JPH11279341A - ポリエチレンワックスを含有する直接塗装可能な熱可塑性オレフィン組成物 - Google Patents

ポリエチレンワックスを含有する直接塗装可能な熱可塑性オレフィン組成物

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JPH11279341A JP11031080A JP3108099A JPH11279341A JP H11279341 A JPH11279341 A JP H11279341A JP 11031080 A JP11031080 A JP 11031080A JP 3108099 A JP3108099 A JP 3108099A JP H11279341 A JPH11279341 A JP H11279341A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】直接塗装できるポリマー塗料組成物を提供す
る。 【解決手段】直接塗装できるポリマー組成物は、（１）
熱可塑性オレフィン、（２）脂肪族α，β−不飽和ジカ
ルボン酸の無水物でグラフトしたプロピレンホモポリマ
ー、又はエチレンまたはＣ４〜Ｃ８のアルファ−オレフ
ィンとのプロピレンコポリマー、（３）１１６℃未満の
溶融点と、４０未満の酸価を有する酸化ポリエチレンワ
ックス、（４）グラフトポリマーの無水物基と反応する
官能化ポリマー、任意に、（５）脂肪族α，β−不飽和
ジカルボン酸の無水物でグラフトしたポリオレフィンゴ
ム、及び（６）脂肪族α，β−不飽和ジカルボン酸の無
水物でグラフトしたエチレンポリマーを含む。この組成
物は、特に、自動車のバンパーの様な射出成形部品を製
造するのに有用であり、優れた塗料接着性及び耐久性を
示す。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、脂肪族α，β−不
飽和ジカルボン酸の無水物でグラフトしたポリマー及び
官能化ポリマー添加剤を含む熱可塑性オレフィン組成物
に関する。
【０００２】
【従来の技術】熱可塑性オレフィン（ＴＰＯ）は、オレ
フィンポリマーとポリオレフィンエラストマーとの未架
橋ブレンドである。これらは、密閉式ミキサーでの物理
的ブレンド、或いは、反応器で重合する事によって造る
事ができる。これらの材料は、塗料又は被膜が、ポリオ
レフィンの様な非極性材料には極めて接着し難いウレタ
ン、アクリル、エポキシ又はメラミンの様な極性材料か
ら構成されているので、塗装したり或いは被覆したりす
る事ができない。一般的に、接着促進剤は、ＴＰＯ基体
と塗装被膜との間で結合層として使用される。この特別
な工程は、製品の価格に加えられ、然も被膜は、耐久性
に極めて乏しい。
【０００３】ヨーロッパ特許出願第６６２，４９６号
は、ポリオレフィン又はポリオレフィン／ゴムブレンド
と、０．１〜１０重量％の少なくとも一種のポリマー添
加剤から成る、塗装可能な或いは印刷可能なポリマー組
成物を開示する。このポリマー添加剤は、（ａ）不飽和
酸、エステル又は酸無水物で変性されたポリオレフィン
又はポリエステル、及び（ｂ）アミン−、ヒドロキシ
−、又はアルコキシ−末端化ポリエチレン、ポリオキシ
プロピレン、又は、二つのコポリマー、例えば、マレイ
ン酸無水物変性ポリプロピレンワックスとメトキシキャ
ップしたポリ（エチレンオキサイド）グリコールの反応
生成物との反応生成物である。ヨーロッパ特許出願第６
３４，４２４号は、ポリプロピレンと、マレエート化ポ
リプロピレンとポリエーテルアミンとの反応生成物との
ブレンドを開示する。このブレンドは、ポリプロピレン
と、ポリプロピレンとマレエート化ポリプロピレンとの
反応生成物とのブレンドに比較して、改良された塗装
性、改良された耐衝撃性、及び優れた金型流動性を示
す。然しながら、ヨーロッパ特許出願第６６２，４９６
号及びヨーロッパ特許出願第６３４，４２４号に記載さ
れた組成物は、共に、耐久性に欠けている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】この様に、今日の市
場、特に、自動車工業において必要とされる塗装接着性
と耐久性に対するより厳しい要件に合致する事のできる
ＴＰＯ組成物に対する必要性が存在する。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明の組成物は、
（１）少なくとも８０のアイソタクチック指数を有する
オレフィンポリマーとオレフィンポリマーゴムとを含
み、少なくとも２０重量％のゴム含有量を有する熱可塑
性オレフィン１００重量部、（２）プロピレンホモポリ
マー、又は、約０．５重量％〜約２０重量％のエチレン
又はアルファ−オレフィン含有量を有する、エチレン又
はＣ4 〜Ｃ8 のアルファ−オレフィンとのプロピレンコ
ポリマーであって、脂肪族α，β−不飽和ジカルボン酸
無水物でグラフトした、約２重量％〜約５重量％の無水
物含有量を有するプロピレンホモポリマー又はプロピレ
ンコポリマーを、熱可塑性オレフィンの１００重量部当
たり約５〜約２０重量部、（３）１１６℃未満の融点と
４０未満の酸価を有する酸化ポリエチレンワックスを、
熱可塑性オレフィンの１００重量部当たり約３〜約２０
重量部、（４）該グラフトポリマーの無水物基と反応す
る官能化ポリマーであって、（ａ）アミン末端化ポリア
ルキレングリコールを、熱可塑性オレフィンの１００重
量部当たり約２〜約６重量部、（ｂ）ヒドロキシ末端化
ポリオレフィンを、熱可塑性オレフィンの１００重量部
当たり約２〜約６重量部、（ｃ）ヒドロキシ末端化ポリ
ブタジエンを、熱可塑性オレフィンの１００重量部当た
り約２〜約６重量部、（ｄ）ヒドロキシ末端化オレフィ
ン／アルキレンオキサイドコポリマーを、熱可塑性オレ
フィンの１００重量部当たり約２〜約８重量部、（ｅ）
ヒドロキシ末端化ポリアルキレンオキサイドを、熱可塑
性オレフィンの１００重量部当たり約２〜約８重量部、
（ｆ）メトキシ末端化ポリアルキレンオキサイドを、熱
可塑性オレフィンの１００重量部当たり約２〜約８重量
部、（ｇ）アミン末端化オレフィン／アルキレンオキサ
イドコポリマーを、熱可塑性オレフィンの１００重量部
当たり約２〜約８重量部、及び（ｈ）それらの混合物、
から成る群から選ばれた官能化ポリマー、（５）任意
に、脂肪族α，β−不飽和ジカルボン酸無水物でグラフ
トしたポリオレフィンゴムであって、少なくとも０．３
重量％で３重量％未満の無水物含有量を有し、エチレン
とＣ3 〜Ｃ8 のアルファ−オレフィンのポリマーから成
り、任意に、約０．５重量％〜約１０重量％のジエンを
含み、約３０重量％〜約７０重量％のエチレンを含むポ
リオレフィンゴムを、熱可塑性オレフィンの１００重量
部当たり約５〜約３０重量部、及び、（６）任意に、脂
肪族α，β−不飽和ジカルボン酸無水物でグラフトした
エチレンポリマーであって、約１重量％〜約１６重量％
の無水物含有量と、約５００〜約５０００の分子量Ｍn
を有するエチレンポリマーを、熱可塑性オレフィンの１
００重量部当たり約５〜約２０重量部含む組成物であっ
て、熱可塑性オレフィンの１００重量部当たり、少なく
とも５重量部の無水物グラフトポリプロピレン又はプロ
ピレンコポリマーと３重量部の酸化ポリエチレンワック
スとが存在する組成物から成る。
【０００６】この組成物から造られた自動車バンパーの
様な射出成形部品は、熱可塑性オレフィン表面と塗料と
の間に、接着促進剤の層を必要とする事無しに、極性塗
料又は被膜で直接塗装でき、優れた塗料接着性と耐久性
を示す。
【０００７】
【発明の実施の態様】本発明の組成物の成分（１）は、
結晶性オレフィンポリマーとオレフィンポリマーゴムか
ら成る熱可塑性オレフィンであり、この熱可塑性オレフ
ィンは、少なくとも２０重量％のゴム含有量を有する。
適当な熱可塑性オレフィンとしては、例えば、（ａ）
（ｉ）９０より大きい、好ましくは９５〜９８のアイソ
タクチック指数を有するプロピレンホモポリマー、又
は、８５重量％より多いプロピレン含有量と８５より大
きいアイソタクチック指数を有する、エチレン及び／又
はＣ 4 〜Ｃ8 のアルファ−オレフィンとの結晶性プロピ
レンコポリマー約１０重量％〜約６０重量％、好ましく
は約２０重量％〜約５０重量％、（ｉｉ）任意に、約１
重量％〜約１０重量％のジエンを含み、室温でキシレン
可溶であり、約３０重量％〜約７０重量％のエチレン含
有量を有する無定形エチレン−プロピレン又はエチレン
−ブテンコポリマー約３０重量％〜約６０重量％、好ま
しくは約３０重量％〜約５０重量％、（ｉｉｉ）室温で
キシレン不溶であり、７５重量％より多く、９２重量％
より少ないエチレン含有量を有する半結晶エチレン−プ
ロピレン又はエチレン−ブテンコポリマー約２重量％〜
約２０重量％、好ましくは約７重量％〜約１５重量％、
及び、（ｉｖ）０．９１〜０．９６ｇ／ｃｍ3 の密度と
０．１〜１００ｇ／１０分，好ましくは約１５〜約５０
ｇ／１０分のメルトインデックスを有するエチレンポリ
マー約５重量％〜約２０重量％、好ましくは約７重量％
〜約１５重量％から成る組成物。エチレンホモポリマー
が好ましい。然しながら、アルファ−オレフィンコモノ
マーを８重量％以下含むコポリマーも使用できる；
【０００８】（ｂ）（ｉ）９０より大きい、好ましくは
９５〜９８のアイソタクチック指数を有する結晶性プロ
ピレンホモポリマー、又は、８５重量％より多いプロピ
レン含有量と８５より大きいアイソタクチック指数を有
する、エチレン及び／又はＣ4〜Ｃ8 のアルファ−オレ
フィンとの結晶性プロピレンコポリマー約２０重量％〜
約７０重量％、好ましくは約５０重量％〜約７０重量
％、（ｉｉ）（１）エチレン／プロピレン、（２）エチ
レン／ブテン−１、（３）エチレン／オクテン−１、及
び（４）それらの混合物から成る群から選ばれ、任意
に、約１重量％〜約１０重量％、好ましくは約１重量％
〜約４重量％のジエンを含み、室温でキシレン可溶であ
り、約３０重量％〜約７０重量％、好ましくは約４０重
量％〜約６０重量％のエチレン含有量を有する無定形エ
チレンコポリマー約２０重量％〜約７５重量％、好まし
くは約３０重量％〜約５０重量％、最も好ましくは約３
０重量％〜約３５重量％、及び（ｉｉｉ）（１）エチレ
ン／プロピレン、（２）エチレン／ブテン−１、（３）
エチレン／オクテン−１、及び（４）それらの混合物か
ら成る群から選ばれ、室温でキシレン不溶であり、９０
重量％より多いエチレン含有量を有する半結晶エチレン
コポリマー約２重量％〜約３０重量％、好ましくは約２
重量％〜約１０重量％、最も好ましくは約２重量％〜約
５重量％から成る組成物；
【０００９】（ｃ）（ｉ）（１）９０より大きいアイソ
タクチック指数を有するプロピレンホモポリマー及び、
プロピレンと式ＣＨ2 ＝ＣＨＲのアルファ−オレフィン
との結晶性コポリマー（ここで、Ｒは，Ｈ又はＣ2 〜Ｃ
6 のアルキルであり、アルファ−オレフィンはコポリマ
ーの１０重量％未満である）から成る群から選ばれたプ
ロピレンポリマー材料約９０重量％〜約５５重量％、及
び、（２）プロピレンと式ＣＨ2 ＝ＣＨＲのアルファ−
オレフィンとのエラストマーコポリマー（ここで、Ｒ
は、Ｈ又はＣ2 〜Ｃ6 のアルキルであり、アルファ−オ
レフィンはエラストマーコポリマーの約５０重量％〜約
７０重量％であり、エラストマーコポリマーの約１０重
量％〜約４０重量％が周囲温度でキシレン不溶である）
約１０重量％〜約４５重量％から成る、少なくとも一種
の異種相ポリオレフィン組成物、及び、（ｉｉ）メタロ
セン触媒で造られたエチレンとＣ3 〜Ｃ8 のアルファ−
オレフィンとのエラストマーコポリマーを、（ｃ）
（ｉ）の１００重量部当たり約５〜約５０重量部、好ま
しくは約１０〜約３０重量部、最も好ましくは約１０〜
約２５重量部、から成る組成物。２種以上の異種相ポリ
オレフィン（ｃ）（ｉ）が存在する場合は、異種相ポリ
オレフィンは如何なる割合においても組合せる事ができ
る。（ｄ）（ｉ）９０より大きいアイソタクチック指数
を有するプロピレンホモポリマー約３０重量％〜約５０
重量％、好ましくは約３５重量％〜約４５重量％、及び
（ｉｉ）（１）室温でのキシレン溶解度が４％以下の結
晶性プロピレンホモポリマー、又は約０．５重量％〜約
３重量％のエチレン又はアルファ−オレフィン含有量
と、室温でのキシレン溶解度が４％以下の、プロピレン
とエチレン又はＣ4 〜Ｃ8 のアルファ−オレフィンとの
結晶性コポリマー約２５重量％〜約５０重量％、及び、
【００１０】（２）アルファ−オレフィン含有量が約１
０重量％〜約２０重量％で、室温でキシレンに約１０重
量％〜約４０重量％可溶な、エチレンとＣ4 〜Ｃ8 のア
ルファ−オレフィンとの無定形コポリマー約５０重量％
〜約７５重量％から成る組成物、及び、（ｅ）（ｉ）９
０より大きいアイソタクチック指数を有するプロピレン
ホモポリマー約８０重量％〜約３０重量％、好ましくは
約７０重量％〜約５０重量％、及び、（ｉｉ）任意に、
約１重量％〜約１０重量％、好ましくは約１重量％〜約
４重量％のジエンを含み、約３０重量％〜約７０重量
％、好ましくは約４０重量％〜約６０重量％のエチレン
含有量を有する、エチレンとＣ3 〜Ｃ8 のアルファ−オ
レフィンとのエラストマーコポリマー約２０重量％〜約
７０重量％、好ましくは約３０重量％〜約５０重量％か
ら成る組成物、が挙げられる。
【００１１】熱可塑性オレフィンの（ａ）及び（ｃ）が
好ましい。熱可塑性オレフィン（ａ）及び（ｂ）及び組
成物（ｃ）（ｉ）及び（ｄ）（ｉ）は、少なくとも二段
階の順次重合によって一般に調製される。別途、成分
は、別々に調製する事もでき、次いで、メルト−ニーデ
ィング、或いはメルトブレンディングによって一緒にブ
レンドする事もできる。重合条件及び重合触媒は、米国
特許第５，１４３，９７８号明細書、第５，３０２，４
５４号明細書、第５，３６０，８６８号明細書、及び第
５，４８６，４１９号明細書（これらは、参照としてこ
こに導入される）により詳細に開示されている。順次重
合が好ましい。ＴＰＯ（ａ）の為には、（ｉ）を第一反
応器で、（ｉｉ）及び（ｉｉｉ）を第二反応器で、そし
て（ｉｖ）を第三反応器で造る事ができる。或いは、
（ｉｖ）を第二反応器で、そして（ｉｉ）及び（ｉｉ
ｉ）を第三反応器で造る事もできる。
【００１２】ＴＰＯ（ｂ）の為には、（ｉ）、（ｉｉ）
及び（ｉｉｉ）は、反応器又は一連の反応器で、少なく
とも二段階で、先ず初めにプロピレンを重合して（ｉ）
を形成し、次いで、エチレンとプロピレン、ブテン−１
又はオクテン−１、又はそれらの混合物を、（ｉ）及び
第一段階で使用される触媒の存在において重合して（ｉ
ｉ）及び（ｉｉｉ）を形成する事が好ましい。重合は、
液相又は気相或いは液−気相で行う事ができる。ＴＰＯ
（ｂ）の為には、（ｉ）は、チグラー−ナッタ触媒又は
チグラー−ナッタ触媒とメタロセン触媒との混合物を使
用して調製する事ができる。成分（ｉｉ）及び（ｉｉ
ｉ）は、ＴＰＯが順次重合によって造られる場合は、チ
グラー−ナッタ触媒又はメタロセン触媒又はこの２つの
組合せを使用して、１つのタイプの触媒を一つの段階で
使用し、今一つのタイプの触媒を次の段階で使用して調
製する事ができる。
【００１３】熱可塑性オレフィンの調製に有用なＣ4 〜
Ｃ8 のアルファ−オレフィンとしては、例えば、ブテン
−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、４−メチルペンテ
ン−１、及びオクテン−１が挙げられる。ジエンは、存
在する場合は、一般に、ブタジエン、１，４−ヘキサジ
エン、１，５−ヘキサジエン、又はエチリデンノルボル
ネンである。成分（２）は、プロピレンホモポリマー、
又は、約０．５重量％〜約２０重量％、好ましくは約１
重量％〜約１０重量％、最も好ましくは約１重量％〜約
５重量％のエチレン又はアルファ−オレフィン含有量を
有する、エチレン又はＣ4 〜Ｃ8 のアルファ−オレフィ
ンとのプロピレンコポリマーで、脂肪族α，β−不飽和
ジカルボン酸の無水物でグラフトされたものである。こ
のポリマーは、約２重量％〜約５重量％、好ましくは約
３重量％〜約４重量％の無水物含有量を有し、好ましく
は約２５００〜約２５，０００、より好ましくは約３０
００〜約１０，０００の分子量Ｍn を有する。マレイン
酸無水物が好ましい無水物である。成分（２）は、熱可
塑性オレフィンの１００重量部当たり、約５〜約２０重
量部、好ましくは約８〜約１６重量部、最も好ましくは
約１０〜約１４重量部の量で存在する。
【００１４】成分（３）は、１１６℃未満の融点と、４
０未満の酸価を有する酸化ポリエチレンワックスであ
る。この酸化ワックスは、マレイン酸無水物グラフトゴ
ムが存在すると否とにかかわらず、熱可塑性オレフィン
の１００重量部当たり、約３〜約２０重量部、好ましく
は約５〜約１５重量部、最も好ましくは約５〜約１０重
量部の量で存在する。成分（４）は、グラフトポリマー
（２）の無水物基と、そして存在する場合は、（５）と
（６）と反応する官能化ポリマーであり、（ａ）アミン
−末端化ポリアルキレングリコール、（ｂ）ヒドロキシ
末端化ポリオレフィン、（ｃ）ヒドロキシ末端化ポリブ
タジエン、（ｄ）ヒドロキシ末端化オレフィン／アルキ
レンオキサイドコポリマー、（ｅ）ヒドロキシ末端化ポ
リアルキレンオキサイド、（ｆ）メトキシ末端化ポリア
ルキレンオキサイド、（ｇ）アミン末端化オレフィン／
アルキレンオキサイドコポリマー及び（ｈ）それらの混
合物から成る群から選ばれる。
【００１５】成分（４）（ａ）は、存在する場合は、熱
可塑性オレフィンの１００重量部当たり、約２〜約６重
量部、好ましくは約２〜約４重量部の量で使用される。
ポリアルキレングリコールは、例えば、ポリエチレング
リコール、ポリプロピレングリコール、エチレングリコ
ールとプロピレングリコールとのコポリマー、ポリ
（１，２−ブチレングリコ−ル）及びポリ（テトラメチ
レングリコール）である事ができる。成分（４）（ｂ）
は、存在する場合は、熱可塑性オレフィンの１００重量
部当たり、約２〜約６重量部、好ましくは約２〜約４重
量部の量で使用される。ポリエチレンが好ましいポリオ
レフィンであるが、ポリプロピレン、ポリブテン、及び
エチレンとその他のアルファ−オレフィンとのコポリマ
ーも使用できる。
【００１６】成分（４）（ｃ）は、存在する場合は、熱
可塑性オレフィンの１００重量部当たり、約２〜約６重
量部、好ましくは約２〜約４重量部の量で使用される。
成分（４）（ｄ）は、存在する場合は、熱可塑性オレフ
ィンの１００重量部当たり、約２〜約８重量部、好まし
くは約２〜約６重量部の量で使用される。エチレン／エ
チレンオキサイドコポリマーが好ましいが、エチレン／
プロピレンオキサイド、プロピレン／エチレンオキサイ
ド、ブテン／エチレンオキサイド及びブテン／プロピレ
ンオキサイドコポリマーの様なその他のコポリマーも使
用できる。アルキレンオキサイドの量は、コポリマー１
００重量％を基準にして、約１０重量％〜約９９．９重
量％、好ましくは約５０重量％〜約９８重量％、最も好
ましくは約７５重量％〜約９５重量％である事ができ
る。
【００１７】成分（４）（ｅ）は、存在する場合は、熱
可塑性オレフィンの１００重量部当たり、約２〜約８重
量部、好ましくは約２〜約６重量部の量で使用される。
ポリエチレングリコールが好ましいが、ポリプロピレン
グリコール、エチレングリコールとプロピレングリコー
ルとのコポリマー、ポリ（１，２−ブチレングリコー
ル）、及びポリ（テトラメチレングリコール）も使用で
きる。成分（４）（ｆ）は、存在する場合は、熱可塑性
オレフィンの１００重量部当たり、約２〜約８重量部、
好ましくは約２〜約６重量部の量で使用される。適当な
ポリアルキレンオキサイドは、（４）（ｅ）で開示され
たものである。成分（４）（ｇ）は、存在する場合は、
熱可塑性オレフィンの１００重量部当たり、約２〜約８
重量部、好ましくは約２〜約６重量部の量で使用され
る。アルキレンオキサイドの量は、約１０重量％〜約９
９．９重量％、好ましくは約５０重量％〜約９８重量
％、最も好ましくは約７５重量％〜約９５重量％である
事ができる。適当なオレフィン／アルキレンオキサイド
コポリマーの例としては、（４）（ｄ）で開示されたも
のがある。
【００１８】官能化ポリマーの組合せを使用する場合
は、それぞれの成分の量は、官能化ポリマーの全量を基
準にして、それぞれ、約０．１重量％〜約９９．９重量
％と広く変化させる事ができる。一つの成分が、官能化
ポリマーの全量を基準にして、＞５０重量％、好ましく
は＞６０重量％の量で存在する事が好ましい。官能化ポ
リマーを直接熱可塑性オレフィンに添加する代りに、官
能化ポリマーと無水物グラフトポリプロピレン又はエチ
レン／プロピレンコポリマーとの付加物を、別々に調製
し、次いで、熱可塑性オレフィンとブレンドする事もで
きる。任意成分（５）は、脂肪族α，β−不飽和ジカル
ボン酸無水物でグラフトしたポリオレフィンゴムであっ
て、エチレンとＣ3 〜Ｃ8 のアルファ−オレフィンのポ
リマーから成り、任意に、約０．５重量％〜約１０重量
％、好ましくは約２重量％〜約６重量％のジエンを含
む。無水物グラフトポリオレフィンゴムは、約３０重量
％〜約７０重量％、好ましくは約４０重量％〜約６０重
量％のエチレン含有量を有し、少なくとも０．３重量％
で３重量％未満の無水物含有量を有する。マレイン酸無
水物が好ましい酸無水物である。存在する場合、無水物
グラフトゴムは、熱可塑性オレフィンの１００重量部当
たり、約５〜約３０重量部、好ましくは約５〜約１５重
量部、最も好ましくは約５〜約１２重量部の量で使用さ
れる。
【００１９】任意成分（６）は、脂肪族α，β−不飽和
ジカルボン酸の無水物でグラフトしたエチレンポリマー
で、約１重量％〜約１６重量％、好ましくは約２重量％
〜約１３重量％、最も好ましくは約３重量％〜約１３重
量％の無水物含有量を有する。マレイン酸無水物が好ま
しい酸無水物である。エチレンホモポリマーが好まし
い。然しながら、アルファ−オレフィンコモノマーを１
０重量％以下含むコポリマーも使用できる。エチレンポ
リマーは、約５００〜約５０００、好ましくは約６００
〜約２０００、最も好ましくは約６００〜約１０００の
分子量Ｍn を有するのが好ましい。成分（６）が使用さ
れる場合は、熱可塑性オレフィンの１００重量部当た
り、約５〜約２０重量部、好ましくは約５〜約１０重量
部の量で存在する。但し、熱可塑性オレフィンの１００
重量部当たり、少なくとも５重量部の無水物グラフトポ
リプロピレン又はプロピレンコポリマーと３重量部の酸
化ポリエチレンワックスも存在する。
【００２０】又、本発明の組成物は、その他の通常の添
加剤、例えば、耐酸化剤；安定剤；パラフィン及びナフ
テン系油の様なエクステンダー油；ＣａＣＯ3 、タル
ク、カーボンブラック及び酸化亜鉛の様な充填剤、又は
難撚剤を含む事もできる。導電性或いは非導電性カーボ
ンブラックの様な添加剤が使用される場合は、それら
は、官能化ポリマーが無水物グラフトポリマーと反応し
た後に添加されるのが好ましい。添加剤は、又、ポリマ
ー、好ましくはオレフィンポリマー中の分散体として添
加する事もできる。組成物の成分のコンパウンディング
又はメルトブレンディングは、オープンロール、密閉ミ
キサー（バンバリー又はハークミキサー）、又は単軸又
は二軸スクリュー押出し機で行う事ができる。
【００２１】本発明の組成物は、例えば、押出し、圧縮
成形、及び熱成形の様な方法で形成する事ができる。射
出成形が好ましい。又、これらは、プロピレンホモポリ
マー、コポリマー及びグラフトコポリマー；エチレンホ
モポリマー及びコポリマーの様なその他のポリオレフィ
ン材料、又は前述の熱可塑性オレフィンと一緒に共押出
し又は共射出成形する事ができる。又、これらは、オレ
フィンベースの動的に加硫したエラストマー、又はスチ
レン／ブタジエンコポリマーの様なオレフィン相溶性熱
可塑性エラストマーと共押出し又は共射出成形する事が
できる。塗料接着の為のより厳密なテストを行う為に、
テスト用の試料を、一般に熱可塑性オレフィンの成形に
使用するファンゲート金型ではなくてピンゲート金型を
使用して調製した。耐久性は、塗料の厚さに依存し、塗
料又はフィルムが厚ければ厚い程、耐久性は良好であ
る。以下の実施例及び比較例においては、凡そ０．０３
ｍｍ（１．２ミル）フィルム厚の塗装膜を１つだけ使用
したが、これは非常に厳格なテストである。又、自動車
工業において使用される一般的な耐久性テストは、テス
トの厳格性を減少させる低摩擦係数を有するトップコー
トを採用する。以下の実施例及び比較例では、トップコ
ートは使用しなかった。
【００２２】テスト用サンプルは、成分をドライブレン
ドし、２３２℃（４５０°Ｆ）の温度で二軸スクリュー
押出し機で反応混合し、得られた材料をペレット化して
調製した。このペレットを、ディスクに射出成形し、こ
れを、０．０３〜０．０５ｍｍ（約１．２〜２ミル）厚
被膜で、デュポン８７２白色塗料を使用して塗布し、１
２１℃（２５０°Ｆ）で３０分間硬化させた。塗布ディ
スクの上の、ディスクのゲート領域の反対側の端にそれ
ぞれが６．３５ｍｍ（約１／４インチ）四方の四角い格
子模様を付けた。接着テープ（３Ｍ８９８）を塗料の上
に圧し付け、剥がれる塗料の量又は塗料の接着性をテス
トする為に引き剥がした。破壊％は、一回の引き剥がし
後の、テープにより引き剥がされた四角の％として記録
された。耐久性は、タイプＣの摩擦ヘッドアッセンブリ
ーと０．４５ｋｇ（１ポンド）の負荷を備えたテイバー
摩擦試験機(Taber abrader) を使用して決定した。塗布
ディスクを７０℃で１時間、オーブンに置き、取り出し
て摩擦試験機の台上に置いた。摩擦ヘッドを、塗布表面
と接触させ、ディスクを設定サイクルの数だけ回転させ
た。摩擦ヘッドによって範囲の定められた完全な周辺か
ら除去された塗料の量を破壊％として記録した。
【００２３】受入れ可能な塗料接着性の限界値は、最初
の引き剥がし後では、ディスクのゲート領域では＜５０
％破壊であり、ゲート領域の反対側領域では＜１０％で
あり、５回目の引き剥がし後では、ゲート領域では＜８
５％破壊であり、ゲート領域の反対側領域では＜５０％
であった。十分な耐久性の為の限界は、１００サイクル
後に、＜５０％破壊であった。本明細書において、部及
び％は、特に指示されていなければ、全て重量である。
【００２４】
【実施例】実施例１〜４及び比較例１〜３ 実施例１〜４は、熱可塑性オレフィン（ＴＰＯ）、マレ
イン酸無水物グラフトポリプロピレン（ＭＡ−ｇ−Ｐ
Ｐ）、酸化ポリエチレンワックス、及びアミン−末端化
ポリエチレンオキサイド（ＡＴＰＥＯ）を含み、マレイ
ン酸無水物グラフトポリオレフィンゴム（ＭＡ−ｇ−ゴ
ム）を含む場合と含まない場合の組成物の塗料接着性及
び耐久性を示すものである。酸化ポリエチレンワックス
の融点の効果も証明された。結果を表１に示す。表１に
おいて、ＴＰＯは、プロピレンホモポリマー５５重量
％、プロピレン含有量が〜１０重量％で室温でキシレン
に不溶の半結晶エチレン／プロピレンコポリマー３重量
％、エチレン含有量が５０重量％で室温でキシレンに可
溶の無定形エチレン／プロピレンコポリマー３０重量
％、及び約５０ｇ／１０分のメルトインデックス有する
エチレンホモポリマー１２重量％を含む。
【００２５】ＭＡ−ｇ−ゴム１は、０．７重量％のグラ
フトしたマレイン酸無水物を含有するエクセロールＶＡ
−１８０３(Exxelor VA-1803) で、エクソン化学社から
市販されている。ＭＡ−ｇ−ゴム２は、０．４重量％の
グラフトしたマレイン酸無水物を含有するロイヤルタフ
(Royaltuf)４６５Ａエチレン／プロピレン／非共役ジエ
ンターポリマーゴムであり、６０のムーニー粘度（ＭＬ
１＋４＠１２５℃）を有し、エチレン／プロピレン比が
７５／２５で、ユニロイヤル化学社から市販されてい
る。ＭＡ−ｇ−ＰＰは、エポレン(Epolene) Ｅ−４３マ
レイン酸無水物変性ポリプロピレンワックスで、イース
トマン化学社から市販されている。ＡＴＰＥＯは、ＸＴ
Ｊ−４１８モノアミン末端化ポリエチレンオキサイド
で、ハンツマン社(Huntsman Corp.)から市販されてい
る。
【００２６】耐酸化剤は、イルガノックス(Irganox) Ｂ
２２５であり、イルガノックス１０１０（テトラキス
［メチレン（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ
ヒドロシンナメート）メタン１重量部と、イルガフォス
(Irgafos) １６８トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェ
ニル）ホスファイト耐酸化剤１重量部のブレンドで、チ
バスペシャリティー化学社から市販されている。ペトロ
ライト(Petrolite) Ｃ−３５００酸化ポリエチレンワッ
クス、ペトロライトＣ−９５００酸化ポリエチレンワッ
クス及びペトロライトＥ−２０２０酸化ポリエチレンワ
ックスは、ペトロライト社から市販されている。ワック
スの融点及びその他の性質は、表２で与えられる。表２
では、括弧内の数字は、推定値である。
【００２７】
【表１】 表１ 実施例１ 実施例２ 実施例３ 比較例１ 比較例２ 比較例３ ＴＰＯ１ １００ １００ １００ １００ １００ １００ MA-g- ゴム１ ５ ５ − ５ − ５ MA-g- ゴム２ ５ ５ − ５ − ５ MA-g-PP １０ １０ １０ １０ １０ １０ Petr. C-3500 ５ − １０ − − − Petr. C-9500 − ５ − − − − Petr. E-2020 − − − − １０ ５ ATPEO ３ ３ ３ ３ ３ ３ 耐酸化剤 ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op * g/op g/op g/op g/op g/op １回目引剥がし 12/0 42/3 12/6 64/0 64/18 48/18 ３回目引剥がし 30/8 48/9 36/12 80/40 76/42 56/48 ５回目引剥がし 46/36 70/25 50/36 94/65 94/66 84/68 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル ０ ０ ０ ２５ １４ ４０ １００サイクル ６ ２２ ２０ ６０ ５０ ８０ * g/op: ゲート領域／ゲート領域の反対側領域。
【００２８】
【表２】 表２ 酸価 分子量 粘度 密度 メルト 溶融点 (cp@ インデックス (Mn ) 149℃) (g/cm3) (g/10分) ( ℃) AC307 5-9 50,000 85,000 0.98 >1,000 140 AC325 25 6,000 4,400 0.99 >2,000 136 Petr.C-8500 9 (8,000) (6,000) - >2,000 95 Petr.C-7500 15 (6,000) (4,000) - >3,000 97 Petr.C-3500 24 1,500 30 - >5,000 96 Petr.C-9500 31 (1,000) (20) - >5,000 94 Petr.E-2020 22 2,500 75 - >5,000 116 Petr.E-1040 40 (1,500) 25 - >5,000 106 実施例１及び２は、酸化ポリエチレンワックスを、ＴＰ
Ｏ、ＭＡ−ｇ−ＰＰ、ＭＡ−ｇ−ゴム及びＡＴＰＥＯと
共に使用する時の、塗料接着性及び耐久性の改善を示
す。比較例１は、酸化ポリエチレンワックスを含まな
い。実施例３及び４は、酸化ポリエチレンワックスが、
ＭＡ−ｇ−ゴム無しで良好な塗料接着性及び耐久性を生
む事を示す。比較例２及び３は、全ての酸化ポリエチレ
ンワックスが本発明の組成物に有効ではない事を示す。
【００２９】実施例５〜７及び比較例４〜６ これらの実施例と比較例は、塗料接着性及び耐久性につ
いて、溶融点を変えた酸化ポリエチレンワックスの使用
効果を示す。全ての組成物は、ＴＰＯに加えてＭＡ−ｇ
−ゴム、ＭＡ−ｇ−ＰＰ及びＡＴＰＥＯを含む。ＴＰＯ
１、ＭＡ−ｇ−ゴム、ＭＡ−ｇ−ＰＰ、耐酸化剤及びＡ
ＴＰＥＯは、実施例１〜４と同様である。結果は表３に
示される。ワックスの溶融点及びその他の性質は、表２
で与えられる。
【００３０】
【表３】 表３ 比較例４ 比較例５ 比較例６ 実施例５ 実施例６ 実施例７ ＴＰＯ１ １００ １００ １００ １００ １００ １００ MA-g- ゴム１ ５ ５ ５ ５ ５ ５ MA-g- ゴム２ ５ ５ ５ ５ ５ ５ MA-g-PP １０ １０ １０ １０ １０ １０ Petr.E-1040 − − ５ − − − Petr.C-3500 − − − １０ − − Petr.C-7500 − − − − ５ − Petr.C-8500 − − − − − ５ AC307 ５ − − − − − AC325 − ５ − − − − ATPEO ３ ３ ３ ３ ３ ３ 耐酸化剤 ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op g/op g/op g/op g/op g/op １回目引剥がし 80/80 90/99 18/12 6/0 0/0 36/0 ３回目引剥がし 84/36 30/0 78/0 28/12 ５回目引剥がし 84/78 70/11 78/12 60/42 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル ９０ ９５ ０ ０ ０ ０ １００サイクル ９８ ９８ ０ ０ ０ ４０ 表３は、１１６℃以上の溶融点、又は４０以上の酸価を
持つワックスは、適切な塗料接着性又は耐久性を与えな
い事を示す( 比較例４〜６）。
【００３１】実施例８〜９及び比較例７〜９ これらの実施例及び比較例は、ＴＰＯに加えてＭＡ−ｇ
−ＰＰ及びＡＴＰＥＯを含みＭＡ−ｇ−ゴムを含まない
組成物について、溶融点を変えた酸化ポリエチレンワッ
クスの使用効果を示す。ＴＰＯ1 、ＭＡ−ｇ−ＰＰ、Ａ
ＴＰＥＯ及び耐酸化剤は、実施例１〜４と同様である。
結果は表４に示される。酸化ポリエチレンワックスの溶
融点及びその他の性質は、表２で与えられる。
【００３２】
【表４】 表４ 比較例７ 比較例８ 比較例９ 実施例８ 実施例９ ＴＰＯ１ １００ １００ １００ １００ １００ MA-g-PP １０ １０ １０ １０ １０ Petr.E-1040 − − １０ − − Petr.C-7500 − − − １０ ー Petr.C-8500 − − − − １０ AC307 １０ − − − − AC325 ー １０ − − − ATPEO ３ ３ ３ ３ ３ 耐酸化剤 ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op g/op g/op g/op g/op １回目引剥がし 60/100 86/90 54/0 6/0 0/0 ３回目引剥がし 70/26 48/0 36/0 ５回目引剥がし 70/54 72/0 60/12 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル ０ １５ ０ ０ ０ １００サイクル ０ ６０ ０ ０ ０ 表４は、１１６℃以下の溶融点を有し、４０未満の酸価
を有する酸化ポリエチレンワックスが使用される場合
（実施例８及び９）は、良好な接着性及び耐久性が達成
される事を示す。
【００３３】実施例１０〜１２及び比較例１０〜１１ これらの実施例及び比較例は、二つの異なる異種相(het
erophasic)ポリオレフィン、メタロセンゴム、ＭＡ−ｇ
−ＰＰ及びＭＡ−グラフトポリマーと反応する官能化ポ
リマーを含み、ＭＡ−ｇ−ゴムを含む場合と含まない場
合の熱可塑性オレフィン組成物での酸化ポリエチレンワ
ックスの使用効果を示す。又、この組成物は、充填剤と
してタルク及び導電性カーボンブラックを含む。結果は
表５に示される。表５において、異種相ポリオレフィン
１は、８５〜８６重量％のポリプロピレンと１４〜１５
重量％の無定形エチレン／プロピレンコポリマーであっ
て、その内の５７重量％がエチレンで、４３重量％がプ
ロピレンであるコポリマーを含み、モンテル社から市販
されている。異種相ポリオレフィン２は、８６．４重量
％のポリプロピレン、室温でキシレンに可溶の無定形エ
チレン／プロピレンコポリマー９．４５重量％、及び、
室温でキシレンに不溶の半結晶エチレン／プロピレンコ
ポリマー４．１５重量％を含み、モンテル社から市販さ
れている。ＭＡ−ｇ−ＰＰ及びＭＡ−ｇ−ゴムは、実施
例１〜４に記載されたものである。
【００３４】エンゲージ(Engage)８１５０エチレン／オ
クテンコポリマーゴムは、２５重量％のオクテンを含
み、デュポン−ダウエラストマー社から市販されてい
る。ＨＰＶＭ２２０３ヒドロキシ末端化ポリブテンは、
シェルケミカル社から市販されている。カーボンブラッ
ク濃縮物は、コロニアル(Colonial)３３００カーボンブ
ラックで、低密度ポリエチレンの５０％Ｎ−１００ブラ
ックの濃縮物で、コロニアルゴム社から市販されてい
る。耐酸化剤及びＡＴＰＥＯは、実施例１〜４のものと
同じである。
【００３５】
【表５】 表５ 比較例10 比較例11 実施例10 実施例11 実施例12 異種相 ５０ ５０ ５０ ５０ ５０ ポリオレフィン１ 異種相 ３０ ３０ ３０ ３０ ３０ ポリオレフィン２ エンゲージ8150 ２０ ２０ ２０ ２０ ２０ MA-g-PP １０ １０ １０ １０ １０ MA-g- ゴム１ ５ ５ ５ ー ー MA-g- ゴム２ ５ ５ ５ ー ー Petr.C-3500 − − ５ − − Petr.C-9500 − − − ５ １０ ヒドロキシ末端化 − − − ２ ２ ポリブテン ATPEO ３ ４ ３ ３ ３ タルク ２ ２ ２ ２ ２ カーボンブラック ４ ４ ４ ４ ４ 濃縮物 耐酸化剤 ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op g/op g/op g/op g/op １回目引剥がし 100/100 100/100 46/8 40/0 32/0 ３回目引剥がし 60/20 66/20 42/16 ５回目引剥がし 80/30 80/48 62/42 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル １００ １００ ０ ０ ０ １００サイクル １００ １００ ０ １８ １２ ワックス無しの比較例１０及び１１は、極めて弱い塗料
接着性及び耐久性を示した。ＭＡ−ｇ−ＰＰと一緒で、
ＭＡ−ｇ−ゴムを伴う場合と伴わない場合のワックスの
使用では、良好な接着性及び耐久性を与えた。実施例１
１及び１２は、ＡＴＰＥＯとヒドロキシ末端化ポリブテ
ンとの組合せが、この組成物の官能化ポリマー成分とし
て使用できる事を示す。
【００３６】実施例１３〜１７及び比較例１２〜１４ これらの実施例及び比較例は、二つの異なる熱可塑性オ
レフィン、ＭＡ−ｇ−ＰＰ又はＭＡ−ｇ−Ｅ／Ｐ、及
び、ＭＡ−グラフトポリマーと反応する官能化ポリマー
を含み、ＭＡ−ｇ−ゴムを含む場合と含まない場合の組
成物での酸化ポリエチレンワックスの使用効果を示す。
結果は表６に示される。表６において、ＴＰＯ２は、６
８重量％の、エチレン含有量が２．６重量％のエチレン
／プロピレンコポリマー、室温でキシレンに不溶の半結
晶エチレン／プロピレンコポリマー２重量％、及び室温
でキシレンに可溶の無定形エチレン／プロピレンコポリ
マー３０重量％を含む。ＴＰＯ１、ＭＡ−ｇ−ＰＰ及び
ＭＡ−ｇ−ゴムは、実施例１〜４に記載のものである。
【００３７】ＭＡ−ｇ−Ｅ／Ｐは、ＡＣＸ５９７マレイ
ン酸無水物グラフトエチレン／プロピレンコポリマーで
あり、アライドシグナル社から市販されている。実施例
１６及び１７及び比較例１３及び１４では、ＭＡ−ｇ−
Ｅ／Ｐは、ＡＴＰＥＯと一緒に、それぞれ１０／３又は
１０／４付加物の形態で添加した。ＡＴＰＥＯと耐酸化
剤は、実施例１〜４のものと同じである。
【００３８】
【表６】 表６ 比較例12 比較例13 比較例14 実施例13 実施例14 実施例15 ＴＰＯ１ − １００ １００ − １００ １００ ＴＰＯ2 １００ − − １００ − − MA-g- ゴム１ １０ − − １０ １０ − MA-g-PP １０ − − １０ − − MA-g-E/P − − − − １０ １０ 10/3付加物 − １３ − − − − 10/4付加物 − − １４ − − − Petr.C-9500 − − − − − １０ Petr.C-3500 − − − ５ ５ − ATPEO ３ − − ３ ３ ３ 耐酸化剤 ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op g/op g/op g/op g/op g/op １回目引剥がし 70/18 85/62 84/58 36/0 42/8 24/6 ３回目引剥がし 100/32 100/82 100/74 54/9 48/36 48/24 ５回目引剥がし /100 /100 78/24 82/42 82/48 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル ７０ １００ １００ ０ １０ １６ １００サイクル ８０ １００ １００ ２２ ３５ ３０
【００３９】
【表７】 表６（続き） 実施例16 実施例17 ＴＰＯ１ １００ １００ ＴＰＯ2 − − MA-g- ゴム１ １０ １０ MA-g-PP − − MA-g-E/P − − 10/3付加物 １３ − 10/4付加物 − １４ Petr.C-9500 − − Petr.C-3500 ５ ５ ATPEO − − 耐酸化剤 ０．２ ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op g/op １回目引剥がし 42/8 36/6 ３回目引剥がし 54/36 42/12 ５回目引剥がし 82/42 56/36 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル ３２ ３５ １００サイクル ３８ ４２ ワックス無しの比較例１２〜１４は、非常に弱い接着性
と耐久性を示した。ＭＡ−ｇ−ＰＰ又はＭＡ−ｇ−Ｅ／
Ｐと一緒で、ＭＡ−ｇ−ゴムを伴う場合と伴わない場合
のワックスの使用では、良好な接着性及び耐久性を与え
た。
【００４０】実施例１８〜２２及び比較例１５ これらの実施例及び比較例は、ＭＡ−ｇ−ＰＰ、ＭＡ−
グラフトポリマーと反応する官能化ポリマー、及び充填
剤としてタルクを含み、ＭＡ−ｇ−ゴムを含む場合と含
まない場合の熱可塑性オレフィン組成物での酸化ポリエ
チレンワックスの使用効果を示す。結果は表７に示され
る。表７において、ヒドロキシ末端化ポリブタジエン
は、ポリＢＤＲ−４５ＨＴヒドロキシ末端化ポリブタジ
エンであり、エルフアトケム(Elf Atochem) から市販さ
れている。ＴＰＯ１、ＭＡ−ｇ−ゴム及びＭＡ−ｇ−Ｐ
Ｐは、実施例１〜４に記載されたものである。タルク
は、ジェットフィル(Jetfill) ７００Ｃタルクで、ルゼ
ナックアメリカ(Luzenac America) から市販されてい
る。ヒドロキシ末端化ポリブタジエンとタルクは、実施
例１０〜１２に記載されたものである。耐酸化剤とＡＴ
ＰＥＯは、前の実施例のものと同じである。
【００４１】
【表８】 表７ 比較例15 実施例18 実施例19 実施例20 実施例21 実施例22 ＴＰＯ１ １００ １００ １００ １００ １００ １００ MA-g- ゴム１ ５ ５ ５ ５ − − MA-g-PP １０ １０ １０ １０ １０ １０ MA-g- ゴム２ ５ − − − − − Petr.C-9500 − − − − １０ １０ Petr.C-3500 − ５ １０ １０ − − タルク １０ １０ １０ １０ ２０ １０ ヒドロキシ末端化 − − − ３ ２ − ポリブタジエン ヒドロキシ末端化 − − − − − ２ ポリブテン ATPEO ３ ３ ３ − ３ ３ 耐酸化剤 ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op g/op g/op g/op g/op g/op １回目引剥がし 98/48 3/0 0/0 0/0 1/0 0/3 ３回目引剥がし /100 26/0 0/6 9/0 1/0 24/16 ５回目引剥がし 54/3 6/14 16/6 1/0 42/42 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル ９５ ０ ０ ０ ０ ０ １００サイクル ９５ ０ ０ ０ ０ ０ ワックス無しの比較例１５は、非常に弱い接着性と耐久
性を示した。ＭＡ−ｇ−ＰＰと一緒で、ＭＡ−ｇ−ゴム
を伴う場合と伴わない場合のワックスの使用では、良好
な接着性及び耐久性を与えた（実施例１８〜２２）。実
施例２１と２２は、ＡＴＰＥＯとヒドロキシ末端化ポリ
ブテン又はヒドロキシ末端化ポリブタジエンとの組合せ
が、この組成物の官能化ポリマー成分として使用できる
事を示した。
【００４２】実施例２３〜２９及び比較例１６ これらの実施例及び比較例は、ＭＡ−ｇ−ＰＰ、ＡＴＰ
ＥＯ又はヒドロキシ末端化エチレン／エチレンオキサイ
ドコポリマーを含み、ＭＡ−ｇ−ゴムを含む場合と含ま
ない場合の熱可塑性オレフィン組成物での酸化ポリエチ
レンワックスの使用効果を示す。幾つかの組成物は、充
填剤としてタルクを含み、全てが、導電性或いは非導電
性カーボンブラックを含む。結果は表８に示される。表
８において、カーボンブラックは、実施例１０〜１２と
同じものである。プリンテックス(Printex) ＸＥ−２導
電性カーボンブラックは、デグッサ社から市販されてい
る。バルカン(Vulcan)ＸＣ−７２及びバルカンＰＡ−９
０導電性カーボンブラックは、１００重量部当たり０．
２重量部のＢ２２５耐酸化剤を含有するペレット化ＴＰ
Ｏ１に、２３重量％分散体として添加した。分散体中の
カーボンブラックの量は、括弧内で示される。実施例２
８では、バルカンＸＣ−７２導電性カーボンブラック
は、１００重量部当たり０．２重量部のＢ２２５耐酸化
剤を含有するペレット化ＴＰＯ１に、３３重量％分散体
として添加された。分散体中のカーボンブラックの量
は、括弧内で示される。実施例２７〜２９の（ＴＰＯ
１）は、導電性カーボンブラックの分散体のマトリック
スとして使用されたＴＰＯ１の量を示す。
【００４３】ヒドロキシ末端化Ｅ／ＥＯ１は、分子量Ｍ
n ２２５０を有し、２２のヒドロキシ数を有するヒドロ
キシ末端化エチレン／エチレンオキサイドコポリマーで
あるユニソックス(Unithox) ４８０であり、ペトロライ
ト社(Petrolite Corp.) から市販されている。ＴＰＯ
１、ＭＡ−ｇ−ゴム及びＭＡ−ｇ−ＰＰは、実施例１〜
４に記載のものである。耐酸化剤とＡＴＰＥＯは、前の
実施例のものと同じである。タルクは、実施例１８〜２
２のものと同じである。
【００４４】
【表９】 表８ 比較例16 実施例23 実施例24 実施例25 実施例26 実施例27 ＴＰＯ１ １００ １００ １００ １００ １００ ７４ (TPO1) − − − − − (26) MA-g- ゴム１ ５ １０ １０ １０ １０ １０ MA-g-PP １０ １０ １０ １０ １０ １０ MA-g- ゴム２ ５ − − ー ー − Petr.C-3500 − ５ ５ １０ １０ １０ タルク − １０ １０ − ー ー カーボンブラック − ２ − − − − Printex XE-2 ２ − ２ − − − Vulcan XC-72 − − − １０ − − Vulcan PA-90 − − − − １０ − Dispersed XE-2 − − − − − (6) Dispersed XC-72 − − − − − − ATPEO ３ ３ ３ ３ − ３ ヒドロキシ末端化 − − − − ３ − Ｅ／ＥＯ１ 耐酸化剤 ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op g/op g/op g/op g/op g/op １回目引剥がし 100/48 0/0 0/0 0/0 18/0 8/6 ３回目引剥がし /100 9/0 12/6 0/0 24/0 50/12 ５回目引剥がし 20/6 23/32 6/2 42/4 74/30 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル ４０ ０ ０ ０ ０ ２ １００サイクル ５０ ０ ３０ ０ １０ ２０
【００４５】
【表１０】 表８（続き） 実施例28 実施例29 ＴＰＯ１ ７２ ７４ (TPO1) (28) (26) MA-g- ゴム１ １２ １０ MA-g-PP １２ １０ MA-g- ゴム２ − − Petr.C-3500 − １０ タルク − ２０ カーボンブラック − − Printex XE-2 − − Vulcan XC-72 − − Vulcan PA-90 − − Dispersed XE-2 − (6) Dispersed XC-72 (14) − ATPEO 3.6 ３ ヒドロキシ末端化 − − Ｅ／ＥＯ１ 耐酸化剤 0.24 ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op g/op １回目引剥がし 18/0 0/0 ３回目引剥がし 48/0 0/6 ５回目引剥がし 76/18 15/18 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル ５ ０ １００サイクル ４０ ０ ワックス無しの比較例１６は、非常に弱い接着性と耐久
性を示した。ＭＡ−ｇ−ＰＰ、官能化ポリマー及び充填
剤と一緒で、ＭＡ−ｇ−ゴムを伴う場合と伴わない場合
のワックスの使用では、良好な接着性及び耐久性を与え
た。実施例２６は、ヒドロキシ末端化エチレン／エチレ
ンオキサイドコポリマーが、ＡＴＰＥＯの使用無しで官
能化ポリマーとして使用できる事を示した。
【００４６】実施例３０〜３７ 実施例３０〜３４は、塗料接着性と耐久性が、二つの異
種相ポリオレフィンとエチレン／オクテンコポリマーを
含むＴＰＯ、及びＭＡ−ｇ−ＰＰ、ＭＡ−ｇ−ゴム、酸
化ポリエチレンワックス、ＡＴＰＥＯ又は官能化ポリマ
ーとしてのヒドロキシ末端化Ｅ／ＥＯコポリマーのいず
れか、及び任意に、充填剤として導電性カーボンブラッ
クを含む組成物から得られる事を示す。結果は表９に示
される。又、良好な接着性及び耐久性は、ＴＰＯ、ＭＡ
−ｇ−ＰＰ、ＭＡ−ｇ−ゴム、酸化ポリエチレンワック
ス、官能化ポリマーとしてのヒドロキシ末端化ポリエチ
レン又はヒドロキシ末端化Ｅ／ＥＯコポリマー、及び任
意に、充填剤としてタルク（実施例３５〜３７）を含む
組成物から得られる。結果は表９で与えられる。
【００４７】実施例３２〜３４では、バルカンＸＣ−７
２導電性カーボンブラックは、１００重量部当たり０．
２重量部のＢ２２５耐酸化剤を含有するペレット化ＴＰ
Ｏ１に、３３重量％分散体として添加された。分散体中
のカーボンブラックの量は、括弧内で示される。実施例
３２〜３４の（ＴＰＯ１）は、導電性カーボンブラック
の分散体のマトリックスとして使用されたＴＰＯ１の量
を示す。異種相ポリオレフィン１及び２は、実施例１０
〜１２に記載されたものである。ＴＰＯ１、ＭＡ−ｇ−
ＰＰ及びＭＡ−ｇ−ゴム１は、実施例１〜４に記載され
たものである。導電性カーボンブラックは、実施例２３
〜２９に記載されたものである。耐酸化剤とＡＴＰＥＯ
は、前の実施例のものと同じである。タルクは実施例１
８〜２２のものと同じである。
【００４８】ヒドロキシ末端化Ｅ／ＥＯ１は、実施例２
３〜２９に記載されたものである。ヒドロキシ末端化Ｅ
／ＥＯ２は、分子量Ｍn ２４００を有し、１８のヒドロ
キシ数を有するヒドロキシ末端化エチレン／エチレンオ
キサイドコポリマーであるユニソックス５８０であり、
ペトロライト社から市販されている。ヒドロキシ末端化
ポリエチレンはペトロライト社から市販されているユニ
リン(Unilin)４２５ヒドロキシ末端化ポリエチレンであ
る。
【００４９】
【表１１】 表９ 実施例30 実施例31 実施例32 実施例33 実施例34 実施例35 ＴＰＯ１ − − − − − １００ (TPO1) − − (23.3) (23.3) (23.3) − 異種相 ５０ ５０ 38.3 38.3 38.3 − ポリオレフィン１ 異種相 ３０ ３０ 23.3 23.3 23.3 − ポリオレフィン２ エンゲージ8150 ２０ ２０ 15.1 15.1 15.1 − MA-g-PP １５ １５ 11.5 17.25 17.25 １０ MA-g- ゴム１ １５ １５ 11.5 17.25 17.25 ５ Petr.C-3500 １０ １０ 11.5 11.5 11.5 １０ Vulcan XC-72 − １０ − − − − Dispersed XC-72 − − (10) (10) (10) − ヒドロキシ末端化 − − − − ４ − Ｅ／ＥＯ１ ヒドロキシ末端化 − − − − − ３ Ｅ／ＥＯ2 ヒドロキシ末端化 − − − − − − ポリエチレン タルク − − − − ー ー ATPEO ４ ４ ３ ４ − − 耐酸化剤 ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op g/op g/op g/op g/op g/op １回目引剥がし 22/0 22/0 0/0 0/0 0/0 0/0 ３回目引剥がし 38/0 50/12 0/0 0/0 0/0 45/8 ５回目引剥がし 64/12 74/28 0/0 0/0 0/0 78/40 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル ０ ０ ０ ０ ０ ０ １００サイクル １０ ０ ０ ０ ２ ０
【００５０】
【表１２】 表９（続き） 実施例36 実施例37 ＴＰＯ１ １００ １００ (TPO1) − − 異種相 − − ポリオレフィン１ 異種相 − − ポリオレフィン２ エンゲージ8150 − − MA-g-PP １０ １０ MA-g- ゴム１ １０ ５ Petr.C-3500 １０ １０ Vulcan XC-72 − − Dispersed XC-72 − − ヒドロキシ末端化 − − Ｅ／ＥＯ１ ヒドロキシ末端化 − ３ Ｅ／ＥＯ2 ヒドロキシ末端化 ３ − ポリエチレン タルク − ２０ ATPEO − − 耐酸化剤 ０．２ ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op g/op １回目引剥がし 18/0 0/3 ３回目引剥がし 36/6 0/18 ５回目引剥がし 42/18 10/38 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル ０ ０ １００サイクル ０ ０
【００５１】実施例３８〜４０及び比較例１５〜１８ これらの実施例及び比較例は、ＭＡ−ｇ−ＰＰ、グラフ
トポリマーのマレイン酸無水物基と反応する官能化ポリ
マーを含み、ＭＡ−ｇ−ゴムを含む場合と含まない場合
の熱可塑性オレフィン組成物での酸化ポリエチレンワッ
クスの使用効果を示す。結果は表１０に与えられる。表
１０において、ＴＰＯ３は、〜１２ｇ／１０分のメルト
インデックスを有し、室温で４％のキシレン溶解を示す
結晶性プロピレンホモポリマー（モンテルＵＳＡ社から
市販されている）４０重量部；室温で２．３％のキシレ
ン溶解を有するプロピレンホモポリマー３２重量％に分
散した、８２重量％がエチレンで、室温で３５％のキシ
レン溶解を有するエチレン／１−ブテンコポリマー６８
重量％を含むオレフィンポリマー組成物６０重量部；及
びポリマーの１００重量部当たり、０．２重量部のイル
ガノックスＢ２２５のブレンドである。
【００５２】ＭＡ−ｇ−ゴム及びＭＡ−ｇ−ＰＰは、実
施例１〜４に記載したものである。ヒドロキシ末端化Ｅ
／ＥＯ２は、実施例３０〜３７に記載されたものであ
る。耐酸化剤及びＡＴＰＥＯは、前の実施例のものと同
じである。
【００５３】
【表１３】 表１０ 比較例17 比較例18 実施例38 実施例39 実施例40 ＴＰＯ３ １００ １００ １００ １００ １００ MA-g- ゴム１ − − １０ １５ １５ MA-g-PP １０ ２０ １０ １５ １５ Petr.C-3500 − − １０ １０ １０ ATPEO ３ ４ ３ ４ − ヒドロキシ末端化 − − − − ４ Ｅ／ＥＯ２ 耐酸化剤 ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op g/op g/op g/op g/op １回目引剥がし 72/12 85/0 32/6 12/0 18/0 ３回目引剥がし 82/32 100/24 52/24 35/12 24/6 ５回目引剥がし 100/56 68/42 50/24 42/24 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル ９０ １００ ０ １２ １８ １００サイクル ９５ １００ ２４ ３２ ３６ ワックス無しの比較例１７及び１８は、非常に弱い接着
性と耐久性を示した。
【００５４】ＭＡ−ｇ−ＰＰとＭＡ−ｇ−ゴムを伴うワ
ックスの使用では、良好な接着性及び耐久性を与えた。
実施例４０は、ヒドロキシ末端化エチレン／エチレンオ
キサイドコポリマーが、ＡＴＰＥＯ無しで、この組成物
の官能化ポリマー成分として使用できる事を示す。
【００５５】実施例４１〜４５及び比較例１９〜２０ これらの実施例及び比較例は、ＭＡ−ｇ−ＰＰ、ＡＴＰ
ＥＯ又は官能化ポリマーとしてのヒドロキシ末端化エチ
レン／エチレンオキサイドコポリマー、及び任意に、Ｍ
Ａ−ｇ−ゴムを含む二つの異なる熱可塑性オレフィンで
の酸化ポリエチレンワックスの使用効果を示す。又、組
成物の一つは、充填剤としてタルクを含む。結果を表１
１に示す。表１１において、ＴＰＯは，（１）メルトイ
ンデックスが〜５ｇ／１０分で、アイソタクチック指数
が９０より大きいプロピレンホモポリマー（モンテルＵ
ＳＡから市販されている）と、エチリデンノルボルネン
４重量％を含有するデュートラル(Dutral)４０３８エチ
レン／プロピレン／エチリデンノルボルネンターポリマ
ーゴム（エニケムアメリカ社から市販されている）との
ブレンド、又は（２）、（ａ）キシレン不溶画分として
定義されるアイソタクチック指数９７．５を有するプロ
ピレンホモポリマー３５重量％、（ｂ）室温でキシレン
不溶の半結晶エチレン−プロピレンコポリマー６．９重
量％、及び（ｃ）室温でキシレン可溶の無定形エチレン
−プロピレンコポリマー５８．１重量％を含む異種相ポ
リオレフィン３のいずれかである。
【００５６】ＭＡ−ｇ−ＰＰ及びＭＡ−ｇ−ゴム１は、
実施例１〜４に記載されたものである。ヒドロキシ末端
化Ｅ／ＥＯ２は、実施例３０〜３７に記載されたもので
ある。耐酸化剤とＡＴＰＥＯは、前の実施例のものと同
じである。タルクは、実施例１８〜２２のものと同じで
ある。
【００５７】
【表１４】 表１１ 比較例19 比較例20 実施例41 実施例42 実施例43 実施例44 ポリプロピレン ７０ − ７０ − − − Dutral 4038 ３０ − ３０ − − − 異種相 − １００ − １００ １００ １００ ポリオレフィン３ MA-g- ゴム１ − − １０ １０ １０ １０ MA-g-PP １０ １０ １０ １０ １０ １０ Petr.C-3500 − − １０ ５ １０ １０ タルク − − − − − − ATPEO ３ ３ ３ ３ ３ − ヒドロキシ末端化 − − − − − ３ Ｅ／ＥＯ２ 耐酸化剤 ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op g/op g/op g/op g/op g/op １回目引剥がし 78/24 46/12 26/6 12/0 6/0 12/3 ３回目引剥がし 100/32 68/28 38/6 22/6 18/0 16/6 ５回目引剥がし /68 100/48 56/18 36/24 24/12 18/12 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル ４２ ２４ ０ ８ ０ ０ １００サイクル ７６ ６８ １５ ２４ ８ ６
【００５８】
【表１５】 表１１（続き） 実施例45 ポリプロピレン ７０ Dutral 4038 ３０ 異種相 − ポリオレフィン３ MA-g- ゴム１ １０ MA-g-PP １０ Petr.C-3500 １０ タルク １０ ATPEO − ヒドロキシ末端化 ３ Ｅ／ＥＯ２ 耐酸化剤 ０．２ − 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op １回目引剥がし 0/0 ３回目引剥がし 12/0 ５回目引剥がし 36/12 − 〔耐久性破壊％〕 − ２５サイクル ０ １００サイクル ０ ワックス無しの比較例１９及び２０は、非常に弱い接着
性と耐久性を示した。
【００５９】ＭＡ−ｇ−ＰＰとＭＡ−ｇ−ゴムを伴うワ
ックスの使用では、良好な接着性及び耐久性を与えた。
実施例４４及び４５は、ヒドロキシ末端化エチレン／エ
チレンオキサイドコポリマーが、ＡＴＰＥＯの代りに官
能化ポリマーとして使用できる事を示した。
【００６０】実施例４６〜５１ これらの実施例は、ＭＡ−ｇ−ＰＰ、マレイン酸無水物
グラフトポリエチレン及びグラフトポリマーのマレイン
酸無水物基と反応する官能化ポリマーを含み、ＭＡ−ｇ
−ゴムを含む場合と含まない場合の熱可塑性オレフィン
組成物での酸化ポリエチレンワックスの使用効果を示
す。結果は表１２に与えられる。表１２において、セラ
マー(Ceramer) ６７マレイン酸無水物グラフトポリエチ
レンは、分子量Ｍn ６５５を有し、３．８重量％のマレ
イン酸無水物含有量と９７℃の溶融点を有し、ペトロラ
イト社から市販されている。セラマー１６０８マレイン
酸無水物グラフトポリエチレンは、分子量Ｍn ７００を
有し、１２．７重量％のマレイン酸無水物含有量と１２
１℃の溶融点を有し、ペトロライト社から市販されてい
る。
【００６１】ＴＰＯ１、ＭＡ−ｇ−ゴム１及びＭＡ−ｇ
−ＰＰは、実施例１〜４に記載されたものである。ヒド
ロキシ末端化Ｅ／ＥＯ１は、実施例２３〜２９に記載さ
れたものである。ＴＰＯ１は、ペレット形態で、１００
重量部当たり０．２重量部のイルガノックスＢ２２５耐
酸化剤を含む。耐酸化剤とＡＴＰＥＯは、前の実施例の
ものと同じである。
【００６２】
【表１６】 表１２ 実施例46 実施例47 実施例48 実施例49 実施例50 実施例51 ＴＰＯ１ １００ １００ １００ １００ １００ １００ MA-gゴム１ １０ １０ − − １０ − MA-g-PP １０ １０ １０ １０ １０ １０ Petr.C-3500 １０ １０ １０ １０ １０ １０ セラマー67 １０ − １０ − １０ − セラマー1608 − １０ − １０ − １０ ATPEO ３ ３ ３ ３ − − ヒドロキシ末端化 − − − − ３ ３ Ｅ／ＥＯ２ 耐酸化剤 ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ ０．２ 〔塗料接着性〕 破壊％ g/op g/op g/op g/op g/op g/op １回目引剥がし 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 0/0 ３回目引剥がし 12/0 6/0 8/0 12/0 0/0 6/0 ５回目引剥がし 18/0 19/0 12/8 12/0 12/0 24/0 〔耐久性破壊％〕 ２５サイクル ０ ０ ０ ０ ０ ０ １００サイクル ０ ０ ４ ８ ０ ０ ここに開示された本発明のその他の特徴、利点及び実施
態様は、前述の記載を読む事によって、当業者には容易
に明らかとなるであろう。これに関して、本発明の特定
の実施態様が極めて詳細に開示されたが、これらの実施
態様の変化及び変更は、開示され且つクレームされた本
発明の精神と範囲から逸脱する事無しに効力を有するも
のである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 47:00 71:02）

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】（１）少なくとも８０のアイソタクチック
    指数を有するオレフィンポリマーとオレフィンポリマー
    ゴムとを含み、少なくとも２０重量％のゴム含有量を有
    する熱可塑性オレフィン１００重量部、（２）プロピレ
    ンホモポリマー、又は、約０．５重量％〜約２０重量％
    のエチレン又はアルファ−オレフィン含有量を有する、
    エチレン又はＣ4 〜Ｃ8 のアルファ−オレフィンとのプ
    ロピレンコポリマーであって、脂肪族α，β−不飽和ジ
    カルボン酸無水物でグラフトした、約２重量％〜約５重
    量％の無水物含有量を有するプロピレンホモポリマー又
    はプロピレンコポリマーを、熱可塑性オレフィンの１０
    ０重量部当たり約５〜約２０重量部、（３）１１６℃未
    満の溶融点と４０未満の酸価を有する酸化ポリエチレン
    ワックスを、熱可塑性オレフィンの１００重量部当たり
    約３〜約２０重量部、（４）該グラフトポリマーの無水
    物基と反応する官能化ポリマーであって、（ａ）アミン
    末端化ポリアルキレングリコールを、熱可塑性オレフィ
    ンの１００重量部当たり約２〜約６重量部、（ｂ）ヒド
    ロキシ末端化ポリオレフィンを、熱可塑性オレフィンの
    １００重量部当たり約２〜約６重量部、（ｃ）ヒドロキ
    シ末端化ポリブタジエンを、熱可塑性オレフィンの１０
    ０重量部当たり約２〜約６重量部、（ｄ）ヒドロキシ末
    端化オレフィン／アルキレンオキサイドコポリマーを、
    熱可塑性オレフィンの１００重量部当たり約２〜約８重
    量部、（ｅ）ヒドロキシ末端化ポリアルキレンオキサイ
    ドを、熱可塑性オレフィンの１００重量部当たり約２〜
    約８重量部、（ｆ）メトキシ末端化ポリアルキレンオキ
    サイドを、熱可塑性オレフィンの１００重量部当たり約
    ２〜約８重量部、（ｇ）アミン末端化オレフィン／アル
    キレンオキサイドコポリマーを、熱可塑性オレフィンの
    １００重量部当たり約２〜約８重量部、及び、（ｈ）そ
    れらの混合物、から成る群から選ばれた官能化ポリマ
    ー、（５）任意に、脂肪族α，β−不飽和ジカルボン酸
    無水物でグラフトしたポリオレフィンゴムであって、少
    なくとも０．３重量％で３重量％未満の無水物含有量を
    有し、エチレンとＣ3 〜Ｃ8 のアルファ−オレフィンと
    のポリマーを含み、任意に、約０．５重量％〜約１０重
    量％のジエンを含み、且つ約３０重量％〜約７０重量％
    のエチレンを含むポリオレフィンゴムを、熱可塑性オレ
    フィンの１００重量部当たり約５〜約３０重量部、及
    び、（６）任意に、脂肪族α，β−不飽和ジカルボン酸
    無水物でグラフトしたエチレンポリマーであって、約１
    重量％〜約１６重量％の無水物含有量と、約５００〜約
    ５０００の分子量Ｍn とを有するエチレンポリマーを、
    熱可塑性オレフィンの１００重量部当たり約５〜約２０
    重量部、含む組成物であって、熱可塑性オレフィンの１
    ００重量部当たり、少なくとも５重量部の無水物グラフ
    トポリプロピレン又はプロピレンコポリマーと３重量部
    の酸化ポリエチレンワックスとが存在する事を特徴とす
    る組成物。
  2. 【請求項２】熱可塑性オレフィンが、（ａ）９０より大
    きいアイソタクチック指数を有するプロピレンホモポリ
    マー、又は、８５重量％より多いプロピレン含有量と８
    ５より大きいアイソタクチック指数を有する、エチレン
    及び／又はＣ4 〜Ｃ8 のアルファ−オレフィンとの結晶
    性プロピレンコポリマー約１０重量％〜約６０重量％、
    （ｂ）任意に、約１重量％〜約１０重量％のジエンを含
    み、室温でキシレン可溶であり、約３０重量％〜約７０
    重量％のエチレン含有量を有する無定形エチレン−プロ
    ピレン又はエチレン−ブテンコポリマー約３０重量％〜
    約６０重量％、（ｃ）室温でキシレン不溶であり、７５
    重量％より多く、９２重量％より少ないエチレン含有量
    を有する半結晶エチレン−プロピレン又はエチレン−ブ
    テンコポリマー約２重量％〜約２０重量％、及び、
    （ｄ）０．９１〜０．９６ｇ／ｃｍ3 の密度と０．１〜
    １００ｇ／１０分のメルトインデックスとを有するエチ
    レンポリマー約５重量％〜約２０重量％、から成る組成
    物である、請求項１に記載の組成物。
  3. 【請求項３】熱可塑性オレフィンが、（ａ）９０より大
    きいアイソタクチック指数を有する結晶性プロピレンホ
    モポリマー、又は、８５重量％より多いプロピレン含有
    量と８５より大きいアイソタクチック指数とを有する、
    エチレン及び／又はＣ4 〜Ｃ8 のアルファ−オレフィン
    との結晶性プロピレンコポリマー約２０重量％〜約７０
    重量％、（ｂ）（ｉ）エチレン／プロピレン、（ｉｉ）
    エチレン／ブテン−１、（ｉｉｉ）エチレン／オクテン
    −１、及び（ｉｖ）それらの混合物から成る群から選ば
    れ、任意に、約１重量％〜約１０重量％のジエンを含
    み、室温でキシレン可溶であり、約３０重量％〜約７０
    重量％のエチレン含有量を有する無定形エチレンコポリ
    マー約２０重量％〜約７５重量％、及び（ｃ）（ｉ）エ
    チレン／プロピレン、（ｉｉ）エチレン／ブテン−１、
    （ｉｉｉ）エチレン／オクテン−１、及び（ｉｖ）それ
    らの混合物から成る群から選ばれ、室温でキシレン不溶
    であり、９０重量％より多いエチレン含有量を有する半
    結晶エチレンコポリマーを約２重量％〜約３０重量％、
    から成る組成物である、請求項１に記載の組成物。
  4. 【請求項４】熱可塑性オレフィンが、（ａ）（ｉ）９０
    より大きいアイソタクチック指数を有するプロピレンホ
    モポリマー及び、プロピレンと式ＣＨ2 ＝ＣＨＲのアル
    ファ−オレフィンとの結晶性コポリマー（ここで、Ｒは
    Ｃ2 〜Ｃ6 のアルキルであり、アルファ−オレフィンは
    コポリマーの１０重量％未満である）から成る群から選
    ばれたプロピレンポリマー材料約９０重量％〜約５５重
    量％、及び、（ｉｉ）プロピレンと式ＣＨ2 ＝ＣＨＲの
    アルファ−オレフィンとのエラストマーコポリマー（こ
    こで、Ｒは、Ｈ又はＣ2 〜Ｃ6 のアルキルであり、アル
    ファ−オレフィンはエラストマーコポリマーの約５０重
    量％〜約７０重量％であり、エラストマーコポリマーの
    約１０重量％〜約４０重量％が周囲温度でキシレン不溶
    である）約１０重量％〜約４５重量％、から成る、少な
    くとも一種の異種相ポリオレフィン組成物、及び、
    （ｂ）メタロセン触媒で造られたエチレンとＣ3 〜Ｃ8
    のアルファ−オレフィンとのエラストマーコポリマー
    を、（ａ）の１００重量部当たり約５〜約５０重量部、
    から成る組成物である、請求項１に記載の組成物。
  5. 【請求項５】熱可塑性オレフィンが、（ａ）９０より大
    きいアイソタクチック指数を有するプロピレンホモポリ
    マー約３０重量％〜約５０重量％、（ｂ）（ｉ）室温で
    のキシレン溶解度が４％以下の結晶性プロピレンホモポ
    リマー、又は約０．５重量％〜約３重量％のエチレン又
    はアルファ−オレフィン含有量と、室温でのキシレン溶
    解度が４％以下の、プロピレンとエチレン又はＣ4 〜Ｃ
    8 のアルファ−オレフィンとの結晶性コポリマー約２５
    重量％〜約５０重量％、及び、（ｉｉ）アルファ−オレ
    フィン含有量が約１０重量％〜約２０重量％で、室温で
    のキシレンに約１０重量％〜約４０重量％可溶な、エチ
    レンとＣ4 〜Ｃ8 のアルファ−オレフィンとの無定形コ
    ポリマー約５０重量％〜約７５重量％から成るオレフィ
    ンポリマー組成物約７０重量％〜約５０重量％、から成
    る組成物である、請求項１に記載の組成物。
  6. 【請求項６】熱可塑性オレフィンが、（ａ）９０より大
    きいアイソタクチック指数を有するプロピレンホモポリ
    マー約８０重量％〜約３０重量％、及び（ｂ）任意に、
    約１重量％〜約１０重量％のジエンを含み、約３０重量
    ％〜約７０重量％のエチレン含有量を有する、エチレン
    とＣ3 〜Ｃ8 のアルファ−オレフィンとのエラストマー
    コポリマー約２０重量％〜約７０重量％、から成る組成
    物である、請求項１に記載の組成物。
  7. 【請求項７】脂肪族α，β−不飽和ジカルボン酸無水物
    が、無水マレイン酸である、請求項１に記載の組成物。
  8. 【請求項８】官能化ポリマーが、（ａ）アミン末端化ポ
    リエチレンオキサイド、（ｂ）ヒドロキシ末端化ポリエ
    チレンオキサイド、及び（ｃ）ヒドロキシ末端化エチレ
    ン／エチレンオキサイドコポリマーから成る群から選ば
    れる、請求項１に記載の組成物。
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