JPS60210574A - 高強度耐熱セラミツクス焼結体の製造方法 - Google Patents

高強度耐熱セラミツクス焼結体の製造方法

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JPS60210574A
JPS60210574A JP59064949A JP6494984A JPS60210574A JP S60210574 A JPS60210574 A JP S60210574A JP 59064949 A JP59064949 A JP 59064949A JP 6494984 A JP6494984 A JP 6494984A JP S60210574 A JPS60210574 A JP S60210574A
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JP
Japan
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powder
sintered body
mixture
resistant ceramic
metal alkoxide
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JP59064949A
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English (en)
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和司 岸
正気 梅林
英治 谷
和夫 小林
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National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Original Assignee
Agency of Industrial Science and Technology
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は高温構造材料として有用な窒化ケイ素系焼結体
の製造に関するものである。
近年、耐熱構造材料としてのセラミックスの開発が盛ん
に行われており、なかでも高温でも安定な共有結合性の
化合物である窒化ケイ素(S13N、)の焼結体が非常
にすぐれた材料であることが知られている。しかし、S
i3N4は共有結合性の高い物質であるため難焼結性で
あり、それ単味で加圧焼結しても、ち密な焼結体を得る
ことは困難である。
乙のため、Si N 粉末にMgO、Al2O3,Y2
O3゜4 Ce02.BeOなとの酸化物粉末を焼結助剤として添
加し、焼結することが一般に行われている。しかし、こ
のような酸化物粉末を焼結助剤としてS Is N+粉
末に添加する場合、酸化物が微量ではS+3N4粉末中
に均一に分散させる乙とが困難で焼結助剤としての効果
が充分ではなく、高強度の焼結体が得られない。また酸
化物を多量に使用しtこ場合、製造したsi、3N4焼
結体中で、添加した酸化物の一部は81−4中に固溶し
51M0N (M:金属元素)となるものの、大部分は
非晶質相として、結晶粒界に存在し、焼結体の高温強度
の低下の原因となっている。
したがって室温から高温にいたるまで強度特性の良好な
焼結体を得るためには、焼結助剤として添加する酸化物
を微量にし、かつ、SI3N4粉末中に均一に分散させ
ることが必要である。
本発明者らはSI3N4焼結体の製造に際して、上記の
要件を満足すべく鋭意研究をかさねた結果、本発明をな
すに至った。
即ち本発明はSi3N4系焼結体を製造するにあたって
、1種又は2種以上の金属アルコキシドを酸化物に換算
してS+sN+粉末の0.05〜10重量%となるよう
に秤足し、これをテ)・ラハイドロフラン、ベンセン、
メタノール等の溶媒で溶液とし、これにSi N 粉末
を加え、充分に混合した後、乾燥させ、さらに100〜
1000℃で仮焼して原料となるS rs N4及び焼
結助剤の混合粉末を得る方法、もしくは、上記溶液とS
 l3N4粉末の混合物を加水分解して金属水酸化物と
S i a 84粉末の混合物とし、乾燥後、100〜
1000℃で仮焼して原料となるSi N 及び焼結助
剤の混合粉末を得る方法、によって得た混合粉末を用い
て焼結体を製造することにより、高温での強度低下のお
こらない強度特性のすぐれた513N4系焼結体が得ら
れることを見いだしたものである。
これらの方法は、いずれも溶液中に存在する焼結助剤源
が、蒸発乾固もしくは、加水分解により、液相状態から
固相として析出してくるため、仮焼後、原料として加え
た513N4粉末の表面に焼結助剤の酸化物を均一に付
着することが出来ることに特徴がある。このため添加す
る焼結助剤の量は従来行われてきた粉末どうしの混合に
比べて極めて少量で充分ち密な焼結体が得られ、また高
温で強度低下をおこす非晶質の第2相の生成を防ぐこと
ができるという大きな利点が得られる。また添加剤が少
量てよいという乙とはYやLa系元素のように高価な添
加剤を用いる場合には価格の面からも有利になる。
ここで使用する313N4粉末は一般の市販品でよいが
、なるべくα相含有率の高い高純度のものが望ましい。
また金属アルコキシドとしては第1図に示した周期率表
中で太線で囲んだ元素のアルコキシドを使用する乙とが
可能であるが、好ましくはBe、 Mg。
AI、l[a族、■a族あるいはLa系の元素のアルコ
キシドである。
アルコキシドを作るアルコールとしては昇華性や分解性
のアルコキシドを作るアルコール以外のものならどれで
も使用できるが、生成したアルコキシドの溶解度をよく
し、かさを小さくするためにメタノール、エタノール、
 l5o−”fロバノール等のC1′G4程度のアルコ
ールが好ましい。
アルコキシドを溶解する溶媒としてはアルコール、ベン
ゼン、ヘキサン、テトラハイドロフラン等を用いる乙と
ができるが、望ましくはアルコキシドに対する溶解度が
高く、水とも任意の割合で混ざり、加水分解の操作が楽
に行えることがらテトラハイドロフラン等である。
乾燥は513N4粉末と金属アルコキシド溶液の混合物
又は、S + a N 、i粉末と金属アルコキシドを
加水分解した混合物を攪拌しながら蒸発乾固してもよい
が、粉末の流動性を良くするためにはこれらの混合物を
噴霧乾燥をする乙とが望ましい。また乾燥及び仮焼を同
時に行うためにS!aN4粉末と金属アルコキシド溶液
の混合物又は、SI3N4粉末と金属アルコキシドを加
水分解した混合物を噴霧熱分解、又は5iaN4粉末と
金属アルコキシド溶液の混合物を火炎噴霧する乙ともで
きる。
Si N 粉末と金属アルコキシド溶液の混合物の加水
分解は水又は水を含む溶媒を添加することにより行う乙
とができるほか、水蒸気流と混合物を接触させること等
により行うことができる。また加水分解後の混合物のp
Hを調節して適当な解こうを行うことにより、よりいっ
そう粉末の均一分散をはかる乙とができる。この際混合
物のp旧よ1〜6の酸性がよく、温度は20〜70℃が
望ましい。
次に本発明を実施例によってさらに詳しく説明する。
実施例 1 アルミニウムイソプロポキシド(AI 10CH(0%
)213)901gをテトラハイドロフラン100rn
lに溶解し、この溶液にS 13 N 4粉末22.7
5 gを加え、ボールミルを用い6時間混合する。混合
後のスラリーをホットプレート付マグネットスターラー
で加熱攪拌しながら蒸留水を10滴毎分で滴下し、加水
分解を行いながらテトラハイドロフランを蒸発除去する
蒸留水約100m1を添加した後さらに加熱攪拌を続は
蒸発乾固する。乾燥粉末を60℃で1昼夜減圧乾燥した
後、空気中で900℃、2時間仮焼した。仮焼粉末20
g G 1850℃、 300 kg / ci (7
)圧力下で1時間加圧焼結した。
第1表に焼結体の密度2曲げ強度、X線組成を513N
4とα−八へ203粉末を実施例1と同じ組成となるよ
うに秤量し、ホールミルで6時間混合後、1850℃、
 300 kg / ciの圧力下で焼結した焼結体の
特性値と比較して示した。
第1表、a−513N4とアルミニウムイソプロポキシ
ドの混合物を加水分解して得た粉末から製造した焼結体
の特性 実施例 2 アルミニウムイソプロポキシド(AI [OCR(CH
,)、13110.02 gとチタニウムイソプロポキ
シド(Ti10CH(CH3)21418.90.gを
テトラハイドロフラン100r++4’を溶解し、これ
に513N4粉末45.00 gを加えボールミルを用
いて3時間混合した。混合後のスラリーをホットプレー
ト付マグネツトスターラ−で加熱攪拌しながら蒸留水を
10滴毎分て滴下し加水分解を行った。蒸留水150m
1を加えた後、入ロ渇度140℃、出口温度90℃、噴
霧空気量131/min。
乾燥空気量0.3rn’/minの条件て噴霧乾燥を行
った。
乾燥粉末を空気中で900℃、2時間仮焼した。仮焼後
の粉末を1850℃、 300 kg / cJの圧力
下で1時間焼結した。
第2表に焼結体の密度2曲げ強度、X線組成を示した。
第2表、α−S l aN4とアルミニウムイソプロポ
キシド。
チタニウムイソプロポキシドの混合物を加水分解して得
た粉末から製造した焼結体の特性UK;未知相 実施例 3 公知の方法で合成しtこイッl−リウムイソプロボキシ
ド(Y +0CR(CH3) 213) 1.18gと
アルミニウムイソ7”0 ;i!キシF (AI[11
(CI43)21311(1,02gをテトラハイドロ
フラン200艷に溶解し、これに513N4粉末47.
00gを加え、ボールミルを用いて3時間混合した。こ
の混合スラリーを入口温度80℃、出口温度50℃、噴
震空気量104! /min、乾燥空気量03rn’/
minで噴霧乾燥した。乙の乾燥粉末を600℃。
4時間空気中で仮焼した後、1850℃、 300 k
g / cnrの圧力下で1時間焼結した。
第3表に得られた焼結体の密度2曲げ強度、X第3表、
a−8L3N4とイットリウムイソプロポキシド。
アルミニウムイソプロポキシドの混合物を原料とした焼
結体の特性 実施例 4 公知の方法で得たマグネシウムエ)・キシド+Mg (
OCR2CI[3) 210.29 gをエタノール1
00+ril’に溶解したものにSI3N4粉末499
gを加えボールミルで3時間混合した。混合後のスラリ
ーを入口温度250℃、出口温度180℃、噴霧空気量
51 /ll1n。
乾燥空気量0.3rn’/n+inで噴震熱分解した。
この粉末を1850℃、 300 kg / c+Jの
圧力下で1時間焼結しtこ。
第4表に得られた焼結体の密度2曲げ強度、X線組成を
示した。
第4表、マグネシウムエトキシドと。−3)3N4粉末
の混合物から得た焼結体の特性
【図面の簡単な説明】
第1図はアルコキシドの合成が可能な元素を示す周期率
表で、太線で囲んj!部分の元素がそれである。 特許出願人 工業技術院長 川 1)裕 部指定代理人
 工業技術院 九州工業技術試験所長清 水 嘉 重 
部 手続補正書(方式) %式% 2、発明の名称 高強度耐熱セラミックス焼結体の製造方法3、補正をす
る者 事件との関係 特許出願人 東京都千代田区霞が関1丁目3番1号 (114)工業技術院長 川 1)裕 部4、@定代理
人 自発 6、補正の対象 願書、明細書の欄 7、補正の内容

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1)窒化ケイ素と1種又は2種以上の金属アルコキシド
    溶液の混合物を出発原料とする乙とを特徴とする高強度
    耐熱セラミックス焼結体の製造方法 2)窒化ケイ素と1種又は2種以上の金属アルコキシド
    溶液の混合物を加水分解して得た試料を出発原料とする
    ことを特徴とする高強度耐熱セラミックス焼結体の製造
    方法 3)金属7 ルコjl−シトとして、Be、 Mg、 
    AI。 i[a 、 IVa族元素及びランタン系元素のアルコ
    キシドを用いる特許請求の範囲第1項、第2項記載の焼
    結体の製造方法
JP59064949A 1984-03-30 1984-03-30 高強度耐熱セラミツクス焼結体の製造方法 Pending JPS60210574A (ja)

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