JPS6217077A - 窒化アルミニウムの焼結助剤及び焼結原料 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、窒化アルミニウムの焼結助剤及び焼結原料に
関する。

半導体素子の絶縁放熱用セラミック基板材料として、ア
ルミナ基板が広く用いられている。しかし、素子の小型
化に伴い、単位面積当りの発熱量は増加の一途をたどっ
ているので、アルミナ基板よりもさらに熱伝導性にすぐ
れた材料の出現が待たれており、その有力な材料として
窒化アルミニウムがある。

〔従来の技術〕

従来、窒化アルミニウム焼結体は、その高熱伝　　□導
性、耐食性、高強度などの特性を利用し、高温構造材料
として主に使用されているが、熱伝導率は窒化アルミニ
ウム本来の値よりも小さいものであった。

最近になり、窒化アルミニウムの高熱伝導性を利用すべ
き電子部品用基板が指向されている。その窒化アルミニ
ウム焼結体は、本来の高熱伝導性を維持するため、焼結
助剤の使用量をできるだけ少なくすると共に、原料窒化
アルミニウム粉末も、金属不純物が少なくて酸素含有量
の小さいものが必要であるとされている。そのような性
能を示す焼結助剤として、酸化イツ）　ＩＪウムＹ２Ｏ
３や酸化セリウムＣｅＯ２などが知られているが、それ
には次のような欠点がある。

すなわち、Ｙ２Ｏ２は、低添加の領域では緻密化するが
、高熱伝導性を示す焼結体は得られず、かつ、メタライ
ズへ性が悪いという欠点がある。また、高添加の領域で
は、緻密化が不十分であり、基材としての用途には適さ
ず、さらには、高価になるという欠点がある。一方、Ｃ
ｅＯ２は、安価であり、メタライズ性はＹ２Ｏ３よりも
優れて（・る利点はあるが、Ｙ２Ｏ３と同様に、低添加
では低熱伝導性、高添加では緻密化不十分という欠点が
ある。

加えて、ｙ２ｏ、、、ＣｅＯ２共に、焼結ロット間の熱
伝導率のバラツキが大きく、ロット間で２０〜６０チも
の差が生じることもあった。

〔発明が解決しようとする問題点〕

本発明者は、これらの欠点を解決し、高熱伝導性の窒化
アルミニウム焼結体を得ることができる焼結助剤につい
て種々検討した結果、セリウム・イットリウム・オキサ
イド類はすぐれた効果を発揮し、かつ、そのセリウム・
イットリウム・オキサイド類からなる焼結助剤は、原料
窒化アルミニウム粉末に含まれる酸素量に応じて変量し
て使用すればその効果が著大になることを見い出し、本
発明を完成した。

〔問題点を解決するための手段〕

本発明は、以下を要旨とするものである。

（１）　　セリウム・イットリウム・オキサイド類から
なることを特徴とする窒化アルミニウムの焼結助剤。

（２）原料窒化アルミニウム粉末と原料窒化アルミニウ
ム粉末に含まれる酸素重量の４〜１０倍量のセリウム・
イットリウム・オキサイド類からなることを特徴とする
窒化アルミニウム焼結原料。

以下、さらに詳しく本発明について説明する。

窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率を低下させている最
も重大な要因は、粒界に存在するアルミナと窒化アルミ
ニウムとの反応によって生成する酸窒化アルミニウムで
あるので、焼結体中にその物質が生成しないようフリー
のアルミナが存在しない条件を選択すればよい。そのた
めには、焼結助剤は、通常の焼結助剤が持つべき性質の
ほかに、アルミナとよく反応すること及び共晶点でアル
ミナを遊離しない組成を形成することである。

このような観点にたって、本発明者が見い出した焼結助
剤は、セリウム・イットリウム・オキサイド類である。

ここで、セリウム・イットリウム・オキサイド類とは、
例えば、酸化セリウムと酸化イツトリウム、又は加熱に
よって酸化セリウムと酸化イツトリウムとなる物質を加
熱するととＫよって得られた反応生成物又は固溶体等を
意味し、単なる酸化セリウムと酸化イツトリウムとの機
械的混合物と区別されるものである。それは、Ｘ線回折
によって確認できる。好ましいセリウム・イットリウム
・オキサイド類は、Ｃｅ０２　／　Ｙ２Ｏ３のモル比が
４７１〜ｌ／４の範囲にある化合物又は固溶体である。

その理由は、この焼結助剤を用いて得られた焼結体の熱
伝導率は著大で、かつ、そのバラツキが小さくなるから
である。

セリウム・イットリウム・オキサイド類の使用量は、原
料窒化アルミニウム粉末に含まれる酸素重量の４〜１０
倍量とするのが望ましい。その理由は、４倍よりも少量
であると、十分に緻密化した焼結体は得られるが熱伝導
率は満足できない。

また、１０倍量をこえると、緻密性が急激に低下し熱伝
導率も小さくなる。好ましい使用量は５〜８倍である。

原料窒化アルミニウム粉末に１１れる酸素量には特に限
定はない。比較的容易に入手し得る酸素含有量０．５〜
２重量％程度の窒化アルミニウム粉末は本発明の態様例
である。

焼結法としては、原料窒化アルミニウム粉末とセリウム
・イットリウム・オキサイド類との混合物を冷間成形後
、常圧焼結又はホットプレス焼結をする方法が、通常、
採用される。温度は、１．７００〜２，０００℃好まし
くは１，７５０〜１．９５０．℃が適幽である。１，７
００℃未満では、十分に緻密化した焼結体は得られず、
また、２．０００℃をこえて焼結する利点はなく、かえ
って色むらや変色が認められるようになる。

〔実施例〕

以下、実施例をあげてさらに具体的に説明する。

実施例１ Ｃｅ０２とＹ２Ｏ３とをモル比で２＝１になる様混合し
、成形後、空気中１４００℃で３時間反応させて、セリ
ウム・イットリウム・オキサイドを合成した。この合成
品はＸ線回折の結果、全てＣｅ２Ｙ２ｏ７であった。次
にこの合成品を粉砕し、体積平均径で６μ（マイクロト
ラックによる。以下の粒径値は全て、マイクロトラック
による値である）程度に粉砕し、焼結助剤図とした。

実施例２ ＣＩ９０２とＹ２Ｏ３とをモル比で１＝１になる様混合
し、成形後、空気中１４００°Ｃ３時間反応させて、セ
リウム・イットリウム・オキサイドを合成した。

この合成品のＸ線回折パターンから合成品はＣｅ２Ｙ２
０７及び、Ｙ２Ｏ３にＣｅＯ２が固溶した化合物（Ｙ２
Ｏ３の？−りがＣｅＯ２のぎ−り側にシフトしている）
から成っていた。この合成品を３μ程度に粉砕し焼結助
剤ｆＢｌとした。

実施例３ 電気化学工業社製窒化アルミニウム粉末（ｒＲ素含有量
０．８５重量％、体積平均径５．２μ、比表面積３．５
　ｍ２／ｊ；ｌ　）　９５　＆に焼結助剤図を５ｇ添加
し、５００ＣＩ−のナイロンポット、ｈｔ２ｏ３ボール
を使用して２時間乾式混合した。これに−次結合剤とし
て、３０％ポリメチルメタクリレート−トルエン溶液を
混合物１０Ｉに対しｏ、ｓ　、ｐの割合で加え、簡単な
混合を行った後、２５ＪＺＩＸ１０ｔの円板に３００　
ｋｌｌ／　ａｎ２の圧力で金型成形した。得られた円板
を、５００℃、Ｎ２気流中で２時間加熱し、−次結合剤
の除去を行った。次に、これを黒鉛容器に移し、粗めの
ＡｔＮ粉で軽く包埋して、Ｎ２中１８５０℃で２時間常
圧焼結した。得られた焼結体は、相対密度９８．７％、
熱伝導率１２８　ｗ／ｍＫと極めて高い値であった。な
お、熱伝導率は、レーデークラシュ法（装置は理学電機
社製）により測定した。

参考例 焼結助剤図のかわりに、Ｙ２Ｏ３又はＣｅＯ２を用いた
以外は実施例３と同様にして焼結体を製造した。

その結果を第１表に示す。

実施例４〜１８　比較例１〜５ 焼結助剤図又はＩＢＩを用い、その添加量と焼結温度を
かえた以外は実施例３と同様にして焼結体を製造した。

その成績を第２表に示す。なお、第２表には、実施例３
の結果についても併記した。

以下全白 実施例１９〜２４　比較例６〜９ 原料窒化アルミニウム粉末として、酸素含有量１．４重
量％、平均粒径４．３μのもの（を気化学工業社製粉砕
品）を用いて焼結体を製造した。その結果を第３表に示
す。

以丁余白 実施例２５〜６０　比較例１０〜１６ 原料窒化アルミニウム粉末として、酸素含有量１．８５
重量％、平均粒径６．５μのもの（電気化学工業社製粉
砕品）を用いて焼結体を製造した。その結果を第４表に
示す。

以　　ｌ’　　、ｊ：　　　白 実施例３１ 実施例１〜６０で得られた焼結体に導体ペーストを塗布
し焼き付げした後その接着強度を測定したところ、いず
れも１−５　ｋｇ　／　ｘｉ以上の値を示し、極めてメ
タライズ性に優れていることを確認した。

〔発明の効果〕

本発明によれば、従来の酸化イツトリウムや酸化セリウ
ムを単独で使用するものに比べて、熱伝導率が大で、か
つ、バラツキも少なく、シかもメタライズ性の優れた窒
化アルミニウム焼結体を製造することができる。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）セリウム・イットリウム・オキサイド類からなる
   ことを特徴とする窒化アルミニウムの焼結助剤。
2. （２）原料窒化アルミニウム粉末と原料窒化アルミニウ
   ム粉末に含まれる酸素重量の４〜１０倍量のセリウム・
   イットリウム・オキサイド類からなることを特徴とする
   窒化アルミニウム焼結原料。