JPH1120082A - シリコーンゴム複合体 - Google Patents

シリコーンゴム複合体

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JPH1120082A
JPH1120082A JP9174273A JP17427397A JPH1120082A JP H1120082 A JPH1120082 A JP H1120082A JP 9174273 A JP9174273 A JP 9174273A JP 17427397 A JP17427397 A JP 17427397A JP H1120082 A JPH1120082 A JP H1120082A
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Abstract

(57)【要約】 【構成】 結晶性ポリエステル樹脂を主体とするシート
あるいはフィルムの少なくとも片面に、実質的に非晶性
ポリマーからなる下塗り層（Ａ）と下塗り層（Ａ）に対
して親和性が高く、かつシリコーン樹脂を含有する薄膜
層（Ｂ）を順に形成し、この薄膜層（Ｂ）に硬度が２０
〜７０（ＪＩＳＫ６３０１ スプリング式硬さ試験 Ａ
形）の範囲の硬化したシリコーンエラストマー樹脂から
なるシリコーンゴム層（Ｃ）を形成し、上記シートある
いはフィルムとシリコーンゴム層が一体化してなるシリ
コーンゴム複合体。 【効果】 電気・電子部品に組み込まれるシール材、デ
ィスプレー関連製品等のタッチパネル表面材や各種滑り
止め材として好適に使用できる弾力性、平滑性、柔らか
い触感などに優れたシリコーンゴム複合体が得られる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、電気・電子部品に
組み込まれるシール材、ディスプレー関連製品等のタッ
チパネル表面材や各種滑り止め材（以下「シール材等」
という）として好適に使用できる弾力性、平滑性、柔ら
かい触感などに優れたシリコーンゴム複合体に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来からシリコーンゴムは、耐熱性や電
気的性質に優れていることから、上記シール材等の用途
に使用されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記の
シリコーンゴム単体からなり、比較的肉厚の薄いものを
そのままシール材等の用途に適用しようとすると、ゴム
製品であるがために変形を生じ、組みつけ寸法精度が悪
くなったり、しわが生じたり、製品同士が密着したりし
て、作業性に問題があった。そこで、上記問題点を解消
するためにシリコーンゴム単体とプラスチックシートあ
るいはフィルムを複合一体化することが検討されてい
る。
【０００４】複合化の一つの方法として、あらかじめ架
橋されたシリコーンゴム単体とプラスチックシートある
いはフィルムとを接着剤を介して複合化する方法、両面
テープ貼り合わせや粘着剤塗布などの方法で、粘着層を
介して複合化する方法がある。この場合、通常シリコー
ンゴム用の接着剤あるいは粘着剤が用いられるが、接着
剤あるいは粘着剤を別に塗布する必要性があり、加工コ
ストが高くなるとか、長尺の複合体が得られにくい等の
不都合がある。
【０００５】さらに、このような不都合を解決するため
にプラスチックシートあるいはフィルムにシリコーン系
プライマーを塗布し、シリコーン未架橋ゴムを貼り合わ
せ、しかる後、熱架橋させると同時にシリコーンゴムと
一体化させることが検討されている。しかしながら、プ
ラスチックシートあるいはフィルムが結晶性ポリエステ
ル樹脂を主体とする場合には、シリコーン系プライマー
と該プラスチッックシートあるいはフィルムとの接着性
に乏しく、得られる複合体に剥離等の問題が生じ易い。
【０００６】また、該プラスチックシートあるいはフィ
ルムが耐熱性の低いものである場合、シリコーンゴム架
橋時に熱が加わるため、適用できない。さらに、該プラ
スチックシートあるいはフィルムとシリコーンゴムとの
熱膨脹の差が大きいため、得られる複合体にカールが生
じるという問題があった。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は、上述の問題点
を解消できるシリコーンゴム複合体を見出したものであ
り、その要旨とするところは、結晶性ポリエステル樹脂
を主体とするシートあるいはフィルムの少なくとも片面
に、実質的に非晶性ポリマーからなる下塗り層（Ａ）と
下塗り層（Ａ）に対して親和性が高く、かつシリコーン
樹脂を含有する薄膜層（Ｂ）を順に形成し、この薄膜層
（Ｂ）に硬度が２０〜７０（ＪＩＳＫ６３０１ スプリ
ング式硬さ試験Ａ形）の範囲の硬化したシリコーンエラ
ストマー樹脂からなるシリコーンゴム層（Ｃ）を形成
し、上記シートあるいはフィルムとシリコーンゴム層が
一体化してなるシリコーンゴム複合体にある。
【０００８】
【発明の実施の形態】以下、本発明を詳しく説明する。
本発明のシリコーンゴム複合体では、特定の硬度を有す
るシリコーンゴムと、結晶性ポリエステル樹脂を主体と
するシートあるいはフィルムが積層形成されているた
め、シリコーンゴム単体に比較してしわや折れ曲がりに
よる不良品の発生がなくなり、加工性や組み込み等の作
業性が大幅に向上し、歩留りの向上につながる。また、
上記両層の間に特定の下塗り層とシリコーン樹脂含有熱
硬化薄膜層を形成することにより、両層の接着性を改良
できる。
【０００９】本発明に使用される結晶性ポリエステル樹
脂を主体とするシートあるいはフィルムの材料として
は、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタ
レート等が挙げられ、シートあるいは、フィルムとして
の機械的強度等から、少なくとも１軸に延伸されたシー
トあるいはフィルムが好適である。
【００１０】上記材料からなるプラスチックシートある
いはフィルムの厚さは、１０μｍから３５０μｍの範囲
のものが好適に使用でき、１０μｍ未満では表面に他の
層を形成させる時、しわ入りが発生し易く、３５０μｍ
を越えるものでは硬すぎるため塗工し難くなるという傾
向がある。
【００１１】本発明では、上記材料からなるプラスチッ
クシートあるいはフィルムの少なくとも片面に、下塗り
層（Ａ）を介して、（Ａ）に対して、親和性の高いシリ
コーン樹脂を含有する熱硬化薄膜層（Ｂ）を形成する必
要があり、下塗り層（Ａ）は、非晶性ポリマーを主体と
してなるもので形成される。非晶性ポリマーとしては、
上記プラスチックシートあるいはフィルムに均一に塗布
できるものであれば特に限定されるものではなく、ポリ
ウレタン樹脂、アクリル樹脂、非晶性ポリエステル樹脂
など実質的に結晶性の無いポリマーから適宜選択すれば
よい。
【００１２】具体例としては、ポリエステル樹脂及び／
またはポリエーテル樹脂をウレタン結合等で直鎖状に高
分子量化したポリウレタン樹脂、アクリル酸及び／また
はメタクリル酸エステルの共重合体からなるアクリル樹
脂、酸成分あるいはグリコール成分が２種類以上の単量
体よりなる共重合ポリエステル樹脂が挙げられる。これ
ら非晶性樹脂は、薄膜に塗工されるので、通常有機溶剤
で希釈した状態、あるいは水中に乳化または可溶化させ
て適度な濃度に調整したものが使用される。
【００１３】該下塗り層（Ａ）は、耐熱性、耐溶剤性を
向上させる目的で、架橋構造を持つものであっても良
く、この場合、上記非晶性ポリマーは、主鎖あるいは側
鎖にカルボキシル基、水酸基、アミノ基など架橋性官能
基を持つものであり、架橋剤としては、ポリイソシアネ
ート、メラミン、多官能エポキシ樹脂、金属化合物など
から適時選択される。また、塗工液には、上記架橋剤の
ほか、界面活性剤などからなるレベリング剤、シリカな
どブロッキング防止剤、増粘剤などが添加されていても
良い。
【００１４】下塗り層（Ａ）の厚さは、０．０１μｍか
ら５．０μｍの範囲であることが好ましく、０．０１μ
ｍ未満では、塗布厚さの調整が困難であるとか、シリコ
ーン樹脂を含有する熱硬化薄膜層（Ｂ）との接着性に欠
けるという不具合が生じ、膜厚が５．０μｍを越えるも
のでは、下塗り層の塗工が困難になり易い傾向がある。
【００１５】かかる塗工液を前述の結晶性ポリエステル
樹脂を主体としてなるプラスチックシートあるいはフィ
ルムの少なくとも片面に塗布し、次いで乾燥、さらに必
要に応じて熱架橋させることにより、下塗り層（Ａ）を
形成させる。塗布方法としては、塗工液に適した公知の
方法が適用でき、別工程で製膜されたプラスチックシー
トあるいはフィルムに塗布しても良いし、該プラスチッ
クシートあるいはフィルムの未延伸シートに直接塗工液
を塗布した後に延伸して、下塗り層（Ａ）を形成させた
ものであっても良い。また、塗工液のレベリング性や密
着性を上げる目的で塗工面にあらかじめコロナ処理等の
表面処理を施すこともできる。
【００１６】本発明では、下塗り層（Ａ）にさらにシリ
コーン樹脂を含有する熱硬化薄膜層（Ｂ）を形成させ
る。使用するシリコーン樹脂を含有する硬化樹脂として
は、シリコーン系樹脂を主体としてなり、下塗り層
（Ａ）に対して親和性が高く、塗布後、加熱あるいはＵ
Ｖ照射などで架橋被膜を形成するもの以外には、シリコ
ーンエラストマー架橋時に同時に架橋被膜を形成するも
のであってもよい。
【００１７】使用可能なシリコーン系樹脂の例として、
付加型シリコーン樹脂、縮合型シリコーン樹脂、ＵＶ硬
化型シリコーン樹脂などが挙げられる。付加型のシリコ
ーン系樹脂としては、ビニル基を含有するポリジメチル
シロキサンをベースポリマーとし、架橋剤としてポリメ
チルハイドロジェンシロキサンを配合し、白金触媒の存
在下反応硬化させて得られるものが挙げられ、縮合型シ
リコーン樹脂としては、末端にシラノール基を含有する
ポリジメチルシロキサンをベースポリマーとし、架橋剤
としてポリメチルハイドロジェンシロキサンを配合し、
有機スズ触媒存在下で加熱硬化して得られるものが挙げ
られる。
【００１８】また、ＵＶ硬化型シリコーン樹脂として
は、アクリロイル基あるいはメタクリロイル基を含有す
るポリジメチルシロキサンをベースポリマーとするも
の、メルカプト基とビニル基を含有するポリジメチルシ
ロキサンをベースポリマーとするもの、前述の付加型シ
リコーン系樹脂配合物、あるいはカチオン硬化機構で硬
化するエポキシ基を含有するポリジメチルシロキサンを
ベースポリマーとするもの等に光重合開始剤を配合し、
ＵＶ光を照射することによって硬化させるものが挙げら
れる。該シリコーン系樹脂配合物に溶剤を適時添加する
ことにより（Ｂ）の塗工液を調整する。
【００１９】また、該塗工液には、下塗り層（Ａ）との
親和性を上げる目的で、シランカップリング剤等の添加
剤が含まれることが好ましい。この目的を満たすシラン
カップリング剤は、一般式ＹＲＳｉＸ3 で表される化合
物で、Ｙはビニル基、エポキシ基、アミノ基、メルカプ
ト基等の有機官能基、Ｒはメチレン、エチレン、プロピ
レン等アルキレン基、Ｘはメトキシ基、エトキシ基等加
水分解性官能基あるいはアルキル基である。具体的化合
物として、例えばビニルトリエトキシシラン、ビニルト
リメトキシシラン、γーグリシジルプロピルトリメトキ
シシラン、γ−グリシジルプロピルトリエトキシシラ
ン、Ｎ−β（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリ
メトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）−γ−アミノ
プロピルメチルジメトキシシラン、γ−メルカプトプロ
ピルトリメトキシシラン等が挙げられる。
【００２０】上記塗工液の塗布厚さは、溶剤乾燥後で
０．０１μｍから１．０μｍの間であることが好まし
い。塗布厚さが０．０１μｍ未満では、均一な厚みの硬
化被膜が得られなかったり、シリコーンエラストマー層
との接着力が十分でないという不都合が生じ易い。ま
た、上記組成のシリコーン系樹脂は一般に膜強度がそれ
ほど強くないため、その膜厚が１．０μｍを越える場合
は、複合体の剥離強度を評価する際、該シリコーン系樹
脂層で凝集破壊が起こり、複合体として十分な強度が得
られ難い傾向がある。塗工方法としては、下塗り層
（Ａ）と同様に薄膜が精度良く得られる方法であれば特
に限定されるものではなく、公知の塗工方法が適用でき
る。
【００２１】本発明の複合体は、上記のシリコーン樹脂
を含有する熱硬化薄膜層（Ｂ）にシリコーンエラストマ
ー樹脂からなるシリコーンゴム層（Ｃ）を形成させたも
のである。シリコーンエラストマー樹脂としては、ビニ
ル基を含有したポリジメチルシロキサンを主体としたも
のが一般的であるが、メチル基の一部がフェニル基ある
いはトリフルオロプロピル基で置換されたものであって
も良い。ビニル基の含有量は、０．０５モル％〜１．０
モル％の範囲にあるものが好適に使用できる。
【００２２】また、該シリコーンエラストマー樹脂は、
フュームドシリカ、沈殿シリカ、ケイソウ土、石英粉な
どの補強性充填剤や各種加工助剤、耐熱性向上剤などの
他、エラストマーとしての機能性を持たせる各種添加剤
を含有するものである。この機能性添加剤としては、難
燃性付与剤、放熱性フィラー、導電性フィラーなどが挙
げられる。
【００２３】上記シリコーンエラストマー樹脂は、硬化
させ特定範囲の硬度を有する必要があり、硬度は２０〜
７０（測定方法はＪＩＳＫ６３０１ スプリング式硬さ
試験Ａ形に準拠）の範囲とする。硬度が２０未満のもの
は、複合体が柔らかくなりすぎて取り扱い難くなり、７
０を超えるものでは硬くなりすぎて弾力性に欠けるとい
う問題がある。
【００２４】上記シリコーンエラストマー樹脂からなる
シリコーンゴム層（Ｃ）は、次の方法により形成すれば
よい。まず未架橋状態で、シリコーン樹脂を含有する熱
硬化薄膜層（Ｂ）の上に積層体として形成される。形成
方法としては、上記未架橋シリコーンエラストマー樹脂
を押出成形、射出成形、カレンダー成形、プレス成形な
どによって、シート状に成形した後に（Ｂ）の上に積層
しても良く、また公知のコーティング方法によって、直
接（Ｂ）の上に成膜するという方法であってもよい。
【００２５】シリコーンゴム層（Ｃ）の膜厚は、５０μ
ｍ以上であることが必要であり、これに満たない膜厚の
場合、複合体として、ゴム弾性としての性質が損なわれ
易く、本発明の目的からはずれるものになる。この膜厚
の最大厚みは、用途やコスト等から１．５ｍｍ程度迄が
好ましい。このようにして得られた未架橋シリコーンエ
ラストマー積層体を放射線架橋することで、本発明の複
合体を得ることができる。放射線としては、γ線、電子
線、Ｘ線などが好適に使用でき、照射線量としては、線
源の種類にもよるが、一般に２０ｋＧｙから１５０ｋＧ
ｙであることが好ましい。
【００２６】また、この照射線量の選定には、シリコー
ンゴムの架橋密度の他、基材として使用するプラスチッ
クフィルムの耐放射線性も考慮に入れる必要がある。こ
の点、本発明で使用する結晶性ポリエステル系樹脂は、
一般に放射線に対する耐性に優れ、本発明の目的に極め
て適合した基材である。
【００２７】なお、本発明の複合体の構成は、最終用途
に応じて、プラスチックシートあるいはフィルムの片側
にシリコーンゴム層を設けた２層構成や２枚のプラスチ
ックシートあるいはフィルムの中間にシリコーンゴム層
を配した３層構成のものが使用できる。
【００２８】
【実施例】以下、実施例について説明するが、本発明は
これに限定されるものではない。 （ＮＯ．１〜ＮＯ．６）コロナ処理を施した厚さ５０μ
ｍの２軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム（Ｐ
ＥＴ ダイアホイルヘキスト（株）製：Ｓー１００）を
用い、下記に示す方法で下塗り層（Ａ）、シリコーン樹
脂を含有する薄膜層（Ｂ）およびシリコーンゴム層
（Ｃ）を順次形成させ、各種厚さ構成のシリコーン複合
体を得た。この複合体について、初期の層間接着性およ
び６０℃、９５％相対湿度×７日間エージング後の層間
接着性を評価し、その結果を表１に示した。
【００２９】層間接着性の評価方法は、シリコーンゴム
層を手によって剥離を行ない、シリコーンゴム層のみが
破壊し、層間の接着性が極めて良好なものを○、シリコ
ーンゴム層以外の部分で僅かに剥離が発生したが、実用
上問題がないものを△、ゴム層以外の部分で剥離が発生
し、実用上問題があるものを×とした。ここで層間で接
着しなかったものは「接着せず」とした。
【００３０】［下塗り層（Ａ）］非晶性ポリエステル樹
脂、（東洋紡績（株）製、商品名バイロン２４０）１５
重量部、ポリイソシアネート（日本ポリウレタン（株）
製、商品名コロネートＬ）２重量部を溶剤（ＭＥＫ／ト
ルエン＝１／４（重量比））８５重量部に希釈し、塗工
液とした。これを上記ＰＥＴフィルムに乾燥後の膜厚が
１．０μｍになるようにバーコーターで塗工し、ギアオ
ーブン中で、１００℃×１０分間溶剤乾燥および架橋を
行なった。
【００３１】［シリコーン樹脂を含有する薄膜層
（Ｂ）］縮合型シリコーン樹脂組成物（東レ・ダウコー
ニングシリコーン（株）製、商品名ＳＲＸ２９０）２０
重量部および硬化剤（東レ・ダウコーニングシリコーン
（株）製、商品名ＳＲＸ２４２Ｃ）１．２重量部を溶剤
（トルエン）７９．８重量部に希釈して塗工液を得た。
これを下塗り層（Ａ）の上に所定の乾燥後膜厚になるよ
うにバーコーターで塗工し、ギアオーブン中で、１００
℃×１０分間乾燥および架橋を行なった。
【００３２】［シリコーンゴム層（Ｃ）］ミラブル型シ
リコーンコンパウンド（信越化学工業（株）製、ＫＥー
５４０Ｕ）をプレス成形法にて、各種厚さの未架橋シー
トを得た。このシートを（Ｂ）に接するように積層し、
室温、プレス圧５０Ｋｇ／ｃｍ2 で複合体を作成した。
この複合体のシリコーンエラストマー面に、加速電圧２
００ＫＶの電子線照射装置にて１００ｋＧｙの電子線を
照射照射し、硬度が４０（ＪＩＳＫ６３０１ Ａ形）の
シリコーンゴム層（Ｃ）を形成したシリコーン複合体を
得た。
【００３３】（ＮＯ．７）下塗り層（Ａ）を塗工しない
以外は、ＮＯ．１と同様に複合体を作成し、同様の評価
を行なった。
【００３４】（ＮＯ．８）シリコーン樹脂を含有した薄
膜層（Ｂ）を塗工しない以外は、ＮＯ．１と同様に複合
体を作成し、同様の評価を行なった。
【００３５】
【表１】
【００３６】（ＮＯ．９）あらかじめポリウレタン系非
晶性ポリマー層（Ａ）が積層された厚さ１００μｍの易
接着ポリエステルテレフタレートフィルム（ダイアホイ
ルヘキスト（株）製、商品名Ｔ１００Ｅ）にＮＯ．１と
同様な方法で薄膜層（Ｂ）およびシリコーンゴム層
（Ｃ）を順次形成させ、シリコーン複合体を得た。この
複合体について、ＮＯ．１と同様の評価を行ない、結果
を表２に示した。
【００３７】（ＮＯ．１０）シリコーン樹脂を含有した
薄膜層（Ｂ）を塗工しない以外は、ＮＯ．９と同様に複
合体を作成し、同様な評価を行なった。
【００３８】（ＮＯ．１１）シリコーンゴム層（Ｃ）を
シリコーンエラストマー樹脂に代えて次の方法で形成さ
せた以外は、ＮＯ．９と同様にして複合体を作成し、同
様な評価を行った。 ［シリコーンゴム層（Ｃ）］付加型液状ゴム組成物（信
越化学工業（株）製、ＫＥ−１９５０−５０Ａ／Ｂ）
を、シリコーン系硬化樹脂層の上にアプリケーターで塗
布し、未架橋シートを得た。このシートを１４０℃×１
５分加熱架橋させて、シリコーンゴム層の硬度が５０
（ＪＩＳＫ６３０１ Ａ形）であるシリコーン複合体を
得た。
【００３９】（ＮＯ．１２）シリコーン樹脂を含有した
薄膜層（Ｂ）を塗工しない以外は、ＮＯ．１１と同様に
して複合体を作成し、同様な評価を行った。
【００４０】
【表２】
【００４１】
【発明の効果】以上説明したように、本発明のシリコー
ンゴム複合体は結晶性ポリエステル樹脂を主体とするシ
ートまたはフィルムに強固に接着したものであるので、
シリコーンゴムの物理的特性、電気的特性などの優れた
信頼性を生かしながら、簡便に電気・電子部品等に組み
込みが可能な複合体であり、シール材、ディスプレー関
連製品等のタッチパネル表面材や各種滑り止め材として
好適に使用できる。
【００４２】さらに本発明のシリコーンゴム複合体は、
片面あるいは両面に結晶性ポリエステル樹脂を主体とす
るシートあるいはフィルムを有しているので、印刷加工
あるいは各種コーティング加工等二次加工が非常に容易
であるという利点を有する。

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 結晶性ポリエステル樹脂を主体とするシ
    ートあるいはフィルムの少なくとも片面に、実質的に非
    晶性ポリマーからなる下塗り層（Ａ）と下塗り層（Ａ）
    に対して親和性が高く、かつシリコーン樹脂を含有する
    薄膜層（Ｂ）を順に形成し、この薄膜層（Ｂ）に硬度が
    ２０〜７０（ＪＩＳＫ６３０１ スプリング式硬さ試験
    Ａ形）の範囲の硬化したシリコーンエラストマー樹脂
    からなるシリコーンゴム層（Ｃ）を形成し、上記シート
    あるいはフィルムとシリコーンゴム層が一体化してなる
    シリコーンゴム複合体。
  2. 【請求項２】 結晶性ポリエステル樹脂を主体とするプ
    ラスチックシートあるいはフィルムが、少なくとも１軸
    に延伸されていることを特徴とする請求項１記載のシリ
    コーンゴム複合体。
  3. 【請求項３】 シリコーンゴム層（Ｃ）が放射線硬化さ
    れたものであることを特徴とする請求項１記載のシリコ
    ーンゴム複合体。
  4. 【請求項４】 シリコーン樹脂を含有する薄膜層（Ｂ）
    の厚さが０．０１μｍ〜１．０μｍの範囲であるととも
    にシリコーンゴム層（Ｃ）の厚さが５０μｍ以上である
    ことを特徴とする請求項１記載のシリコーンゴム複合
    体。
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