JPS61215265A

JPS61215265A - 窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法

Info

Publication number: JPS61215265A
Application number: JP60057164A
Authority: JP
Inventors: 沢村　建太郎; 山口　雅靖
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 1985-03-20
Filing date: 1985-03-20
Publication date: 1986-09-25

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】工　発明の背景技術分野本発明は、窒化アルミニウム焼結体とその製造方法に関
する。

先行技術とその問題点従来、集積回路の絶縁基板材料としてアルミナの焼結体
が使用されてきた。　しかし、アルミナ基板では熱伝導
率が悪く、熱膨張率がシリコンに比べて大きいため、大
型のシリコンチップへの接着性が悪いなど欠点が多い。

これにかえて、酸化ベリリウムを用いると、熱伝導率は
アルミナの１０倍以上となるが、この物質は毒性があり
、その上高価なことから供給の点で難がある。

また、ＳｉＣ基板も開発されているが、焼結の際、ホッ
トプレスを使用するため、コスト面で不利である上、Ｘ
ｌ電率が大きく、本来。

ＳｉＣが半導体であることから絶縁耐圧が小さいなどの
問題がある。

そこで、熱伝導率が高く、抵抗も大きい窒化アルミニウ
ム（ＡＪＬＮ）を使用したＡｕＮ焼結体が注目されてき
ている。　このものは、さらに熱膨張率もシリコンの値
に近く、誘電率も小さいという利点を有する。

ただし、このような利点をそのまま生かすには、Ａ交Ｎ
焼結体が緻密で、かつ酸素含有量の少ないことが要求さ
れる。

しかし、酸素含有量の少ないＡ文Ｎ粉末単独では焼結性
が良くないため、焼結助剤を用いる必要性が生じる。

これまで、この焼結助剤についていくつか提案がなされ
ている。

例えば、ＡＩＮ粉末に、酸化アルミニウム（ＡｌＩ３０
３　）やイー／　）　ｊ）　７　（Ｙ２０３　）　ｊｔ
添加して、常圧焼結あるいはホットプレスする方法、ＡｆＬＮ粉末に酸化カルシウム（ＣａＯ）、ｌＫＦ化バ
リウム（Ｂａｄ）、酸化ストロンチウム（ＳｒＯ）を添
加して常圧焼結する方法（特願昭４８−７４１６６号）
、ＡｉＮ粉末に窒化ホウ素（Ｂ　Ｎ）を添加して、非酸化
性雰囲気中で常圧焼結あるいはホットプレスする方法（
特願昭５８−３２０７３号）。

ＡＩＮ粉末に、ＣａＯ１ＢａＯ，ＳｒＯを含む化合物か
ら選ばれた少なくとも１種の粉末を含有した混合粉末を
添加し、非酸化性雰囲気中でホットプレスする方法（特
願昭５９−５００７７号）等が挙げられる。

これらのうち、酸化物を添加する方法では、熱伝導率の
点で不充分である。

他方、ＢＮを添加する方法では、他と比較して、高い熱
伝導率を有するＡｕＮ焼結体を与え、また緻密性の点で
も他より良好であるとされる。

しかし、上記のように作製した従来のＡｉＮ焼結体はい
ずれも焼きムラが生じやすく１表面にでる白い模様が肉
眼で観測できるほどであり、また焼きムラによって電気
抵抗率（体積抵抗率）の値にバラツキが多くなる。

従って、このような点を改善するため、新たな焼結助剤
を用いたＡｆＬＮ焼結体の開発が望まれる。

■　発明の目的本発明の目的は、焼きムラがなく、かつ緻密で熱伝導性
および電気抵抗性が高く、電気絶縁用−板材料として好
適な性能を有し、しかも成形焼結が容易で、安価な窒化
アルミニウム焼結体とその製造方法を提供することにあ
る。

■　発明の開示このような目的は、下記の第１および第２の発明によっ
て達成される。

すなわち、第１の発明は、窒化アルミニウムに、焼結助
剤として、カルシウム、バリウム。

ストロンチウムおよび酸素を含まないこれらの元素の化
合物ならびにホウ化マグネシウムのうちの１種以上と窒
化ホウ素との混合物を添加して焼成してなることを特徴
とする窒化アルミニウム焼結体である。

また、第２の発明は、窒化アルミニウム粉末に、焼ｍ助
剤として、カルシウム、バリウム、ストロンチウムおよ
び酸素を含まないこれらの元素の化合物ならびにホウ化
マグネシウムのうちの１種以上と窒化ホウ素とを混合し
た粉末を添加して混合したのち、成形および非酸化性雰
囲気中での焼成を行うことを特徴とする窒化アルミニウ
ム焼結体の製造方法である。

■　発明の具体的構成以下、本発明の具体的構成について詳細に説明する。

本発明の窒化アルミニウム焼結体は、窒化アルミニウム
（ＡＩＮ）の粉末に、焼結助剤としてＣａ、Ｂａ、Ｓｒ
および酸素を含まないこれらの元素の化合物、ならびに
ホウ化マグネシウムのうちの１種以上と窒化ホウ素（Ｂ
　Ｎ）の混合物を添加する。

酸素を含まないＣａ、ＢａおよびＳｒの化合物としては
、ホウ化物、ハロゲン化物、窒化物、水素化物、硫化物
、チオシアン化物、炭化物等９例えばＣａＢ６　、Ｂｉ
１２．５ｒＢａ、ＣａＦ２　、ＢａＦ２　、ＣａＨ２、
ＣａＣ２。

Ｃａ３　Ｎ２　、ＣａＣＪＬ２　、Ｃａ　（ＣＮ）２、
Ｃａ　（ＳＣＮ）２．ＣａＳｉＦ６等が挙げられ、なか
でもＣａＢ６　、ＢａＦ２　、ＣａＣ２等が好ましい。

ホウ化マグネシウムは化学式ＭｇＢ２、Ｍｇ３　Ｂ２で
表わされるものが挙げられ、なかでもＭｇＢ２が他の化
合物に比し安定で好ましい。

ＡｉＮ粉末は微粉化することが好ましく、平均粒子径が
０．１〜１１０７ｚ、特に０．５〜６ｐｍであることが
好ましい。

焼結助剤の平均粒子径は、Ｃａ、Ｂａ、Ｓｒの場合は０
．１〜４４ＩＬ層、特に１〜２０ト履、酸素を含まない
これらの元素の化合物の場合は０．１〜４４ＩＬ層、特
に０．５〜３弘１、窒化ホウ素の場合は０．１〜２０Ｉ
Ｌｍ。

特に０．５〜３ＩＬ１１であることが好ましい。

そして、これらの焼結助剤の添加量はＡｉＬＮに対して
ｏ、ｏｔ−ｔｏ重量％であり、特に１〜３重量％である
ことが好ましい。

添加量が０．０１重量％より少ないと緻密な焼結体が得
られず、１０重量％より多いと０．０１重量％未満の場
合と同様、常圧焼成では緻密な焼結体が得られないから
である。

また、Ｃａ、Ｂａ、Ｓｒおよび酸素を含まないこれらの
元素の化合物、ならびにホウ化マグネシウムのうちの一
種以上はＡＪＩＮに対して０．１〜Ｌｏｕｔ％、好まし
くは０．５〜３ｗｔ％、窒化ホウ素は０．１〜３ｗｔ％
、好ましくは１〜２ｗｔ％の割合で添加するのがよい。

このような割合で添加するのは、前者は焼結助剤として
ＡｆＬＮの緻密化に有効であり、後者は単独では常圧焼
成の場合焼結助剤としての作用はそれ程大きくないが、
前者との組合せにより熱伝導性および電気抵抗性への寄
与が大きくなるからである。

これらの焼結助剤は、従来の焼結助剤であるアルカリ土
類金属の酸化物、イツトリア等と異なり、酸素を含有し
ておらず、熱伝導性を阻害する酸素等の不純物が生成し
にくいと考えられる。　ざらにＢＮが存在するため熱伝
導性が良化する。

ＡＩＮ焼結体は、通常ＡＩＮ粉末に上述の焼結助剤の粉
末を添加混合して室温で加圧成形し、非酸化性雰囲気中
での常圧焼結法によりこの成形体を焼結した後、放冷し
て得られる。

加圧成形の際の圧力は５００〜２０００ｋｇ／ｃｍ２程
度である。

焼結時の非酸化性雰囲気としては、Ｎ２．　　　　□ Ａｒ、Ｈｅ等の不活性ガス、Ｂ２．ＣＯ１各種炭化水素
など、あるいはこれらの混合雰囲気、さらには真空等積
々のものであってよい。

非酸化性雰囲気にするには、微粉化したＡＪＬＨの表面
の酸化を防止するためである。

この場合、非酸化性雰囲気としては、窒素を含むものが
好ましく、窒素５０％以上にて、必要に応じＡｒ、Ｈｅ
等の不活性ガス等が混入されてもよい。

雰囲気圧としては、大気圧でよく、通常、窒素気流中と
する。

焼結時の温度は１６００〜１９００℃、好ましくは１７
５０−１８００℃が有効である。

温度が１６００℃より低い場合は、長時間焼成しても十
分には緻密化せず、１９００℃より高い場合は、Ａ！Ｌ
Ｎの揮散が認められ、また１８００℃より高い場合は含
有酸素がＡｉＮ内に固溶しやすく、フォノン散乱の原因
、すなわち熱伝導率低下の原因となるからである。

焼結時間は、普通０．５〜２時間であり、特に、１７５
０℃では、１時間程度であることが好ましい。

なお、焼結に際しては、１００〜３００ｋｇ／ｃ膳２程
度の圧力を加えて、ホットプレス法を用いてもよい。

このようにして得られたＡＩＬＮ焼結体は、焼きムラが
なく、しかも室温でＡｉＮの理論密度の９０％以上の密
度を有し、室温で、電気抵抗率が１０１２ΩＣ腸以上、
熱伝導率８０Ｗ／膳Φに以上である。　また、熱膨張率
は５ＸｌＯ”Ｋ−１程度である。

電気抵抗率は、従来のＡＲＮ焼結体では値に１０〜２０
％のバラツキが生じるが、本発明のものは、焼きムラが
ないため１％程度のバラツキしか生じない。

■　発明の具体的作用効果本発明によれば、Ｃａ、Ｂａ、Ｓｒおよび酸素を含まな
いこれらの元素の化合物、ならびにホウ化マグネシウム
のうちの１種以上と、ＢＮとの混合物を焼結助剤に用い
て、これを窒化アルミニウム粉末に０．０１〜ｌＯ重量
％添加して混合したのち成形体とし、この成形体を非酸
化性雰囲気中で焼成しているため、熱伝導性おょび電気
抵抗性が高く、焼きムラのない窒化アルミニウム焼結体
が得られる。

また、緻密で熱伝導性および電気絶縁性が高く、シかも
焼きムラがないため、接着性がよく、かつ電気抵抗率の
値にバラツキがなく、集積回路に使用する電気絶縁用基
板やその他の放熱基板の材料として好適な性能を有する
。

さらに、製法も焼結の際常圧焼結法を適用しているため
、容易で、コスト面でも有利である。

■　発明の具体的実施例以下、本発明の具体的実施例を示し１本発明の効果をさ
らに詳細に説明する。

実施例平均粒子径が３１ＬｍのＡＩＮ粉末に、平均粒径１０ｐ
ｍの焼結助剤の粉末を表１に示すように添加し混合した
。　次に、この混合物を室温で約１０００　　ｋｇ／ｃ
ｉ＋２の圧力を加えて成形体とした。。

その後、成形体をＮ２気流中で１７５０℃まで昇温し、
１７５０℃で１時間保持した後、放冷した。

このようにして１表１に示すＡｆＬＮ焼結体（試料１０
１〜１０７）を作製した。

また、比較のために、焼結助剤に炭酸カルシウム（Ｃａ
ＣＯ３）を用い、これをＡｆＬＮ粉末に対して１．０重
量％とじた以外は試料１０１〜１０７と同様に作製した
。これを試料２０１とする。

゛焼結助剤にイツトリア（Ｙ２０３　）を用い、Ａ！Ｌ
Ｎ粉末に対して１．０重量％添加した以外は試料１０１
〜１０７と同様に作製したものを試料３０１とする。

さらに、ＡｉＮにＢＮを３重量％添加したものを試料４
０１とする。

上記の試料１ｏｔ−１０７，２０１，３０１および４０
１についての特性を表１に示す。

特性の測定は下記のとおりである。

（１）密度および相対密度実測密度と、その理論密度に対する相対値を求めた。

（２）電気抵抗率およびそのバラツキ３０ｍｍφ、２ｍｓ厚の試料の表裏面にＡｇペーストを
焼きつけて電極とし、２３℃、相対湿度５０％にて、１
０個の試料を測定し、その最大値と最小値との範囲を求
めた。

（３）熱伝導率（２）の試料について、銀ペーストのついていない状態
で室温にて測定した。

（４）焼きムラ面積白く析出した焼きムラ面積を算出した。

表１より、本発明のＡＩＮ焼結体は熱伝導性および電気
抵抗性が高いことがわかる。また焼きムラが少なく、そ
の結果、電気抵抗率の値のバラツキも少ないことがわか
る。　その上、緻密性においても良好で、電気絶縁基板
材料として好適な性能を有することがわかる。

なお、試料４０１は密度が低く、実用上満足できる特性
を示さなかった。

以上より１本発明の効果は明らかである。

なお、本発明のＡ！ＬＮ焼結体を、半導体パワーモジュ
ールの電気絶縁基板に適用したところ、ヒートサイクル
に対し、良好な耐性を示した。

さらに、本発明の助剤においてＣａ、Ｈａ、Ｓｒおよび
酸素を含まないこれらの元素の化合物とホウ化マグネシ
ウムとの中から複合添加しても同等の効果かえられた。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）窒化アルミニウムに、焼結助剤として、カルシウム、バリウム、ストロンチウムおよび酸素
を含まないこれらの元素の化合物ならびにホウ化マグネ
シウムのうちの１種以上と窒化ホウ素との混合物を添加
して焼成してなることを特徴とする窒化アルミニウム焼
結体。
（２）窒化アルミニウムおよび上記の焼結助剤が粉末の
形で混合され、窒化アルミニウムに対して上記の焼結助
剤が総計０．０１〜１０重量％添加される特許請求の範
囲第１項に記載の窒化アルミニウム焼結体。
（３）焼成が非酸化性雰囲気中で行われる特許請求の範
囲第１項または第２項のいずれかに記載の窒化アルミニ
ウム焼結体。
（４）熱伝導率が８０Ｗ／ｍ・Ｋ以上である特許請求の
範囲第１項ないし第３項のいずれかに記載の窒化アルミ
ニウム焼結体。
（５）相対密度が９０％以上である特許請求の範囲第１
項ないし第４項のいずれかに記載の窒化アルミニウム焼
結体。
（６）体積抵抗率が１０＾１＾２Ωｃｍ以上である特許
請求の範囲第１項ないし第５項のいずれかに記載の窒化
アルミニウム焼結体。
（７）窒化アルミニウム粉末に、焼結助剤として、カル
シウム、バリウム、ストロンチウムおよび酸素を含まな
いこれらの元素の化合物ならびにホウ化マグネシウムの
うちの１種以上と窒化ホウ素とを混合した粉末を添加し
て混合したのち、成形および非酸化性雰囲気中での焼成
を行うことを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造
方法。
（８）非酸化性雰囲気が窒素を含む特許請求の範囲第７
項に記載の窒化アルミニウム焼結体の製造方法。