JPS59223279A - セラミツクス用接合剤およびセラミツクスの接合方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、セラミックスよりなる物体を接合するのに適
したセラミックス用接合剤およびセラミックスの接合方
法に関し、特に本発明は、同種または異種のセラミック
スよりなる物体を互いにあるいはセラミックスよりなる
物体と金属よりなる物体とを強固に接合することのでき
るセラミックス用接合剤およびセラミックスの接合方法
に関する。

近年、工業技術の発展に伴い従来知られた金属材料や有
機質材料に比較して高温強度、耐熱性。

耐薬品性あるいは電気的特性等に優れた種りのセラミッ
クスが注目されており、例えば高温構造用材料、化学工
業用材料、電子工業用劇料等に適用することのできる高
機能材料としての開発が進められている。

しかしながら、前述の如き高機能材料において要求され
る種々の性能を一種類のセラミックスで満足させること
は極めて困難であり、前述の如き高機能材料において要
求される種々の性能を満足させることのできる材料とし
ては、一般的に異種のそれぞれ異なった特性を有するセ
ラミックスよシなる物体を互いにあるいはセラミックス
よりなる物体と金属よ＃）な乍ζ勿体とを接合し複合化
することにより１前述の如き高機能材料において要求さ
れる種々の性能を相互に補完した複合材料を適用するこ
とが考えられる。

例えば１本発明者らは先に集積回路用基板あるいはＩＣ
パッケージ用材料としての特性に優れた電子回路用基板
について研究し、炭化珪素質薄板と異種のセラミックス
薄板とを接合することにより、集積回路用基板あるいは
ＩＣ／＜ツケージ用材料としての特性に極めて優れた特
性を発揮させることができることに想到し、特願昭！ｒ
ｔ−／Ａθ７ｇ号により［７０６９１以上の体積固有抵
抗率を有するセラミックス薄板が少なくとも１種の金パ
を主成分とする接合層によって炭化珪素質薄板の表面に
接合されてなる電子回路用炭化珪素質基板。」およびそ
の製造方法に係る発明を提案している。

ところで、前記発明における炭化珪素質焼結体薄板と異
種のセラミックス薄板とは少なくとも７種の金属を主成
分とする接合層によって接合されるが、前述の如き接合
層では特に熱膨張係数の大きく異なる物体を接合して広
い温度域にわたって適用する場合には、それぞれの熱膨
張差により生ずる応力によって剥離したり、物体が破損
したりする場合があり、広い温度域にわたって強固な結
合力を維持することは困難であった。

上述の如き観点に基づき、本発明者らは特に熱膨張係数
の大きく異なる物体を接合するに適した接合剤を開発す
べく種々研究した結果、比較的融点が低くかつ軟い金属
に比較的融点の高い金属を合金化せしめることによって
得られる合金が比較的少量でもって極めて強固な接合強
度を発揮し、しかも接合されたそれぞれの物体の熱膨張
差によって生ずる応力を吸収、緩和する効果が大きな特
性を有することを知見し、本発明を完成するに至った。

本発明は、同種または異種のセラミックスよりなる物体
を互いにあるいはセラミックスよりなる物体と金属より
なる物体とを強固に接合することのできるセラミックス
用接合剤およびセラミックスの接合方法、すなわち特に
熱膨張係数の大きく異なる物体を接合するに適したセラ
ミックス用接合剤訃よび該接合剤を用いる接合方法を提
供することを目的とするものである。

本発明によれば、Ｐｂ、　Ｓｎ、　Ｂｉ、　Ｚｎ、　Ｇ
ａ。

Ａｌのなかから選ばれるいずれか少なくともｌ′ｆ１ｔ
Ｓθ〜９９．７チ、残部実質的にＯｕ、　Ｓｉ、　Ｇｅ
、　Ｆｅ。

ｃｏ、　Ｎｉ、　Ｏｒ、　Ｍｎ、　ＭＯのなかから選ば
れるいずれか少なくとも１種よりなるセラミックス用接
合剤および該接合剤を用いるセラミックスの接合方法に
よって前記目的を達成することができる。

次に本発明の詳細な説明する。

本発明に訃い−Ｃ１前記接合剤はＰｂ、Ｓｎ、Ｂｉ。

Ｚｎ、Ｇａ、Ａｌ　　のなかから選ばれるいずれか少な
くとも１種ｑｏ〜９９．７重量％、残部実質的にＯｕ　
。

８１、Ｇｅ、　Ｆｅ、　Ｃｏ、　Ｎｉ、　Ｏｒ、　Ｍｎ
、　Ｍｏのなかから選ばれるいずれか少なくとも１種よ
りなることが必要である。その理由は、前述の如き組成
の接合剤より形成される合金はセラミックスよりなる物
体の接合性に極めて優れており、比較的少量で極めて強
固な接合層を形成させることができるばかりでなく、靭
性が高くしかも可塑性を有するため熱膨張係数の大きく
異なる物体を接合した場合にそれぞれの熱膨張差あるい
は熱収縮差によって生ずる応力を吸収、緩和する効果が
顕著であり。

温度サイクルあるいはサーマルショックなどの熱ストレ
スによる破壊を防止し、かつ緻密で気密性に優れた接合
層を得ることができるからである。

また前記接合剤の組成範囲を前記範囲内に限定する理由
は、前記Ｐｂ、　Ｓｎ、　Ｂｉ、　Ｚｎ、　Ｇａ、　Ａ
４のなかから選ばれるいずれか少なくとも１種の含有量
が前記範囲内でないと得られる接合層の融点をｅｏｏ　
〜／２００℃のイ・百聞および硬度（Ｈｖ）をｓｏｋｇ
／＋♂以丁に維持することが困雉であるからである。

本発明においで、前記接合剤Ｐｂ、Ｓｎよシ選ばれる１
種または２種とＯｕ　　を少なくとも含有することが好
ましい。その理由は、前記ｐｂおよびＳｎはいずれも接
合剤中に含有される他の金属と合金化して均一な接合層
を容易に形成することができ、しかも接合層の硬度を比
較約款く維持し好適な可塑性を発揮させるため、極めて
接合性に優れた接合層となすことができるからであり、
一方前記Ｏｕは接合剤中に含有される他の金属と合金化
さぜることによって硬度や可塑性をそれ程劣化させるこ
となく接合層の融点を高くする効果を有するので。

接合剤の温度的な適用範囲を広くすることができるから
である。なり、前記Ｓｎは前述の如き作用効果の他に接
合層を形成する合金中を拡散し易く接合層の接合性を著
しく向上させる効果をも有する。

本発明において、前記接合剤に含有されるｐｂ　。

ＳｎおよびＯｕの成分比は重量比で添付図面第１図に示
すように点Ａ　（Ｐｂ　：　ｑ７　％　＋　　Ｓｎ　ニ
ー１４　、Ｃｕ：　／Ｉり、点Ｂ　（Ｐｂ　：３に％、
　Ｓｎ　：　５．ｔ　％、　Ｏｕ　：１Ｏｑｌ））、点
ｃ　（ｐｂ　：　ｏ％、　Ｓｎ　：　ｑ、７．Ａ”ｌｙ
、　Ｏｕ　：ｔ、　２　％　）　、点Ｄ　（Ｐ’ｂ　：
　０％、　Ｓｎ　：　、２％、　Ｏｕ：９ｇチ）で囲ま
れた範囲内であり、前記Ｐｂ、ａｎおよびＣｕの配合量
の合計は金属成分の合計の少なくとも７０重量置部ある
ことによって極めて接合性に優れた接合層を形成するこ
とができ゛る。

本発明において、前記接合剤は粉末状あるいはあらかじ
め成形された薄板状の形状が好適である。

前ＲｒＪｉｌｉｙ合剤が粉末状の場合には前記接合剤中
に含有される金属は平均粒径が２００μｍ以下であるこ
とが好ましい。その理由は、前記接合剤が粉末状の場＠
罠は前記接合剤は通常ペースト状あるいはスラリー状で
あり、この接合剤は接合される物体の少なくともいずれ
かの接合面に塗布される。したがって前記金属の平均粒
径をコ。０μｍｎ以下とすることによって極めて均一に
塗布することができ、均一で緻密質の接合層を容易に形
成することができるからである。

一方、前記接合剤があらかじめ底形された薄板状の場合
には接合される物体の間に前記薄板状の接合剤を挾持し
た後加熱することにより比較的簡便に接合することがで
きる。

本発明において、前記接合剤中の金属はあらかじめ合金
化されたものであることが好ましい。その理由は、前記
接合中の金属をあらかじめ合金化しておくことにより均
一な接合層を比較的短時間のうちに容易に形成すること
ができるからである。

本発明において、前記接合剤が粉末状で使用される場合
には、有機質バインダー等のビヒクルを前記接合剤に混
合して塗布し易くして使用することが有利である。前記
ビヒクルとしては例えばブチルカルピトールアセテート
、チャピノール、ボＩＪ−１−チレンクリコール、メチ
ルセルロース、エチルセルロース、ポリビニルアルコー
ル、ポリアクリル酸、ポリアクリル酸エステル、ポリメ
タクリル酸、ポリメタクリル酸エステルより選ばれるい
ずれか少なくとも１種を使用することが有利である。

前記接合剤より形成される合金の融点は接合された機能
材料の使用条件および接合条件を決定づけるため、使用
条件からはなるべく高いほうが、また接合条件からはな
るべく低いほうが有利であるが、本発明において、前記
接合剤によって接合される機能材料の主な用途が基板利
料である場合には、チップを基板に載置して固定するり
°イボンデイング工程において一般的に用いられる放熱
性。

耐熱性およびオーミックコンタクト性などに優れたＡｕ
　−Ｓｉ共晶合金法の作業温度がｌＩＯθ℃前後である
こと、また基板の気密封止工程において広く用いられる
電気絶縁性および金属、ガラス、セラミックスなどとの
儒れ性に優れた低融点ガラス法の作業温度がｌＩＯθ〜
２００℃であることから、前記接合剤から形成される合
金の融点は１Ｉｏｏ℃以上であることが好ましく、また
前記接合剤の融点が余り高いと接合時の加熱温度が高く
なるため、熱膨張差の影響が著しくなり冷却中に一旦接
合された材料が破損したり剥離し易くなることから接合
剤の融点は１２００℃以下であることが好ましい。

本発明に分いて、前記接合剤より形成される合金の硬度
（Ｈｖ）はｓｏｋｇ／朋２以下であることが好ましい。

その理由は、前記硬度が！；Ｏｋｇ／ｉ−より硬いと接
合層の可塑性が不充分で熱膨張差により生ずる応力を吸
収、緩和する効果が小さいからであシ、なかでも３０に
９７ｍ−以丁であることがより好適である。また前記硬
度は熱膨張差により生ずる応力の吸収、緩和の作用を考
慮するとなるべく軟いほうが有利であるが、余り軟すぎ
ると接合強度が不充分になることから少なくとも−ｋｇ
／ｆＩ＋−であることが有利である。

次に本発明の接合剤を使用するセラミックスの接合方法
について説明する。

本発明によれば、同種または異種のセラミックスよりな
る物体を互いにあるいはセラミックスよりなる物体と金
属よりなる物体とを接合するにあたシ、前記接合される
物体のいずれか少なくとも一方の接合面にＰｂ、　Ｂｎ
、　Ｂｉ、　Ｚｎ、　Ｇａ、　Ａ？のなかから選ばれる
いずれか少なくとも１種ＳＯ、−９９，７重量％、残部
実質的にＯｕ、　Ｓｉ、　Ｇｏ、　Ｆｅ。

Ｃｏ、　Ｎｉ、　Ｏｒ、　Ｍｎ、　Ｍｏ　　＋／）なか
から選ばれるいずれか少なくとも１種よシなる接合剤を
塗布あるいは載置した後、前記接合面を前記接合剤を介
して重ね合せ１次いでｑｏｏ　−ｔ３ｏｏ　’Ｃの温度
範囲内に加熱することによシ、前記接合剤より生成する
合金よりなる接合層を形成せしめて接合される。

本発明によれば、前記接合剤は炭化珪素、ベリリア、ジ
ルコニア、ムライト、シリマナイト、コージェライト、
サイアロン、窒化珪素、窒化ホウ素、アルミナ、チタニ
ア、スピネル、ステアタイト、７オルステライトより選
ばれるいずれか少なくとも１種を主成分とするセラミッ
クスに適用することが好適である。

なお、本発明によれば、接合される物体のいずれかに炭
化珪素質焼結体を使用し、前記炭化珪素質焼結体に対す
る被接合物体としてアルミナ、ムライト、シリマナイト
等の焼結体を使用する際に好適な結果が得られる。

また、前記接合剤はセラミックスよりなる物体と金属よ
りなる物体との接合にも好適に適用することができるが
、前記セラミックスよりなる物体と金属よりなる物体と
の接合強度および取扱い性の面を考慮すると前記セラミ
ックスよりなる物体と金属よりなる物体とは相互の熱膨
張係数の差が！；　Ｘ　１０−６／℃以下の組合せにな
るよう選択することが有利である。

本発明によれば、前記セラミックスよりなる物体の接合
面にあらかじめ金属化層を形成させて前記接合剤より形
成される接合層との接合性をさらに向上させて使用する
こともできる。前記セラミックスよりなる物体に対する
金属化層の形成方法としては例えば耐熱金属粉末焼結法
、活性金属法、厚膜法、薄膜法等の従来知られた電子回
路用基板の表面に金属化層を施す方法を適用することが
できる。

また１本発明によれば、前述の如き金属化層を施す際に
セラミックス粉末を前記金属化層中に分散させたサーメ
ツト層を形成させて前記接合剤よシ形成される接合層と
の接合性を向上させることもできる。

本発明によれば、接合される物体のいずれかに炭化珪素
質焼結体を使用する場合、前記炭化珪素質焼結体はあら
かじめ酸化性雰囲気中で加熱して表面を酸化せしめ酸化
被膜層を形成したものであることが好ましい。その理由
は、酸化被膜層が形成された炭化珪素質焼結体は表面に
炭化珪素と酸化物が入シ組んだ遷移層が形成されており
接合層あるいは金属化層の接合性に優れた特性を有する
からである。前記酸化被膜層が形成された炭化珪素質焼
結体が接合層あるいは金属化層との接合性に優れる機構
は、炭化珪素質焼結体の表面に付着している異物例えば
遊離炭素等の不純物が酸化されて除去されていることあ
るいは炭化珪素質焼結体の表面が酸化されることによっ
てミクロ的に粗化された状態となり実質的な接合面積が
増加されていることによるものと推察される。

本発明に−よれば、前記炭化珪素質焼結体の表面に均一
で緻密な酸化被膜層が要求される場合には、あらかじめ
炭化珪素質焼結体の表面にＡｌ、Ｐ。

Ｂ、Ｇｅ、Ａｓ、Ｓｂ、Ｂｉ、Ｖ、Ｚｎ、（Ｍ、Ｐｂ。

Ｎａ、　Ｋ、　ＬＬ、　Ｂ１３．　ｃａ、　Ｍｇ、　Ｂ
ａ、　ＳｒあるいはＺｒ　ｊり選ばれる元゛素あるいは
それらの化合物のいずれかを主成分とする組成物を塗布
した後、酸化性雰囲気中で加熱して共融醒化物層を生成
させることによシ、炭化珪素質焼結体の酸化によって生
成する８ｉ０２のクリストバライト化を防止することが
有利であり、なかでもＡｔあるいはその化合物例えばア
ルミナゾルを塗布することが最も好適である。

前記酸化性雰囲気中における加熱温度は７ｓｏ〜／６ｇ
θ℃の範囲内とすることが有利である。

本発明によれば、前記接合層の厚さをθ、０１〜ｊ、　
０　龍の範囲内とすることが好ましい。その理由は、前
記接合層の厚さが（、θ／朋より薄いと接合される物体
相互の接合強度を十分に得ることができないば力為りで
なく、接合後の冷却時における接合される物体相互の熱
収縮差により生ずる応力を吸収、緩和することが困難で
、剥離し易いがらであシ、一方Ｊ、θ龍より厚くすると
接合強度が劣化するからである。前記接合層の厚さは。

、ｌ〜／、０・朋の範囲内で最も好適な結果が得られる
。

本発明によれば、前記接合層はり。０〜ｉ、ｉｏθ℃の
温度範囲内で形成せしめることが必要である。

その理由は前記接合層は接合後の冷却時における接合さ
れる物体相互の熱収縮差により生ずる応力を考慮すると
なるべく低い温度で接合層を形成せしめることが望まし
いが、本発明において好適な接合層の合金の融点かり□
ｏ℃以上であることがらｑｏθ℃より低い温度では本発
明の目的とする取扱い性に優れた接合層となすことが困
難であるからであシ、一方／ＪＯＯ℃　より高いと接合
後の冷却時における接合される物体相互の熱収縮差によ
り生ずる応力の影響が顕著になるため冷却時に剥離し易
いからである。

なお、本発明によれば、前記接合層を形成せしめる際１
雰囲気としてはなるべく非酸化性雰囲気とすることが有
利であるが、前記接合層を形成するための接合剤に接合
時に保護膜としての作用効果を有する酸化物が混合され
ている場合あるいは加熱温度がそれ程高くなく接合層の
・酸化による影響が小さい場合には非酸化性雰囲気以外
の雰囲気例えば空気中雰囲気においても好適に接合層を
形成することができる。

次に本発明を実施例について説明する。

実施例１ 平均粒径が、２０μｍの鉛粉末ｇｘ、ｇ　　重量部と平
均粒径が約／θμｍの銅粉末３重量部と平均粒径が約コ
θμｍの錫粉末ｐ、ｇ重量部と平均粒径が約／ｊμｍの
銀粉末／、弘重量部とエチルアルコール１０θ重量部を
乳鉢中に投入し十分混合した後乾燥して混合物を得た。

この混合物７００重量部に対してエチルセルロース１ｊ
ｊｉｔ部とブチルカルピトールアセテートｇｓ重貴部を
加え乳鉢中で混合し、セラミックス用接合剤を得た。

次いで、密度が、？、、　＃　ｙ　／　ｃｍ”、形状が
、？θ×３０×コ朋の炭化珪素焼結体薄板と密度が、ｙ
、　ｑｓ　ｙ　／σ３、形状が３０×３０×／ｍ、のア
ルミナ焼結体薄板の表面に前記接合剤をそれぞれスクリ
ーン印刷法によって塗布した後繭記接合剤の塗布された
面を重ね合せて焼成し炭化珪素焼結体薄板とアルミナ焼
結体薄板を接合した。

得られた接合層の厚さは約ＩＯθμＦＩＬ　、硬度（Ｈ
Ｖ）は約７．２Ｊ／ｐｍ’であることが認められた。

なお、前記炭化珪素焼結体薄板は厚さが約３μｍでＡｌ
２Ｏ３／５１ｏ３モル比が０．２り　の酸化被膜層と前
記酸化被膜層上に約２θμｒｎＬＪ）　Ｍｏ　−Ｍｎ層
を施したものであシ、一方前記アルミナ焼結体薄板は厚
さが約２０μ＠ＣＩ）ＭＯＭｎ金属化層を施したもので
ある。前記金属化層はいずれもＭｏ　−Ｍｎペーストを
　　。

スクリーン印刷法によって塗布した後水素ガス気流中で
焼成することによって形成した。

前述の如くして得られた接合体の接合強度は第１図に示
すように引張強度測定用治具を前記接合体に有機樹脂接
着剤で接着し、引張応力をかけて接合強度を測定したと
ころ剥離が発生する際の応力はａｏｏｋｇであることが
認められた。

実施例？ 実施例１に示したと同様の金属粉末を使用して第１表に
示す如き配合組成のセラミックス用接合剤を調製し、実
施例１と同様の操作であるが焼成温度を適宜変えて接合
体を得た。

得られた接合層の硬度（ＨＶ）はいずれもλθｋｇ／＋
＋ｎｙ”より軟らかく接合性に極めて優れていることが
認められた。また実施例１と同様にして測定した接合強
度は＠／表に示した。

実施例３ 実施例１で調製した鉛、銅、錫および銀とからなる混合
物を３　ｔｚ％ｍ２の圧力でプレス成形し、厚さが７５
０８ｍの成形体を得た。前記成形体を実施例１で使用し
た炭化珪素焼結体薄板とアルミナ焼結体薄板の間に挾持
しながら実施例１と同様の条件で焼成し接合体を得た。

前記接合層の厚さは約１００μｍであり、ピンホール等
の欠陥も殆ど観察されなかった。また実施例１と同様に
して測定した接合強度はλｑｏｋｇであった。

実施例４ 実施例１で調整したものと同じ組成の混合物をルツボ中
に装入し、ｑｏｏ℃で溶融合金化した。ついで前記合金
を冷却固化した後約１００μｍの厚さまで圧延した。前
記圧延体を実施例３と同様に炭化珪素焼結体薄板とアル
ミナ焼結体薄板の間に挾持しながら実施例１と同様の条
件で焼成し接合体を得た。

実施例１と同様にして測定した接合強度は３３０ゆであ
った。

実施例５ 実施例１で調製したものと同様であるが、ビヒクルとし
てメチルセルロース３重量部とチルピノールざ０重量部
を添加して調整したセラミックス用接合剤、厚さが約、
２１７μ＠（１）Ｓｉ−Ｎｉ金属化層を施した炭化珪素
焼結体薄板および厚さが約２５μｍのＭｏ　−Ｍｎ金属
化層を施したアルミナ焼結体薄板を使用して接合体を得
た。

実施例１と同様にして測定した接合強度は３００ゆであ
った。

実施例６ 実施例１と同様であるが、厚さが７ＳμｍＬ／）ＷＣ−
Ｎ１サーメツト層を施した炭化珪素焼結体薄板および厚
さｌＳμ＠（１）Ｗ金属化層を施したアルミナ焼結体薄
板を使用して接合体を得た。

実施例１と同様にして測定した接合強度は３２０に９で
あった。

実施例マ 実施例１と同様であるが、厚さが７５μｍ（１）ＭＯ−
Ｍｎ金属化層を施した窒化珪素焼結体薄板および厚さが
／Ｓμｚ　ｃ／）Ｍｏ　−Ｍｎ金属化層を彪したアルミ
ナ焼結体薄板を使用して接合体を得た。

実施例１と同様にして測定した接合強度は、２ｇ。

ゆであった。

なお、前記窒化珪素焼結体薄板はあらかじめアルミナゾ
ル水溶液を塗布した後酸化処理し酸化被膜層を形成させ
たものを使用した。

実施例日 実施例１と同様であるが、表面をあらかじめ酸化処理し
た後厚さ２０μ＠　（１）Ｍｏ　−Ｍｎ金属化層を施し
たサイアロン薄板と厚さ、２０μｚｃＱＭｏ−Ｍｎ金属
化層を施したフォルステライト薄板を使用して接合体を
得た。

実施例１と同様にして測定した接合強度は２００ゆであ
った。

以上述べた如く、本発明は、同種または異種のセラミッ
クスよりなる物体を互いにあるいはセラミックスよりな
る物体と金属よりなる物体とを強固に接合することがで
きる接合剤およびこの接合剤を用いる接合方法に関する
ものであり、例えば高温構造用栃料、化学工業用材料、
電子工業用材料等の高機能材料において要求される種々
の性能を満足させることのできる複合材料を容易に製造
することができ、産業上に寄与する効果は極めて大きい
。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明のセラミックス接合剤に含有されるＰ
ｂ、　Ｓｎ　、　　Ｏｕの好適組成範囲を示す図、第２
図は、本発明の実施例において実施した接合体の接合強
度測定用治具の取付は形態を示す図である。 ／、コ・・・被接合体、３・・・接合層、グ・・・引張
強度測定用治具、Ｓ・・・有機樹脂接着剤層。 特許出願人　イビデン株式会社 代　理　人　弁理士　村　１）政　治

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 Ｌ　　Ｐｂ、　Ｓｎ、　Ｂｉ、　Ｚｎ、　Ｇａ、　Ａ／
   のなかから選ばれるいずれか少なくとも／種ＳＯ〜９９
   ．７重量％、残部実質的にＯｕ、　Ｓｉ、　Ｇｅ、　Ｆ
   ｅ。 Ｃｊｏ、　Ｎｉ、　Ｏｒ、　Ｍｎ、　Ｍｏ　　のなかか
   ら選ばれるいずれか少なくとも７種よりなるセラミック
   ス用接合剤。 ａｌｔｉｌＩ記接合剤はｐｂ、ｓｎよシ選ばれる７種ま
   たは２種とＯｕを少なくとも含有する特許請求の範囲第
   １項記載の接合剤。 ３、　前記接合剤に含有されるＰｂ、８ｎおよびａＵの
   成分比は重量比で添付図面第１図に示すように点大（Ｐ
   ｂ　：　９７１．　　ａｎ　：　２％、Ｏｕ：／チ）、
   点Ｂ　（ｐｂ　：　ａ！ｒ％、　Ｓｎ　：　５５ｑ６．
   　Ｏｕ：ｌθチ）、点ｃ　（ｐｂ　：θ％、　Ｓｎ　、
   　９３．Ｋ　ｓ。 ＣｕＨＡ、２％）、点Ｄ　（Ｐｂ　：　Ｏｑ６．　Ｂｎ
   　：２％。 Ｏｕ　：　９１チ）で囲まれた範囲内であり、前記Ｐｂ
   、ＳｎおよびＣｕの配合量の合計は金属成分の合計の少
   なくとも７０重ｔ％である特許請求の範囲第１あるいは
   ２項記載の接合剤。 本　前記接合剤中に含有される全屈は平均粒径が２００
   μｍ以下の粉末である特許請求の範囲第１〜３項のいず
   れかに記載の接合剤。 ５、　前記金属粉末はあらかじめ合金化されたものの粉
   末である特許請求の範囲第４項記載の接合剤。 ６、　前記接合剤はあらかじめ薄板状に成形されてなる
   特許請求の範囲第１〜５項のいずれかに記載の接合剤。 ７、　前記接合剤の融点は４ｔＯＯ〜／コθＯ０Ｃの範
   囲内でかつ前記接合剤を溶融後凝固させたものの硬度（
   Ｈｖ）は！ｆ　Ｏｋｇ／　謂♂　以下である特許請求の
   範囲第１〜７項のいずれかに記載の接合剤。 ａ　同種または異種のセラミックスよりなる物体を互い
   にあるいはセラミックスよりなる物体と金属よりなる物
   体と管接合するにあたり、前記接合される物体のいずれ
   か少なくとも一方の接合面にＰｂ、　ａｎ、　Ｂｉ、　
   Ｚｎ、　Ｇａ、　Ａ／のなかから選ばれる１、４ずれか
   少なくとも１種Ｓθ〜９？、り重ｉチ、残部実質的にＣ
   ｕ、Ｓｉ。 Ｇｅ、　Ｆｅ、　Ｃｏ、　Ｎｉ、　ＯＥ、　Ｍｎ、　Ｍ
   ｏ　　のなかから選ばれるいずれか少なくとも１種より
   なる接合剤を生布あるいは載置した後、前記接合面を前
   記接合剤を介して重ね合せ３次１ハでｑｏ。 〜／３０θ℃の温度範囲内に加熱することを特徴とする
   セラミックスの接合方法。 ９、　前記セラミックスは炭化珪素、ベリリア。 ジルコニア、ムライト、シリマナイト、コージェライト
   、サイアロン、窒化珪素、窒化ホウ素、アルミナ、チタ
   ニア、スピネル、スデアタイト、フォルスプライトより
   選ばれるいずれか少なくとも７種を特徴とする特許請求
   の範囲第８項記載の接合方法。 ｌα　前記セラミックスよりなる物体の接合面はあらか
   じめ金属化されてなる特許請求の範囲第８あるいは９項
   記載の接合方法。 １１、前記セラミックスよりなる物体の少なくともいず
   れかは炭化珪素質焼結体である特許請求の範囲第８項記
   載の接合方法。 ＸＺ　　前記炭化珪素質焼結体の接合面はあらかじめ酸
   化性雰囲気中で加熱して表面を酸化せしめて酸化被膜層
   を形成させた後金属化されてなる特許請求の範囲第１１
   項記載の接合方法。