JPS61106734A - 永久磁石合金の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 し産業上の利用分野〕 本発明は希土類金属とＣｏからなるＲＣｏ５系永久磁石
合金の製造方法に関するものである。

〔従来の技術〕

希土類コバルト磁石は大別してＲＣｏｗ系およびＲｔ　
Ｃｏ□系の２種類があシ、ＲＣｏ５系永久磁石（例えば
特開昭４６−６５０５号、同４６−６５０４号および同
４６−６５０５号参照）は最初に実用化された磁石とし
て知られている。

このよりなＲＣｏ−系永久磁石の製造方法としては、希
土類金属、ＣＯの金属を原料とし、不活性ガス雰囲気中
にて溶解し、得られた合金インゴットを粉砕し、ついで
磁場中成形、焼結、および熱処理を行うのが一般的であ
る。しかし、希土類金属は一般に高価であることから、
上述した溶解法では原料コストが高く、このことが製造
コストを上げる要因となっている。そこで、溶解法の上
記欠点を改善するために安価な希土類酸化物を原料とし
て、還元剤（Ｃ＠Ｈ，、Ｃａ　、　Ｍｇ　）を用いて、
Ｃｏ金属と還元拡散反応（以下ＲＤ反応という）によシ
合金化する方法が提案されている。（例えば特公昭４９
−７２９６号、同５５−１６７９Ｂ号、同５５−３０５
７５号および同５５−２７６０２号参照）しかしながら
従来のＲＤ反応では、溶解法によるものよシ、磁気特性
が劣っている等の問題があった。

本発明の目的は、上述の従来技術の問題点を解消し、低
コストでかつ磁気特性の優れた希土類コバルト永久磁石
合金を得ることができる製造方法を提供することである
。

〔問題点を解決するための手段〕

本発明者等は、Ｈａ　＋　Ａｒガス雰囲気中でのＣａＨ
ｔｔこよる製法（特公和４９−７２９６号）、減圧下で
のＣａ蒸気による製法（特公昭５３−１６７９８号）　
、　Ａｒガス雰囲気中でのＭｇによる製法（％公昭５５
−５０５７５号）および１０００℃以下のＡｒガス雰囲
気中でのＣａによる製法（４？公昭５５−２７６０２号
）などを参考にし、種々検討した結果、Ｃａによる還元
を１０００℃以下のＡｒガスなどの不活性ガス雰囲気中
（常圧以上）で行・・′１　　　″・り１き続き雰１気
０不活性ｆ″を還元性＃　２　ｔｃ変えて、１０００°
Ｃ〜１３００℃の温度範囲にて拡散反応を行なわしめる
ことによシ、磁気特性を著しく改善し、溶解法と同レベ
ルの磁気特性が得られることを見出したのである。

即ち、本発明はＲＣＯＡ　（ここでＲはＳｍ、Ｃｏ、Ｐ
ｒを中心とした希土類金属の１種又は、２種以上、３≦
Ａ≦６）で示される組成を有する永久磁石合金の製造方
法において、粉末状希土類酸化物と粒状還元剤（Ｃａ）
とＣｏの合金粉または酸化物粉を混合し、得られた混合
物を常温から１０００℃迄をＡｒガスなどの不活性ガス
雰囲気中（常圧以上）で処理し、さらに昇温し、１ｏｏ
ｏ〜１６００℃の温度範囲をＨ，ガスなどの還元性ガス
雰囲気中（常圧以上）で、還元拡散し１０００°Ｃ以下
を常圧以下のＡｒガスなどの不活性ガス雰囲気中で冷却
することを特徴とするものである。詳述すると、希土類
酸化物（鏝ばＳｍ５Ｏｓ）と粒状ＣａとＣｏの混合物を
Ｃａの融点（８００℃位）以上の温度に加熱すると、液
相状態になったＣａが５ｒｒｂ　Ｏｓを還元（ＳｍｔＯ
ｍ＋　３Ｃａ　→２Ｓｍ　＋　３ＣａＯ）する。この還
元反応は、１０００℃以上の温度で行なう必要なく、；
Ｃ＆の融点以上の温度であれば十分に進行する。また反
応雰囲気としてはＡｒガス雰囲気でよいが、圧力は常圧
（大気圧）以上とすることが必要である。

次ｌこ上記還元反応を行なった後に、更に１０００°Ｃ
以上に昇温して、所定時間保持して拡散反応を行なう。

この場合保持温度が１０００℃以上であれば拡散反応は
進行するが、反応をＨｌガス雰囲気中（圧力は常圧以上
がよい）で行なうと、還元されたＳｍおよびＣｏがＨ，
ガスによシ活性化されるため拡散反応が速かに進行する
。また保持温度は、Ｓｍの融点が１０５２℃であること
から、Ｓｍの融点よシ十分に高い温度（１１００℃以上
）とすると、Ｓｍは液相状態になって００粒子の表面を
濡らして十分なる拡散反応が行なわれる。ただし保持温
度は高すぎても反応の進行に殆んど寄与しないので、１
３００℃以下で十分である。保持時間は１〜３ｈ程度で
十分である。

そして拡散反応後の冷却は再びＡｒガス雰囲気中で行な
えばよい。圧力は常圧以上で差しつかえない。

本発明により従来法と比べて磁気特性が向上する要因と
しては、１０００〜１３００℃でのＨａガス雰囲気ｌこ
よる活性化された拡散反応の進行が考えられる。

なお雰囲気ガスの圧力は常圧以上が設備構造上好ましい
。

以下本発明の実施例について比較例と対比しつつ説明す
る。

比較例１ 金属ＳｍおよびＣＯを用いて、真空溶解炉にてＡｒガス
雰囲気中で溶解し９得られたインゴットを公知の粉砕機
で、粗粉砕および微粉砕した。微粉砕粉の粒度は平均粒
度五４μｍ　（Ｆ、Ｓ、Ｓ、Ｓ）であり、その組成を試
料／１６１として表１に示す。得られた微粉砕粉を、磁
場強度７ＫＯｅ、成形圧４Ｌβの条件にてプレス成形し
、さらにその成形体をＩｔガス雰囲気中にて、１１１０
℃Ｘ１ｈの条件で焼結を行った。焼結後Ａｒガス雰囲気
中にて、９５０℃Ｘ１ｈの保持後、８００℃まで１°Ｃ
／分の速度で除冷し、８００℃からオイル中にて急冷処
理を施し、磁気特性の測定に供した。得られた磁石合金
の磁気特性を表２に示す。

比較例２ Ｓｍ電０−粉３４３０　、ｉｉｌ　、　Ｃｏ粉５０３０
，９　、　Ｃａ粒子１５４０．９をＶ型混合機にて、３
０分混合後反応容器中にセットし、常圧以上のＡｒ雰囲
気中にて１０００℃の温度に４ｈで昇温し、そのままＡ
ｒガス雰囲気中にて１１７０℃Ｘ２ｈの条件でＲＤ反応
を進行せしめ、反応終了後常温迄冷却した。得られた反
応ケーキな水中に投じ、繰シ返し洗浄し、さらに酸洗、
水洗および脱水乾燥し、磁性粉を得た。得られた磁性粉
を微粉砕（平均粒度３．４μ７７りシ、比較例１と同様
の条件で成形、焼結、熱処理を施した。本実施例の微粉
砕後の組成および熱処理後の磁気特性を、それぞれ表−
１および表−２に、試料／Ｉ６２として表示した。

比較例３ １１７０℃Ｘ２ｈを１０００℃Ｘ２ｈに変更した以外は
比較例２と同一の条件で磁石合金を得た。この磁石合金
の微粉砕後の組成と熱処理後の磁気特性をそれぞれ表１
および２に試料／１６３として表示した。

実施例１ 瞥　　比較例′と同じく・原料を配合し・混合体を常圧
以上のＡｒガス雰囲気中にて１０００℃迄に４ｈで昇温
し、以後Ａｒガス雰囲気を常圧以上のＨ３雰囲気に変更
し、１１７０℃Ｘ２ｈの処理のＲＤ反応を進行せしめ、
反応終了後１０００℃以下を常圧以上のＡｒ雰囲気中で
冷却した。得られた反応ケーキを比較例２と同様に処理
し、磁性粉を得た。得られた磁性粉を比較例２と同様の
条件で処理し、磁気特性の測定に供した。本実施例の微
粉砕後の組成および熱処理後の磁気特性をそれぞれ表１
および表２に試料／１６４として表示した。

表−１分析値（ｖｉｒｔ％） 表−２磁気特性 実施例２〜４ Ｈ，ガス雰囲気中での保持条件を変えた以外は、実施例
１と同様の条件で３種類の磁石合金を製造した。これら
の磁石合金の組成を表３に、磁気特性を表４に示す。

表６　分析値（ｗｔチ） 表４　磁気特性 し発明の効果〕 以上に記述の如く、本発明によれば、従来の高価な希土
類金属を山元原料とする溶解法に比較して、何ら遜色の
無い磁気特性を有する磁石合金を得ることができ、その
工業的価値は極めて犬である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、ＲＣｏ＿Ａ（ここでＲは、Ｓｍ、Ｃｅ、Ｐｒを中心
   とした希土類金属の１種又は２種以上、３≦Ａ≦６）で
   示される組成を有する永久磁石合金の製造方法において
   、粉末状希土類酸化物と粒状還元剤（Ｃａ）とＣｏの金
   属粉または、酸化物粉を混合し、得られた混合物を常温
   から１０００℃迄を常圧以上の不活性ガス雰囲気中で処
   理し、さらに昇温し１０００〜１３００℃の温度範囲を
   常圧以上の還元性ガス雰囲気中で還元拡散し、１０００
   ℃以下を常圧以上の不活性ガス雰囲気中で冷却すること
   を特徴とする永久磁石合金の製造方法。 ２、不活性ガスがＡｒガスで、かつ、還元性ガスがＨ＿
   ２ガスである特許請求の範囲第１項記載の永久磁石合金
   の製造方法。