JPH0622142B2 - フッ素樹脂で端部シールした複合電極基板及びその製造方法 - Google Patents

フッ素樹脂で端部シールした複合電極基板及びその製造方法

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JPH0622142B2 JP61190960A JP19096086A JPH0622142B2 JP H0622142 B2 JPH0622142 B2 JP H0622142B2 JP 61190960 A JP61190960 A JP 61190960A JP 19096086 A JP19096086 A JP 19096086A JP H0622142 B2 JPH0622142 B2 JP H0622142B2
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Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は、リン酸型燃料電池用複合電極基板及びその製
造方法に係る。
[従来の技術] 一般にリン酸型燃料電池による電極としての基板は片面
がリン酸マトリックスに接触して別の片面がセパレータ
ーにつきあわされて積層され、電極基板を積層して燃料
電池とするにはその端部にシール材を配置して電池電極
基板の側面から反応ガスが外部に拡散しないようにして
いる。
このような燃料電池基板用材料としては、炭素繊維材が
その素材としての耐熱性、耐触性、道電性、強度等の物
性から使用され、上記ガス拡散部には多孔性炭素材が、
シール材及びセパレーター材としては緻密炭素材が使用
されている。
従って、部材点数が多く製造工程が複雑になるという欠
点があった。
またこのような燃料電池において各部材間の接合は従来
はカーボンセメントを用いて行なわれていた。しかしカ
ーボンセメントはリン酸によって酸化されるため、部材
間の剥離を生じたり、接合部を通して反応ガスが漏れた
りする可能性があった。
[発明の課題] 本発明は、多孔性炭素質電極部の端部がフッ素樹脂層で
シールされており、従来の端部シール部材を別に接合し
た複合電極基板よりも部材点数が少なく、極めて簡略化
された製造工程によって製造し得、従って安価に製造し
得る燃料電池用複合電極基板及びその製造方法を提供す
ることを目的とする。
本発明はまた、反応ガスの電池側面への漏出を防ぐため
の周辺シール部材を設ける必要のない燃料電池用複合電
極基板を提供することを目的とする。
本発明の別の目的は耐リン酸性に有れたリン酸型燃料電
池用複合電極基板を提供することである。
本発明はさらに他の目的および利点は以下の記載から当
業者には明らかであろう。
[発明の構成] 本発明は、緻密炭素材からなるセパレーター及び該セパ
レーターと接合されて反応ガス孔道を形成する複数の溝
を片面に備え他の一面は平板状である2の多孔性炭素質
電極部から成り、前記多孔性炭素電極部を反応ガス孔道
が直交して相対するようにセパレーターの両面に接合し
て形成した燃料電池用複合電極基板であって、前記多孔
性炭素質電極部が四フッ化エチレン樹脂ディスパージョ
ンにより前記セパレーターに接合されており、前記多孔
性炭素室電極部の反応ガス孔道に平行な周縁部の端部が
フッ素樹脂シートでつつまれシールされており、該端部
と前記セパレーターの間に介在する前記フッ素樹脂シー
トは該端部と該セパレーターを接合し接合面をシールし
ていることを特徴とする燃料電池用複合電極基板を提供
する。
本発明はまた、セパレーター材の両面に樹脂含有量10
〜70重量%の四フッ化エチレン樹脂ディスパージョン
を厚さ0.01〜0.5mmで塗布し、反応ガス孔道を
形成する複数の溝を片面に備え、他の1面は平板状であ
る2枚の多孔性炭素質電極部材の溝に平行な周縁端部を
それぞれフッ素樹脂のシートで包み、上記セパレーター
材の1面に上記電極部材を各1枚、溝を有する側を該セ
パレーター材の所定の位置につき合わせ、199kPa
以上の圧力、270℃以上の温度、プレス時間1〜60
分で融着接合することを特徴とする、緻密炭素材からな
るセパレーター及び該セパレーターと接合されて反応ガ
ス孔道を形成する複数の溝を片面に備え他の一面は平板
状である2つの多孔性炭素質電極部から成り、前記多孔
性炭素質電極部を反応ガス孔道が直交して相対するよう
にセパレーターの両面に接合して形成した燃料電池用複
合電極基板であって、前記多孔性炭素質電極部が四フッ
化エチレン樹脂ディスパージョンにより前記セパレータ
ーに接合されており、前記多孔性炭素質電極部の反応ガ
ス孔道に平行な周縁部の端部がフッ素樹脂シートでつつ
まれてシールされており、該端部と前記セパレーターの
間に介在する前記フッ素樹脂シートは該端部と該セパレ
ーターを接合し接合面をシールしている燃料電池用複合
電極基板の製造方法を提供する。
[詳細な説明] 以下、添付の図面を参照して本発明の複合電極基板をさ
らに詳しく説明する。尚、図を誇張して描いたものであ
り実寸を表わすものではない。各部材の大きさ、特に厚
みに関する適当な大きさは当業者には明らかであろう。
第1図は本発明の複合電極基板の斜視図である。
本発明の複合電極基板は、セパレーター1 と、該セパレ
ーターと共に反応ガス孔道4 を形成する溝を有し該セパ
レーターの両側に位置する2つの電極部2 と、該電極部
の反応ガス孔道4 に平行方向の端部をシールするフッ素
樹脂シート3 とからなる構造を有している。
第2図は第1図の本発明の複合電極基板のA−A′にお
ける断面図の一部である。
セパレーター1 と電極部2 は同等の大きさで、電極部の
反応ガス孔道に平行な方向の端部はフッ素樹脂シート3
で包まれてシールされている。電極部端部とセパレータ
ーの間に介在するフッ素樹脂シートは接合面をシール
し、且つその部分での両者を接合する機能を果してい
る。シールする幅は、電極部の端から10〜30mmでよい。
第1図に示した本発明の複合電極基板では、セパレータ
ー1 と電極部2 は四フッ化エチレン樹脂ディスパージョ
ンにより接合されており、ガス孔道4 は電極部の溝及び
セパレーターで規定される。
反応ガス孔道に関し、図に示したものは断面形状が長方
形であり、一端から他端へシールされた電極端部に平行
に直線的に伸びるものであるが、多孔性炭素質電極に拡
散する反応ガスを充分に供給し得るものであれば任意の
形状とし得る。例えば、電極部の溝を形成するリブを断
面が梯形となるような形状としたり、溝を非直線的なも
のにすれば複合電極基板の受ける応力の分散を図ること
ができ、特に製造時等に有利である。
反応ガス孔道断面積に関してもセパレーターを挟んだ両
側において同一である必要はなく、供給反応ガスの条件
等により異なった断面積を有していてもよい。
本発明の複合電極基板においては、電極部は、多孔性炭
素質であり、平均嵩密度 0.3〜0.9 g/cc、ガス透過率 2
00ml/cm・hr・mmAq 以上、及び電気抵抗200mΩ・cm
以下の特性を有することが好ましい。
セパレーターは平均嵩密度 1.4g/cc以上、ガス透過率10
-6ml/cm・hr・mmAq 以下、電気抵抗10 mΩ・cm以下
で厚さ2mm 以下の緻密炭素材が好ましい。
フッ素樹脂シートはガス透過率が10-4ml/cm・hr・mm
Aq 以下であることが好ましい。
上記の通り、本発明の燃料電池用複合電極基板において
は電極部の反応ガス孔道に平行な全ての端部がフッ素樹
脂シートでシールされているが、接合部も含めて端部シ
ール部を通して外部に漏れるリーク量は、本発明では 5
00mmAq の差圧下で接合部周辺長あたりの単位時間内リ
ークガス量として[リークガス量/(辺長)・(差
圧)]なる関係で表わすものとする10-2ml/cm・hr・mm
Aq以下が好ましい。
以下に本発明の燃料電池用複合電極基板の製造方法につ
いて説明する。
電極部材としては短炭素繊維、バインダー及び有機粒状
物質の混合物を加熱加圧成形したもの(例えば特開昭59
-68170号参照)を 800℃以上で焼成したもの、特に長さ
2mm以下の短炭素繊維20〜60重量%、フェノール樹脂20
〜50重量%および有機粒状物質(細孔調節材)20〜50重
量%からなる混合物を成形温度 100〜180 ℃、成形圧力
297〜9901 kpa(2〜100kgf/cmG)、圧力保持時間 1〜
60分の条件で成形したものを 800℃以上で焼成したもの
が好ましい。
セパレーター材としては、2000℃で焼成したときの焼成
収縮率が 0.2以下の緻密炭素板が好ましい。
本発明で端部シールに使用するフッ素樹脂シートは一般
に融点が 200℃以上のフッ素樹脂からなり、フッ素樹脂
は特に限定されないが、例えば四フッ化エチレン樹脂
(略称PTFE、融点 327℃、45N/cm熱変形温度 121
℃)、四フッ化エチレン−六フッ化プロピレン共重合体
(略称FEP、融点、 250〜280 ℃、 45N/cm熱変形
温度72℃)、フッ化アルコキシエチレン樹脂(略称PF
A、融点 300〜310 ℃、 45N/cm熱変形温度75℃)、
フッ化エチレンプロピレン樹脂(略称TFP、融点 290
〜300 ℃)などがある。これらのフッ素樹脂は市販され
ている。
本発明においては上記フッ素樹脂を、たとえば厚さ30〜
200 μm、好ましくは 100μm程度のシートとして使用
する。
四フッ化エチレン樹脂ディスパージョンは四フッ化エチ
レン樹脂(略称PTFE、融点 327℃、45N/cm熱変形
温度 121℃)の10〜70重量%、例えば約60重量%
の、例えば水中のディスパージョンとして使用する。こ
のディスパージョンには少量の界面活性剤を添加するこ
とができる。
本発明の複合電極基板を製造するには、セパレーター材
の両面のフッ素樹脂シートで接合される端部の面を除い
た面に、上記四フッ化エチレン樹脂ディスパージョンを
厚さ0.01〜0.5mmで塗布する。次に反応ガス孔道
を形成する溝を片面に備え他の1面は平板状である多孔
性炭素質電極部材の溝に平行な両側の2つの周縁端部を
フッ素樹脂シートで包み上記セパレーター材の片面の所
定の位置に上記電極部材の溝がセパレーター材に接する
ように配置する。同様にして上記セパレーター材のもう
一方の面に電極部材を配置する。このときセパレーター
材を挟んだ両側の電極部材の溝は互いに直交するように
配置する。このようにして配置した部材を次に加熱プレ
スで 199 kpa(1kgf/cmG)以上の圧力で、 270℃以上の
温度でプレス時間 1〜60分加熱加圧することによって、
セパレーター材と電極部材の溝を形成する突起部と四フ
ッ化エチレン樹脂ディスパージョンで、セパレーター材
と電極部材の周縁端部とフッ素樹脂シートで融着接合す
る。
因みに、四フッ化エチレン樹脂は非導電性物質である
が、多孔性炭素質電極部材とセパレーター材間の導電性
は充分に確保される。これは上記の接合における圧着時
にセパレーター材に塗布された四フッ化エチレン樹脂が
多孔性炭素質電極部材中に含浸されるような形で両部材
が接合されるため、両部材が充分な強度で接合されると
同時に両部材の接触も充分に確保されるためと考えられ
る。
ガス孔道を形成する溝を有する多孔性炭素質電極部材の
成形は、原料混合物を所望形状の金型に充填してプレス
成形したり、一旦平板状に成形した後(さらには焼成し
た後)に溝を切削加工する等、任意の方法で成形し得る
が、生産性及び製品の均一性の点からは原料混合物を混
練押し出しし、ロールまたはスタンピングにより加圧成
形するのが好ましい。
[発明の効果] 以上のようにして得られる本発明の燃料電池用複合電極
基板は、電極部の端部がフッ素樹脂シートでシールされ
ているため、通常の燃料電池で必要とされる反応ガスの
電池側面への漏出を防ぐための周辺シール部材を設ける
必要がない。
本発明の複合電極基板は、従来のもののように端部シー
ル部材を設ける必要がなく部材嵩を減じることができ、
従って製造工程を簡略化することができる。
また、電極部の溝を形成する突起部とセパレーターが四
フッ化エチレン樹脂ディスパージョンで接合されてお
り、電極部端部がフッ素樹脂シートで包まれてセパレー
ターに接合されているため耐リン酸性に優れ、リン酸型
燃料電池用電極基板として特に有用である。
[実施例] 以下、本発明を実施例により詳述するが、本発明は以下
の実施例に限定されるものではない。
電極部材 予め 800℃以上で焼成された多孔性炭素質平板材料(呉
羽化学工業(株)製、商品名KES−400 、 690mm(タ
テ)×690mm (ヨコ)×1.47mm(厚さ))の相対する1
対の周縁から25mm幅の平行な2つの周縁端部を除い
た部分に、巾2mm、深さ1mmの長方形断面の複数の
溝を4mm間隔で上記周縁部に平行に切削加工したもの
2枚を使用した。
セパレーター材 昭和電工(株)製緻密炭素板(SG−2、厚さ0. 6mm)
をタテ、ヨコそれぞれ 690mmに裁断してセパレーター材
とした。
フッ素樹脂シート 四フッ化エチレン樹脂シート(厚さ0.13mm、ニチアス
(株)製)を 690mm(タテ)×51mm(ヨコ)に裁断した
もの4枚を使用した。
四フッ化エチレン樹脂ディスパージョン分散媒とし
て水を使用した60重量%四フッ化エチレン樹脂ディスパ
ージョン(三井フロロケミカル(株)製)使用した。
本発明の複合電極基板は以下のようにして製造する。
上記のセパレーター材の両面に1対の周縁から25mm巾の
部分を除いた部分に四フッ化エチレン樹脂ディスパージ
ョンを150 μmの厚さで塗布した。この場合セパレータ
ーの両面での四フッ化エチレン樹脂を塗らない部分がお
互いに直交するようにする。次に電極部材の溝加工をし
ていない周縁端部を四フッ化エチレン樹脂シートで包
み、上記周縁端部がセパレーター材の四フッ化エチレン
樹脂ディスパージョンが塗布されていない部分と一致す
るようにセパレーター材の両面に配置する。次にこのと
き電極部材の溝がセパレーター材に接するように配置す
る。このように配置された部材を加熱プレスにより、 3
50℃、2061kpa(20kgf/cmG)、圧力保持時間20分で全体
をプレスして電極部材の溝を形成する突起部とセパレー
ター材及び電極部材の周縁端部とセパレーター材をそれ
ぞれ四フッ化エチレン樹脂ディスパージョン及び四フッ
化エチレン樹脂シートを介して接合した。
上記により厚さ 3.5mmの燃料電池用複合電極基板を製造
した。
複合電極基板のセパレーター電極部の溝を有する部分の
剥離強度を測定するため、試験片をエポキシ系接着剤で
測定治具に接着し引張試験を行ったところ、試験片は接
合部で剥離する前に試験片が破壊され、剥離強度を測定
することはできなかった。本測定より、得られた複合電
極基板は燃料電池用電極基板として実用に充分耐え得る
ものであるといえる。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明の複合電極基板の斜視図であり、第2図
は第1図の本発明の複合電極基板のA−A′における部
分断面図である。 1……セパレーター、 2……電極部、 3……フッ素樹脂シート、 4……反応ガス孔道。

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】緻密炭素材からなるセパレーター及び該セ
    パレーターと接合されて反応ガス孔道を形成する複数の
    溝を片面に備え他の一面は平板状である2つの多孔性炭
    素質電極部から成り、前記多孔性炭素質電極部を反応ガ
    ス孔道が直交して相対するようにセパレーターの両面に
    接合して形成した燃料電池用電極基板であって、前記多
    孔性炭素質電極部が四フッ化エチレン樹脂ディスパージ
    ョンにより前記セパレーターに接合されており、前記多
    孔性炭素質電極部の反応ガス孔道に平行な周縁部の端部
    がフッ素樹脂シートでつつまれてシールされており、該
    端部と前記セパレーターの間に介在する前記フッ素樹脂
    シートは該端部と該セパレーターを接合し接合面をシー
    ルしていることを特徴とする燃料電池用複合電極基板。
  2. 【請求項2】多孔性炭素質電極部が、0.3〜0.9g
    /ccの嵩密度、200ml/cm・hr・mmAq
    以上のガス透過率、および200mΩ・cm以下の電気
    抵抗を有することを特徴とする特許請求の範囲第1項に
    記載の燃料電池用複合電極基板。
  3. 【請求項3】セパレーターが1.4g/cc以上の嵩密
    度、10-6ml/cm・hr・mmAq以下のガス透
    過率、10mΩ・cm以下の電気抵抗、および2mm以
    下の厚さを有する緻密炭素材であることを特徴とする特
    許請求の範囲第1項又は第2項に記載の燃料電池用複合
    電極基板。
  4. 【請求項4】フッ素樹脂シートが200℃以上の融点を
    有することを特徴とする特許請求の範囲第1項〜第3項
    のいずれかに記載の燃料電池用複合電極基板。
  5. 【請求項5】フッ素樹脂シートが厚さ30〜200μm
    の四フッ化エチレン樹脂シートであることを特徴とする
    特許請求の範囲第1項〜第4項のいずれかに記載の燃料
    電池用複合電極基板。
  6. 【請求項6】セパレーター材の両面に樹脂含有量10〜
    70重量%の四フッ化エチレン樹脂ディスパージョンを
    厚さ0.01〜0.5mmで塗布し、反応ガス孔道を形
    成する複数の溝を片面に備え他の1面は平板状である2
    枚の多孔性炭素質電極部材の溝に平行な周縁端部をそれ
    ぞれフッ素樹脂のシートで包み、上記セパレーター材の
    1面に上記電極部材を各1枚、溝を有する側を該セパレ
    ーター材の所定の位置につき合わせ、199kPa以上
    の圧力、270℃以上の温度、プレス時間1〜60分で
    融着接合することを特徴とする、緻密炭素材からなるセ
    パレーター及び該セパレーターと接合されて反応ガス孔
    道を形成する複数の溝を片面に備え他の一面は平板状で
    ある2つの多孔性炭素質電極部から成り、前記多孔性炭
    素質電極部を反応ガス孔道が直交して相対するようにセ
    パレーターの両面に接合して形成した燃料電池用電極基
    板であって、前記多孔性炭素質電極部が四フッ化エチレ
    ン樹脂ディスパージョンにより前記セパレーターに接合
    されており、前記多孔性炭素質電極部の反応ガス孔道に
    平行な周縁部の端部がフッ素樹脂シートでつつまれてシ
    ールされており、該端部と前記セパレーターの間に介在
    する前記フッ素樹脂シートは該端部と該セパレーターを
    接合し接合面をシールしている燃料電池用複合電極基板
    の製造方法。
  7. 【請求項7】多孔性炭素質電極部材を短炭素繊維、バイ
    ンダー及び有機粒状物質の混合物を一体的に加熱加圧成
    形した成形部材を焼成して製造することを特徴とする特
    許請求の範囲第6項に記載の製造方法。
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