JP2745042B2 - 希土類−鉄−ボロン系合金薄板、合金粉末及び永久磁石の製造方法 - Google Patents
希土類−鉄−ボロン系合金薄板、合金粉末及び永久磁石の製造方法Info
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Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、Ｒ（ただし、ＲはＮｄ
またはＰｒの少なくとも１種を含むＹおよび希土類元
素）、Ｆｅ、Ｂ、又はＲ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｂを主成分とす
る合金薄板、合金粉末及び永久磁石の製造方法に関し、
特に改善された組織を有する薄板の製造方法、該合金薄
板が粉砕された磁気異方性合金粉末の製造方法、該合金
粉末が焼結されて高い磁気特性が得られるＲ−Ｆｅ−Ｂ
系及びＣｏ置換Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の永久磁石の製造方法に
関する。 【０００２】 【従来の技術】永久磁石材料は一般の家電製品から大型
コンピューターの周辺端末機まで幅広い分野で使われる
極めて重要な電気・電子材料の一つである。近年、電気
・電子機器の小型化、軽量化、高効率化に伴い永久磁石
はますます高性能化が要求されるようになった。 【０００３】最近、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金（Ｒ−Ｆｅ−Ｃ
ｏ−Ｂ系台金）が新しい高性能永久磁石として注目され
ている。その成分はＦｅ１００−ａ−ｂＲａＢｂ、又は
（Ｆｅ１−ｘＣｏｘ）１００−ａ−ｂＲａＢｂ（ただ
し、０＜Ｘ≦２０ａｔ％であり、ＲはＮｄまたはＰｒの
少なくとも１種を含むＹおよび希土類元素から成る成
分、ａ、ｂは含有率でそれぞれａ：１０〜２０ａｔ％、
ｂ：４〜１０ａｔ％）［特公昭６１−３４２４２号公
報、ＩＥＥＥ Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．ＭＡＧ−２０，
１５８４（１９８４）］が知られている。 【０００４】さらに、希土類−鉄−ボロン系永久磁石合
金としては、上記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系、及びＦｅをＣｏ置換
したＲ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系を基本系とする合金に、残留
磁化、保磁力若しくは最大エネルギ積の向上、残留磁化
若しくは保磁力の温度特性の向上、又は耐食性の向上等
を目的として種々の添加元素を加えたり、あるいは希土
類Ｒ、鉄、及びＢを夫々、他の希土類元素、遷移金属、
半金属（Ｃ、Ｓｉ等）で置換することが公知であり、ま
た工業上不可避に混入する不純物を上記基本系（磁気異
方性正方晶化合物）を主相とする範囲で許容することが
公知である。 【０００５】例えば、特開昭５９−４６００８号公報に
は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石合金が記載されており、特
にＮｄ、Ｐｒの一種以上を主体とする（少なくとも５０
％以上）ことが好ましく、加えてＲとして軽希土類、重
希土類及びミッシュメタル、ジジムが使用でき、Ｆｅの
一部をＣｏ、Ｎｉで置換することによりキュリー点の上
昇ができ、ＢをＣ、Ｎ、Ｓｉ、Ｐで置換でき、Ｒ−Ｆｅ
−Ｂの基本系にＡｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｚｎ、Ｚｒ、Ｎ
ｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｓｂの一種以上を添
加することにより高保磁力化が可能なことが記載されて
いる。 【０００６】特開昭６０−３２３０６号公報には、Ｒ−
Ｆｅ−Ｂ系において、ＲがＲ１（Ｎｄ，Ｐｒを主体、８
０％以上）とＲ２（Ｄｙ、Ｔｂ、Ｇｄ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔ
ｍ、Ｙｂ）からなり、即ちＲをＤｙ等の重希土類で置換
した保磁力の改善された（Ｒ１、Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系永
久磁石合金が記載されている。 【０００７】特開昭５９−６４７３３号公報には、残留
磁化の温度特性が優れたＲ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系永久磁石
合金が記載されており、加えてＲとして軽希土類、重希
土類及びミッシュメタル、ジジムが使用でき、Ｆｅの一
部をＮｉで置換することにより耐食性の向上ができ、Ｂ
をＣ、Ｎ、Ｓｉ、Ｐ等で置換でき、Ｒ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ
の基本系にＡｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｎｉ、
Ｚｎ、Ｇｅ、Ｈｆ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗ、Ｓ
ｎ、Ｂｉ、Ｓｂの一種以上を添加することにより高保磁
力化が可能なことが記載されている。 【０００８】特開昭６０−３４００５号公報には、Ｒ−
Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系において、ＲがＲ１（Ｎｄ、Ｐｒ）と
Ｒ２（Ｄｙ、Ｔｂ、Ｇｄ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ）か
らなり、即ちＲをＤｙ等の重希土類で置換した保磁力の
改善された（Ｒ１、Ｒ２）−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系永久磁石
合金が記載されている。 【０００９】特開昭５９−８９４０１号公報には、Ｒ−
Ｆｅ−Ｂ系にＭ元素を単独又は複合添加した保磁力増大
の効果を示すＲ−Ｆｅ−Ｂ−Ｍ系永久磁石合金が記載さ
れている。Ｍ元素としてはＴｉ、Ｎｉ、Ｂｉ、Ｖ、Ｎ
ｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｓｂ、Ｇｅ、
Ｓｎ、Ｚｒ、Ｈｆが記載されている。 【００１０】特開昭５９−１３２１０４号公報には、Ｒ
−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系にＭ元素を単独又は複合添加した保
磁力増大の効果を示すＲ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ−Ｍ系永久磁
石合金が記載されている。Ｍ元素としてはＴｉ、Ｎｉ、
Ｂｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ａｌ、
Ｓｂ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｈｆが記載されている。Ｒ−
Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系にＭ元素（金属元素、半金属元素等）
を添加した永久磁石合金が記載されている。 【００１１】希土類−鉄−ボロン系合金からなる永久磁
石の製造方法として、大別して粉末冶金法とメルトスピ
ン法（液体超急冷法）の二つが知られている。 【００１２】粉末冶金法は溶湯を鋳型に鋳込んだインゴ
ットを出発素材とし、そのインゴットをスタンプミル、
ジョークラッシャーなどで粗粉砕し、さらにディスクミ
ル、ボールミル、アトライターミル、ジェットミルなど
を用いて平均粒径が３〜５μｍの粉末に微粉砕した後、
磁場中プレスによって成形体を作成し、それを１０００
〜１１５０℃の温度範囲で焼結する。その後、必要に応
じ４００〜９００℃の温度範囲で時効処理することによ
り保磁力を増大させる焼結永久磁石の製造方法である。 【００１３】希土類−鉄−ボロン系永久磁石は、磁気特
性、特に、残留磁束密度を向上させるために、以下Ｒが
Ｎｄの場合で述べるが、ＮｄあるいはＢの含有率を減少
させる必要がある。ただし、少なくとも化学量論的にＮ
ｄ２Ｆｅ１４Ｂを形成し、かつ、過剰のＦｅが存在しな
いだけのＮｄあるいはＢが必要である。（なお、一般的
には、このＮｄをＲで代表させて同様な議論ができ
る。） 【００１４】しかし、ＮｄあるいはＢを減少させていく
と、Ｎｄ≦１５ａｔ％あるいはＢ≦８ａｔ％の範囲にお
いてインゴットの冷却過程で初晶としてγＦｅの析出が
起こり、それが冷却後αＦｅとしてインゴット中に偏析
する。この残留αＦｅは本系合金を磁石にした場合に磁
気特性を低下させる相である。 【００１５】そこでインゴットを１０００〜１１５０℃
の範囲で均質化焼き鈍しすることによって、残留αＦｅ
を減少させる方法が考えられる（特開昭６１−１４３５
５３号公報参照）。 【００１６】しかし、この焼き鈍しによって主相（Ｎｄ
２Ｆｅ１４Ｂ）が粗大化し磁気特性を低下させる原因と
なる。現在、採用されている水冷銅鋳型（特公昭６１−
３４２４２号公報）へ鋳込む程度の冷却速度では不十分
であり残留αＦｅは抑制されず結晶粒が粗大化し不均質
なインゴットとなる。そのため粉砕効率が低かった。Ｎ
ｄ＞１５ａｔ％あるいはＢ＞８ａｔ％の範囲において
は、残留αＦｅはほとんど存在しないが、水冷銅鋳型へ
鋳込む方法では結晶粒が粗大化し偏析か多く磁気特性を
低下させる原因となる。 【００１７】一方、溶湯を急冷し直接薄帯にする方法
（特開昭６１−１５９４３号公報、特開昭６１−１５９
４４号公報）が発明されているが、これらは薄帯の状態
で永久磁石として使用することが特徴であり、粉末冶金
法を用いて製造する素材にはなり得ない。 【００１８】また、特開昭６０−８９５４６号公報に
は、溶湯急冷法により５μｍ以下の微細な粒状結晶から
なる複合組織より構成され、主相が正方晶化合物である
リボン状細片が記載されているが、このリボン状細片に
おいて結晶粒が５μｍ以下、特に３μｍ以下になると、
単結晶粒子にすることが技術上困難であり、粉末冶金法
の場合配向性が劣化し磁気異方性を活かした高磁気特性
が得られない。さらに、粉砕によって微細粒化しようと
すると酸化の危険が増大する。 【００１９】 【発明が解決しようとする課題】上述の如く、従来の知
見によれば、粉末冶金法を用いて製造する焼結磁石用イ
ンゴットを水冷銅鋳型を用いて製造する場合、結晶粒の
粗大化、αＦｅの残留・偏析、さらに粉砕効率が低いと
言う問題があった。しかしながら、それ以外の方法で
は、高性能の特に磁気異方性焼結永久磁石を製造するた
めの粉末冶金法用いる上で有用なＲ−Ｆｅ−Ｂ系ないし
Ｃｏ置換Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の合金片を得ることは困難であ
り、さらに改善が望まれていた。 【００２０】本発明は、従来法の上記問題点を解決し、
磁気特性の高い磁性材料、特に永久磁石の原料となるＲ
−Ｆｅ−Ｂ系又はＣｏ置換Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金からなる
磁気 異方性焼結永久磁石原料用の薄板、磁気異方性焼結
永久磁石原料用の磁気異方性合金粉末、及び磁気異方性
焼結永久磁石の製造方法を提供しようとするものであ
る。 【００２１】すなわち、上記問題点を解決するために本
発明の手段は以下の通りである。 【００２２】第１の視点においては、Ｒ、Ｆｅ及びＢ
（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を含む
Ｙおよび希土類元素から成る成分）を主成分とする合金
の溶湯を、冷却速度１０２〜１０４℃／ｓのオーダで溶
湯急冷して、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅの偏
析が実質的に存在せず、主相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型柱
状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱状結晶の短軸
方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである薄板を得るこ
とを特徴とする。 【００２３】第２の視点においては、Ｒ、Ｆｅ及びＢ
（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を含む
Ｙおよび希土類元素から成る成分）を主成分とする合金
の溶湯を、冷却速度１０２〜１０４℃／ｓのオーダで溶
湯急冷して、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅの偏
析が実質的に存在せず、主相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型柱
状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱状結晶の短軸
方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである薄板を得て、
該薄板を粉砕して、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物を主相と
し、各粉末粒子において、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物が実
質的に単結晶として存在する合金粉末を得ることを特徴
とする。 【００２４】第３の視点においては、Ｒ、Ｆｅ及びＢ
（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を含む
Ｙおよび希土類元素から成る成分）を主成分とする合金
の溶湯を、冷却速度１０２〜１０４℃／ｓのオーダで溶
湯急冷して、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅの偏
析が実質的に存在せず、主相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型柱
状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱状結晶の短軸
方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである薄板を得て、
該薄板を粉砕して、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物を主相と
し、各粉末粒子において、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物が実
質的に単結晶として存在する合金粉末を得た後、該合金
粉末を用いて粉末冶金法によりＲ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物
を主相とする永久磁石を製造することを特徴とする。 【００２５】第４の視点においては、Ｒ、Ｆｅ、Ｃｏ及
びＢ（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を
含むＹおよび希土類元素から成る成分）を主成分とする
合金の溶湯を、冷却速度１０２〜１０４℃／ｓのオーダ
で溶湯急冷して、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅ
の偏析が実質的に存在せず、主相を成すＣｏ置換Ｒ２Ｆ
ｅ１４Ｂ型柱状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱
状結晶の短軸方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである
薄板を得ることを特徴とする。 【００２６】第５の視点においては、Ｒ、Ｆｅ、Ｃｏ及
びＢ（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を
含むＹおよび希土類元素から成る成分）を主成分とする
合金の溶湯を、冷却速度１０２〜１０４℃／ｓのオーダ
で溶湯急冷して、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅ
の偏析が実質的に存在せず、主相を成すＣｏ置換Ｒ２Ｆ
ｅ１４Ｂ型柱状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱
状結晶の短軸方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである
薄板を得て、該薄板を粉砕して、Ｃｏ置換Ｒ２Ｆｅ１４
Ｂ系化合物を主相とし、各粉末粒子において、Ｃｏ置換
Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物が実質的に単結晶として存在す
る合金粉末を得ることを特徴とする。 【００２７】第６の視点においては、Ｒ、Ｆｅ、Ｃｏ及
びＢ（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を
含むＹおよび希土類元素から成る成分）を主成分とする
合金の溶湯を、冷却速度１０２〜１０４℃／ｓのオーダ
で溶湯急冷して、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅ
の偏析が実質的に存在せず、主相を成すＣｏ置換Ｒ２Ｆ
ｅ１４Ｂ型柱状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱
状結晶の短軸方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである
薄板を得て、該薄板を粉砕して、Ｃｏ置換Ｒ２Ｆｅ
１４Ｂ系化合物を主相とし、各粉末粒子において、Ｃｏ
置換Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物が実質的に単結晶として存
在する合金粉末を得た後、該合金粉末を用いて粉末冶金
法によりＣｏ置換Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物を主相とする
永久磁石を製造することを特徴とする。 【００２８】 【好適な手段】上記第１〜第６の視点において、好適な
手段は、薄板の板厚を０．５〜２．５ｍｍとするもので
ある。また、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型柱状結晶の成長方向が略
板厚方向（図１参照）となることを特徴とする。これら
の好適な手段は、Ｃｏ置換したものに（第４〜第６の視
点）対しても好ましい手段である。 【００２９】さらに、上記第１〜第３の視点において、
好適な手段は、Ｆｅ１００−ａ−ｂＲａＢｂ（ただし、
ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を含むＹおよび希
土類元素から成る成分、ａ、ｂは含有率でそれそれａ：
１０〜２０ａｔ％、ｂ：４〜１０ａｔ％）なる合金の溶
湯である。 【００３０】また、上記第４〜第６の視点において、好
適な手段は、（Ｆｅ１−ｘＣｏｘ）１００−ａ−ｂＲａ
Ｂｂ（ただし、０＜Ｘ≦２０ａｔ％であり、ＲはＮｄま
たはＰｒの少なくとも１種を含むＹおよび希土類元素か
ら成る成分、ａ、ｂは含有率でそれそれａ：１０〜２０
ａｔ％、ｂ：４〜１０ａｔ％）なる合金の溶湯である。 【００３１】 【作用】本発明の溶湯急冷法によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系又は
Ｃｏ置換Ｒ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系磁気異方性正方晶化合物
合金を主相とする微細な柱状結晶粒子から成る均質な微
細柱状組織の薄板、それから得られる粉末、永久磁石の
製造方法を用いることによって、αＦｅの偏析が実質的
に生じていず、主相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型結晶の柱状
晶組織の均質化がなされている上記薄板、粉末、永久磁
石が提供できるので、結晶粒径の微細化かつ均質化が可
能であり、永久磁石の高性能化、特に、保磁力を顕著に
増加させることが可能となり、さらに、αＦｅの偏析を
十分抑止できるので薄板の均質化焼き鈍しが不要とな
り、薄板から粉末への粉砕効率も向上し、特に微粉砕の
際に酸化を抑制できるから工業的価値が高い。 【００３２】また、さらに組成、製造条件等を定めれ
ば、本発明の製造方法によって本系永久磁石の一層の高
性能化の可能性が大である。 【００３３】上記構成のもと、本発明で用いる合金の好
ましい成分組成について述べるが、本発明の製造方法に
用いられる溶湯の成分組成を必ずしも限定するものでは
ない。 【００３４】成分組成はＦｅをベースとし、Ｒは本発明
の高性能磁石を得るために不可欠の希土類元素であり、
通常一種をもって足りるが実用上は二種以上の混合物を
用いることができる。 【００３５】本発明の好ましい態様として、主としてＮ
ｄまたはＰｒの少なくとも１種を用いるのは、その磁気
特性が特に優れているからである。しかし、Ｒが１０ａ
ｔ％に満たないと充分な保磁力が得られず、一方、２０
ａｔ％を超えて添加すると残留磁束密度が低下し磁気特
性が低下する。以上の理由からＲを１０〜２０ａｔ％の
範囲が好ましい。Ｎｄ、Ｐｒの一種以上は全Ｒの５０ａ
ｔ％以上が好ましく、より好ましくは８０ａｔ％以上で
あり、Ｒは実質的にＮｄ、Ｐｒの１種以上のみであって
も差し支えない。 【００３６】Ｂは主相であるＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相（Ｒ２
Ｆｅ１４Ｂ相）の生成を安定させるが４ａｔ％未満では
その生成が不安定で、１０ａｔ％を超えると残留磁束密
度が低下するので４〜１０ａｔ％の範囲が好ましい。 【００３７】ＣｏはＲ−Ｆｅ−Ｂ型合金、化合物のキュ
ーリー温度を上昇させ、耐温度特性を向上させるのでＦ
ｅに対して２０ａｔ％まで置換させてもよいが、それ以
上置換すると他の磁気特性が低下するので好ましくな
い。 【００３８】なお、本発明の製造方法に係る薄板、粉末
及び永久磁石をなす合金においては、本発明の特徴とす
る組織を有する範囲で、公知の所定元素の置換、添加を
行なうことができるし、また工業上不可避の不純物を含
むことがある。 【００３９】次に本発明のポイントである好ましくは土
記成分を有する合金系の溶湯を急冷する方法について説
明する。 【００４０】溶湯急冷法としては、特開昭６０−８９５
４６号公報等で公知のロール法（単ロール法及び双ロー
ル法）、回転ディスク法等を用いることができる。 【００４１】本発明において、急冷する方法としては、
双ロール法を用いることが望ましく、実用的である。 【００４２】冷却速度については、下記に述べるように
本発明の所定の均質な結晶組織を得るために制御され、
ロール周速を調節すること、及びロールの材質、形状を
調節することにより設定され、さらには生成薄板の結晶
組織、さらには結晶粒径の状態から実験的に最適化され
るものであるが、１０２℃／ｓ〜１０４℃／ｓのオーダ
が好ましく、おおよそ１０３℃／ｓ〜１０４℃／ｓ程度
のオーダがさらに好ましい。 【００４３】次に板厚の限定理由と短軸方向の結晶粒径
とについて述べる。なお、短軸方向の結晶粒径とは、主
相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型結晶の急冷によって成長する
柱状晶の成長方向に垂直な方向の粒径である。 【００４４】板厚が０．０５ｍｍより薄くなると急冷効
果が過大になり短軸方向の平均結晶粒径が３μｍより小
さくなる確率が高くなり磁気特性が低下するので板厚を
０．０５ｍｍ以上とした。逆に、板厚が３ｍｍより厚く
なると冷却速度が遅くなり柱状晶の組織が不均質な組織
となり、αＦｅが残留し磁気特性が低下するので板厚を
３ｍｍ以下とした。なお、その場合短軸方向の平均結晶
粒径が２０μｍを越える傾向がある。また、板厚が０．
５〜２．５ｍｍで、短軸方向の平均結晶粒径が２０μｍ
以下、さらに好ましくは１０〜１５μｍであることで一
層保磁力が上昇し好ましい。 【００４５】さらに、短軸方向の平均結晶粒径について
は、３μｍより小さくなると、薄板を単結晶まで粉砕す
る場合（磁場中プレスによる磁場配向度を高めるため薄
板を結晶粒径以下の単結晶サイズまで粉砕する必要があ
る）、酸化が非常に大きくなるため磁気特性が低下す
る。また、粉砕も困難となる。逆に短軸方向の平均結晶
粒径が２０μｍより大きくなると結晶の粒径分布が不均
一となり、それらを粉砕した後の粒子の粒径分布も不均
一となる傾向があり、磁気特性が低下のおそれがある。 【００４６】さらに、板厚を０．５〜２．５ｍｍとして
冷却速度を制御し結晶粒径の微細化及び組織の均質化が
されることにより、あるいは短軸方向の平均結晶粒径を
１０〜１５μｍの一層均質な組織にすると、微粉砕後の
粉末粒子の粒径分布が狭くなり磁気特性がさらに向上し
好ましい。また、柱状晶組織の均質化及び結晶粒径の微
細化により、例えばジェットミルを用いた場合で、水冷
銅鋳型のインゴットからに比べて粉末への粉砕効率が少
なくとも２、３倍程度向上する。 【００４７】本発明により製造した板厚０．０５〜３ｍ
ｍの薄板を粉砕し、磁場中プレス、焼結、熱処理を行な
って製造した永久磁石の保磁力は、水冷銅鋳型に鋳造し
たインゴットを用いて同一方法で製造した永久磁石の保
磁力に比べて顕著に増加する。これは本発明によって結
晶粒径が微細化され、特に残留αＦｅが抑制されて均質
な柱状晶組織が得られ薄板組織が均質化されたためであ
ると考えられる。なお、焼結時に補助成分を含むことが
でき（例、焼結助材）、その他公知の物質を含むことが
できる。 【００４８】また、さらに組成、製造条件等を定めれ
ば、本発明による磁気異方性焼結永久磁石は一層の高性
能化の可能性が大であり、希土類−鉄−ボロン系永久磁
石の磁気性能の理論的最大値に迫る期待がある。 【００４９】以下、実施例を示す。 【００５０】 【実施例】（実施例１） 出発原料として、純度９９．９ｗｔ％の電解鉄、９９．
９ｗｔ％のＮｄ、および、９９．９ｗｔ％のＢをＮｄ
１２．３Ｆｅ７９．７Ｂ８になるように所定量配合して
高周波誘導加熱により溶解し、直径３００ｍｍの銅製ロ
ール２本を併設した双ロール式薄板製造装置を用いて溶
湯急冷法により板厚１．１ｍｍの薄板を得た。ただし、
すべてＡｒ雰囲気中で行った。 【００５１】この薄板を４８メッシュ以下まで粗粉砕し
た。この段階で、粗粉砕粉に本系磁石の焼結性を高める
ために、予め水冷銅鋳型に鋳込んで作成したＮｄ−Ｆｅ
−Ｂ三元共晶成分（Ｎｄ６９．８Ｆｅ
２３．５Ｂ６．７）の４８メッシュ以下の粗粉砕粉を焼
結助材として４．８ｗｔ％添加し充分混合した。 【００５２】さらに、この混合粉をジェットミルによっ
て微粉砕し平均粒径３．５μｍ（従って、ほとんどの合
金粉末は単結晶粉末）の磁気異方性合金粉末を得た。こ
の合金粉末を１６ｋＯｅの磁場中で配向させ１．５ｔｏ
ｎ／ｃｍ２の圧力で加圧し幅１０ｍｍ×高さ１０ｍｍ×
長さ２０ｍｍの成形体を得た。この成形体を１０８０℃
×１ｈ、真空中で焼結し、続いて６００℃×１ｈＡｒ中
で時効処理し磁気異方性焼結永久磁石を得た。なお、粉
砕時、薄板からの方が水冷銅鋳型のインゴットからに比
べて粉末への粉砕効率が２、３倍以上高かった。 【００５３】本発明の実施例による双ロール薄板の組織
写真を第１図に、および薄板を粉砕、焼結して得られた
磁気異方性焼結永久磁石の磁気特性値を第１表（ａ）に
それぞれ示した。第１図において薄板組織中に残留αＦ
ｅはほとんど認められず、主相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型
結晶の急冷によって、本実施例（第１図参照）では基本
的に板厚方向（略板厚方向）に成長している柱状晶の成
長方向に垂直な方向である短軸方向の平均結晶粒径が９
μｍ程度であり、短軸方向の結晶粒径の分布の幅は３〜
２０数μｍの狭い範囲にあり、即ち均質な組織となって
いる。なお、基本的に板厚方向（略板厚方向）に成長と
は、全ての柱状結晶が板厚方向に成長し ているのではな
いが、大半の柱状結晶が板厚方向ないし板厚方向に対し
て若干傾斜した方向に成長している様子を指している。
また、薄板において柱状晶の短軸方向の平均結晶粒径が
９μｍ程度であり、薄板を平均粒径３．５μｍの粉末ま
で粉砕するから、上述したように、得られた各粉末粒子
において、Ｒ ２ Ｆｅ １４ Ｂ系化合物は実質的に単結晶と
して存在する。このような粉末を土述の粉末冶金法を用
いて焼結した磁気異方性焼結永久磁石において、保磁力
（ｉＨｃ）１１．０ｋＯｅ、残留磁束密度（Ｂｒ）１
２．８ｋＧ、最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘ３７．０
ＭＧＯｅの磁気特性値が得られた。なお、薄板における
上記柱状晶の結晶粒径は、図中板厚方向に等間隔に（但
し両側を除く）４本、板長さ方向に伸長する基準線を引
き、各々の基準線と交差する結晶の交差点を基準とし
て、その結晶幅の最短距離を測定することによって得
た。 【００５４】次に、比較のために同一成分の合金を水冷
銅鋳型へ鋳造し、以下同一方法で永久磁石を得た。イン
ゴットの組織写真を第２図に、およびインゴットを粉
砕、焼結して得られた磁気異方性焼結永久磁石の磁気特
性値を第１表（ｂ）にそれぞれ示した。第２図におい
て、水冷銅鋳型に接していない領域で残留αＦｅが多く
認められ、柱状の結晶成長は認められるものの短軸方向
の結晶粒径が５０μｍを超えた不均質な組織となってい
る。このインゴットを粉砕し、焼結した磁気異方性焼結
永久磁石において、保磁力７．３ｋＯｅ、残留磁束密度
１２．８ｋＧ、最大エネルギー積３６．０ＭＧＯｅの磁
気特性値が得られた。 【００５５】 【表１】【００５６】双ロール薄板材と比較材を比較すると双ロ
ール薄板材を用いた方が保磁力が顕著に増加した。 【００５７】（実施例２） Ｎｄ１５．５Ｆｅ７６．３Ｂ８．２の双ロール薄板材を
実施例１と同一の方法で製造した。この薄板材を４８メ
ッシュ以下まで粗粉砕し、さらに、ジェットミルによっ
て微粉砕し平均粒径３．５μｍの磁気異方性合金粉末を
得た。この合金粉末を１６ｋＯｅの磁界中で配向させ、
１．５ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で加圧し、幅１０ｍｍ×高
さ１０ｍｍ×長さ２０ｍｍの成形体を得た。この成形体
を１０８０℃×１ｈ、真空中で焼結し、続いて６００℃
×１ｈＡｒ中で時効処理し磁気異方性焼結永久磁石を得
た。この時の磁気特性値を第２表（ａ）に示した。保磁
力１３．５ｋＯｅ、残留磁束密度１２．２ｋＧ、最大エ
ネルギー積３４．０ＭＧＯｅの磁気特性値が得られる。 【００５８】次に比較のために同一成分の合金を水冷銅
鋳型へ鋳造し、以下同一方法で永久磁石を得た。 【００５９】この時の磁気特性値を第２表（ｂ）に示し
た。保磁力９．５ｋＯｅ、残留磁束密度１２．２ｋＧ、
最大エネルギー積３３．０ＭＧＯｅの磁気特性値が得ら
れた。磁気異方性焼結永久磁石の原料である双ロール鋳
造材と比較材を比較すると両材料とも組成上の根拠から
Ｒが多いため残留αＦｅが認められなかったが、双ロー
ル薄板材の方が短軸方向の結晶粒径の分布幅が狭くなっ
て細かく均質化し、その結果として、これを粉砕、焼結
して得られる磁気異方性焼結永久磁石の保磁力が顕著に
増加した。 【００６０】 【表２】 【００６１】（実施例３） 板厚が２、３、４ｍｍの双ロール薄板材を実施例１と同
一の方法で製造し、さらに、これらの薄板材から実施例
１と同一方法で磁気異方性焼結永久磁石を得た。板厚と
短軸方向の平均結晶粒径および保磁力の関係を第３表に
示す。第３表から板厚を２ｍｍ（平均結晶粒径１３μ
ｍ）および３ｍｍ（平均結晶粒径１８μｍ）に制御した
薄板を粉砕、焼結して得られる永久磁石の保磁力は板厚
４ｍｍ（平均結晶粒径４０μｍ）の薄板を用いて同様に
得られる永久磁石の保磁力よりも顕著に増加した。ま
た、いずれの双ロール薄板材とも、実施例１及び２中の
比較材（水冷銅鋳型からのインゴット）に比べて粉砕効
率が高かった。 【００６２】 【表３】 【００６３】（実施例４） 出発原料として、純度９９．９ｗｔ％の電解鉄、９９．
９ｗｔ％のＮｄ、９９．９ｗｔ％のＢおよび９９．９ｗ
ｔ％のＣｏを、Ｎｄ１２．４Ｆｅ７５．６Ｃｏ４．０Ｂ
８になるように所定量配合して高周波誘導加熱により溶
解し、以下５００℃×１ｈＡｒ中で時効処理する以外実
施例１と同様にして磁気異方性焼結永久磁石を得た。 【００６４】その際得られた合金薄板には残留αＦｅは
認められず、その主相を成すＣｏ置換Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型
結晶の短軸方向の平均結晶粒径は３〜２０μｍの範囲に
ある均質な組織が得られた。 【００６５】そこで、第４表（ａ）に示す保磁力（ｉＨ
ｃ）１０．６ｋＯｅ、残留磁束密度１２．９ｋＧ、最大
エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）３７．６ＭＧＯｅの磁
気特性値が得られた。 【００６６】次に、比較のために同一成分の合金を水冷
銅鋳型へ鋳造し、以下同一方法で磁気異方性焼結永久磁
石を得た。 【００６７】 【表４】 【００６８】双ロール薄板材と比較材を比較すると双ロ
ール薄板材を用いた方が保磁力が顕著に増加した。 【００６９】（実施例５） Ｎｄ１５．５Ｆｅ７４．３Ｃｏ４．０Ｂ６．２の双ロー
ル薄板材を実施例１と同一の方法で製造した。以下５０
０℃×１ｈＡｒ中で時効処理する以外は実施例２と同一
方法で磁気異方性焼結永久磁石を得た。 【００７０】この時の磁気特性値を第５表（ａ）に示し
た。保磁力１３．１ｋＯｅ、残留磁束密度１２．３ｋ
Ｇ、最大エネルギー積３４．２ＭＧＯｅの磁気特性値が
得られる。 【００７１】次に比較のために同一成分の合金を水冷銅
鋳型へ鋳造し、以下同一方法で永久磁石を得た。 【００７２】この時の磁気特性値を第５表（ｂ）に示し
た。保磁力８．８ｋＯｅ、残留磁束密度１２．３ｋＯ
ｅ、最大エネルギー積３２．９ＭＧＯｅの磁気特性値が
得られた。双ロール薄板材と比較材を比較すると両材料
とも組成上の根拠からＲが多いため残留αＦｅが認めら
れなかったが、双ロール薄板材の方が柱状晶の短軸方向
の結晶粒径の分布幅が狭くなって細かく均質化し、その
結果として永久磁石の保磁力が顕著に増加した。 【００７３】 【表５】 【００７４】 【発明の効果】以上述べたように、本発明は、溶湯急冷
法を用いて所定速度範囲で溶湯を急冷することにより、
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系又はＣｏ置換Ｒ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系磁気
異方性正方晶化合物合金を主相とする微細な柱状結晶粒
子から成る均質な微細柱状組織の薄板を提供し、さら
に、この薄板を粉砕して磁気異方性合金粉末を提供し、
この粉末を焼結して磁気異方性焼結永久磁石を提供す
る。 詳細には、薄板において、αＦｅの偏析が実質的に
生じていず、主相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型結晶の柱状組
織の均質化がなされているので、薄板を粉砕して得られ
る磁気異方性合金粉末においても、αＦｅの偏析が実質
的に生じていず、均質な粉末が得られる。また、この粉
末を用いて、αＦｅの偏析が実質的に生じていず、結晶
粒径が微細化かつ均質化された、高性能、特に、保磁力
が顕著に増加した磁気異方性焼結永久磁石が得られる。
さらに、薄板製造段階でαＦｅの偏析を十分抑止できる
ので薄板の均質化焼き鈍しが不要となり、薄板から粉末
への粉砕効率も向上し、特に微粉砕の際に酸化を抑制で
きるから工業的価値が高い。すなわち、本発明によって
得られる薄板の組織は、各粉末粒子においてＲ ２ Ｆｅ
１４ Ｂ系化合物が実質的に単結晶として存在する大きさ
まで薄反を粉砕する際に酸化が顕著に発生するほど、か
つ粉末において主相をなす磁気異方性正方晶化合物が単
結晶として存在しないほど、かつ単 結晶粉末まで粉砕す
ることが困難であるほど微細ではなく、また、粉砕して
均一な粉末粒子径分布を有する粉末が得られないほどイ
ンゴット組織のように粗大ではなく、さらにαＦｅの偏
析もなく、柱状組織の均質化がなされている。 【００７５】また、さらに組成、製造条件等を定めれ
ば、本発明の製造方法によって本系磁気異方性焼結永久
磁石の一層の高性能化の可能性が大である。
またはＰｒの少なくとも１種を含むＹおよび希土類元
素）、Ｆｅ、Ｂ、又はＲ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｂを主成分とす
る合金薄板、合金粉末及び永久磁石の製造方法に関し、
特に改善された組織を有する薄板の製造方法、該合金薄
板が粉砕された磁気異方性合金粉末の製造方法、該合金
粉末が焼結されて高い磁気特性が得られるＲ−Ｆｅ−Ｂ
系及びＣｏ置換Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の永久磁石の製造方法に
関する。 【０００２】 【従来の技術】永久磁石材料は一般の家電製品から大型
コンピューターの周辺端末機まで幅広い分野で使われる
極めて重要な電気・電子材料の一つである。近年、電気
・電子機器の小型化、軽量化、高効率化に伴い永久磁石
はますます高性能化が要求されるようになった。 【０００３】最近、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金（Ｒ−Ｆｅ−Ｃ
ｏ−Ｂ系台金）が新しい高性能永久磁石として注目され
ている。その成分はＦｅ１００−ａ−ｂＲａＢｂ、又は
（Ｆｅ１−ｘＣｏｘ）１００−ａ−ｂＲａＢｂ（ただ
し、０＜Ｘ≦２０ａｔ％であり、ＲはＮｄまたはＰｒの
少なくとも１種を含むＹおよび希土類元素から成る成
分、ａ、ｂは含有率でそれぞれａ：１０〜２０ａｔ％、
ｂ：４〜１０ａｔ％）［特公昭６１−３４２４２号公
報、ＩＥＥＥ Ｔｒａｎｓ．Ｍａｇｎ．ＭＡＧ−２０，
１５８４（１９８４）］が知られている。 【０００４】さらに、希土類−鉄−ボロン系永久磁石合
金としては、上記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系、及びＦｅをＣｏ置換
したＲ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系を基本系とする合金に、残留
磁化、保磁力若しくは最大エネルギ積の向上、残留磁化
若しくは保磁力の温度特性の向上、又は耐食性の向上等
を目的として種々の添加元素を加えたり、あるいは希土
類Ｒ、鉄、及びＢを夫々、他の希土類元素、遷移金属、
半金属（Ｃ、Ｓｉ等）で置換することが公知であり、ま
た工業上不可避に混入する不純物を上記基本系（磁気異
方性正方晶化合物）を主相とする範囲で許容することが
公知である。 【０００５】例えば、特開昭５９−４６００８号公報に
は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石合金が記載されており、特
にＮｄ、Ｐｒの一種以上を主体とする（少なくとも５０
％以上）ことが好ましく、加えてＲとして軽希土類、重
希土類及びミッシュメタル、ジジムが使用でき、Ｆｅの
一部をＣｏ、Ｎｉで置換することによりキュリー点の上
昇ができ、ＢをＣ、Ｎ、Ｓｉ、Ｐで置換でき、Ｒ−Ｆｅ
−Ｂの基本系にＡｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｚｎ、Ｚｒ、Ｎ
ｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗ、Ｓｎ、Ｂｉ、Ｓｂの一種以上を添
加することにより高保磁力化が可能なことが記載されて
いる。 【０００６】特開昭６０−３２３０６号公報には、Ｒ−
Ｆｅ−Ｂ系において、ＲがＲ１（Ｎｄ，Ｐｒを主体、８
０％以上）とＲ２（Ｄｙ、Ｔｂ、Ｇｄ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔ
ｍ、Ｙｂ）からなり、即ちＲをＤｙ等の重希土類で置換
した保磁力の改善された（Ｒ１、Ｒ２）−Ｆｅ−Ｂ系永
久磁石合金が記載されている。 【０００７】特開昭５９−６４７３３号公報には、残留
磁化の温度特性が優れたＲ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系永久磁石
合金が記載されており、加えてＲとして軽希土類、重希
土類及びミッシュメタル、ジジムが使用でき、Ｆｅの一
部をＮｉで置換することにより耐食性の向上ができ、Ｂ
をＣ、Ｎ、Ｓｉ、Ｐ等で置換でき、Ｒ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ
の基本系にＡｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ｎｉ、
Ｚｎ、Ｇｅ、Ｈｆ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｔａ、Ｗ、Ｓ
ｎ、Ｂｉ、Ｓｂの一種以上を添加することにより高保磁
力化が可能なことが記載されている。 【０００８】特開昭６０−３４００５号公報には、Ｒ−
Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系において、ＲがＲ１（Ｎｄ、Ｐｒ）と
Ｒ２（Ｄｙ、Ｔｂ、Ｇｄ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ）か
らなり、即ちＲをＤｙ等の重希土類で置換した保磁力の
改善された（Ｒ１、Ｒ２）−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系永久磁石
合金が記載されている。 【０００９】特開昭５９−８９４０１号公報には、Ｒ−
Ｆｅ−Ｂ系にＭ元素を単独又は複合添加した保磁力増大
の効果を示すＲ−Ｆｅ−Ｂ−Ｍ系永久磁石合金が記載さ
れている。Ｍ元素としてはＴｉ、Ｎｉ、Ｂｉ、Ｖ、Ｎ
ｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｓｂ、Ｇｅ、
Ｓｎ、Ｚｒ、Ｈｆが記載されている。 【００１０】特開昭５９−１３２１０４号公報には、Ｒ
−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系にＭ元素を単独又は複合添加した保
磁力増大の効果を示すＲ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ−Ｍ系永久磁
石合金が記載されている。Ｍ元素としてはＴｉ、Ｎｉ、
Ｂｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ａｌ、
Ｓｂ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｚｒ、Ｈｆが記載されている。Ｒ−
Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系にＭ元素（金属元素、半金属元素等）
を添加した永久磁石合金が記載されている。 【００１１】希土類−鉄−ボロン系合金からなる永久磁
石の製造方法として、大別して粉末冶金法とメルトスピ
ン法（液体超急冷法）の二つが知られている。 【００１２】粉末冶金法は溶湯を鋳型に鋳込んだインゴ
ットを出発素材とし、そのインゴットをスタンプミル、
ジョークラッシャーなどで粗粉砕し、さらにディスクミ
ル、ボールミル、アトライターミル、ジェットミルなど
を用いて平均粒径が３〜５μｍの粉末に微粉砕した後、
磁場中プレスによって成形体を作成し、それを１０００
〜１１５０℃の温度範囲で焼結する。その後、必要に応
じ４００〜９００℃の温度範囲で時効処理することによ
り保磁力を増大させる焼結永久磁石の製造方法である。 【００１３】希土類−鉄−ボロン系永久磁石は、磁気特
性、特に、残留磁束密度を向上させるために、以下Ｒが
Ｎｄの場合で述べるが、ＮｄあるいはＢの含有率を減少
させる必要がある。ただし、少なくとも化学量論的にＮ
ｄ２Ｆｅ１４Ｂを形成し、かつ、過剰のＦｅが存在しな
いだけのＮｄあるいはＢが必要である。（なお、一般的
には、このＮｄをＲで代表させて同様な議論ができ
る。） 【００１４】しかし、ＮｄあるいはＢを減少させていく
と、Ｎｄ≦１５ａｔ％あるいはＢ≦８ａｔ％の範囲にお
いてインゴットの冷却過程で初晶としてγＦｅの析出が
起こり、それが冷却後αＦｅとしてインゴット中に偏析
する。この残留αＦｅは本系合金を磁石にした場合に磁
気特性を低下させる相である。 【００１５】そこでインゴットを１０００〜１１５０℃
の範囲で均質化焼き鈍しすることによって、残留αＦｅ
を減少させる方法が考えられる（特開昭６１−１４３５
５３号公報参照）。 【００１６】しかし、この焼き鈍しによって主相（Ｎｄ
２Ｆｅ１４Ｂ）が粗大化し磁気特性を低下させる原因と
なる。現在、採用されている水冷銅鋳型（特公昭６１−
３４２４２号公報）へ鋳込む程度の冷却速度では不十分
であり残留αＦｅは抑制されず結晶粒が粗大化し不均質
なインゴットとなる。そのため粉砕効率が低かった。Ｎ
ｄ＞１５ａｔ％あるいはＢ＞８ａｔ％の範囲において
は、残留αＦｅはほとんど存在しないが、水冷銅鋳型へ
鋳込む方法では結晶粒が粗大化し偏析か多く磁気特性を
低下させる原因となる。 【００１７】一方、溶湯を急冷し直接薄帯にする方法
（特開昭６１−１５９４３号公報、特開昭６１−１５９
４４号公報）が発明されているが、これらは薄帯の状態
で永久磁石として使用することが特徴であり、粉末冶金
法を用いて製造する素材にはなり得ない。 【００１８】また、特開昭６０−８９５４６号公報に
は、溶湯急冷法により５μｍ以下の微細な粒状結晶から
なる複合組織より構成され、主相が正方晶化合物である
リボン状細片が記載されているが、このリボン状細片に
おいて結晶粒が５μｍ以下、特に３μｍ以下になると、
単結晶粒子にすることが技術上困難であり、粉末冶金法
の場合配向性が劣化し磁気異方性を活かした高磁気特性
が得られない。さらに、粉砕によって微細粒化しようと
すると酸化の危険が増大する。 【００１９】 【発明が解決しようとする課題】上述の如く、従来の知
見によれば、粉末冶金法を用いて製造する焼結磁石用イ
ンゴットを水冷銅鋳型を用いて製造する場合、結晶粒の
粗大化、αＦｅの残留・偏析、さらに粉砕効率が低いと
言う問題があった。しかしながら、それ以外の方法で
は、高性能の特に磁気異方性焼結永久磁石を製造するた
めの粉末冶金法用いる上で有用なＲ−Ｆｅ−Ｂ系ないし
Ｃｏ置換Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の合金片を得ることは困難であ
り、さらに改善が望まれていた。 【００２０】本発明は、従来法の上記問題点を解決し、
磁気特性の高い磁性材料、特に永久磁石の原料となるＲ
−Ｆｅ−Ｂ系又はＣｏ置換Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金からなる
磁気 異方性焼結永久磁石原料用の薄板、磁気異方性焼結
永久磁石原料用の磁気異方性合金粉末、及び磁気異方性
焼結永久磁石の製造方法を提供しようとするものであ
る。 【００２１】すなわち、上記問題点を解決するために本
発明の手段は以下の通りである。 【００２２】第１の視点においては、Ｒ、Ｆｅ及びＢ
（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を含む
Ｙおよび希土類元素から成る成分）を主成分とする合金
の溶湯を、冷却速度１０２〜１０４℃／ｓのオーダで溶
湯急冷して、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅの偏
析が実質的に存在せず、主相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型柱
状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱状結晶の短軸
方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである薄板を得るこ
とを特徴とする。 【００２３】第２の視点においては、Ｒ、Ｆｅ及びＢ
（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を含む
Ｙおよび希土類元素から成る成分）を主成分とする合金
の溶湯を、冷却速度１０２〜１０４℃／ｓのオーダで溶
湯急冷して、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅの偏
析が実質的に存在せず、主相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型柱
状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱状結晶の短軸
方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである薄板を得て、
該薄板を粉砕して、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物を主相と
し、各粉末粒子において、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物が実
質的に単結晶として存在する合金粉末を得ることを特徴
とする。 【００２４】第３の視点においては、Ｒ、Ｆｅ及びＢ
（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を含む
Ｙおよび希土類元素から成る成分）を主成分とする合金
の溶湯を、冷却速度１０２〜１０４℃／ｓのオーダで溶
湯急冷して、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅの偏
析が実質的に存在せず、主相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型柱
状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱状結晶の短軸
方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである薄板を得て、
該薄板を粉砕して、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物を主相と
し、各粉末粒子において、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物が実
質的に単結晶として存在する合金粉末を得た後、該合金
粉末を用いて粉末冶金法によりＲ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物
を主相とする永久磁石を製造することを特徴とする。 【００２５】第４の視点においては、Ｒ、Ｆｅ、Ｃｏ及
びＢ（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を
含むＹおよび希土類元素から成る成分）を主成分とする
合金の溶湯を、冷却速度１０２〜１０４℃／ｓのオーダ
で溶湯急冷して、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅ
の偏析が実質的に存在せず、主相を成すＣｏ置換Ｒ２Ｆ
ｅ１４Ｂ型柱状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱
状結晶の短軸方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである
薄板を得ることを特徴とする。 【００２６】第５の視点においては、Ｒ、Ｆｅ、Ｃｏ及
びＢ（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を
含むＹおよび希土類元素から成る成分）を主成分とする
合金の溶湯を、冷却速度１０２〜１０４℃／ｓのオーダ
で溶湯急冷して、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅ
の偏析が実質的に存在せず、主相を成すＣｏ置換Ｒ２Ｆ
ｅ１４Ｂ型柱状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱
状結晶の短軸方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである
薄板を得て、該薄板を粉砕して、Ｃｏ置換Ｒ２Ｆｅ１４
Ｂ系化合物を主相とし、各粉末粒子において、Ｃｏ置換
Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物が実質的に単結晶として存在す
る合金粉末を得ることを特徴とする。 【００２７】第６の視点においては、Ｒ、Ｆｅ、Ｃｏ及
びＢ（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を
含むＹおよび希土類元素から成る成分）を主成分とする
合金の溶湯を、冷却速度１０２〜１０４℃／ｓのオーダ
で溶湯急冷して、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅ
の偏析が実質的に存在せず、主相を成すＣｏ置換Ｒ２Ｆ
ｅ１４Ｂ型柱状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱
状結晶の短軸方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである
薄板を得て、該薄板を粉砕して、Ｃｏ置換Ｒ２Ｆｅ
１４Ｂ系化合物を主相とし、各粉末粒子において、Ｃｏ
置換Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物が実質的に単結晶として存
在する合金粉末を得た後、該合金粉末を用いて粉末冶金
法によりＣｏ置換Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ系化合物を主相とする
永久磁石を製造することを特徴とする。 【００２８】 【好適な手段】上記第１〜第６の視点において、好適な
手段は、薄板の板厚を０．５〜２．５ｍｍとするもので
ある。また、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型柱状結晶の成長方向が略
板厚方向（図１参照）となることを特徴とする。これら
の好適な手段は、Ｃｏ置換したものに（第４〜第６の視
点）対しても好ましい手段である。 【００２９】さらに、上記第１〜第３の視点において、
好適な手段は、Ｆｅ１００−ａ−ｂＲａＢｂ（ただし、
ＲはＮｄまたはＰｒの少なくとも１種を含むＹおよび希
土類元素から成る成分、ａ、ｂは含有率でそれそれａ：
１０〜２０ａｔ％、ｂ：４〜１０ａｔ％）なる合金の溶
湯である。 【００３０】また、上記第４〜第６の視点において、好
適な手段は、（Ｆｅ１−ｘＣｏｘ）１００−ａ−ｂＲａ
Ｂｂ（ただし、０＜Ｘ≦２０ａｔ％であり、ＲはＮｄま
たはＰｒの少なくとも１種を含むＹおよび希土類元素か
ら成る成分、ａ、ｂは含有率でそれそれａ：１０〜２０
ａｔ％、ｂ：４〜１０ａｔ％）なる合金の溶湯である。 【００３１】 【作用】本発明の溶湯急冷法によるＲ−Ｆｅ−Ｂ系又は
Ｃｏ置換Ｒ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系磁気異方性正方晶化合物
合金を主相とする微細な柱状結晶粒子から成る均質な微
細柱状組織の薄板、それから得られる粉末、永久磁石の
製造方法を用いることによって、αＦｅの偏析が実質的
に生じていず、主相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型結晶の柱状
晶組織の均質化がなされている上記薄板、粉末、永久磁
石が提供できるので、結晶粒径の微細化かつ均質化が可
能であり、永久磁石の高性能化、特に、保磁力を顕著に
増加させることが可能となり、さらに、αＦｅの偏析を
十分抑止できるので薄板の均質化焼き鈍しが不要とな
り、薄板から粉末への粉砕効率も向上し、特に微粉砕の
際に酸化を抑制できるから工業的価値が高い。 【００３２】また、さらに組成、製造条件等を定めれ
ば、本発明の製造方法によって本系永久磁石の一層の高
性能化の可能性が大である。 【００３３】上記構成のもと、本発明で用いる合金の好
ましい成分組成について述べるが、本発明の製造方法に
用いられる溶湯の成分組成を必ずしも限定するものでは
ない。 【００３４】成分組成はＦｅをベースとし、Ｒは本発明
の高性能磁石を得るために不可欠の希土類元素であり、
通常一種をもって足りるが実用上は二種以上の混合物を
用いることができる。 【００３５】本発明の好ましい態様として、主としてＮ
ｄまたはＰｒの少なくとも１種を用いるのは、その磁気
特性が特に優れているからである。しかし、Ｒが１０ａ
ｔ％に満たないと充分な保磁力が得られず、一方、２０
ａｔ％を超えて添加すると残留磁束密度が低下し磁気特
性が低下する。以上の理由からＲを１０〜２０ａｔ％の
範囲が好ましい。Ｎｄ、Ｐｒの一種以上は全Ｒの５０ａ
ｔ％以上が好ましく、より好ましくは８０ａｔ％以上で
あり、Ｒは実質的にＮｄ、Ｐｒの１種以上のみであって
も差し支えない。 【００３６】Ｂは主相であるＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相（Ｒ２
Ｆｅ１４Ｂ相）の生成を安定させるが４ａｔ％未満では
その生成が不安定で、１０ａｔ％を超えると残留磁束密
度が低下するので４〜１０ａｔ％の範囲が好ましい。 【００３７】ＣｏはＲ−Ｆｅ−Ｂ型合金、化合物のキュ
ーリー温度を上昇させ、耐温度特性を向上させるのでＦ
ｅに対して２０ａｔ％まで置換させてもよいが、それ以
上置換すると他の磁気特性が低下するので好ましくな
い。 【００３８】なお、本発明の製造方法に係る薄板、粉末
及び永久磁石をなす合金においては、本発明の特徴とす
る組織を有する範囲で、公知の所定元素の置換、添加を
行なうことができるし、また工業上不可避の不純物を含
むことがある。 【００３９】次に本発明のポイントである好ましくは土
記成分を有する合金系の溶湯を急冷する方法について説
明する。 【００４０】溶湯急冷法としては、特開昭６０−８９５
４６号公報等で公知のロール法（単ロール法及び双ロー
ル法）、回転ディスク法等を用いることができる。 【００４１】本発明において、急冷する方法としては、
双ロール法を用いることが望ましく、実用的である。 【００４２】冷却速度については、下記に述べるように
本発明の所定の均質な結晶組織を得るために制御され、
ロール周速を調節すること、及びロールの材質、形状を
調節することにより設定され、さらには生成薄板の結晶
組織、さらには結晶粒径の状態から実験的に最適化され
るものであるが、１０２℃／ｓ〜１０４℃／ｓのオーダ
が好ましく、おおよそ１０３℃／ｓ〜１０４℃／ｓ程度
のオーダがさらに好ましい。 【００４３】次に板厚の限定理由と短軸方向の結晶粒径
とについて述べる。なお、短軸方向の結晶粒径とは、主
相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型結晶の急冷によって成長する
柱状晶の成長方向に垂直な方向の粒径である。 【００４４】板厚が０．０５ｍｍより薄くなると急冷効
果が過大になり短軸方向の平均結晶粒径が３μｍより小
さくなる確率が高くなり磁気特性が低下するので板厚を
０．０５ｍｍ以上とした。逆に、板厚が３ｍｍより厚く
なると冷却速度が遅くなり柱状晶の組織が不均質な組織
となり、αＦｅが残留し磁気特性が低下するので板厚を
３ｍｍ以下とした。なお、その場合短軸方向の平均結晶
粒径が２０μｍを越える傾向がある。また、板厚が０．
５〜２．５ｍｍで、短軸方向の平均結晶粒径が２０μｍ
以下、さらに好ましくは１０〜１５μｍであることで一
層保磁力が上昇し好ましい。 【００４５】さらに、短軸方向の平均結晶粒径について
は、３μｍより小さくなると、薄板を単結晶まで粉砕す
る場合（磁場中プレスによる磁場配向度を高めるため薄
板を結晶粒径以下の単結晶サイズまで粉砕する必要があ
る）、酸化が非常に大きくなるため磁気特性が低下す
る。また、粉砕も困難となる。逆に短軸方向の平均結晶
粒径が２０μｍより大きくなると結晶の粒径分布が不均
一となり、それらを粉砕した後の粒子の粒径分布も不均
一となる傾向があり、磁気特性が低下のおそれがある。 【００４６】さらに、板厚を０．５〜２．５ｍｍとして
冷却速度を制御し結晶粒径の微細化及び組織の均質化が
されることにより、あるいは短軸方向の平均結晶粒径を
１０〜１５μｍの一層均質な組織にすると、微粉砕後の
粉末粒子の粒径分布が狭くなり磁気特性がさらに向上し
好ましい。また、柱状晶組織の均質化及び結晶粒径の微
細化により、例えばジェットミルを用いた場合で、水冷
銅鋳型のインゴットからに比べて粉末への粉砕効率が少
なくとも２、３倍程度向上する。 【００４７】本発明により製造した板厚０．０５〜３ｍ
ｍの薄板を粉砕し、磁場中プレス、焼結、熱処理を行な
って製造した永久磁石の保磁力は、水冷銅鋳型に鋳造し
たインゴットを用いて同一方法で製造した永久磁石の保
磁力に比べて顕著に増加する。これは本発明によって結
晶粒径が微細化され、特に残留αＦｅが抑制されて均質
な柱状晶組織が得られ薄板組織が均質化されたためであ
ると考えられる。なお、焼結時に補助成分を含むことが
でき（例、焼結助材）、その他公知の物質を含むことが
できる。 【００４８】また、さらに組成、製造条件等を定めれ
ば、本発明による磁気異方性焼結永久磁石は一層の高性
能化の可能性が大であり、希土類−鉄−ボロン系永久磁
石の磁気性能の理論的最大値に迫る期待がある。 【００４９】以下、実施例を示す。 【００５０】 【実施例】（実施例１） 出発原料として、純度９９．９ｗｔ％の電解鉄、９９．
９ｗｔ％のＮｄ、および、９９．９ｗｔ％のＢをＮｄ
１２．３Ｆｅ７９．７Ｂ８になるように所定量配合して
高周波誘導加熱により溶解し、直径３００ｍｍの銅製ロ
ール２本を併設した双ロール式薄板製造装置を用いて溶
湯急冷法により板厚１．１ｍｍの薄板を得た。ただし、
すべてＡｒ雰囲気中で行った。 【００５１】この薄板を４８メッシュ以下まで粗粉砕し
た。この段階で、粗粉砕粉に本系磁石の焼結性を高める
ために、予め水冷銅鋳型に鋳込んで作成したＮｄ−Ｆｅ
−Ｂ三元共晶成分（Ｎｄ６９．８Ｆｅ
２３．５Ｂ６．７）の４８メッシュ以下の粗粉砕粉を焼
結助材として４．８ｗｔ％添加し充分混合した。 【００５２】さらに、この混合粉をジェットミルによっ
て微粉砕し平均粒径３．５μｍ（従って、ほとんどの合
金粉末は単結晶粉末）の磁気異方性合金粉末を得た。こ
の合金粉末を１６ｋＯｅの磁場中で配向させ１．５ｔｏ
ｎ／ｃｍ２の圧力で加圧し幅１０ｍｍ×高さ１０ｍｍ×
長さ２０ｍｍの成形体を得た。この成形体を１０８０℃
×１ｈ、真空中で焼結し、続いて６００℃×１ｈＡｒ中
で時効処理し磁気異方性焼結永久磁石を得た。なお、粉
砕時、薄板からの方が水冷銅鋳型のインゴットからに比
べて粉末への粉砕効率が２、３倍以上高かった。 【００５３】本発明の実施例による双ロール薄板の組織
写真を第１図に、および薄板を粉砕、焼結して得られた
磁気異方性焼結永久磁石の磁気特性値を第１表（ａ）に
それぞれ示した。第１図において薄板組織中に残留αＦ
ｅはほとんど認められず、主相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型
結晶の急冷によって、本実施例（第１図参照）では基本
的に板厚方向（略板厚方向）に成長している柱状晶の成
長方向に垂直な方向である短軸方向の平均結晶粒径が９
μｍ程度であり、短軸方向の結晶粒径の分布の幅は３〜
２０数μｍの狭い範囲にあり、即ち均質な組織となって
いる。なお、基本的に板厚方向（略板厚方向）に成長と
は、全ての柱状結晶が板厚方向に成長し ているのではな
いが、大半の柱状結晶が板厚方向ないし板厚方向に対し
て若干傾斜した方向に成長している様子を指している。
また、薄板において柱状晶の短軸方向の平均結晶粒径が
９μｍ程度であり、薄板を平均粒径３．５μｍの粉末ま
で粉砕するから、上述したように、得られた各粉末粒子
において、Ｒ ２ Ｆｅ １４ Ｂ系化合物は実質的に単結晶と
して存在する。このような粉末を土述の粉末冶金法を用
いて焼結した磁気異方性焼結永久磁石において、保磁力
（ｉＨｃ）１１．０ｋＯｅ、残留磁束密度（Ｂｒ）１
２．８ｋＧ、最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘ３７．０
ＭＧＯｅの磁気特性値が得られた。なお、薄板における
上記柱状晶の結晶粒径は、図中板厚方向に等間隔に（但
し両側を除く）４本、板長さ方向に伸長する基準線を引
き、各々の基準線と交差する結晶の交差点を基準とし
て、その結晶幅の最短距離を測定することによって得
た。 【００５４】次に、比較のために同一成分の合金を水冷
銅鋳型へ鋳造し、以下同一方法で永久磁石を得た。イン
ゴットの組織写真を第２図に、およびインゴットを粉
砕、焼結して得られた磁気異方性焼結永久磁石の磁気特
性値を第１表（ｂ）にそれぞれ示した。第２図におい
て、水冷銅鋳型に接していない領域で残留αＦｅが多く
認められ、柱状の結晶成長は認められるものの短軸方向
の結晶粒径が５０μｍを超えた不均質な組織となってい
る。このインゴットを粉砕し、焼結した磁気異方性焼結
永久磁石において、保磁力７．３ｋＯｅ、残留磁束密度
１２．８ｋＧ、最大エネルギー積３６．０ＭＧＯｅの磁
気特性値が得られた。 【００５５】 【表１】【００５６】双ロール薄板材と比較材を比較すると双ロ
ール薄板材を用いた方が保磁力が顕著に増加した。 【００５７】（実施例２） Ｎｄ１５．５Ｆｅ７６．３Ｂ８．２の双ロール薄板材を
実施例１と同一の方法で製造した。この薄板材を４８メ
ッシュ以下まで粗粉砕し、さらに、ジェットミルによっ
て微粉砕し平均粒径３．５μｍの磁気異方性合金粉末を
得た。この合金粉末を１６ｋＯｅの磁界中で配向させ、
１．５ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で加圧し、幅１０ｍｍ×高
さ１０ｍｍ×長さ２０ｍｍの成形体を得た。この成形体
を１０８０℃×１ｈ、真空中で焼結し、続いて６００℃
×１ｈＡｒ中で時効処理し磁気異方性焼結永久磁石を得
た。この時の磁気特性値を第２表（ａ）に示した。保磁
力１３．５ｋＯｅ、残留磁束密度１２．２ｋＧ、最大エ
ネルギー積３４．０ＭＧＯｅの磁気特性値が得られる。 【００５８】次に比較のために同一成分の合金を水冷銅
鋳型へ鋳造し、以下同一方法で永久磁石を得た。 【００５９】この時の磁気特性値を第２表（ｂ）に示し
た。保磁力９．５ｋＯｅ、残留磁束密度１２．２ｋＧ、
最大エネルギー積３３．０ＭＧＯｅの磁気特性値が得ら
れた。磁気異方性焼結永久磁石の原料である双ロール鋳
造材と比較材を比較すると両材料とも組成上の根拠から
Ｒが多いため残留αＦｅが認められなかったが、双ロー
ル薄板材の方が短軸方向の結晶粒径の分布幅が狭くなっ
て細かく均質化し、その結果として、これを粉砕、焼結
して得られる磁気異方性焼結永久磁石の保磁力が顕著に
増加した。 【００６０】 【表２】 【００６１】（実施例３） 板厚が２、３、４ｍｍの双ロール薄板材を実施例１と同
一の方法で製造し、さらに、これらの薄板材から実施例
１と同一方法で磁気異方性焼結永久磁石を得た。板厚と
短軸方向の平均結晶粒径および保磁力の関係を第３表に
示す。第３表から板厚を２ｍｍ（平均結晶粒径１３μ
ｍ）および３ｍｍ（平均結晶粒径１８μｍ）に制御した
薄板を粉砕、焼結して得られる永久磁石の保磁力は板厚
４ｍｍ（平均結晶粒径４０μｍ）の薄板を用いて同様に
得られる永久磁石の保磁力よりも顕著に増加した。ま
た、いずれの双ロール薄板材とも、実施例１及び２中の
比較材（水冷銅鋳型からのインゴット）に比べて粉砕効
率が高かった。 【００６２】 【表３】 【００６３】（実施例４） 出発原料として、純度９９．９ｗｔ％の電解鉄、９９．
９ｗｔ％のＮｄ、９９．９ｗｔ％のＢおよび９９．９ｗ
ｔ％のＣｏを、Ｎｄ１２．４Ｆｅ７５．６Ｃｏ４．０Ｂ
８になるように所定量配合して高周波誘導加熱により溶
解し、以下５００℃×１ｈＡｒ中で時効処理する以外実
施例１と同様にして磁気異方性焼結永久磁石を得た。 【００６４】その際得られた合金薄板には残留αＦｅは
認められず、その主相を成すＣｏ置換Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ型
結晶の短軸方向の平均結晶粒径は３〜２０μｍの範囲に
ある均質な組織が得られた。 【００６５】そこで、第４表（ａ）に示す保磁力（ｉＨ
ｃ）１０．６ｋＯｅ、残留磁束密度１２．９ｋＧ、最大
エネルギー積（（ＢＨ）ｍａｘ）３７．６ＭＧＯｅの磁
気特性値が得られた。 【００６６】次に、比較のために同一成分の合金を水冷
銅鋳型へ鋳造し、以下同一方法で磁気異方性焼結永久磁
石を得た。 【００６７】 【表４】 【００６８】双ロール薄板材と比較材を比較すると双ロ
ール薄板材を用いた方が保磁力が顕著に増加した。 【００６９】（実施例５） Ｎｄ１５．５Ｆｅ７４．３Ｃｏ４．０Ｂ６．２の双ロー
ル薄板材を実施例１と同一の方法で製造した。以下５０
０℃×１ｈＡｒ中で時効処理する以外は実施例２と同一
方法で磁気異方性焼結永久磁石を得た。 【００７０】この時の磁気特性値を第５表（ａ）に示し
た。保磁力１３．１ｋＯｅ、残留磁束密度１２．３ｋ
Ｇ、最大エネルギー積３４．２ＭＧＯｅの磁気特性値が
得られる。 【００７１】次に比較のために同一成分の合金を水冷銅
鋳型へ鋳造し、以下同一方法で永久磁石を得た。 【００７２】この時の磁気特性値を第５表（ｂ）に示し
た。保磁力８．８ｋＯｅ、残留磁束密度１２．３ｋＯ
ｅ、最大エネルギー積３２．９ＭＧＯｅの磁気特性値が
得られた。双ロール薄板材と比較材を比較すると両材料
とも組成上の根拠からＲが多いため残留αＦｅが認めら
れなかったが、双ロール薄板材の方が柱状晶の短軸方向
の結晶粒径の分布幅が狭くなって細かく均質化し、その
結果として永久磁石の保磁力が顕著に増加した。 【００７３】 【表５】 【００７４】 【発明の効果】以上述べたように、本発明は、溶湯急冷
法を用いて所定速度範囲で溶湯を急冷することにより、
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系又はＣｏ置換Ｒ−Ｆｅ−Ｃｏ−Ｂ系磁気
異方性正方晶化合物合金を主相とする微細な柱状結晶粒
子から成る均質な微細柱状組織の薄板を提供し、さら
に、この薄板を粉砕して磁気異方性合金粉末を提供し、
この粉末を焼結して磁気異方性焼結永久磁石を提供す
る。 詳細には、薄板において、αＦｅの偏析が実質的に
生じていず、主相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型結晶の柱状組
織の均質化がなされているので、薄板を粉砕して得られ
る磁気異方性合金粉末においても、αＦｅの偏析が実質
的に生じていず、均質な粉末が得られる。また、この粉
末を用いて、αＦｅの偏析が実質的に生じていず、結晶
粒径が微細化かつ均質化された、高性能、特に、保磁力
が顕著に増加した磁気異方性焼結永久磁石が得られる。
さらに、薄板製造段階でαＦｅの偏析を十分抑止できる
ので薄板の均質化焼き鈍しが不要となり、薄板から粉末
への粉砕効率も向上し、特に微粉砕の際に酸化を抑制で
きるから工業的価値が高い。すなわち、本発明によって
得られる薄板の組織は、各粉末粒子においてＲ ２ Ｆｅ
１４ Ｂ系化合物が実質的に単結晶として存在する大きさ
まで薄反を粉砕する際に酸化が顕著に発生するほど、か
つ粉末において主相をなす磁気異方性正方晶化合物が単
結晶として存在しないほど、かつ単 結晶粉末まで粉砕す
ることが困難であるほど微細ではなく、また、粉砕して
均一な粉末粒子径分布を有する粉末が得られないほどイ
ンゴット組織のように粗大ではなく、さらにαＦｅの偏
析もなく、柱状組織の均質化がなされている。 【００７５】また、さらに組成、製造条件等を定めれ
ば、本発明の製造方法によって本系磁気異方性焼結永久
磁石の一層の高性能化の可能性が大である。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の実施例１による双ロール薄板片の金属
組織を示した金属顕微鏡による金属組織写真である。 【図２】比較材としてのインゴット材の金属組織を示し
た金属顕微鏡による金属組織写真である。
組織を示した金属顕微鏡による金属組織写真である。 【図２】比較材としてのインゴット材の金属組織を示し
た金属顕微鏡による金属組織写真である。
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フロントページの続き
(51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ
Ｃ２２Ｃ 33/02 Ｃ２２Ｃ 33/02 Ｊ
38/00 ３０３ 38/00 ３０３Ｄ
Ｈ０１Ｆ 1/053 Ｈ０１Ｆ 1/04 Ｈ
(72)発明者 溝口 利明
神奈川県川崎市中原区井田1618番地 新
日本製鐵株式会社 第１技術研究所内
(56)参考文献 特開 昭61−15943（ＪＰ，Ａ)
特開 昭60−162750（ＪＰ，Ａ)
特開 昭62−33402（ＪＰ，Ａ)
特開 昭62−131503（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- (57)【特許請求の範囲】 １．Ｒ、Ｆｅ及びＢ（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少
なくとも１種を含むＹおよび希土類元素から成る成分）
を主成分とする合金の溶湯を、 冷却速度１０２〜１０４℃／ｓのオーダで溶湯急冷し
て、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅの偏析が実質
的に存在せず、主相を成すＲ２Ｆｅ１４Ｂ型柱状結晶の
均質な組織を有し、かつ、前記柱状結晶の短軸方向の平
均結晶粒径が３〜２０μｍである薄板を得ることを特徴
とする希土類−鉄−ボロン系合金薄板の製造方法。 ２．前記板厚が０．５〜２．５ｍｍであることを特徴と
する特許請求の範囲第１項記載の希土類−鉄−ボロン系
合金薄板の製造方法。 ３．Ｆｅ １００−ａ−ｂ Ｒ ａ Ｂ ｂ （ただし、ＲはＮｄま
たはＰｒの少なくとも１種を含むＹおよび希土類元素か
ら成る成分、ａ、ｂは含有率でそれぞれａ：１０〜２０
ａｔ％、ｂ：４〜１０ａｔ％）なる合金の溶湯であるこ
とを特徴とする特許計求の範囲第１項に記載の希土類−
鉄−ボロン系合金薄板の製造方法。 ４．Ｒ、Ｆｅ及びＢ（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少
なくとも１種を含むＹおよび希土類元素から成る成分）
を主成分とする合金の溶湯を、 冷却速度１０ ２ 〜１０ ４ ℃／ｓのオーダで溶湯急冷し
て、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅの偏析が実質
的に存在せず、主相を成すＲ ２ Ｆｅ １４ Ｂ型柱状結晶の
均質な組織を有し、かつ、前記柱状結晶の短軸方向の平
均結晶粒径が３〜２０μｍである薄板を得て、 該薄板を粉砕して、Ｒ ２ Ｆｅ １４ Ｂ系化合物を主相と
し、各粉末粒子において、Ｒ ２ Ｆｅ １４ Ｂ系化合物が実
質的に単結晶として存在する合金粉末を得ることを特徴
とする希土類−鉄−ボロン系合金粉末の製造方法。 ５．Ｒ、Ｆｅ及びＢ（ただし、ＲはＮｄまたはＰｒの少
なくとも１種を含むＹおよ び希土類元素から成る成分）
を主成分とする合金の溶湯を、 冷却速度１０ ２ 〜１０ ４ ℃／ｓのオーダで溶湯急冷し
て、板目を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅの偏析が実質
的に存在せず、主相を成すＲ ２ Ｆｅ １４ Ｂ型柱状結晶の
均質な組織を有し、かつ、前記柱状結晶の短軸方向の平
均結晶粒径が３〜２０μｍである薄板を得て、 該薄板を粉砕して、Ｒ ２ Ｆｅ １４ Ｂ系化合物を主相と
し、各粉末粒子において、Ｒ ２ Ｆｅ １４ Ｂ系化合物が実
質的に単結晶として存在する合金粉末を得た後、 該合金
粉末を用いて粉末冶金法によりＲ ２ Ｆｅ １４ Ｂ系化合物
を主相とする永久磁石を製造することを特徴とする希土
類−鉄−ボロン系永久磁石の製造方法。 ６．Ｒ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＢ（ただし、ＲはＮｄまたはＰ
ｒの少なくとも１種を含むＹおよび希土類元素から成る
成分）を主成分とする合金の溶湯を、 冷却速度１０ ２ 〜１０ ４ ℃／ｓのオーダで溶湯急冷し
て、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅの偏析が実質
的に存在せず、主相を成すＣｏ置換Ｒ ２ Ｆｅ １４ Ｂ型柱
状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱状結晶の短軸
方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである薄板を得るこ
とを特徴とするＣｏ置換希土類−鉄−ボロン系合金薄板
の製造方法。 ７．（Ｆｅ １−ｘ Ｃｏ ｘ ） １００−ａ−ｂ Ｒ ａ Ｂ ｂ （た
だし、０＜Ｘ≦２０ａｔ％であり、ＲはＮｄまたはＰｒ
の少なくとも１種を含むＹおよび希土類元素から成る成
分、ａ、ｂは含有率でそれぞれａ：１０〜２０ａｔ％、
ｂ：４〜１０ａｔ％）なる合金の溶湯であることを特徴
とする特許請求の範囲第６項記載のＣｏ置換希土類−鉄
−ボロン系合金薄板の製造方法。 ８．Ｒ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＢ（ただし、ＲはＮｄまたはＰ
ｒの少なくとも１種を含むＹおよび希土類元素から成る
成分）を主成分とする合金の溶湯を、 冷却速度１０ ２ 〜１０ ４ ℃／ｓのオーダで溶湯急冷し
て、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅの偏析が実質
的に存在せず、主相を成すＣｏ置換Ｒ ２ Ｆｅ １４ Ｂ型柱
状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱状結晶の短軸
方向の平均結晶粒 径が３〜２０μｍである薄板を得て、 該薄板を粉砕して、Ｃｏ置換Ｒ ２ Ｆｅ １４ Ｂ系化合物を
主相とし、各粉末粒子において、Ｃｏ置換Ｒ ２ Ｆｅ １４
Ｂ系化合物が実質的に単結晶として存在する合金粉末を
得ることを特徴とするＣｏ置換希土類−鉄−ボロン系合
金粉末の製造方法。 ９．Ｒ、Ｆｅ、Ｃｏ及びＢ（ただし、ＲはＮｄまたはＰ
ｒの少なくとも１種を含むＹおよび希土類元素から成る
成分）を主成分とする合金の溶湯を、 冷却速度１０ ２ 〜１０ ４ ℃／ｓのオーダで溶湯急冷し
て、板厚を０．０５〜３ｍｍとし、αＦｅの偏析が実質
的に存在せず、主相を成すＣｏ置換Ｒ ２ Ｆｅ １４ Ｂ型柱
状結晶の均質な組織を有し、かつ、前記柱状結晶の短軸
方向の平均結晶粒径が３〜２０μｍである薄板を得て、 該薄板を粉砕して、Ｃｏ置換Ｒ ２ Ｆｅ １４ Ｂ系化合物を
主相とし、各粉末粒子において、Ｃｏ置換Ｒ ２ Ｆｅ １４
Ｂ系化合物が実質的に単結晶として存在する合金粉末を
得た後、 該合金粉末を用いて粉末冶金法によりＣｏ置換Ｒ ２ Ｆｅ
１４ Ｂ系化合物を主相とする永久磁石を製造することを
特徴とするＣｏ置換希土類一鉄−ボロン系永久磁石の製
造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6158193A JP2745042B2 (ja) | 1994-06-17 | 1994-06-17 | 希土類−鉄−ボロン系合金薄板、合金粉末及び永久磁石の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6158193A JP2745042B2 (ja) | 1994-06-17 | 1994-06-17 | 希土類−鉄−ボロン系合金薄板、合金粉末及び永久磁石の製造方法 |
Related Parent Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62151453A Division JP2665590B2 (ja) | 1987-06-19 | 1987-06-19 | 希土類―鉄―ボロン系磁気異方性焼結永久磁石原料用合金薄板並びに磁気異方性焼結永久磁石原料用合金粉末，及び磁気異方性焼結永久磁石 |
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