JPH11124479A - ４−メチル−１−ペンテン系重合体組成物及びこれを用いた積層体並びに接着剤 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 極性基含有樹脂層に強固に接着し、しかも耐
熱性に優れる接着性組成物、特に４−メチル−１−ペン
テン系重合体層と極性基含有樹脂層との両者に優れた接
着性を示す接着性組成物、およびそれを用いた層間接着
性に優れる積層体を提供する。 【解決手段】 ［Ａ］４−メチル−１−ペンテン系重合
体（Ａ）２５〜９５重量％と、［Ｂ］α−オレフィンが
プロピレン、ブテン−１及び４−メチル−１−ペンテン
からなる群より選ばれた不飽和カルボン酸変性α−オレ
フィン系重合体(B-1)と、不飽和カルボン酸変性エチレ
ン・α−オレフィン共重合体(B-2)との混合物からなる
変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）５〜７５重量％とから
なることを特徴とする４−メチル−１−ペンテン系重合
体組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、４−メチル−１−
ペンテン系重合体組成物に関する。さらに、４−メチル
−１−ペンテン系重合体層と極性基含有樹脂層とに優れ
た接着性を示す４−メチル−１−ペンテン系重合体組成
物およびそれを用いた積層体に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、４−メチル−１−ペンテン系重合
体は、その耐熱性、耐薬品性、離型性、透明性等を生か
して、離型性フィルム、プリント配線離型用材料、種々
の容器などに用いられている。しかしながら機械的強
度、ガス遮断性、高温での機械強度などを必要とする用
途においては、なお改良が望まれていた。

【０００３】このような性質を付与するための試みの１
つが、エチレン・ビニルアルコール共重合体、ポリアミ
ドなどの極性基含有樹脂と４−メチル−１−ペンテン系
重合体とを積層することである。エチレン・ビニルアル
コール共重合体やポリアミドなどはガスバリアー性に優
れており、これらを積層することにより、ガスバリアー
性の向上が望まれる。また、ポリアミド、特に二軸延伸
ポリアミドは、剛性、強靭性、耐衝撃性等にも優れてお
り、これを積層することにより、それらの特性の向上も
期待される。

【０００４】しかしながら、単に４−メチル−１−ペン
テン系重合体層と極性基含有樹脂とを単に積層しただけ
では両者は接着しないため、全く実用には耐え得ない。
両者を接着しようとする試みは従来から行われており、
例えば特開平2-107438号公報には、これらの積層体の中
間層として、エチレン・α−オレフィンランダム共重合
体、粘着付与剤、変性ポリオレフィンからなる樹脂組成
物が例示されている。

【０００５】また、特開平2-107438号公報には、ポリオ
レフィン層とナイロン層を接着するために、少なくとも
１方の層に、変性ポリオレフィンと共にポリブテン−１
及び／又は４−メチル−１−ペンテン系重合体をブレン
ドすることが記載されている。しかし、これらの従来技
術では、達成される接着強度のレベルが低く、接着構造
物の耐熱性も低い点で未だ十分満足しうるものではなか
った。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】上記の課題を解決する
ため、本発明の目的は、極性基含有樹脂層に強固に接着
し、しかも耐熱性に優れる接着性組成物、特に４−メチ
ル−１−ペンテン系重合体層と極性基含有樹脂層との両
者に優れた接着性を示す接着性組成物、およびそれを用
いた層間接着性に優れる積層体を提供することである。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明に係る第１の４−
メチル−１−ペンテン系重合体組成物は、［Ａ］４−メ
チル−１−ペンテン系重合体（Ａ）２５〜９５重量％
と、［Ｂ］α−オレフィンがプロピレン、ブテン−１及
び４−メチル−１−ペンテンからなる群より選ばれた不
飽和カルボン酸変性α−オレフィン系重合体(B-1)と、
不飽和カルボン酸変性エチレン・α−オレフィン共重合
体(B-2)との混合物からなる変性ポリオレフィン系樹脂
（Ｂ）５〜７５重量％とからなっている。

【０００８】また、本発明に係る第２の４−メチル−１
−ペンテン系重合体組成物は、［Ａ］４−メチル−１−
ペンテン系重合体（Ａ）２５〜９０重量％と、［B1］α
−オレフィンがプロピレン、ブテン−１及び４−メチル
−１−ペンテンからなる群より選ばれた不飽和カルボン
酸変性α−オレフィン系重合体(B-1)０．１〜２０重量
％と、［B2］不飽和カルボン酸変性エチレン・α−オレ
フィン共重合体(B-2)４〜６０重量％と、［Ｃ］ブテン
−１系重合体（Ｃ）５〜５０重量％とからなっている。

【０００９】また、本発明に係る第３の４−メチル−１
−ペンテン系重合体組成物は、［Ａ］少なくとも一部が
不飽和カルボン酸で変性された４−メチル−１−ペンテ
ン系重合体（Ａ'）であって、変性量が０．１〜５重量
％かつメルトフローレートが５〜５００ｇ／分のもの２
６〜９６重量％と、［Ｂ］不飽和カルボン酸変性エチレ
ン・α−オレフィン共重合体(B-2)４〜７４重量％とか
らなっている。

【００１０】さらに、本発明に係る第４の４−メチル−
１−ペンテン系重合体組成物は、［Ａ］少なくとも一部
が不飽和カルボン酸で変性された４−メチル−１−ペン
テン系重合体（Ａ'）であって、変性量が０．１〜５重
量％かつメルトフローレートが５〜５００ｇ／分のもの
２６〜９１重量％と、［Ｂ］不飽和カルボン酸変性エチ
レン・α−オレフィン共重合体(B-2)４〜６０重量％
と、［Ｃ］ブテン−１系重合体（Ｃ）５〜５０重量％と
からなっている。

【００１１】本発明では、極性基含有樹脂層と、該樹脂
層上に積層された前記の４−メチル−１−ペンテン系重
合体組成物層とからなる積層体が提供される。

【００１２】また、本発明では、４−メチル−１−ペン
テン系重合体層と、極性基含有樹脂層と、両層の間に介
在する前記の４−メチル−１−ペンテン系重合体組成物
層とからなる積層体が提供される。

【００１３】さらに、本発明によれば、前記の４−メチ
ル−１−ペンテン系重合体組成物を用いた接着剤が提供
される。

【００１４】

【発明の実施の形態】本発明の４−メチル−１−ペンテ
ン系重合体組成物は、（Ａ）４−メチル−１−ペンテン
系重合体と、（Ｂ）変性ポリオレフィン系樹脂として、
α−オレフィンがプロピレン、ブテン−１及び４−メチ
ル−１−ペンテンからなる群より選ばれた不飽和カルボ
ン酸変性α−オレフィン系重合体と、不飽和カルボン酸
変性エチレン・α−オレフィン共重合体との混合物を用
いる。以下に本発明の４−メチル−１−ペンテン系重合
体組成物の各成分について詳細に説明する。

【００１５】（Ａ）４−メチル−１−ペンテン系重合体 本発明において使用される４−メチル−１−ペンテン系
重合体は、４−メチル−１−ペンテンの単独重合体、も
しくは４−メチル−１−ペンテンと他のα−オレフィ
ン、例えばエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘ
キセン、１−オクテン、１−デセン、１−テトラデセ
ン、１−オクタデセンなどの炭素数２〜２０のα−オレ
フィンとの共重合体で、通常、４−メチル−１−ペンテ
ン構成単位をを８５モル％以上、好ましくは９０モル％
以上含む４−メチル−１−ペンテンを主体とした共重合
体である。４−メチル−１−ペンテン構成単位の量がこ
の範囲にあるとき、得られる組成物は耐熱性および接着
強度に優れている。

【００１６】本発明に用いる４−メチル−１−ペンテン
系重合体（Ａ）のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、Ａ
ＳＴＭ Ｄ１２３８に準じ、温度２６０℃、荷重５ｋｇ
の条件で測定した値が、１〜４００ｇ／１０分の範囲に
あることが好ましく、１０〜３００ｇ／１０分の範囲に
あることがさらに好ましい。

【００１７】（Ｂ）変性ポリオレフィン系樹脂 本発明の変性ポリオレフィン系樹脂は、α−オレフィン
がプロピレン、ブテン−１及び４−メチル−１−ペンテ
ンからなる群より選ばれた不飽和カルボン酸変性α−オ
レフィン系重合体(B-1)と、不飽和カルボン酸変性エチ
レン・α−オレフィン共重合体(B-2)との混合物からな
る。以下、各成分について詳述する。

【００１８】(B-1)不飽和カルボン酸変性α−オレフィ
ン系重合体 本発明に用いる不飽和カルボン酸変性α−オレフィン系
共重合体は、α−オレフィンがプロピレン、ブテン−１
及び４−メチル−１−ペンテンからなる群より選ばれる
ものからなる。すなわち変性処理前のベースポリマーで
あるα−オレフィン系重合体は、モノマーとしてプロピ
レン、ブテン−１、４−メチル−１−ペンテンから選ば
れるα−オレフィンが用いられ、該α−オレフィンのα
−オレフィン系重合体中における割合は８０重量％以上
である。この範囲内であれば、上記α−オレフィンは混
合して用いられても差し支えない。

【００１９】また２０重量％以内であれば、上記以外
の、炭素数２〜２０の他のα−オレフィンを共重合した
ものでもよい。他のオレフィンとして、例えばエチレ
ン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン、１−ド
デセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オ
クタデセン、１−エイコセン等が挙げられる。

【００２０】該α−オレフィン系重合体の具体例として
は、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリ（４−メチル−
１−ペンテン）等のホモポリマー、プロピレン・エチレ
ン共重合体（ランダム共重合体、ブロック共重合体）、
ブテン・エチレン共重合体、プロピレン・ブテン共重合
体、ブテン・プロピレン共重合体、４−メチル−１−ペ
ンテンと炭素数２〜２０の他のα−オレフィンとの共重
合体を挙げることができる。これらの内では、ポリプロ
ピレン、４−メチル−１−ペンテン単独重合体あるいは
４−メチル−１−ペンテンと他のα−オレフィンとの共
重合体が好ましく、特に４−メチル−１−ペンテン単独
重合体あるいは４−メチル−１−ペンテンと他のα−オ
レフィンとの共重合体が耐熱性、経済性、接着性の点か
ら好適である。

【００２１】該α−オレフィン系重合体が４−メチル−
１−ペンテンと他のα−オレフィンとの共重合体の場
合、好ましい共重合成分としては、１−デセン、１−ド
デセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オ
クタデセン、１−エイコセンであり、４−メチル−１−
ペンテン構成単位を８５モル％以上、さらには９０モル
％以上含有する共重合体が好ましい。また、該α−オレ
フィン系重合体として、本発明の（Ａ）成分に用いられ
る４−メチル−１−ペンテン系重合体と同じ性状のもの
を用いてもよい。

【００２２】このベースポリマーに不飽和カルボン酸変
性を行うには、一般に、不飽和カルボン酸をグラフト反
応させることによって行うことが出来る。本発明におい
てグラフトする不飽和カルボン酸には、不飽和カルボン
酸又はその誘導体が用いられ、例えばマレイン酸、フマ
ール酸、テトラヒドロフタル酸、イタコン酸、シトラコ
ン酸、クロトン酸、イソクロトン酸、ナジック酸（エン
ドシス-ビシクロ[2,2,1]ヘプト-5-エン-2,3-ジカルボン
酸の登録商標）、アクリル酸、メタクリル酸等の不飽和
カルボン酸、または、その誘導体、例えば上記不飽和カ
ルボン酸の酸無水物、イミド、アミド、エステル等を挙
げることが出来る。

【００２３】該誘導体として、具体的には、マレイミ
ド、無水マレイン酸、無水シトラコン酸、マレイン酸モ
ノメチル、グリシジルマレート等を例示することができ
る。これらの中では、不飽和カルボン酸またはその酸無
水物が好適であり、特に、マレイン酸、ナジック酸、そ
れらの酸無水物がとりわけ好適である。

【００２４】この様な不飽和カルボン酸またはその誘導
体から選ばれるものをグラフトモノマーとして、前記α
−オレフィン系重合体にグラフト共重合させて変性物を
製造するには、従来公知の方法を用いることが出来る。
例えば、α−オレフィン系重合体として４−メチル−１
−ペンテン系重合体を用いる場合、該４−メチル−１−
ペンテン系重合体を溶融させグラフトモノマーを添加し
てグラフト共重合させる溶融変性法、あるいは４−メチ
ル−１−ペンテン系重合体を溶媒に溶解させグラフトモ
ノマーを添加してグラフト共重合させる溶液変性法等を
用いることが出来る。

【００２５】ベースポリマーに前記変性用モノマーを効
率よくグラフトさせて本発明の変性α−オレフィン系重
合体(B-1)を得るには、ラジカル開始剤の存在下に反応
を行うことが好ましい。この場合グラフト反応は通常６
０〜３５０℃の温度で行われる。ラジカル開始剤の使用
割合は、ベースポリマー１００重量部に対して通常０．
００１〜２重量部の範囲である。

【００２６】ラジカル開始剤としては、ジクミルパーオ
キサイド、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキサイド、２，
５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキ
シ）ヘキシン−３，２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ
ｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、１，４−ビス
（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン
等の有機パーオキサイドが好ましい。

【００２７】本発明の変性α−オレフィン系重合体(B-
1)は、その変性量が、グラフトモノマー重量として０．
０１〜１０重量％、さらには０．１〜５重量％、特に１
〜５重量％の範囲で変性されることが好ましい。グラフ
ト変性量が前記範囲内であると、積層体とした際、極性
基含有樹脂層との層間接着性が良好となる。

【００２８】本発明の不飽和カルボン酸変性α−オレフ
ィン系重合体(B-1)は、通常、その平均分子量の指標で
ある極限粘度、即ちデカリン溶媒中１３５℃での極限粘
度が、０．１〜１０ｄｌ／ｇ、特に、０．２〜５ｄｌ／
ｇであることが好ましい。

【００２９】また、本発明の不飽和カルボン酸変性α−
オレフィン系重合体(B-1)は、通常、ＤＳＣで測定した
融点が１００℃以上、好ましくは１２０℃以上、より好
ましくは１５０℃以上である。

【００３０】本発明では、(B-1)が不飽和カルボン酸変
性４−メチル−１−ペンテン系重合体である場合には、
（Ａ）と(B-1)を使用するのに代えて、少なくとも一部
が変性された不飽和カルボン酸変性４−メチル−１−ペ
ンテン系重合体（Ａ'）を使用することもできる。この
場合、４−メチル−１−ペンテン系重合体には、前記
（Ａ）と同様なものが挙げられるが、その中では、４−
メチル−１−ペンテンの単独重合体又は４−メチル−１
−ペンテンと他のα−オレフィンとの共重合体が好まし
い。

【００３１】該４−メチル−１−ペンテン系重合体が、
４−メチル−１−ペンテンと他のα−オレフィンとの共
重合体の場合、好ましい共重合成分としては、１−デセ
ン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセ
ン、１−オクタデセン、１−エイコセンであり、４−メ
チル−１−ペンテン構成単位を８５モル％以上、さらに
は９０モル％以上含む共重合体が好ましい。

【００３２】この場合も、変性に使用される不飽和カル
ボン酸ないしはその誘導体、変性方法などは、前記(B-
1)と同様のものが使用できる。

【００３３】本発明の不飽和カルボン酸変性４−メチル
−１−ペンテン系重合体（Ａ'）においては、変性量
が、（Ａ'）に対して０．１〜５重量％、さらには１〜
５重量％であることが好ましい。また、メルトフローレ
ート（ＭＦＲ）は、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準じ、温度
２６０℃、荷重５ｋｇの条件で測定した値が、５〜５０
０ｇ／１０分の範囲にあることが好ましく、さらに１０
〜４００ｇ／１０分の範囲にあることが好ましく、１０
〜３００ｇ／１０分の範囲にあることが特に好ましい。

【００３４】(B-2)不飽和カルボン酸変性エチレン・α
−オレフィン共重合体 本発明の不飽和カルボン酸変性エチレン・α−オレフィ
ン共重合体に使用されるエチレン・α−オレフィン共重
合体は、エチレンと炭素数３から２０のα−オレフィン
との共重合体である。炭素数３から２０のα−オレフィ
ンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、
１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラ
デセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、１−エ
イコセンを挙げることができる。この中でも、プロピレ
ン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンが好まし
く、１−ブテン、１−ヘキセン、１−オクテンが接着強
度の面からさらに好ましい。

【００３５】共重合するエチレン／α−オレフィンのモ
ル比率としては、４５／５５〜９５／５の範囲にあるこ
とが好ましい。変性に用いられる不飽和カルボン酸、変
性方法などは、(B-1)と同様のものが使用できる。

【００３６】本発明の不飽和カルボン酸変性エチレン・
α−オレフィン共重合体(B-2)は、その変性量が、グラ
フトモノマー重量として０．０１〜１０重量％、さらに
は０．１〜５重量％、特に１〜５重量％の範囲であるこ
とが好ましく、グラフト変性量が前記範囲内であると、
積層体とした際、極性基含有樹脂層との層間接着性が良
好である。

【００３７】本発明の不飽和カルボン酸変性エチレン・
α−オレフィン共重合体(B-2)は、通常、そのメルトフ
ローレート（ＭＦＲ）は、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準
じ、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇの条件で測定した
値が０．０５〜２００ｇ／１０分の範囲にあることが好
ましく、０．１〜１００ｇ／１０分の範囲にあることが
より好ましい。

【００３８】また、本発明の不飽和カルボン酸変性エチ
レン・α−オレフィン共重合体(B-2)は、通常、Ｘ線で
測定した結晶化度が３０％以下である。

【００３９】本発明では、上記の不飽和カルボン酸変性
α−オレフィン系重合体(B-1)と、不飽和カルボン酸変
性エチレン・α−オレフィン共重合体(B-2)との混合物
を用いる。混合物としての好ましい変性量の範囲は、
０．０１〜１０重量％、さらには０．１〜５重量％、特
に１〜５重量％である。

【００４０】混合物の調製には、従来公知の方法が用い
られ、ドライブレンド、溶融混練などを挙げることが出
来る。また、(B-1)と(B-2)とを４−メチル−１−ペンテ
ン系重合体に別別に加えることももちろん可能である。

【００４１】（Ｃ）ブテン−１系重合体 本発明で所望によって用いられるブテン−１系重合体
は、ブテン−１の単独重合体または、ブテン−１と炭素
数２〜２０の他のα−オレフィンとの共重合体である。
ブテン−１系重合体が共重合体の場合、４−メチル−１
−ペンテン系共重合体との相溶性の点から、ブテン−１
構成単位は６０重量％以上、好ましくは８０重量％以
上、より好ましくは９０重量％以上含有される。

【００４２】共重合に用いる他のα−オレフィンとして
は、エチレン、プロピレン、１−ヘキセン、１−オクテ
ン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１
−ヘキサデセン、１−オクタデセン等の炭素数２以上２
０以下のα−オレフィンを例示することができる。この
ような他のα−オレフィンを用いる場合には、そのα−
オレフィンは単独でも或いは２種以上の組み合わせで用
いてもよい。これらの中では、エチレン、プロピレンが
好ましく用いられる。

【００４３】ブテン−１系重合体の分子量の指標とし
て、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠して測定される１９０
℃、２．１６ｋｇ荷重におけるメルトフローレート（Ｍ
ＦＲ）は、０．０１〜１００ｇ／１０分、特に０．０５
〜５０ｇ／１０分であることが、他の樹脂との相溶性の
点で好ましい。

【００４４】４−メチル−１−ペンテン系重合体組成物 本発明の第１の組成物は、［Ａ］４−メチル−１−ペン
テン系重合体（Ａ）２５〜９５重量％、好ましくは３５
〜９２重量％、より好ましくは４５〜８８重量％と、
［Ｂ］α−オレフィンがプロピレン、ブテン−１、４−
メチル−１−ペンテンからなる群より選ばれた不飽和カ
ルボン酸変性α−オレフィン系重合体(B-1)と、不飽和
カルボン酸変性エチレン・α−オレフィン共重合体(B-
2)との混合物からなる変性オレフィン系樹脂（Ｂ）５〜
７５重量％、好ましくは８〜６５重量％、より好ましく
は１２〜５５重量％とからなる。

【００４５】本発明では、不飽和カルボン酸変性ポリオ
レフィン系樹脂の内でも、特定のα−オレフィン系樹脂
を選択し、これを不飽和カルボン酸変性エチレン・α−
オレフィン共重合体と特定の量比で組み合わせて、４−
メチル−１−ペンテン系重合体に配合することにより、
これを接着剤樹脂として用いたとき、何れか一方の不飽
和カルボン酸変性オレフィン系樹脂を用いた場合に比し
て、ＯＨ基やＮＨ基などを有する極性基含有樹脂と４−
メチル−１−ペンテン系重合体との接着力や、接着構造
物の耐熱性を飛躍的に向上させることができる。

【００４６】組成物中の不飽和カルボン酸変性α−オレ
フィン系重合体(B-1)の濃度は、好ましくは０．１〜２
０重量％、より好ましくは０．２〜１５重量％、さらに
好ましくは０．５〜１０重量％であり、一方、不飽和カ
ルボン酸変性エチレン・α−オレフィン共重合体(B-2)
の組成物中の濃度は、好ましくは４〜６５重量％、より
好ましくは７〜６０重量％、さらに好ましくは１０〜５
５重量％である。

【００４７】本発明の第２の組成物は、［Ａ］４−メチ
ル−１−ペンテン系重合体２５〜９０重量％、好ましく
は３５〜８０重量％、より好ましくは４０〜７０重量％
と、［B1］α−オレフィンがプロピレン、ブテン−１、
４−メチル−１−ペンテンから選ばれる不飽和カルボン
酸変性α−オレフィン系重合体(B-1)０．１〜２０重量
％、好ましくは０．２〜１５重量％、より好ましくは
０．５〜１０重量％と、［B2］不飽和カルボン酸変性エ
チレン・α−オレフィン共重合体(B-2)４〜６０重量
％、好ましくは７〜５３重量％、より好ましくは１０〜
４５重量％と、［Ｃ］ブテン−１系重合体（Ｃ）５〜５
０重量％、好ましくは７〜４０重量％、より好ましくは
１０〜３５重量％とからなる。

【００４８】本発明の第３の組成物は、［Ａ］少なくと
も一部が不飽和カルボン酸で変性された４−メチル−１
−ペンテン系重合体（Ａ'）であって、変性量が０．１
〜５重量％かつメルトフローレート（ＭＦＲ）が５〜５
００ｇ／１０分のもの２６〜９６重量％、好ましくは３
６〜９３重量％、より好ましくは４６〜８９重量％と、
［Ｂ］不飽和カルボン酸変性エチレン・α−オレフィン
共重合体(B-2)４〜７４重量％、好ましくは７〜６４重
量％、より好ましくは１１〜５４重量％とからなる。

【００４９】第３の組成物では、未変性の４−メチル−
１−ペンテン系重合体（Ａ）と不飽和カルボン酸変性α
−オレフィン重合体(B-1)との組み合わせを用いる代わ
りに、少なくとも一部が不飽和カルボン酸で変性された
４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ'）を用いたも
のである。不飽和カルボン酸変性４−メチル−１−ペン
テン系重合体は、前記成分(B-1)に相当するものを含
み、しかも前記成分（Ａ）をも含有するため同様の効果
が奏される。

【００５０】本発明の第４の組成物は、［Ａ］少なくと
も一部が不飽和カルボン酸で変性された４−メチル−１
−ペンテン系重合体（Ａ'）であって、変性量が０．１
〜５重量％かつメルトフローレート（ＭＦＲ）が５〜５
００ｇ／１０分のもの２６〜９１重量％、好ましくは３
６〜８４重量％、より好ましくは４１〜８０重量％と、
［Ｂ］不飽和カルボン酸変性エチレン・α−オレフィン
共重合体(B-2)４〜６０重量％、好ましくは７〜５３重
量％、より好ましくは１０〜４５重量％と、［Ｃ］ブテ
ン−１系重合体（Ｃ）５〜５０重量％、好ましくは７〜
４０重量％、より好ましくは１０〜３５重量％とからな
る。

【００５１】第１及び第２の組成物中の４−メチル−１
−ペンテン系重合体（Ａ）含有量が、或いは第３及び第
４の組成物中の４−メチル−１−ペンテン系重合体
（Ａ'）含有量が上記範囲を下回ると、４−メチル−１
−ペンテン系重合体層への接着性が低下し、接着構造物
の耐熱性も低下する傾向がある。一方、第１及び第２の
組成物中の４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ）含
有量が、或いは第３及び第４の組成物中の４−メチル−
１−ペンテン系重合体（Ａ'）含有量が上記範囲を上回
ると、極性基含有樹脂層への接着性が低下する傾向があ
る。

【００５２】第１の組成物中の変性ポリオレフィン系樹
脂含有量が、上記範囲内であると、極性基含有樹脂層へ
の接着性が良好となり、接着構造物の耐熱性にも優れ
る。

【００５３】また、不飽和カルボン酸変性α−オレフィ
ン系重合体(B-1)の含有量が上記範囲を下回ると、極性
基含有樹脂層への接着性が低下し、接着構造物の耐熱性
も低下する傾向がある。この傾向は、第３及び第４の組
成物中の４−メチル−１−ペンテン系重合体（Ａ'）変
性量が前記範囲を下回る場合にも同様に認められる。一
方、第１及び第２の組成物中の不飽和カルボン酸変性α
−オレフィン系重合体(B-1)含有量が上記範囲を上回る
と、やはり極性基含有樹脂層への接着性が低下する傾向
がある。この傾向は、第３及び第４の組成物中の４−メ
チル−１−ペンテン系重合体（Ａ'）変性量が前記範囲
を上回る場合にも同様に認められる。

【００５４】さらに、第１〜第４の組成物中の不飽和カ
ルボン酸変性エチレン・α−オレフィン共重合体(B-2)
含有量が上記範囲を下回ると、極性基含有樹脂層への接
着性が低下する傾向がある。一方、第１〜第４の組成物
中の不飽和カルボン酸変性エチレン・α−オレフィン共
重合体(B-2)含有量が上記範囲を上回ると、４−メチル
−１−ペンテン系重合体層や極性基含有樹脂層への接着
性が低下し、接着構造物の耐熱性も低下する傾向があ
る。

【００５５】また、第２及び第４の組成物中のブテン−
１系重合体（Ｃ）含有量が上記範囲内であると、接着界
面での衝撃剥離を防止することが出来、接着構造物の耐
熱性の低下も抑えることが出来る。

【００５６】本発明の組成物では、不飽和カルボン酸変
性エチレン・α−オレフィン共重合体(B-2)成分が非常
に細かく分散しているため、接着性や耐熱性の点で好ま
しい結果を生じていると考えられるが、さらに（Ｃ）ブ
テン−１系重合体が加わることにより、一層優れた結果
が得られるようになる。

【００５７】ここで、上記組成物において、(B-1)の変
性量をＨb（wt%）、組成物中の配合割合（重量基準）を
Ｗb、(B-2)の変性量をＨc（wt%）、組成物中の配合割合
（重量基準）をＷc、（Ａ'）の変性量をＨa（wt%）、組
成物中の配合割合（重量基準）をＷa とした場合、（Ｈ
bＷb）／（ＨcＷc）或いは（ＨaＷa）／（ＨcＷc）の比
が１／９〜９／１、より好ましくは２／８〜８／２の範
囲にあることが、接着性と耐熱性及びこれらのバランス
の点で好ましい。

【００５８】4-メチル-1-ペンテン系重合体組成物を極
性基含有樹脂に積層してなる積層体 本発明の積層体は、４−メチル−１−ペンテン系重合体
組成物の層と、極性基含有樹脂の層とを備えている限り
任意の層構成、二層、三層、四層、五層或いはそれ以上
の多層の層構成をとりうる。

【００５９】極性基含有樹脂 本発明の積層体を構成する極性基含有樹脂は、ガスバリ
アー性に寄与する極性基を有するものであれば、特に制
限を受けないが、繰り返し単位中にＯＨ基やＮＨ基を有
するものが適している。このＯＨ基としては、ヒドロキ
シル基が挙げられる。また、ＮＨ基としてはアミド基、
アミン基、ウレタン基、ウレア基などが挙げられる。

【００６０】ヒドロキシル基を含有する樹脂としては、
ポリビニルアルコール、エチレン・ビニルアルコール共
重合体（ＥＶＯＨ）、ヒドロキシル基含有１−オレフィ
ンの単独重合体または共重合体、ポリ（ヒドロキシスチ
レン）、ポリ（ヒドロキシアルキルビニルエーテル）な
どが挙げられる。

【００６１】ガスバリヤー性樹脂の最も適当な例として
は、エチレン・ビニルアルコール共重合体を挙げること
ができ、例えば、エチレン含有量が２０〜６０モル％、
特に２５〜５０モル％であるエチレン・酢酸ビニル共重
合体を、ケン化度が９６モル％以上、特に９９モル％以
上となるようにケン化して得られる共重合体ケン化物が
使用される。このエチレン・ビニルアルコール共重合体
ケン化物は、フイルムを形成し得るに足る分子量を有す
るべきであり、一般に、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重で
測定したＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分、特に０．５
〜２０ｇ／１０分であることが好ましい。

【００６２】アミド基含有樹脂としては、ポリアミド
（ナイロン）、ポリアクリルアミドなどが挙げられる。
アミン基含有樹脂としてはポリアクリルアミンなどが挙
げられる。ウレタン基含有樹脂としては、ポリウレタン
などが挙げられる。ウレア基含有樹脂としては、ポリウ
レアなどが挙げられる。これらの内、ポリアミドが特に
好ましい。

【００６３】ポリアミドのうち、具体的に好ましいポリ
アミドとしては、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン
６１０、ナイロン１１、ナイロン６１２、ナイロン１
２、ナイロン４６、ナイロンＭＸＤ６、ポリヘキサメチ
レンテレフタルアミド、ポリヘキサメチレン（テレフタ
ルアミド−イソフタルアミド）（共重合体）、ポリヘキ
サメチレン（テレフタルアミド−アジパミド）（共重合
体）、ポリメタフェニレンイソフタルアミド（メタ系ア
ラミド）、ポリパラフェニレンテレフタルアミド（パラ
系アラミド）等が挙げられる。特にナイロン６、ナイロ
ン６６、ナイロン６１０、ナイロン１１、ナイロン６１
２、ナイロン１２などの脂肪族ポリアミドが好ましい。

【００６４】これらのポリアミドもフイルムを形成する
に足る分子量を有するべきであり、濃硫酸中３０℃の温
度で測定した極限相対粘度［η］が０．５ｄｌ／ｇ以
上、好ましくは０．８ｄｌ／ｇ以上、 特に１．０ｄｌ／
ｇ以上であることが望ましい。

【００６５】積層体 積層体の具体的層構成としては、本発明の４−メチル−
１−ペンテン系重合体組成物をＭＰＣ、エチレン・ビニ
ルアルコール共重合体をＥＶＯＨ、ポリアミドをＮｙ、
４−メチル−１−ペンテン系重合体をＴＰＸとして表し
て、次の構成のようなものであるが、勿論この例に限定
されない。 二層構成：ＭＰＣ／ＥＶＯＨ、ＭＰＣ／Ｎｙ、 三層構成：ＭＰＣ／ＥＶＯＨ／ＭＰＣ、ＭＰＣ／Ｎｙ／
ＭＰＣ、ＴＰＸ／ＭＰＣ／ＥＶＯＨ、ＴＰＸ／ＭＰＣ／
Ｎｙ、ＥＶＯＨ／ＭＰＣ／Ｎｙ、 四層構成：ＴＰＸ／ＭＰＣ／ＥＶＯＨ／ＭＰＣ、ＴＰＸ
／ＭＰＣ／Ｎｙ／ＭＰＣ、ＭＰＣ／ＥＶＯＨ／ＭＰＣ／
Ｎｙ、ＭＰＣ／ＥＶＯＨ／ＭＰＣ／ＴＰＸ、 五層構成：ＴＰＸ／ＭＰＣ／ＥＶＯＨ／ＭＰＣ／ＴＰ
Ｘ、ＴＰＸ／ＭＰＣ／Ｎｙ／ＭＰＣ／ＴＰＸ、ＴＰＸ／
ＭＰＣ／ＥＶＯＨ／ＭＰＣ／Ｎｙ、 六層構成：ＴＰＸ／ＭＰＣ／ＥＶＯＨ／ＭＰＣ／Ｎｙ／
ＭＰＣ、 七層構成：ＴＰＸ／ＭＰＣ／ＥＶＯＨ／ＭＰＣ／Ｎｙ／
ＭＰＣ／ＴＰＸ。

【００６６】本発明の積層体をフィルムやシートに用い
る場合には、通常５〜５００μｍ、好ましくは１０〜２
００μｍの厚みを有するものが好ましい。また、４−メ
チル−１−ペンテン系重合体組成物の厚みは、特に制限
はない。フィルムやシートに用いる場合には、通常１〜
５００μｍ、特に５〜２００μｍの範囲にあるのがよ
い。ボトルなどに用いる場合には、これとは異なる厚み
であってもよい。

【００６７】本発明の積層体は、押出コート、共押し出
し、サンドイッチラミネーション等のそれ自体公知の方
法で製造することができる。勿論、この積層体は前述し
た層以外の層、例えば紙基材、不織布、アルミ箔等の金
属素材、オレフィン系樹脂のヒートシーラント層等の他
の素材を含んでいてもよい。

【００６８】積層方法としては、例えば（ａ）あらかじ
め形成された極性基含有樹脂層に、本発明の４−メチル
−１−ペンテン系重合体組成物を押し出しコーティング
し、これに４−メチル−１−ペンテン系重合体の層を積
層させる方法、（ｂ）あらかじめ形成された極性基含有
樹脂層および４−メチル−１−ペンテン系重合体層の間
に接着剤として本発明の４−メチル−１−ペンテン系重
合体組成物を押し出してサンドイッチラミネートする方
法、（ｃ）あらかじめ形成された４−メチル−１−ペン
テン系重合体層に、中間層に用いる本発明の４−メチル
−１−ペンテン系重合体組成物および極性基含有樹脂を
押し出しコーティングする方法、（ｄ）極性基含有樹
脂、本発明の４−メチル−１−ペンテン系重合体組成
物、必要に応じて４−メチル−１−ペンテン系重合体を
多層構造を有する多層ダイを用い、共押し出し成形する
方法、（ｅ）あらかじめ形成された極性基含有樹脂層、
本発明の４−メチル−１−ペンテン系重合体組成物の
層、必要に応じて使用する４−メチル−１−ペンテン系
重合体層を加熱圧縮成形することによる方法等が挙げら
れる。

【００６９】ここで、４−メチル−１−ペンテン系重合
体とは、前記（Ａ）成分として示した４−メチル−１−
ペンテンの単独重合体または共重合体の樹脂であって、
本発明の積層体では、４−メチル−１−ペンテン系重合
体層と極性基含有樹脂層を接着させるに当たって本発明
の４−メチル−１−ペンテン系重合体組成物が用いられ
る。

【００７０】多層同時押出に際しては、各樹脂層に対応
する押出機で溶融混練した後、Ｔ−ダイ、サーキュラー
ダイ等の多層多重ダイスを通して所定の形状に押出すこ
とにより、多層フィルム、多層シート、多層チューブ、
多層パリソン等を製造することができる。また、各樹脂
層に対応する射出機で溶融混練した後、射出金型中に共
射出又は遂次射出して、多層容器又は容器用のプリフォ
ームを製造することもできる。サンドイッチラミネーシ
ョン、押出コート等の積層方式でも、同様の多層フィル
ム〜シートが形成される。

【００７１】成形物は、フイルム、シート、ボトル又は
チューブ形成用パリソンないしはパイプ、ボトル又はチ
ューブ成形用プリフォーム等の形をとり得る。パリソ
ン、パイプ或いはプリフォームからのボトルの形成は、
押出物を一対の割型でピンチオフし、その内部に流体を
吹込むことにより容易に行われる。また、パイプ或いは
プリフォームを冷却した後、延伸温度に加熱し、軸方向
に延伸すると共に、流体圧によって周方向にブロー延伸
することにより、延伸ブローボトル等が得られる。この
ボトルは、特に４−メチル−１−ペンテン系重合体層が
内側にあるボトルは、各種液体、薬物、薬液用ボトルと
して適している。

【００７２】また、フイルム又はシートを、真空成形、
圧空成形、押出成形、プラグアシスト成形等の手段に付
することにより、カップ状、トレイ状、プレススルーパ
ック（ＰＴＰ）等の包装容器が得られる。このようにし
て得られた積層体は、熱収縮が起こりにくく、且つ高温
での力学的物性にも優れている。これは、高温引っ張り
試験で確認できる。

【００７３】用途 本発明で得られる４−メチル−１−ペンテン系重合体組
成物は、接着剤として用いられる。そしてそれを用いて
得られる積層体、とりわけ４−メチル−１−ペンテン系
重合体層／極性基含有樹脂層の積層体は、工業用離型フ
ィルム、食品包装材、プリントサーキットボード用離型
フィルム、航空機製造部品としてのＡＣＭ(Advanced Co
mposite Material)などに使用できる。

【００７４】

【発明の効果】本発明の４−メチル−１−ペンテン系重
合体組成物は、極性基含有樹脂層に強固に接着し、しか
も耐熱性に優れる。特に４−メチル−１−ペンテン系重
合体層と極性基含有樹脂層との両者に優れた接着性を示
し、その積層体は層間接着性に優れる。この性質を利用
して、本発明の４−メチル−１−ペンテン系重合体組成
物は接着剤として用いられる。

【００７５】

【実施例】本発明を下記の例により具体的に説明する
が、本発明は下記の例により何等限定されるものではな
い。

【００７６】以下の各例において、用いた樹脂組成は、
下記表１の通りである。

【表１】

【００７７】ここで、用いた樹脂の物性測定条件は、以
下の通りである。 (1) 変性量 マレイン酸の赤外吸収スペクトルのカルボニル吸収帯
は、１８５０ｃｍ^-1と１７８５ｃｍ^-1に観察されること
から、その波数における単位フィルム当たりの吸光度を
測定し、あらかじめ求めた検量線からマレイン酸量を測
定し変性量とした。（赤外分光光度計：日本分光社製Ａ
-302型） (2) メルトフロ−レート（ＭＦＲ） ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に準拠し表１記載の温度で、荷重
２．１６ｋｇ（ただし（Ａ）は荷重５ｋｇ）の条件で測
定した。 (3) 極限粘度（［η］） (i) 変性重合体 デカリン溶媒中１３５℃の温度で定法に従って測定し
た。 (i) ポリアミド 濃硫酸中３０℃の温度で定法に従って測定した。

【００７８】また、組成物は次の溶融ブレンド条件で調
製した。 ［溶融ブレンド条件］ 押出機：池貝鉄工(株)製 二軸押出機（スクリュー径４０ｍｍφ） 押出温度：シリンタ゛ー各部、アタ゛フ゜ター(AD)、タ゛イス(D)の温度を、樹脂入口側方向から示す C1/C2/C3/C4/C5/C6/AD/D=240/260/260/260/260/260/260/260 [℃] 押出速度：スクリュー回転数 ２００rpm スクリューフィード回転数 ４０rpm さらに、積層体製造のための押出多層キャストフィルム
の成形は、次の条件で行った。

【００７９】 ［押出多層キャストフィルム成形条件］ 積層体の構成：4-メチル-1-ヘ゜ンテン系重合体／接着性樹脂／ナイロン６＝４０μｍ／ １５μｍ／１５μｍ 使用した樹脂： (i)4-メチル-1-ヘ゜ンテン系重合体 4-メチル-1-ヘ゜ンテン・1-テ゛セン共重合体、1-テ゛セン含有量6.5%、MFR(温度260℃、荷重 5kg)20g/10分、三井化学(株)製 (ii)接着性樹脂 表１の各成分を表２の配合組成で混合したもの。 (iii)ナイロン６ 東レ(株)製CM1021FX 押出機： 4-メチル-1-ヘ゜ンテン系重合体層用押出機 モタ゛ンマシナリー(株)製 40mmφ押出機 接着性樹脂層用押出機 モタ゛ンマシナリー(株)製 40mmφ押出機 ナイロン６樹脂層用押出機 モタ゛ンマシナリー(株)製 40mmφ押出機 加工温度条件：（装置各部の温度を樹脂入口側方向から示す） 4-メチル-1-ヘ゜ンテン系重合体層用押出機 C1/C2/C3/H(ヘット゛)=270/280/280/280 [℃] 接着性樹脂層用押出機 C1/C2/C3=200/230/230 [℃] ナイロン６樹脂層用押出機 C1/C2/C3=240/260/260 [℃] シ゛ョイント(J)及びアタ゛フ゜ター(A) J/A1/A2/A3/A4=260/260/270/270/270 [℃] ダイ(D) D1/D2/D3=270/270/270 [℃] 加工速度：７ｍ／分

【００８０】上記で得られた積層体の物性は、以下の方
法により測定した。 (1)エルメンドルフ引裂強度 試験装置：エルメンドルフ引裂試験機（東洋精機(株)
製） 引裂強度：フイルム試験片を引き裂いた時に要する力を
フィルム試験片の断面積で除した値として示す。単位は
Ｎ／ｃｍ。 試験条件：JIS Z1702に準じて行った。試験するフィル
ムの一方を、固定したクランプに、フィルムの他方を、
試験装置に接続したクランプに、それぞれセットし、更
に、試験装置に備え付けの刃によって、両クランプの間
隔２．５ｍｍの中央部分に引き裂き方向に沿って２０ｍ
ｍの切れ目を入れ、振り子止めを開放し、切れていない
試験片の残り４３ｍｍを引き裂くのに要したエネルギー
を測定した。

【００８１】(2)フィルムインパクト プラスチックフィルムの衝撃強度を測定したもので、単
位はKJ/mで表す。 試験装置：フィルムインパクトテスター（東洋精機(株)
製） 試験条件：試験するフィルムは、１００ｍｍ×１００ｍ
ｍのものを用い、エアアークランプで装置に取り付けた
後、試験フィルムを衝撃頭（先頭径1.27ｍｍ）で打ち抜
くことで衝撃破壊エネルギーを測定した。 (3)スティフネス プラスチックフィルムの腰の強さを測定したもので、単
位はＭＰａで表さす。 試験装置：フィルムスティフネステスター（東洋精機
(株)製） 試験条件：フィルムスティフネステスターを用い、フィ
ルムを上に凸の扇形に撓ませ、その頂点を圧子で押し、
一定変形させた時の荷重を読みとり、腰の強さを測定し
た。

【００８２】(4)平均剥離強度 貼り合わせてある４−メチル−１−ペンテン系重合体層
と、ナイロン層と、両者の間に介在する接着性樹脂層と
の積層フィルムを剥離し、その剥離強度を求めて接着強
度を測定した。 剥離強度：幅１５ｍｍの短冊状の多層フィルムを剥離す
る際に必要な力であり、単位はＮ／１５ｍｍ。 試験装置：イソテスコ社MODEL2005型万能材料試験機 試験方法：幅１５ｍｍの短冊状に切り取った積層フィル
ムの一部分を予め剥離しておき、その剥離した両端を試
験機の冶具に装着してＴ字状態にし、剥離速度３００ｍ
ｍ／分の速度で剥離して５回測定の平均剥離強度を測定
した。

【００８３】（実施例１〜１０、比較例１〜５）下記表
２に記載の配合組成の樹脂組成物を、上記溶融ブレンド
条件により調製した。得られた樹脂組成物の変性量は表
２に示す。次に、樹脂組成物を中間層として、４−メチ
ル−１−ペンテン系重合体／接着性樹脂組成物／ナイロ
ン６からなる積層体を上記の押出多層キャストフィルム
条件により製造した。得られた積層体について、上記の
方法で剥離試験を行い、平均剥離強度を測定した。結果
を表２に示す。なお、表２の変性量は、組成物全体
（(A)+(B-1a)+(B-1b)+(B-2)+(C)）に対する、（B-1
a）、(B-1b)、(B-2)樹脂の無水マレイン酸合計量の重量
割合（ｗｔ％）である。

【００８４】

【表２】

【００８５】以上の結果より、(B-1)成分を含まない比
較例１では、(B-1)、(B-2)成分ともに含む実施例４に比
べナイロン６に対する接着強度（平均剥離強度）が劣っ
ている事が分かった。また、（Ｃ）成分を含む系でも、
(B-1)成分を含まない比較例２〜４では、(B-1)、(B-2)
成分ともに含む実施例５〜９に比べナイロン６に対する
接着強度（平均剥離強度）が劣っている。比較例５で
は、(B-2)成分が配合されていないので、実施例３に比
べて接着強度が劣っていた。

【００８６】次に、上記実施例６の積層体と比較例５の
積層体について、上記の方法により積層体の物性を測定
した。結果を表３に示す。

【表３】 表３から、本発明の積層体は、フィルムインパクト、引
裂強度などにも優れていることがわかる。

【００８７】（実施例１１〜１４）以下の方法により、
実施例２、実施例４、実施例５、実施例６で用いた本発
明の４−メチル−１−ペンテン系重合体組成物を接着性
樹脂組成物として用い、ＥＶＯＨに対する接着強度を評
価した。結果を下記表４に示す。 ［ＥＶＯＨ／接着性樹脂／４−メチル−１−ペンテン系
重合体積層体の接着強度測定方法］積層体サンプルは、
ＥＶＯＨフィルム、接着性樹脂フィルム及び４−メチル
−１−ペンテン系重合体フィルムを、下記の積層構成と
なるように重ねて、下記の条件でプレスすることにより
製造した。 積層構成：EVOH/接着性樹脂/4-メチル-1-ヘ゜ンテン系重合体＝1.0mm／0.1mm／1.0mm 使用した樹脂： (i)EVOH (ii)接着性樹脂 実施例２、４〜６で用いたもの (iii)4-メチル-1-ヘ゜ンテン系重合体 4-メチル-1-ヘ゜ンテン・1-テ゛セン共重合体、1-テ゛セン含有量6.5%、MFR(温度260℃、荷重 5kg)20g/10分、三井化学(株)製 プレス条件：プレス温度 ２７０℃ プレス時間 ６分 プレス圧力 ６ＭＰａ

【００８８】

【表４】 なお、接着性樹脂として本発明に係る組成物を使用せ
ず、４−メチル−１−ペンテン系重合体とＥＶＯＨだけ
をもちいて同じ条件で行った結果、全く接着はしなかっ
た。

【００８９】以上から、本発明の組成物は、４−メチル
−１−ペンテン系重合体とＥＶＯＨとの接着にも有効で
あることがわかる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 ＦＩ Ｃ０９Ｊ 123/02 Ｃ０９Ｊ 123/02

Claims (19)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】［Ａ］４−メチル−１−ペンテン系重合体
   （Ａ）２５〜９５重量％と、［Ｂ］α−オレフィンがプ
   ロピレン、ブテン−１及び４−メチル−１−ペンテンか
   らなる群より選ばれた不飽和カルボン酸変性α−オレフ
   ィン系重合体(B-1)と、不飽和カルボン酸変性エチレン
   ・α−オレフィン共重合体(B-2)との混合物からなる変
   性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）５〜７５重量％とからな
   る４−メチル−１−ペンテン系重合体組成物。
2. 【請求項２】 前記変性ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の
   変性量が０．０１〜１０重量％である請求項１に記載の
   ４−メチル−１−ペンテン系重合体組成物。
3. 【請求項３】 前記不飽和カルボン酸変性α−オレフィ
   ン系重合体(B-1)の組成物中の濃度が０．１〜２０重量
   ％であり、前記不飽和カルボン酸変性エチレン・α−オ
   レフィン共重合体(B-2)の組成物中の濃度が４〜６５重
   量％である請求項１に記載の４−メチル−１−ペンテン
   系重合体組成物。
4. 【請求項４】［Ａ］４−メチル−１−ペンテン系重合体
   （Ａ）２５〜９０重量％と、［B1］α−オレフィンがプ
   ロピレン、ブテン−１及び４−メチル−１−ペンテンか
   らなる群より選ばれた不飽和カルボン酸変性α−オレフ
   ィン系重合体(B-1)０．１〜２０重量％と、［B2］不飽
   和カルボン酸変性エチレン・α−オレフィン共重合体(B
   -2)４〜６０重量％と、［Ｃ］ブテン−１系重合体
   （Ｃ）５〜５０重量％とからなる４−メチル−１−ペン
   テン系重合体組成物。
5. 【請求項５】 前記不飽和カルボン酸変性α−オレフィ
   ン系重合体(B-1)の変性量が０．０１〜１０重量％であ
   る請求項１、３又は４のいずれかに記載の４−メチル−
   １−ペンテン系重合体組成物。
6. 【請求項６】［Ａ］少なくとも一部が不飽和カルボン酸
   で変性された４−メチル−１−ペンテン系重合体
   （Ａ'）であって、変性量が０．１〜５重量％かつメル
   トフローレートが５〜５００ｇ／分のもの２６〜９６重
   量％と、［Ｂ］不飽和カルボン酸変性エチレン・α−オ
   レフィン共重合体(B-2)４〜７４重量％とからなる４−
   メチル−１−ペンテン系重合体組成物。
7. 【請求項７】［Ａ］少なくとも一部が不飽和カルボン酸
   で変性された４−メチル−１−ペンテン系重合体
   （Ａ'）であって、変性量が０．１〜５重量％かつメル
   トフローレートが５〜５００ｇ／分のもの２６〜９１重
   量％と、［Ｂ］不飽和カルボン酸変性エチレン・α−オ
   レフィン共重合体(B-2)４〜６０重量％と、［Ｃ］ブテ
   ン−１系重合体（Ｃ）５〜５０重量％とからなる４−メ
   チル−１−ペンテン系重合体組成物。
8. 【請求項８】 前記不飽和カルボン酸変性エチレン・α
   −オレフィン共重合体(B-2)の変性量が０．０１〜１０
   重量％である請求項１、３、４、６又は７のいずれかに
   記載の４−メチル−１−ペンテン系重合体組成物。
9. 【請求項９】 前記４−メチル−１−ペンテン系重合体
   （Ａ）が、ポリ４−メチル−１−ペンテンの単独重合体
   又は４−メチル−１−ペンテン構成単位を８５モル％以
   上含む共重合体である請求項１又は４に記載の４−メチ
   ル−１−ペンテン系重合体組成物。
10. 【請求項１０】 前記４−メチル−１−ペンテン系重合
    体（Ａ'）が、ポリ４−メチル−１−ペンテンの単独重
    合体又は４−メチル−１−ペンテン構成単位を８５モル
    ％以上含む共重合体の変性物である請求項６又は７に記
    載の４−メチル−１−ペンテン系重合体組成物。
11. 【請求項１１】 前記不飽和カルボン酸変性α−オレフ
    ィン系重合体(B-1)が、不飽和カルボン酸変性４−メチ
    ル−１−ペンテン系重合体である請求項１、３〜５のい
    ずれかに記載の４−メチル−１−ペンテン系重合体組成
    物。
12. 【請求項１２】 前記不飽和カルボン酸変性４−メチル
    −１−ペンテン系重合体が、ポリ４−メチル−１−ペン
    テンの単独重合体又は４−メチル−１−ペンテン構成単
    位を８５モル％以上含む共重合体である請求項１１に記
    載の４−メチル−１−ペンテン系重合体組成物。
13. 【請求項１３】 極性基含有樹脂層と、該樹脂層上に積
    層された請求項１〜１２のいずれかに記載の４−メチル
    −１−ペンテン系重合体組成物層とからなる積層体。
14. 【請求項１４】 ４−メチル−１−ペンテン系重合体層
    と、極性基含有樹脂層と、両層の間に介在する請求項１
    〜１２のいずれかに記載の４−メチル−１−ペンテン系
    重合体組成物層とからなる積層体。
15. 【請求項１５】 前記極性基含有樹脂が、ＯＨ基又はＮ
    Ｈ基を含有する樹脂である請求項１３又は１４に記載の
    積層体。
16. 【請求項１６】 前記ＯＨ基含有樹脂がエチレン・ビニ
    ルアルコール共重合体である請求項１５に記載の積層
    体。
17. 【請求項１７】 前記ＮＨ基含有樹脂がポリアミドであ
    る請求項１５に記載の積層体。
18. 【請求項１８】 請求項１〜１２のいずれかに記載の４
    −メチル−１−ペンテン系重合体組成物からなる接着
    剤。
19. 【請求項１９】 ４−メチル−１−ペンテン系重合体と
    極性基含有樹脂との接着に用いる請求項１８に記載の接
    着剤。