JP3934970B2 - 燃料電池セル及びセルスタック並びに燃料電池 - Google Patents
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池セル及びセルスタック並びに燃料電池に関するものである。
【0002】
【従来技術】
次世代エネルギーとして、近年、燃料電池セルのスタックを収納容器内に収容した燃料電池が種々提案されている。
【0003】
図5は従来の固体電解質型燃料電池セルのセルスタックを示すもので、このセルスタックは、複数の燃料電池セル1(1a、1b)を集合させ、一方の燃料電池セル1aと他方の燃料電池セル1bとの間に金属フェルトからなる集電部材5を介在させ、一方の燃料電池セル1aの内側電極7と他方の燃料電池セル1bの外側電極11とを電気的に直列に接続して構成されていた。
【0004】
燃料電池セル1(1a、1b)は、円筒状の内側電極7の外周面に、固体電解質9、外側電極11を順次設けて構成されており、固体電解質9、外側電極11から露出した内側電極7には、外側電極11に接続しないようにインターコネクタ13が設けられている。
【0005】
このインターコネクタ13は、内側電極7のガス通過孔15を流れるガスと、外側電極11の外側を流れるガスとを確実に遮断するため、また、燃料ガス及び酸素含有ガスで変質しにくい緻密な導電性セラミックスが用いられている。
【0006】
一方の燃料電池セル1aと他方の燃料電池セル1bとの電気的接続を具体的に説明すると、一方の燃料電池1aの内側電極7を、該内側電極7に設けられたインターコネクタ13、集電部材5を介して、他方の燃料電池セル1bの外側電極11に接続することにより行われていた。
【0007】
図6は、扁平状の固体電解質型燃料電池セルのセルスタックを示すもので、このセルスタックは、複数の燃料電池セル23(23a、23b)を集合させ、一方の燃料電池セル23aと他方の燃料電池セル23bとの間に金属フェルトなどからなる集電部材25を介在させ、一方の燃料電池セル23aの内側電極27と他方の燃料電池セル23bの外側電極28とを電気的に接続して構成されていた。
【0008】
燃料電池セル23(23a、23b)は、扁平状の内側電極27の外周面に、固体電解質29、外側電極28を順次設けて構成されており、固体電解質29、外側電極28から露出した内側電極27には、外側電極28に接続しないようにインターコネクタ30が設けられている。内側電極27内には複数のガス通過孔32が形成されている。
【0009】
一方の燃料電池セル23aと他方の燃料電池セル23bとの電気的接続は、一方の燃料電池セル23aの内側電極27を、該内側電極27に設けられたインターコネクタ30、集電部材25を介して、他方の燃料電池セル23bの外側電極28に接続することにより行われていた。
【0010】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上記した図5及び図6の燃料電池セルでは、内部にガス通過孔15、32が形成されており、例えば内側電極7、27を燃料側電極、外側電極11、28を酸素側電極とする場合には、押出成形で内側電極7、27を形成し、外側電極11、28、インターコネクタ13、30をセラミックスで形成する必要があり、焼成工程を経て作製する必要があるため、製造中に変形やクラックが発生し易く、また得られた燃料電池セル1、23の強度が低いという問題があった。
【0011】
特に、図6の扁平状の固体電解質型燃料電池セル23では、支持体である内側電極27が薄いため、製造工程中に変形やクラックが発生し易く、また得られた燃料電池セル23の強度も低いという問題があった。
【0012】
また、内側電極7、27にはガス通過孔15、32が形成されているため、ガスは固体電解質9、29表面への供給よりもガス通過孔15、32を通過し易く、ガスを有効に利用していないという問題があった。
【0013】
さらに、支持体である内側電極7、27の厚みを厚くすることにより、燃料電池セル1、23の変形やクラックを抑制することができるが、燃料電池セル1、23が大型化し、燃料電池が大型化するという問題があった。また、内側電極7、27の厚みが厚いため、固体電解質9、29へのガス供給量がさらに減少するという問題があった。
【0014】
本発明は、製造中における変形やクラックの発生を抑制できるとともに、強度が大きく、ガスを有効利用できる燃料電池セル及びセルスタック並びに燃料電池を提供することを目的とする。
【0015】
【課題を解決するための手段】
本発明の燃料電池セルは、3次元網目構造体からなる内側電極(柱状のガス通過孔を有しない)の外面に、該内側電極を取り巻くように環状の固体電解質を設け、該固体電解質の外面に、該固体電解質を取り巻くように環状の外側電極を設けてなり、前記固体電解質により前記内側電極に供給されるガスと前記外側電極に供給されるガスとが遮断されていることを特徴とする。また、3次元網目構造体からなる内側電極(柱状のガス通過孔を有しない)の表面に、固体電解質、外側電極を順次設けてなるとともに、前記固体電解質及び前記外側電極が形成されていない前記内側電極の表面に、インターコネクタを形成し、前記固体電解質及び前記インターコネクタが前記内側電極を取り囲み、前記内側電極に供給されるガスと前記外側電極に供給されるガスとが遮断されていることを特徴とする。このような燃料電池セルでは、支持体である内側電極が3次元網目構造体であり、従来のように円柱状の空間(ガス通過孔)が形成されておらず、連続気孔が形成されているため、内側電極の強度が大きく、製造工程中における変形やクラックの発生を抑制でき、得られた燃料電池セルも強度が大きい。
【0016】
また、本発明の燃料電池セルでは、従来のようにガスが主としてガス通過孔を流れるのではなく、内側電極を形成する3次元網目構造体の連続気孔中を流れるため、固体電解質表面への供給量を増加でき、燃料ガスを有効利用できる。
【0017】
また、本発明の燃料電池セルは扁平状であることが望ましい。このような扁平状の燃料電池セルでは内側電極の厚みが薄く、製造工程中における変形やクラックが発生し易く、得られた燃料電池セルの強度も低くなり易いため、本発明を好適に用いることができる。
【0018】
また、このような扁平状の燃料電池セルでは、セルを大型化(幅を広く)して燃料電池セル1本当たりの発電量を増加できるが、このようにセルを大型化したとしても、所定量発電するために必要なスタック容積を従来よりも小さくでき、これにより燃料電池をコンパクト化できるとともに、必要とされる被加熱部容積を減少でき、起動時や定常運転時にセル加熱用として用いるエネルギーを最小限とでき、起動を早くできるとともに、発電効率を向上できる。
【0019】
さらに、本発明の燃料電池セルは、内側電極の外面に、該内側電極を取り巻くように環状の固体電解質を設け、該固体電解質の外面に、該固体電解質を取り巻くように環状の外側電極を設けて構成される場合や、固体電解質及び外側電極が形成されていない内側電極の表面に、インターコネクタが形成されている場合に用いられる。
【0020】
内側電極の外周面に環状の固体電解質、外側電極を順次形成し、インターコネクタを形成しない形状とすることにより、製造が容易であり、また、セル全周を発電部とすることができ、セル全周を有効に用いて発電させ、燃料電池セル1本当たりの発電量が増加し、その結果、所定発電量当たりに必要となるセル数を減少させることができる。また、セル本数が減少することに伴い、セル間の接続の総数が減少することになり故障発生の原因となりうる接続部の総数を減らすことができるため信頼性が向上する。
【0021】
本発明のセルスタックは、上記燃料電池セルを複数集合してなるものである。このようなセルスタックでは、燃料電池セルが、上記したように、製造中における変形やクラックの発生を抑制できるとともに、強度が大きく、燃料ガスを有効利用できるため、セルスタックの破損を抑制でき、発電効率を向上できる。
【0022】
また、本発明の燃料電池は、上記燃料電池セルを収納容器内に複数収納してなるものである。このような燃料電池では、長期間信頼性を向上できるとともに、発電効率を向上できる。
【0023】
【発明の実施の形態】
図1は本発明の燃料電池セルを示すもので、(a)は横断面図、(b)は斜視図である。本発明の燃料電池セル34はインターコネクタレス形状で扁平状とされており、扁平状で多孔質な金属を主成分とする燃料側電極(内側電極)35の外周面全面に、緻密質な固体電解質37を形成し、この固体電解質37の外周面全面に多孔質な導電性セラミックスからなる酸素側電極(外側電極)39を順次積層して構成されており、燃料側電極35が支持体となっている。
【0024】
即ち、燃料電池セル34は、扁平状の燃料側電極35の外面に、この燃料側電極35を取り巻くように環状の固体電解質37を設け、この固体電解質37の外面に、固体電解質37を取り巻くように環状の酸素側電極39を設けて構成されている。
【0025】
燃料側電極35は3次元網目構造からなり、その軸長方向に連続気孔が形成され、燃料ガスが通過可能とされている。燃料ガスの流通量は、連続気孔量や気孔の大きさによって制御できる。
【0026】
燃料側電極35は、例えばNiからなり、3次元網目構造を有している。このような金属からなる3次元網目構造は、例えば、3次元網目構造を有する樹脂にNiを主成分とするペーストを含浸させ、加熱処理することにより得ることができるが、このような金属からなる3次元網目構造体は、既に市販されているものも使用できる。
【0027】
尚、燃料電池を作製する場合は、セルを支持固定する必要があるが、この支持固定される部分については、酸素側電極39を形成しなくても良い。
【0028】
燃料側電極35は、ほぼ平行に対向するように設けられた一対の平坦部35aと、幅方向両端に設けられ、一対の平坦部35aの端部同士を滑らかに連結する弧状部35bとから構成されており、これらの弧状部35bは外方へ向けて突出する円弧状とされている。
【0029】
燃料電池セル34は、燃料側電極35の形状に応じて、外形形状が、ほぼ平行に形成された一対の平坦部34aと、これらの平坦部34aの両端にそれぞれ形成され、一対の平坦部34aの端部同士を連結する弧状部34bとから構成されている。
【0030】
図2は本発明の他の燃料電池セル49を示すもので、この燃料電池セル49では、燃料側電極51の外周面全面に固体電解質53が形成され、この固体電解質53の軸長方向における一部の外周面に、環状の酸素側電極55が形成されている以外は、図1と同様の構造を有している。従って、燃料電池セル49の一方側端から燃料側電極51、固体電解質53が突出している。尚、符号49aは燃料電池セル49の平坦部、49bは燃料電池セル49の弧状部を示している。
【0031】
燃料側電極35、51は、Ni、Co、Ti、Ruのうちいずれか一種の金属又は金属酸化物、もしくはこれらの合金又は合金酸化物を主成分とするものであり、これら以外に、外面の固体電解質37、53への接合強度を向上し、固体電解質37、53の熱膨張係数に近似させるため、固体電解質材料を含有することが望ましい。金属又は金属酸化物としては、コストの観点からNi又はNiOが望ましい。尚、燃料側電極35、41を金属酸化物で形成した場合には、還元雰囲気で還元して発電することになる。
【0032】
上記した図1及び図2の燃料電池セル34、49の短径R1と長径R2の比率R2/R1は2以上であることが望ましい。これにより、所定量発電するために必要なセル本数を減少できる。特に、R2/R1は4以上、さらには8以上であることが望ましい。
【0033】
尚、燃料電池セル34、49は、上記したように、一対の平坦部34a、49aと、これらの平坦部34a、49aの両端を滑らかに連結する弧状部34b、49bとからなる扁平な楕円状に形成されているため、一対の平坦部34a、49a間の距離を短径R1とし、この短径R1に直交する方向の長さで最大距離を長径R2とした。
【0034】
燃料電池セルの短径R1は10mm以下であることが望ましい。これにより、燃料電池セルの容積を小さくでき、体積当たりの出力密度を向上できる。特に、8mm以下、さらには6mm以下が望ましい。
【0035】
この燃料側電極35、51の外面に設けられた固体電解質37、53は、3〜15モル%のY、希土類元素を含有した部分安定化あるいは安定化ZrO2からなる緻密質なセラミックスが用いられている。燃料側電極35、51と固体電解質37、53との間には、接合強度を向上するため緻密層からなる接合層を介在させても良い。この固体電解質37、53の厚みは、ガス透過を防止するという点から10〜100μmであることが望ましい。
【0036】
酸素側電極39、55は、LaMnO3系材料、LaFeO3系材料、LaCoO3系材料の少なくとも一種の多孔質の導電性セラミックスから構成されている。酸素側電極39、55は、600〜1000℃程度の比較的低温での電気伝導性が高いという点からLaFeO3系材料が望ましい。酸素側電極39、55の厚みは、集電性という点から30〜100μmであることが望ましい。
【0037】
図3は、本発明の他の燃料電池セル63を示すもので、この燃料電池セル63は断面が扁平状で、全体的に見て楕円柱状とされている。この燃料電池セル63は、断面が扁平状で、全体的に見て楕円柱状の金属を主成分とする3次元網目構造の燃料側電極(内側電極)64の外面に、緻密質な固体電解質65、多孔質な導電性セラミックスからなる酸素側電極(外側電極)66を順次積層し、酸素側電極66と反対側の燃料側電極64の外面にインターコネクタ67を形成して構成されており、燃料側電極64が支持体となっている。
【0038】
即ち、燃料電池セル63は、断面形状が、幅方向両端に設けられた弧状部と、これらの弧状部を連結する一対の平坦部とから構成されており、一対の平坦部は平坦であり、ほぼ平行に形成されている。これらの一対の平坦部は、燃料側電極64の平坦部にインターコネクタ67、又は固体電解質65、酸素側電極66を形成して構成されている。
【0039】
以上のような燃料電池セルの製造方法について説明する。先ず、所定の気孔径を有するNiOを主成分とする3次元網目構造体を準備し、これを燃料側電極とする。この3次元網目構造体からなる燃料側電極は、例えば、スポンジ状の樹脂体を作製し、この樹脂体に、NiO粉末と、Yを含有したZrO2(YSZ)粉末と、溶媒とを混合したペーストを含浸塗布し、加熱処理してNiOを主成分とする3次元網目構造体からなる燃料側電極を作製する。
【0040】
次に、図3に示す燃料電池セルの場合、例えば、YSZ粉末と、有機バインダーと、溶媒とを混合した、固体電解質材料を用いてシート状成形体を作製し、このシート状成形体を、燃料側電極上に、その両端間が所定間隔をおいて離間するように巻き付け、乾燥する。
【0041】
この後、例えば、LaCrO3系材料と、有機バインダーと、溶媒とを混合した、インターコネクタ材料を用いてシート状成形体を作製し、このシート状成形体を、露出した燃料側電極の外面に積層し、燃料側電極に固体電解質のシート状成形体、インターコネクタのシート状成形体が積層された積層成形体を作製する。
【0042】
次に、この積層成形体を脱バインダ処理し、酸素含有雰囲気中で1300〜1600℃で同時焼成し、この積層体を、例えば、LaFeO3系材料と、溶媒を含有するペースト中に浸漬し、固体電解質の表面に酸素側電極成形体をディッピングにより形成し、1000〜1300℃で焼き付けることにより、本発明の図3に示す燃料電池セルを作製できる。
【0043】
このような燃料電池セル63を用いたセルスタックを図4に示す。このセルスタックは、図4に示すように、燃料電池セル63を複数集電部材71を介して接続してセル列を作製し、これらを3列に整列し、隣設した2列の最外部の燃料電池セル63の電極同士が導電部材73で接続され、これにより3列に整列した複数の燃料電池セル63が電気的に直列に接続している。
【0044】
本発明の燃料電池は、上記したセルスタックが収納容器内に収容されて構成されている。即ち、収納容器には、セルスタックに酸素含有ガス(空気)を導入する供給管、燃料ガスを導入する供給管が配置されており、酸素含有ガスを燃料電池セルの酸素側電極に沿って流すとともに、燃料ガスを燃料側電極に沿って流し、例えば600〜1000℃程度に加熱することにより燃料電池セルが発電を開始する。
【0045】
尚、図1に示す燃料電池セルの場合には、固体電解質材料からなるシート状成形体を、燃料側電極35上に、その両端間が離間しないように巻き付け、乾燥した後、焼成し、この積層体を、例えば、LaFeO3系材料と、溶媒を含有するペースト中に浸漬し、固体電解質の表面に酸素側電極成形体をディッピングにより形成し、焼き付けることにより、本発明の図1に示す燃料電池セルを作製できる。
【0046】
以上のように構成された燃料電池セルは、従来のようにガスが主としてガス通過孔を流れるのではなく、燃料側電極35、51、64を形成する3次元網目構造体の連続気孔中を流れるため、固体電解質37、53、65表面への供給量を増加でき、燃料ガスを有効利用できる。
【0047】
また、図1、図2に示す燃料電池セルでは、扁平状の燃料側電極35、51の外面に、この燃料側電極35、51を取り巻くように環状の固体電解質37、53を設け、この固体電解質37、53の外面に、固体電解質37、53を取り巻くように環状の酸素側電極39、55を設け、燃料側電極35、51の外周面に環状の固体電解質37、53、酸素側電極39、55を形成し、インターコネクタを形成しない形状としたので、製造が容易であり、また、セル全周を発電部とすることができ、セル全周を有効に用いて発電させ、燃料電池セル1体当たりの発電量が増加し、その結果、所定量の発電量を得るために必要となるセル数を減少させることができる。
【0048】
また、セル本数が減少することに伴い、セル間の接続の総数が減少することになり、故障発生の原因となりうる接続部数を減らすことができるため実装信頼性を向上できる。
【0049】
さらに、扁平状の燃料側電極35、51に固体電解質37、53、酸素側電極39、55を形成し、扁平状のセルを形成することにより、所定量発電するために必要なスタック容積を従来よりも小さくでき、必要とされる被加熱部容積を減少でき、起動時や定常運転時にセル加熱用として必要なエネルギーを小さくできる。
【0050】
尚、本発明は上記形態に限定されるものではなく、発明の要旨を変更しない範囲で種々の変更が可能である。例えば、酸素側電極を内側電極としても良い。
【0051】
【発明の効果】
本発明の燃料電池セルでは、支持体である内側電極が3次元網目構造体であり、従来のように円柱状の空間(ガス通過孔)が形成されておらず、均一な連続気孔が形成されているため、内側電極の強度が大きく、製造工程中における変形やクラックの発生を抑制でき、得られた燃料電池セルも強度が大きい。また、従来のようにガスが主としてガス通過孔を流れるのではなく、内側電極を形成する3次元網目構造体の連続気孔中を流れるため、固体電解質表面への供給量を増加でき、燃料ガスを有効利用できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明のインターコネクタレス型の燃料電池セルを示すもので、(a)は横断面図、(b)は斜視図である。
【図2】燃料側電極、固体電解質が突出している本発明のインターコネクタレス型の燃料電池セルを示す斜視図である。
【図3】インターコネクタを有する本発明の燃料電池セルを示す断面図である。
【図4】図3に示す燃料電池セルを用いて作製した本発明のセルスタックを示す横断面図である。
【図5】インターコネクタを有する円筒状の燃料電池セルを複数接続した従来のセルスタックを示す横断面図である。
【図6】インターコネクタが形成された扁平状の燃料電池セルを複数直列に接続した従来のセルスタックを示す横断面図である。
【符号の説明】
34、49、63・・・燃料電池セル
35、51、64・・・燃料側電極(内側電極)
37、53、65・・・固体電解質
39、55、66・・・酸素側電極(外側電極)
Claims (5)
- 3次元網目構造体からなる内側電極(柱状のガス通過孔を有しない)の外面に、該内側電極を取り巻くように環状の固体電解質を設け、該固体電解質の外面に、該固体電解質を取り巻くように環状の外側電極を設けてなり、前記固体電解質により前記内側電極に供給されるガスと前記外側電極に供給されるガスとが遮断されていることを特徴とする燃料電池セル。
- 3次元網目構造体からなる内側電極(柱状のガス通過孔を有しない)の表面に、固体電解質、外側電極を順次設けてなるとともに、前記固体電解質及び前記外側電極が形成されていない前記内側電極の表面に、インターコネクタを形成し、前記固体電解質及び前記インターコネクタが前記内側電極を取り囲み、前記内側電極に供給されるガスと前記外側電極に供給されるガスとが遮断されていることを特徴とする燃料電池セル。
- 扁平状であることを特徴とする請求項1又は2記載の燃料電池セル。
- 請求項1乃至3のうちいずれかに記載の燃料電池セルを複数集合してなることを特徴とするセルスタック。
- 請求項1乃至3のうちいずれかに記載の燃料電池セルを収納容器内に複数収納してなることを特徴とする燃料電池。
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