JPS63308874A - 燃料電池用セパレ−タ−の製造法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は水素を燃料とするリン酸型燃料電池、アルカリ
型燃料電池、レドックスフロー新型二次電池等に使用さ
れるセパレーターに係り、特に端部におけるガス、液体
のシールの良好なセパレーターに関する。

従来の技術 例えばリン酸型燃料電池は燃料ガスとして水素、酸素を
用い、電解液にリン酸溶液を用いるものである。その構
造の概略を図３に示す。図３は電池の一つのユニットで
、実際の電池はこのユニットが多数積層して組立てられ
ている。

図で４，５がポーラスな炭素電極で、これには溝４１．
５１が設けられている。溝は図のように通常互い違いの
方向に設けられる。電極の間にはガス及び液に、対し不
侵透性で導電性のよい炭素質上ノ？レータ−１が置かれ
ている。

水素ガスが図の４１の溝から前後方向に供給され、酸素
ガスは図の溝５１から左右方向に供給される。電極４の
上には図３のユニットがリン酸を浸み込ませたｓｉｃポ
ーラス板を介してそのまま重ねた状態にされるので、電
極４の上には電極５があり、そこに酸素ガスが左右方向
から供給される。

電ｒｉ、４に供給されたガス及び液体は図で左右方向に
漏れないようにする必要があり、同様に電極５に供給さ
れるガスは前後方向に漏れないようにされる。

従来このガス等の漏れの防止は図３に示すように緻密な
炭素材６，７をセ・ンレータ−１の端部にフェノール樹
脂等で接着したものが用いられている。

また緻密な炭素材の代りにテフロンの板等を用いる場合
もある。

発明が解決しようとする問題点 リン酸型燃料電池はかなり高温で使用されるもので、従
来のフェノール樹脂等の接着では完全にガス等をシール
することはむずかしい。また接着して組立くる作業を要
し、取扱いが厄介である。

本発明の目的は燃料電池におけるガスシールを改良し、
かつ電池の組立ての容易なセパレーターを提供すること
にある。

問題点を解決するための手段 本発明ニ係るセパレーターはセルロース質シートに熱硬
化性樹脂を含浸し、硬化、焼成したものであるが、樹脂
含浸シートの片面の左右（又は前後）両端部及び他の面
の前後（又は左右）両端部に前記同様に含浸シートを重
ねてシール部を形成し、次いで硬化、焼成してシール部
を１体に接合されたものからなることを特徴とする。

以下図面を参考にして具体的に説明する。

図１は本発明方法により製造された燃料電池用のセパレ
ーターである。図で１はセパレーター板で通常正方形な
いし長方形をなすが、その片面（表面）の左右両端部に
シールのための部材２が、また他の面（裏面）の前後両
端部に同様にシール部材３が形成されている。そしてこ
れらの材質はセルロース、質のシートに熱硬化性樹脂を
含浸し、硬化、焼成したものである。本発明においてシ
ール部を形成するには熱硬化性樹脂を含浸したセルロー
ス質シートの両端部に同様の含浸シートを圧着等により
重ね合せ穴径、硬化、焼成することが重要である。この
重ね合せの部分の一方或いは双方が硬化あるいは焼成し
たものを用いると両者が気密に１体化せず、シールが十
分でなくなる。

本発明におけるセ・９レータ−はシール部分がセパレー
ター板と１体化しているので図３に示すような接着層６
１．７１は存在しない。この七ノ９レータ−はポーラス
電極４，５と合せて図２のように組立てられ、これが多
数縦又は横に積層される。

従ってシール部２．３は電極の厚さより幾分厚くする。

またその巾は特に制限はないが、広過ぎると電極の面積
が小さくなるので、シールが十分である限り狭い方が望
ましい。実用上のセパレーターとしては１０〜５０ｍ程
度が適する。

本発明で用いられるセルロース質シートはセルロース質
の紙、織布、不織布等である。これに含浸する熱硬化性
樹脂はフェノール樹脂、フラン樹脂等であり、必要によ
り有機溶媒で希釈して用いる。シートは薄い場合、樹脂
を含浸後、所定の厚みになるように積層圧着して用いる
。

本発明において、セパレーターの導電性を高めるため、
例えば樹脂に黒鉛微粉を分散したものを用いることによ
り、セパレーター内に黒鉛微粉を含有せしめることがで
きる。黒鉛微粉は多過ぎるとガス不浸透性、耐食性が悪
くなる等の問題が生ずる。

本発明のセパレーターの製造における望ましい組成態様
を示せば、セルロースシート３０〜６０重量係、樹脂（
固形分）６０〜３０重量係、黒鉛微粉Ｏ〜３０重量係で
ある。

成形後の硬化は常法により樹脂の硬化に必要な用するこ
とができる。

硬化後の焼成は加圧しながら加熱することが望ましい。

加熱温度は非酸化性雰囲気下１２００℃〜２５００．’
Ｃが適当である。この場合成形体は収縮が大きいのでこ
れを考慮する必要がある。加圧力熱の一つの方法として
シール部を形成した成形体の凹部にシール部と同じ高さ
の同様の成形体で、但し硬化後のものを挿入し、これら
全体を両側から黒鉛板等で挾持して加圧加熱する方法が
あげられる。これによりシール部と挿入成形体が同じよ
うに収縮するので問題がない。また挿入成形体は硬化さ
れておれば焼成後固着することはなく取出しは容易であ
る。この場合、例えばテフロン系などの離形剤を使用す
ればなお望ましい。

本発明の燃料電池の製法でセパレーターとポーラス電極
を同時に１体化して製造することもできる。即ち図１の
シール部間に前記と同様の樹脂含浸セルロース質シート
を夫々硬化前の状態で接合し、硬化、焼成する。但し、
電極はポーラスなので樹脂の含浸量をセパレーターより
少なくする必要がある。この電極の製法における組成の
望ましい態様はセルロース質シート８０〜９０重ｔ％、
樹脂（固形分）５〜２０重量係、黒鉛微粉０〜３０重量
係である。これによシ焼成後の気孔率５０〜８０％の炭
素材となる。

焼成することにより電極とセパレーターは一体化される
。次にこの電極の表面に図２のように溝加工を施す。電
極はポーラスなので機械的切削により容易に溝を設ける
ことができる。

電極の寸法精度（溝巾、溝深さ等）があまり必要とされ
ない場合は硬化後の生成形板を溝加工してから上記した
ように焼成してもよい。

実施例 市販リンター紙（ダイセル化学■製、厚さ約０、１　ｍ
　）←フェノール樹脂溶液に黒鉛微粉を分散した液中に
浸漬し、１５０℃で５分間乾燥してシリプレグ紙をつく
った。黒鉛微粉は粒度３ｏμｍ以下のものを用い、この
微粉と樹脂の割合は樹脂固形分１００重量部に対し、微
粉約３５重量部とした。乾燥後のシリプレグ紙は樹脂４
０重量係、紙４５重量係、黒鉛微粉１５重量係である。

シリプレグ紙（３００■角）を８枚重ね、さらに同じシ
リプレグ紙で巾３０雪長さ３００ｍのものを図１の、よ
うに重ねて全体を厚着して生成形板とした。厚着は１６
０℃、３０ゆ／ｃｍ２．２０分行なった。この加熱厚着
によりフェノール樹脂は硬化した。

この硬化成形板の表面にテフロン系離型剤（ダイキン工
業■製）をスプレー塗布し、さらに成形板の凹部に凹部
と同じ大きさで離型剤を塗布した上記と同様の硬化成型
板を挿入し、次にシール部を含むこれら全体を覆う黒鉛
板で成型体を両側から挾み、６ｇ／ｃｌｒＬ　　で加圧
しながら、５℃／ｈｒ、窒素雰囲気下で加熱し、１２０
０℃まで昇温して焼成した。

焼成後挿入板を除いた成型板は２３０ｗ角の大きさで、
両端のシール部及び内部の平板部とも厚みは０．５咽で
あった。この炭素板の物性値を表１に示す。

表中、炭素板のシール部の通気率の測定は次のようにし
て行なった。上記の炭素板から一つの接合面を含むサン
プルを切り出し、別にエポキシ板（通気性なし）に穴を
あけ、上記サンプルを、その接合面をエポキシ板に垂直
にして、挿入し、その隙間はエポキシ系接着剤でシール
した。常温下、Ｎ２ガスでエポキシ板の片面を常圧、他
の面を２気圧にしてその際の通気量を測定した。従って
この通気量は図１における炭素板１とシール部２の接合
面及びシール部材２内の板に平行な方向の通気量を表わ
している。

また表中電気比抵抗及び垂直方向通気率（Ｎ２ガス、１
気圧）は炭素板１の面に直角方向の測定値である。

（以］゛♀白ジ さらに上記の炭素板を２００℃、１００％リン酸液中に
３０００時間浸漬した結果、その重量変化はＯ９１重ｉ
ｔ％以下であり、良好な耐食性を示した。

実施例２ 実施例１と同じ方法で得たプリプレグ紙で図１のように
セパレーターを成形した。その際同時にシール部間に樹
脂の含浸量を変えた以外は同様にしてつくったプリプレ
グ紙を挿入し、圧着した。

含浸は実施例１と同じフェノール樹脂にエタノールを容
量で等量混合したものを用いて行なった。

この挿入プリプレグ紙は樹脂１５重重量％紙８０重重量
％黒鉛微粉５重量％である。

これを実施例１と同様に硬化、焼成した。このものの気
孔率はセパレータ一部分が０．１％以下、電極部分が６
７係であった。またこれを２２０℃で１００％リン酸溶
液に３０００時間浸漬後の重量変化は０．１重量％以下
であり、良好な耐リン酸性を示した。その他セパレータ
一部分の特性を表２に示す。

表　　２ （単位及び測定法は実施例１と同じ） 発明の効果 本発明の方法は樹脂含浸のセルロース質シートを用いる
ので、成形におけるシール部分の接着が良好であり、炭
化後も気密となる。またセルロース質シートは炭化後も
かなり炭化物が残留するので強度も大きい。さらにシー
トに含浸する樹脂の量を変える。ことにより、セパレー
ターと電極を１体化したものも製造可能であシ、電池の
組立作業が短縮される。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の製法によるセパレーターの斜視図、第
２図は電極を備えた本発明のセ・母レータ−の斜視図、
第３図は電極を備えた従来の電極の斜視図である。 １・・・セパレ−ター、２，３・・・シール部材、４・
・・電極、４１・・・溝。 出　願　人　昭和電工株式会社

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）熱硬化性樹脂を含浸したセルロース質シートの片
   面の左右両端部及び他の面の前後両端部に熱硬化性樹脂
   を含浸したセルロース質シートを重ねてシール部を形成
   し、硬化、焼成して１体化することを特徴とする燃料電
   池用セパレーターの製造法。
2. （２）セパレーターのシール部間にポーラスな炭素電極
   を１体に取付けたものである特許請求の範囲第１項記載
   の燃料電池用セパレーターの製造法。
3. （３）シートに黒鉛微粉を含むことを特徴とする特許請
   求の範囲第１項又は第２項記載の燃料電池用セパレータ
   ーの製造法。