JPH1143565A - 自動車内外装用ポリプロピレン樹脂組成物 - Google Patents

自動車内外装用ポリプロピレン樹脂組成物

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JPH1143565A
JPH1143565A JP13336298A JP13336298A JPH1143565A JP H1143565 A JPH1143565 A JP H1143565A JP 13336298 A JP13336298 A JP 13336298A JP 13336298 A JP13336298 A JP 13336298A JP H1143565 A JPH1143565 A JP H1143565A
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井 郁 典 酒
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Abstract

(57)【要約】 【解決手段】本発明の自動車内外装用ホ゜リフ゜ロヒ゜レン樹脂組
成物は、(A)MFR(230℃)が7〜70g/10分の結晶性ホ゜リフ゜ロヒ゜
レン：50〜85重量％、(B)芳香族ヒ゛ニルフ゛ロック重合単位含有量
が22重量％以下であり、かつMFR(230℃)が5g/10分以上
である芳香族ヒ゛ニル・共役シ゛エンフ゛ロック共重合体の水添物であ
って、水添率が90％以上である水添フ゛ロック共重合体：2〜
16重量％、および(G)平均粒径が0.1〜3μｍの無機充填
材：5〜25重量％を必須成分として含有してなる。任意
成分として(C)他の水添フ゛ロック共重合体、(D)芳香族炭化
水素系共重合体、(E)結晶性ホ゜リエチレン、(F)軟質エチレン・α-オ
レフィン共重合体を含有していてもよい。 【効果】上記組成物は、耐熱性、剛性および耐衝撃性に
優れるとともに、特に外観美麗な成形品を提供すること
ができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の技術分野】本発明は、剛性および耐衝撃性に優
れるとともに、特に外観美麗な成形品を得ることができ
る、自動車内外装用ポリプロピレン樹脂組成物に関す
る。
【０００２】
【発明の技術的背景】ポリプロピレン樹脂は、剛性、硬
度および耐熱性などに優れており、射出成形、カレンダ
ー成形、押出成形などの種々の成形方法によって容易に
所望形状にすることができ、しかも安価であるので従来
よりインストルメントパネル、トリム、ピラーなどの自
動車内装用途、フェンダー、バンパー、サイドモール、
マッドガード、ミラーカバーなどの自動車外装用途に広
く利用されている。
【０００３】従来よりポリプロピレン樹脂を上記のよう
な用途に利用する際には、各用途に応じて、高圧ポリエ
チレン、そしてポリイソブチレン、ポリブタジエン、エ
チレン・プロピレン共重合体（ＥＰＲ）などの軟質ポリ
マーまたはゴム成分、さらに無機充填材などをポリプロ
ピレン樹脂に添加して所望物性のポリプロピレン樹脂組
成物を調製している。
【０００４】具体的には、たとえばポリプロピレン（結
晶性エチレン・プロピレンブロック共重合体）と無機充
填材とを含む強化ポリプロピレン樹脂組成物であって、
軟質ポリマーまたはゴム成分としてエチレン・α- オレ
フィン共重合体ゴムを含む組成物（特開昭５８−１６８
６４９号公報）、水添ブロック共重合体ゴムおよび／ま
たはエチレン・プロピレン共重合体ゴムを含む組成物
（特開平３−１７２３３９号、特開昭６１−１２７４２
号、特開昭６１−２９１２４７号、特開昭６３−１５０
３４３号、特開平４−５７８４８号の公報）などが知ら
れている。
【０００５】ところで、上記のようなポリプロピレン樹
脂組成物は、さらに高度な特性が要求されており、たと
えば自動車内装用途では、該内装品の薄肉、軽量化を実
現するために剛性、耐衝撃性、耐熱性などのさらなる向
上が望まれている。またポリプロピレン樹脂組成物から
なる成形品は、フローマークあるいはウェルドが目立ち
にくく外観および耐傷付性に優れていれば、無塗装状態
で実用に供することができる。
【０００６】このような剛性、耐熱性（耐熱変形性）、
耐衝撃性、外観が改良されたポリプロピレン樹脂組成物
として、たとえば特開平８−２０６８４号公報には、結
晶性ポリプロピレンと、スチレン成分含量の多い水添ブ
ロック共重合体と、共役ジエン（水添）単位含量の多い
水添ブロック共重合体と、タルクとを含むポリプロピレ
ン樹脂組成物も提案されているが、この公報に記載され
た組成物は、耐衝撃性および成形品外観についてはさら
なる向上が望まれている。
【０００７】本発明者らは、上記のような諸特性を満た
すポリプロピレン樹脂組成物を得るべく鋭意研究したと
ころ、結晶性ポリプロピレンと、芳香族ビニル・共役ジ
エンブロック共重合体の水添物と、特に平均粒径が０．
１〜３μｍという極めて微小な無機充填材とともに、任
意に芳香族炭化水素系共重合体、結晶性ポリエチレン、
軟質エチレン・α- オレフィン共重合体とから得られる
ポリプロピレン樹脂組成物は、剛性、耐熱性に優れ、と
くに耐衝撃性および外観向上効果が大きいことを見出
し、本発明を完成するに至った。
【０００８】
【発明の目的】本発明は、剛性、耐熱性および耐衝撃性
に優れるとともに、特に外観美麗な成形品を得ることが
できる自動車内外装用ポリプロピレン樹脂組成物を提供
することを目的としている。
【０００９】
【発明の概要】本発明に係る自動車内外装用ポリプロピ
レン樹脂組成物は、（Ａ）メルトフローレート（２３０
℃、２．１６kg荷重下）が７〜７０ｇ／10分の結晶性ポ
リプロピレン：５０〜８５重量％と、（Ｂ）芳香族ビニ
ルから導かれる芳香族ビニルブロック重合単位の含有量
が２２重量％以下であり、かつメルトフローレート（２
３０℃、２．１６kg荷重下）が５ｇ／10分以上である芳
香族ビニル・共役ジエンブロック共重合体の水添物であ
って、水添率が９０％以上である水添ブロック共重合
体：２〜１６重量％と、（Ｃ）芳香族ビニルから導かれ
る芳香族ビニルブロック重合単位を２５重量％以上の量
で含有し、かつメルトフローレート（２３０℃、２．１
６kg荷重下）が１０ｇ／10分以下である芳香族ビニル・
共役ジエンブロック共重合体の水添物であって、水添率
が９０％以上である水添ブロック共重合体：０〜１６重
量％と、（Ｄ）芳香族炭化水素系共重合体：０〜１０重
量％と、（Ｅ）結晶性ポリエチレン：０〜１０重量％
と、（Ｆ）軟質エチレン・α- オレフィン共重合体：０
〜１０重量％と、（Ｇ）平均粒径が０．１〜３μｍの無
機充填材：５〜２５重量％とからなること を特徴とし
ている。
【００１０】上記結晶性ポリプロピレン（Ａ）は、エチ
レンから導かれる単位を０．５〜８モル％の量で含有
し、２３℃n-デカン不溶成分のアイソタクチック−ペン
タッド分率が０．９７０以上である結晶性エチレン・プ
ロピレンブロック共重合体であってもよい。この結晶性
エチレン・プロピレンブロック共重合体は、エチレンか
ら導かれる単位を２０〜４５モル％の量で含有し、かつ
１３５℃デカリン中で測定される極限粘度［η］が４dl
／ｇ以上である２３℃n-デカン可溶成分を４〜２０重量
％の量で含有していることが好ましい。
【００１１】上記芳香族炭化水素系共重合体（Ｄ）は、
メルトフローレート（２３０℃、２．１６kg荷重下）
０．５〜１００ｇ／10分のポリスチレンであることが好
ましい。 結晶性ポリエチレン（Ｅ）としては、密度
０．８９５〜０．９７５ｇ／cm3、メルトフローレート
（１９０℃、２．１６kg荷重下）０．５〜７０ｇ／10分
のエチレン単独共重合体、エチレン・1-ブテン共重合
体、エチレン・1-ヘキセン共重合体、エチレン・4-メチ
ル-1- ペンテン共重合体またはエチレン・1-オクテン共
重合体を用いることができる。
【００１２】軟質エチレン・α- オレフィン共重合体
（Ｆ）としては、密度０．８６０ｇ／cm3 以上０．８９
５ｇ／cm3 未満、メルトフローレート（１９０℃、２．
１６kg荷重下）０．５〜３０ｇ／10分のエチレン・プロ
ピレン共重合体、エチレン・1-ブテン共重合体、エチレ
ン・1-ヘキセン共重合体またはエチレン・1-オクテン共
重合体を用いることができる。
【００１３】本発明では、無機充填材（Ｇ）はタルクで
あることが好ましい。
【００１４】
【発明の具体的説明】本発明に係るポリプロピレン樹脂
組成物は、結晶性ポリプロピレン（Ａ）と、芳香族ビニ
ル・共役ジエンブロック共重合体の水添物である水添ブ
ロック共重合体（Ｂ）と、平均粒径が０．１〜３μｍの
無機充填材（Ｇ）とを必須成分として含有している。本
発明では、これらに加えて必要に応じて水添ブロック共
重合体（Ｃ）、芳香族炭化水素系共重合体（Ｄ）、結晶
性ポリエチレン（Ｅ）、軟質エチレン・α- オレフィン
共重合体（Ｆ）を任意に含有していてもよい。
【００１５】以下、まず上記各成分について説明する。結晶性ポリプロピレン（Ａ） 本発明で用いられる結晶性ポリプロピレン（Ａ）は、メ
ルトフローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭ Ｄ１２３８；２
３０℃、２．１６kg荷重下で測定）が、７〜７０ｇ／10
分、好ましくは１５〜６５ｇ／10分、特に好ましくは２
０〜６５ｇ／10分である。
【００１６】本発明では、上記のようなメルトフローレ
ート値を有する結晶性ポリプロピレンであれば、公知の
ポリプロピレンが特に限定されることなく用いられ、こ
の結晶性ポリプロピレン（Ａ）は、ホモポリプロピレン
であっても、プロピレンと他のα- オレフィンとの共重
合体であってもよい。この共重合体は、ブロック共重合
体であってもランダム共重合体であってもよい。またそ
の製造方法も特に限定されないが、ホモポリプロピレン
および／またはプロピレンブロック共重合体が好ましく
用いられる。
【００１７】このポリプロピレン（Ａ）の結晶性は、た
とえば、ホモポリプロピレンであるときには、その２３
℃n-デカン不溶成分のアイソタクチック−ペンタッド分
率［Ｉ5 ］で、０．９５〜０．９９、好ましくは０．９
７〜０．９９であることが望ましい。このペンタッドア
イソタクティシティは、２３℃n-デカン不溶成分の 13Ｃ
−ＮＭＲから常法により求めることができる。
【００１８】また、結晶性ポリプロピレンは、n-デカン
可溶成分を０．１〜２５重量％、好ましくは０．１〜２
０重量％、さらに好ましくは０．１〜１５重量％の量で
含有していることが望ましい。
【００１９】結晶性ポリプロピレン（Ａ）の２３℃デカ
ン可溶成分量は、下記のように測定される。１リットル
のフラスコに、３ｇの試料（ポリプロピレン）、２０mg
の2,6-ジ-tert-ブチル-4- メチルフェノール、５００ml
のn-デカンを入れ、１４５℃で加熱して溶解させる。溶
解後８時間かけて２３℃まで冷却し、２３℃で８時間維
持する。析出した固体と、溶解した重合体を含むn-デカ
ン溶液とをグラスフィルターで濾過分離する。液相を減
圧下１５０℃で恒量になるまで乾燥し、その重量を測定
する。得られた重合体溶解量を、試料の重量に対する百
分率として算出し、結晶性ポリプロピレンの２３℃n-デ
カン可溶成分量とする。
【００２０】結晶性ポリプロピレン（Ａ）が、エチレン
・プロピレンブロック共重合体である場合には、エチレ
ンから導かれる単位を０．５〜８モル％、好ましくは１
〜７モル％の量で含有していることが望ましい。
【００２１】また２３℃n-デカン不溶成分のアイソタク
チック−ペンタッド分率は、０．９７０以上、好ましく
は０．９８０以上であることが望ましい。
【００２２】このブロック共重合体は、２３℃n-デカン
可溶成分を、４〜２０重量％、好ましくは４〜１５重量
％の量で含有していることが望ましい。
【００２３】この２３℃n-デカン可溶成分は、エチレン
から導かれる単位を２０〜４５モル％、好ましくは３０
〜４５モル％の量で含有していることが望ましく、かつ
１３５℃デカリン中で測定される極限粘度［η］が４dl
／ｇ以上、好ましくは６〜１０dl／ｇであることが望ま
しい。
【００２４】なおエチレン単位含有量は13Ｃ−ＮＭＲか
ら常法により求めることができる。このような結晶性ポ
リプロピレン（Ａ）のＸ線回折法で測定される結晶化度
は、通常５６％以上、好ましくは６０％以上、さらに好
ましくは６５〜９５％である。
【００２５】なお上記結晶性ポリプロピレン（Ａ）は、
予備重合体として3-メチル-1- ペンテン重合体などを含
有していると、結晶化速度が大きくなるため好ましい。
本発明では、上記のような結晶性ポリプロピレン（Ａ）
を２種以上併用することもできる。
【００２６】水添ブロック共重合体（Ｂ） 本発明で用いられる水添ブロック共重合体（Ｂ）は、芳
香族ビニルから導かれるブロック重合単位（Ｘ）と共役
ジエンから導かれるブロック重合単位（Ｙ）とからなる
芳香族ビニル・共役ジエンブロック共重合体の水添物で
ある。
【００２７】このような構成の芳香族ビニル・共役ジエ
ンブロック共重合体の形態は、たとえばＸ（ＹＸ）n ま
たは（ＸＹ）n 〔ｎは１以上の整数〕で示される。この
うち、Ｘ（ＹＸ）n 特にＸ−Ｙ−Ｘの形態のものが好ま
しく、具体的に、ポリスチレン−ポリブタジエン（また
はポリイソプレンまたはポリイソプレン・ブタジエン）
−ポリスチレンブロック共重合体が好ましい。
【００２８】このようなスチレン系ブロック共重合体で
は、ハードセグメントである芳香族ビニルブロック単位
（Ｘ）が、共役ジエンゴムブロック単位（Ｙ）の橋かけ
点として存在して物理架橋（ドメイン）を形成してい
る。この芳香族ビニルブロック単位（Ｘ）間に存在する
共役ジエンゴムブロック単位（Ｙ）は、ソフトセグメン
トであってゴム弾性を有している。
【００２９】上記のようなブロック重合単位（Ｘ）を形
成する芳香族ビニルとしては、具体的に、スチレン、α
- メチルスチレン、3-メチルスチレン、p-メチルスチレ
ン、4-プロピルスチレン、4-ドデシルスチレン、4-シク
ロヘキシルスチレン、2-エチル-4- ベンジルスチレン、
4-（フェニルブチル）スチレン、1-ビニルナフタレン、
2-ビニルナフタレンなどが挙げられる。これらのうち、
スチレンが好ましい。
【００３０】またブロック重合単位（Ｙ）を形成する共
役ジエンとしては、ブタジエン、イソプレン、ペンタジ
エン、2,3-ジメチルブタジエンおよびこれらの組合せな
どが挙げられる。これらのうち、ブタジエンまたはイソ
プレンまたはブタジエンとイソプレンとの組み合わせが
好ましい。
【００３１】この共役ジエンゴムブロック重合単位
（Ｙ）が、ブタジエンとイソプレンとから導かれる場合
には、イソプレンから導かれる単位を４０モル％以上の
量で含有していることが好ましい。
【００３２】またこのようにブタジエン・イソプレン共
重合単位からなる共役ジエンゴムブロック重合単位
（Ｙ）は、ブタジエンとイソプレンとのランダム共重合
単位、ブロック共重合単位またはテーパード共重合単位
のいずれであってもよい。
【００３３】上記のような芳香族ビニル・共役ジエンブ
ロック共重合体は、芳香族ビニルブロック重合単位
（Ｘ）含有量が２２重量％以下であり、好ましくは５〜
２２重量％である。この芳香族ビニル単位の含有量は、
赤外線分光法、ＮＭＲ分光法などの常法によって測定す
ることができる。
【００３４】またメルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴ
Ｍ Ｄ１２３８；２００℃、２．１６kg荷重下）は、通
常５ｇ／10分以上であり、好ましくは５〜１００ｇ／10
分である。
【００３５】上記のような芳香族ビニル・共役ジエンブ
ロック共重合体は、種々の方法により製造することがで
き、たとえばこのような製造方法として、(1) n-ブチル
リチウムなどのアルキルリチウム化合物を開始剤とし
て、芳香族ビニル化合物、次いで共役ジエンを逐次重合
させる方法、(2) 芳香族ビニル化合物次いで共役ジエン
を重合させ、これをカップリング剤によりカップリング
させる方法、(3) リチウム化合物を開始剤として、共役
ジエン、次いで芳香族ビニル化合物を逐次重合させる方
法などを挙げることができる。
【００３６】本発明で用いられる水添ブロック共重合体
（Ｂ）は、上記のような芳香族ビニル・共役ジエンブロ
ック共重合体を公知の方法により水添した物であって、
水添率は９０％以上である。
【００３７】この水添率は、共役ジエンゴムブロック重
合単位（Ｙ）中の炭素−炭素二重結合の全量が水添され
た場合を水添率１００％としたときの値である。このよ
うな水添ブロック共重合体（Ｂ）として具体的には、ス
チレン・イソプレンブロック共重合体の水添物（ＳＥ
Ｐ）、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合
体の水添物（ＳＥＰＳ；ポリスチレン・ポリエチレン／
プロピレン・ポリスチレンブロック共重合体）、スチレ
ン・ブタジエンブロック共重合体の水添物（ＳＥＢ）、
スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体の水
添物（ＳＥＢＳ；ポリスチレン・ポリエチレン／ブチレ
ン・ポリスチレンブロック共重合体）などが挙げられ、
より具体的には、ＨＹＢＲＡＲ（クラレ（株）製）、ク
レイトン（Kraton；シェル化学（株）製、商品名）、キ
ャリフレックスＴＲ（シェル化学（株）製）、ソルプレ
ン（フィリップスペトロリファム社製）、ユーロプレン
ＳＯＬＴ（アニッチ社製）、タフプレン（旭化成（株）
製）、ソルプレン−Ｔ（日本エラストマー社製）、ＪＳ
ＲＴＲ（日本合成ゴム（株）製）、電化ＳＴＲ（電気化
学工業（株）製）、クインタック（日本ゼオン（株）
製）、クレイトンＧ（シェル化学（株）製）、タフテッ
ク（旭化成（株）製）（以上商品名）などが挙げられ
る。
【００３８】本発明では、水添ブロック共重合体（Ｂ）
として、これらのうちでも芳香族ビニルから導かれる単
位が２２重量％以下であり、かつメルトフローレートが
５ｇ／10分以上であるＳＥＢＳ、ＳＥＰＳが好ましく用
いられる。
【００３９】水添ブロック共重合体（Ｃ） 本発明で任意成分として用いられる水添ブロック共重合
体（Ｃ）は、芳香族ビニルから導かれる単位を２５重量
％以上、好ましくは２５〜６５重量％の量で含有し、メ
ルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ Ｄ１２３８，２
３０℃、２．１６kg荷重下）が１０ｇ／10分以下、好ま
しくは０．０１〜１０ｇ／10分である芳香族ビニル・共
役ジエンブロック共重合体の水添物であること以外は、
上記（Ｂ）成分と同様な芳香族ビニル・共役ジエンブロ
ック共重合体の水添物であり、その水添率は水添ブロッ
ク共重合体（Ｂ）と同様に９０％以上であることが望ま
しい。
【００４０】芳香族炭化水素系共重合体（Ｄ） 本発明で任意成分として用いられる芳香族炭化水素系共
重合体（Ｄ）としては、たとえばポリスチレン、ポリス
チレン・アクリロニトリル（ＡＳ）、ＡＢＳ樹脂、ポリ
フェニレンオキサイド（ＰＰＯ）などが挙げられ、特に
ポリスチレンが好ましく用いられる。
【００４１】この芳香族炭化水素系共重合体（Ｄ）のメ
ルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ Ｄ１２３８，２
３０℃、２．１６kg荷重下）は、０．５〜１００ｇ／10
分であることが望ましい。
【００４２】結晶性ポリエチレン（Ｅ） 本発明で任意成分として用いられる結晶性ポリエチレン
（Ｅ）は、密度（ＡＳＴＭ Ｄ１５０５）が０．８９５
〜０．９７５ｇ／cm3 、好ましくは０．９００〜０．９
７０ｇ／cm3 であって、メルトフローレート（ＭＦＲ；
ＡＳＴＭ Ｄ１２３８，１９０℃、２．１６kg荷重下）
が０．５〜７０ｇ／10分、好ましくは２〜５０ｇ／10分
である。
【００４３】このような特性を満たせば、公知の結晶性
ポリエチレンを特に限定することなく用いることがで
き、エチレン単独共重合体であってもよく、またたとえ
ばエチレンと少量のα- オレフィンとのランダム共重合
体であってもよく、具体的に炭素原子数３〜１０のα-
オレフィンから導かれる単位を１０モル％以下の量で含
有していてもよい。
【００４４】このようなエチレン・α- オレフィンラン
ダム共重合体としては、たとえばエチレン・1-ブテン共
重合体、エチレン・1-ヘキセン共重合体、エチレン・4-
メチル-1- ペンテン共重合体またはエチレン・1-オクテ
ン共重合体などを用いることができる。
【００４５】軟質エチレン・α- オレフィン共重合体
（Ｆ） 本発明で任意成分として用いられる軟質エチレン・α-
オレフィン共重合体（Ｆ）は、密度（ＡＳＴＭ Ｄ１５
０５）が０．８６０ｇ／cm3 以上０．８９５ｇ／cm3 未
満、好ましくは０．８６０〜０．８９０ｇ／cm3 であっ
て、メルトフローレート（ＭＦＲ；ＡＳＴＭ Ｄ１２３
８，１９０℃、２．１６kg荷重下）が０．５〜３０ｇ／
10分、好ましくは１〜２０ｇ／10分のエチレン・α- オ
レフィン共重合体である。
【００４６】この軟質エチレン・α- オレフィン共重合
体（Ｆ）は、エチレンと炭素原子数３〜２０のα- オレ
フィンとのランダム共重合体であって、エラストマー状
物であることが望ましい。
【００４７】軟質エチレン・α- オレフィン共重合体
（Ｆ）は、炭素原子数３〜２０のα-オレフィンから導
かれる単位を２種以上含有していてもよい。軟質エチレ
ン・α- オレフィン共重合体（Ｆ）は、エチレンから導
かれる単位を６０〜９０モル％の量で、α- オレフィン
から導かれる単位を１０〜４０モル％の量で含有してい
ることが望ましい。
【００４８】このようなα- オレフィンとしては、たと
えばプロピレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、
1-ヘプテン、1-オクテン、1-デセン、1-ドデセン、1-ヘ
キサドデセン、4-メチル-1- ペンテンなどが挙げられ
る。これらのうちでも、炭素原子数３〜１０のα- オレ
フィンが好ましい。
【００４９】軟質エチレン・α- オレフィン共重合体
（Ｆ）は、２種以上の上記α- オレフィンから導かれる
単位を含有していてもよく、また本発明の特性を損なわ
ない範囲であれば、必要に応じて他の重合性モノマーか
ら導かれる単位を含有していてもよい。
【００５０】このような他の重合性モノマーとしては、
たとえばスチレン、ビニルシクロペンテン、ビニルシク
ロヘキサン、ビニルノルボルナン等のビニル化合物類、
酢酸ビニル等のビニルエステル、無水マレイン酸等の不
飽和有機酸またはその誘導体、共役ジエン類、1,4-ヘキ
サジエン、1,6-オクタジエン、2-メチル-1,5- ヘキサジ
エン、6-メチル-1,5- ヘプタジエン、7-メチル-1,6- オ
クタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエ
ン、ジシクロオクタジエン、メチレンノルボルネン、5-
ビニルノルボルネン、5-エチリデン-2- ノルボルネン、
5-メチレン-2- ノルボルネン、5-イソプロピリデン-2-
ノルボルネン、6-クロロメチル-5- イソプロペニル-2-
ノルボルネン、2,3-ジイソプロピリデン-5- ノルボルネ
ン、2-エチリデン-3- イソプロピリデン-5- ノルボルネ
ン、2-プロペニル-2,2- ノルボルナジエン等の非共役ポ
リエン類などが挙げられる。
【００５１】軟質エチレン・α- オレフィン共重合体
（Ｆ）は、このような他の重合性モノマーから導かれる
単位を、１０モル％以下、好ましくは５モル％以下、よ
り好ましくは３モル％以下の量で含有していてもよい。
【００５２】本発明では、軟質エチレン・α- オレフィ
ン共重合体（Ｆ）としては、具体的には、エチレン・プ
ロピレン共重合体、エチレン・1-ブテン共重合体、エチ
レン・プロピレン・1-ブテン共重合体、エチレン・プロ
ピレン・エチリデンノルボルネン共重合体、エチレン・
1-ヘキセン共重合体、エチレン・1-オクテン共重合体な
どが挙げられ、これらのうちでも、エチレン・プロピレ
ン共重合体、エチレン・1-ブテン共重合体、エチレン・
1-ヘキセン共重合体またはエチレン・1-オクテン共重合
体などが特に好ましく用いられる。これらを２種以上併
用してもよい。
【００５３】上記のような軟質エチレン・α- オレフィ
ン共重合体（Ｆ）は、バナジウム系触媒、チタン系触媒
またはメタロセン系触媒などを用いる従来公知の方法に
より製造することができる。
【００５４】無機充填材（Ｇ） 本発明で特に好ましく用いられる無機充填材（Ｇ）は、
平均粒径が０．１〜３μｍ、好ましくは０．５〜２．７
μｍの無機充填材である。
【００５５】このような無機充填材（Ｇ）としては、具
体的には、微粉末タルク、カオリナイト、焼成クレー、
バイロフィライト、セリサイト、ウォラスナイト等の天
然珪酸または珪酸塩、沈降性炭酸カルシウム、重質炭酸
カルシウム、炭酸マグネシウム等の炭酸塩、水酸化アル
ミニウム、水酸化マグネシウム等の水酸化物、酸化亜
鉛、亜鉛華、酸化マグネシウム等の酸化物、含水珪酸カ
ルシウム、含水珪酸アルミニウム、含水珪酸、無水珪酸
等の合成珪酸または珪酸塩などの粉末状充填材；マイカ
などのフレーク状充填材；塩基性硫酸マグネシウムウィ
スカー、チタン酸カルシウムウィスカー、ホウ酸アルミ
ニウムウィスカー、セピオライト、ＰＭＦ（Processed
Mineral Fiber)、ゾノトライト、チタン酸カリ、エレス
タダイトなどの繊維状充填材；ガラスバルン、フライア
ッシュバルンなどのバルン状充填材などを用いることが
できる。
【００５６】本発明では、これらのうちでも、タルクが
好ましく用いられる。なおタルクの平均粒径は、液相沈
降方法によって測定することができる。また本発明で用
いられる無機充填材（Ｇ）特にタルクは、無処理であっ
ても予め表面処理されていてもよい。この表面処理に例
としては、具体的には、シランカップリング剤、高級脂
肪酸、脂肪酸金属塩、不飽和有機酸、有機チタネート、
樹脂酸、ポリエチレングリコールなどの処理剤を用いる
化学的または物理的処理が挙げられる。このような表面
処理が施されたタルクを用いると、ウェルド強度、塗装
性、成形加工性にも優れたプロピレン系重合体組成物を
得ることができる。
【００５７】上記のような無機充填材（Ｇ）は、２種以
上併用してもよい。また本発明では、このような無機充
填材（Ｇ）とともに、ハイスチレン類、リグニン、再生
ゴムなどの有機充填材を用いることもできる。
【００５８】ポリプロピレン樹脂組成物 本発明に係るポリプロピレン樹脂組成物は、結晶性ポリ
プロピレン（Ａ）５０〜８５重量％、好ましくは５０〜
７０重量％と、水添ブロック共重合体（Ｂ）２〜１６重
量％、好ましくは５〜１６重量％と、水添ブロック共重
合体（Ｃ）０〜１６重量％、好ましくは０〜１４重量
％、さらに好ましくは１〜１４重量％と、芳香族炭化水
素系共重合体（Ｄ）０〜１０重量％、好ましくは０〜７
重量％、さらに好ましくは１〜７重量％と、結晶性ポリ
エチレン（Ｅ）０〜１０重量％、好ましくは０〜７重量
％、さらに好ましくは１〜７重量％と、軟質エチレン・
α- オレフィン共重合体（Ｆ）０〜１０重量％、好まし
くは０〜９重量％、さらに好ましくは１〜９重量％と、
平均粒径が０．１〜３μｍの無機充填材（Ｇ）５〜２５
重量％、好ましくは１１〜２２重量％とを含有してい
る。上述したように、（Ｃ）、（Ｄ）、（Ｅ）および
（Ｆ）は任意成分であり、（Ａ）、（Ｂ）および（Ｇ）
は必須成分であるから、本発明に係るポリプロピレン樹
脂組成物の態様としては、次のような態様が挙げられ
る。 (1) 成分（Ａ）、（Ｂ）および（Ｇ）を含有している組
成物。 (2) 成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｇ）を含有し
ている組成物。 (3) 成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｄ）および（Ｇ）を含有し
ている組成物。 (4) 成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｅ）および（Ｇ）を含有し
ている組成物。 (5) 成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｆ）および（Ｇ）を含有し
ている組成物。 (6) 成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）および（Ｇ）
を含有している組成物。 (7) 成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｅ）および（Ｇ）
を含有している組成物。 (8) 成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｆ）および（Ｇ）
を含有している組成物。 (9) 成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｄ）、（Ｅ）および（Ｇ）
を含有している組成物。 (10)成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｄ）、（Ｆ）および（Ｇ）
を含有している組成物。 (11)成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｅ）、（Ｆ）および（Ｇ）
を含有している組成物。 (12)成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、（Ｅ）およ
び（Ｇ）を含有している組成物。 (13)成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、（Ｆ）およ
び（Ｇ）を含有している組成物。 (14)成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｄ）、（Ｅ）、（Ｆ）およ
び（Ｇ）を含有している組成物。 (15)成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、（Ｄ）、（Ｅ）、
（Ｆ）および（Ｇ）を含有している組成物。
【００５９】また本発明に係るポリプロピレン樹脂組成
物は、本発明の効果を損なわない範囲であれば、必要に
応じて各種添加剤、他の樹脂類、他のエラストマーなど
を適宜含有していてもよい。
【００６０】添加剤としては、フェノール系酸化防止
剤、硫黄系酸化防止剤、リン系酸化防止剤などの酸化防
止剤；塩酸吸収剤；耐熱安定剤；光安定剤；滑剤；芳香
族カルボン酸アルミニウム塩、芳香族リン酸エステル
塩、ジベンジリデンソルビトールなどの核剤；紫外線吸
収剤；帯電防止剤；難燃剤；顔料、染料；分散剤；銅害
防止剤；中和剤；発泡剤；可塑剤；気泡防止剤；架橋
剤；過酸化物などの流れ性改良剤；ウェルド強度改良剤
などが挙げられる。
【００６１】他の樹脂類としては、熱可塑性樹脂または
熱硬化性樹脂を用いることができ、具体的には、ポリ1-
ブテンなどのα- オレフィン単独重合体、上記成分以外
のα- オレフィンとビニル化合物との共重合体、無水マ
レイン酸変性ポリプロピレンなどの変性オレフィン重合
体、ナイロン、ポリカーボネート、ＡＢＳ、ポリ塩化ビ
ニル、ポリフェニレンオキサイド、石油樹脂、フェノー
ル樹脂などを用いることができる。
【００６２】他のエラストマーとしては、共役ジエン系
ゴムなどを挙げることができる。
【００６３】本発明に係るポリプロピレン樹脂組成物
は、上記のような各成分を同時に、または逐次的にたと
えばヘンシェルミキサー、Ｖ型ブレンダー、タンブラー
ブレンダー、リボンブレンダーなどに装入して混練した
後、単軸押出機、多軸押出機、ニーダー、バンバリーミ
キサーなどで溶融混練することによって得られる。
【００６４】これらのうちでも、多軸押出機、ニーダ
ー、バンバリーミキサーなどの混練性能に優れた装置を
使用すると、各成分がより均一に分散された高品質のポ
リプロピレン系樹脂組成物を得ることができて好まし
い。
【００６５】上記のような各成分は優れた分散性で混練
することができ、均質なポリプロピレン系樹脂組成物を
得ることができる。本発明では、各成分を同時に混合・
混練して組成物を調製してもよく、また予め特定の成分
たとえば無機充填材（Ｇ）を高濃度に含む予備混合物
（マスターバッチ）を調製した後、次いで最終的に無機
充填材（Ｇ）が所望濃度になるように（Ａ）〜（Ｆ）成
分で適宜希釈してもよい。
【００６６】本発明に係るポリプロピレン樹脂組成物
は、公知の成形方法を特に限定することなく採用して種
々の形状の成形品に成形することができる。これらのう
ちでも、射出成形品に成形することが好ましい。
【００６７】ポリプロピレン樹脂組成物の射出成形品
は、通常２００〜２５０℃の樹脂温度で、また得られる
射出成形品の形状にもよるが通常８００〜１４００kg／
cm2 の射出圧で射出成形される。
【００６８】上記のような各成分から形成される、本発
明に係るポリプロピレン樹脂組成物は、耐熱性および剛
性に優れるとともに、耐衝撃性特に低温での耐脆性に優
れており、さらに外観美麗な成形品を得ることができ、
成形品表面は塗装しなくてもよいこともある。
【００６９】このような本発明に係るポリプロピレン樹
脂組成物は、自動車内装材、外装材用途に用いられる。
【００７０】
【発明の効果】上記のような各成分から形成される、本
発明に係る自動車内外装用ポリプロピレン樹脂組成物
は、耐熱性および剛性に優れるとともに、耐衝撃性特に
低温での耐脆性に優れており、さらに外観美麗な成形品
を得ることができ、自動車内外装用途に好適に利用する
ことができる。
【００７１】
【実施例】次に本発明を実施例により具体的に説明する
が、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【００７２】以下の実施例および比較例で用いられた成
分を示す。 （Ａ）結晶性ポリプロピレン Ａ１…プロピレンブロック共重合体 ＭＦＲ（２３０℃）＝５５ｇ／10分 エチレン単位含量＝３．０モル％ ２３℃n-デカン不溶成分のアイソタクチック−ペンタッド分率＝０．９８４ ２３℃n-デカン可溶成分の含有量＝８．１重量％ 〃 エチレン単位含量＝３７モル％ 〃 極限粘度＝８．５dl／ｇ 結晶化度（Ｘ線）＝５９％ Ａ２…ホモポリプロピレン ＭＦＲ（２３０℃）＝６０ｇ／10分 ２３℃n-デカン不溶成分のアイソタクチック−ペンタッド分率＝０．９８６ ２３℃n-デカン可溶成分の含有量＝０．７重量％ 結晶化度（Ｘ線）＝６２％ （Ｂ）水添ブロック共重合体 Ｂ１…ＳＥＢＳ（商品名クレイトンＧ１６５７、シェル
化学（株）製） ＭＦＲ（２３０℃）＝７．１ｇ／10分 芳香族ビニル単位含量＝１３．２重量％ （Ｃ）水添ブロック共重合体 Ｃ１…ＳＥＢＳ（商品名クレイトンＧ１６５２、シェル
化学（株）製） ＭＦＲ（２３０℃）＝１．１ｇ／10分 芳香族ビニル単位含量＝３０．４重量％ （Ｄ）芳香族炭化水素系共重合体 Ｄ１…ポリスチレン（商品名トーポレックス５５０−５
１、三井東圧化学（株）製） ＭＦＲ（２３０℃）＝５．０ｇ／10分 （Ｅ）結晶性エチレン共重合体 Ｅ１…ＨＤＰＥ（商品名ハイゼックス2000Ｊ 三井石油
化学工業（株）製） 密度＝０．９６８ｇ／cm3 ＭＦＲ（１９０℃）＝５．５ｇ／10分 （Ｆ）軟質エチレン・α- オレフィン共重合体 Ｆ１…エチレン・1-オクテン共重合体 1-オクテン量＝１１モル％ 密度＝０．８８６ｇ／cm3 ＭＦＲ（１９０℃）＝２．１ｇ／10分 （Ｇ）無機充填材 Ｇ１…タルク（商品名ミセルトーン、林化成社製） 平均粒径＝１．４μｍ Ｇ２…タルク（カルシード社製分級タルク） 平均粒径＝４．１μｍ
【００７３】
【実施例１〜１２】上記の各成分を第１表に示すような
量で用いて、３０mmφ二軸押出機により２００℃〜２３
０℃で混練し、ポリプロピレン樹脂組成物を得た。上記
のようにして得られたポリプロピレン樹脂組成物のメル
トフローレート（ＭＦＲ）をＡＳＴＭ Ｄ１２３８（２
３０℃、２．１６kg荷重）に従って測定した。
【００７４】次いで、得られたポリプロピレン樹脂組成
物を、射出成形機（東芝機械（株）製）を用いて、シリ
ンダー温度２１０℃、型温４０℃で射出成形を行なっ
た。上記のようにして得られた射出成形品の曲げ弾性
率、アイゾット衝撃強度、熱変形温度、表面硬度、脆化
温度を下記の方法に従って測定するとともに、外観の評
価を行なった。その結果を第１表に示す。 （１）曲げ弾性率 ＡＳＴＭ Ｄ７９０に準拠して測定した。 （２）アイゾット衝撃強度 ＡＳＴＭ Ｄ２５６に準拠して測定した。 （３）熱変形温度（ＨＤＴ） ＡＳＴＭ Ｄ６４８に準拠して測定した。 （４）表面硬度 ＡＳＴＭ Ｄ６８５（Ｒスケール）に準拠して測定し
た。 （５）脆化温度 ＡＳＴＭ Ｄ７４６に準拠して測定した。
【００７５】（６）外観の評価 ポリプロピレン樹脂組成物１００重量部に対して、カー
ボンマスターバッチ（東洋インキ（株）製、商品名 Ｐ
ＰＭ ０１１４３ Ｂｌａｃｋ）を２重量部ドライブレ
ンドし、これを用いて射出角板（縦３５０mm×横１００
mm×厚み３mm）を成形した。ゲートは、サイドゲートで
あり、縦方向末端より３５mmの所に位置する。外観は以
下の基準で目視判定した。
【００７６】 ○：ゲート位置より縦３００mm以内にフローマークの発
生が認められないもの △：ゲート位置より縦２８０mm以内にフローマークの発
生が認められないもの ×：ゲート位置より縦２８０mm以内でフローマークが発
生したもの。
【００７７】ここでフローマークは、射出流路に垂直に
発生する虎縞状模様を指す。
【００７８】
【比較例１〜６】第１表に示す成分を用いて実施例１と
同様にポリプロピレン樹脂組成物を調製し、射出成形を
行なった。以下、得られたポリプロピレン樹脂組成物の
メルトフローレートと、得られた射出成形品の曲げ弾性
率、アイゾット衝撃強度、熱変形温度、表面硬度、脆化
温度を実施例１と同様にして測定した。また、外観の評
価も実施例１と同様にして評価した。その結果を第１表
に示す。
【００７９】
【表１】
【００８０】
【表２】
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ //(Ｃ０８Ｌ 23/10 53:02 25:00 23:04） (Ｃ０８Ｌ 53/00 53:02 25:00 23:04） (72)発明者 藤 堂 昭 山口県玖珂郡和木町和木六丁目１番２号 三井化学株式会社内 (72)発明者 酒 井 郁 典 大阪府堺市築港新町三丁１番地 株式会社 グランドポリマー内 (72)発明者 野 村 孝 夫 愛知県豊田市トヨタ町１番地 トヨタ自動 車株式会社内 (72)発明者 西 尾 武 純 愛知県豊田市トヨタ町１番地 トヨタ自動 車株式会社内

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】（Ａ）メルトフローレート（２３０℃、
    ２.１６kg荷重下）が７〜７０ｇ／10分の結晶性ポリプ
    ロピレン：５０〜８５重量％と、（Ｂ）芳香族ビニルか
    ら導かれる芳香族ビニルブロック重合単位の含有量が２
    ２重量％以下であり、かつメルトフローレート（２３０
    ℃、２.１６kg荷重下）が５ｇ／10分以上である芳香族
    ビニル・共役ジエンブロック共重合体の水添物であっ
    て、水添率が９０％以上である水添ブロック共重合体：
    ２〜１６重量％と、（Ｃ）芳香族ビニルから導かれる芳
    香族ビニルブロック重合単位を２５重量％以上の量で含
    有し、かつメルトフローレート（２３０℃、２.１６kg
    荷重下）が１０ｇ／10分以下である芳香族ビニル・共役
    ジエンブロック共重合体の水添物であって、水添率が９
    ０％以上である水添ブロック共重合体：０〜１６重量％
    と、（Ｄ）芳香族炭化水素系共重合体：０〜１０重量％
    と、（Ｅ）結晶性ポリエチレン：０〜１０重量％と、
    （Ｆ）軟質エチレン・α-オレフィン共重合体：０〜１
    ０重量％と、（Ｇ）平均粒径が０.１〜３μｍの無機充
    填材：５〜２５重量％とからなることを特徴とする自動
    車内外装用ポリプロピレン樹脂組成物。
  2. 【請求項２】前記結晶性ポリプロピレン（Ａ）が、結晶
    性エチレン・プロピレンブロック共重合体であって、エ
    チレンから導かれる単位を０．５〜８モル％の量で含有
    し、２３℃n-デカン不溶成分のアイソタクチック−ペン
    タッド分率が０．９７０以上である結晶性エチレン・プ
    ロピレンブロック共重合体であることを特徴とする請求
    項１に記載の自動車内外装用ポリプロピレン樹脂組成
    物。
  3. 【請求項３】前記結晶性エチレン・プロピレンブロック
    共重合体が、エチレンから導かれる単位を２０〜４５モ
    ル％の量で含有し、かつ１３５℃デカリン中で測定され
    る極限粘度［η］が４dl／ｇ以上である２３℃n-デカン
    可溶成分を４〜２０重量％の量で含有することを特徴と
    する請求項２に記載の自動車内外装用ポリプロピレン樹
    脂組成物。
  4. 【請求項４】前記芳香族炭化水素系共重合体（Ｄ）が、
    メルトフローレート（２３０℃、２．１６kg荷重下）
    ０．５〜１００ｇ／10分のポリスチレンであることを特
    徴とする請求項１に記載の自動車内外装用ポリプロピレ
    ン樹脂組成物。
  5. 【請求項５】前記結晶性ポリエチレン（Ｅ）が、密度
    ０．８９５〜０．９７５ｇ／cm3 、メルトフローレート
    （１９０℃、２．１６kg荷重下）０．５〜７０ｇ／10分
    のエチレン単独共重合体、エチレン・1-ブテン共重合
    体、エチレン・1-ヘキセン共重合体、エチレン・4-メチ
    ル-1- ペンテン共重合体またはエチレン・1-オクテン共
    重合体であることを特徴とする請求項１に記載の自動車
    内外装用ポリプロピレン樹脂組成物。
  6. 【請求項６】前記軟質エチレン・α- オレフィン共重合
    体（Ｆ）が、密度０．８６０ｇ/cm3以上０．８９５ｇ／
    cm3 未満、メルトフローレート（１９０℃、２．１６kg
    荷重下）０．５〜３０ｇ／10分のエチレン・プロピレン
    共重合体、エチレン・1-ブテン共重合体、エチレン・1-
    ヘキセン共重合体またはエチレン・1-オクテン共重合体
    であることを特徴とする請求項１に記載の自動車内外装
    用ポリプロピレン樹脂組成物。
  7. 【請求項７】前記無機充填材（Ｇ）が、タルクであるこ
    とを特徴とする請求項１に記載の自動車内外装用ポリプ
    ロピレン樹脂組成物。
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