JPS6348763A - 四フッ化エチレン樹脂接合による複合電極基板及びその製造方法 - Google Patents

四フッ化エチレン樹脂接合による複合電極基板及びその製造方法

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JPS6348763A
JPS6348763A JP61190961A JP19096186A JPS6348763A JP S6348763 A JPS6348763 A JP S6348763A JP 61190961 A JP61190961 A JP 61190961A JP 19096186 A JP19096186 A JP 19096186A JP S6348763 A JPS6348763 A JP S6348763A
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    • Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野１ 本発明は、リン酸型燃料電池用複合電極基板及びその製
造方法に係る。
［従来の技術１ 一般にリン酸型燃料電池におけるＮ極Ｌ１板は片面がリ
ン酸マトリックスに接触して別の片面がセパレーターに
つきあわされて積ｆｆ１Ｑれる。また、電極基板を積層
して燃料電池とするにはその端部にシール材を配置して
電池電極基板の側面から反応ガスが外部に拡散しないよ
うにしている。
”　一方、炭素質繊維を基材とする炭素材が種々の分野
での要求に合わせて開発研究されてＪ３す、その素材と
しての耐熱性、　？ｉｒ４触性、触性性ｌ電性２強度性
、及び多孔性を保有させやずいことから上記燃料電池の
多孔性電極基板及びセパレーターに好適な材料として炭
素材が用いられている。
このような燃料電池におい゛τ従来は各部材間の接合は
カーボンセメントを用いて行なわれていた。
しかしカーボンセメントはリン酸によって酸化されるた
め、部材間の剥離を生じたり、接合部を通して反応ガス
が漏れたりする可能性があった。
さらに、これにより各部材間の電気的及び熱的接触抵抗
が無祝し得ない程大きくなるので、上述の燃料電池の積
層構造のうち電極基板、ヒバレータ−等を炭化可能な接
着剤により接着して焼成し炭素として一体化した複合電
極基板として用いることも提案されている。
このような複合基板は、一体化接合した接触面に存在し
た接触抵抗をゼロとし得るが、上述のように炭素材同士
を接合し炭化焼成して製造されるので、工程の増加とい
う問題と、焼成工程中に炭素材や接着剤の膨張収縮率の
差により炭素材の接着面が剥離したり、製品に反り、歪
みあるいはクラックが生じたりし、その結果生産収率の
低下を招く等、産業上無視し得ない問題も含んでいる。
本発明者等は、上記のような炭化焼成における各部材の
熱膨張係数の差に由来する熱応力を緩和する為に接合面
に可撓性炭素材を介し、応力吸収層として芸能させるこ
とを提案した。
しかしながら、熱応力を吸収し得るという性質と裏腹に
可撓性炭素材は機械的強度が弱く、結果として各部材が
剥離し易い欠点を有していた。
さらに、通常電極基板は薄板状であるため、特に基板面
積が大きいような場合には取り扱い時に割れたりすると
いう機械的強度の面での問題があった。
［発明の課題］ 本発明は端部のガスシール部がセパレーターに接合され
て一体化されている端部シール部付燃料電池用複合電極
基板であって、各部材間の剥離強度に極めて優れた複合
電極基板を提供することを目的とする。
本発明はまた、従来の複合電極基板よりも極めて組立工
程が少なく、特に焼成工程が少ない製造工程′によって
製造し得、従って安価に製造し得る燃料電池用複合電極
基板及びその製造方法を提供することを目的とする。
本発明のさらに他の目的および利点は以下の記載から当
業者には明らかであろう。
［発明の構成］ 本発明は、セパレーター、セパレーターと接合されて反
応ガス孔道を形成する複数の溝部を片面に備え他の一面
は平板状である多孔性炭素質電極部及び端部シール部か
ら成り、前記電極部を反応ガス孔道が直交して相対する
ようにセパレーターの両面に接合して形成した燃料電池
用複合電極基板であって、前記電極部の溝部を形成する
突起部とセパレーターの接合面はデフロンディスパージ
ョンを介して接合されていること、及び前記電極部の前
記反応ガス孔道に平行な周縁部に隣接して１対の端部シ
ール部材がフッ素８４脂層を介して該セパレーターの伸
延部分に接合されていることを特徴とする燃ｎ電池用複
合電極基板を提供する。
また本発明は、反応ガス流路を形成する複数の溝部を片
面に備え他の一□面は単板状Ｃある多孔性炭素質電極部
材の溝部を形成づるリブ部上面とセパレーターをデフロ
ンディスパージョンにより接　　′合し、前記反応ガス
流路に平行な１対の電極部材周縁端部に隣接して該電極
部周縁より外方に伸延しているセパレーター材の伸延部
分にフッ素樹脂のシートを介してガス不透過性の緻密炭
素材からなる端部シール部材を接合するこ、とからなる
上記の燃料電池用複合電極基板の製造方法も提供する。
［詳細な説明］ 以下、添付の図面を参照しＣ本発明の電極基板をざらに
詳しく説明する。
図は本発明の複合電極基板の斜視図である。尚、図は坊
張して描いたものであり実寸を表わすもので警よない。
各部材の大きさ、特に厚みに関する適当な大きさは当業
者には明らかであろう。
本発明の複合電極基板は、セパレーター１と、該Ｌバレ
ーターと共に反応ガス孔道５を形成する溝部を有し該セ
パレーターの両側に位置する２つの電極部２と、該電極
部の反応ガス孔道５に平行方向の端部の端部シール部３
とからなるも１造をイ１している。
セパレーター１は電極部２より大きく、図に示したよう
に一方の電極部の反応ガス孔道５に平行な縁部に沿って
この電極部周縁より外りに伸延しており（この伸延部の
外端は他方の電極部の外端に一致している）、この伸延
部に端部シール部３が接合されている。セパレーター１
と電極部２はテロフンディスパージョンにより接合され
ており、従ってガス孔道５は電極部の溝部及びセパレー
ター　ｒ−規定される。外方に伸延しているＩＺバレー
ター周辺端部と端部シール部３はそれぞれフッ素樹脂４
を介して接合されている。
反応ガス孔道に関し、図に示したものは断面形状が長方
形であり、開口した一端から他端ヘシールされた端部に
平行に直線的に伸びるものであるが、多孔性炭素質電極
部に拡散する反１．ｉ５ガスを充分に供給し得るもので
あれば任意の形状とし得る。
例えば、電極部の溝部を形成するリブ部を新面が梯形と
なるような形状としたり、溝部を非直線的なものにすれ
ば電極基板の受ける応ノコの分散を計ることができ、特
に％４６時等に右利である。さらには反応ガス孔道をｉ
Ｊ板内部で連通させることも可能であり、円、楕円、長
方形等の任意の形状のセパレーターとの接合面となる頂
部を右づる突起部を電極部のセパレーターとの接合面側
に直列、錯列、あるいは任意に配置してもよい。反応ガ
ス孔道断面積に関してもセパレーターを挟んだ両側にお
いて同一である必要はなく、供給反応ガスの条件等によ
り変更してもよい。もらろんこれ等の組み合せも可能で
ある。
゛電極部は、多孔性炭素質であり、８００’Ｃ以上での
焼成後において、平均高密度０，３〜０．９　ｇ／ｃｃ
。
ガス透過率２００ｍ！　／　ｃｉ　−ｈｒ　−■Ａ　ｑ
以上、及び電気抵抗２００１ＩｌΩ・Ｃｌｌ１以下の特
性を有することが好ましい。
セパレーターは平均高密度１．４（１／ｃｃ以−し、ガ
ス透過率１０−６ａｔ！　／　ｃＭ　−ｈｒ　−ａｍ△
ｑ以下、電気抵抗１０ｍΩ・ｃｍ以下で厚さ２ｍｌ以下
が好ましり、２０００℃以上で焼成されたものがより好
ましい。
上述の端部シール部は平均高密度が１．４ｇ／ｃｃ以上
でガス透過率が１０＝ａ２　／　ｒ：ｉ−ｈｒ−ｍｒｈ
△ｑ以下の緻密炭素材であることが好ましい。
本発明において、多孔性炭素質電極部とセパレーターは
、テフロンすなわち四フッ化エチレン樹脂（略称ＰＴＦ
Ｅ、　Ｆｌｉ点３２７℃、　　４．６Ｋ（Ｊｆ／ｃｒｊ
Ｇ熱変形温度１２１℃）のディスパージョンにより接合
する。
該テフロンディスパージョンは、１０〜７０重量％、た
とえば約６０市聞％のディスパージョンとして使用する
。このディスパージョンには少量の界面活性剤を添加づ
゛ることができる。
上記テフロンディスパージョンをセパレーターに厚さ０
．０１〜０．５　ｍｆＡ　″Ｃ−塗布した侵、各部材の
接合面をつき合わせ、１ＫＩｆ／ｃｉＧ以上の圧力、約
２７０℃以、トの温度、プレス時間１〜６０分で融着接
合づる。　因みに、テフロンは非導電性物質であるが、
多孔付炭素質゛電極部とセパレ−ター間の導電性１は充
分に確保される。これは上記の接合にＪ３１：Ｊる圧着
峙にセパレーターに塗布されたデフロンが多孔性炭素′
ｊ３電極部材中に金製されるような形で両部材が接合さ
れるため、両部材が充分な強度で接合されると同時に両
部材の接触も充分に確保されるためと考えられる。
また、本発明の燃料電池用複合電極基板においては全て
の端部シール部とセパレーターとがフッ素樹脂を介して
接合されているが、接合部も含めて端部シール部を通し
て外部に漏れるリークけは、拡散が支配的で圧力にはあ
まり影響されないが、本発明では５００ｍｍＡ　Ｑの差
圧下で接合部周辺長あたりの単位時間内リークガス化と
して［リークガスハ／（辺長）・（差圧用なる関係で表
わすものとすると１０−２ｒｄ／　ａｍ　−ｈｒ　−１
０ｍＡ　Ｑ以下が好マシイ。
本発明で端部シール部材とセパレーターの伸延部分の接
合に使用するフッ素樹脂は一般に融点が２００℃以上の
フッ素樹脂であり、特に限定されないが、たとえば前述
の四フフ化エチレン樹脂、四フッ化エチレンー六フン化
プロピレン共重合樹脂〈略称ＦＥＰ、融点２５０〜２８
０℃、４，６にｇｆ／ｃｆｆｌＧ熱変形温度１２℃）、
フッ化アルコキシエチレン樹脂（略称ＰＦＡ、融点３０
０〜３１０℃、　　４．６Ｋｇｆ／ｃｒｉＧ熱変形温度
７５℃）、フッ化エチレンプロピレン樹脂（略称ＴＦＰ
、　＠点２９０〜３００℃）などがある。これらのフッ
素樹脂は市販されている。
本発明においてはＬ記フッ素樹脂を、たとえば厚さ５０
μ程度のシートとして使用する。
前記の多孔性炭素質電極部とセパレーター、及び上記の
端部シール部とセパレーターの接合は条件を適当に選べ
ば同時に又は別々に行なうことができる。
本発明Ｍ極基板の多孔性炭素質電極部材としては、石炭
素織雑、バインダー及び有機粒状物質の混合物を加熱加
圧成形したもの（例えば特開昭５９−６８１７０号参照
）、特に長さ：ｌ’ｍｌ以下の短炭素繊維２０〜６０ｗ
ｔ％、フェノール樹脂２０〜５０訂％および有機粒状物
質（細孔調蔀材）２０〜５０訂％からなる混合物を成形
潤度１００〜１８０℃、成形圧力２〜１００にｇｆ／Ｃ
ｉＧ、圧力保持時間１〜６０分の条件で成形し、８００
℃以上で焼成したものが用いられる。
本発明の、ガス孔道を形成する溝部を有する多孔性炭素
質電極部の成形は、原料混合物を所望形状の金型に充填
してプレス成形したり、−旦平板上に成型した後（さら
には焼成した後）に溝部を切削加工する等、任意の方法
で成形し得るが、生産性及び製品の均一性の点からは原
料混合物を混練後押し出し、ロールまたはスタンピング
により加圧成形するのが好ましい。
本発明で使用するセパレーター材とし°Ｃは２．０００
℃で焼成したときの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭
素板が好ましい。
本発明の燃料゛電池用′１′８ルエ′Ａ仮は、２枚の反
応ガスＴＬ、２ｔＬを形成する溝部を片面に有する多孔
性炭素質電極部を、溝部側をセパレーター材の両面にそ
れぞれつき合わせて前記の条件によりテフロンディスパ
ージョンにより接合し、その俊あるいは前記接合と同時
に、電極部材とセパレーターが同等の寸法であった場合
は電極部材の端部周縁部を切除してセパレーターの端部
シール部材との接合面を露出させ、セパレーターの端部
シール部材接合面とこれに接合させる端部シール部材の
面との間にフッ素樹脂のシートを挟持させ、１にｇｆ／
ｍＧ以上の圧力で該樹脂のく融点−５０℃）以上の温度
で（電極部とセパレーターの接合を同時に行なうときは
２１０℃以上で）融着接合することによって得られる。
［発明の効果１ 本発明の燃料電池用複合電極基板は、セパレーターと電
８Ａ部材の間に可撓性炭素材シートを介して接合したも
のと比較して極めてＴ程数の少ない製造方法により製造
し得る。
すなわち、セパレーターと電極部材の間に可撓性炭素材
シートを介したものは、多孔性炭素材几極部成形→焼成
→可撓性刈素材貼付→セパレーター接合→焼成→端部シ
ール部接合という少なくとも２回ずつの焼成と接合を含
む工程によらなければ製造し得ないのに対し、本発明の
電極基板は、多孔性炭素材電極部成形→焼成→セパレー
ターに電極部と端部シール部を同時に接合という１回ず
つの焼成と接合しか含まない製造工程で製造しａｔ、従
って前者の方法に比べて極めて安価に製造できる。
さらに接合後の焼成工程を必要としないので、焼成工程
における各部材間の熱膨服率の差異に由来する反りや歪
みを回避し得、可撓性炭素材シートの使用に伴う償械的
強度の弱さも回避し得るものである。
また本発明の燃料電池用複合重陽基板は端部シール部が
フッ素樹脂で一体的に接合形成されているため、通常の
燃料電池で必要とされる反応ガスの電池側面への漏出を
防ぐための周辺シール部材を設ける必要がない。
さらには、電極部とセパレーター、また端部シール部と
廿バレーターがフッ素樹脂で接合一体化されているため
耐リン酸性にゆれ、リン酸型燃料電池用電極基板として
特に有用である。
また薄片状の電極基板の周囲に端部シール部がセパレー
ターを挟んで両側に交錯して均等に配置接合されている
ためこれによる補強効果があり、その結東燃料電池製造
時などのハンドリング性に漬れている。
［実施例〕 以下、本発明を実施例により詳述するが、本発明は以下
の実施例に限定されるものではない。
以下の材料を使用して複合電極基板を！Ｉ造した。
■　電極部材 予め８００℃以上で焼成された多孔性炭素質平板材料（
呉羽化学丁業（株）製、商品名Ｋ　Ｅ　Ｓ−４００，６
５０ｍｌ１ｌ　（タテ）　ｘ６９０ｍｍ　　＜　Ｅｌコ
）　ｘ　ｔ、６０ｍｍ　（厚））に巾２ｍＴＯ、高ざ１
１の長方形断面の溝を４ｍｍ間隔で切削加工したものを
２枚使用した。
■　セパレーター材 昭和電工（株）製緻密炭素板（ＳＯ−２゜厚０．６ｍ）
をタデ、ヨコそれぞれ６９０ｍに裁断してセパレーター
材とした。
■　端部シール部材 東海カーボン（株）製（高密度１．８５ｇ／ｃｃ１Ｊプ
１．５５Ｍ）のａ密炭素板をタデ６９０５雪×ヨコ２０
％に裁断したものを４個作り、端部シール部材とした。
■　フッ素樹脂 、＠− テフロン　ンート（厚さ０．０５ｙａ、ニヂ７ス（株）
製）を端部シール部材のタテ、ヨコの寸法に合わせて裁
断したものを４枚作って使用した。
■　テフロンアイスバージョン 水中の６ｌ１％テフロンディスバージ」ン（三井フロロ
ケミカル（株）製）を使用した。
上記セパレーターの電極部材の接合前にデフロンディス
パージョンを０．０７ｒｙｒｎの厚さで塗ｔｉｉ　Ｌ／
た。
その後電極部材を接合前につさ゛合わせ、ｋＱ　ｊｆｌ
：Ｉシール部材をセパレーター材の接合前にデフ［ニ１
ンシ一トを挟持さｔ！ｒ”）Ｊ合ｔ）ｔ！、　　３５０
℃、　２０ＫｔＪｆ／ｃｉＧ　。
圧力保持時間２０分で仝休を融着接合した。
上記により厚さ　３．８鑓の燃Ｇ七ｊカ用複合電ル嚢板
が得られた。
溶融圧着面の剥離強度を測定するため、試験片をエポキ
シ系接着剤で測定治具に接着し引張試験を行った。テフ
ロンシートの接合部で剥離せずエポキシ系接着剤のとこ
ろで剥離したことから、剥離強度は９０ＫＱｆ／ｃｉ以
上と推定された。尚、電極部とセパレーターの接合試験
片は剥離前に試料が破壊されるので、剥離強度の測定は
不可能であった。
以上の測定よ・す、得られた複合電極基板は燃料電池用
電極基板としての実用に十分耐え得るものであるといえ
る。
【図面の簡単な説明】
添付の図は本発明の電極基板の斜視図である。 １・・・・・・セパレーター、　　２・・・・・・電極
部、３・・・・・・端部シール部、　　４・・・・・・
フッ素樹脂、５・・・・・・反応ガス孔道。

Claims (14)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）セパレーター、セパレーターと接合されて反応ガ
    ス孔道を形成する複数の溝部を片面に備え他の一面は平
    板状である多孔性炭素質電極部及び端部シール部から成
    り、前記電極部を反応ガス孔道が直交して相対するよう
    にセパレーターの両面に接合して形成した燃料電池用電
    極基板であつて、前記電極部の溝部を形成する突起部と
    セパレーターの接合面はテフロンディスパージョンによ
    り接合されていること、及び前記電極部の前記反応ガス
    孔道に平行な周縁部に隣接して１対の端部シール部がフ
    ッ素樹脂層を介して該セパレーターの伸延部分に接合さ
    れていることを特徴とする燃料電池用複合電極基板。
  2. （２）多孔性炭素質電極部が、１，０００℃以上で焼成
    されたとき、０．３〜０．９０ｇ／ｃｃの高密度、２０
    ０ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以上のガス透過率、
    および２００ｍΩ・ｃｍ以下の電気抵抗を右することを
    特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の燃料電池用複
    合電極基板。
  3. （３）セパレーターが１．４ｇ／ｃｃ以上の高密度、１
    ０＾−＾６ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以下のガス
    透過率、１０ｍΩ・ｃｍ以下の電気抵抗、および２ｍｍ
    以下の厚さを有する緻密炭素材であることを特徴とする
    特許請求の範囲第１項または第２項に記載の燃料電池用
    複合電極基板。
  4. （４）端部シール部が１．４ｇ／ｃｃ以上の高密度およ
    び１０＾−＾４ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以下の
    ガス透過率を有する緻密炭素材であることを特徴とする
    特許請求の範囲第１項〜第３項のいずれかに記載の燃料
    電池用複合電極基板。
  5. （５）フッ素樹脂が２００℃以上の融点を有することを
    特徴とする特許請求の範囲第１項〜第４項のいずれかに
    記載の燃料電池用複合電極基板。
  6. （６）反応ガス孔道を形成する複数の溝部を片面に備え
    他の一面は平板状である多孔性炭素質電極部の溝部を形
    成するリブ部上面とセパレーターをテフロンディスパー
    ジョンにより接合し、前記反応ガス孔道に平行な１対の
    電極部材周縁端部に隣接して該電極部周縁より外方に伸
    延しているセパレーター材の伸延部分にフッ素樹脂のシ
    ートを介してガス不透過性の緻密炭素材からなる端部シ
    ール部材を接合することからなる特許請求の範囲第１項
    に記載の燃料電池用複合電極基板の製造方法。
  7. （７）多孔性炭素質電極部材を、短炭素繊維、バインダ
    ーおよび有機粒状物質の混合物を一体的に加熱加圧成形
    した成形部材を焼成して製造することを特徴とする特許
    請求の範囲第６項に記載の方法。
  8. （８）セパレーター材が、１．４ｇ／ｃｃ以上の高密度
    、１０＾−＾６ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以下の
    ガス透過率、１０ｍΩ・ｃｍ以下の電気抵抗及び２ｍｍ
    以下の厚さを有する緻密炭素板であることを特徴とする
    特許請求の範囲第６項または第７項に記載の方法。
  9. （９）端部シール部が１．４ｇ／ｃｃ以上の高密度およ
    び１０＾−＾４ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以下の
    ガス透過率を有する緻密炭素材であることを特徴とする
    特許請求の範囲第６項〜第８項のいずれかに記載の方法
    。
  10. （１０）フッ素樹脂が２００℃以上の融点を有すること
    を特徴とする特許請求の範囲第６項〜第９項のいずれか
    に記載の方法。
  11. （１１）電極部材とセパレーター材の接合条件が、温度
    ２７０℃以上、プレス圧力１ｋｇｆ／ｃｍ＾２Ｇ以上、
    プレス時間１〜６０分の範囲であることを特徴とする特
    許請求の範囲第６項〜第１０項のいずれかに記載の方法
    。
  12. （１２）端部シール部材の接合条件が、圧力１ｋｇｆ／
    ｃｍ＾２Ｇ以上で前記フッ素樹脂の（融点−５０℃）以
    上の温度であることを特徴とする特許請求の範囲第６項
    〜第１１項のいずれかに記載の方法。
  13. （１３）多孔性炭素質電極部材を、原料混合物を混練後
    押し出し、ロールまたはスタンピングによつて加圧成形
    した後焼成して製造することを特徴とする特許請求の範
    囲第６項〜第１２項のいずれかに記載の方法。
  14. （１４）セパレーターに多孔性炭素質電極部材と端部シ
    ール部材を同時に又は別々に接合することを特徴とする
    特許請求の範囲第６項〜第１３項のいずれかに記載の方
    法。
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