JPH1041115A

JPH1041115A - 異方性ボンド磁石用原料粉末の製造方法

Info

Publication number: JPH1041115A
Application number: JP8209109A
Authority: JP
Inventors: Yuji Kaneko; 裕治金子; Hiroyuki Tomizawa; 浩之冨澤
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 1996-07-19
Filing date: 1996-07-19
Publication date: 1998-02-13

Abstract

(57)【要約】【課題】原料粗粉砕粉の配向性の向上を図り、再結晶
組織化後の配向性を向上させて高磁気特性を有する原料
粉末を得ることができる異方性ボンド磁石用原料粉末の
製造方法の提供。【解決手段】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系鋳塊を溶体化処理後、あ
るいは溶体化処理せずに水素吸蔵崩壊法、または機械的
粉砕法にて粗粉砕後、磁界中にて配向後、あるいは更に
不活性ガス中にて特定条件にて熱処理後、特定の熱処理
条件にて水素化処理して、一定方向に配向したＲ₂Ｆｅ
₁₄Ｂ正方晶相からなる粒成長した再結晶集合組織を有
し、すぐれた配向度を有し、磁気特性のすぐれたＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系異方性ボンド磁石用原料粉末が得られる。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】この発明は、配向度にすぐ
れ、高保磁力特性を有し、角型性にすぐれた高磁気特性
を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系異方性ボンド磁石用原料粉末の
製造方法に係り、特にＲ−Ｆｅ−Ｂ系異方性ボンド磁石
用原料粗粉砕粉を磁場中で配向して、磁石粉末中の結晶
方位を整列後、あるいは、更に不活性ガス中にて所要の
熱処理を行って、方位の揃った粒子同志を粒成長させ
て、粗大化し、方位の揃った領域を拡大した後、微細な
再結晶組織からなる集合組織を生成する水素化処理を行
うことにより、配向度にすぐれ、高保磁力特性を有し、
減磁曲線の角型性にすぐれた高磁気特性を有するＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系異方性ボンド磁石用原料粉末を得る製造方法に
関する。

【０００２】

【従来の技術】一般にボンド磁石は焼結磁石に比して、
磁気特性では劣るにもかかわらず、機械的強度にすぐ
れ、且つ形状の自由度が高いこと等より、近年、その利
用範囲が急速に拡大している。かかるボンド磁石は、磁
石粉末と有機バインダー、金属バインダー等により結合
して成形されるが、ボンド磁石の磁気特性は使用する磁
石粉末の磁気特性に左右される。

【０００３】ボンド磁石用の磁石粉末としては、（１）
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系鋳塊を機械的粉砕法、あるいはＨ₂吸蔵
崩壊法により得られた磁石粉末や、あるいは、（２）液
体急冷法やアトマイズ法によって、溶融合金から超急冷
して得られた磁石粉末が利用されている。

【０００４】前者の（１）磁石粉末では、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ
相が粒内破壊して粉砕されるので、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相がＲ
リッチ相で囲まれた組織にならず、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の一
部にＲリッチ相が一部付着した組織となり、また、粉砕
時に磁石粉末に歪が残留するため、粉砕のままでは保磁
力ｉＨｃは３ｋＯｅ以下に低下し、歪取り熱処理した磁
石粉末やＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相粒界部にＲリッチ相を形成させ
る集合粉末とした磁石粉末でも、ボンド磁石用粉末とし
て使用した場合、成型圧力の増加に伴って、ボンド磁石
のｉＨｃは大幅に低下し、また、バインダーの硬化時に
も磁気特性が低下する欠点がある。

【０００５】一方、後者の（２）磁石粉末の場合は、個
々のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相の結晶粒の結晶方位が任意であるた
め、ボンド磁石用の磁石粉末の磁気特性は等方性とな
る。その結果、ボンド磁石自体も等方性であるため、高
磁気特性が望めず、磁石特性として（ＢＨ）ｍａｘはた
かだか１０ＭＧＯｅ程度であり、実用的には用途が制限
される問題がある。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】そこで、最近、異方性
ボンド用磁石粉末として、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金鋳塊ある
いは粉砕後の粗粉砕粉を特定の熱処理条件のＨ₂処理法
により、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ正方晶相からなる再結晶集合組織
となした異方性Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末が提案されてい
る（特開平１−１３２１０６号）。

【０００７】前記異方性磁石粉末を用いて異方性ボンド
磁石を製造する方法としては、前記磁石粉末にバインダ
ーとして溶剤にて液状化した樹脂を添加配合後、溶剤を
蒸発させて前記粉末を乾燥後、圧縮成形し、さらにバイ
ンダー硬化のためのキュア熱処理する工程などが一般に
知られている。

【０００８】しかしながら、前記異方性磁石は再結晶組
織を得るための水素化処理前の原料粉末は鋳塊粉砕法に
より得られた粉末のため、結晶粒内の方位が無方向のた
め、再結晶組織を得るための水素化処理を行った後も、
再結晶組織内の配向は一方向への配列が不十分なため配
向度が低く、磁気特性のすぐれた異方性ボンド磁石用原
料粉末を得ることが困難であった。

【０００９】この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系異方性ボンド
磁石を得るための原料粉末の製造に際し、原料粗粉砕粉
の結晶方位を揃えることにより、配向性の向上を図り、
水素化処理による再結晶組織化後の配向性を向上させて
高磁気特性を有する原料粉末を得ることができる異方性
ボンド磁石用原料粉末の製造方法の提供を目的としてい
る。

【００１０】

【課題を解決するための手段】発明者は、再結晶組織を
有し、前記組織内の０．０５〜５０μｍの結晶粒の結晶
方位の配向性がすぐれ、高磁気特性を有する異方性ボン
ド磁石用原料粉末を得るために種々検討した結果、Ｒ−
Ｆｅ−Ｂ系鋳塊を溶体化処理後、あるいは溶体化処理せ
ずに水素吸蔵崩壊法、または機械的粉砕法にて粗粉砕
後、磁界中にて配向後、あるいは更に不活性ガス中にて
特定条件にて熱処理後、特定の熱処理条件にて水素化処
理して、一定方向に配向したＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ正方晶相から
なる粒成長した再結晶集合組織を有し、すぐれた配向度
を有し、磁気特性のすぐれたＲ−Ｆｅ−Ｂ系異方性ボン
ド磁石用原料粉末が得られることを知見し、この発明を
完成した。

【００１１】すなわち、この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系異
方性ボンド磁石用粗粉砕粉を磁界中で配向した後、また
は不活性ガス中で８００℃〜１１５０℃の熱処理した
後、あるいはさらに、磁界中で配向しかつ不活性ガス中
で８００℃〜１１５０℃の熱処理した後に、平均再結晶
粒径が０．０５〜５０μｍの正方晶構造のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ
金属間化合物相を生成する再結晶組織にする水素化処理
を行うことを特徴とする異方性ボンド磁石用原料粉末の
製造方法である。

【００１２】

【発明の実施の形態】この発明において、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系異方性ボンド磁石用の原料粗粉砕粉としては、鋳塊粉
砕法あるいはＣａ還元拡散法、又は合金溶湯を急冷ロー
ルにて急冷して得られた微細結晶からなる薄帯の得られ
るストリップキャスティング法による薄帯をＨ₂吸蔵崩
壊法、または機械的粉砕法により得られた平均粒径、１
０μｍ〜５００μｍの粗粉砕粉が好ましく、粗粉砕粉の
平均粒度が１０μｍ未満では、再結晶組織にする水素処
理後の磁石粉末が微細すぎるため、ボンド磁石化に際し
て十分な密度が得られないため好ましくなく、また、５
００μｍを超えると、樹脂との混練性が低下したり、密
度の低下が起こるため好ましくない。

【００１３】また、この発明において粗粉砕粉の結晶方
位を整列させる磁界中配向の条件としては、静磁界では
１ｋＯｅ〜２５ｋＯｅが好ましく、またパルス磁界では
１０ｋＯｅ〜８０ｋＯｅの磁場の強度が好ましい。さら
に、静磁界とパルス磁界とを組み合せて配向させたり、
ＮＳ方向を反転させこれを繰り返してパルス配向するこ
とも可能である。

【００１４】また、この発明において磁界中配向によ
り、磁石粉末中の結晶方位を一方向に整列させた後、粒
成長のための熱処理は不活性ガス中で８００℃〜１１５
０℃の加熱が好ましい。熱処理温度が８００℃未満では
結晶成長が十分に起こらず、１１５０℃を超えると各結
晶が溶けて、液状化してしまうため好ましくない。ま
た、熱処理時間は、所定の温度に到達した後、１分以上
保持することが必要で、作業性を考慮すると最長、１０
０時間程度の範囲で実施することが望ましい。

【００１５】さらに、上記の磁界中配向を施すことな
く、粗粉砕粉に不活性ガス中で８００℃〜１１５０℃、
１分〜１００時間保持する熱処理を施すことにより、保
磁力の向上を図ることが可能である。

【００１６】この発明において、粗粉砕粉を磁界中で配
向後、前記熱処理することにより、方位の揃った粒子同
志が粒成長して粗大化し、方位の揃った領域を拡大させ
ることができ、その後、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ正方晶相からなる
再結晶集合組織にするための水素化処理は、温度７５０
℃〜９５０℃に３０分〜８時間、Ｈ₂ガス雰囲気中に保
持後、引き続いて７５０℃〜９５０℃に５分〜４時間の
真空雰囲気中に保持した後、冷却し、粉砕に得られる。

【００１７】また、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系異方性ボンド磁石用
粉末の平均再結晶粒径は０．０５μｍ未満では着磁が困
難となり、５μｍを超えると保磁力（ｉＨｃ）が５ｋＯ
ｅ以下となり、磁気特性が低下するので、０．０５μｍ
〜５μｍの範囲とし、好ましい平均再結晶粒径は０．１
μｍ〜１．０μｍである。

【００１８】得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系異方性ボンド磁石
用原料粉末の平均粒度は５μｍ〜５００μｍであり、５
μｍ未満では酸化し易く、作業中に燃える恐れがあり、
また５００μｍを超えると磁石粉末として実用的でな
い。好ましい平均粒度は１０μｍ〜３００μｍである。

【００１９】さらに本発明による磁石粉末の特徴とし
て、１０μｍ〜５００μｍの粗粉砕粉末を８００℃〜１
１５０℃の温度で、加熱処理することにより、各粒子の
表面が平滑になり、また丸みを帯びた粒子形状を呈する
ため、保磁力が大幅に向上する効果を奏する。

【００２０】この発明の異方性Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末
に用いる希土類元素Ｒは、組成の１０原子％〜３０原子
％を占めるが、Ｎｄ，Ｐｒ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｔｂのうち少
なくとも１種、あるいはさらに、Ｌａ，Ｃｅ，Ｓｍ，Ｇ
ｄ，Ｅｒ，Ｅｕ，Ｔｍ，Ｙｂ，Ｌｕ，Ｙのうち少なくと
も１種を含むものが好ましい。また、通常Ｒのうち１種
をもって足りるが、実用上は２種以上の混合物（ミッシ
ュメタル、シジム等）を入手上の便宜等の理由により用
いることができる。なお、このＲは純希土類元素でなく
てもよく、工業上入手可能な範囲で製造上不可避な不純
物を含有するものでも差し支えない。

【００２１】Ｒは、上記系磁石粉末における必須元素で
あって、１０原子％未満では結晶構造がα−鉄と同一構
造の立方晶組織となるため、高磁気特性、特に高保磁力
が得られず、３０原子％を超えるとＲリッチな非磁性相
が多くなり、残留磁束密度（Ｂｒ）が低下してすぐれた
特性の永久磁石が得られない。よって、Ｒは、１０原子
％〜３０原子％の範囲が望ましい。

【００２２】Ｂは、上記系磁石粉末における必須元素で
あって、２原子％未満では菱面体構造が主相となり、高
い保磁力（ｉＨｃ）は得られず、２８原子％を超えると
Ｂリッチな非磁性相が多くなり、残留磁束密度（Ｂｒ）
が低下するため、すぐれた永久磁石が得られない。よっ
て、Ｂは２原子％〜２８原子％の範囲が望ましい。

【００２３】Ｆｅは、上記系磁石粉末において必須元素
であり、６５原子％未満では残留磁束密度（Ｂｒ）が低
下し、８０原子％を超えると高い保磁力が得られないの
で、Ｆｅは６５原子％〜８０原子％の含有が望ましい。
また、Ｆｅの一部をＣｏで置換することは、得られる磁
石の磁気特性を損なうことなく、温度特性を改善するこ
とができるが、Ｃｏ置換量がＦｅの２０％を超えると、
逆に磁気特性が劣化するため、好ましくない。Ｃｏの置
換量がＦｅとＣｏの合計量で５原子％〜１５原子％の場
合は、（Ｂｒ）は置換しない場合に比較して増加するた
め、高磁束密度を得るために好ましい。

【００２４】また、Ｒ，Ｂ，Ｆｅのほか、工業的生産上
不可避的不純物の存在を許容でき、例えば、Ｂの一部を
４．０ｗｔ％以下のＣ、２．０ｗｔ％以下のＰ、２．０
ｗｔ％以下のＳ、２．０ｗｔ％以下のＣｕのうち少なく
とも１種、合計量で２．０ｗｔ％以下で置換することに
より、永久磁石の製造性改善、低価格化が可能である。

【００２５】さらに、Ａｌ，Ｔｉ，Ｖ，Ｃｒ，Ｍｎ，Ｂ
ｉ，Ｎｂ，Ｔａ，Ｍｏ，Ｗ，Ｓｂ，Ｇｅ，Ｇａ，Ｓｎ，
Ｚｒ，Ｎｉ，Ｓｉ，Ｚｎ，Ｈｆのうち少なくとも１種
は、磁石粉末に対してその保磁力、減磁曲線の角型性を
改善あるいは製造性の改善、低価格化に効果があるため
添加することができる。なお、添加量の上限は、ボンド
磁石の（ＢＨ）ｍａｘを１４ＭＧＯｅ以上とするには、
（Ｂｒ）が少なくとも８ｋＧ以上必要となるため、該条
件を満たす範囲が望ましい。

【００２６】

【実施例】

実施例１原料として真空溶解炉にて溶解鋳造し、組成がＮｄ１
３．２ａｔ％、Ｂ６．２ａｔ％、Ｃｏ１０．５ａｔ％、
Ｇａ１．０ａｔ％、Ｚｒ０．１ａｔ％、残部Ｆｅからな
るＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石用合金鋳塊を得た、これらの合金
鋳塊を温度１１５０℃、１２時間、Ａｒ雰囲気中にて均
質化処理した。前記均質化処理した鋳塊をＨ₂吸蔵崩壊
法により、平均粒度３００μｍの粗粉砕粉にした。

【００２７】前記粗粉砕粉を磁界中配向条件として静磁
場１５ｋＯｅにて配向後、前記粗粉砕粉を加熱炉内にて
７６０ＴｏｒｒのＨ₂ガス中にて温度を室温から７８０
℃に上昇し、引き続いて、温度８００℃に４時間保持し
た後、８００℃に２時間保持して、脱Ｈ₂を行って真空
度１×１０^-5Ｔｏｒｒになるまで排気冷却して、水素化
処理を行った。得られた磁石粉末は、平均結晶粒径０．
５μｍのＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ正方晶相からなる再結晶粒の集合
組織を有する異方性ボンド磁石用粉末であった。得られ
た磁石用粉末の磁気特性を表１に表す。

【００２８】実施例２実施例１と同一製造条件にて得られた同一組成の粗粉砕
粉を、Ａｒガス中で１０７０℃に６時間熱処理した後、
実施例１と同一条件の水素化処理して、平均結晶粒径８
０μｍのＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ正方晶相からなる再結晶粒の集合
組織を有する異方性ボンド磁石用粉末を得た。得られた
磁石用粉末の磁気特性を表１に示す。

【００２９】実施例３実施例１と同一製造条件にて得られた同一組成、同一磁
界中配向した粗粉砕粉を、Ａｒガス中で１０７０℃に６
時間熱処理した後、実施例１と同一条件の水素化処理し
て、平均結晶粒径８０μｍのＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ正方晶相から
なる再結晶粒の集合組織を有する異方性ボンド磁石用粉
末を得た。得られた磁石用粉末の磁気特性を表１に表
し、減磁特性曲線を図１に示す。

【００３０】比較例１実施例１と同一製造条件にて得られた同一組成の粗粉砕
粉を磁界中配向及び不活性ガス中での熱処理を行うこと
なく、直接、実施例１と同一条件の水素化処理を行い、
平均結晶粒径は７０μｍのＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ正方晶相からな
る再結晶粒の集合組織を有する異方性ボンド磁石用粉末
を得た。得られた磁石用粉末の磁気特性を表１に、ま
た、減磁特性曲線を図１に示す。

【００３１】

【表１】

【００３２】

【発明の効果】この発明による異方性ボンド磁石用原料
粉末は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系鋳塊あるいは前記鋳塊を粉砕し
て得られた粗粉砕粉を、特定の熱処理条件のＨ₂処理法
により、特定の平均再結晶粒径を有する正方晶のＲ₂Ｆ
ｅ₁₄Ｂ相の再結晶粒集合組織を有する異方性磁石粉末と
なす前に、該粗粉砕粉を磁場中で配向して、磁石粉末中
の結晶方位を整列後、あるいは不活性ガス中にて所要の
熱処理を行い、あるいは更に磁場中で配向して不活性ガ
ス中にて所要の熱処理を行って、方位の揃った粒子同志
が粒成長して、粗大化し、方位の揃った領域を拡大する
ことにより、実施例に示すごとく、配向度にすぐれ、高
磁気特性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系異方性ボンド磁石用原
料粉末を得ることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】減磁特性曲線を示すグラフであり、実線が実施
例３、破線が比較例１を示す。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系異方性ボンド磁石用粗粉
砕粉を磁界中で配向後、平均再結晶粒径が０．０５〜５
０μｍの正方晶構造のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ金属間化合物相を生
成する再結晶組織にする水素化処理を行うことを特徴と
する異方性ボンド磁石用原料粉末の製造方法。
【請求項２】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系異方性ボンド磁石用粗粉
砕粉を、不活性ガス中で８００℃〜１１５０℃の熱処理
を行った後、平均再結晶粒径が０．０５〜５０μｍの正
方晶構造のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ金属間化合物相を生成する再結
晶組織にする水素化処理を行うことを特徴とする異方性
ボンド磁石用原料粉末の製造方法。
【請求項３】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系異方性ボンド磁石用粗粉
砕粉を磁界中で配向後、不活性ガス中で８００℃〜１１
５０℃の熱処理を行った後、平均再結晶粒径が０．０５
〜５０μｍの正方晶構造のＲ₂Ｆｅ₁₄Ｂ金属間化合物相
を生成する再結晶組織にする水素化処理を行うことを特
徴とする異方性ボンド磁石用原料粉末の製造方法。