JPS6343268A - 外部マニホ−ルド型燃料電池用複合電極基板及びその製造方法 - Google Patents

外部マニホ−ルド型燃料電池用複合電極基板及びその製造方法

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JPS6343268A
JPS6343268A JP61184721A JP18472186A JPS6343268A JP S6343268 A JPS6343268 A JP S6343268A JP 61184721 A JP61184721 A JP 61184721A JP 18472186 A JP18472186 A JP 18472186A JP S6343268 A JPS6343268 A JP S6343268A
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fuel cell
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Hiroyuki Fukuda
弘之 福田
Masatomo Shigeta
重田　昌友
Motoyuki Funabashi
船橋　征行
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Kureha Corp
Original Assignee
Kureha Corp
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、リン酸型燃料電池用外部マニホールド型複合
電極基板及びその製造方法に係る。
［従来の技術１ 近年、クリーンなエネルギーの発生Ｈ’Ｒとして、ある
いは火力または水力発電笠の運転の平準化またはエネル
ギー効率の向上等により、省資源に貢献し得る開閉自在
な発電装置としての燃料電池及びその周辺システムの開
発利用についての要望にはコいものがある。
従来燃料電池としては、不透過性の黒鉛￥Ｊ薄板をリブ
細工して得られるバイポーラセパレーターと多孔質炭素
材平板を組み合わせて用いるバイポーラセパレーター型
燃料電池が公知で（ｋつだが、これに対して一方の面に
リブを設は他方の面は平坦な構造を有する多孔性電極基
板、触媒層、電解質を金製させたマトリックス及びセパ
レーターシートを積層して構成するモノポーラ型燃料電
池しルが開発されている。このモノポーラ型燃料電池は
１ｆ１ＫＡ　ｆｌ＝板に設けられたリブによって形成さ
れる反応ガス孔道から反応ガス（酸素又は水素）が平坦
な電極面に拡散してくるものである。
このような電極Ｖ板は、耐熱性、１ｌＩ４触性、導電性
１強度等の物性、及び多孔性を保有させやすいことから
通常炭素材により製造され、Ｅ述のにうに積層して使用
されるものであるが、リブ頂上平面部分の平面性を完全
なものにすることが困難であり、セパレーターとの電気
的及び熱的接触抵抗が無視し１！１ない程大きくなる。
一般に、これらの接触抵抗は基板内の伝達抵抗の数倍に
も達するといわれており、セル間の温度分布の不均一性
、発電効率の低下という決定的欠点を引き起すものであ
る。
このような接触抵抗の問題の解決を「１的として、」−
）本の燃料電池の積層構造のうら電極基板、セパレータ
ー等を接着剤により接着して焼成し炭素として一体化し
た複合用（駈阜七９が提案されている。
このような複合基板は、一体止接合した接触面に存在し
た接触抵抗をゼロとしｊ′？るが、上述のように１ジＪ
素＋Ａ同上を１１合し炭化焼成して製ｊ告されるので、
焼成工程中に炭素材や接着剤の膨張収縮率の差により炭
素材の接百面が剥離したり、製品に反り、歪みあるいは
クラックが生じたりし、その結束生産収率の低下を（ｒ
ｌ＜ことになり、その改善が望まれていた。
本出願人は、燃わ１電池用少合電極１＜仮が焼成（最高
３０００″Ｃまで）工程で１１１離を牛ヂるのは胃温過
稈における多孔性炭素質層とガス不透過層（セパレータ
ー）との熱膨張の差あるいは焼成完了後の室温までの冷
却工程での両層の収縮の差によるちのどの観点から、両
にくの［膨張・収縮の子を中間に配置する緩′白層によ
り吸収して低減まｊ、：は除六すればよいとの発想にＪ
３いて研究した結果、援百層月斜として、比較的膨張・
収１１ｄの割合が大きく、接谷剤などとの接省性もあり
、ガスの透過度もあまり高くない可撓性炭素材シートを
上記電極３．！扱の多孔性炭素質層とセパレーク−との
間に炭化可能な接？ｊ剤を介して両層に接合さけること
によって、前記のように問題どなっていた居間の剥離を
改善し１：することを見出した。
電極基板を積層して燃料電池とするとさにはイの端部に
シール祠を配置して電極基板の側面から反応ガスが外部
に拡散しｌｊいようにする必要がある。特に複合電極基
板の端部まで多孔性炭素質電極部で形成されてＪ３り反
応ガス孔道が直接端部に開口している外部ン二ホールド
型の複合“電極）Ｊ板の場合、その端部においては緻密
炭素質である端部シール部と多孔性炭素質であるミル部
がセパレーターを介して帽対することになり、各接合部
に可１ｊ１性炭毒祠シートを介しても前記のにうに各部
材の熱膨張率の差−４によりある程度の反りが生じると
いう問題が残存していた。この反りを防止する方策とし
ては各部材間の熱膨張係数差がルめて小さいものを選択
しなりればならず、製造上の障害となっている。
また従来の燃料電池用電極基板の別の問題点として、電
極基板が薄板状であるため、特にｖ板面積が大きいよう
な場合には取り扱い１１．冒こ：’＋’ｊれたゆすると
いうＩ［的強度の面での問題があったこと簀が挙げられ
る。
［発明の課題］ 本発明は多孔性炭素質層を部及び周辺のガスシール部が
セパレーターに接合されて一体化されている端部シール
部付外部マニホールド型燃料゛市池用複合電極基板を提
供することを目的とする。
本発明の他の目的は、）Ｊ漬時の反り、歪みあるい（よ
りラックの発生を防止し１ｑるＭ４造を何１−ろ燃料電
池用複合用（参基板を提供すること℃・ある。
本発明のまた別の［］的は、耐リン酸性に１受れ、各部
十Ａの接合面におけろガスシール性に優れたリン酸型燃
料電池用複合電極樋板を提供することである。
本発明のさらに別の目的は、機械的強度に優れ、製造時
簀のハンドリング性にｆ】れた燃料電池用複合電極１□
（板を提供することである。
本発明のさらに他の目的および利点は以下の記載から当
業者には明らかであろう。
し発明の構成］ 本発明は、セパレーター１セパレーターと接合されて反
応ガス孔道を形成する複数の溝部を片面に備え他の一面
は平板状の多孔性炭素質電捗部。
端部シール部及びガス分散部から成り、前記電極部の２
つを反応ガス花道が直交して相対するようにセパレータ
ーの両面にそれぞれ接合し、前記電極部の周縁部に隣接
してセパレーターの伸延部分の両面に、反応ガス孔道に
平行なセパレーターの伸延部分には前記端部シール部材
を接合し、更に反応ガス孔道に垂直な方向のセパレータ
ーの伸延部分には前記ガス分散部材を接合して形成した
燃ｒ々１電池用複合電極基板であって、前記電極部とセ
パレーターの接合面は町１尭性炭素材シーＩ・を介して
接合されていること、前記セパレーターと端部シール部
の接合面及び））１ｉ記せバレーターとガス分散部の接
合面はフッ素樹ｌ旨層を介して接合されていること、及
び前記電極部の反応ガス孔道に垂直な周縁部に配置され
たガス分散部は反応ガスを通過させる反応ガス流路を備
えていることを特徴とする燃料電池用複合電極基板を提
供する。
また本発明は、！！／１部未加丁未加工司法の平板状多
孔性炭素ｖｔ電極部材の片面に可）尭性炭木材シートを
接着剤により接合し、接合面側に反応ガス孔道を形成す
る所望寸法の溝部を切削加工した後、切削加工面上に残
存する可撓性炭素材シーｊ−面とセパレーターをつき合
わせて接着し、さらに約８００℃以上で焼成した後、電
屹部材周縁Ｑ；；ｉ部に隣接して該電極部周縁より外方
に伸延しているセパレーター材の伸延部分に、フッ素樹
脂のシートを介して、前記反応ガス花道に垂直な電極部
周縁端部にはガス流路を形成する溝部を有するガス分散
部材を、又、反応ガス孔道に平行な電極部周縁９１１１
部には溝部を有さない端部シール部材を接合することか
らなる、上記の燃料電池用複合室（参基板の製造方法も
提供する。
［詳細な説明］ 以下、添付の図面を参照して本発明の電極基板をさらに
詳しく説明する。
第１図は本発明の複合電極基板の斜視図である。
第２図は本発明の複合基板の描込を示すために、第１図
のものと同じ本発明の複合電極基板において、後に説明
するガス流路７を形成する溝部を有するガス分散部４及
びそれが接合される部分のフッ素樹脂５を取り去ったも
のを示したものである。
尚、図は誇張して１ｉｌｉいたちのであり実寸を表わ覆
゛ものではない。各部材の大きさ、特に厚みに関する適
当な大きさは当業者には明らかであろう。
第１図及び第２図において、本発明の複合電極基板は、
セパレーター１と、該セパレーターと共に反応ガス孔道
８を形成する溝部を有し該セパレーターの両側に１１ａ
記反応ガス孔１ｉ８が直角方向に相対するように位置す
る２つの電極部２ど、該電極部の端部に配置される端部
シール部３及びガス分散部４とからなる構造を有してい
る。
セパレーター１は電８ｉ部２より大きく、図に示したよ
うに電極部の縁部に沿ってこの電極部周縁より外方に伸
延しており、この伸延部に端部シール部３及びガス分散
部４が接合されているく前記のセパレーターの伸延部の
外端は接合後の端部シール部及びガス分散部の外端に一
致している）。
反応ガス孔道８に垂直な方向の周縁部に接合されるガス
分散部４は、セパレーターと共にガス流路７を形成する
溝部を有するものであり、反応ガス孔道に平行な方向の
周縁部に接合される端部シール部３は前記のような溝部
を有さないものである。ガス分散部４の溝部は、反応ガ
ス孔道８に反応ガスを外部から供給するためのガス流路
７を形成するものであるが、その所内形状は特に反応ガ
ス孔道断面に一致覆る必要はなく、さらに反応ガス孔道
８の開口部の全てが反応ガス流路７に聞１コしている必
要もなく、燃料電池電極基板として使用した時に必要な
ガス流量が確保されるのに充分な形状であればよい。
セパレーター１と電極部２の間には可撓性炭素材シート
が介在さけられている。尚、図面ではセパレーター１と
電極部２の接合面の間にのみ可撓性炭素材シート６が介
在ざＶられており、従って反応ガス孔道８は電極部の溝
部、セパレーター及び可撓性炭素材シートで規定され、
更に、ガス流路７はガス分散部のｌ’ｌ’＋部、セパレ
ーター及びフッ素樹脂で規定される形状となっている。
製造上の都合により可撓性炭素材シート６は電極部と同
一の大きさを有するものでセパレーターの全面に接合さ
れていてもよく、この形状も本発明の範囲内である。但
し複合電極基板の厚さの観点からは、前者の構造は同一
の反応ガス孔道断面積を確保しながら後者の構造よりも
可撓性炭素材シートの厚さだけ複合囲板の厚さを薄くシ
１ｑるので好ましい。
外方に伸延している廿パレーター周’ＩＵ　Ｄ’ｊ：部
と端部シール部３及びガス分散部４はそれぞれフッ素樹
脂５を介して接合されている。セパレーターの同一面上
に接合される端部シール部とガス分散部の接合面にもフ
ッ素樹脂を介してもよいが、使用時において外部マニホ
ールドを該接合部を覆う形状とすれば該接合部のガスリ
ークは問題とならないので特に必須のものではない。
電極部は、多孔性炭素質であり、８００℃以上での焼成
後において、平均嵩密度０３へ・０．９　（１／ＣＣ、
ガス透過率２００ｍ１／ｃｉ・ｈｒ−ＩＩ１ｍＡｑ以上
、及び電気抵抗２００＋ｎΩ・ｃｍ以下の特性を有する
ことか好ましい。
セパレーターは平均嵩密度１．４ｇ／ＣＣ以上、ガス透
過率１Ｏ−６ｄ　／　ｃｉ・ｈｒ　−ｍｍＡ　ｑ　以１
”、Ｎ　Ｇ　Ｉ（抗１０ｍΩ・ｃｍ以下で厚さ２ｍｍ以
下が好ましい。
端部シール部及びガス分散部は平均嵩密度が、−４ １，４ｇ／ｃｃ以ヒでガス透過率か１０　　ｍＲ／ｃｉ
　−ｈｒ−ｍｍ∧ｑ以下であり、熱膨張係数がセパレー
ターのそれどの差が２Ｘ　１０’／　’Ｃ以下のもので
あり、８００゛Ｃ以上で焼成された緻′密ＶＡ素材であ
ることが好ましい。
既に述べたように、本発明の燃利電池用複合電１り基板
においては全ての端部シール部及びガス分散部とセパレ
ーターとがフッ素樹脂を介して接合されている。接合部
も含めて端部シール部を通して外部に漏れるリーク汀１
は、拡散が支配的で圧力にはあまり影響されないが、本
３発明では５００ｍｍＡｑの差圧下で接合部周辺長あた
りの単位時間内り一りガス通として［リークガス研／（
辺長）・（差圧）］なる関係で表わすものとするとＩＯ
’ｍ　／　ｃｍ・ｈｒ−ｍｍＡ　Ｑ以下が好ましい。
本発明で使用するフッｆ、樹脂は一般に融点が２００℃
以上のフッ素樹脂であり、特に限定されないが、たとえ
ば四フフ化エチレン樹脂（略称ＰＴＦＥ、融点３２１℃
、４６にｇｒ／ｉＧ熱変形湿度１２１℃）、四フッ化エ
ヂレンー六フッ化プロピレン共千合樹脂（略称ＦＥＰ、
融点２５０〜２８０°Ｃ１４，６Ｋｇｆ／ｉＧ熱変形温
度７２℃）、フッ化アルコキシエヂレン樹脂（略称ＰＦ
Ａ、融点３００〜３１０℃。
４．６にｇｆｌＣ４Ｇ熱変形温度７５℃）、フッ化エチ
レンプロピレン樹脂（略称ＴＦＰ、融点２９０〜３００
℃）などがある。これらのフッ素樹脂は市販されている
。
本発明においては上記フッ素樹脂を、たとえば厚さ５０
μ程度のシートとして使用づ゛る。
本発明電極基板の７ｆｉ極部材どしては次のものが用い
られる。
■　短炭素繊維、バインダー及び右ＦｊＭ粒状物質の混
合物を加熱加圧成形したもの（ＰＡえぼ特開昭５９−６
８１７０号参照）。特に長さ２ｍｍ以下の短炭素１！ｌ
ｉ帷２０〜６０ｗｔ％、フェノール樹脂２０〜５０ｗｔ
％および有機粒状物質（細孔調節材）２０〜５０ｗｔ％
からなる混合物を成形温度１００〜１８０　℃、成形圧
力２〜１００Ｋｇｆ／ｃｉＧ　、圧力保持時間１〜６０
分の条件で成形したもの。
■　上記［１］の成形部材を８００℃以上で焼成したも
の。
本発明で使用するセパレーター材としては２．０００℃
で焼成したときの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素
板が好ましい。
本発明で使用する可撓性炭素材シートとしては、粒径５
ｍｍ以下の黒鉛粒子を酸処理し更に加熱して得た膨張黒
鉛粒子を圧縮して作った可撓性黒鉛シー（−であって、
厚さが１ｍｍ以下で、嵩密度１．０〜１．５　ｇ／ｃｃ
、圧縮歪隼（すなわち、圧縮細巾１に９ｆ／ｃｉＧに対
する歪率）が０．３５Ｘ　１Ｏ−２Ｃｆｉ／ＫＯｆ以下
であり・曲率半径が２０ｍ１ｌｌまで曲げても折れない
と（Ｘう可撓性を有するものが好ましく、市販のもので
はＵ　ＣＣＹＪグラフオイル　が好適な例である。
また同じく本発明で（吏用する可撓性炭素材シートどし
て、平均長さ１ｍｍ以上の炭素繊維と炭化率が１０％以
上である結合材から成り、−両者を混合したり炭素繊維
マトリックス中に結合材を注入したりすることによって
調製した複合材料を加熱加圧成形し、その後８５０℃以
上で焼成して製造したものであって、結合材由来の炭素
塊が炭素繊維マトリックス中に分散して複数本の炭素繊
維を拘束しており、かつ前記炭素塊と炭素繊維とがＰ、
１　！ＦＪＩ自在に結合している厚さが１馴以下で嵩密
度が０．２〜１．３ｇ／ｃｃ、圧縮歪率が２．ＯＸ　１
０”ｍ　／　Ｋ９　ｆ以下である可撓性炭素材シートも
使用できる。この炭素材シートは、曲率半径が１０＃ま
で曲げても折れないという可撓性を有するものである。
上記の電極部材とセパレーター材を可撓性炭素材シート
を介して接合する際の各接合面で使用する接着剤として
は、通常炭素月の接着に用いられる接着剤でよいが、特
に、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、及びフラン樹脂等
から選択された熱硬化性樹脂であることが好ましい。
この接着剤層のりみは特に限定されるものではないが、
一般に０．５ｍｍ以下で均一に塗布するのが好ましい。
また、前記接着剤による接合は、温度１００’〜１８０
°Ｃ、プレス圧力１〜５０Ｋｇｆ／ｃｆｆｌＧ　、プレ
ス時間１〜１２０分の範囲で行なうことができる。
上記のような接着剤及び接合条ｆ１を用いて重重部材と
可撓性炭素材シートを接合した後、反応ガス孔道を形成
するための溝部を所望の寸法で炭素材シート貼付面に切
削加工する。切削加工は任意の手段により行なうことが
でき、例えばダイヤモンドブレードにより切削する。
２組の切削加工を終えた電極部材の残存可撓性炭素材シ
ート面に接着剤を塗布してセパレーター材の両面にそれ
ぞれつき合わせて上記の電極部材と炭素材シートとの接
合と同様に接合した後、約８００℃以上の温度で焼成す
る。尚、電極部材と炭素材シートの接合後、切削加工の
前に同様の焼成を行ない、合計２回の焼成を行うことに
より炭化を確実にすることもできる。
その後、電１＠部材とセパレーターが同等の寸法であっ
た場合は電極部材と可撓性炭素材シートとを切除してセ
パレーターの端部シール部材及びガス分散部材との接合
面を露出させ、セパレーターの端部シール部材接合面と
これに接合させる端部シール部材の面との間にフッ素樹
脂のシートを挟持させ、ＩＫｉ）ｆ／ｃＩｊＧ以上の圧
力で該樹脂の（融点−５０℃）以上の温度で融着接合す
る。ガス分散部の溝部は前記の多孔性炭素材電極部の溝
部と同様に任意の方法で所望の寸法に予め切削加工して
おけばよい。
又、フッ素樹脂は予め、端部シール部材、及びガス分散
部材に融着接合して１ｊ３いてもよい。
その他の本発明の複合電極基板の製造方法として、例え
ば前述のセパレーター仝面に可撓性炭素材シートを接合
した々１η造のものを（［するためには、セパレーター
に可撓性炭素材シートを接合した後、予め溝部を加工あ
るいは形成した多孔性炭素質重（仙を１ｑ合するのが実
際的であり、種々の変法を取り４ｑるものである。
［発明のりＪ果］ 以Ｆのようにして１！？られる本発明のＥ　ｉ’：ＩＳ
シール部付外部マニホールド型燃料電池用複合電極基根
は端部シール部が一体的に接合形成されているため耐ガ
スリーク性に浸れ、通常の燃ｒ１電池で必要とされる反
応ガスの電池側面への漏出を防ぐための周辺シール部材
を設りることはららろ／Ｖ必及′ｆいぽかりでなく次の
ような効果を秦づる１゜づなわら、電極部とセパレータ
ーが可撓骨炭木材シーＩ・で、また端部シール部とぜバ
レーターがフッ素樹脂で接合−休止されているため耐り
ン醇性にシ１れ、リン耐型燃料電池用用極基板として特
に有用である。
また、端部においてはセパレーターを介して同一材料で
形成される端部シール部とガス分散部が相対してａ３す
、土台及び下層の熱膨張係数が一致するため、セパレー
ク−と端部材間の熱応力が等しくなり、電極部とセパレ
ーターどの接合面にｊ１ｊ１尭性炭素材シー［・を介し
たことに五りＩＩ？られる効果に加えて、さらに製）市
時の反りや歪みを減少させ得るものである。
また１９片状の電極基板の周縁部に端部シール部とガス
分散部がセパレーターを挟んで両側に配置接合されてい
るためこれによる補強効果があり、その結果燃料電池製
造時などのハンドリング性に捗めて帰れている。
［実施例］ 以下、本発明を実施例にＪ：り訂述するが、本発明ｔよ
以下の実施例に限定されるしので１よむい。
実　　施　　例 下記の材料を使用して３種類の大きさの複合電極基板を
製造した。
■　電掩部材 予め８００ｍ以」二で焼成された多孔性炭素質平板材料
（呉羽化学工業（株）装、商品名ＫＥＳ−４００．厚さ
１．４７ｍｍ）を−辺がイれぞれ１００．３００及び６
００ｍｍの正方形に裁断したものをそれぞれ２枚使用し
た。熱膨張係数は４００℃までの平均で２．５Ｘ１０−
６／”Ｃ：であった。
■　セパレーター材 昭和電工（株）製緻密炭素板（ＳＣ，２゜Ｐ）０．６Ｈ
）をタテ、ヨコそれぞれ１００，３００及び６００　ｍ
ｍに個所してセパレーター材とした。
熱膨張係数は同様に３．　ＯＸ　１０’／　’Ｃであっ
た。
■　端部シール部月及びガス分散部材 東海カーボン（株）装（嵩密度１．８５ｇ／ｃｃ、Ｊ”
１１．５ｍｍ　＞の緻密炭素板をタテ×］コが１００ｍ
　Ｘ　２０ｍｍ及び６０ｍ　Ｘ　２０ｍ　、　　３００
ｓ　Ｘ　２０ｍ及び２６０＃　Ｘ　２０ｍｍ　、　　Ｇ
ＯＯ＃　Ｘ　２０ｍｍ及び５６０ｍ×２０＃のサイズに
１入断したちのを（れぞれ４個作り、端部シール部材及
びガス分散部材とした。タデがＭｌい方のガス分散部に
は予めテフロンシートを融着接合した後幅８ｍｍ、深さ
０．６＃の溝部を１２１Ｍ＋間隔で切削加工しておいた
。熱膨張係数は同様に２．５Ｘ　１０’／　”Ｃであつ
　ｌこ　。
■　フッ素樹脂 テフロン０シート（厚さ０．０５ｍ、ニヂアス（株）製
）を端部シール部材のタデ、ヨコの寸法に合わせて裁断
したものを４枚作って使用した。
■　可撓性炭素材シート グラフオイル　（ＵＣＣ製、嵩密度 １．１０ｇ／ｃｃ、厚さ０．１３ｍ＞を接合面寸法に合
わせて適当に裁断したものを各２枚使用した。
上記２枚の電極部材の各々の片面とグラフオイルの片面
にフェノール樹脂系接着剤を塗布した後、乾燥した。そ
）ｌｌ　１４０°Ｃ１１Ｃ１１Ｏ／Ｃｉ　Ｇ　、　圧力
保持時間２０分の条件でそれぞれを接合した。
次いで接合された２Ｋｉの各電極部材のグラフオイル貼
付面に１１１２ｍ、高さ　１ｒｎ！ｎの長方形断面の複
数の平行な溝を４調間隔でダイヤモンドブレードにより
切削加工した。
その後上記加工物の残存グラフオイル面に上記接着剤を
塗布し乾燥した。その後２組の電極部材のそれぞれの残
存グラフオイル面を、それぞれのｒｉ電極部材複数の平
行ｔ≧溝が直交して相対するようにセパレーターの両面
に、１４０℃、　１０Ｋ（Ｊｆ／ｃｉＧ　。
圧力保持時間２０分の条件で接合し、さらに２，０００
℃で焼成した。
焼成後、電極部の端部材及びガス分散部材を接合する部
分を切除してセパレーターの端部シール部材接合面及び
ガス分散部材接合面を露出し、端部シール部材とセパレ
ーター材の）り台面にテフロンシートを挟持した。更【
こ予め、テフロンシートを融着接合しであるガス分散部
をテフロンシート面をセパレーター材側にしてつき合わ
せた。その後３５０℃、　２０Ｋ（ｌｆ／ｃｍＧ　、圧
力保持時間２０分で融着接合した。
上記により厚さ３．８柳、−辺の長さが１００ｍ。
３００　ｍｍ及び６００　ｍｍの３種類の寸法の燃料電
池用複合電Ｉｆｉ基板が（ｑられた。
この時のセパレーターと端部シール部材及びガス分散部
月との熱膨張係数の差は０．５Ｘ　１０’／　’Ｃであ
った。
各複合電極基板の反りを測定した結果下記のようになっ
た。
また、溶融圧着面の剥離強度を測定するため、各試験片
をエポキシ系接着剤で測定治具に接着し引張試験を行っ
た。テフロンシートの接合部で剥離せずエポキシ系接着
剤のところで剥離したことから、剥離強Ｉｆｆは９０に
（Ｊｒ／ｃｍＧ以上と推定された。
本測定、より、得られた複合電極柾板は燃料電池用電極
基板としての実用に十分耐え得るものであるといえる。
【図面の簡単な説明】
第１図及び第２図は本発明の電極基板の斜視図である。 １・・・・・・セパレーター、２・・・・・・多孔性炭
素質電極部、３・・・・・・端部シール部、４・・・・
・・ガス分散部、５・・・・・・フッ素樹脂、　　６・
・・・・・可撓性炭素材シート、７・・・・・・反応ガ
ス流路、８・・・・・・反応ガス孔道。

Claims (18)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）セパレーター、セパレーターと接合されて反応ガ
    ス孔道を形成する複数の溝部を片面に備え他の一面は平
    板状の多孔性炭素質電極部、端部シール部及びガス分散
    部から成り、前記電極部の２つを反応ガス孔道が直交し
    て相対するようにセパレーターの両面にそれぞれ接合し
    、前記電極部の周縁部に隣接してセパレーターの伸延部
    分の両面に、反応ガス孔道に平行なセパレーターの伸延
    部分に前記端部シール部を接合し、更に反応ガス孔道に
    垂直な方向のセパレーターの伸延部分に前記ガス分散部
    を接合して形成した燃料電池用電極基板であつて、前記
    電極部とセパレーターの接合面は可撓性炭素材シートを
    介して接合されていること、前記セパレーターと端部シ
    ール部の接合面及び前記セパレーターとガス分散部の接
    合面はフッ素樹脂層を介して接合されていること、及び
    前記電極部の反応ガス孔道に垂直な周縁部に配置された
    ガス分散部は反応ガスを通過させる反応ガス流路を備え
    ていることを特徴とする燃料電池用複合電極基板。
  2. （２）多孔性炭素質電極部が、１，０００℃以上で焼成
    されたとき、０．３〜０．９ｇ／ｃｃの嵩密度、２００
    ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍ∧ｑ以上のガス透過率、お
    よび２００ｍΩ・ｃｍ以下の電気抵抗を有することを特
    徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃料電池用複合
    電極基板。
  3. （３）セパレーターが１．４ｇ／ｃｃ以上の嵩密度、１
    ０＾−＾６ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以下のガス
    透過率、１０ｍΩ・ｃｍ以下の電気抵抗、および２ｍｍ
    以下の厚さを有する緻密炭素材であることを特徴とする
    特許請求の範囲第１項または第２項に記載の燃料電池用
    複合電極基板。
  4. （４）端部シール部及びガス分散部が１．４ｇ／ｃｃ以
    上の嵩密度および１０＾−＾４／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍ
    Ａｑ以下のガス透過率を有する緻密炭素材であることを
    特許とする特許請求の範囲第１項〜第３項のいずれかに
    記載の燃料電池用複合電極基板。
  5. （５）可撓性炭素材シートが、平均長さ１ｍｍ以上の炭
    素繊維と結合材とからなる複合材料を炭化したものであ
    つて、結合材由来の炭素塊が炭素繊維マトリックス中に
    分散して複数本の炭素繊維を拘束しており、かつ前記炭
    素塊と炭素繊維とが摺動自在に結合している、厚さが１
    ｍｍ以下で嵩密度が０．２〜１．３ｇ／ｃｍ＾２、圧縮
    歪率が２．０×１０＾−＾１ｃｍ＾２／ｋｇｆ以下であ
    り、曲率半径が１０ｍｍまで曲げても折れないような可
    撓性を有することを特徴とする特許請求の範囲第１項〜
    第４項のいずれかに記載の燃料電池用複合電極基板。
  6. （６）可撓性炭素材シートが粒径５ｍｍ以下の黒鉛粒子
    を酸処理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮して製
    造されたものであって、厚さが１ｍｍ以下で、嵩密度が
    １．０〜１．５ｇ／ｃｃ、圧縮歪率が０．３５×１０＾
    −＾２ｃｍ＾２／ｋｇｆ以下であり、曲率半径が２０ｍ
    ｍまで曲げても折れないような可撓性を有することを特
    徴とする特許請求の範囲第１項〜第４項のいずれかに記
    載の燃料電池用複合電極基板。
  7. （７）フッ素樹脂が２００℃以上の融点を有することを
    特徴とする特許請求の範囲第１項〜第６項のいずれかに
    記載の燃料電池用複合電極基板。
  8. （８）溝部未加工の所定寸法の平板状多孔性炭素質電極
    部材の片面に可撓性炭素材シートを接着剤により接合し
    、接合面側に反応ガス孔道を形成する所望寸法の溝部を
    切削加工した後、切削加工面上に残存する可撓性炭素材
    シート面とセパレーターをつき合わせて接着し、さらに
    約８００℃以上で焼成した後、電極部材周縁端部に隣接
    して該電極部周縁より外方に伸延しているセパレーター
    材の伸延部分にフッ素樹脂のシートを介して、前記反応
    ガス孔道に垂直な電極部周縁端部にはガス流路を形成す
    る溝部を有する緻密質炭素材からなるガス分散部材を、
    又反応ガス孔道に平行な電極部周縁端部には溝部を有さ
    ない緻密質炭素材からなる端部シール部材を接合するこ
    とからなる、特許請求の範囲第１項に記載の燃料電池用
    複合電極基板の製造方法。
  9. （９）多孔性炭素質電極部材を、 ［１］短炭素繊維、バインダーおよび有機粒状物質の混
    合物を一体的に加熱加圧成形した成形部材、 ［２］前記［１］の成形部材を焼成した焼成部材、から
    選択することを特徴とする特許請求の範囲第８項に記載
    の方法。
  10. （１０）セパレーター材が、２，０００℃で焼成したと
    きの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素板であること
    を特徴とする特許請求の範囲第８項または第９項に記載
    の方法。
  11. （１１）可撓性炭素材シートが、平均長さ１ｍｍ以上の
    炭素繊維と結合材とからなる複合材料を炭化したもので
    あって、結合材由来の炭素塊が炭素繊維マトリックス中
    に分散して複数本の炭素繊維を拘束しており、かつ前記
    炭素塊と炭素繊維とが摺動自在に結合している、厚さが
    １ｍｍ以下で嵩密度が０．２〜１．３ｇ／ｃｍ＾３、圧
    縮歪率が２．０×１０＾−＾１ｃｍ＾２／Ｋｇｆ以下で
    あり、曲率半径が１０ｍｍまで曲げても折れないような
    可撓性を有することを特徴とする特許請求の範囲第８項
    〜第１０項のいずれかに記載の方法。
  12. （１２）可撓性炭素材シートが平均長さ１ｍｍ以上の炭
    素繊維と炭化率が１０％以上の結合材から成る複合材料
    を加熱加圧成形し、８５０℃以上で焼成して得られた炭
    素材シートであることを特徴とする特許請求の範囲第１
    １項記載の方法。
  13. （１３）可撓性炭素材シートが粒径５ｍｍ以下の黒鉛粒
    子を酸処理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮して
    製造したものであって、厚さが１ｍｍ以下で、嵩密度が
    １．０〜１．５ｇ／ｃｃ、圧縮歪率が０．３５×１０＾
    −＾２ｃｍ＾２／Ｋｇｆ以下であり、曲率半径が２０ｍ
    ｍまで曲げても折れないような可撓性を有することを特
    徴とする特許請求の範囲第８項〜第１０項のいずれかに
    記載の方法。
  14. （１４）接着剤が、フェノール樹脂、エポキシ樹脂及び
    フラン樹脂から選択された熱硬化性樹脂であることを特
    徴とする特許請求の範囲第８項〜第１３項のいずれかに
    記載の方法。
  15. （１５）電極部材とセパレーター材の接合条件が、温度
    １００〜１８０℃、プレス圧力１〜５０Ｋｇｆ／ｃｍ＾
    ２Ｇ、プレス時間１〜１２０分の範囲であることを特徴
    とする特許請求の範囲第８項〜第１４項のいずれかに記
    載の方法。
  16. （１６）端部シール部及びガス分散部が１．４ｇ／ｃｃ
    以上の嵩密度および１０＾−＾４ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ
    ・ｍｍＡｑ以下のガス透過率を有する緻密炭素材である
    ことを特徴とする特許請求の範囲第８項〜第１５項のい
    ずれかに記載の方法。
  17. （１７）フッ素樹脂が２００℃以上の融点を有すること
    を特徴とする特許請求の範囲第８項〜第１６項のいずれ
    かに記載の方法。
  18. （１８）端部シール部材及びガス分散部材の接合条件が
    、圧力１Ｋｇｆ／ｃｍ＾２Ｇ以上で前記フッ素樹脂の（
    融点−５０℃）以上の温度であることを特徴とする特許
    請求の範囲第８項〜第１７項のいずれかに記載の方法。
JP61184721A 1985-09-25 1986-08-06 外部マニホ−ルド型燃料電池用複合電極基板及びその製造方法 Pending JPS6343268A (ja)

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US06/907,977 US4818640A (en) 1985-09-25 1986-09-16 Carbonaceous composite product produced by joining carbonaceous materials together by tetrafluoroethylene resin, and process for producing the same
DE19863632651 DE3632651A1 (de) 1985-09-25 1986-09-23 Zusammengesetztes kohlenstoffprodukt, das durch verbinden kohlenstoffhaltiger materialien mittels tetrafluorethylenharz hergestellt ist, sowie verfahren zu dessen herstellung
GB8623043A GB2181422B (en) 1985-09-25 1986-09-25 Carbonaceous composite product and process for producing it
FR8613424A FR2587696B1 (fr) 1985-09-25 1986-09-25 Produit composite carbone produit par la jonction de matieres carbonees avec une resine tetrafluoroethylene, et procede pour produire celui-ci
CA000537161A CA1314927C (en) 1986-07-18 1987-05-14 Composite substrate for fuel cell and process for producing the same

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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2602915A1 (fr) * 1986-08-14 1988-02-19 Kureha Chemical Ind Co Ltd Substrat composite pour piles a combustible et son procede de fabrication
JPH02262474A (ja) * 1989-03-31 1990-10-25 Suzuki Motor Co Ltd 車両のフレーム構造
JP2014063730A (ja) * 2012-08-31 2014-04-10 Mitsubishi Rayon Co Ltd 多孔質炭素電極とその製造方法

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