JPS6144102B2 - - Google Patents
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- JPS6144102B2 JPS6144102B2 JP55003425A JP342580A JPS6144102B2 JP S6144102 B2 JPS6144102 B2 JP S6144102B2 JP 55003425 A JP55003425 A JP 55003425A JP 342580 A JP342580 A JP 342580A JP S6144102 B2 JPS6144102 B2 JP S6144102B2
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Description
産業上の利用分野
本発明は、スチレン共重合体を主成分とする透
明で、かつ耐衝撃性にすぐれた樹脂組成物に関す
る。 従来の技術 通常スチレン重合体は透明であるが、耐衝撃性
に劣り、ゴム変性のスチレン重合体すなわち耐衝
撃性スチレン重合体は乳白色の不透明な樹脂であ
るので、透明でかつ耐衝撃性のスチレン系重合体
が要望されている。 このような樹脂についていろいろ提案されてい
るが、例えばブタジエン重合体やスチレンブタジ
エン共重合体などのゴム状物質にその屈折率を同
一となるようにスチレンおよびメタクリル酸メチ
ルをグラフトさせた共重合体（特公昭46−37493
号）、また、スチレン重合体とスチレン−ブタジ
エンブロツク共重合体とを溶融混合した樹脂組成
物（特公昭44−7126号）がある。 発明が解決しようとする問題点 しかしながら、前者は重合操作が複雑で生産性
が悪いため、高価であること、後者は製法は簡易
であるが、組成物を成形した際螢光色を帯びた半
透明である等の欠点がある。 本発明は、かかる欠点を解決したものであり、
スチレン−ブタジエンブロツク共重合体（以下ブ
ロツク共重合体という）と該ブロツク共重合体と
屈折率がほぼ同一であるスチレン−メタクリル酸
メチル共重合体（以下SMA樹脂という）とを主
成分として含有させることにより透明でかつ耐衝
撃性にすぐれた樹脂組成物を提供しようとするも
のである。 問題を解決するための手段 すなわち、本発明は一般構造式（Ｓ−Ｂ）o又は
（Ｓ−Ｂ）o−Ｓ（但しＳはポリスチレンのブロツ
ク、Ｂはポリブタジエンのブロツク、ｎは正の整
数）で表わされるスチレン−ブタジエンブロツク
共重合体とスチレン−メタクリル酸メチル共重合
体との樹脂組成物であつて、前記共重合体の単量
体組成が ｜1.595（〔SM〕b−〔SM〕s）＋1.516〔BD〕b−1.491
〔MMA〕s｜＜0.001 （但し〔SM〕b〔BD〕bはそれぞれスチレンブタ
ジエンブロツク共重合体中のスチレンおよびブタ
ジエンの重量分率、〔SM〕s〔MMA〕sはそれぞれ
スチレン−メタクリル酸メチル共重合体中のスチ
レンおよびメタクリル酸メチルの重量分率を示
す）で、しかも共重合体組成比が重量％で20〜
50：80〜50であり、２m/m肉厚プレートの曇り
度（ASTMD−1003）が５〜10であることを特徴
とする耐衝撃性、耐熱性及び剛性にすぐれた樹脂
組成物である。 本発明の樹脂組成物はブロツク共重合体と
SMA樹脂とを主成分とするものであつて、これ
をそのまま用いてもよく、さらに必要に応じて公
知の安定剤、滑剤、着色剤などを添加することが
できる。次に本発明の主成分とする各共重合体に
ついて説明する。ブロツク共重合体は、有機リチ
ウム化合物を重合開始剤とし、非極性溶媒中で重
合させて得られるもので、その構造は一般構造式
（Ｓ−Ｂ）o又は（Ｓ−Ｂ）o−Ｓ（但しＳはポリス
チレンのブロツクを、Ｂはポリブタジエンのブロ
ツクを、ｎは正の整数である。）で表わされる線
型ブロツク共重合体である。 またブロツク共重合体に占めるＢ成分の含量は
20〜75重量％好ましくは30〜60重量％のものが用
いられるが、そのＢ成分の含量が20重量％未満で
は本発明の樹脂組成物の衝撃強度が低くまた75重
量％をこえると過度の熱履歴によつてゲル化現象
を起しやすくまた熱加工段階においてフラツシユ
や焼け等の成型加工不良現象を呈しやすく好まし
くない。 次にSMA樹脂は通常のラジカル懸濁重合法に
よつて得られる。この場合SMA樹脂中で占める
スチレンとメタクリル酸メチルの組成比は樹脂組
成物を構成するブロツク共重合体の屈折率と、
SMA樹脂のそれとが合致するように、下記の諸
式を満足するように選択される。 ｜1.595（〔SM〕b−〔SM〕s）＋1.516〔BD〕b−1.491
〔MMA〕s｜＜0.001 〔SM〕b＋〔BD〕b＝１ 〔SM〕s＋〔MMA〕s＝１ （但し〔SM〕b、〔BD〕bはブロツク共重合体を
構成するスチレンとブタジエンの重量分率、
〔SM〕s、〔MMA〕sはSMA樹脂を構成するスチレン
とメタクリル酸メチルの重量分率を表わす。）こ
のような物性のブロツク共重合体とSMA樹脂と
を組成比で前者は20〜50重量％後者50〜80重量％
とする。ブロツク共重合体が増加すると柔軟性の
ある組成物になり、SMA樹脂が増加すると剛性
のある組成物を得ることが出来る。 本発明の組成物の成形方法としては、従来の耐
衝撃性ポリスチレン同様、押出成形によるシー
ト、フイルム、その他射出成形、吹込成形等に供
することが出来る。 以上説明した通り、本発明は、スチレン−ブタ
ジエンブロツク共重合体とスチレン−メタクリル
酸メチル共重合体とを主体とする樹脂組成物であ
つて、これを成形した場合透明性に優れ、かつポ
リスチレンの耐衝撃性を著しく改善されたもので
ある。また、ブロツク共重合体と、SMA樹脂と
の混合比率を変えることによつて、硬質から軟質
まで変化させた素材を容易に得ることができる。 実施例 以下実施例により詳細に説明する。 実施例 １〜３ SMA樹脂Ｂの製造 内容積100のオートクレーブに、純水40Kg、
第三リン酸カルシウム300ｇ、ドデシルベンゼン
スルフオン酸ソーダ0.2ｇを加え、回転速度200r.
p.mで撹拌し、次いでスチレンモノマー19.2Kg、
メタクリル酸メチル15.8Kgベンゾイルパーオキサ
イド130ｇを加え密封して90℃まで昇温した。そ
のまま、90℃で５時間保持し、その後115℃に昇
温して２時間、さらに130℃に昇温して２時間放
置し重合を完結させた。これを冷却したのち、常
法によつて中和、脱水、乾燥したのち押出機によ
りペレツトを得た。このポリマーをSMA樹脂Ｂ
と称した。このペレツトを射出成形により２m/
ｍの厚さのプレートを成形し、25℃の屈折率を測
定すると1.5458であつた。又ASTM−Ｄ−648の
測定法によるメルトフローインデツクス5.2ｇ／
10分であつた。 樹脂組成物の製造 ブロツク共重合体は旭化成(株)登録商標「タフプ
レンＡ」（以下ブロツク共重合体Ａという）と前
記の方法によつて製造したSMA樹脂Ｂを配合比
を第１表のように変えて混合し、押出機によつて
温度200℃でペレツトとした。これらの条件およ
び結果を第１表に示す。 実施例 ４〜６ SMA樹脂Ｄの製造 実施例１のSMA樹脂Ｂの製造法において、モ
ノマーの仕込み量を、スチレンモノマー24.5Kg、
メタクリル酸メチル10.5Kgとする以外は同様に行
つた。このポリマーの屈折率は1.5630であり、メ
ルトフローインデツクスは7.4ｇ／10分であつ
た。 ブロツク共重合体Ｃの製造 100のオートクレーブに、脱水精製したベン
ゼン80を仕込み、これにブタジエンオリゴマー
のジリチウム化合物を320mmol添加し、40℃に保
持した。これに８Kgのブタジエンを投入し、撹拌
しながら重合させた。次いで12Kgの脱水したスチ
レンモノマーを投入し、重合を完結させた。重合
液に少量のアルコールを入れて重合を停止した。
この重合液をスチームストリツピングしてクラム
状の重合体を析出させ乾燥した。乾燥後２，６−
ジターシヤリーブチル−４−メチルフエノール
0.5PHR、トリスノニルフエニルフオスフアイト
0.5PHR、ステアリン酸0.2PHRを添加したうえ、
押出温度200℃にてペレツト化した。得られたペ
レツトを射出成形して厚さ２m/mのプレートを
成形し、25℃に於ける屈折率を測定したところ
1.5624であり、メルトフローインデツクスは4.3
ｇ／10分であつた。なおブロツク共重合体Ａの屈
折率は1.5460であり、メルトフローインデツクス
は10.2ｇ／10分であつた。 樹脂組成物の製造法 実施例１において、ブロツク共重合体Ａの代り
に、ブロツク共重合体Ｃを、SMA樹脂Ｂの代り
に、SMA樹脂Ｄを用い、ブロツク共重合体Ｃと
SMA樹脂Ｄとのブレンド比率を第１表のように
変えた以外は実施例１と同様に操作し、第１表の
結果を得た。
明で、かつ耐衝撃性にすぐれた樹脂組成物に関す
る。 従来の技術 通常スチレン重合体は透明であるが、耐衝撃性
に劣り、ゴム変性のスチレン重合体すなわち耐衝
撃性スチレン重合体は乳白色の不透明な樹脂であ
るので、透明でかつ耐衝撃性のスチレン系重合体
が要望されている。 このような樹脂についていろいろ提案されてい
るが、例えばブタジエン重合体やスチレンブタジ
エン共重合体などのゴム状物質にその屈折率を同
一となるようにスチレンおよびメタクリル酸メチ
ルをグラフトさせた共重合体（特公昭46−37493
号）、また、スチレン重合体とスチレン−ブタジ
エンブロツク共重合体とを溶融混合した樹脂組成
物（特公昭44−7126号）がある。 発明が解決しようとする問題点 しかしながら、前者は重合操作が複雑で生産性
が悪いため、高価であること、後者は製法は簡易
であるが、組成物を成形した際螢光色を帯びた半
透明である等の欠点がある。 本発明は、かかる欠点を解決したものであり、
スチレン−ブタジエンブロツク共重合体（以下ブ
ロツク共重合体という）と該ブロツク共重合体と
屈折率がほぼ同一であるスチレン−メタクリル酸
メチル共重合体（以下SMA樹脂という）とを主
成分として含有させることにより透明でかつ耐衝
撃性にすぐれた樹脂組成物を提供しようとするも
のである。 問題を解決するための手段 すなわち、本発明は一般構造式（Ｓ−Ｂ）o又は
（Ｓ−Ｂ）o−Ｓ（但しＳはポリスチレンのブロツ
ク、Ｂはポリブタジエンのブロツク、ｎは正の整
数）で表わされるスチレン−ブタジエンブロツク
共重合体とスチレン−メタクリル酸メチル共重合
体との樹脂組成物であつて、前記共重合体の単量
体組成が ｜1.595（〔SM〕b−〔SM〕s）＋1.516〔BD〕b−1.491
〔MMA〕s｜＜0.001 （但し〔SM〕b〔BD〕bはそれぞれスチレンブタ
ジエンブロツク共重合体中のスチレンおよびブタ
ジエンの重量分率、〔SM〕s〔MMA〕sはそれぞれ
スチレン−メタクリル酸メチル共重合体中のスチ
レンおよびメタクリル酸メチルの重量分率を示
す）で、しかも共重合体組成比が重量％で20〜
50：80〜50であり、２m/m肉厚プレートの曇り
度（ASTMD−1003）が５〜10であることを特徴
とする耐衝撃性、耐熱性及び剛性にすぐれた樹脂
組成物である。 本発明の樹脂組成物はブロツク共重合体と
SMA樹脂とを主成分とするものであつて、これ
をそのまま用いてもよく、さらに必要に応じて公
知の安定剤、滑剤、着色剤などを添加することが
できる。次に本発明の主成分とする各共重合体に
ついて説明する。ブロツク共重合体は、有機リチ
ウム化合物を重合開始剤とし、非極性溶媒中で重
合させて得られるもので、その構造は一般構造式
（Ｓ−Ｂ）o又は（Ｓ−Ｂ）o−Ｓ（但しＳはポリス
チレンのブロツクを、Ｂはポリブタジエンのブロ
ツクを、ｎは正の整数である。）で表わされる線
型ブロツク共重合体である。 またブロツク共重合体に占めるＢ成分の含量は
20〜75重量％好ましくは30〜60重量％のものが用
いられるが、そのＢ成分の含量が20重量％未満で
は本発明の樹脂組成物の衝撃強度が低くまた75重
量％をこえると過度の熱履歴によつてゲル化現象
を起しやすくまた熱加工段階においてフラツシユ
や焼け等の成型加工不良現象を呈しやすく好まし
くない。 次にSMA樹脂は通常のラジカル懸濁重合法に
よつて得られる。この場合SMA樹脂中で占める
スチレンとメタクリル酸メチルの組成比は樹脂組
成物を構成するブロツク共重合体の屈折率と、
SMA樹脂のそれとが合致するように、下記の諸
式を満足するように選択される。 ｜1.595（〔SM〕b−〔SM〕s）＋1.516〔BD〕b−1.491
〔MMA〕s｜＜0.001 〔SM〕b＋〔BD〕b＝１ 〔SM〕s＋〔MMA〕s＝１ （但し〔SM〕b、〔BD〕bはブロツク共重合体を
構成するスチレンとブタジエンの重量分率、
〔SM〕s、〔MMA〕sはSMA樹脂を構成するスチレン
とメタクリル酸メチルの重量分率を表わす。）こ
のような物性のブロツク共重合体とSMA樹脂と
を組成比で前者は20〜50重量％後者50〜80重量％
とする。ブロツク共重合体が増加すると柔軟性の
ある組成物になり、SMA樹脂が増加すると剛性
のある組成物を得ることが出来る。 本発明の組成物の成形方法としては、従来の耐
衝撃性ポリスチレン同様、押出成形によるシー
ト、フイルム、その他射出成形、吹込成形等に供
することが出来る。 以上説明した通り、本発明は、スチレン−ブタ
ジエンブロツク共重合体とスチレン−メタクリル
酸メチル共重合体とを主体とする樹脂組成物であ
つて、これを成形した場合透明性に優れ、かつポ
リスチレンの耐衝撃性を著しく改善されたもので
ある。また、ブロツク共重合体と、SMA樹脂と
の混合比率を変えることによつて、硬質から軟質
まで変化させた素材を容易に得ることができる。 実施例 以下実施例により詳細に説明する。 実施例 １〜３ SMA樹脂Ｂの製造 内容積100のオートクレーブに、純水40Kg、
第三リン酸カルシウム300ｇ、ドデシルベンゼン
スルフオン酸ソーダ0.2ｇを加え、回転速度200r.
p.mで撹拌し、次いでスチレンモノマー19.2Kg、
メタクリル酸メチル15.8Kgベンゾイルパーオキサ
イド130ｇを加え密封して90℃まで昇温した。そ
のまま、90℃で５時間保持し、その後115℃に昇
温して２時間、さらに130℃に昇温して２時間放
置し重合を完結させた。これを冷却したのち、常
法によつて中和、脱水、乾燥したのち押出機によ
りペレツトを得た。このポリマーをSMA樹脂Ｂ
と称した。このペレツトを射出成形により２m/
ｍの厚さのプレートを成形し、25℃の屈折率を測
定すると1.5458であつた。又ASTM−Ｄ−648の
測定法によるメルトフローインデツクス5.2ｇ／
10分であつた。 樹脂組成物の製造 ブロツク共重合体は旭化成(株)登録商標「タフプ
レンＡ」（以下ブロツク共重合体Ａという）と前
記の方法によつて製造したSMA樹脂Ｂを配合比
を第１表のように変えて混合し、押出機によつて
温度200℃でペレツトとした。これらの条件およ
び結果を第１表に示す。 実施例 ４〜６ SMA樹脂Ｄの製造 実施例１のSMA樹脂Ｂの製造法において、モ
ノマーの仕込み量を、スチレンモノマー24.5Kg、
メタクリル酸メチル10.5Kgとする以外は同様に行
つた。このポリマーの屈折率は1.5630であり、メ
ルトフローインデツクスは7.4ｇ／10分であつ
た。 ブロツク共重合体Ｃの製造 100のオートクレーブに、脱水精製したベン
ゼン80を仕込み、これにブタジエンオリゴマー
のジリチウム化合物を320mmol添加し、40℃に保
持した。これに８Kgのブタジエンを投入し、撹拌
しながら重合させた。次いで12Kgの脱水したスチ
レンモノマーを投入し、重合を完結させた。重合
液に少量のアルコールを入れて重合を停止した。
この重合液をスチームストリツピングしてクラム
状の重合体を析出させ乾燥した。乾燥後２，６−
ジターシヤリーブチル−４−メチルフエノール
0.5PHR、トリスノニルフエニルフオスフアイト
0.5PHR、ステアリン酸0.2PHRを添加したうえ、
押出温度200℃にてペレツト化した。得られたペ
レツトを射出成形して厚さ２m/mのプレートを
成形し、25℃に於ける屈折率を測定したところ
1.5624であり、メルトフローインデツクスは4.3
ｇ／10分であつた。なおブロツク共重合体Ａの屈
折率は1.5460であり、メルトフローインデツクス
は10.2ｇ／10分であつた。 樹脂組成物の製造法 実施例１において、ブロツク共重合体Ａの代り
に、ブロツク共重合体Ｃを、SMA樹脂Ｂの代り
に、SMA樹脂Ｄを用い、ブロツク共重合体Ｃと
SMA樹脂Ｄとのブレンド比率を第１表のように
変えた以外は実施例１と同様に操作し、第１表の
結果を得た。
【表】
参考例 １〜２
実施例１においてSMA樹脂Ｂの代りに、電気
化学工業(株)登録商標「デンカスチロールGP−
１」を用い、ブロツク共重合体Ａとのブレンド比
率を80：20および70：30とした以外は実施例１と
同様に操作を行ない第２表の結果を得た。 参考例 ３ ブロツク共重合体Ｃと電気化学工業(株)登録商標
デンカスチロール「GP−１」とを30：70の重量
比率でブレンドし、実施例２と同様に行つた。第
２表の結果を得た。
化学工業(株)登録商標「デンカスチロールGP−
１」を用い、ブロツク共重合体Ａとのブレンド比
率を80：20および70：30とした以外は実施例１と
同様に操作を行ない第２表の結果を得た。 参考例 ３ ブロツク共重合体Ｃと電気化学工業(株)登録商標
デンカスチロール「GP−１」とを30：70の重量
比率でブレンドし、実施例２と同様に行つた。第
２表の結果を得た。
【表】
引張強度 ：JIS−Ｋ−6871
破断強度 ： 〃
破断伸び ： 〃
アイゾツト衝撃強度： 〃
曇り度 ：射出成型により２m/m厚
のプレートを成形し、
ASTM−Ｄ−1003の方法に
より測定 ビカツト軟化点 ：ASTM−Ｄ−6870 ロツクウエル硬度 ：ASTM−Ｄ−785 発明の効果 以上説明したとおり、本発明は特定の屈折率を
持つスチレン−ブタジエン共重合体とスチレン−
メタクリル酸メチル共重合体とを混合することに
より、透明性を持ち、しかも耐衝撃性にすぐれた
樹脂組成物を得ることができる。
のプレートを成形し、
ASTM−Ｄ−1003の方法に
より測定 ビカツト軟化点 ：ASTM−Ｄ−6870 ロツクウエル硬度 ：ASTM−Ｄ−785 発明の効果 以上説明したとおり、本発明は特定の屈折率を
持つスチレン−ブタジエン共重合体とスチレン−
メタクリル酸メチル共重合体とを混合することに
より、透明性を持ち、しかも耐衝撃性にすぐれた
樹脂組成物を得ることができる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 一般構造式（Ｓ−Ｂ）o又は（Ｓ−Ｂ）o−Ｓ
（但しＳはポリスチレンのブロツク、Ｂはポリブ
タジエンのブロツク、ｎは正の整数）で表わされ
るスチレン−ブタジエンブロツク共重合体とスチ
レン−メタクリル酸メチル共重合体との樹脂組成
物であつて、前記共重合体の単量体組成が ｜1.595（〔SM〕b−〔SM〕s）＋1.516〔BD〕b−1.491
〔MMA〕s｜＜0.001 （但し〔SM〕b〔BD〕bはそれぞれスチレンブタ
ジエンブロツク共重合体中のスチレンおよびブタ
ジエンの重量分率、〔SM〕s〔MMA〕sはそれぞれ
スチレン−メタクリル酸メチル共重合体中のスチ
レンおよびメタクリル酸メチルの重量分率を示
す）で、しかも共重合体組成比が重量％で20〜
50：80〜50であり、２m/m肉厚プレートの曇り
度（ASTMD−1003）が５〜10であることを特徴
とする樹脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP342580A JPS56100840A (en) | 1980-01-16 | 1980-01-16 | Resin composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP342580A JPS56100840A (en) | 1980-01-16 | 1980-01-16 | Resin composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS56100840A JPS56100840A (en) | 1981-08-13 |
| JPS6144102B2 true JPS6144102B2 (ja) | 1986-10-01 |
Family
ID=11557014
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP342580A Granted JPS56100840A (en) | 1980-01-16 | 1980-01-16 | Resin composition |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS56100840A (ja) |
Families Citing this family (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE3688466T3 (de) * | 1985-10-11 | 1997-03-27 | Asahi Chemical Ind | End-modifiziertes blockkopolymer und dieses kopolymer enthaltende zusammensetzung. |
| CA2055199C (en) * | 1991-02-12 | 2003-10-07 | William G. Blasius, Jr. | Transparent high impact alloy |
| US5294677A (en) * | 1991-09-12 | 1994-03-15 | Novacor Chemicals (International) S.A. | Housewares |
| US8901222B2 (en) | 2010-10-13 | 2014-12-02 | Asahi Kasei Chemicals Corporation | Polyphenylene ether, resin composition, and molded body of resin composition |
| US8946356B2 (en) | 2011-07-05 | 2015-02-03 | Asahi Kasei Chemicals Corporation | Resin composition and method of producing the same |
| KR101778478B1 (ko) | 2013-10-01 | 2017-09-13 | 아사히 가세이 케미칼즈 가부시키가이샤 | 수지 조성물 및 그 성형체 |
| EP3467034B1 (en) | 2016-05-31 | 2022-05-11 | Asahi Kasei Kabushiki Kaisha | Resin composition, process for producing resin composition, and molded object |
| JP6884208B2 (ja) | 2017-06-28 | 2021-06-09 | 旭化成株式会社 | 樹脂組成物、樹脂組成物の製造方法及び成形体 |
| JP6982633B2 (ja) | 2017-12-06 | 2021-12-17 | 旭化成株式会社 | 車載リチウムイオンバッテリー用部材 |
| WO2020235437A1 (ja) | 2019-05-17 | 2020-11-26 | 旭化成株式会社 | 配線部品 |
| CN113767144A (zh) | 2019-05-17 | 2021-12-07 | 旭化成株式会社 | 树脂组合物和成型品 |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4966743A (ja) * | 1972-10-18 | 1974-06-28 | ||
| JPS49108177A (ja) * | 1973-02-19 | 1974-10-15 | ||
| JPS5462251A (en) * | 1977-10-27 | 1979-05-19 | Nippon Steel Chem Co Ltd | Styrene rein composition with improved transparency |
-
1980
- 1980-01-16 JP JP342580A patent/JPS56100840A/ja active Granted
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS4966743A (ja) * | 1972-10-18 | 1974-06-28 | ||
| JPS49108177A (ja) * | 1973-02-19 | 1974-10-15 | ||
| JPS5462251A (en) * | 1977-10-27 | 1979-05-19 | Nippon Steel Chem Co Ltd | Styrene rein composition with improved transparency |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS56100840A (en) | 1981-08-13 |
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