JPS60230366A - 燃料電池の積層単位体構造および製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 【発明の属する技術分野】

本発明は、単電池内の電解液層に接して配され発電作用
を営む電極活性層が反応ガス通路手段を備えた透気性か
つ導電性の電極基板の一方の面に担持され、該基板の他
方の面倒には単電池を相互に気密隔離するとともに導電
接続する非透気性かつ導電性のセパレータ板が配設され
るように構成される積層形の燃料電池、とくにりん酸を
電解質とし電池の主な構成部材が炭素系材料によって構
成される燃料電池、の霊地積層体内の積層単位体の構造
および該積層単位体の製造方法に関する。

【従来技術とその問題点】

上記のような燃料電池は実用的な大容量電池として嘱目
されているものであるが、燃料ガスとしては天然ガスを
改質したかなり多量の炭酸ガスを含む水素を主成分とす
るいわゆる改質ガスを用い、酸化ガスとしては無視でき
ない程度の炭酸ガスを含む大気中の空気を用いるため、
炭酸塩が電池内で形成されないよう酸性電解液とくにり
ん酸電解液を用いる必要があり、電池の主要構造部材に
耐りん酸性を有する材料が用いられる。また、電池は２
００℃程度の比較的高温で運転されるので、使用可能な
材料が比較的狭い範囲に限定されることになり、電気化
学的活性を有する触媒を担持する電極層の基材や電極層
の支持体には、単体または複合化された炭素系材料が主
に用いられる。公知のように炭素系材料は優れた耐化学
薬品性を有する反面、機械的な強度や加工性においては
必ずしも有利でなく、とくに燃料電池の構成部材のがな
りの部分は反応ガスとしての燃料ガスや酸化ガスが透気
ないしは拡散しやすいように多孔性の材料が必要となる
ので、機械強度が不充分で取扱いの際に傷つきやすい等
の不利がある。 一方、実用的な燃料電池は少なくとも数百側の単電池を
積層した積層電池となるので、電池の体格を小さくでき
るだけ安価に製作するためには、積層される各構成部材
をできるだけ薄く形成するのが有利であるが、この要求
は前述の炭素系材料の特質と矛盾することが多い。近年
の炭素系材料の進歩によりこの難点も著しく改善されて
きているが、なお材料の製造技術と利用技術の進展が望
まれている。 このように炭素系材料を主な構成部材に用いた現在の燃
料電池の代表的な構造例を第５図および第６図に示す。 なお、公知のようにこの種燃料電池の構造としては、大
別してリブ付きセパレータを用いた積層構造と、リブ付
き電極基板を用いた積層構造の２種があり、本発明は後
述の説明からオフかるようにそのいずれに属するともい
えないが、図には本発明の理解に便利な後者の構造が示
されている。第５図は１個の単電池の主な構成部材間を
少し開いた状態が斜視図で示されている。周知のように
単電池の中央部に示された電解液層１はいわゆるマトリ
ックス層であって、多孔性の無機材料からなるマトリッ
クス板内にりん酸等の酸性電解質ないしは液が保持され
る。その上方は例えば燃料ガス電極であって、電気化学
的な活性物質を含む活性層２が、透気性の多孔質炭素系
材料からなる電極基板２の下面に担持されており、該基
板の上面には複数平行条の燃料ガスを通流させる溝３ａ
が切られている。電解液層の下方は酸化ガス電極であっ
て、同様に活性層４が電極基板５の上面に担持され、該
基板の下面には前の溝３ａとは直交する方向に複数条の
溝５ａが平行に切られている。 反応ガスはこれらの溝３ａ、　５ａから電極基板３．５
の内部を透気して活性層２．４内に拡散し、電解液層１
から浸出してくる電解液の存在下で所定の電気化学反応
に参加する。両電極のさらに上、下には非透気性の炭素
系材料からなるセパレータ板が配設され、電池が積層さ
れたときその上下の単電池の反応ガスが混触を生じるこ
とがないよう、上下の単電池間を気密に隔離する。 第６図はこの単電池の縦断面図であって、図かられかる
ように積層状態において一点鎖線で略示されたその上下
の単電池とセパレータ板６を介して電気的に直列接続さ
れる。電極基板３，５及びセパレータ板６を構成する炭
素系材料はもちろん導電性で−あって、活性層２，４内
で生じた発電電流を導出しかつ相互接続するのに便利で
あるが、公知のように炭素系材料は金属材料に比べてか
なり導電率が低（、とくに多孔質の電極基板において然
りである。また炭素系材料相互間の接触電気抵抗もかな
り高くかつ接触圧力への依存性があって、図でＡ　、Ｂ
で示した単電池あたり２個所の接触面間の接触抵抗は、
電池積層体を強くかつ接触面内の圧力分布が均一になる
ように締付けないと問題を生じる。電気伝導性のほか、
熱伝導性についてもほぼ同じである。 以上のような電池構造においては、電極基板は透気性で
あって反応ガスの内部透気が円滑である必要があり、こ
のためにはその基材の見掛比重を低めて気孔を増し、か
つ薄く形成することが望ましいが、導電性、熱伝導性お
よび機械強度の向上と矛盾する。またセパレータ板は見
掛比重を高めかつ薄く形成して電気抵抗を小にする必要
があるが、同時に接触電気抵抗と接触熱抵抗を低めるよ
う偏肉のない均一な厚さを保つ必要があり、薄手の精度
のよい材料の入手が必ずしも容易でない。 このため、電極基板内の反応ガスの透気抵抗の増加をあ
る程度忍びながらその見掛比重を上げて電気抵抗と熱抵
抗の低減を図らざるを得ないのが現状である。また、電
極基板とセパレータの厚さについても、電池の性能向上
に望ましい値に下げるとその加工や組立時の取扱いに問
題が生じるので、作業に必要な限度以下に下げることが
できず、さらにその広い面内の厚さを均一にするために
は、高精度の機械加工が必要であり加工費が高くつくと
いう問題があった。

【発明の目的］ 発明の目的は前述の従来技術のもつ矛盾を解決して、電極基板の透気性を大に電気抵抗と熱抵抗を低めるようにして電池の性能を改善しながら、電池の積層組立が簡単になるよう燃料電池の積層単位体を改良することにある。 【発明の要点】

上述の目的は、本発明によれば冒頭記載の形式の燃料電
池において、積層単位体を構造面では、電極基板とセパ
レータ板とが燃料電池の積層組立前に相互に接合された
接合体としてあらかじめ一体槍成され、該相互接合体を
積層単位体として電池積層体を組立てうるように構成し
、該単位体の製作面では、セパレータ板に炭素系材料か
らなる板を電極基板の第１の層として樹脂接合材により
接合する工程と、該接合された第１の層に機械加工によ
り溝を形成する工程と、該溝加工の第１の層に炭素系材
料よりなる透気性の板を電極基板の第２の層として樹脂
接合剤により接合する工程と、該第２の層が接合された
接合体を高温下で焼成して樹脂接合剤を炭化させる工程
とを経て該単位体を製作することにより達成される。 前述のセパレータ板としては、比重が１．５−・１．６
の高密度カーボン板ないしはグラファイト板の厚さ０．
８〜１．５　ミリメートル、できれば１ミリメートル以
下のものがよく、非晶質のいわゆるグラッシーカーボン
板を利用することもできる。あるいは、カーボン粉体と
熱硬化性樹脂とを混合して板状に加圧成形したものない
しはその炭化焼成体を用いることもできる。これらはす
べて高密度であって非透気性を有し、電気抵抗や熱抵抗
が充分低いが、できれば前述のように薄手のものが電池
の性能面で有利である。また、この種の材料はすべて機
械強度が高く薄手のものでも作業時の取扱いが比較的容
易なので、本発明ではこの性質を利用してその両面また
は片面に機械強度が低くこわれやすい透気性の電極基板
を接合する手段を採用する。 この電極基板としては、できるだけ高い透気性を持たせ
るよう比重０．３５〜０．４０の低密度のカーボンまた
はグラファイト板を用いる。この基板の厚さは、電池の
厚さを縮小する上で、また反応ガスの透気抵抗を低める
上で薄手に構成するのが望ましく、１ミリメートル以下
が望ましい。また、この厚さ寸法内に反応ガスを流通さ
せる反応ガス通路を設ける必要があり、この厚さ寸法の
半分程度の深さをもつ溝を反応ガス通路として電極基板
のセパレータ板側に設けるのがよい。従って、反応ガス
に対する実質上の透気抵抗は該基板の厚さの約半分とな
る。この電極基板は単一材料の板の片面に溝を切った上
で該片面をセパレータ板に接合することでもよいのであ
るが、むしろセパレータ板側の第１の屑と反セパレータ
板側の第２の層とからなる。２層構造にするのが最も有
利である。この場合には、第２の層には透気度の高い前
述の低密度の材料が用いられるが、第１の層には比重０
．７〜１．０の中密度のカーボンないしはグラファイト
材料を採用するのが好適である。この材料は、第２の層
の材料よりも電気抵抗と熱抵抗が低く、積層単位体の電
気的、熱的特性を向上するのに有効な上に、機械強度が
かなり高く単位体中の溝を設けられて実質有効面積が減
少した部分の機械強度を補う上でも有効である。この第
１の層の透気度は当然節２の層のそれよりも低くなるが
、この第１の層は元来反応ガス通路が設けられる部分で
あって、あまり高い透気度を必要としない部分であるの
で、機械的強度と電気的、熱的性質の向上の方を優先さ
せるのが有利である。もちろん、この意味では第１の層
を高密度材料で構成することもできるが、透気性層の反
応ガス通路に接する面積を増して実質透気抵抗を下げる
上では、第１の層も透気性層として構成するのが有利で
ある。 またこのように電極基板を２層構成したときには、もと
もと薄手に構成したい電極基板のさらに約半分の厚さし
かない第１の層に反応通路としての溝を設ける必要があ
るので、該第１の層の素材板をまずセパレータ板に接合
しておいた後に溝を機械加工する手段が製作面で有利と
なる。この接合と加工の作業を容易にする上では、第１
の層に前述のように機械強度の良い中密度材料を用いる
のが好都合である。この程度の中密度材料は機械加工性
がよく、また適度の機械強度を備えていて、漕の底が接
合面の極く近傍に至るまでの深さに溝加工しても、接合
が剥離したり材料が部分的に欠けたりするおそれが少な
い。第２の層の第１の屑との接合は、この加工終了後に
溝相互の山部の表面で行われる。 本発明におけるセパレータ板と電極基板との接合ないし
は電極基板内の第１の層と第２の層との接合は、樹脂接
合剤による接着作業後に高温で単位体を焼成して樹脂を
炭化させる手段をとる。樹脂で接合させただけでは層間
の電気的、熱的抵抗が高いが、この炭化焼成によりこれ
らの抵抗は無視できる程度に小さくなり、素材自体の抵
抗値と見分けがつかない程度になる。接合ないしは接着
に用いる樹脂材料としては、接合後に溝加工を行う場合
には、接合面が機械加工に充分耐えうるように熱硬化性
樹脂を用い、加圧、加温下で樹脂を硬化させた上で機械
加工を゛するのが有利である。 また、この熱硬化性樹脂としては硬化反応時に電極性能
に悪影響を及ばず例えばアミン類の分子を放出するよう
な材料は望ましくなく、単に縮合水を放出する例えばフ
ェノール樹脂材料が電極の好ましい化学的性質を保つ上
で好適である。もらろん、場合によっては重合硬化性の
材料を採用することも可能である。 炭化焼成の条件としては、焼成温度を２０００℃以上と
して素材ないしは接合樹脂の一部をグラファイト化させ
るのが理論的にも望ましいのであるが、実際面では焼成
後に歪を生じたり、焼成雰囲気を常圧ないしは減圧下の
不活性雰囲気にする必要があるなどの不利がある。実験
結果によれば焼成温度をこのような高温とする必要は必
ずしもなく、前述のように接合材にフェノール樹脂を用
いた場合に、約５００℃で数時間ないし数十時間焼成す
ることで特性改善の目的を実用上達成することができる
。また、この場合は焼成雰囲気を不活性吉する必要も必
ずしもなく、やや酸化性の大気雰囲気中で焼成できるの
で有利である。

【発明の実施例】

以下本発明の実施例を第１〜４図を参照しながら説明す
る。 第１図は本発明による燃料電池の積層単位体の製作１稈
のフロー図であり、同図中の工程３１〜Ｓ５の前後の図
ではａ−Ｑで示された状態の単位体が第２図（ａｌ〜１
１１１に側面図で示されている。なお、この第２図には
セパレータ板１１の両面に電極基板１２を接合して積層
単位体１０を構成する場合が例示されている。 第２図＋ａ）に厚さを拡大して示されたセパレータ板１
１は厚さ１ミリメートルの平板状の比重１．６の高密度
カーボン板であり、その清浄化された表面に、この実施
例では両面に、電極基板１２の第１の層１２１　として
の厚さ０．５　ミリメートル、比重１．０の中密度カー
ボン板が、フェノール樹脂系接合材により加圧、加温下
で工程Ｓ１において接合される。 この樹脂接合工程は精度のよいプレスを用い、面圧５０
Ｋｇ／平方ｃｍ、２００℃の加温下で約１５分の条件で
行われる。この第１の樹脂接合工程Ｓｌ後の状態すが第
２図山）に示されている。上述の比較的高温での接合作
業条件により以降の溝加工工程Ｓ２ではが溝加工は第１
の層１２１の機械加工性がかなりよいので、ふつうの硬
質のカッタ類によって行うことができる。この溝加工は
、第２図１ｃ）に示すようにセパレータ１１の両面に接
合された第１のｊＦＪ　１２１のそれぞれについて複数
条の溝１２ａ、１２ｂを互いに平行に、ただし両面では
該平行溝が互いに直交するようになされる。この場合の
溝の深さは、鎖線の楕円で囲まれた部分の拡大図（Ｃ１
）に示されるように、第１の層１２１の厚さとほぼ等し
くなるよう、ただし若干の厚さδ１が残存するようにす
るのが第１の層１２１のセパレータ１１との密な接合を
保つ上で望ましい。ただし、反応ガス通路としての清の
断面積をより広くしたい場合には、溝の深さを大にして
同図（Ｃ２）に示すようにセパレータ板１１の方に若干
の深さδ２まで清が切り込まれるようにしてもよい。 次の第２の樹脂接合工程Ｓ３では、第１の層１２１の溝
加工後の溝間の山部の裏面１２ｃに、厚さ０．４ミリメ
ートル、Ｈ−雷０１５〜ＯＡＯの任中廖の真蹟ケ性のカ
ーボン薄板が第２の層１２２として、第１の樹脂接合工
程と同し接合材を用い同じ温度および時間条件で、ただ
し面圧を１０Ｋｇ／平方ｃｍに下げた加圧条件で接合さ
れる。この第２の層１２２の素材は機械強度において第
１のＮ　１２１の素材よりもかなり劣るので、このよう
に加圧力を下げるのが素材を傷めないようにする上でも
、また素材の表面付近の透気度を落とさないようにする
上でも望ましい。また、この第２の接合工程Ｓ３に用い
るプレスは、第１の接合工程Ｓ１に用いるプレスよりも
さらに精度がよいものを用い、第２の層の活性層が担持
される側の表面をできるだけ平坦かつ平行に。 しかも面内の厚さ分布にばらつきを生じないようにする
必要がある。 第２の樹脂接合工程Ｓ３において第２図＋ｄｌの状態に
接合された積層単位体１０は、ついで５００℃の大気雰
囲気中で約２０時間熱処理されて接合材としてのフェノ
ール樹脂がほぼ完全に炭化され、これによって前述のよ
うに接合面の電気的、熱的な接触抵抗が大幅に改善され
る。この熱処理ないしは炭化焼成工程Ｓ４では第２図（
ｄ＋に示された単位体の形は変わらずその特性だけが向
上されるのであるが、形がこの工程中に僅かでも変わら
ないように単位体ＩＯの上下面に精度の高い平板を当て
かった状態で熱処理をしてもよい。樹脂接合工程Ｓ３を
終えた単位体１０はついでその上下面１０ａ　、１０ｂ
間の電気抵抗を測定することによりその内部の接合が充
分かどうかが試験される。熱抵抗の大小もこの電気抵抗
の測定結果により判定される。 以上の工程により本発明によるセパレータと電極基板と
が一体化された積層単位体ＩＯの製作が終わるので、前
の第５〜６図に示された従来技術におけると同じ手段で
その上下面１０ａ、　１０ｂ上にそれぞれ燃料ガス電極
活性層１３．　Ｍ化ガス電極活性屑１４とが活性層形成
工程Ｓ５において担持される。この具体手段は公知のと
おりでよく、例えば貴金属触媒を担持した炭素微粉が適
宜の結着剤とともに上下面１０ａ、　１０ｂに付着され
、貴金属触媒のほか炭素微粉そのものも電池作用に必要
な活性物質として機能する。なお、活性層形成Ｓ５の後
に＃Ａ層単位体ＩＯを電池に積層した後に電池の側面と
なる部分の要所１０ｃ、　１０ｄ、すなわち電極基板１
２の溝と平行な側面には公知の手段によるガスシールが
施され、これによって積層単位体１０を電池に積層する
準備がすべて整う。 第３図には、このようにして製作かつ組立準備された本
発明による積層単位体１０とこれから離れた状態で示さ
れたマトリックス層１とが斜視図で示されており、実際
の燃料電池は図示のような単位体を数百側繰返して図の
上下方向に数百側積層して構成される。この図では図の
上下方向にあたる厚さの寸法が拡大されて示されている
が、実用的な電池では積層単位体の上下の有効電極面積
は少なくとも１０００平方ｃｍあるに対して、前述の説
明かられかるように本発明における単電池１個分換算の
蓄層単位体の厚さ　（セパレータ板１個分と電極基板２
個分との和）は３ミリメートルを越えず、従来の最も合
理化された設計における寸法の２７３以下にすることが
できる。また、同図かられかるように、本発明を実施し
た場合の燃料電池の積層単位は、電極活性層１３．１４
を担持した本発明による積層単位体１０と電解液層とし
てのマトリックス層１との２種のみとなり（ただしセパ
レータ板の両面に基板を接合したとき）、電池構成が恐
らくは最も簡単化されるとともにツ層組立時の作業が容
易になる。なお、第３図には前述の側面１０Ｃ１１０ｄ
のシール処理面かハツチング部により示されており、マ
トリックス層１の周縁部にも図示されていないシール層
が設けられて、層内に保持されている電解液の電池側面
への漏出が防止される。 また第４図は第３図に示された単電池１個の縦断面図で
あって、電極活性層１３．１４を含めた積層単位体の厚
さがｄで示されており、この値は該活性層を含めても３
ミルメートル以下に収めることが可能である。

【発明の効果】

上記の発明の要点および発明の実施例の記載から容易に
わかるように、本発明による燃料電池の積層単位体の構
造とその製造方法とは従来技術に比べて次の顕著な効果
を有する。 ＋ａ＋　セパレータ板と電極基板とを合わせた電池の主
要構成部材の厚さを従来技術の場合の２／３以下に縮小
して積層方向の電池の体格を大幅に縮小できる。 （ｂｌ　従来の積層構造におけるセパレータ板と電極基
板との相互接触面における電気的、熱的な接触抵抗が実
際上無視しうる程度になるので、電池の電気的な内部抵
抗が小となりそれだけ出力特性を上げることができ、ま
た熱抵抗の減少により電池の電極面内の温度分布が均一
になるので、局部加熱による電極の局部劣化が少なくな
りそれだけ電池の寿命を延ばすことができる。 （ｃｌ　電池槽成部材の取扱い上は従来のように薄い板
状部材を多数扱う必要がなくなり、取扱いミスによる破
損がなくなり取扱いの手間も減少する。 ＋ｄ）　セパレータや電極基板の素材に若干の厚さのば
らつきや多少の面内厚さ分布の不均一があっても、樹脂
接合工程におけるプレスと型の精度を上げることにより
、寸法上の誤差をカバーして寸法精度のよい積層単位体
を作ることができるので、素材に対する寸法精度の要求
を緩和することができる。 ｔｅｌ従来は電池は積層したあとでないと管理をするこ
とができなかった電池内部の電気的、熱的な接触抵抗を
積層前の単位体の完成時点で個別に試験ないしは検査を
することができるようになるので、前述の接触抵抗値自
体の減少と相俟って燃料電池の製作時の管理面一で多大
の利便を得ることができる。 また、本発明による積層単位体の製造方法においては、
電極基板を第１および第２の層からなる２層構成とする
ことにより、上記の効果に加えて次の諸効果を得ること
ができる。 ｆ）電極基板内のガス通路が設けられる部分（第１の層
）に見掛比重が大で機械強度と電気的、熱的特性のよい
素材を利用することが可能になり、従来の特性向上面で
の弱点部分をなくしたほぼ理想的な設計を施すことがで
きるや ｇ）　高通気性を要する第２の層部分に思い切って低比
重の材料を採用して、反応ガスの内部透気２（いしは電
極活性層への拡散を良くすることができるので、電極面
内の反応ガスの濃度分布不良による濃度過電圧を低減す
ることができ、従って電極の限界電流密度を高めること
ができる。 ｈ）　従来傷つきやすい多孔質の薄板の状態で行なって
いた反応ガス通路形成のための溝の機械加工を、強度の
高いセパレータ板に接合した後に行うことができるよう
になり、溝加工が容易になりかつ機械加工不良がほとん
どなくなる。また溝加工を施す第１の層に中密度の素材
を採用することもできるようになるので、これによって
機械加工をさらに容易にかつ確実にすることができる。 以上のように本発明構造と方法とは種々の本質的な利点
を有しており、とくに実用的な大容量燃料電池の性能向
上と製作費の低減に大きな効果を発揮するものと期待さ
れる。

【図面の簡単な説明】

第１図〜第４図は本発明に関するもので、円節１図は本
発明による燃料電池の積層単柿体の製造Ｔ稈の清れを示
すフロー図、箪２図は第１図に示された主な各工程前後
の本発明構造を実施した積層単位体の状態を示すその側
面図、第３図は積層単位体とマトリックス層との積層状
態を例示する展開斜視図、第４図は本発明の積層単位体
構造の実施例を示す単電池の縦断面図である。第５図お
よび第６図は従来技術による積層単位体の構造例を示す
もので、内筒５図は従来のリブ付き電極基板構造の単電
池の展開斜視図、第６図は該従来構造の単電池の縦断面
図である。図において、１：電解液層としての電解液を
保持するマトリックス層、１０：積層単位体、１１：セ
パレータ板、１２：電極基板、１２ａ、　１２ｂ　：反
応ガス通路手段としての溝、１２１：電極基板の第１の
層、１２２：電極基板の第２の層、１３，１４：電極活
性層、８１〜Ｓ５：積層単位体１０の製造工程、ａ−ｅ
：前記各工程前後の積層単位体の状態、である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）単電池の積層体として構成される燃料電池の各単電
   池内の電解液層に接して配され発電作用を営む電極活性
   層が反応ガス通路手段を備えた透気性かつ導電性の電極
   基板の一方の面に担持され、該基板の他方の面倒には単
   電池を相互に気密隔離するとともに導電接続する非透気
   性かつ導電性のセパレータ板が配設されるものにおいて
   、前記電極基板とセパレータ板とが燃料電池の積層組立
   前に相互に接合された接合体としてあらかじめ一体構成
   され、該相互接合体を積層単位体として電池積層体を組
   立てうるようにしたことを特徴とする燃料電池の積層単
   位体構造。 ２、特許請求の範囲第１項記載の構造において、電池積
   層体中の隣り合う単電池の各一方の電極基板が該基板に
   接して配設されるセパレータ板の両面に接合され、該両
   基板とセパレータ板の相互接合体があらかじめ一体化構
   成された積層単位体として電池の組立に用いられること
   を特徴とする燃料電池の積層単位体構造。 ３）特許請求の範囲第１項記載の構造において、各電極
   基板がセパレータ板に接合される第１の層と、該第１の
   層の反セパレータ板側に一方の面が接合され他方の面倒
   に電極の活性層を担持する透気性の第２の層とによって
   構成され、前記第１の層の第２図の層側に反応ガス通路
   手段が設けられることを特徴とする燃料電池の積層単位
   体構造。 ４）特許請求の範囲第２項記載の積層構造において、反
   応ガス通路手段が第１の層の第２の層側に切られた複数
   条の溝であることを特徴とする燃料電池の積層単位体構
   造。 ５）特許請求の範囲第２項記載の積層構造において、第
   １の層が第２図の層よりも高電導性の材料により構成さ
   れることを特徴とする燃料電池の積層単位体構造。 ６）特許請求の範囲第５項記載の構造において、第１の
   層が第２の層よりも高密度の第２の層と同材質の透気性
   の材料によ、り構成されることを特徴とする燃料電池の
   積層単位体構造。 ７）一方の面が電極活性層の担持面として形成された透
   気性の炭素系材料からなる電極基板と、単電池相互間を
   気密に隔離する板状体として形成された非透気性の炭素
   系材料からなるセパレータ板とを電極基板の他方の面倒
   で相互に接合し、かつ電極基板内に反応ガスｉｌ路とし
   ての複数条の溝を備えてなる積層形燃料電池の積層単位
   体を製造する方法であって、セパレータ板に炭素系材料
   からなる板を電極基板の第１の層として樹脂接合材によ
   り接合する工程と、該接合された第１の層に機械加工に
   より溝を形成する工程と、該溝加工の第１の層に炭素系
   材料よりなる透気性の板を電極基板の第２の層として樹
   脂接合剤により接合する工程と、該第２の層が接合され
   た接合体を高温下で焼成して樹脂接合剤を炭化させる工
   程とを含むことを特徴とする燃料電池の積層単位体の製
   造方法。 ８）特許請求の範囲第７項記載の方法において、樹脂接
   合剤としてフェノール樹脂接合剤が用いられるごとを特
   徴とする燃料電池の積層単位体の製造方法。 ９）特許請求の範囲第７項記載の方法において、接合体
   の焼成が５００℃近傍の温度でなされることを特徴とす
   る燃料電池の積層単位体の製造方法。 １０）特許請求の範囲第７項記載の方法において、接合
   体の焼成が減圧ないしは常圧下の不活性雰囲気内でなさ
   れることを特徴きする燃料電池の積層単位体の製造方法
   。 １１）特許請求の範囲第７項記載の方法において、セパ
   レータ板として炭素粉体と熱硬化性樹脂との混合モール
   ド板が用いられることを特徴とする燃料電池の積層単位
   体の製造方法。 １２、特許請求の範囲第７項記載の方法において、第１
   および第２の暦にカーボンないしはグラファイトからな
   る板が用いられ、かつ第１の層に第２の層よりも見掛比
   重が大な材料が用いられることを特徴とする燃料電池の
   積層単位体の製造方法。 １３）特許請求の範囲第１２項記載の方法において、第
   １の層に見掛比重０．７〜１．０の材料が用いられるこ
   とを特徴とする燃料電池の積層単位体の製造方法。 １４）特許請求の範囲第１２項記載の方法において、第
   ２の層に見四比重０．３５〜０．４０の材料が用いられ
   ることを特徴とする燃料電池の積層単位体の製造方法。 １５）特許請求の範囲第１項記載の方法において、第１
   の層に透気性の材料が用いられることを特徴とする燃料
   電池の積層単位体の製造方法。