JPS61146765A

JPS61146765A - 窒化アルミニウム焼結体の製造方法

Info

Publication number: JPS61146765A
Application number: JP59265853A
Authority: JP
Inventors: 沢村　建太郎; 山口　雅靖
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 1984-12-17
Filing date: 1984-12-17
Publication date: 1986-07-04
Anticipated expiration: 2009-08-10
Also published as: JPH0660060B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ■　発明の前景技術分野本発明は、窒化アルミニウム焼結体とその製造方法に関
する。

先行技術とその間勝点従来、集積回路の絶縁基板材料としてアルミナの焼結体
が使用されてきた。　しかし、アルミナ基板では熱伝導
率が悪く、熱膨張率がシリコンに比へて大キいため、大
型のシリコンチップへの接着性が悪いなど欠点が多い。

これにかえて、酸化ベリリウムを用いると。

熱伝導率はアルミナの１０倍以上となるが、この物質は
毒性があり、その上高価なことから供給の点で難がある
。

また、ＳｉＣ基板も開発されているが、焼結の際、ホッ
トプレスを使用するため、コスト面で不利である上、誘
電率が大きく、本来。

ＳｉＣが半導体であることから絶縁耐圧が小さいなどの
問題がある。

そこで、熱伝導率が高く、抵抗も大きい窒化アルミニウ
ム（ＡｉＮ）を使用したＡＩＮ焼結体が注目されてきて
いる。　このものは、さらに熱膨張率もシリコンの値に
近く、誘電率も小さいという利点を有する。

ただし、このような利点をそのまま生かすには、ＡＩＬ
Ｈ焼結体が緻密で、かつ酸素含有量の少ないことが要求
される。

しかし、酸素含有量の少ないＡＩＮ粉末単独では焼結性
が良くないため、焼結助剤を用いる必要性が生じる。

これまで、この焼結助剤についていくつか提案がなされ
ている。

例えば、ＡＩＬＮ粉末に酸化アルミニウム（Ａｆｆｉ２
０３　）　ヤ４　ッ）　！７７　（Ｙ２０３　）を添加
して、常圧焼結あるいはホットプレスする方法。

ＡＩＮ粉末に酸化カルシウム（ＣａＯ）、酸化バリウム
（Ｂａｄ）、酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）を添加して
常圧焼結する方法（特願昭４８−７４１６６号）、Ａ！ＬＮ粉末に窒化ホウ素（Ｂ　Ｎ）を添加して非酸化
性雰囲気中で常圧焼結あるいはホットプレスする方法（
特願昭５８−３２０７３号）。

ＡｉＮ粉末に、Ｃａｂ、Ｂａｄ、ＳｒＯを含む化合物か
ら選らばれた少なくともｌ−の粉末を含有した混合粉末
を添加し、非酸化性雰囲気中でホ？）プレスする方法（
特願昭５９−５００７７号）等が挙げられる。

これらのうち、酸化物を添加する方法では。

熱伝導率の点で不充分である。

他方、ＢＮを添加する方法では、他と比較して、高い熱
伝導率を有するＡｊｌＮ焼結体を与え、また緻密性の点
でも他より良好であるとされる。

しかし、上記のように作製した従来のＡ！ＬＮ焼結体は
いずれも焼きムラが生じゃすく、表面にでる白い模様が
肉眼で観測できるほどであり、また焼きムラによって電
気抵抗率（体積抵抗率）の値にバラツキが多くなる。

従って、このような点を改善するため、新たな焼結助剤
を用いたＡｊＬＮ焼結体の開発が望まれる。

■　発明の目的本発明の目的は、焼きムラがなく、かつ緻密で熱伝導性
および電気抵抗性が高く、電気絶縁用基板材料として好
適な性能を有し、しかも成形焼結が容易で、安価な窒化
アルミニウム焼結体とその製造方法を提供することにあ
る。

■　発明の開示このような目的は、下記の第１および第２の発明によっ
て達成される。

すなわち、第１の発明は、窒化アルミニウムに、焼結助
剤として、カルシウム、バリウム、ストロンチウムおよ
び希土類金属の７フ化物のラちの１挿具とを添加して焼
成してなることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体で
ある。

また、第２の発明は、窒化アルミニウム粉末に、焼結助
剤として、カルシウム、バリウム。

ストロンチウムおよび希土類金属のフッ化物のうちの１
種以上の粉末を添加して混合したのち、成形および非酸
化性雰囲気中での焼成を行うことを特徴とする窒化アル
ミニウム焼結体の製造方法である。

■　発明の具体的構成以下、本発明の具体的構成について詳細に説明する。

本発明の窒化アルミニウム焼結体は、窒化アルミニウム
（ＡｉＮ）の粉末に、焼結助剤としてＣａ、Ｂａ、Ｓｒ
もしくは希土類金属のフッ化物を添加する。　アルカリ
土類金属のフッ化物は、ＣａＦ２　、ＳｒＦ２およびＢ
ａＦ２である。

これらと近似したＭｇＦ２では、本発明の効果は実現し
ない。

希土類金属の（Ｓ　ｃ、Ｙ、Ｌａ　ＮＬｕ）の塩化物と
しては、例えばＹＦ３．ＬａＦ３、ＣｅＦ３　、ＰｒＦ
３　、ＳｍＦ３　、ＮｄＦ３等が挙げられる。

ＡｉＮ粉末は微粉化することが好ましく、平均粒子径が
０．１”ｌＯＩＬｍ、特に０．５〜６４ｍであることが
好ましい。

焼結助剤の平均粒子径は、０．１〜４４ＩＬｍであるこ
とが好ましく、＃に０．５〜２０ｇｍであることが好ま
しい。

そして、これらの焼結助剤の添加量はＡＩＮに対して０
．０１−１０重最％であり、特に１〜３重量％であるこ
とが好ましい。

添加量が０．０１重量％より少ないと緻密な焼結体が得
られず％　１０重事務より多いと０．０１重量％未満の
場合と同様、常圧焼成では緻密な焼結体が得られないか
らである。

これらの焼結助剤は、従来の焼結助剤である７′ルカリ
土類金属の酸化物、イアトリア等と異なり、酸素を含有
しておらず、熱伝導性を阻害する酸素等の不純物が生成
しにくいと考えられる。

ＡＩＪＮ焼結体は、通常ＡｉＮ粉末に上述の焼結助剤の
粉末を添加混合して室温で加圧成形し、非酸化性雰囲気
中での常圧焼結法によりこの成形体を焼結した後、放冷
して得られる。

なお、上述の焼結助剤のなかには、ＣａＦ２（沸点２５
００℃）、５ｒＦ２（沸点２４６゜’Ｃ）、ＢａＦ２　
（沸点２２８０”０）（７）ように焼結時に揮散しない
ものもあれば、はとんどが揮散してしまうものもある。

加圧成形の際の圧力は５００〜２０００ｋｇ／Ｃ層２程
度である。

焼結時の非酸化性雰囲気としては、Ｎ２゜Ａｒ、Ｈｅ等
の不活性ガス、Ｎ２　、Ｇｏ、各種炭化水素など、ある
いはこれらの混合雰囲気、さらには真空等種々のもので
あってよい。

非酸化性雰囲気にするには、微粉化したＡＲＭの表面の
酸化を防止するためである。

この場合、非酸化性雰囲気としては、窒素を含むものが
好ましく、窒素５０％以上にて、必要に応じＡｒ、Ｈｅ
等の不活性ガス等が混入されてもよい。

雰囲気圧としては、大気圧でよく、通常、窒素気流中と
する。

焼結時の温度は１６００〜１９００℃、好ましくは１７
５０〜１８００℃が有効である。

温度が１６００℃より低い場合は、長時間焼成しても十
分には緻密化せず、１９００℃より高い場合は、Ａ皇Ｎ
の揮散が認められ、また１８００℃より高い場合は含有
酸素がＡＩＮ内に固溶しやすく、フォノン散乱の原因、
すなわち熱伝導率低下の原因となるからである。

焼結時間は、普通０．５〜２時間であり、特に、１７５
０℃では、１時間程度であることが好ましい。

なお、焼結に際しては、１００〜３００ｋｇ／Ｃ■２程
度の圧力を加えて、ホットプレス法を用いてもよい。

このようにして得られたＡＩＮ焼結体は、焼きムラがな
く、しかも室温でＡ９．Ｈの理論密度の９０％以上の密
度を有し、室温で、電気抵抗率が１０１２Ω１４以上、
熱伝導率８０　Ｗ／ｍｋ以上である。　また、熱膨張率
は５Ｘ１０″１１程度である。

電気抵抗率は、従来のＡＩＮ焼結体では値に１０〜２０
％のバラツキが生じるが、本発明のものは、焼きムラが
ないため１％程度のバラツキしか生じない。

Ｖ　発明の具体的作用効果本発明によれば、Ｃａ、Ｂａ、Ｓｒおよび希土類金属の
フッ化物のうちの１種以上を焼結助剤に用いて、これを
窒化アルミニウム粉末に０．０１−１０重量％添加して
混合したのち成形体とし、この成形体を非酸化性雰囲気
中で焼成しているため、焼きムラのない窒化アルミニウ
ム焼結体が得られる。

また、緻密で熱伝導性および電気絶縁性が高く、しかも
焼きムラがないため、接着性がよく、かつ電気抵抗率の
値にバラツキがなく、集積回路に使用する電気絶縁用基
板やその他の放熱基板の材料として好適な性能を有する
。

さらに、製法も焼結の際常圧焼結法を適用しているため
、容易で、コスト面でも有利である。

■　発明の具体的実施例以下１本発明の具体的実施例を示し、本発明の効果をさ
らに詳細に説明する。

実施例平均粒子径が３ｐｍｃ７）ＡｉＮ粉末に、平均粒径１０
Ｂｍの表１に示す焼結助剤の粉末を２重量％添加し混合
した。　次に、この混合物を室温で約１０００ｋｇ／ｃ
■２の圧力を加えて成形体゛とした。

その後、成形体をＮ２気流中で１７５０℃まで昇温し、
１７５０℃で１時間保持した後、放冷した。

このようにして、表１に示すＡｉＮ焼結体（試料１０１
〜１０４および１０５）を作製した。

また、比較のために、焼結助剤に炭酸カルシウム（Ｃａ
Ｃ０３）を用い、これをＡＪＬＮ粉末に対して０．１重
量％、０．５重量％および１．０重量％とじた以外は試
料１０１〜１０５と同様に作製した。　それぞれ順に、
試料２０１、試料２０２および試料２０３とする。

焼結助剤にイツトリア（Ｙ２０３　）を用い。

ＡＩＮ粉末に対して１．０重量％添加した以外は試料１
０１〜１０４と同様に作製したものを試料３０１とする
。

さらに、ＡｉＮにＢＮを３重量％添加したものを試料４
０１とする。

上記の試料１０１〜１０５．２０１〜２０３．３０１および４０１についての特性を表１に示
す。

特性の測定は下記のとおりである。

（１）密度および相対密度実測密度と、その理論密度に対する相対値を求めた。

（２）電気抵抗率およびそのバラツキ３０５ｍφ、２讃腸厚の試料の表裏面にＡ　ｇ　ペース
トを焼きつけて電極とし、２３℃、相対湿度５０％にて
、１０個の試料を測定し、その最大値と最小値との範囲
を求めた。

（３）熱伝導率（２）の試料について、銀ペーストのついていない状態
で室温にて測定した。

（４）焼きムラ面積白く析出した焼きムラ面積を算出した。

表１より、本発明のＡＪＩＮ焼結体は焼きムチが少なく
、その結果、電気抵抗率の値のバラツキも少ないことが
わかる。　その上、緻密性、熱伝導性、電気抵抗性も良
好で、電気絶縁基板材料として好適な性能を有すること
がわかる。

なお、試料２０１，４０１は密度が低く、実用上満足で
きる特性を示さなかった。

以上より、本発明の効果は明らかである。

なお１本発明のＡ皇Ｎ焼結体を、半導体パワーモジュー
ルの電気絶縁基板に適用したところ、ヒートサイクルに
対し、良好な耐性を示した。

また、他の遷移金属のフッ化物でも表１と同等の効果か
えられた。　さらに、本発明の助剤の複合添加でも同等
の効果かえられた。　　ただ、ＭｇＦ２では１表１に示
されるように１本発明の効果はえられなかった。

−ｑζ７一

Claims

【特許請求の範囲】

（１）窒化アルミニウムに、焼結助剤として、カルシウム、バリウム、ストロンチウムおよび希土
類金属のフッ化物のうちの１種以上を添加して焼成して
なることを特徴とする窒化アルミニウム焼結体。
（２）窒化アルミニウムおよび上記の焼結助剤が粉末の
形で混合され、窒化アルミニウムに対して上記の焼結助
剤が０．０１〜１０重量％添加される特許請求の範囲第
１項に記載の窒化アルミニウム焼結体。
（３）焼成が非酸化性雰囲気中で行われる特許請求の範
囲第１項または第２項のいずれかに記載の窒化アルミニ
ウム焼結体。
（４）熱伝導率８０Ｗ／ｍｋ以上である特許請求の範囲
第１項ないし第３項のいずれかに記載の窒化アルミニウ
ム焼結体。
（５）相対密度が９０％以上である特許請求の範囲第１
項ないし第４項のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼
結体。
（６）体積抵抗率が１０＾１＾２Ωｃｍ以上である特許
請求の範囲第１項ないし第５項のいずれかの記載の窒化
アルミニウム焼結体。
（７）窒化アルミニウム粉末に、焼結助剤として、カル
シウム、バリウム、ストロンチウムおよび希土類金属の
フッ化物のうちの１種以上の粉末を添加して混合したの
ち、成形および非酸化性雰囲気中での焼成を行うことを
特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
（８）非酸化性雰囲気が窒素を含む特許請求の範囲第７
項に記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。