JPS62148380A - 窒化けい素系セラミツク焼結体接合用接着剤および接着方法 - Google Patents
窒化けい素系セラミツク焼結体接合用接着剤および接着方法Info
- Publication number
- JPS62148380A JPS62148380A JP28835085A JP28835085A JPS62148380A JP S62148380 A JPS62148380 A JP S62148380A JP 28835085 A JP28835085 A JP 28835085A JP 28835085 A JP28835085 A JP 28835085A JP S62148380 A JPS62148380 A JP S62148380A
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- ceramic sintered
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、窒化けい素系セラミック焼結体同士を接合す
るための接着剤および接着方法に関する。
るための接着剤および接着方法に関する。
窒化けい素(Si3N4)系焼結品は、各種のセラミッ
クの中でも、硬く、しかも靭性が高いので、強度、靭性
、耐摩耗性等が要求される高温材料、例えばバルブ類、
軸受類等の耐熱部品材料として有用であり、従来の耐熱
合金に代わる新材料としてその応用が種々試みられてい
る。
クの中でも、硬く、しかも靭性が高いので、強度、靭性
、耐摩耗性等が要求される高温材料、例えばバルブ類、
軸受類等の耐熱部品材料として有用であり、従来の耐熱
合金に代わる新材料としてその応用が種々試みられてい
る。
しかるに、これらの構造部材は、形状が複雑であり、ま
た寸法精度が厳しく要求されるので、これらを一体物の
焼結晶として製造することは容易でない。このため、こ
れらの構造部材を製作する方法として、部材を複数の部
分に分割して単純な形状を有する複数の焼結晶を製作し
、それらを接着剤で接合して目的とする形状・サイズを
有する構造部材に組み立てる方法が提案されており、ま
たそのための接着剤、接着方法についてもいくつかの有
用な提案がなされている(例えば、特開昭55−949
75号、同58−91086号、同59−190277
号)。
た寸法精度が厳しく要求されるので、これらを一体物の
焼結晶として製造することは容易でない。このため、こ
れらの構造部材を製作する方法として、部材を複数の部
分に分割して単純な形状を有する複数の焼結晶を製作し
、それらを接着剤で接合して目的とする形状・サイズを
有する構造部材に組み立てる方法が提案されており、ま
たそのための接着剤、接着方法についてもいくつかの有
用な提案がなされている(例えば、特開昭55−949
75号、同58−91086号、同59−190277
号)。
しかるに、セラミック焼結体同士を無加圧下に接合する
場合に使用される接着剤は、耐熱ガラス組成を有するも
のが大部分である。ガラス接着剤を用いて窒化けい素系
セラミック焼結品同士を接着した場合、その接合部の接
着強度や接着層の硬度は、その焼結体の半分以下と極め
て低く、また接着層はガラス質であるために、靭性にも
乏しい。
場合に使用される接着剤は、耐熱ガラス組成を有するも
のが大部分である。ガラス接着剤を用いて窒化けい素系
セラミック焼結品同士を接着した場合、その接合部の接
着強度や接着層の硬度は、その焼結体の半分以下と極め
て低く、また接着層はガラス質であるために、靭性にも
乏しい。
本発明は上記実情に対処すべく、窒化けい素系セラミッ
ク焼結品同士を接着するための改良された接着剤および
接着方法を提供しようとするものである。
ク焼結品同士を接着するための改良された接着剤および
接着方法を提供しようとするものである。
〔問題点を解決するための手段および作用〕本発明のセ
ラミック接着剤は、MgO:5〜23%、A 6 z
03 : 20〜50%、およびS i Oz:40〜
60%からなるMgO−AAzO3−Al−Si− O
z粉末100重量部に、平均粒径:1.5μm以下の5
43N4粉末=26〜65重量部を配合した混合粉末組
成物として構成される。
ラミック接着剤は、MgO:5〜23%、A 6 z
03 : 20〜50%、およびS i Oz:40〜
60%からなるMgO−AAzO3−Al−Si− O
z粉末100重量部に、平均粒径:1.5μm以下の5
43N4粉末=26〜65重量部を配合した混合粉末組
成物として構成される。
また、本発明は、上記接着剤を、窒化けい素系セラミッ
ク焼結品同士の接合面に介在させ、無加圧下、温度:
1500〜1700℃にて加熱処理することにより、M
g−A 1−3 i −0−N系のオキシナイトライド
ガラスもしくはガラスセラミックのマトリックス中にS
i、N、粒子が均一分散した接着層を形成することを特
徴とする接着方法を提供する。
ク焼結品同士の接合面に介在させ、無加圧下、温度:
1500〜1700℃にて加熱処理することにより、M
g−A 1−3 i −0−N系のオキシナイトライド
ガラスもしくはガラスセラミックのマトリックス中にS
i、N、粒子が均一分散した接着層を形成することを特
徴とする接着方法を提供する。
なお、本発明接着剤の成分組成比を示す%はすべで重量
%である。
%である。
本発明の接着剤を、接合すべき1組の窒化けい素系焼結
品(以下、「被接着体」ともいう)の接着面間に介在さ
せて加熱処理すると、生成するMg OA l1zOz
S t 02系ガラス融液が、被接着体のガラス相
とよくなじむと共に、該ガラス融液と、その中に混在分
散している微細粒子、つまり比表面積の大きなAl−S
i−3Na粒子とが反応(Si、N4がガラス融液中に
固溶)することにより、窒素含有ガラス(このものは、
一般のガラスに比し、硬度および靭性が高い)が生成し
、かつ残余のAl−Si−3Na粒子は窒素含有ガラス
(マトリックス)中に均一分散する。このように、硬度
、靭性の高い窒素含有ガラスのマトリックスが形成され
ることと、そのマトリックス中に硬質の微細Si3N4
粒子が分散相として混在することの2つの効果が相まっ
て、接着層の硬度、靭性および強度が改良される。
品(以下、「被接着体」ともいう)の接着面間に介在さ
せて加熱処理すると、生成するMg OA l1zOz
S t 02系ガラス融液が、被接着体のガラス相
とよくなじむと共に、該ガラス融液と、その中に混在分
散している微細粒子、つまり比表面積の大きなAl−S
i−3Na粒子とが反応(Si、N4がガラス融液中に
固溶)することにより、窒素含有ガラス(このものは、
一般のガラスに比し、硬度および靭性が高い)が生成し
、かつ残余のAl−Si−3Na粒子は窒素含有ガラス
(マトリックス)中に均一分散する。このように、硬度
、靭性の高い窒素含有ガラスのマトリックスが形成され
ることと、そのマトリックス中に硬質の微細Si3N4
粒子が分散相として混在することの2つの効果が相まっ
て、接着層の硬度、靭性および強度が改良される。
本発明において、MgO−Al2O2−Al−Si−O
□系混合粉末の配合比は、MgO:5〜23%、好まし
くは10〜23%、AβzO++20〜50%、Sin
g:40〜60%に規定される。この3成分系の組成は
、第1図中、領域(A)に位置する。これらの3成分の
組成をこのように限定したのは、この領域(A)内の融
点が最も低く、該混合粉末が溶融し易く、これに混在す
るSi3N4粒子との濡れ性が良好であり、またその融
液と被接着体のガラス相とも良くなじみ、もしこの領域
(A)からいずれの方向に逸脱しても、溶融が不完全と
なり易く、Si3N、粒子や被接着体との濡れ・なじみ
が不十分となるほか、被接着体と形成される接着層との
熱膨張率のミスマツチによりクラックが発生し、強度が
低下する等の不具合が生じるからである。
□系混合粉末の配合比は、MgO:5〜23%、好まし
くは10〜23%、AβzO++20〜50%、Sin
g:40〜60%に規定される。この3成分系の組成は
、第1図中、領域(A)に位置する。これらの3成分の
組成をこのように限定したのは、この領域(A)内の融
点が最も低く、該混合粉末が溶融し易く、これに混在す
るSi3N4粒子との濡れ性が良好であり、またその融
液と被接着体のガラス相とも良くなじみ、もしこの領域
(A)からいずれの方向に逸脱しても、溶融が不完全と
なり易く、Si3N、粒子や被接着体との濡れ・なじみ
が不十分となるほか、被接着体と形成される接着層との
熱膨張率のミスマツチによりクラックが発生し、強度が
低下する等の不具合が生じるからである。
また、MgO−Aj#Oz S i Ot系3成分混
合粉末100重量部に対するSi、N、粒子の配合量を
26〜65重量部に限定した理由は、配合量が26重量
部に満たないと、マトリックスガラス中の5ttNa粒
子の分散量が少ないために、分散による効果、特に高硬
度化が不足し、またSi3N。
合粉末100重量部に対するSi、N、粒子の配合量を
26〜65重量部に限定した理由は、配合量が26重量
部に満たないと、マトリックスガラス中の5ttNa粒
子の分散量が少ないために、分散による効果、特に高硬
度化が不足し、またSi3N。
粒子の固溶によるガラスマトリックスの硬化・高靭性化
の効果も乏しくなり、他方その配合量が65重量部を超
えると、接着剤としての濡れ性が悪くなり、却って接着
強度、靭性が低下する等の不都合が生じるからである。
の効果も乏しくなり、他方その配合量が65重量部を超
えると、接着剤としての濡れ性が悪くなり、却って接着
強度、靭性が低下する等の不都合が生じるからである。
なお、si、rNa粒子が粗大であると、ガラス融液と
の反応が少なく、ガラスマトリックスの高靭性化が不足
するので、粒径は1.5μm以下であることが望ましい
。このガラス融液との反応によるガラスマトリックスの
高靭性化と、残存粒子の分散による高硬度化の両面から
、Si3N4粒子径は、0.8〜1.5 μmの範囲が
特に好適である。
の反応が少なく、ガラスマトリックスの高靭性化が不足
するので、粒径は1.5μm以下であることが望ましい
。このガラス融液との反応によるガラスマトリックスの
高靭性化と、残存粒子の分散による高硬度化の両面から
、Si3N4粒子径は、0.8〜1.5 μmの範囲が
特に好適である。
本発明の接着剤は、MgO1AA20. 、S iO2
および513N4の各粉末を所定の配合比に混合し、そ
の混合粉末をボールミル等で混練することにより調製さ
れる。混合粉末を混練する場合に、該混合粉末に、水、
アルコール、その他の溶媒を添加して湿式混練を行うこ
とにより、ペースト状の接着剤として調製することもで
きる。
および513N4の各粉末を所定の配合比に混合し、そ
の混合粉末をボールミル等で混練することにより調製さ
れる。混合粉末を混練する場合に、該混合粉末に、水、
アルコール、その他の溶媒を添加して湿式混練を行うこ
とにより、ペースト状の接着剤として調製することもで
きる。
本発明の接着剤を用いて接着する場合の加熱処理温度は
、1500〜1700℃とする。1500℃を下限とす
るのは、それより低いと、ガラス融液の粘性が高く、流
動性が不足するために、形成される接着層中に、微小空
孔が生成し、接着強度、靭性等が損なわれるからであり
、一方1700℃を上限とするのは、それを超える高温
度では、ガラス融液の粘性が低くなり、接着界面から流
れ出し、適当な層厚の接着層を形成することができなく
なるからである。
、1500〜1700℃とする。1500℃を下限とす
るのは、それより低いと、ガラス融液の粘性が高く、流
動性が不足するために、形成される接着層中に、微小空
孔が生成し、接着強度、靭性等が損なわれるからであり
、一方1700℃を上限とするのは、それを超える高温
度では、ガラス融液の粘性が低くなり、接着界面から流
れ出し、適当な層厚の接着層を形成することができなく
なるからである。
形成される接着層の層厚は、20〜100μmであるの
が適当である。この層厚は、被接着体同士の接着界面に
対する接着剤の塗布量により調節される。
が適当である。この層厚は、被接着体同士の接着界面に
対する接着剤の塗布量により調節される。
大旌皿上
(1)接着剤の調製
MgO,A1zO3、S io□および5i3Naの粉
末を秤量し、その混合粉末をボールミルにてアルコール
混練することにより、第1表に示す配合比を有する接着
剤(NIIO〜29)を調製した。なお、いずれの接着
剤も、粉末の平均粒径は1μmであり、またMgOA1
zO3S i Ot粉末100重量部に対するSi:+
N4粉末の配合比は26重量部に一定した。
末を秤量し、その混合粉末をボールミルにてアルコール
混練することにより、第1表に示す配合比を有する接着
剤(NIIO〜29)を調製した。なお、いずれの接着
剤も、粉末の平均粒径は1μmであり、またMgOA1
zO3S i Ot粉末100重量部に対するSi:+
N4粉末の配合比は26重量部に一定した。
各供試接着剤魚10〜29のM g OA 12 z
O3−Al−Si−Oz組成をその三元グラフ上に示す
と第1図のとおりである。図中の各点に付した番号は接
着剤の番号であり、実線で画成された領域(A)は、本
発明の規定するMgO−AA20.−Al−Si−O□
の3成分の組成範囲を示している。
O3−Al−Si−Oz組成をその三元グラフ上に示す
と第1図のとおりである。図中の各点に付した番号は接
着剤の番号であり、実線で画成された領域(A)は、本
発明の規定するMgO−AA20.−Al−Si−O□
の3成分の組成範囲を示している。
供試接着剤磁lO〜29のうち、患13〜16、l1h
18〜22、およびl1h25は本発明例であり、それ
以外の接着剤は、MgOANzOs S i Oxの
組成比が本発明の規定した範囲からはずれている比較例
である。
18〜22、およびl1h25は本発明例であり、それ
以外の接着剤は、MgOANzOs S i Oxの
組成比が本発明の規定した範囲からはずれている比較例
である。
CII)被接着体の接着処理
2つの窒化けい素焼粘体(20x20x20. +n)
を1!備し、その−面に上記接着剤を塗布して塗布面を
重ね合わせ、窒素雰囲気中(1atm)、1600℃で
15分間加熱焼成することにより接着をおこなった。
を1!備し、その−面に上記接着剤を塗布して塗布面を
重ね合わせ、窒素雰囲気中(1atm)、1600℃で
15分間加熱焼成することにより接着をおこなった。
接着層の層厚はいずれも20〜100μmである。・な
お、供試被接着体は、窒化けい素粉末に焼結助剤として
主にスピネル(Mg A 14 z04)を配合しくそ
の配合量は10重量%)、常圧焼結法により焼成して得
られた焼結体であり、曲げ強度は60〜70kg f
/ +u2、硬度はHv 1800 kg r / m
m 2である。
お、供試被接着体は、窒化けい素粉末に焼結助剤として
主にスピネル(Mg A 14 z04)を配合しくそ
の配合量は10重量%)、常圧焼結法により焼成して得
られた焼結体であり、曲げ強度は60〜70kg f
/ +u2、硬度はHv 1800 kg r / m
m 2である。
上記のように接合された被接着体から、試験片(3X
4 X40.1m)を切り出して三点曲げ試験に付して
接合部の接着強度を測定し、第1表右欄に示す結果を得
た。表中、「曲げ強度(kg/ mm”) Jの欄の「
*」印は、接着強度が低く、強度測定用試験片製作中に
接合面で破断したものである。
4 X40.1m)を切り出して三点曲げ試験に付して
接合部の接着強度を測定し、第1表右欄に示す結果を得
た。表中、「曲げ強度(kg/ mm”) Jの欄の「
*」印は、接着強度が低く、強度測定用試験片製作中に
接合面で破断したものである。
第1表に示したとおり、M g OA 1 z O!−
Al−Si−nsの組成比が本発明の規定からはずれた
比較例(陽10〜12、隘17、隘23〜24、患26
〜29)は適量のSi、N、粒子を含んでいるものの、
いずれも曲げ試験用試験片調製時に接合面から破断する
等、接着強度に劣るのに対し、本発明例はすぐれた接着
強度を有していることがわかる。
Al−Si−nsの組成比が本発明の規定からはずれた
比較例(陽10〜12、隘17、隘23〜24、患26
〜29)は適量のSi、N、粒子を含んでいるものの、
いずれも曲げ試験用試験片調製時に接合面から破断する
等、接着強度に劣るのに対し、本発明例はすぐれた接着
強度を有していることがわかる。
実施例2
(T)接着剤の調製
MgO,/l、03 、S I 02および5iaN4
の各粉末を秤量し、その混合粉末をボールミルにてアル
コール混練することにより第2表に示す配合比の接着剤
を調製した。
の各粉末を秤量し、その混合粉末をボールミルにてアル
コール混練することにより第2表に示す配合比の接着剤
を調製した。
賦香(llh) 30〜33は本発明例、寛40〜43
は比較例である。比較例隘40〜43のうち、隘40は
Si3N4粒子を含まない例、N1141はSi3N4
粒子を含むが、その量が不足している例、患42はSi
3N4粒子が過剰に配合された例、また嵐43は適量の
Si3N4粒子を含んでいるが、その粒径が粗大である
例である。
は比較例である。比較例隘40〜43のうち、隘40は
Si3N4粒子を含まない例、N1141はSi3N4
粒子を含むが、その量が不足している例、患42はSi
3N4粒子が過剰に配合された例、また嵐43は適量の
Si3N4粒子を含んでいるが、その粒径が粗大である
例である。
rIl)被接着体の接着処理
上記各接着剤を使用し、実施例1と同じ条件で窒化けい
素焼粘体同士を接合し、その接合部の接着強度、靭性を
測定すると共に、クラックの有無□を調査して第2表右
欄に示す結果を得た。
素焼粘体同士を接合し、その接合部の接着強度、靭性を
測定すると共に、クラックの有無□を調査して第2表右
欄に示す結果を得た。
fa) 接着強度の測定:実施例1と同じように被接
着体の接合部から切り出した試験片(3X 4 X40
、1m)を用い、゛三点曲げ試験により測定。
着体の接合部から切り出した試験片(3X 4 X40
、1m)を用い、゛三点曲げ試験により測定。
(b) 硬さ:接着層の中央部にマイクロピンカース
圧子を打ち込むことにより測定。
圧子を打ち込むことにより測定。
(C) 靭性:接着層にマイクロビッカース圧子を打
ち込み(荷重:300g)、その圧痕の稜から生じるク
ラックの有無により定性的に評価。第2表中、「靭性」
欄の「○」はクランクなし、「×」はクラック発生、を
意味する。
ち込み(荷重:300g)、その圧痕の稜から生じるク
ラックの有無により定性的に評価。第2表中、「靭性」
欄の「○」はクランクなし、「×」はクラック発生、を
意味する。
第2表に示したように、本発明例煮30〜33は、いず
れも接着強度、硬度が高く、また靭性にもすくれている
。他方、比較例のNa40 (S i 3N、粒子を含
まない)およびに41 (S l 3 N a粒子量不
足)では、硬度が低く、靭性にも乏しい。また、m42
(S I :l N a粒子量過剰)では、硬度は高
いが、曲げ強度が著しく低く、かつ靭性に乏しい。
れも接着強度、硬度が高く、また靭性にもすくれている
。他方、比較例のNa40 (S i 3N、粒子を含
まない)およびに41 (S l 3 N a粒子量不
足)では、硬度が低く、靭性にも乏しい。また、m42
(S I :l N a粒子量過剰)では、硬度は高
いが、曲げ強度が著しく低く、かつ靭性に乏しい。
更に、黒43(適量の5j3N4粒子を含むが粒径が粗
大)では、靭性が低く、また硬度、強度も十分でなく、
いずれも本発明例に及ばない。
大)では、靭性が低く、また硬度、強度も十分でなく、
いずれも本発明例に及ばない。
なお、本発明例の上記曲げ強度は常温での測定値である
が、900℃付近までその強度は殆ど変化しないことも
確認されている。
が、900℃付近までその強度は殆ど変化しないことも
確認されている。
第2表
〔発明の効果〕
本発明方法により窒化けい素系焼結品同士を接着して形
成される接合部は、接着強度が高く、かつ硬く、靭性に
もすぐれている。従って、窒化けい素系焼結品同士を接
合し、バルブ類、軸受類、その他の耐熱用途の構造部材
の組立製作に有用であり、窒化けい素糸セラミックの工
学的応用の拡大・多様化に寄与するものである。
成される接合部は、接着強度が高く、かつ硬く、靭性に
もすぐれている。従って、窒化けい素系焼結品同士を接
合し、バルブ類、軸受類、その他の耐熱用途の構造部材
の組立製作に有用であり、窒化けい素糸セラミックの工
学的応用の拡大・多様化に寄与するものである。
第1図はMgOA#zOz S ioz 三元グラフ
による接着剤のマトリックス組成を示す図である。
による接着剤のマトリックス組成を示す図である。
Claims (2)
- (1)MgO:5〜23%、Al_2O_3:20〜5
0%、およびSiO_2:40〜60%からなるMgO
−Al_2O_3−SiO_2粉末100重量部に、平
均粒径1.5μm以下のSi_3N_4粉末26〜65
重量部を配合してなる窒化けい素系セラミック焼結体接
合用接着剤。 - (2)MgO:5〜23%、Al_2O_3:20〜5
0%、およびSiO_2:40〜60%からなるMgO
−Al_2O_3−SiO_2粉末100重量部に、平
均粒径1.5μm以下のSi_3N_4粉末26〜65
重量部を配合してなる接着剤を窒化けい素系セラミック
焼結体の接合面に介在させ、1500〜1700℃にて
加熱処理することにより、Mg−Al−Si−N−O系
ガラスもしくはガラスセラミックのマトリックスにSi
_3N_4粒子が分散する接着層を形成することを特徴
とする窒化けい素系セラミック焼結体の接着方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP28835085A JPH0631162B2 (ja) | 1985-12-20 | 1985-12-20 | 窒化けい素系セラミツク焼結体接合用接着剤および接着方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP28835085A JPH0631162B2 (ja) | 1985-12-20 | 1985-12-20 | 窒化けい素系セラミツク焼結体接合用接着剤および接着方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS62148380A true JPS62148380A (ja) | 1987-07-02 |
JPH0631162B2 JPH0631162B2 (ja) | 1994-04-27 |
Family
ID=17729067
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP28835085A Expired - Lifetime JPH0631162B2 (ja) | 1985-12-20 | 1985-12-20 | 窒化けい素系セラミツク焼結体接合用接着剤および接着方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0631162B2 (ja) |
Cited By (8)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH02130143A (ja) * | 1988-11-11 | 1990-05-18 | Matsushita Electric Works Ltd | 電気用積層板 |
JPH02192471A (ja) * | 1989-01-20 | 1990-07-30 | Nippon Steel Corp | 窒化ケイ素系セラミックスの焼結接合用接着剤および接合方法 |
JPH03183641A (ja) * | 1989-10-18 | 1991-08-09 | Ceramiques & Composites | 酸素―窒素ガラス組成物、その先駆物質並びにガラス質セラミック及び複合材料の調製へのその応用 |
WO1991019689A1 (en) * | 1990-06-13 | 1991-12-26 | Daihen Corporation | Electrical cementing agent for ceramic |
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- 1985-12-20 JP JP28835085A patent/JPH0631162B2/ja not_active Expired - Lifetime
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JPH0631162B2 (ja) | 1994-04-27 |
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