JPS59182850A - ペ−スト組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 この発明は散粉末樹脂拉１ｒをフィラー成分とし、１容
Ｍｌｌ　＋＋Ｉγ容１生のポリイミドがパインクー成分
であるペースト組成物に関する。

ポリイミド１房脂は、耐熱性、：ｆＩＪ薬品性、電気４
．’ｊ性、強しん矧シ１てづ−ぐれた１令１１后として
１重々の用ｆ歌に広く用いられている。このすぐ２′１
．た特性ｔもつポリイミド面脂は、一般にその前１．勿
体であるボリア三ド岐の溶（１りを被覆１ｍに流延塗〆
ｊＪして１り・１に形仄として形つくられる。しかし、
−疋Ｊ（ら状のハク−／に沿ってン１１３４形成するた
めにスクリーン印！ｌ：ｊ　（、たＪ場合、上記ポリア
ミドＩ（ジの溶（夜では、７′しれ、Ｆ）’ｌ［：八ｌ
と非チクソトロピンクな性−に−（」ｌ、でいるため、
印刺後に正確なパターン全形成できないといつ間但があ
った。

ぼた、被色１ｍに流延ぐイ１」シて支・１つ１化１−６
１４１（て完全にイミド化（閉環）するための加ｒ〜Ｈ
７３ｇｊｉが必要とされろか、この加奔（〜匙理が不充
分であるとイミド化皮膜中にアミド峻描造としてのカル
Ｈぐン酸カニ一部残存してくる♂その結果、被鉤面が、
半）Ｈ：ｉ体素子の表面である場合に（才、上記ノノル
、Ｉクン酸力Δ）ト導体累子の耐ｉ！ｉｉ特性ないし１
１；１．］朗１生ケ低下させる直接の原因となる。

このため、」二記加熱処理（ま必然的に長くな、らざる
全えず、特に皮嗅中にピンホールなどケ発生させないよ
うに徐々に弁部して１役ｌψ〒的シで加熱した（り、膜
厚ケ約：３０１１．セ、下に調整しな１σれはならない
などポリイミドｊり”莫の成形作業が非常に面倒となる
。

そして、このような煩雑な加キ（〜処理ケ）１臣しても
高度の１制湿特性ないし嗣’＋１１１食性が数束される
半導体素子（で対して必ずしも満足でさろイミド化皮・
ｊりを形成しつるものとＣＪＩＡえな刀・つた。

この発明の目的は、す、上の観点ゆら、スクリーン印ｉ
ｉ！ＩＪ　ｒ＋Ｊ能なチクソトロピンク性全１〕シて、
刀・つ半、部体索子ｍｌなどの仮葭丁べさ面に塗布しＬ
のち１゛帛単な加熱匙理によってアミド鎖構造としての
ノ１ルボン酸をほとんど含捷ないほぼ完全にイミド１′
ヒされたポリイミド皮膜金形成しつる新規〃・つ４」）
ｔ］なペースト組成物を提供することＣ″Ｃある。

１ｋ、この発明の他の目的は、加熱熱押により形成され
るポリイミド皮膜がガラスなどの珪素含ｆ」’　ｈ（、
特（て半〕杯体累子に対して良好に密着してその本来の
１ｌｌｆ倉！〜性、耐薬品性、電気特性、強しん性など
の緒特性と、ｌ（（て＋ｆｊ、ｊ湿特性に一層好結果金
与えつるような上記ペースト組成物を提供することにあ
る。

すなわち、この発明は、７５モル％を超える１リリ合の
３・；３′・４・４′−ビフェニルテトラカルボｒヅニ
フ１（（水物（以下、単にＳ−ＢＰＩ）Ａという）訃よ
Ｕ／’ｆた（４３・３′・４・４′−ベンゾフェノン−
７−トラカルボン酸二；１７＋ｔ．水物（以下、単にＢ
ＴＩ）Ａという）を主成分としたテトラカルボン酸二；
＋ｌｊ水物と、つぎの一般式： ％式％ で表ねされる芳香族２７５２３０〜９９９モル％および
つきの一般式： （式中、Ｒ１はメチレン基、フェニレン基またＣ４置換
フェニレン基、Ｒ２はメチル基、フェニｌし基または１
１〆を換フェニル基、Ｘは酸累原子、フェニレン基また
は置換フェニレンＡ％％　ｎはＲ１がフェニレン基もし
くは１１σ換フエニンン基の場合は１１メチレシ基の」
場合は３または４の整数である）で表わされるンリコン
系ジアミン０１〜ｌ　Ｏモ／ｌ／％全少なくとも含むジ
アミンとの脱水重縮合反応でｒ；ｊら２する溶斉１トｎ
容性ポリイミドのイ〕゛機溶斉１１溶ｒ（１中（で、最
大粒子量が４０７／ｎｌ以下の微、紛未侯十脂粒子を分
散させてなるペースト組成物に係るものである。

このように、この発明に訃いては、前記特定の溶′蒼１
］［ゴ溶・１生ポリイミドのイ〕ｉ″＆溶蒼１ｊ溶液ケ
ベースとｆることによって、この踵の組成物全被覆面に
塗／Ｄしたのちの加熱処理を何機溶Ｍｌｌを揮１枚させ
る程ｊシのおだやかな加熱条件とすることができ、これ
によってアミド酸ｊｔｌ造としてのカルボン峻全実質的
に含まないポリイミド皮）漠の形成が可能となる一方、
上記ポリイミド醍液はポリアミド設の場合と開襟にそれ
自体チクソトロピック性に＋Ｔしないか、これにｉｉｉ
＋記特定の微粉末位１脂粒子全分散はぜたとｐｔｘこは
良好なヂクソトピック性が付与さノｔ、彼ｔｙ、；　ｒ
ｆｎへの塗布に当たってスクリーン印刷が＋ｉｌ’　ｆ
ｉしとなり、これによって一定形状のパターノ化ボリイ
ミＦ　Ｂｌ　１１９τ全容易に得るに至ったもので、あ
５゜また、上記の溶剤可溶性ポリイミドはシアミン成分
の一種として必要にして最小限のンリコン系ジアミン葡
用Ｌ／’またものであるため、半、惇体素子などの珪累
含何材に対する密着性が著しく改善され、アミド酸ｆ１
η造としてのカルボン峻全含丑な藝ことと相俟ってポリ
イミド硬化、１ス１１朶の訂］湿特１生ケ犬Ｉ’ｌｊに
同上できると共に、ポリイミド本来のすぐれた１刷熱性
、耐薬品性、電気特性、強しん性などの諸特性ケも保打
するという効果が／１１られる。

なお、上記の溶剤可溶性ポリイミドの製造σ：について
は、すでにこの出願人が特願昭５７−１５４１４８−リ
として提案しているが、この発明においては上記ポリイ
ミドの特性を利用しｆＡ　ｉｊ！Ｊ記工業的打用なペー
スト刊１或物ケ程供せんとするものである。

この発明において溶剤可溶性ポリマーをＩニー＃るため
に用いられるテトカルボン峻成分は、５−ＢＰＤＡ２よ
びＢＴＬ）Ａ刀・ら磁ばれた少なくとも１種が全体の７
５モル％を超える割合とσれ／こもので、あるが、２５
モル％未満の割合でイノＩＪ：ｆ−１可能な他のテトラ
力／Ｌ／　ホンｄ成分としては、２・；３・３′・４′
−ヒフェニルテトラカルボン・唆二照水物、ピロメリッ
ト１役二ノ（（ξ水物、３・；３′・４・４′−ジフェ
ニルエーテルテトラカルボン峻二無水物、２・３・６・
７−ナックレノテトラカルボン酸二〕１（（水物、ｌ・
４・５・８−ナツタレノテトラカルボン酸二無水物など
が挙げられる。これらテトラカルボンｅＪＪＭ　分はい
ずれも二無水物であることが必要で、他のテトラカルボ
ン酸そのものあるｂはそのエステルなどではジアミン成
分との反応性に劣ったり、＋１９１生物として水以外の
アルコールなどが生じるため反応中の副生物の除去刃：
酊到となって、１石分子・１豫〕ポリイミドの形成に好
結果を与えない。

この発明（（おいて溶剤可溶性ポリマー全ｒ；、′るた
めｔｒ（用いられろジアミン成分として（ま、ＩＪ札己
一般式ａ）　、ｂ　）　＋　ｃ　）　　で表わされる芳
香族ジアミンと前記一般式ｄ）で表わされるンリコン系
ジアミントヲ少なくとも含むものであり、その他必要（
で応して」−記以外のジアミン、たとえば４・４′−ジ
アミノジフェニルメタン、４・４′−ジアミノジフェニ
ルエーテル、３・３′−ジアミノジフェニルメタン、パ
ラフェニレンジアミン、メクフエニレンジアミン、ヘン
チシン、３・３′−ジメヂルベンヂジン、３・３７−ジ
メトキンベンチジン、４・４′−ジアミノジフェニルス
ルボン、４−４’−ジアミノシフエニー　／ｌ／　ス／
ｌ／　フィト、４・４’−ジアミノジフェニルプロパン
−２・２などの好丑しくは）ｙ香放系のジアミンが用い
られる。

前記一般式ａ）、ｂ）、ｃ）　で表わσれる芳香族ジア
ミンはその１　「ＩＭもしくは２種以上が用いられ、そ
の使用割合は、全ジアミン成分中、３０〜９９９モル・
％である。甘た、ンリコン系ジアミンとしては下記に示
されるような・ｆ＆造造式全ココるもの盆具体例として
挙げることができ、その使用Ｊ、１１合は０、１　＝　
１０　モ／ｌ／％、好甘しくは２〜７モル％である。こ
のような使用割合とすること（てよって、η機溶剤に可
溶性でカ・っ半導体禦−ｒ−など（・で対するぞ着［生
および而ｔ　ｄＬ性ないし血Ｊ’　１１食１生、てすぐ
、化ろポリイミドの製造がｉｉＪ能となる。

くンリコン糸ジアミンの具体例〉 ＣＨ３Ｃｆ１３ ＣＨ３ＣＨ３ １ ＣＨ３ｃＩＪ３ ＣＧ’（５ＣｅＨｓ −”　）　＋（２Ｎ’（−ＣＨ２つＳ　ｉ　−（）−Ｓ
　１（−Ｃ１−ｉ２−）；ＮＨ２ｊＩ Ｃ６Ｈ５Ｃ６Ｈ５ Ｃ６Ｈ５Ｃ６Ｈ５ 二）　ｆ（２Ｎ（−ＣＨ２ｔｓｉ　〜Ｏ５ｉｅＣＩ（２
＋′４ＮＨ２Ｃ６Ｈ５Ｃ６川 ＣＨ３Ｃ）Ｉ３ ＣＨ３ＣＨ３ １ ＣＨ３Ｃ：（３ この発明において溶剤可溶性ポリイミド全イ＜ｌ乙には
上記のテトラカルボン、“俊二無水物とジアミン成分と
全格等モル（どちらか一方が多少過剰であってもＬい）
使用し、両成分全通心１１〕−クレゾー／Ｌ／、ｌ）−
クレゾール、キンレノール、フェノールなどのフェノー
ル系溶剤中８０〜２００　”ＣｅてノｉｌＪス・しして
通電５〜９゛１間反応させる。この反ｂ６　ニーｓ、ア
ミド化反応とこｎに引き涜くイミド化反応とからなる脱
水重縮合反応ケ行なわせるものであるンうへ上記イミド
化反応１１−テにｉＡ：Ｊ生する水は反応系外に留去し
て取；月除く。水の除去は反応率を高め高分子計のポリ
イミドの生成に好結果を与える。

このようにしてイＩＪ−られる市ａ反応物（ま、はぼ完
全１：てイミド１′ヒされがっＮ−メチル−２−ピロリ
ドン中０５　’；／　／　１００＋ｍ！　（ｏ濃〕苅で
３０ｃ下テ湘］定されるＩ＋ｆｆｌイＪ’　ｆ重度Ｃη
）　７１”約０．３〜３．０　（７）　１↑Ｊ　［２ｒ
Ｊ　ＶＣｌｒ　７．　、：％分子喰のポリイミドとされ
たものである。

この溶ｊ１１１　ｉ１Ｊ溶性のポリイミドは重合反応時
に用いたフェノール系溶剤の防液として、また必要なら
−ＩＩ−アセトンやメタノール中に叱でんさせてろ］（
・：６乾・反して精製したのち、クレゾールその他のフ
ェノール系ン容斤ｊやＮ−メチル−２−ピロリドン、ジ
メチルアセドア三ド、ジメチルホルムアミドヘキサメチ
ルホスホルアミドなどの各４重イ〕’　ｉ幾１容Ｍｌｌ
に溶解させた溶（我として使用に供される。

上記何１幾溶剤Ｍ液のポリイミドｉ農度と（〜ては、一
般に５〜５０重し６％、好適には１０〜４０（旧パー′
９程度である。この〆液にフィラー成分として分散させ
る微粉末樹脂粒子は、こ扛が枝す１后であること６でよ
って；１１１４機粉末の如きｉ苛脂；ｉ：の１氏下をき
たすことなく溶液に対してチッソトロピックな性能■１
ｊ．えるものであり、区液のｄＭ製に用いた１１！ｊ記
・１」譲ｔ’ｉｇ　＋′ｉ］Ｉに不溶なポリマー成分で
・られば広く直用できる。好適−・こけ三次冗栗橋σれ
た外硬化性信脂：分末であり、さらに好適には閉環した
ポリイミド、１分イｌ体である。′１−なわち、加熱処
理後の皮’ｊ／Ｓ組成（ｌこ分のて１０」う重のポリイ
ミドｉ尉１１旨皮１１らきであればもつとも良好な調熱
性、耐薬品性、：ｌｊｄ晶性、電気特性がｒ）１−られ
る。

上記微粉末樹脂粒子の粒子イそとしては、最大粒子径が
４．　０ｐｍ以下であることが必要である，、、４０１
１ｍより大きい粗大（舅脂粒子では、チッソトロピック
性がうすれると共に、皮嘆形成時にピンホールや気泡残
りが生じ、また表面外観が悪化するため、不適当である
。平均粒子径としては１　０７１ｍ以下であることが望
ましい。この理由は上記とＩｉ，１　シてある。樹脂粒
子の使用ｊ１′Ｌｔ＝、γ合剤可溶性のポリイミド１０
０重惜部に対して通′帛３０〜３　０　０　、、ｉしけ
部、好Ｉ　Ｌ　（　＋４１０（）〜２　５０　’ＪＪ　
−：１”）：　ｊ謂Ｓである。この十１′Ｌが少・ｔい
と充分なチッソトロピック性を付与できず、逆に多くな
りすきると組成物がばさつぃてスクリーン印同時に延び
がなくなり、印可イ・適″［生となる。

ポリイミドのイア機溶Ｊ″ｉｌｌ溶・１ｋに上−己のフ
ィラー成分ケ分１１ｔ．きせる方法は、ミキサーによる
分散かり一ルによる分散がよい。特に三本ロール（ｃ．
ｒ．る分散方法はもつとも効果的であり、通常高速回転
で５〜１０回の通しがよい、もちろん、上記シ、外の分
１牧方法でも、フィラーが凝集せず均一分散されている
ならば特に制限はない。

このようにして（１１られるこの発明のペースト組成物
には、必要に応じてンランカップリング剤や有様アルミ
ニウム化合物を少−：■添加して彼り”ζ′！而（て対
する恩着性をさらに向」−さぜるよつうてして’ｂよく
、徒た通常用いられている他の公知の添加＋’！ｌ　＊
ｈ同様に配合することができる。

この発明のペースト組成物Ｃま、高７ｆＷ　＆てざらさ
れる電気・電子機器の印字用インク、積層板で一二＼−
ングインク、プリント印柚ｊ基］反用絶君′、インキな
どマーキング１１」インクの１ｉ１ｉ、ｌ熱分舟での１
力用に用いられる。′ヒけでなく、接着剤、自動１１分
野でのプラス−１−７り・ツルター、乾式変圧器、：１
ｉｉＬ　Ｓ　Ｉのソフトニラ−１ｒ、）ｊ、＋Ｊ：　Ｉ
ＩＪンールド１ン科など各種用途０′こ便１１１される
。この使用に当たり、各肢朝］笛にスクリーン印１１１
Ｊ　ｌどの手段で塗布したの１らイーｊ筬溶ｉ’＋１が
揮散しつる程反の加熱条件、通常１５０〜３００　Ｃで
１〜６０分間の条件で加６Ｈｔ〜処理することにより、
１」的とするポリイミド皮ｊｊ莫を形成できる。

以下に、この発明の実施例を記載して工９具体的に説明
−ｒる。

実施例１ くポリイミド溶液〉 ５−ＢＰ　Ｉ）Ａ２９．４　ｙ（０，１モル）、２・４
−トルエンジアミン７、３２　！／（ＯＩ）　６モル）
、４・４′−ジアミノジフェニルエーテル’ｔ、ｏｏｙ
（０，０３５モル）２よび［」ＩＪ記溝造式イで示式汎
るビス（：３−アミノプロピル）テトラメチルシンロギ
サンＬ２４．／　（０，００５モル）で、工業用のｎｌ
。

１）−クレゾール１１５り２よβ・ギンノン１０フ中、
て加え、ツク・き−ませなから１１１Ｊ′：ｔｉｌで］
、　８　Ｆ＋　’Ｃ寸でケ１゜、１°１１　しン１じ二
。

−：５ｔ゛・１゛・１１メボ中、−善時反ｈＳ系が向１
ヒするが、σら（で加熱していくと」コツ−溶成となっ
た。また、反応系が８０〜１２０’Ｃになると脱水反応
がおこり、イミド化反応が進行し始めた。両生じたｌＪ
（は室長１ガスｋ　ｊＡＥ、　Ｌながらギンレンと共沸
させて反応系外へ留去した。このようにして、ｌ　８０
　’Ｃで８時：ＷＩ加熱反応させて透明で粘稠な溶液を
１１．１だ。

この削成は、固形分濃度（２００’Ｃで２時首加づ、（
すしてｊｊｌ１１ン「）が２８．７屯ｉ７．ｉ％、ｌｊ
ｌ　ｉ疫丑イ占Ｊ式（３（ｌ　Ｃ）か７，２００ボイズ
、固有粘度が０９２であった。

〈ペースト皿酸物〉 上、記のポリイミド溶、夜１００ｐと、最大ｔｉｔ子仔
２０／ノｌη、平均粒子径３．８７１ｍのポリイミド粉
末；（５りと、γ−（２−アミノエチル）アミノプロピ
ルトリ：ｒ：　Ｊ−ギンンラシ０５ｙとケ、二本ロール
でｊ”ｊ：＋外回１販で５回通して分１゛夕した。ｆｑ
ら九たベース）・組成９勿はチクソトロビツク丁生であ
ジ、Ｂ　Ｈハ、′Ｊ１′山ノ隻５１（０−りＪ、−，７
、３０’Ｃ）　でｌ　Ｏｒｐｍテ５．５０　（ｌホ４ズ
、２　ｒ　１）ｎで２，５００ボイズであった。

この組成物をガラス板上Ｋ　３０７１ｍ厚（ｌこスクリ
ーン印１１月し、マーキングしたとＣろ、／′と肚、Ｆ
％ｊれのない印字がすれた。ついで、１５０　’Ｃでｌ
　０分、２５０°Ｃで１０分間加奔（すしたところ、カ
ラス仮（て対して非常（ｌこ良好な密着性を何して、Ｉ
Ｑ・つアミドｌ′ｌ冑（ｊ１１ソ造としてのカルボン酸
をイアしない血１ンｊ星４弯円：および１（１１，１劇
性にすぐれ、捷た印熱性、面、１薬品曲、電気特性など
の緒特性にすぐれるパターン化ポリイミド皮暎が得られ
た。

実施例２ 〈ポリイミド粉末〉 ＢＴＤＡ　３２．２７　（０，１モル）、２・４−トル
エツジアミン６．１１　ｙ（０，０５モル）、４・４−
ジアミノジフェニルエーテル９．００４；’　（０，０
４５モル）および前記（Ｉｌｌ）造式イで示されろヒス
（３−アミノプロビル）テトラメヂルシンロ千サン１２
．４９（０，００５モル）を、工業用」の１η、ｐ−ク
レゾールｌ　５４　ｙ２．ＫＵ＊’ｙＶノ２０　ｉ９「
ｌ”ＬＣ７Ｊ［］え、ツ后斗ぜなから１１１１Ｊ・１′
＋１で１８０°Ｃまで＋ｆ　Ｗ：ｌｉ　した。

”１ｉ、ｉｌ＋ｌｆ途中、一時反応系が固（１′、する
がさらりて力［展゛Ｉ・していくと１ＯＯＣ近＜　Ｊ：
　ｉ）均一　溶液となった。

甘だ、反応系か１００〜１２０’Ｃｉ’ｉｎなるとＩ院
４（反応がおこり、イミド化反１芯が進行し始０た。！
□ｌｉ’ｉ生じた水は窒素ガスと＋／ｉ’、、　Ｌな−
からイーンレシと共、・ｌｉさせて反応系外へ留去した
。このよう、てして、１８０°Ｃで８１ｉ４ｊ　１！Ｊ
加４〜反応させて丙・す」で循（〕１１．ｊな１・？グ
（佼ンイ１）：八−８ この溶液は、固形分濃度が１３０１重量％、溶液：ｌ’
１．’ｉ　ｊ並（３０’Ｃ）が１．．８００ポイズ、固
も粘度（たたし、１〕１−クレゾール中０．５９　／　
１００ｍ１ｊ農ノ髪で３０Ｃ下（Ｃて・１（り疋）が０
７５て々）つた。

・くペースト別酸物〉 上記ポリイミド７容１００ｙに、最大粒子径５ｐ、　ｍ
　、　平’Ｊ粒子径２４μｍ〕〕の架橋ベンゾグアナミ
ン樹１指粉体４０ｙ全加え、三木ロール忙用いて高速１
亘１転で１０回通して分散はせた。

ア な紐、上記の架４高ベノゾロ（ミンＩｋ１１指粉体と（
ま、ベンゾグアナミンとボルムアルう−゛ヒト留稲合さ
せてｒｑられる下記の１１１ζ成単位フク・らなる＠ｌ
’Ｊ合吻てあり、ここでは１」本触媒化学廿裂の間品名
１；’　Ｐ　−１００ケ用いた。

このようにしてｒテｌられたベースト組成物（まチクソ
トロピンク曲であり、Ｂ　ＨｆＵ’！粘度計（ローフ、
１σ７．３０°Ｃ）で１Ｏｒｐｍで４，６００ポイズ、
２ｒｐｍで２．８００ポイズであった。この組成物全実
施例１と同様にスクリーン印刷し加だ〜処理したところ
、だれや流れの間：岨をきたすことなくアミド１う構造
としてのカルボンｅ−を有さず刀・つカラス板に対して
非常に良好な密着性をイイして、扁混特性および耐食性
にすぐれ、甘た＋ｉＵＪ熱性、劇薬品訃、電気特性など
の諸特性にすく几ろパターン化皮膜が得られた。

実施例３ 実地例１のポリイミド溶液の調製に１：ｑ、５　して、
２・４−トルエンジアミン７、３２　’Ｊ　（００６モ
ル）および４・４′−ジアミノジフェニルエーテル７０
．０Ｐ　（０，０３５モル）の代りＩｆＣ１３・３′−
ジアミノジフェニルスルホン２３．６　ｙ（００９５モ
ノリを用いた以外（沫、実施例１と全く同祥にしてポリ
イミド溶液全調製した。この溶液の固形分濃度は２８．
５重重％、　？容（技イ’＋！１Ｊｆｌ　（３０°ｃ）
ｉま　Ｉ　　Ｓ　　（＋　　（ｌ　　ボイズ、面付粘度
は０．４５であった。

この溶、・７りを用いて以下実ｆ商例１と同様の配合組
成にてペースト組成物ケつくり、ガラス板−にへのスク
リーン印＋１１Ｊおよび加熱処理を行′つた結果、実施
例１と変らない良好なパターン化ポリイミドＪ、１４１
１シ゛３がｒ４Ｊられた。

実施例４ 実施例２のポリイミド溶液の調製に際して、２・４−ト
ルエンジアミン６．１１Ｐ　（０，０５モル）２Ｊ：び
４・４′−ジアミノジフェニルエーテル９００グ（０，
０４５モル）の代りに、３・；３′−シメナルー４・４
′−ジアミノジフェニルメタン１３．６９（０，０６モ
ル）および４・４′−ジアミノジフェニルエーテル７、
０　！？　（０，０：３５モル）ヲ用いた以外は、実施
例１と全く同様にしてポリイミド７容／（フケ調製した
。この溶液の固形分（製度は２９０屯１１′Ｃ％、溶液
粘度（３０℃）は２６００ポイズ、固イ１粘Ｉｆｆは０
．５４であった。この溶液音用いて以下実施例２と同様
の配合組成にてペースト組成物ケつくり、ガラス板上へ
のスクリーンｉＥｌ］　１ｌｊｌｊ　貯よひ加熱処理な
行った結果、実施例２と変らない良好なパターン化ポリ
イミド文唖がイ）！ｊられた。

特許出願人　　日東改気工業株式会社 代理人　弁理士　　祢　宜　元　邦　夫に一憂ヲ、　バ
１

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）７５モル％金超える割合の３・３′・４・４′−
   ビフェニルテトラカルボン酸二５１１ξ水物訃よび／′
   −４１’ｒｃは３・３′・４・４′−ベンゾフェノンテ
   トラカルボン酸二無水物を主成分としたテトラカルボン
   Ｍ２−二ｊｌｌｃ水・吻と、つきの一般式ａ）、ｂ）、
   ｃ）１３　　　　　　　ＣＨ３ （Ｘ；−５−＋−Ｃ−＋−ｏ−１−５−１１１１ ０ １，１ ０１１３０Ｆ３ で表わされる芳香族ジアミン３０〜９９９モル％および
   つぎの一般式ｄ）； （式中、Ｒ１はメヂレン基、フェニレン基マ几は１ｉ１
   ４換フェニレン基、　Ｒ，＋１メチル基、フェニル基ま
   た（まｂ”ｈ”喚フェニル基、Ｘは：俊素原−ｔ、フェ
   ニレン基丑たは置換フェニレン基、ｎは鴨がフェニレン
   基もしくは置換フェニレン基の場合は１、メヂレン基の
   場合は３丑たは４の整数である）で表わさジするシリコ
   ン系ジアミン０１〜１０モル％を少なくとも含むジアミ
   ンとの脱水重縮合反応で得られる〆剤可溶性ポリイミド
   のイ〕成賄剤溶液中に、最大粒子径が４０７１ｍ以−Ｆ
   の故粉末樹脂位ｒヶ分散σせてなるペースト組成物。