JPS6016729B2 - 磁性粉末の製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は外部縄乱磁場の影響を殆んど受けない、磁気カ
ード用磁性粉末及びその製造法に関する。

今日、各種交通切符、クレジットカード等の磁気カード
応用製品が広く各分野で利用されている。

これら応用製品の素材として用いられている磁性粉末は
、殆んどがｙ・Ｆｅ２０３ないいまＦｅ３０４の粉末で
ある。しかしながら、この種の磁性粉末を原料とするこ
とに起因すると思われる、磁気カード使用上のトラブル
が多発し、問題となっている。たとえば、われわれが身
につけて用いる日用品の中に永久磁石を使ったものが多
くなっていることから、それら永久磁石製品の有する磁
気の影響により、現在用いられているもののごとき抗磁
力（ＩＨｃ）の小さい磁気カードでは、磁気カード本釆
の特性が磁気撹乱を受けて失なわれてしまうという欠点
がある。これに対する、現状での打開策の一つとして、
従来使用されてきたｙ・Ｆｅ２０３粉末〔残留磁束密度
（Ｂｒ）：８００〜１３０の、抗磁力（ＩＨｃ）：２０
０〜６０はお〕の代りに、外部縄乱磁場の影響を受けな
い、抗磁力（ＩＨｃ）の大きい磁性粉末でマグネトプラ
ンバィト型フェライトの一種である茂○・餌ｅ２０３粉
末〔ＩＨｃ ：２８００〜３３０のｅ〕を使用すること
が行なわれているが、このような抗磁力（，Ｈｃ）の大
きい素材粉の使用によって全ての問題が解決されるもの
ではなく、逆に抗磁力の増大による新たな問題点が生じ
てくる。

たとえば磁気カードの抗磁力の増加に伴なし、記録及び
読み取り装置の大型化が必要となるなど、ハードウェア
‐すなわち装置の技術的な面との関連や出力との関係な
ども考慮することが必要となってくる。したがって、残
留磁束密度（Ｂｒ）をほ）、一定値（１０００〜１３０
の）に保持したま）、抗磁力（ＩＨｃ）が１０００以上
に高められた磁性粉末の開発が望まれるようになってき
た。最近“生活磁場”と呼ばれる日常生活環境での磁気
量が急激に増え、その量は８００〜１００Ｋだと言われ
ている。

このため、磁気記録関係の技術分野では、このような外
部からの櫨乱磁場に抗してその影響を排除すること、す
なわち“耐鷹乱磁場”の対策か、従来の性能向上対策に
加えて不可欠なこととなってきている。従来、記録用磁
性材料として、ｙ・Ｆｅ２０３やＦｅ３０４が広く用い
られてきた。

これらの磁性粉末の磁気特性は、残留磁束密度（Ｂｒ）
が８００〜１３０の、抗磁力（ＩＨｃ）が２００〜６０
ぴたであり、特に抗磁力がハードフェライト粉末に比べ
低く、したがって外部縄乱磁場の影響を受けやすいので
、高密度記録化用磁性粉末としては有利に使用できない
とされている。このような欠点を改良するため、Ｃｏ２
十の有する結晶磁気異万性を利用して抗磁力の大きい磁
性粉末を得る方法が検討され、古くはｙ・Ｆｅ２０３粉
末にＣｏ２十をドープする方法、さらにごく最近では、
ｙ・Ｆｅ２０３の粒子表面にＣｏを被着する方法等が開
発され、１５０のｅ程度の抗磁力を有する磁性粉末を得
ることに成功している。しかしながら、上述のごとき金
属をドープあるいは被着する方法では、抗磁力（ＩＨｃ
）の上昇に伴なつて残留磁束密度の急激な低下が起り、
さらには抗磁力の温度依存性が極端に大きくなる。例え
ば、ｙ・Ｆｅ２０３について５０における減磁率は、Ｃ
ｏ−ドープ−ｙ・Ｆｅ２０３の場合は３０％であり、Ｃ
ｏ−被着−ｙ・Ｆｅ２０３の場合は１０％であって、出
力低下、熱的不安定性等磁性材料としての記録特性の劣
化を招く原因となっている。このような事情で、現在用
いられている磁性粉末は、抗磁力（ＩＨｃ）の最大値が
６５はお程度のものに限定されているというのが実情で
ある。一方、一般式Ｍ○・餌ｅ２０３（ＭはＢａ，Ｓｒ
またはＰｂの１種を表わす。

）で表わされる化学組成を有するマグネトプランバィト
型磁性粉末は、酸化物磁性粉末のうちでは磁気異万性定
数が大きく、約２．２〜３．２×１ぴｅｒｇ／地の値を
有し、その抗磁力（ＩＨｃ）も２５００〜４００のｅと
大きい。このように抗磁力の大きすぎる磁性粉末を使用
すると、記録性に困難を生じ、特に飽和書き込みをする
場合には非常に大きな書き込み磁場を必要とし、一方記
録を消去するためにも同様に大きな消去磁場を必要とす
る。このため、装置の大型化の必要性、及びこれに伴な
う種々の問題が生じる。上記のごとき技術的背景の下で
研究を重ねた結果、本発明者等は、上昇する生活磁場の
磁力に打ち勝つ抗磁力（ＩＨｃ）を保持させながら、高
密度記録適性、熱安定性等に優れた極めて有用な磁性粉
末を得る方法を開発することに成功した。

すなわち、前記マグネトプランバィト型磁性粉末を基本
（ベース）とし、その個有の残留磁束密度（Ｂｒ）の値
を維持しつつ、磁性粉末の磁気異方性定数を作為的に減
少させて抗磁力（ＩＨｃ）の低下をはかることにより、
残留磁束密度（Ｂｒ）１０００〜１３０に、抗磁力（Ｉ
Ｈｃ）１５００〜１９０“た、平均粒子径０．６〜０．
７仏を有するフェライト磁性粉末を得ることに成功した
。本発明は、一般式Ｍ，０・岬ｅ２０３で表わされる化
学組成（ただしＭ，は協，Ｓｒ、Ｃａのうちのいずれか
１種または、これらから選ばれる２種以上のものの共存
を表わし、ｎはモル比であって、ｎ＝がｅ／Ｍ，を表わ
し、ｎ＝５．０〜６．０の範囲内の値である。

）を有するマグネトプランバィト相に、一般式地○・Ｆ
ｅ２Ｑで表わされる化学組成（ただしＭ２はＦｅ，Ｍｎ
，Ｍｇ，Ｃｕのうちのいずれか１種または、これらから
選ばれる２種以上のものの共存を表わす。）を有するス
ピネル相が共存している状態でフェライトが得られるよ
うにしてフェライトを生成せしめ、これによりマグネト
プランバィト型の六方晶フェライトの透磁率を高め、結
果的に抗磁力（ＩＨｃ）の減少を図り、所望の磁気特性
を有する磁性粉末を得ることを特徴とする新規な磁性粉
末およびその製造法を提供するものである。従来、マグ
ネトプランバイト型フェライトの磁気特性向上の手段と
して、各種の添加剤を用いることが行なわれてきた。

しかしながら、これらはいずれも、単に残留磁束密度（
Ｂｒ）及び抗磁力（ＩＨｃ）の向上を目的とするもので
あった。これに対し本発明の方法は、残留磁束密度（Ｂ
ｒ）を、マグネトプランバィト型フェライト粉末個有の
標準的な値である１０００〜１３０のに保ちながら、抗
磁力（ＩＨｃ）を、本釆マグネトプラソバイト型フェラ
イトが有する値の１／３〜１′２塁度に相当する１５０
０〜１９０のｅに低下させるために添加剤を使用するも
のであり、従来の添加剤使用とは明らかにその目的を異
にしている。一方、姑息な方法としては、抗磁力（ＩＨ
ｃ）の大きいマグネトプランバィト型磁性粉末に抗磁力
の小さい磁性粉末を混合して、その抗磁力を調整する方
法、例えばＳｒ−フェライトにｙ・Ｆｅ２０３または純
鉄粉を単に物理的に混合する方法が報告されている。

しかしながらこのような方法では、異種の磁性粉を単に
混合するだけであるから、抗磁力の低下はある程度可能
であっても、残留磁束密度（Ｂｒ）の一定保持は無理で
ある。これに対し、本発明の方法では、化学反応を経て
、単一粒子毎に、異なる２相が共存するようにフェライ
トを形成させるので、上記のごとき単なる混合とは全く
異なった効果を得ることが可能である。例えば、（母○
），へ・（Ｃｕ○）ｘ・ｍｆｅ２０３の一般式で表わさ
れる組成を有するフェライト磁性粉末の生成を想定し、
この式中のｘ及びｍの値を予め設定して、マグネトプラ
ンバィト相Ｂａ○・餌ｅ２０３とスピネル相ＣＭ０・Ｆ
ｅ２０３との共存比率を調整することにより、所望の磁
気特性を有するフェライト粉を得ることが可能である。
すなわち、ＣＭ０・Ｆｅ２０３の化学組成を有するスピ
ネル型フェライトの場合、その理論最大抗磁力（ＩＨｃ
）は、単相のマグネトプランバィト型フェライトすなわ
ちＢａ−フェライトの１７００のｅに比し、滋“史と著
しく小さい。この特性に注目して、抗磁力（ＩＨｃ）が
、マグネトプランバィト型フェライトに比し４・さく、
かつスピネル型フェライトよりは大きい所定の特性を有
する磁性粉末の製造を試みた。しかし、該スピネル型フ
ェライト粉末の場合、その飽和磁化（〇ｓ）は、単独の
Ｂａ−フェライトの飽和磁化が３８氏ｍｕ／めであるの
に対して、１３＆ｍｕ／のと小さく、このためスピネル
相の多い共存比率では抗磁力（ＩＨｃ）ばかりではなく
残留磁束密度（Ｂｒ）まで小さくなってしまう。例えば
前述の一般式においてｘ＝０．６、ｍ＝３．０とした場
合に相当する化学組成（Ｂａ○）ｏ．４・（Ｃｕ○）ｏ
．６・３．価ｅ２０３を有するフェライト粉末は、スピ
ネル相Ｃｕ○・Ｆｅ２０３の影響を強く受け、その抗磁
力（ＩＨｃ）は所定の特性値１５０のｅをようやく満足
させるものの、その残留磁束密度は大中に低下し、７０
０〜８５的となる。このような事実から、本発明者等は
、スピネル相共存の効果である抗磁力（ＩＨｃ）の低下
のみを有効に活用し、しかも残留磁束密度（Ｂｒ）には
影響を及ぼさないスピネル相の最適共存比率が存在する
ことを予想し、実験的に検討した。その結果、上記一般
式において、ｘ＝０．０２〜０．４ｍ＝３．０〜６．０
とした場合に相当する化学組成を有するフェライト粉末
を形成すれば、所望の特性、すなわち残留磁束密度（Ｂ
ｒ）が１０００〜１３０的の範囲内にあり、抗磁力（Ｉ
Ｈｃ）が１５００〜１９０のｅの範囲内にある磁気特性
を有するフェライト磁性粉末として得られることを見出
した。その具体的な製造法は下記の通りである。原料酸
化鉄（Ｑ・Ｆｅ２０３）として比較的粒子の細かいもの
、具体的には０．６〜１．１仏のもの、より好ましくは
０．６〜０．９〃のものを選び、これに炭酸バリウム（
ＢａＣ０３）及び酸化第二鋼（Ｃｕ○）を、一般式（Ｂ
ａｏ），１・（Ｃの）ｘ・ｍＦｅ２０３においてｍ＝２
．７〜６．以好ましくはｍ＝３．０〜６．０とした場合
に相当する化学組成のフェライトが得られるように秤量
、配合し、配合物をボールミル又は振動ボールミルによ
りよく混合した後バインダーとして０．５％ポリビニル
アルコール溶液を加え、３〜１比仰ぐ、好ましくは３〜
５柵？のべレットに造粒する。

このべレットを充分乾燥した後、昇温速度１００〜３０
０ｏｏ／時、好ましくは１２０〜１５０ｑｏ／時の割合
で加熱し、１０００〜１２５０ｑ０の温度で１時間以上
、好ましくは１０５０〜１２０００○の温度で２時間以
上保持し、空気中で焼成する。このようにして得られた
焼成べレットを、クラッシャー、パルベラィザー等の粉
砕機を用いて、粗紛砕し、次いで３２ｈｅｓｈ以下、好
ましくは１０印ｈｅｓｈの節で節分けし、さらに所望の
粒径を得るために、節目通過の細粒粉をボールミルによ
り、４０〜５０％のスラリー濃度で湿式微粉砕する。こ
のようにして得られたフェライト粉末は、平均粒子径０
．６〜０．７仏を有し、且つその磁気特性が、残留磁束
密度（Ｂｒ）１０００〜１３００３、抗磁力（ＩＨｃ）
１５００〜１９０は友のものである。これに対し、同様
の操作により、ただしスピネル相の共存しないマグネト
プランバィト相のみのＢａ−フェライト単味の粉末は、
平均粒子径０．６〜０．７仏を有し、且つその磁気特性
が、残留磁束密度（Ｂて）１０００〜１３０に、抗磁力
（ＩＨｃ）２４００〜３００ぴだのものとなることが確
かめられた。通常のマグネトプランバィト型フェライト
の焼成温度は９００〜１３５０℃であるが、本発明では
１０００ｏ〜１２５０ｑｏと幾分狭い温度範囲の焼成温
度を採用している。

これは、フェライト生成時の反応進行状態が適切となる
ように調節し、フェライト粉末の粒子径がなるべく粗大
成長しねし、ようにするためである。一般にマグネトプ
ランバイト型フェライトでは反応開始温度が低く、８０
０００付近であるのに対し、スピネル型フェライトの反
応開始温度は約９００ｑｏであり、幾分高くなっている
。この事実は、本発明における一般式（Ｍ，０），〜・
（地○）ｘ・ｍｆｅ２０３の組成を有するフェライト磁
性粉末の試料粉の示差熱分析及びＸ線回折の結果によっ
ても裏付けられる。すなわち、８５０午０近辺ではＭ，
０・餌ｅ２０３相の生成度合に比べ、Ｍ２０・Ｆｅ２０
３相の生成は殆んどなく、９００ｏｏ付近から徐々にス
ピネル型フェライトの生成反応が起り、９５０ｑｏ付近
になると急激にスピネル相の生成が進み、１０００〜１
１００ｏｏの温度領域で（Ｍ，０），‐ｘ・（Ｍ２０）
ｘ・ｍＦｅ２０３相の生成反応がほゞ完結する。さらに
、焼成温度の上限を１２５０３０と定めているのは、こ
の温度以下ならば、生成フェライト粉末の粉砕処理が簡
単で粒度調整が容易であり、かつ粒度分布中をより狭く
することができるからである。一般に、磁気記録材に用
いられる磁性粉末は、基板上に数仏程度の厚さに、非常
に薄く塗布されるため、粗粒の存在は膜面に凹凸を生じ
る原因となり、記録特性を著しく低下させる。また、粒
度分布が広いと、磁性の不均一化をもたらし、ノイズの
原因となり、Ｓ／Ｎ比が低下する。これらの理由により
、本発明に従ってマグネトプランバィト相とスピネル相
とを共存状態で生成させるための焼成温度は、１０００
〜１２５０００の範囲に規制することが必要である。フ
ェライト粉末の最終粒度調整を行なう湿式微粉砕工程で
は、特にボ−ルミルを用いることにより、記録特性の良
いフェライト粉末を得ることができる。その理由は、例
えば、より強力な粉砕エネルギーを有する振動ボールミ
ルを使用した場合には、粉砕された粒子内に内部応力が
蓄積され、その結果、磁気歪を生じ、磁気記録特性の一
つである分解能が低下し、また粒子が角ばつた形状にな
るため、塗布された磁性層の粒子密度低下の原因となる
からである。これに対し、ボールミルは好ましい粉砕機
器の一つであり、特に粒子形状及び粒度分布に関しては
所望の形状および分布を得るために有効に作用し、磁気
記録特性の一つであるＳ／Ｎ比に関しても有利に作用す
る。また、本発明では、フヱラィト粉末の抗磁力（ＩＨ
ｃ）の調節は、殆んどの場合、生成フェライト相の種類
及び共存比、焼成温度、粉砕後の粒子蓬等の調整によっ
て目標値に合致させる方法によっているが、必要に応じ
、粉砕により生じた粒子内の粉砕歪の除去を目的とする
通常の焼鎚処理を行なうことによって、フェライト粉末
の抗磁力（ＩＨｃ）を最終的に調整することもできる。
この場合の暁鎚条件は、３００〜９００ｑｏの温度で１
〜２時間、好ましくは３５０〜８００ｑｏの温度で約２
時間である。本発明において、前記一般式中のｘの値を
０．０１〜０．５の範囲内とし、ｍの値を２．７〜６．
０の範囲内と定める理由は次の通りである。

すなわち、例えば先に示した例の（Ｂａ０）ｏ．４・（
Ｃｕ○）岬・３．岬ｅ２Ｑに関して説明したように、ｘ
が大きくなるにつれて（ＩＨｃ）が下り、また１−×が
小さくなるにつれてＢｒも下るが、ｘ＝０．５が、所望
の特性値のフェライト粉の生成を保証する最大値であり
、これに対応するｍの値が２．７となるのである。逆に
ｘの値が０．０１より小さいと、最終工程における過粉
砕による粉砕歪を大きく与えてＳ／Ｎ値を最低でがまん
するとしても、尚（ＩＨｃｌ）を低く抑えることができ
ないためである。無理のない操作により所望の特性値を
有するフェライト粉末を得るためには、前記一般式にお
いて、ｘ＝０．０２〜０．４、ｍ＝３．０〜６．０に相
当する組成となるように原料を配合することが必要であ
る。以上述べたごとき本発明の方法によって製造される
磁気カード用磁性粉末は、従来使用されてきた、ｙ・Ｆ
ｅ２０３を素材として製造される磁性粉末に比し、非常
に良好な“耐外部蝿乱磁場特性”を有するフェライト粉
末として得られる。

以下、実施例により説明する。実施例 １ 一般式（Ｂａ○），★（Ｃｕ○）ｘ・ｍＦｅ２Ｑにおい
て、ｘ＝０．４ｍ＝４とした場合に相当する化学組成の
フェライトが得られる配合とするため、酸化第二鉄（Ｑ
・Ｆｅ２０３）２４２・繋、炭酸バリウム（ＢａＣ０３
）４５．０ｇ及び酸化第二銅（Ｃｕ○）１２．１ｇをそ
れぞれ秤量し、これらを予備混合した後、乾式ボールミ
ルで約２０分間混合した。

次いで得られた混合粉を３〜ＩＱ舷◇のべレットに造粒
し、乾燥した後、電気マッフル炉で１１０ぴ０にて２時
間焼成した。次いで焼成後の試料を鋤ｈｅｓｈ以下に粗
砕し、該粗砕粉１５雌を混合に使用したボ−ルミルで、
／・９ルプ濃度約５０％となるように水を加えて、約２
時間微粉砕処理した。このようにして得られた試料の平
均粒子径は０．７リであった。次に、磁気特性測定のた
め、得られた微粉砕試料を１．比ｏｎ／嫌の圧力で１５
側ぐ×１３側の成形体に成形した。

この成形体を被測定試料片として、市販の磁気測定装置
により、残留磁束密度（Ｂｒ）及び抗磁力（ＩＨｃ）を
測定した。その結果得られた磁性粉の特性値は次の通り
であった。本発明の組成による磁性粉の特性値 Ｂｒ（Ｇ） ＩＨＣ（０ｅ） 平均粒子径（ム）１２４
０ １７０５ ０．７ ０一方、前
記一般式においてｘ＝０、ｍ＝６とした場合に相当する
組成をもつマグネトプランバィト型フェライト既０・餌
ｅ２０３を上記と同じ条件で製造し、同様の方法で試料
を作成して測定した結果、その特性値は次の通りであっ
た。

マグネトブランバィト型磁性粉の特性値 Ｂｒ（Ｇ） ＩＨＣ（０ｅ） 平均粒子径Ｍ１２４５
２３４５ ０．６ ９上記特‘性値の比
較から明らかなごとく、本発明によれば、マグネトプラ
ンバィト型フェライト、例えば母−フェライト磁性粉の
固有の残留磁束密度（Ｂｒ）を保持しつつその抗磁力（
ＩＨｃ）のみを低下させた新規な特性値をもつ磁性粉を
得ることができる。

実施例 ２ （舷０）〇．９３・（Ｃａ０）〇．〇５．（Ｃｕ０）〇
．〇２・坪ｅ２Ｑの化学組成をもつフェライトが得られ
るようにするため、酸化第二鉄（Ｑ・Ｆｅ２０３）２４
２．総、炭酸バリウム（ＢａＣ０３）５５．７ｇ、炭酸
カルシウム（ＣａＣ０３）１．鴇、酸化第二銅（Ｃｕ○
）０．舷をそれぞれ秤量し、実施例１と同様の方法で混
合及び造粒した後、電気マッフル炉で１１５０℃にて２
時間焼成した。

焼成処理した試料を実施例１と同様に粉砕し、磁気特性
を測定した。このようにして得られたフェライト磁性粉
の特性値は下記の通りであった。Ｂｒ（Ｇ） ＩＨＣ（
０ｅ） 平均粒子径仏１２８０ １５１０
０．６４上記の特性値は、実施例１の場合と同様
に、本発明で目的とする所望の特性値の範囲内にある。

次に、上記磁性粉の抗磁力（ＩＨｃ）を１７０のｅ程度
に調整する目的で、上記のフェライト磁性粉を、焼成に
使用した電気マッフル炉により、４００℃にて１時間焼
鈍処理した。このようにして得られたフェライト磁性粉
は下記に示す特性値を示し、所望の抗磁力（ＩＨｃ）を
有するものであった。Ｂｒ（Ｇ） ＩＨＣ（０ｅ） 平
均粒子径の１２８５ １７１０ ０．６
５実施例 ３（Ｂａ○）ｏ．９・（Ｍｇ０）ｏ，．・５
．拍ｅ２０３の化学組成をもつフェライトが得られる配
合とするため、酸化第二鉄（Ｑ・Ｆｅ２０３）２４７・
能、炭酸バリウム（ＢａＣ０３）５０．１ｇ、炭酸マグ
ネシウム（Ｍ亀０３）２．略をそれぞれ秤量し、実施例
１に記載したと同様の方法で混合及び造粒し、電気マッ
フル炉で１２００ｑｏにて２時間焼成した。

終了後、炉内の温度が１１００ｑｏに降温するまで炉内
放冷し、しかる後試料を炉内より大気中に取り出し急冷
処理した。該試料を実施例１と同様の方法で、粉砕し、
成形体をつくり、磁気特性を測定した。このようにして
得られたフェライト磁性粉の特性は次の通りであった。
Ｂｒ（Ｇ） ＩＨＣ（０ｅ） 平均粒子径帆１２５０
１８５０ ０．６２実施例 ４（Ｓの
）ｏ．８（Ｎｍｏ）ｏ．２・小ｅ２０３の化学組成をも
つフェライトが得られる配合とするため、酸化第二鉄（
Ｑ・Ｆｅ２０３）２４５．７ｇ、炭酸ストロンチウム（
Ｓに０３）４５．蟹、及び炭酸マンガン（ＭｈＣ０３）
８．樋をそれぞれ秤量し、実施例１に記載の方法で混合
及び造粒し、電気マッフル炉で１２２０００にて２時間
焼成した。

直ちに試料を炉内より大気中に取り出し、急冷処理した
。該試料を実施例１の場合と同様に、粉砕し、成形体を
作成し、磁気特性を測定した。このようにして得られた
フェライト磁性粉の特性は次の通りであった。本発明の
組成による磁性粉の性惟直 Ｂｒ（Ｇ） ＩＨＣ（０ｅ） 平均粒子径（ム）１２３
０ １８８０ ０．６５これに対し、前
記一般式においてｘ＝０、ｍ＝６とした場合に相当する
。

Ｓｒ○・斑ｅ２０３の組成をもつ従来のマグネトプラン
バィト型フェライト磁性粉を、上記同様の方法で作成し
、得られた特性値は次の通りであった。マグネトプラン
人ィト型磁性粉の性値 Ｂｒ（Ｇ） ＩＨＣ（０ｅ） 平均粒子径妙１２２０
２８５０ ０．６４上記特性値の比
較から明らかであるように、本実施例の場合も実施例１
の場合と同様に、本発明の方法により、マグネトプラン
バィト型Ｓｒ−フェライト粉の固有の残留磁束密度（Ｂ
ｒ）を損なうことなく、抗磁力（ＩＨｃ）のみを減少さ
せた磁性粉末を得ることができることを示している。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 一般式Ｍ＿１Ｏ・ｎＦｅ＿２Ｏ＿３（ただしＭ＿１
   はＢａ，Ｓｒ及びＣａからなる群より選ばれる１種の、
   または２種以上共存の金属元素を表わし、ｎはモル比で
   あつてｎ＝２Ｆｅ／Ｍ＿１で与えられ、かつｎ＝５．０
   〜６．０の範囲内の値を表わす。 ）で表わされる化学組成を有するマグネトプランバイト
   相に、一般式Ｍ＿２Ｏ・Ｆｅ＿２Ｏ＿３（ただしＭ＿２
   はＦｅ，Ｍｎ，ＭｇおよびＣｕからなる群より選ばれる
   １種の、または２種以上共存の金属元素を表わす。）で
   表わされる化学組成（ただしＭ＿１：Ｍ＿２のモル比が
   １：２である場合を除く）を有するスピネル相を共存さ
   せたフエライト磁性粉末の製造法であつて、次の諸工程
   からなることを特徴とする方法：（イ） 所望のフエラ
   イト磁性粉末が有すべき残留磁束密度（Ｂｒ）および抗
   磁力（＿ＩＨｃ）に応じて、あらかじめＭ＿１，Ｍ＿２
   及びｎを決定する工程；（ロ） 前記工程での決定によ
   つて定まる化学組成に従つて必要なフエライト原料を選
   び、各成分物質を秤量、混合して原料配合物をつくる工
   程；（ハ） 得られた原料配合物を焼成してフエライト
   を形成する工程；および（ニ） 生成したフエライトを
   乾式粗粉砕および湿式微粉砕して所望の平均粒子径を有
   する粉末に調整する工程。 ２ 一般式Ｍ＿１Ｏ・ｎＦｅ＿２Ｏ＿３（ただしＭ＿１
   はＢａ，Ｓｒ及びＣａからなる群より選ばれる１種の、
   または２種以上共存の金属元素を表わし、ｎはモル比で
   あつてｎ＝２Ｆｅ／Ｍ＿１で与えられ、かつｎ＝５．０
   〜６．０の範囲内の値を表わす。 ）で表わされる化学組成を有するマグネトプランバイト
   相に、一般式Ｍ＿２Ｏ・Ｆｅ＿２Ｏ＿３（ただしＭ＿２
   はＦｅ，Ｍｎ，ＭｇおよびＣｕからなる群より選ばれる
   １種の、または２種以上共存の金属元素を表わす。）で
   表わされる化学組成（ただしＭ＿１：Ｍ＿２のモル比が
   １：２である場合を除く）を有するスピネル相を共存さ
   せたフエライト磁性粉末の製造法であつて、次の諸工程
   からなることを特徴とする方法：（イ） 所望のフエラ
   イト磁性粉末が有すべき残留磁束密度（Ｂｒ）および抗
   磁力（＿ＩＨｃ）に応じて、あらかじめＭ＿１，Ｍ＿２
   及びｎを決定する工程；（ロ） 前記工程での決定によ
   つて定まる化学組成に従つて必要なフエライト原料を選
   び、各成分物質を秤量、混合して原料配合物をつくる工
   程；（ハ） 得られた原料配合物を焼成してフエライト
   を形成する工程；（ニ） 生成したフエライトを乾式粗
   粉砕および湿式微粉砕して所望の平均粒子径を有する粉
   末に調整する工程；及び（ホ） 粉砕によつて生じる粒
   子内の粉砕歪を除くために焼鈍処理する工程。 ３ （イ） 一般式（Ｍ＿１Ｏ）＿１＿−＿ｘ・（Ｍ＿
   ２Ｏ）＿ｘ・ｍＦｅ＿２Ｏ＿３〔ただし、Ｍ＿１および
   Ｍ＿２は前記の通りであり、ｍはモル比であつてｍ＝２
   Ｆｅ／（１−ｘ）Ｍ＿１＋＿ｘＭ＿２で与えられ、かつ
   ｍ＝２．７〜６．０、の範囲内の値を表わし、ｘはスピ
   ネル相を形成するＭ＿２の（Ｍ＿１＋Ｍ＿２）に対する
   モル分率を表わし、ｘ＝０．０１〜０．５の範囲内の値
   を表わす。 〕で表わされる化学組成のフエライト磁性粉末が得られ
   るようにし、かつその有すべき残留磁束密度（Ｂｒ）お
   よび抗磁力（＿ＩＨｃ）に応じて、あらかじめＭ＿１，
   Ｍ＿２及びｎを決定する工程；（ロ） 前記工程での決
   定によつて定まる化学組成に従つて、選ばれたフエライ
   ト原料Ｍ＿１Ｏ・ｎＦｅ＿２Ｏ＿３とＭ＿２Ｏ・Ｆｅ＿
   ２Ｏ＿３（ただし、Ｍ＿１，Ｍ＿２およびｎは前記の通
   りである。）とを秤量、混合して原料配合物をつくる工
   程；（ハ） 得られた原料配合物をペレツトにする工程
   ；（ニ） 得られたペレツトを昇温速度１００〜３００
   ℃／時で加熱して、１０００〜１２５０℃に１時間以上
   保持し、空気中で焼成してフエライトを形成する工程；
   および（ホ） 生成したフエライトを乾式粗粉砕および
   湿式微粉砕して所望の平均粒子径を有する粉末に調整す
   る工程。 ４ 前記一般式において、ｍ＝３．０〜６，０であるこ
   とを特徴とする、特許請求の範囲第３項に記載の方法。 ５ 前記一般式において、ｘ＝０．０２〜０．４である
   ことを特徴とする、特許請求の範囲第３項または第４項
   に記載の方法。６ 前記昇温速度を１２０〜１５０℃／
   時とすることを特徴とする、特許請求の範囲第３〜５項
   のいずれかに記載の方法。 ７ 前記焼成反応を１０５０〜１２００℃で行なうこと
   を特徴とする、特許請求の範囲第３〜５項のいずれかに
   記載の方法。 ８ 一般式Ｍ＿１Ｏ・ｎＦｅ＿２Ｏ＿３（ただしＭ＿１
   はＢａ，Ｓｒ及びＣａからなる群より選ばれる１種の、
   または２種以上共存の金属元素を表わし、ｎはモル比で
   あつてｎ＝２Ｆｅ／Ｍ＿１で与えられ、かつｎ＝５．０
   〜６．０の範囲内の値を表わす。 ）で表わされる化学組成を有するマグネトプランバイト
   相に、一般式Ｍ＿２Ｏ・Ｆｅ＿２Ｏ＿３（ただしＭ＿２
   はＦｅ，Ｍｎ，ＭｇおよびＣｕからなる群より選ばれる
   １種の、または２種以上共存の金属元素を表わす。）で
   表わされる化学組成（ただしＭ＿１：Ｍ＿２のモル比が
   １：２である場合を除く）を有するスピネル相を共存さ
   せたフエライト磁性粉末の製造法であつて、次の諸工程
   からなることを特徴とする方法：（イ） 所望のフエラ
   イト磁性粉末が有すべき残留磁束密度（Ｂｒ）および抗
   磁力（＿ＩＨｃ）に応じて、あらかじめＭ＿１，Ｍ＿２
   及びｎを決定する工程；（ロ） 前記工程での決定によ
   つて定まる化学組成に従つて必要なフエライト原料を選
   び、各成分物質を秤量、混合して原料配合物をつくる工
   程；（ハ） 得られた原料配合物を焼成してフエライト
   を形成する工程；（ニ） 焼成物を乾式粗砕した後３２
   ｍｅｓｈ以下の篩で篩分し、その篩下を湿式微粉砕して
   平均粒子径０．６〜０．７μを有する粉末に調整する工
   程。 ９ 前記篩として１００ｍｅｓｈの篩を用い、これによ
   り乾式粗砕物を篩分することを特徴とする、特許請求の
   範囲第８項に記載の方法。 １０ 一般式Ｍ＿１Ｏ・ｎＦｅ＿２Ｏ＿３（ただしＭ＿
   １はＢａ，Ｓｒ及びＣａからなる群より選ばれる１種の
   、または２種以上共存の金属元素を表わし、ｎはモル比
   であつてｎ＝２Ｆｅ／Ｍ＿１で与えられ、かつｎ＝５．
   ０〜６．０の範囲内の値を表わす。 ）で表わされる化学組成を有するマグネトプランバイト
   相に、一般式Ｍ＿２Ｏ・Ｆｅ＿２Ｏ＿３（ただしＭ＿２
   はＦｅ，Ｍｎ，ＭｇおよびＣｕからなる群より選ばれる
   １種の、または２種以上共存の金属元素を表わす。）で
   表わされる化学組成（ただしＭ＿１：Ｍ＿２のモル比が
   １：２である場合を除く）を有するスピネル相を共存さ
   せたフエライト磁性粉末の製造法であつて、次の諸工程
   からなることを特徴とする方法：（イ） 所望のフエラ
   イト磁性粉末が有すべき残留磁束密度（Ｂｒ）および抗
   磁力（＿ＩＨｃ）に応じて、あらかじめＭ＿１，Ｍ＿２
   及びｎを決定する工程；（ロ） 前記工程での決定によ
   つて定まる化学組成に従つて必要なフエライト原料を選
   び、各成分物質を秤量、混合して原料配合物をつくる工
   程；（ハ） 得られた原料配合物を焼成してフエライト
   を形成する工程；（ニ） 生成したフエライトを乾式粗
   粉砕および湿式微粉砕して所望のの平均粒子径を有する
   粉末に調整する工程；（ホ） 湿式微粉砕物を乾燥およ
   び解粒する工程；（ヘ） 乾燥・解粒した微粉砕物を焼
   鈍温度３００〜９００℃にて１〜２時間焼鈍処理するこ
   とによつて、粉砕によつて生じた粒子内の粉砕歪を除く
   ための処理をする工程。 １１ 前記焼鈍処理が３５０〜８００℃の温度で約２時
   間行なわれることを特徴とする、特許請求の範囲第１０
   項に記載の方法。