JPS6228174B2 - - Google Patents
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- JPS6228174B2 JPS6228174B2 JP56090818A JP9081881A JPS6228174B2 JP S6228174 B2 JPS6228174 B2 JP S6228174B2 JP 56090818 A JP56090818 A JP 56090818A JP 9081881 A JP9081881 A JP 9081881A JP S6228174 B2 JPS6228174 B2 JP S6228174B2
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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- C08L23/00—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L23/02—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
- C08K3/01—Use of inorganic substances as compounding ingredients characterized by their specific function
- C08K3/013—Fillers, pigments or reinforcing additives
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- C08K2201/00—Specific properties of additives
- C08K2201/016—Additives defined by their aspect ratio
Description
本発明は、低温耐衝撃性、成形性及び塗装性に
優れる熱可塑性樹脂組成物に関するものである。 さらに詳細には、結晶性ポリオレフイン、エチ
レン−α−オレフイン共重合体ゴム及び特定のタ
ルク、マイカまたは繊維結晶性ケイ酸カルシウム
とからなる組成物で、機械的性質を失うことな
く、低温耐衝撃性、成形時の寸法安定性、塗装
性、ソリ及びウエルド強度を改善するものであ
る。 従来、結晶性ポリプロピレンは耐薬品性、機械
的特性に優れるため各種の用途に広く用いられて
いるが、耐衝撃性に欠けるためこれを改善するも
のとしてエチレンを共重合した結晶性エチレン−
プロピレンブロツク共重合体が用いられている。
しかし、このエチレン−プロピレンブロツク共重
合体は、常温付近での耐衝撃性は高いが低温での
耐衝撃性は改善されず、また、塗装、メツキ、接
着等の可飾性、成形時の寸法精度も低い。そのた
め、それに替る樹脂材料として反応射出成形法に
よるポリウレタンが用いられているが、高価であ
り、成形サイクルが長く再生使用ができない等の
欠点がある。したがつて、結晶性エチレン−プロ
ピレンブロツク共重合体の低温耐衝撃性を改善す
るためには、通常の射出成形が可能なブレンドタ
イプのポリプロピレンが種々提案されている。 しかしながら、これらの先行技術の低温耐衝撃
性は改善されてはいるもののポリウレタン樹脂に
代替し得る性能としては必ずしも十分とはいえな
い。 本発明者らは、低温耐衝撃性かつ成形性及び塗
装性をさらに向上させるために種々の検討を行つ
た結果、ポリオレフインに特定割合のエチレン−
α−オレフイン共重合体ゴム及び特にアスペクト
比の高いタルク、マイカまたは繊維結晶性ケイ酸
カルシウムを配合することにより機械的性質を失
うことはなく低温耐衝性、かつ可飾性及び成形収
縮率を改善することを見出し本発明を完成したの
である。 すなわち、本発明は、(1)メルトフローインデツ
クス0.5〜20g/10分及びエチレン含有量20重量
%以下の結晶性エチレン−プロピレンブロツク共
重合体20〜79重量%、(2)ムーニー粘度が10〜120
であるエチレン−プロピレン共重合体ゴムまたは
エチレン−プロピレン−ジエン三元共重合体ゴム
20〜50重量%及び(3)アスペクト比が3以上であ
り、平均粒子径0.5〜15μのタルク、平均粒子径
1〜200μのマイカまたは平均粒子径1〜100μの
繊維結晶性ケイ酸カルシウム1〜30重量%とから
なる熱可塑性樹脂組成物である。 本発明ではエチレン含有量20重量%以下の結晶
性エチレン−プロピレンブロツク共重合体を用
い、これはメルトフローインデツクス(以下MI
という)が0.5〜20g/10分のものであり、組成
物中に20〜79重量%が含有される。上記の含有量
が20重量%未満の場合は、組成物の軟化温度が低
く金型への付着など成形が困難となり、一方79重
量%を越える場合は低温耐衝撃性が改善されな
い。なお他の結晶性ポリオレフインをさらに配合
することができる。 本発明の第2成分のゴムとしては、エチレン−
プロピレン共重合体ゴム(以下EPRという)ま
たはエチレン−プロピレンの系に第三成分として
非共役ジエン類、例えばエチリデンノルボルネ
ン、ジシクロペンタジエンなどを共重合させた三
元共重合体ゴム(以下EPDMという)を用いる。
そしてこれらエチレン−α−オレフイン共重合体
ゴムはエチレン含有量が20〜90重量%、ムーニー
粘度(JISK−6300 ML1+4100℃以下同)が10〜
120のものであり、組成物中に20〜50重量%が含
有される。上記の含有量が20重量%未満の場合
は、低温耐衝撃性、可飾性が改善されず、一方50
重量%を越える場合は、樹脂軟化温度の低下によ
る成形性が悪く、また剛性も低下する。 また、本発明に用いられる無機充填剤としての
タルクは、平均粒子径が0.5〜15μ、マイカは平
均粒子径が1〜200μ、繊維結晶性ケイ酸カルシ
ウムは平均粒子径が1〜100μのもので特にアス
ペクト比の高いものが好ましい。アスペクト比の
高いタルク、マイカまたは繊維結晶性ケイ酸カル
シウムの配合はエチレン−α−オレフイン共重合
体ゴムの配合による剛性の低下を防止するために
有効であり、特にアスペクト比3以上のものを配
合する。上記のタルク、マイカまたは繊維結晶性
ケイ酸カルシウムは、組成物中に1〜30重量%含
有されるが、含有量が1重量%未満の場合は、組
成物の剛性が低下し、一方、30重量%を越える場
合は、、成形加工性が悪くなる。 本発明の組成物の製造方法は、各成分を配合
し、高速ミキサー、バンバリミキサー、ロール、
二軸押出機などの混練機を用いて加熱溶融状態で
混練することによつて得られる。なお、各成分の
配合、混練に際し、酸化防止剤、紫外線吸収剤な
どの安定剤、滑剤、帯電防止剤、顔料などの各種
添加剤を配合することができる。 以上、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、射出成
形において成形加工性に優れ金型からの離型もよ
く、また押出成形あるいはブロー成形も可能であ
る。そして、得られる成形品は低温耐衝撃性、可
飾性能(塗装等)、寸法安定性に優れ、ソリ、ヒ
ケが少くウエルド強度保持率が高く種々の分野に
用いることができるが、特に自動車のバンパーと
して好適である。 以下に本発明を実施例でさらに具体的に説明す
る。なお、実施例における各成分の%は重量を示
し、試験法は次のとおりである。 (1) MI ASTM D−1238 (2) 曲げ弾性率 ASTM D−790 (3) アイゾツト衝撃強度 ASTM D−256 3.2mm厚試験片、ノツチ付 (4) 成形収縮率 350×100×3mmシートを成形後
24時間20℃恒温室に放置し測定する。 (5) 塗膜剥離強度 70×120×3mmシートを成形
し、塩素化ポリプロピレンベースのプライマ
ー、ウレタントツプペイントを用い常法で塗装
焼付し得た塗装プレートの塗膜をインストロン
万能試験機を用いて、10mm巾にて180゜剥離さ
せ、得られた強度を剥離強度とする。 (6) ソリ 150φ×1.5mmの円板をダイレクトゲー
トで成形し、24時間20℃、65RHの恒温恒湿の
状態で放置し円板を平板上に置きソリ高Hから
ソリ(%)= H−1.5/150 ×100を求めた。 (7) ウエルド強度保持率 ASTM D−638によ
る1号ダンベルをウエルド強度試験片金型を用
い成形し、得られた試験片でインストロン万能
試験機を用いて50mm/分の速度で引張試験を行
い、降伏点強度から求めた。 実施例 1 結晶性エチレン−プロピレンブロツク共重合体
〔エチレン含有量7重量%、MI9.0(実験番号1
〜3及び9〜11)、MI15.0(実験番号(4.6〜
8)〕、EPR〔エチレン含有量75重量%、ムーニ
ー粘度20(実験番号1〜4、8、9)、ムーニー
粘度(実験番号5、6)、EPDM(エチレン含有
量50重量%、ムーニー粘度105)、HDPE(密度
0.960、MI0.3)、LDPE(密度0.912、MI9.0)及び
タルク(平均粒子径2.5μ、アスペクト比5)を
表−1に示す各実験番号の組合せで配合して高速
ミキサーで混合し、得られた混合物を2軸混練機
を用いてシリンダー温度200〜250℃で溶融混練後
造粒した。得られたペレツトを温度230℃、圧力
900Kg/cm2の射出成形条件で各試験片を射出成形
した。得られた各試験片について、曲げ弾性率、
アイゾツト衝撃強度、成形収縮率、塗膜剥離強
度、ソリ及びウエツド強度保持率を測定し、その
結果を表−1に示した。(実験番号1〜7) 比較のために上記においてEPRが20%未満の
もの、平均粒子径2.5μ、アスペクト比2のタル
クを配合する場合及びタルクを配合しない場合並
びに結晶性エチレン−プロピレンブロツク共重合
体のみについての各物性について、表−1に併記
した。(実験番号8〜11)
優れる熱可塑性樹脂組成物に関するものである。 さらに詳細には、結晶性ポリオレフイン、エチ
レン−α−オレフイン共重合体ゴム及び特定のタ
ルク、マイカまたは繊維結晶性ケイ酸カルシウム
とからなる組成物で、機械的性質を失うことな
く、低温耐衝撃性、成形時の寸法安定性、塗装
性、ソリ及びウエルド強度を改善するものであ
る。 従来、結晶性ポリプロピレンは耐薬品性、機械
的特性に優れるため各種の用途に広く用いられて
いるが、耐衝撃性に欠けるためこれを改善するも
のとしてエチレンを共重合した結晶性エチレン−
プロピレンブロツク共重合体が用いられている。
しかし、このエチレン−プロピレンブロツク共重
合体は、常温付近での耐衝撃性は高いが低温での
耐衝撃性は改善されず、また、塗装、メツキ、接
着等の可飾性、成形時の寸法精度も低い。そのた
め、それに替る樹脂材料として反応射出成形法に
よるポリウレタンが用いられているが、高価であ
り、成形サイクルが長く再生使用ができない等の
欠点がある。したがつて、結晶性エチレン−プロ
ピレンブロツク共重合体の低温耐衝撃性を改善す
るためには、通常の射出成形が可能なブレンドタ
イプのポリプロピレンが種々提案されている。 しかしながら、これらの先行技術の低温耐衝撃
性は改善されてはいるもののポリウレタン樹脂に
代替し得る性能としては必ずしも十分とはいえな
い。 本発明者らは、低温耐衝撃性かつ成形性及び塗
装性をさらに向上させるために種々の検討を行つ
た結果、ポリオレフインに特定割合のエチレン−
α−オレフイン共重合体ゴム及び特にアスペクト
比の高いタルク、マイカまたは繊維結晶性ケイ酸
カルシウムを配合することにより機械的性質を失
うことはなく低温耐衝性、かつ可飾性及び成形収
縮率を改善することを見出し本発明を完成したの
である。 すなわち、本発明は、(1)メルトフローインデツ
クス0.5〜20g/10分及びエチレン含有量20重量
%以下の結晶性エチレン−プロピレンブロツク共
重合体20〜79重量%、(2)ムーニー粘度が10〜120
であるエチレン−プロピレン共重合体ゴムまたは
エチレン−プロピレン−ジエン三元共重合体ゴム
20〜50重量%及び(3)アスペクト比が3以上であ
り、平均粒子径0.5〜15μのタルク、平均粒子径
1〜200μのマイカまたは平均粒子径1〜100μの
繊維結晶性ケイ酸カルシウム1〜30重量%とから
なる熱可塑性樹脂組成物である。 本発明ではエチレン含有量20重量%以下の結晶
性エチレン−プロピレンブロツク共重合体を用
い、これはメルトフローインデツクス(以下MI
という)が0.5〜20g/10分のものであり、組成
物中に20〜79重量%が含有される。上記の含有量
が20重量%未満の場合は、組成物の軟化温度が低
く金型への付着など成形が困難となり、一方79重
量%を越える場合は低温耐衝撃性が改善されな
い。なお他の結晶性ポリオレフインをさらに配合
することができる。 本発明の第2成分のゴムとしては、エチレン−
プロピレン共重合体ゴム(以下EPRという)ま
たはエチレン−プロピレンの系に第三成分として
非共役ジエン類、例えばエチリデンノルボルネ
ン、ジシクロペンタジエンなどを共重合させた三
元共重合体ゴム(以下EPDMという)を用いる。
そしてこれらエチレン−α−オレフイン共重合体
ゴムはエチレン含有量が20〜90重量%、ムーニー
粘度(JISK−6300 ML1+4100℃以下同)が10〜
120のものであり、組成物中に20〜50重量%が含
有される。上記の含有量が20重量%未満の場合
は、低温耐衝撃性、可飾性が改善されず、一方50
重量%を越える場合は、樹脂軟化温度の低下によ
る成形性が悪く、また剛性も低下する。 また、本発明に用いられる無機充填剤としての
タルクは、平均粒子径が0.5〜15μ、マイカは平
均粒子径が1〜200μ、繊維結晶性ケイ酸カルシ
ウムは平均粒子径が1〜100μのもので特にアス
ペクト比の高いものが好ましい。アスペクト比の
高いタルク、マイカまたは繊維結晶性ケイ酸カル
シウムの配合はエチレン−α−オレフイン共重合
体ゴムの配合による剛性の低下を防止するために
有効であり、特にアスペクト比3以上のものを配
合する。上記のタルク、マイカまたは繊維結晶性
ケイ酸カルシウムは、組成物中に1〜30重量%含
有されるが、含有量が1重量%未満の場合は、組
成物の剛性が低下し、一方、30重量%を越える場
合は、、成形加工性が悪くなる。 本発明の組成物の製造方法は、各成分を配合
し、高速ミキサー、バンバリミキサー、ロール、
二軸押出機などの混練機を用いて加熱溶融状態で
混練することによつて得られる。なお、各成分の
配合、混練に際し、酸化防止剤、紫外線吸収剤な
どの安定剤、滑剤、帯電防止剤、顔料などの各種
添加剤を配合することができる。 以上、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、射出成
形において成形加工性に優れ金型からの離型もよ
く、また押出成形あるいはブロー成形も可能であ
る。そして、得られる成形品は低温耐衝撃性、可
飾性能(塗装等)、寸法安定性に優れ、ソリ、ヒ
ケが少くウエルド強度保持率が高く種々の分野に
用いることができるが、特に自動車のバンパーと
して好適である。 以下に本発明を実施例でさらに具体的に説明す
る。なお、実施例における各成分の%は重量を示
し、試験法は次のとおりである。 (1) MI ASTM D−1238 (2) 曲げ弾性率 ASTM D−790 (3) アイゾツト衝撃強度 ASTM D−256 3.2mm厚試験片、ノツチ付 (4) 成形収縮率 350×100×3mmシートを成形後
24時間20℃恒温室に放置し測定する。 (5) 塗膜剥離強度 70×120×3mmシートを成形
し、塩素化ポリプロピレンベースのプライマ
ー、ウレタントツプペイントを用い常法で塗装
焼付し得た塗装プレートの塗膜をインストロン
万能試験機を用いて、10mm巾にて180゜剥離さ
せ、得られた強度を剥離強度とする。 (6) ソリ 150φ×1.5mmの円板をダイレクトゲー
トで成形し、24時間20℃、65RHの恒温恒湿の
状態で放置し円板を平板上に置きソリ高Hから
ソリ(%)= H−1.5/150 ×100を求めた。 (7) ウエルド強度保持率 ASTM D−638によ
る1号ダンベルをウエルド強度試験片金型を用
い成形し、得られた試験片でインストロン万能
試験機を用いて50mm/分の速度で引張試験を行
い、降伏点強度から求めた。 実施例 1 結晶性エチレン−プロピレンブロツク共重合体
〔エチレン含有量7重量%、MI9.0(実験番号1
〜3及び9〜11)、MI15.0(実験番号(4.6〜
8)〕、EPR〔エチレン含有量75重量%、ムーニ
ー粘度20(実験番号1〜4、8、9)、ムーニー
粘度(実験番号5、6)、EPDM(エチレン含有
量50重量%、ムーニー粘度105)、HDPE(密度
0.960、MI0.3)、LDPE(密度0.912、MI9.0)及び
タルク(平均粒子径2.5μ、アスペクト比5)を
表−1に示す各実験番号の組合せで配合して高速
ミキサーで混合し、得られた混合物を2軸混練機
を用いてシリンダー温度200〜250℃で溶融混練後
造粒した。得られたペレツトを温度230℃、圧力
900Kg/cm2の射出成形条件で各試験片を射出成形
した。得られた各試験片について、曲げ弾性率、
アイゾツト衝撃強度、成形収縮率、塗膜剥離強
度、ソリ及びウエツド強度保持率を測定し、その
結果を表−1に示した。(実験番号1〜7) 比較のために上記においてEPRが20%未満の
もの、平均粒子径2.5μ、アスペクト比2のタル
クを配合する場合及びタルクを配合しない場合並
びに結晶性エチレン−プロピレンブロツク共重合
体のみについての各物性について、表−1に併記
した。(実験番号8〜11)
【表】
【表】
実施例 2
結晶性エチレン−プロピレンブロツク共重合体
(エチレン含有量7重量%、MI9.0)、EPR(エチ
レン含有量75重量%、ムーニー粘度20)、HDPE
(密度0.960、MI0.3)及びマイカ(平均粒子径30
μ、アスペクト比5)を表−2に示す実験番号の
組合せで配合し、実施例1と同様の方法で試験片
を成形して各物性を測定し結果を表−2に示し
た。(実験番号12〜14) 比較のために上記においてEPRが20%未満の
もの、平均粒子径30μ、アスペクト比2のマイカ
を配合したもの及びマイカを配合しない場合につ
いての各物性について表−2に併記した。 (実験番号15〜18)
(エチレン含有量7重量%、MI9.0)、EPR(エチ
レン含有量75重量%、ムーニー粘度20)、HDPE
(密度0.960、MI0.3)及びマイカ(平均粒子径30
μ、アスペクト比5)を表−2に示す実験番号の
組合せで配合し、実施例1と同様の方法で試験片
を成形して各物性を測定し結果を表−2に示し
た。(実験番号12〜14) 比較のために上記においてEPRが20%未満の
もの、平均粒子径30μ、アスペクト比2のマイカ
を配合したもの及びマイカを配合しない場合につ
いての各物性について表−2に併記した。 (実験番号15〜18)
【表】
実施例 3
実施例2においてマイカの代り平均粒子径9
μ、アスペクト比5の繊維結晶性ケイ酸カルシウ
ム(商品名;ウオラストナイト)を用いた以外は
同じものを用いて表−3に示す実験番号の組合せ
で配合し、実施例1と同様の方法で試験片を成形
して各物性を測定し、結果を表−3に示した。
(実験番号19〜21) 比較のために上記においてEPRが20%未満の
もの及び平均粒子径9μ、アスペクト比2の繊維
結晶性ケイ酸カルシウムを配合したものについて
の各物性について表−3に併記した。(実験番号
22〜23)
μ、アスペクト比5の繊維結晶性ケイ酸カルシウ
ム(商品名;ウオラストナイト)を用いた以外は
同じものを用いて表−3に示す実験番号の組合せ
で配合し、実施例1と同様の方法で試験片を成形
して各物性を測定し、結果を表−3に示した。
(実験番号19〜21) 比較のために上記においてEPRが20%未満の
もの及び平均粒子径9μ、アスペクト比2の繊維
結晶性ケイ酸カルシウムを配合したものについて
の各物性について表−3に併記した。(実験番号
22〜23)
Claims (1)
- 1 (1)メルトフローインデツクス0.5〜20g/10
分及びエチレン含有量20重量%以下の結晶性エチ
レン−プロピレンブロツク共重合体20〜79重量
%、(2)ムーニー粘度が10〜120であるエチレン−
プロピレン共重合体ゴムまたはエチレン−プロピ
レン−ジエン三元共重合体ゴム20〜50重量%、及
び(3)アスペクト比が3以上であり、平均粒子径
0.5〜15μのタルク、平均粒子径1〜200μのマイ
カまたは平均粒子径1〜100μの繊維結晶性ケイ
酸カルシウム1〜30重量%とからなる熱可塑性樹
脂組成物。
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---|---|---|---|
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---|---|---|---|
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- 1981-06-15 JP JP56090818A patent/JPS57207630A/ja active Granted
-
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- 1982-06-07 CA CA000404577A patent/CA1248270A/en not_active Expired
- 1982-06-11 EP EP82303045A patent/EP0069479A1/en not_active Withdrawn
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