下のガス透過率を有する緻密炭素材であり、該
    リブ付き多孔性炭素板のリブはその方向が該セパレータ
    ー材の両側で直交しており、該リブ付き多孔性炭素板は
    該リブが外側になるように四フッ化エチレン樹脂ディス
    パージョンで該セパレーター材に全面にわたって導電性
    を保持した状態で接合されており、該端部シール部材は
    該リブ付き多孔性炭素板の端部で該リブと平行に配置さ
    れて四フッ化エチレン樹脂層で該セパレーター材に接合
    されている燃料電池用リブ付きセパレーターの製造方
    法。
  2. 【請求項2】多孔性炭素質平板部材が、長さ2mm以下の
    短炭素繊維20〜60重量%、バインダー20〜50重量%およ
    び有機粒状物質10〜50重量%からなる混合物を一体的に
    加熱加圧成形した成形部材を焼成して製造されたもので
    あることを特徴とする特許請求の範囲第1項に記載の方
    法。
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