JPS62229246A - パタ−ン形成方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は２パターン形成方法に関し、とりわけネガ型及
びポジ型のパターンを形成するのに好適なパターン形成
方法に関する。

［従来の技術］ 従来、半導体素子の製作などにおける微細パターンを形
成するのに用いられているレジストは、スピンコード、
バーコード等の方法により基板上に塗布して使われてい
た。

しかしながら従来の塗布法によると、以下に示すような
欠点がある。

１、プリベーク、ボストベーク等の前処理、後処理が必
要である。

２、膜質、膜厚が不均一である。

３、基板との密着性が悪い。

４、感度、解像度に限界がある。

これに対し、近年、レジスト材を単分子膜累積方法（ラ
ングミュア・プロジェット法）により作成することによ
って、膜質・膜厚が均一で且つ基板との密着性に優れた
レジスト膜に関する研究がなされている。

例えば、ω−トリコセン酸及びそのカルシウム塩の単分
子膜をネガ型の、レジスト膜として用いた研究がある（
Ａ、バーローら、ジャーナル・オブ・コロイド・アンド
・インターフェイス拳サイエンス、Ｖｏｌ　８２．Ｎｏ
３）　。

しかしながら、このレジスト膜は、感度に関して、従来
のレジス）ＩＩとほぼ同程度（５０ｇｃ／ｃ履２）であ
り、満足のいくものではなかった。

またシリコンウェハやアルミ蒸着膜上へ単分子累積法を
用いて成膜すると、基板との密着性が悪いため、膜はが
れを起こし膜の累積が困難であった。さらに重合後の現
像時にも膜はがれを起こすため、実用的ではなかった。

電子線描画は一般にスルーブツトが悪いため、生産性向
上、コストダウンを達成するには感度を上げることが重
要な課題である。

［発明が解決しようとする問題点］ そこで、本発明は、かかる従来技術の欠点を解消するた
めに成されたものである。

本発明の目的は、特に高感度、高解像度のパターンを形
成することの可使なパターン形成方法を提供することに
ある。

さらに本発明の目的は、ポジ型及びネガ型パターンを容
易に形成することの可能なパターン形成方法を提供する
ことにある。

［問題点を解決するための手段］ 上記の目的は、以下の本発明によって達成される。

すなわち本発明は、ｉ移金属と重合性化合物とを含み、
且つエネルギーの付与量に応じて溶剤可溶化状ＩＥと不
溶化状態を周期的に繰り返す重合性ｆＪ膜に対し、エネ
ルギーを付与して溶剤可溶化部位と不溶化部位を生ぜし
めてパターンを形成することを特徴とするパターン形成
方法である。

更に本発明は、遷移金属と重合性化合物とを含み、且つ
エネルギーの付与量に応じて溶剤可溶化状態と不溶化状
態を周期的に繰り返す重合性Ｑ膜に対し、エネルギーを
付与して第１の不溶化部位と第２の可溶化部位を生ぜし
めてパターンを形成することを特徴とするパターン形成
方法である。

また本発明は、′Ｘ１移金属と重合性化合物とを含み、
且つエネルギーの付与量に応じて溶剤可溶化状態と不溶
化状態を周期的に繰り返す重合性薄膜に対し、エネルギ
ーを付与して第２の可溶化部位と第２の不溶化部位を生
ぜしめてパターンを形成することを特徴とするパターン
形成方法である。

［作用］ 本発明のパターン形成方法に用いられる重合性薄膜は主
として重合性化合物と遷移金属とからなる。

本発明で用いられる重合性化合物は、分子内に親水性部
位、疎水性部位及び重合性部位をそれぞれ少なくとも１
個所有する化合物である。

本発明に係る重合性化合物として、好適にはジアセチレ
ン誘導体化合物が挙げられる。

ジアセチレン誘導体化合物は一般式（Ｉ）で表わされる
化合物である。

Ｒ−ＣミＣ−Ｃ≡Ｃ−（Ｒ１）ｎ−Ｘ　　　　　　　　
　　　（Ｉ）Ｒ，Ｒ１：疎水性部位 Ｘ：親水性部位 ｎ：０または１ 疎水性部位Ｒとしては、例えばアルキル基、ビニル、ビ
ニリデン、エチニル等のオレフィン系炭化水素基、フェ
ニル、ナフチル、アンドラニ）Ｌｔ等の縮合多環フェニ
ル基、ビフェニル、ターフェニル等の鎖状多環フェニル
基、水素原子その他の非極性基、Ｒ１としてはアルキレ
ン基、フェニレン基等が挙げられるが、特にＲとＲ１の
炭素原子数の和が１０〜３０のものが好ましい。

親水性部位Ｘとしては、例えば、カルボキシル基及びそ
の金属塩もしくはアミン塩、スルホン酸基及びその金属
塩もしくはアミン塩、スルホアミド基、アミド基、アミ
ノ基、イミノ基、ヒドロキシ基、４級アミノ基、オキシ
アミノ基、ジアゾニウム基、グアニジン基、ヒドラジン
基、リン酸基、ケイ酸基、アルミン酸基、ニトリル基、
チオアルコール基、その他の極性基等が挙げられる。

また、本発明で用いる遷移金属としては、クロム、マン
ガン、鉄、コバルト、ニッケル、ｍ、亜鉛、カドミウム
等が挙げられるが、とくに好ましいモノはマンガンであ
る。これらの遷移金属は、薄膜中でイオン、錯体、塩の
いずれの状態で存在しても良い。

第１図（ａ）　（ｂ）は１本発明で用いる基板上に設け
た重合性薄膜の例を示す模式図である。

第１図（ａ）は単分子膜からなる重合性薄膜を表わし、
第１図（ｂ）は単分子累積膜からなる重合性薄膜を表わ
している。

親水性部位２と疎水性部位３１重合性部位４を有してい
る重合性化合物ｌと遷移金属７を含む重合性薄膜（単分
子膜６、単分子累積膜８）が基板５上に形成されている
。

本発明で用いる重合性薄膜を作成する方法としては、ス
ピナー回転塗布法、ローラー塗布法、引上げ塗布法、ス
パッタリング法、プラズマ重合法、単分子累積法等が挙
げられるが、作成される膜の高密度性、高秩序性を考慮
に入れると、とりわけ単分子累積法が好適である。

かかる分子の高秩序性及び高配向性を有する単分子膜又
はその累積膜を作成する方法としては。

例えば、■、ラングミュア等の開発したラングミュア・
プロジェット法（以下、ＬＢ法という）を用いる。

ＬＢ法は１例えば分子内に親水性部位と疎水性部位を有
する構造の分子において１両者のバランス（両親媒性の
バランス）が適度に保たれている時、分子は水面上で親
木基を下に向けて単分子膜又はその累積膜を作成する方
法である。

水面上の単分子層は、二次元系の特徴を持つ。

分子がまばらに散開しているときは、一分子当り面積Ａ
と表面圧ｎとの間に二次元理想気体の式、ｎＡ＝ＫＴ が成り立ち、”気体膜”となる、ここで、Ｋはポルツマ
ン定数、Ｔは絶対温度である。

Ａを十分小さくすれば分子間相互作用が強まり、二次元
固体の″凝縮膜（又は固体膜）″になる。凝縮膜は、ガ
ラス基板などの種々の材質や形状を有する担体の表面へ
一層ずつ移すことができる。

この方法を用いた、本発明で用いる重合性薄膜を構成す
るジアセチレン誘導体化合物の単分子膜又はその累積膜
の具体的製法を第３図を参照して以下に説明する。

まず、目的とするジアセチレン誘導体化合物ｌをベンゼ
ン、クロロホルム等の揮発性溶剤に溶解させる。

このジアセチレン誘導体化合物１の溶液を水槽９内の水
相１０上に展開させて膜状に形成する。

次に、この展開層が水相１０上を自由に拡散して拡がり
すぎないように仕切板（又は浮子）１１を設けて展開面
積を制限し、膜物質の集合状態を制御して、その集合状
態に比例した表面圧■を得る。

この仕切板１１を動かし、展開面積を縮小して膜物質の
集合状態を制御し、表面圧を徐々に上昇させ、累積膜の
製造に適する表面圧■を設定することができる。

この表面圧を維持しながら静かに、清浄な担体（基板）
　１２を垂直に上下させることにより、ジアセチレン誘
導体化合物の単分子膜が担体（基板）１２上に移しとら
れる。

ジアセチレン誘導体化合物の単分子膜は、以上で製造さ
れるが、前記の操作を繰返すことにより、所望の累積膜
のジアセチレン誘導体化合物単分子膜の累積膜が形成さ
れる。

ジアセチレン単分子膜を担体１２上に移すには、上述し
た垂直浸漬法の他、水平付着法、回転円筒法などの方法
によるものがある。

水平付着法は、担体（基板）１２を水面に水平に接触さ
せて移しとる方法で、回転円筒法は、円筒形の担体を水
面上で回転させて担体表面に移しとる方法である。

前述した垂直浸漬法では１表面が親水性である担体１２
を水面を横切る方向に水中から引き上げると、ジアセチ
レン誘導体化合物の親水性部位２が担体側に向いたジア
セチレン単分子膜が担体上に形成される。

前述のように担体を上下させると、各工程ごとに一層ず
つジアセチレン単分子膜が積層されていく。

この場合、成膜分子の向きが引上げ工程と浸漬工程では
逆になるので、この方法によると各層間は、ジアセチレ
ン誘導体化合物の親水性部位２と親水性部位２が向かい
あうＹ型膜が形成される。

それに対し、水平付着法は、ジアセチレン誘導体化合物
ｌの疎水性部位３が担体側に向いたジアセチレン単分子
膜が担体上に形成される。

この方法では、累積しても、成膜分子に向きの交代はな
く、すべての層において、疎水性部位３が担体側に向い
たＸ型が形成される０反対に、すべての層において、親
水性部位２が担体側に向いた累積膜はＺ型膜と呼ばれる
。

単分子層を担体上に移す方法はこれらに限定されるもの
ではなく、大面積担体を用いる時には、担体ロールから
水相中に担体を押し出していく方法などもとりうる。ま
た、前述した親水性部位、疎水性部位の担体への向きは
原則であり、担体の表面処理等によって変えることもで
きる。

次に、本発明において、ジアセチレン誘導体化合物の単
分子膜またはその累ｖ１膜中に遷移金属を含有せしめる
方法としては、 １、ジアセチレン誘導体化合物の遷移金属塩を用いて成
膜する方法、 ２、遷移金属を含む溶液を予め水相１０中に溶解させて
おき単分子膜累積工程で膜中に取り込ませる方法、 ３、単分子累積膜を作成した後、該累積膜を遷移金属を
含む溶液中に浸漬する方法 等があり、いずれを用いても本発明の目的は達成される
。

尚１本発明において、遷移金属もしくは遷移金属化合物
を蒸着あるいは電解メッキ等の方法により基板上に付着
処理し、この上にジアセチレン誘導体化合物の単分子累
積膜を成膜しても良い。

重合性薄膜を形成するための基板ないし担体としては、
ガラス、プラスチック、紙、金属等の種々の固体材料が
用いられるが、本発明の重合性薄膜を例えばレジスト膜
として利用する場合、基板としではシリコンウェハある
いはアルミ蒸着膜、クロム蒸着膜を表面に有するシリコ
ンウェハ等が好適に用いられる。

未発ν１で用いる重合性ｎ膜の膜厚としては、その用途
によっても異なるが、一般的には数十λ〜数ルｍ程度、
好ましくは１００Ａ〜５０００Ａである。

次に、本発明で用いる重合性ｐＪ膜に種々の重合エネル
ギーを付与し、その付与量に応じた、溶剤に対する溶解
性の変化の様子を第２図に示す。

尚、膜厚とは重合性薄膜に重合エネルギー付与し、現像
した後の膜厚（残膜）であり、規格化したものである。

第２図はマンガンとジアセチレン誘導体化合物を含む重
合性薄膜に対し、電子線の照射量を増加させていった時
、溶剤（エタノール）に対する溶解性が周期的に変化す
る様子を表わしている。

電子線照射前（第１の可溶化状態）は溶剤に対して溶解
性が大であるが、照射量を増加していくに従い、溶剤不
溶化状態（第１の不溶化状態）、可溶化状態（第２の可
溶化状態）、不溶化状態（第２の不溶化状態）をくりか
えす。

しかも第１の可溶化状態に比べ、第２の可溶化状態の方
が溶剤に対する溶解性が犬である。

木３′ｌ！−明のパターン形成方法は上記重合性薄膜の
特性を利用したものであり、以下に示す種々の態様が挙
げられる。

１、電子線未照射部（第１の可溶化部位）と第１の不溶
化部位との溶解性の差を利用してネガ型パターンを形成
する態様、 ２、第１の不溶化部位と７ｉ１１２の可溶化部位との溶
解性の差を利用してポジ型パターンを形成する態様。

３、第２の可溶化部位と第２の不溶化部位との溶解性の
差を利用してネガ型パターンを形成する態様、 これら態様のいずれも好適に利用可能ではあるが、溶剤
に対する溶解性の差が特に大きい第２の態様と第３の態
様が好ましい。

本発明で使用する重合エネルギーとしては、熱、近紫外
光、紫外光、遠紫外光、電子線、軟Ｘ線、Ｘ線、その他
の電磁波が挙げられ、そのうちの１種以上が用いられる
。

現像のために使用する溶剤としては、水あるいはメタノ
ール、エタノール、アセトン等の有機溶剤が挙げられる
。

本発明において、パターン形成に際し、現像処理は必須
であるが、例えばパターン形成後ひきつづき下地をエツ
チングするような場合、特に現像処理は必要ではない、
というのはエネルギー付与による溶剤可溶化部位は耐エ
ツチング性が非常に低いため、現像処理を行わなくとも
エツチング時に膜が簡単にはく離するからである。

［実施例］ 本発明を更に詳細に説明するために、以下に実施例を挙
げる。

実施例１ 水相１０として、純水中に塩化マンガン四水和物をＩ　
Ｘ　１０−４Ｍの濃度で溶解し、更に炭酸水素カリウム
を５　Ｘ　１０−５Ｍとなるように溶解して、ｐＨを８
゜４としたものを用いた。また、水温を２０℃に保つよ
うに制御した。

次にジアセチレン誘導体化合物として、下式で表わされ
る１０．２０−ペンタコサシイツイン醜Ｃ＋　２　Ｈ２
５−ＣＴＣ−ＣＷＣ−０７Ｈ＋　ｓ　−ＣＯＯＨをクロ
ロホルムにＩ　Ｘ　１０−３％の濃度で溶かし、その溶
液２００．ｗｌを水相１０上に展開した。

溶媒のクロロホルムを蒸発除去後、仕切板１１を動かし
て表面圧を２０ｍＮ／鴫まで高めた。

基板１２として、アンチモンをドープしたｎ゛型シリコ
ンウェハー（抵抗値０．０１０〜Ｇ、０１１ΩＣ１−１
）をフッ酸で表面酸化膜を取り除いて用いた。

この基板を、水面を横切る方向に上下速度１０ｍｍ１層
ｉｎで静かに上下させ、３０層の単分子累積膜を形成し
た。

水相上の単分子膜が基板上に移し取られると、水相上の
単分子膜の表面圧が低下する。従って、表面圧を一定に
保つためには、基板１２の近傍に設けられた表面圧紙１
４及び懸架糸１５により連結された表面圧針１６により
表面圧をモニターし、制御回路系１７を介して、仕切板
１１を移動させる。

上記の方法によって形成された単分子累積膜をＸ線散乱
及び原子吸光分析により測定した結果、単分子累積膜は
１層の厚さが３１＾の層状構造を持ち、マンガンがジア
セチレン化合物のカルボン酸塩として取り込まれている
ことが確認された。

このようにして基板上に形成された重合性薄膜を２４時
間風乾させた。

上記の基板上に形成された重合性薄膜をエリオニクス社
製ＥＬＳ−３３００電子線描画装置に入れ、加速電圧２
０ＫＶ、電流値ｌＸ１Ｏ−１０Ａ及びＩＸＩＧ−１１Ａ
の条件で、パターン発生装置を用いて描画した。

このときの倍率は５０倍であり、静止スポット径は０．
１ｐｍφ、送りピッチは０．１μｍであった。

露光時間を０．５　牌ｓｅｃ／スポット〜２５８終ｓｅ
ｃ／スポットに設定して描画後、エタノール中で現像し
、現像後の膜厚を８３３ｎｍのヘリウム−ネオンレーザ
−を用いたエリプソメトリ−（Ｇａｅｒｔｎｅｒ　５ｃ
ｉｅ−ｎｔｉｆｉｃ　Ｃａｒｐ、社製）で測定して、感
度曲線を作成した。その結果を第２図に示す。

次に、この重合性薄膜に０．４　ＩＬｃｌｃ層２と８ル
ｃｉＣ１１２の２つの電子線照射量を用いて、ｌＪＬｍ
〜０゜Ｉｇｍのラインースペースを描画後、エタノール
で５分間現像処理した。

その結果、非常にコントラストが高く、しかも０．２ル
ｍの解像度のパターンを形成することができた。

実施例？ 水相１０として純水を用い、炭酸水素カリウムを５Ｘ１
０−５Ｍとなるように溶解した。

次にジアセチレン誘導体化合物ｌとして、下式で表わさ
れる２、４−　）リコサデ力ジイノイン酷のマンガン塩 （Ｃ＋　８Ｈ３７−ＣａＣ−ＣＨＣ−ＣＯＯ）２　Ｉｎ
をクロロホルムにｌＸｌ０−３Ｍの濃度で溶かし、その
溶液２００ｇ＋を水相１０上に展開し、仕切板１１を動
かして表面圧を３０ｍＷ／ｍまで高めた。

基板１２として、アルミニウムを蒸着したシリコンウェ
ハーを用いた。

この基板を用いて実施例１と同様にして、成膜した。

この重合性薄膜を２５４ｎｍの紫外線で重合させたイ乙 ところ、固相重合を起こして第１の不溶呼状態となった
。

次に、トータルの照射量が８４ＣＩｃｔａ２　となるよ
うにパターンに従って電子線を照射し、その後エタノー
ルで５分間現像処理した。

その結果、コントラストが高く、高解像度のポジ型パタ
ーンが形成された。

実施例３ 水相１０として、Ｉ　Ｘ　ｔｏ−４Ｍの塩化カドミウム
水溶液を用い、更に炭酸水素ナトリウムを５　Ｘ　１Ｇ
−５踵となるように溶解した。

次にジアセチレン誘導体化合物として、下式で表わされ
る２２．２４−ペンタコサシイツイン酸ＨＣミＣ−ＣＨ
Ｃ−Ｃ２ｏ　Ｈａ　ｏ　−ＣＯＯＨをクロロホルムにＩ
　Ｘ　１０−３Ｍの濃度で溶かし、仕切板１１を動かし
て表面圧を４０＋ｍＮ／諺まで高めた。

基板１２として、表面な熱酸化して１０００λの５ｉ０
２膜としたシリコンウェハーを用いた。

前記と同様の方法で成膜した後、マンガン水溶液中に浸
し、１時間放置した。

この単分子累′！Ｉｋ膜を原子吸光分析により測定した
結果、単分子累積膜中のカドミウムがマンガンに置換さ
れたことが確認された。

この重合性薄膜を実施例１と同様に電子線描画装置に入
れ、８１１０１ｃｍ２　と１００１ＬＣ／ｃｍ２の２つ
の電子線照射量を用いてパターニングし、その後エタノ
ールで現像した。

その結果、照射量８ｇＣ／ｃｍ２の部位は溶解し、照射
量１００　ｇｃ／ｃ■２の部位は不溶化して膜は残存し
た。

これを四フッ化炭素のプラズマ中でエツチングしたとこ
ろ、照射量８ＪＬＣ／Ｃ腸２の部位は５ｉ０２被膜がエ
ツチングされ、下地のシリコンが露出し、一方、照射量
１００　ＩＬｃ／ｃ層２の部位はＳ　ｉ０２被膜が１０
００λ残す、耐エツチング性に優れていることが確認さ
れた。

［発明の効果］ 本発明のパターン形成方法は、以下の効果を有する。

１、基板との密着性に優れているため、耐エツチング性
に優れている。

２、膜質が均一で且つち密であるため、高感度。

高解像度、高コントラストのパターンを形成できる ３、パターン形成に紫外光と電子線を併用できるので、
描画時間が大幅に短縮できる。

４、ポジ型、ネガ型パターンが所望により容易に形成で
きる。

【図面の簡単な説明】

第１図は１本発明のパターン形成方法に用いる重合性薄
膜を示す模式図、第２図は１重合性薄膜の規格化膜厚対
電子線照射量曲線を示す図、第３図（ａ）、（ｂ）は、
本発明のパターン形成方法に用いる重合性薄膜を製造す
るための装置の斜視図及び断面図である。 １、重合性化合物　２．親水性部位 ３、疎水性部位　　４０重合性部位 ５．１２．基板　　　８．単分子膜 ７、遷移金属　　　８．単分子累積膜 ９、水槽　　　　　１０．水相 １１、仕切板　　　　１３．枠 １４、表面圧紙　　１５．ｊｉｆｉ糸 １６、表面圧計　　１７．制御回路系 １８、基板上下腕　１９．溝 ｏ、ｏｌ　　　　Ｏ，Ｊ　　　　　　Ｉ　　　　　　１
０　　　　　ｔｏｏ　　　　　ｔｏｏ。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）遷移金属と重合性化合物とを含み、且つエネルギ
   ーの付与量に応じて溶剤可溶化状態と不溶化状態を周期
   的に繰り返す重合性薄膜に対し、エネルギーを付与して
   溶剤可溶化部位と不溶化部位を生ぜしめてパターンを形
   成することを特徴とするパターン形成方法 （２）該重合性化合物が下式（ I ）で表わされるジア
   セチレン誘導体化合物である特許請求の範囲第１項記載
   のパターン形成方法。 Ｒ−Ｃ≡Ｃ−Ｃ≡Ｃ−（Ｒ＿１）＿ｎ−Ｘ（ I ）（Ｒ
   、Ｒ＿１は疎水性部位、Ｘは親水性部位、ｎは０または
   １である） （３）該重合性化合物が単分子累積法により成膜されて
   いる特許請求の範囲第１項記載のパターン形成方法。 （４）該エネルギーが、熱、近紫外光、紫外光、遠紫外
   光、電子線、軟Ｘ線、Ｘ線のうち少なくともいずれか１
   つである特許請求の範囲第１項記載のパターン形成方法
   。 （５）遷移金属と重合性化合物とを含み、且つエネルギ
   ーの付与量に応じて溶剤可溶化状態と不溶化状態を周期
   的に繰り返す重合性薄膜に対し、エネルギーを付与して
   第１の不溶化部位と第２の可溶化部位を生ぜしめてパタ
   ーンを形成することを特徴とするパターン形成方法 （８）該重合性化合物が下式（ I ）で表わされるジア
   セチレン誘導体化合物である特許請求の範囲第５項記載
   のパターン形成方法。 Ｒ−Ｃ≡Ｃ−Ｃ≡Ｃ−（Ｒ＿１）＿ｎ−Ｘ（ I ）（Ｒ
   、Ｒ＿１は疎水性部位、Ｘは親水性部位、ｎは０または
   １である） （７）該重合性化合物が単分子累積法により成膜されて
   いる特許請求の範囲第５項記載のパターン形成方法。 （８）該エネルギーが、熱、近紫外光、紫外光、遠紫外
   光、電子線、軟Ｘ線、Ｘ線のうち少なくともいずれか１
   つである特許請求の範囲第５項記載のパターン形成方法
   。 （９）遷移金属と重合性化合物とを含み、且つエネルギ
   ーの付与量に応じて溶剤可溶化状態と不溶化状態を周期
   的に繰り返す重合性薄膜に対し、エネルギーを付与して
   第２の可溶化部位と第２の不溶化部位を生ぜしめてパタ
   ーンを形成することを特徴とするパターン形成方法。 （１０）該重合性化合物が下式（ I ）で表わされるジ
   アセチレン誘導体化合物である特許請求の範囲第９項記
   載のパターン形成方法。 Ｒ−Ｃ≡Ｃ−Ｃ≡Ｃ−（Ｒ＿１）＿ｎ−Ｘ（ I ）（Ｒ
   、Ｒ＿１は疎水性部位、Ｘは親水性部位、ｎは０または
   １である） （１２）該重合性化合物が単分子累積法により成膜され
   ている特許請求の範囲第９項記載のパターン形成方法。 （１３）該エネルギーが、熱、近紫外光、紫外光、遠紫
   外光、電子線、軟Ｘ線、Ｘ線のうち少なくともいずれか
   １つである特許請求の範囲第９項記載のパターン形成方
   法。