JPH024901A - 希土類−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、すぐれた磁気特性を有する希土類−Ｆｅ−
Ｂ系合金磁石粉末の製造法に関するものである。

〔従来の技術〕

一般に、Ｙを含む希土類元素（以下、Ｒで示す）とＦｅ
とＢを主成分とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末は、Ｒ
−Ｆｅ−Ｂ系合金がすぐれた磁気特性を示す永久磁石材
料として注目されてから、主にボンド磁石用磁石粉末と
して開発されている。

ボンド磁石は、含有される磁石粉末と同種の焼結磁石等
に比べて磁気特性では劣るにもかかわらず、物理的強度
にすぐれ、かつ形状の自由度が高い等の理由から、近年
その利用範囲を急速に広げつつある。このボンド磁石は
、磁石粉末と有機バインダー、金属バインダー等とを結
合してなるもので、その磁石粉末の磁気特性によってボ
ンド磁石の磁気特性が左右される。

上記合金磁石粉末では、その磁気特性が上記合金磁石粉
末の組織に大きく依存しており、上記合金のすぐれた磁
気特性を生かせるような組織を有する磁石粉末の研究が
行なわれていた。

従来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造法は、（ａ）
　　上記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金のインゴット、永度二数ｐ
〜数１００虜の粉末を得る方法（例えば特開昭１３０−
２５７１０７号公報、特開昭［１２−２３９０３号公報
参照）、 （ｂ）　　上記（ａ）の方法で得られた磁石粉末を、さ
らに磁気特性の保磁力を向上させるために、歪とりの熱
処理を行ったり、８００℃〜１１００℃に加熱して集合
粉末とする方法（例えば特開昭６１−２６［１５０２号
公報、特開昭６１−１７９８０１号公報、特開昭６１２
１４５０５号公報参照）、 （ｃ）　　溶融状態の上記合金を液体急冷法やアトマイ
ズ法等により上記合金の粉末を製造し、磁気特性の保磁
力を向上させるために必要に応じて熱処理を行って、平
均粒度：数ρ〜数１００ｕｒｒｌの粉末を得る方法（例
えば、特開昭６０−１７９０５号公報、特開昭６０−２
０７３０２号公報参照）、が知られている。

上記従来の技術（ａ）　、　（ｂ）の製造法によって得
られた磁石粉末の組織は、主相であるＲ２Ｆｅ１４Ｂ金
属間化合物相（以下、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相という）、Ｒ−
ｒｉｃｈ相、およびＢ　−ｒｉｃｈ相から形成されてい
る。上記従来の技術（ａ）の製造法によって、組織変化
はなく、その磁石粉末は、上記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金のイ
ンゴット、永久磁石または粉末が１、粉砕された組織で
ある。また、上記従来の技術（ｂ）の製造法によって得
られた磁石粉末の組織には、主相：Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の
周囲にＲ−ｒｉｃｈ相が形成される。

上記従来の技術（ｅ）の製造法は、液体急冷法の場合、
溶融状態からの急冷凝固によりアモルファス相とし、熱
処理により主相を結晶化させた微結晶組織を得る方法で
あり、主相：Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の周囲にアモルファス相
が存在する形になる。アトマイズ法は、溶融状態から直
接主相：Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相とその周囲にＲ−ｒｉｃｈ相
が形成された組織を得る方法である。

すぐれた磁気特性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末
は、その粉末の組織が以下の（］）〜（４）であればよ
いと考えられている。

（１）主相：Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の平均結晶粒径が５０μ
ｓ以下、好ましくは０．３μｓ以下であること、（２）
主相：Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の結晶粒内、結晶粒界部に逆磁
区発生時の核となる不純物や歪がないこと、 （３）主相：Ｒ，、Ｆｅ１４Ｂ相の結晶粒界部にＲｒｉ
ｃｈ相またはアモルファス相が存在し、上記主相の結晶
粒がＲ−ｒｉｃｈ相またはアモルファス相で囲まれてい
ること、 （４）磁石粉末の個々のＲ２Ｆ　８１４　Ｂ相において
、結晶磁気異方性の磁化容易軸が揃っており、磁石粉末
が磁気的異方性を有すること、である。

〔発明が解決しようとする課題〕

ところが、上記従来の技術（ａ）の製造法により得られ
た磁石粉末は、主相：Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相が粒内破壊によ
り粉砕され、かつ粉砕時の歪や粉砕時に生成する酸化物
、水素化物等の不純物のために、磁石粉末の組織が上記
に示した磁気特性を充分に生かすのに望ましい組織には
ならず、０．５〜３．０ＫＯｅ程度の固有保磁力（以下
、保磁力で示す）しか得られなかった。さらに、上記従
来の技術（ｂ）の製造法により得られた磁石粉末は、粒
内破壊した主相：Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の周囲にＲ−ｒｉｃ
ｈ相が形成され、磁石粉末の歪も緩和されるために５〜
１３ＫＯｅ程度の高保磁力を示すが、これらをボンド磁
石用の磁石粉末として、使用した場合、成形圧力の増加
と共にボンド磁石の保磁力が低下し、耐酸化性も悪く、
例えば配向磁場中で、５Ｔｏｎ／ｃ−の圧力成形したボ
ンド磁石は、保磁力が５　ＫＯｅ以下となり、磁石粉末
の磁気特性が得られないという欠点があった。また、上
記従来の技術（ｅ）の製造法により得られた磁石粉末は
、主相：Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の各結晶粒の結晶方向が任意
であり、粉末の磁気特性は等方性である。このため、８
〜１５　ＫＯｅ程度の高保磁力を示し、またボンド磁石
用磁石粉末として使用した場合、そのボンド磁石も８〜
１５ＫＯｅ程度の高保磁力を示すが、着磁磁場を３５Ｋ
Ｏｅ以上も必要とするため、実用的には用途が制限され
る。さらに、液体急冷法やアトマイズ法は、原料合金か
ら安定した特性の磁石粉末を得るには歩留りか悪く、生
産性が低いという欠点があった。

〔課題を解決するための手段〕

そこで、本発明者等は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末と
してすぐれた磁気特性を有し、かつ原料合金から歩留り
よく製造され、さらにボンド磁石用磁石粉末として使用
した場合にも、そのボンド磁石がすぐれた磁気特性を示
す、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造法を開発すべく
研究を行った結果、 （ｉ）Ｒ−Ｆｅ　−Ｂ系合金のインゴット、（ｉｆ）　
Ｒ−Ｆｅ　−Ｂ系合金のインゴットを粉砕して得られた
粉末、または従来のＣａ還元拡散法等により得られたＲ
−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（以下、粉末という）、 （ｉｉｉ　）温度＝６００〜１２００℃に保持して均質
化処理を行なった上記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金のインゴット
（以下、均質化処理インゴットという）、（１ｖ）上記
均質化処理インゴットを粉砕して得られた粉末または温
度二６００〜１２００℃に保持して均質化処理を行なっ
た上記（ｉｆ）のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金の粉末（以下、均
質化処理粉末という）、を、 Ｈ２ガス雰囲気中またはＨ２ガスと不活性ガスの混合雰
囲気中で、温度＝５００〜１０００℃に保持して上記合
金のインゴット、粉末、均質化処理インゴットまたは均
質化処理粉末にＨ２を吸蔵させ、その温度範囲で脱Ｈ２
処理し、 ついで冷却または一定温度保持の熱処理することによっ
て得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末は、少なくとも
５　ＫＯｅ以上の高保磁力を有すると共に磁気異方性を
有し、このＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末をボンド磁石用
磁石粉末として製造したボンド磁石も、少なくとも５　
ＫＯｅ以上の高保磁力と磁気異方性を示すという知見を
得たのである。

この発明は、かかる知見にもとづいてなされたものであ
って、 ■　Ｈ２ガス雰囲気中またはＨ２ガスと不活性ガスの混
合雰囲気中において、温度：５００〜１０００℃に保持
して上記合金のインゴット、粉末、均質化処理インゴッ
トまたは均質化処理粉末にＨ２を吸蔵させ、 囲気またはＨガス分圧：　］　Ｘ　１Ｏ−１Ｔｏｒｒ以
下の不活性ガス雰囲気になるまで温度＝５００〜１００
０℃て脱Ｈ２処理し、 ■　ついで冷却するか、温度＝３００〜１０００℃で熱
処理後冷却するＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造法に
特徴を有するものである。

上記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造法について、限
定理由も含めて、さらに詳細に説明する。

原料である上記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金は、インゴット、粉
末であるが、インゴットとして用いるよりも均質化処理
インゴットとして用いる方が、さらに粉末として用いる
よりも均質化処理粉末として用いる方が、この発明の製
造法で得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の磁気特性
は、−層内上する。

その理由は、鋳造して得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金イン
ゴット、上記鋳造インゴットを粉砕した粉末または、従
来のＣａ還元法等により得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉
末の金属組織は、主として主相：Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相およ
びＮｄ−ｒｉｃｈ相から構成されているか、上記Ｒ２Ｆ
　８１４　Ｂ相中には、α−Ｆｅ相、Ｎｄ２Ｆｅ１７相
などの非平衡組織が析出していることが多く、上記非平
衡組織の存在するインゴットまたは粉末を原料とするよ
りも、均質化処理を施して上記非平衡組織を可及的に消
失せしめ、実質的に主相：　Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相およびＮ
ｄ−ｒｉｅｈ相からなる均質化処理インゴットまたは均
質化処理粉末を原料として用いる方が、得られたＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系合金磁石粉末の磁気特性は大幅に向上するので
ある。

上記合金のインゴットまたは均質化処理インゴットを原
料として用いると、粉末または均質化処理粉末を原料と
して用いるよりも酸化による磁気特性低下を抑えること
ができる。さらに、原料として上記合金のインゴットま
たは均質化処理インゴットを原料としても、Ｈ２化によ
る崩壊（以下、Ｈ２化崩壊物という）が起こるので、後
の粉砕工程を付加する必要もなく、上記粉砕工程による
磁石粉末の酸化を心配する必要はない。

特に、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の組成が主相：Ｒ２Ｆｅ１４
Ｂ相の組成付近、つまり、原子百分率でＲ（Ｆｅ、Ｂ）
　　　　において、１２≦Ｘ≦１５Ｘ　　　　　　　　
　　　１００−Ｘ で表される組成の合金については、均質化処理インゴッ
トを原料として用いる方が好ましい。

しかしながら、原子百分率でＲｘ（Ｆｅ、Ｂ）１ｏｏ−
Ｘにおいて、Ｘ＜１２またはＸ＞１５で表される組成の
合金については、合金の組成によっては、インゴットま
たは均質化処理インゴットを原料とするよりも、粉末ま
たは均質化処理粉末を原料として用いた方か磁気特性が
向上することもある。相対的には、Ｒ成分およびＢ成分
が少ない組成では原料の合金形状はインゴットがよく、
Ｒ成分およびＢ成分が多い組成では原料の合金形状は粉
末がよい傾向にある。

上記均質化処理温度は、６００〜１２００°Ｃ（好まし
くは、　９００〜１１００°Ｃ）の範囲内である。均質
化処理温度が６００℃より低いと均質化処理に長時間を
要するために、工業的生産性が悪く、一方、１２００℃
を越えると上記インゴットまたは粉末が溶融するので好
ましくない。

上記■の工程の雰囲気は、Ｈ２ガス雰囲気中またはＨ２
ガスと不活性ガスの混合雰囲気中において、Ｈガス圧力
またはＨ２２ガ圧が、少なくとも１ＯＴｏｒｒ以上とな
るような条件で行うことが好ましい。上記雰囲気として
ＨガスまたはＨ２ガスを含む不活性ガスを選定した理由
は、単なる歪とりゃ酸化防止またはＨ２化崩壊物の製造
のためたけではなく、原料となる上記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合
金のインゴット、粉末、均質化処理インゴットまたは均
質化処理粉末に組織変化をもたらし、この発明の製造法
で得られた磁石粉末がＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金のすぐれた磁
気特性を有する再結晶集合組織とすることかできるため
である（この再結晶集合組織については後で説明する）
。他の不活性ガスのみ、あるいは真空中で上記■の保持
を行っても、この再結晶集合組織を得ることができない
。

上記Ｈガス圧力またはＨ２２ガ圧が１ＯＴｏｒｒ未満て
は、原料である上記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金インゴット、粉
末、均質化処理インゴットまたは均質化処理粉末か充分
に組、織度化するまでＨ２が吸蔵されないので好ましく
ない。

また、上記Ｈ２ガス圧力またはＨ２２ガス圧が７６０Ｔ
ｏｒｒより高い、すなわち大気圧よりも加圧状態では脱
Ｈ２処理に長時間を要するために工業的ではない。

上記「温度＝５００〜１０００℃に保持し」とは、上記
温度＝５００〜１０００℃の範囲内の一定温度に保持す
るたけでなく、上記温度範囲内で昇温変化または降温変
化させてもよい。上記昇温変化または降温変化は、直線
的に昇温または降温変化させてもよいが、曲線的な昇温
または降温変化させてもよい。

さらに、上記温度、５００〜１０００℃の範囲内で、昇
温、一定温度保持、降温の任意の組合せからなる温度変
化をさせてもよい。

室温から上記温度：５００〜１０００℃に加熱する途中
の雰囲気は、必すしもＨ２ガスでなくてもよく、他のＡ
ｒ等の不活性ガス、あるいは真空でもよいが、好ましく
は水素ガスかよい。上記温度＝５００〜１０００°Ｃに
保持するときは、Ｈ２ガスは必須である。

また、温度：５００〜１０００℃の保持温度、保持時間
およびＨ２ガス圧力を調節することにより、得られる磁
石粉末の保磁力と磁気異方性を制御することができる。

Ｈ２ガス雰囲気中またはＨ２ガスと不活性ガスの混合雰
囲気中の保持温度が５００℃より低いと、上記合金磁石
粉末の組織変化が充分に得られず、１０００℃より高い
とＨ２化崩壊物または粉末が互いに溶着してしまう上に
、組織変化が進行して再結晶粒が粒成長をおこし、保磁
力が低下してしまう。

上記■の工程の終了後、Ｈ２ガス圧カニ１×１０　　Ｔ
ｏｒｒ以下の真空雰囲気またはＨ２２ガス圧：Ｉ　Ｘ　
ＬＯ’Ｔｏｒｒ以下の不活性ガス雰囲気になるまで温度
：　５００〜１０００℃で上記■の脱Ｈ２処理する。こ
の■の工程で、磁石粉末にＨ２が残留すると高保磁力が
得られない。この脱Ｈ２処理のパターンは、上記■の工
程と同様に上記温度：５００〜１０００℃の範囲内の一
定温度に保持するだけでなく、上記温度範囲内で直線的
または曲線的に昇温変化または降温変化させてもよく、
さらに、上記温度＝５００〜１０００℃の範囲内で、昇
温、一定温度保持、降温の任意の組合せからなる温度変
化をさせてもよい。上記■の脱Ｈ２処理温度は、５００
℃未満では、Ｈガス圧力または分圧をＩ　Ｘ　ｌＯ’Ｔ
ｏｒｒ以下にしでも磁石粉末にＨ２が残留し、高保磁力
が得られないので好ましくなく、１０００℃を越えると
Ｈ２化崩壊物または粉末か互いに溶着してしまう上に、
再結晶粒か粒成長をおこし、保磁力か低下してしまう。

さらに、この■の工程の脱Ｈ２処理は、上記合金磁石粉
末のほぼ完全な脱Ｈ２化を目的とするもので、Ｈ２ガス
圧力または分圧がＩ×１０Ｔｏｒｒよりも高いと脱Ｈ２
化が不充分となり、高保磁力が得られない。

上記■の工程と■の工程の温度範囲は同一であるが、必
ずしもＨガス雰囲気中またはＨ２ガスと不活性ガスの混
合雰囲気中で保持した温度をそのまま保持して脱Ｈ２化
しなくてもよく、例えば、Ｈガス雰囲気中またはＨ２ガ
スと不活性ガスの混合雰囲気中で保持した温度からさら
に昇温および降温して脱Ｈ２化してもよいが、得られる
磁石粉末に再結晶粒の粒成長が抑制され、高い保磁力を
有する再結晶集合組織になるためには、Ｈ２ガス雰囲気
中またはＨ２ガスと不活性ガスの混合雰囲気中で保持し
た温度で脱Ｈ２化を行うことが好ましい。

なお、上記■、■の工程終了後、繰り返し上記■、■の
工程を行ってもよい。

このように磁石粉末のほぼ完全な脱Ｈ２化した後、上記
■の工程で、Ａｒ等の不活性ガスにより冷却するか、ま
たは冷却途中で真空中または不活性ガス中で一定温度に
保持して熱処理する。この熱処理は、上記■、■の工程
を経て得られる磁石粉末の保磁力の向上を目的とするも
ので、必要に応じて行う。上記熱処理温度は、３００〜
１０００℃、好ましくは５５０〜７００℃の温度範囲で
ある。かかる熱処理は、上記不活性ガスにより室温まで
冷却した後、再度加熱して真空中または不活性ガス中で
行ってもよく、１回だけでなく、２回以上行ってもよい
。上記脱Ｈ２化した後および熱処理後の冷却はできるだ
け速い方が望ましい。

なお、この発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末のＦｅの
一部をＭ（Ｍは、Ｃｏ、Ｎｉ　、Ｖ、Ｎｂ。

Ｔａ、Ｃｕ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｍｏ、Ｗ、Ｔｉ　、ＡｊＪ＋
Ｇａ、Ｉｎ、Ｚｒ、Ｈ１’）の１種または２種以上の少
量で置換してもよい。また、Ｂの一部をＡ　（Ａは、Ｎ
、Ｐ、Ｓ、Ｆ、Ｓｊ　、Ｃ，Ｇｅ。

Ｓｎ、Ｚｎ、Ｓｂ、Ｂｉ）の１種または２種以上の少量
で置換してもよい。

第１−Ａ図から第１−Ｄ図は、この発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ
系合金磁石粉末の代表的な製造処理パターンを示す。

第１−Ａ図は、温度＝５００〜１０００℃の範囲内の一
定温度に保持し、上記一定温度に保持しつつ、雰囲気を
Ｈガス雰囲気またはＨ２ガスと不活性ガスの混合雰囲気
から、Ｈ２ガス圧カニ１ＸＩＱＴｏｒｒ以下の真空雰囲
気またはＨ２２ガス圧：１×１０’Ｔｏ　ｒ　ｒ以下の
不活性ガス雰囲気になるまで脱Ｈ２処理し、ついで冷却
する製造処理パターンを示している。

第１−Ｂ図は、Ｈガス雰囲気またはＨ２ガスと不活性ガ
スの混合雰囲気において、温度：５００〜１０００℃の
範囲内を昇温させ、ついでＨ２ガス圧カニ　Ｉ　Ｘ　１
Ｏ−１Ｔｏｒｒ以下の真空雰囲気またはＨ２２ガス圧：
　Ｉ　Ｘ　１０’Ｔｏｒｒ以下の不活性ガス雰囲気にな
るまで温度：５００〜１０００℃の範囲内で降温変化さ
せて脱Ｈ２処理し、ついで冷却する製造処理パターンを
示している。

第１−６図は、Ｈガス雰囲気またはＨ２ガスと不活性ガ
スの混合雰囲気において、温度＝５００〜１０００℃の
範囲内にて、昇温および一定温度の真空雰囲気またはＨ
２２ガス圧：　Ｉ　ＸＩＯＴｏｒｒ以下の不活性ガス雰
囲気になるまで温度：５００〜１０００℃の範囲内にて
さらに昇温、一定温度保持および降温の温度変化を施し
て脱Ｈ２処理し、さらに一定温度保持の熱処理を施して
、冷却する製造処理パターンを示している。

第１−Ｄ図は、Ｈガス雰囲気またはＨ２ガスと不活性ガ
スの混合雰囲気において温度：５００〜１０００℃の範
囲内にて、昇温、一定温度保持および降温の温度変化を
施し、ついでＨ２ガス圧カニＩ　Ｘ　ｌｏ’Ｔｏｒｒ以
下の真空雰囲気またはＨガス分圧：　Ｉ　Ｘ１Ｏ−１Ｔ
ｏｒｒ以下の不活性ガス雰囲気になるまで温度二５００
〜１０００℃の範囲内にてさらに昇温、一定温度保持お
よび降温の温度変化を施して脱Ｈ２処理した後、−度室
温に急冷して、ざらに昇温、一定温度保持の熱処理を施
して、冷却する製造処理パターンを示している。

上記第１−Ａ図から第１−Ｄ図の製造処理パターンは、
この発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造処理パタ
ーンの代表的な例示に過ぎず、この発明は、上記第１−
Ａ図から第１−Ｄ図に示される製造処理パターンに限定
されるものではない。

上記製造処理パターンにより処理すると、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系合金のインゴット、粉末、均質化処理インゴット、ま
たは均質化処理粉末は、第２図（ａ）〜（Ｃ）に示され
る組織変化を経てこの発明のＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶
集合組織を有するＲＦｅ−Ｂ系合金磁石粉末となる。例
として、上記合金の粉末をこの発明の製造法で処理する
場合について説明する。

第２図（ａ）は、上記合金のインゴットを機械的に粉砕
して得られた粉末の１個の粉末粒子の組織図である。上
記粉末粒子の組織は、上記合金のインゴットの組織を維
持したもので、上記第２図（ａ）に示されているように
Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相１およびＲ−ｒｉｃｈ相２から構成さ
れている。

上記第２図（ａ）に示される組織を有する粉末を、この
発明の製造法によって処理すると、第２図（ｂ）に示さ
れるように、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶粒１′が発生し
始め、上記処理完了後は、第２図（ｅ）で示されるＲ２
Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶粒１′の集合組織となるのである
。ここで、上記第２図ＣＱ）で示される粉末粒子の組織
を再結晶集合組織と呼ぶ理由は、第２図（ａ）に示され
るＲ２Ｆｅ１４Ｂ相１が相変態後、再結晶をおこしても
、上記再結晶粒１′は完全にランダムな結晶方位の結晶
粒の配置ではなく、一定の方位をもった組織であると考
えられるためである。第２図（Ｃ）において、Ｒ−ｒｉ
ｃｈ相２は、Ｒ２Ｆｅｌ４Ｂ相の再結晶粒１′の一部の
粒界部に存在しているが、好ましい合金組成では、Ｒ−
ｒｉｃｈ相２はほとんど存在しないか、他の相の場合も
ある。

以上、理想的な鋳造状態で得られた第２図（ａ）に示さ
れるインゴットまたは粉末を、この発明の製造法により
処理することにより第２図（ｂ）の過程を経て第２図（
ｅ）の再結晶集合組織が得られることを組織図を用いて
説明したが、工場の製造工程においてＲ−Ｆｅ−Ｂ系合
金を溶解し、鋳造して得られたインゴットまたは粉末の
組織は、製造工程における条件制御が不十分なため第２
図（ａ）のような完全ｔ、；Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相およびＲ
−ｒｉｃｈ相からなる２相平衡組織となることは希であ
り、大部分のインゴットまたは粉末の組織は、偏析が生
じたり、Ｒ，、Ｆｅ１４Ｂ相中にα−Ｆｅ相、Ｒ２Ｆ　
ｅ　１７相等の非平衡相も析出している。これら非平衡
組織を第２−１図（ａ）に示す。第２−１図（ａ）にお
いて、３はａ−Ｆｅ相、４はＲ２Ｆｅ１□相であり、そ
の他は第２図（ａ）と同じであるから説明を省略する。

上記第２−１図（ａ）に示される非平衡相を有するイン
ゴットまたは粉末を、そのままこの発明の製造法によっ
て処理すると、得られた合金磁石粉末の磁気特性は低下
する。したがって、第２−１図（ａ）に示される非平衡
相を有するインゴットまたは粉末は、均質化処理するこ
とにより上記α−Ｆｅ相、Ｒ２Ｆ　ｅ　１７相等を拡散
して可及的に消失せしめ、第２−１図（ｂ）に示される
ように実質的にＲ２Ｆｅ１４Ｂ相とＲ−ｒｉｃｈ相の２
相のみからなる組織に変態せしめたのち、この発明の製
造法によって処理すると第２−１図（ｅ）に示されるよ
うにＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶粒１′が発生し始め、上
記処理終了後は第２−１図（ｄ）に示されるようにＲ２
Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶粒１′の集合組織となるのである
。

上記第２−１図（ｃ）−”第２−１図（ｄ）の工程は、
上記第２図（ｂ）→第２図（Ｃ）の工程と全く同じであ
る。

この発明の製造法により得られた磁石粉末がすぐれた磁
気特性を有するのは、 （１）　　主相：Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶粒の結晶粒
径が単磁区粒径となり得る０、３μｓに近い０．０５〜
３陣であり、しかも再結晶粒のためにその粒内、粒界部
に不純物や歪がなく、また （２）主相：Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶粒の一部の粒界
部にＲ−ｒｉｃｈ相があっても、個々の主相がＲ−ｒｉ
ｃｈ相で囲まれていない、すなわち粒界相が存在しない
粒界部があっても、再結晶粒が単磁区粒子に近い、ため
に大きな保磁力をもつからである。

さらに、この発明の製造法において、好ましい製造条件
のもとで得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末が磁気異
方性を示すのは、上記磁石粉末の再結晶集合組織が、完
全にランダムな結晶方位の結晶粒の配置ではなく、一定
の方位をもった組織であるため、個々のＲ２Ｆｅ１４Ｂ
相において、結晶磁気異方性の磁化容易軸も一定の方位
をもっているためと考えられる。

〔実　施　例〕

つぎに、この発明を実施例にもとづいて具体的に説明す
る。

実施例　１ ＲとしてＮｄを用い、高周波溶解炉で溶解、鋳造してＮ
ｄ−Ｆｅ−Ｂ系の原子数組成でＮｄ１５．０Ｆｅ７６．
９Ｂ８．１を主成分とする希土類合金インゴットを製造
した。上記インゴットは主相のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相が粒
径約１５０塵の結晶粒であった。このインゴットをＡｒ
ガス雰囲気中でスタンプミルを用いて粗粉砕し、さらに
振動ボールミルにて微粉砕して、平均粒度：　３．８図
ｍのＮｄ　−Ｆｅ−Ｂ系合金微粉末とし、この微粉末を
適量ボードに注いで熱処理炉に入れ、真空度：　Ｌ、０
Ｘ１０−５Ｔｏｒｒの真空に排気後、１　ａｔｌｌｌの
Ｈ２ガスを炉内に流入して、そのＨ２ガス圧力を維持し
つつ室温から８１０℃まで昇温し、８１０℃で５時間保
持の条件で、１　ａｔｍのＨ２ガス雰囲気中で処理した
後に８１０℃で排気を１時間行ってＨ２ガス圧カニ１、
ＯＸＩＯ”Ｔｏｒｒの真空度にして、類１月こ１　ａｔ
ｍまでのＡｒガスを流入して微粉末を急冷した。この実
施例１の製造処理パターンを第３図に示す。上記第３図
に示される条件で処理した後、微粉末は凝集しているの
で、この凝集した微粉末を乳バチで解きほぐし、平均粒
度：８．２μｍのＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を得た
。この磁石粉末の磁気特性を振動試料型磁束計で測定し
た結果を第１表に示す。さらに、第４図（Ａ）に上記磁
石粉末を走査電子顕微鏡を用いて組織観察を行った結果
得られた金属組織写真を示し、上記第４図（Ａ）の金属
組織写真を模写した結果得られた組織図を第４図（Ｂ）
に示す。

組成分析の結果、第４図（Ｂ）において、ａは主相であ
るＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相であり、その一部粒界部にはｂの
Ｎｄ−ｒｉｃｈ相か存在することがわかった。上記第４
図（Ａ）の走査電子顕微鏡による金属組織写真から、粉
末粒子内にＮ　ｄ　２　Ｆ　８１４　Ｂ相が０２〜１．
０茄の再結晶粒となっており、この発明の製造法により
得られた磁石粉末の組織は、再結晶集合組織であること
がわかる。

上記磁石粉末を、４，５重量％のビスマレイミドトリア
ジン樹脂と混合し、１５ＫＯｅの磁場中、５Ｔｏｎ／ｃ
♂の圧力で圧縮成形し、温度＝１８０℃、６時間保持の
条件で上記樹脂を硬化させ、ボンド磁石を作成した。得
られたボンド磁石の磁気特性も第１表に示す。

比較例　１ 上記実施例１で得られた平均粒度：　３．８　ｕｒｎの
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金微粉末を適量ボードに注いで熱処
理炉に入れ、１．ＯＸ　１０’Ｔｏｒｒの真空に排気し
た後、１　ａｔｎＩのＡｒガスを炉内に流入して、その
Ａｒガス圧力を維持しつつ室温から８１０℃まで昇温し
、８１０℃で５時間、１　ａｔｍのＡｒガス雰囲気中で
処理した後、８１０℃で排気を１時間行って真空度：１
．０ＸＩＯ−５Ｔｏｒｒニして、炉内１；：　１　ａｔ
ｍまでＡｒガスを流入して微粉末を急冷した。この製造
処理パターンを第３−１図に示す。上記急冷した微粉末
は、凝集しているので乳バチで解きほぐし、平均粒度：
０．５ｚｚｍのＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を得た。

上記磁石粉末の磁気特性を振動試料型磁束計で測定した
結果を第１表に示す。さらに上記磁石粉末を４．５重量
％のビスマレイミドトリアジン樹脂と混合し、上記実施
例１と同一条件で圧縮成形し、硬化させ、ボンド磁石を
作成し、得られたボンド磁石の磁気特性を１ＴｌｌＩ定
して第１表に示した。

比較例　２ 上記実施例１で得られた平均粒度：　３．８　ｌＥｒ１
のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金微粉末を適量ボードに注いで熱
処理炉に入れ、１．ＯＸ　ｌＯ’Ｔｏｒｒの真空に排気
した後、熱処理炉内の温度を室温から８１０℃まで昇温
し、真空度：１．ＯＸ　１Ｏ−５Ｔｏｒｒ、温度：８１
０℃、６時間保持した後、炉内に１　ａｔｍまでＡｒガ
スを流入して冷却した。この製造処理パターンを第３−
２図に示す。凝集した微粉末を乳バチで解きほぐし、平
均粒度：５．９μｓのＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を
得た。上記磁石粉末を上記実施例１の磁石粉末と同様に
して磁気特性を測定し、さらに、上記磁石粉末を用いて
上記実施例１と同様にボンド磁石を作成し、そのボンド
磁石の磁気特性も測定し、それらの１１１１定結果を第
１表に示した。

比較例　３ 上記実施例］でインゴットを微粉砕して得られた平均粒
度：３．８睡のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金微粉末を、そのま
ま比較例３の磁石粉末として用い、この磁石粉末の磁気
特性を測定し、さらに上記磁石粉末を用いて実施例１と
同様にボンド磁石を作成し、このボンド磁石の磁気特性
も測定した。これらの測定結果も第１表に示す。

上記第１表から、この発明の製造法によりつくられたＮ
ｄ−Ｆｅ−Ｂ基磁石粉末は、すぐれた磁気特性を示し、
さらに、この発明の製造法で得られたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ基
磁石粉末は、ボンド磁石用磁石粉末として使用した場合
にも、圧縮成形による保磁力の低下が抑えられて、その
ボンド磁石がすぐれた磁気特性を示すことがわかる。

実施例　２ ＲとしてＮｄを用い、電子ビーム溶解炉で溶解して製造
したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系の原子数組成でＮｄ１４．９Ｆ８
７７、ＯＢ８．１”ｄ１４．１Ｆ８８０．４Ｂ５．５の
成分組成を有する２種類の希土類合金インゴットを製造
した。上記インゴットは、いずれも主相のＮｄ２Ｆｅ１
４Ｂ相が粒径：５０〜１５０陣の結晶粒であった。これ
らインゴットをそれぞれＡｒガス雰囲気中でショークラ
ッシャーを用いて、平均粒度：２０庫に粉砕した。

また、Ｒ酸化物粉末としてＮｄ２Ｏ３を用い、Ｆｅ−８
合金粉末とＮｄ２Ｏ３粉末と金属Ｃａ粉末を混合し、加
熱還元拡散法により、Ｎｄ１４．５Ｆｅ７８．５Ｂ７．
０の成分組成を有するＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末（主相
のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相は粒径：１５屑の結晶粒）を作成
し、平均粒度：　２０ｔｌｎに粉砕した。

これら３種の粉末を適量ボードに注いで熱処理炉に入れ
、１．ＯＸ　ｌＯ’Ｔｏｒｒの真空に排気後、真空中で
温度＝５００°Ｃ，ＢｏｏｏＣ，７００℃、７５０℃、
８００℃，８５０℃および９００℃および１０００℃の
各温度まで昇温した後に、その各保持温度で１ａｔ１１
のＨ２ガスを炉内に流入せしめ、１　ａｔｍのＨ２ガス
雰囲気とし、上記各保持温度で１０時間保持し処理した
。

ついで、それら各保持温度で排気を１時間行って、１．
ＯＸ　１０−”Ｔｏｒｒの真空度とし、炉内に１　ａｔ
ｍまでＡｒガスを流して粗粉末を急冷して、上記各種Ｎ
ｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を得た。この製造処理パターン
を第５図に示す。得られた磁石粉末は、実施例１と同様
の再結晶集合組織を有していた。

得られた上記各種磁石粉末の磁気特性を振動型磁束計で
測定した結果を第２表に示した。

比較例　４ 上記実施例２で作成したＮｄ１４．９Ｆｅ７７、ＯＢ８
．１　’Ｎｄ１４．ＩＦ”８０．４Ｂ５．５およびＮｄ
１４．５Ｆ８７８．５Ｂ７．０の原子数組成を有する平
均粒度：２０庫の各種粉末を、それぞれ適量ボードに注
いで熱処理炉に入れ、１．０ＸＬＯ”Ｔｏｒｒの真空に
排気後、真空中で温度＝４００℃および４５０℃および
１０５０℃の各保持温度まで昇温した後、その温度で１
　ａｔｍのＨ２ガスを炉内に流入せしめて１　ａｔｍの
Ｈ２ガス雰囲気とし、上記各保持温度で１０時間保持し
処理した。

ついで、上記４００℃および４５０℃および１０５０℃
の各保持温度で排気を１時間行って、１．０ＸｌＯ’Ｔ
ｏｒｒの真空度とし、炉内に１　ａｔｍまでＡ「ガスを
流して上記３種の粗粉末を急冷し、磁石粉末を得た。こ
の製造処理パターンも第５図に示す。得られた３種の磁
石粉末の磁気特性を振動試料型磁束計で測定した結果を
第２表に示した。

上記第２表に示された結果にもとづいて、上記熱処理さ
れたＮｄ　　　Ｆｅ　　　Ｂ　　　、Ｎｄ１４．９　　
７７．０　８．１　　　　１４．ＩＦｅ　　　Ｂ　　　
およびＮｄ１４．５Ｆ”　７８．５Ｂ７．０の８０．４
　５．５ 磁石粉末の保持温度に対する保磁力ｉＨｃの関係をグラ
フにすると第６図のようになる。上記第６図から明らか
なように、この発明の製造法は、Ｈ２ガス雰囲気で温度
：５００〜１０００℃（好ましくは、７５０〜９００℃
）に保持したときに、ＲＦｅ−Ｂ系合金磁石粉末が保磁
力ｉＨｃ：５ＫＯｅ以上のすぐれた磁気特性を示すこと
がわかる。

実施例　３ 上記実施例１のこの発明の製造法において、温度二８１
０℃、１　ａｔｍのＨ２ガス雰囲気中で５時間保持の条
件で処理した後、上記８１０℃で排気を行１、ＯＸ　ｌ
ｏ−３Ｔｏｒｒ、２．ＯＸ　１０−”ＴｏｒｒＳｌ、Ｏ
Ｘ　１Ｏ−２Ｔｏｒｒ、および１．ＯＸ　１Ｏ−１Ｔｏ
ｒｒの真空度まで排気後、炉内に１　ａｉｍまでＡｒガ
スを流入して微粉末を急冷し、あとは実施例１と同様に
して、平均粒度：６．２庫の磁石粉末を得た。得られた
Ｎｄ−ＦｅＢ系合金磁石粉末の磁気特性を振動試料型磁
束計で測定し、その結果を第３表に示した。

比較例　５ 比較のために、真空度を２．ＯＸ　１Ｏ−１Ｔｏｒｒ、
および１Ｔｏｒｒとする以外は上記実施例３と同一条件
でＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を作成し、得られた磁
石粉末の磁気特性を上記実施例３と同一条件で測定し、
その結果も第３表に示した。

なお、上記実施例３および比較例５の製造処理パターン
は第７図に示されている。

上記第３表から明らかなように、この発明の製造法は、
１　、　ＯＸ　１０’Ｔｏｒｒ以下の真空状態にしてほ
ぼ完全な脱Ｈ２雰囲気とした時に、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金
磁石粉末がすぐれた磁気特性を示すことがわかる。

実施例　４ ＲとしてＮｄとＰｒを用い、高周波溶解炉で溶解、鋳造
してＲ−Ｆｅ−Ｂ系の原子数組成でＮｄ１２．０”　ｒ
ｌ、４　Ｆｅ８０．８Ｂ５．８を主成分とする希土類合
金インゴットを製造した。上記インボッドは主相の（Ｎ
ｄＰｒ）　２Ｆｅ１４Ｂ相が粒径約１２０庫の結晶粒で
あった。このインゴットをＡ「ガス雰囲気中でスタンプ
ミルを用いて粗粉砕し、平均粒度：３０−１ｍのＮｄ　
−Ｐｒ　−Ｆｅ　−Ｂ系合金粉末とし、この粉末を適量
ボードに注いで熱処理炉に入れ、真空度：　１．ＯＸ　
１Ｏ−５Ｔｏｒｒの真空に排気後、１　ａｔｍのＨ２ガ
スを炉内に流入して、そのＨ２ガス圧力を維持しつつ室
温から８３０℃まで昇温し、８３０℃で５時間保持する
際に、Ｈ２ガス圧力を５Ｔｏｒｒ、　１０Ｔｏｒｒ、　
８０Ｔｏｒｒ、　１００Ｔｏｒｒ、　２００Ｔｏｒｒ、
　　３００　Ｔｏｒｒ、　　４００Ｔｏｒｒ、　　５０
０Ｔｏｒｒ、　　８００Ｔｏｒｒ。

７００Ｔｏｒｒ、　７６０Ｔｏｒｒおよび８５０Ｔｏｒ
ｒにそれぞれ制御して処理した後に、８３０℃で排気を
４０分行ってＨガス圧カニ１．ＯＸ　１０’Ｔｏｒｒの
真空度にし、炉内に１ａｔＩ１１までのＡｒガスを流入
して粉末を急冷した。凝集した粉末を乳バチで解きほぐ
してＮｄＰｒ　−Ｆｅ　−Ｂ系合金磁石粉末をそれぞれ
第４表に示される平均粒度に調製した。第８図に、この
実施例の製造処理パターンを示す。得られた磁石粉末は
、実施例１と同様の再結晶集合組織を有していた。

上記Ｎｄ　−Ｐｒ　−Ｆｅ　−Ｂ系合金磁石粉末を、そ
れぞれ３．０重量％のフェノールノボラック型エポキシ
樹脂と混合し、無磁場中あるいは１５ＫＯｅの磁場中、
６Ｔｏｎ／ｃＪの圧力で圧縮成形し、温度：１００℃、
１０時間保持の条件で上記樹脂を硬化させ、ボンド磁石
を作成した。得られたボンド磁石の磁気特性を第４表に
示す。

また、第９図に、上記真空度：　１００ＴｏｒｒのＨ２
ガス雰囲気で作成したＮｄ　−Ｐｒ　−Ｆｅ　−Ｂ系合
金磁石粉末のボンド磁石の減磁曲線を示す。

第４表から、この発明の製造法において、Ｈ２ガス雰囲
気中で焼鈍する際に、Ｈ２ガス圧力はｌＯ〜７６０Ｔｏ
ｒｒの範囲が特によいことがわかる。

７６０Ｔｏｒｒより高い圧力の場合は、まだ脱Ｈ２処理
が充分でなく、磁石粉末中にＨ２が残留していた。

また、第４表から、この発明の製造法において、Ｈ２ガ
ス雰囲気で焼鈍することにより磁場中成形の結果の方が
無磁場中成形の結果よりもＢｒの値がすぐれており、顕
著な異方性ボンド磁石が得られることかわかり、それは
第９図をみても明らかである。このことから、この発明
の製造法で得られた磁石粉末は磁気的異方性を示すこと
がわかる。

実施例　５ 実施例１で微粉砕して作成した平均粒度：３．８ｔｌｒ
ｒｌのＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を適量ボードに注いで
熱処理炉に入れ、真空度：　Ｉ　Ｘ　１Ｏ−５Ｔｏｒｒ
の真空になるまで排気したのち、第５表に示される水素
分圧を有するようにＨ２ガスとＡｒガスの混合ガスを炉
内に流入し、かかる水素分圧の混合ガス雰囲気にて、室
温から温度：８１Ｏ℃まで昇温し、上記温度−８１０℃
、５時間保持の条件で処理したのち、水素分圧：　Ｉ　
Ｘ　ｌｏ−５Ｔｏｒｒとなるまで排気し、この雰囲気で
脱Ｈ２処理し、Ａｒガスを導入して急冷した。このよう
にして得られたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末は凝集してい
るので乳バチでほぐし、それぞれ第５表に示される平均
粒度に調製した。この磁石粉末の製造処理パターンを第
１０図に示す。

得られた磁石粉末は、実施例１と同様の再結晶集合組織
を有していた。得られた磁石粉末の磁気特性を振動試料
型磁束計を用いて測定し、それらの結果を第５表に示し
た。

さらに、上記磁石粉末を用いて実施例１と同様にボンド
磁石を作成し、それらの磁気特性も第５表に示した。

この実施例から、水素雰囲気中の処理だけでなく、水素
と不活性ガスの混合ガス雰囲気中で処理しても、同様に
すぐれた磁気特性を有するＮｄＦｅ−Ｂ系合金磁石粉末
を得ることができることかわかる。

実施例　６ 実施例１て脱Ｈ２処理した微粉末を、そのままＡ＋・ガ
スを用いて温度＝６００°Ｃまて冷却し、この温度で１
時間保持の熱処理を行ない、この熱処理した凝集粉末を
乳バチで解きはくし、平均粒度ニア５庫のＮｄ−Ｆｅ−
Ｂ系合金磁石粉末を得た。

この磁石粉末の製造処理パターンを第１１図に示す。

この実施例で得られた磁石粉末の磁気特性を実施例１と
同様の方法により４１す定し、その結果を第６表に示し
た。

実施例　７ 実施例１で脱Ｈ２処理した微粉末を、Ａｒガスを用いて
室温まで急冷し、この室温まで急冷した磁石粉末を、さ
らにＡｒガス雰囲気中で温度＝６３０℃まで昇温し、こ
の温度で１時間保持の熱処理を行なったのち急冷し、つ
いで凝集している微粉末を乳バチで解きほぐして、平均
粒度ニア、０−のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を作製
した。この磁石粉末の製造処理パターンを第１２図に示
す。

この磁石粉末の磁気特性を実施例１と同様に測定し、そ
の結果を第６表に示した。

上記第６表には、比較のために実施例１で得られた磁石
粉末の磁気特性を掲示した。

上記第６表から、上記実施例１で得られた磁石粉末に熱
処理を施すことにより磁気特性は一層向上することがわ
かる。

実施例　８ ＲとしてＮｄとＤｙを用い、プラズマアーク炉で溶解、
鋳造してＮｄ　−Ｄｙ　−Ｆｅ　−Ｂ系の原子数組成”
　ｄｌｏ、５Ｄｙ１．５　Ｆｅ８２．４Ｂ５．６を生成
分とする布上類合金インゴットを製造した。上記インゴ
ットは、鋳造状態では非平衡相のα−Ｆｅ相等が析出し
ていたので、温度＋　１０００℃、Ａｒガス雰囲気中、
４０時間保持の条件で均質化処理を行ない、ａ−Ｆｅ相
等を消失させた。上記均質化処理インゴットは、主相の
（Ｎ　ｄ　Ｄｙ）、、　Ｆ　ｅ　１４Ｂ相が粒径約６０
μｍの結晶粒であった。上記均質化処理インゴットをそ
のまま熱処理炉に入れ真空度：Ｉ　Ｘ　１０　”Ｔｏｒ
ｒの真空になるまで排気したのち、１ａｔｍのＨガスを
炉内に流入し、そのＨ２ガス圧力を維持しつつ室温から
温度・５００℃まで昇温し、上記温度＝５００°Ｃにて
１時間保持したのち、１時間かけて温度・１０００°Ｃ
まで昇温し、温度１０００°Ｃにて２時間保持したのち
、１時間かけて温度＝８１０℃まで降温し、上記温度＝
８１０℃に達したところで排気を行ない、Ｈ２ガス圧カ
ニ　Ｉ　Ｘ　ＬＯ’Ｔｏｒｒの真空雰囲気で温度・８１
０℃、１時間保持の脱Ｈ２処理を行なったのち、炉内に
１　ａｔｒＱまでＡｒガスを流入して均質化処理インゴ
ットを急冷した。この実施例８の製造処理パターンを第
１３図に示す。

上記第１３図に示される条件で処理した均質化処理イン
ゴットは、ある程度崩壊しているため乳バチで解きはく
し、平均粒度：　Ｌ７ｔ１ｍのＮｄ　　−Ｄｙ　−Ｆｅ
−Ｂ系合金磁石粉末とした。

得られた磁石粉末は、実施例］と同様の再結晶集合組織
を有していた。この磁石粉末の磁気特性を実施例１と同
様に振動試料型磁束計で測定したところ、 Ｈｏ　＝１５ＫＯｅのときの磁化：　９．２ＫＧ保磁カ
ニ　１３．５ＫＯｅ という測定結果が得られた。

ついで、この磁石粉末を用いて実施例１と同様にボンド
磁石を作成し、得られたボンド磁石の磁気特性をｆｆ１
ｌｌ定したところ、 残留磁束密度Ｂｒ　：　　８．ＯＫＧ 保磁力ｉ　Ｈｃ　：　Ｌ３．０ＫＯｅ 最大エネルギー積Ｂ　Ｈ：　１４．１ＭＧＯｅａｘ という測定結果が得られた。

上記測定結果から、温度：５００〜１０００°Ｃの範囲
内で、昇温、一定温度保持、降温の温度変化をさせても
、すぐれた磁気特性を有する磁石粉末を得ることができ
、この磁石粉末を用いて作成したボンド磁石も、圧縮成
形による保磁力の低下をもたらすことなくすぐれた磁気
特性を有することがわかる。

実施例　９ ＲとしてＮｄを用い、高周波溶解炉で溶解、鋳造してＮ
ｄ−Ｆｅ−Ｂ系の原子数組成で、それぞれ、 Ｎｄ１０．５Ｆ”　８４．２Ｂ５．３″Ｎｄ１１．５Ｆ
ｅ８３．３Ｂ５．２　’Ｎｄ１２．２Ｆｅ８２．ＯＢ５
．８　’Ｎｄ１３．０Ｆｅ８１．ＯＢ６．０　’Ｎｄ１
３．５Ｆｅ８０．５Ｂ８．０　’Ｎｄ１４．２Ｆｅ７９
．３Ｂｆｔ、５　’ＮｄＬ５．ｌＦｅ７Ｂ、８Ｂ８．１
　’Ｎｄ１Ｂ、３Ｆｅ７５．２Ｂ８．５　’Ｎｄ２Ｏ，
２Ｆｅ７１．［ｉ”　８．２　’を主成分とする希土類
合金インゴットを製造した。

これらインゴットは主相のＮｄ、、Ｆｅ１４Ｂ相が粒径
約５０〜７０μｓの結晶粒であった。上記各インゴット
をそのまま熱処理炉に入れ真空度：　１．０ＸｌＯ−５
Ｔｏｒｒの真空に排気後、１　ａｔＩｔｌのＨ２ガスを
炉内に流入して、そのＨ２ガス圧力を維持しつつ室温か
ら８３０℃まで昇温し、８３０℃で３０分保持の条件で
、１　ａｔｍのＨ２ガス雰囲気中、さらに８３０℃で３
時間保持の条件で２００ＴｏｒｒのＨ２ガス雰囲気中で
処理した後に８３０℃で排気を１時間行ってＨ２ガス圧
カニ　１．ＯＸｌ０−５Ｔｏｒｒの真空度にして、炉内
に１ａｔｍまでのＡｒガスを流入してインゴットを急冷
した。この実施例９の製造処理パターンを第１４図に示
す。上記第１４図に示される条件で処理したインゴット
は、ある程度崩壊しているため乳バチで解きほぐし、各
々平均粒度：２０μｍのＮｄＦｅ−Ｂ系合金磁石粉末を
得た。この磁石粉末も実施例１と同様の再結晶集合組織
を有していた。

この各々の磁石粉末の磁気特性を振動試料型磁束計で測
定した結果を第７表に示す。さらにこの磁石粉末を３．
０重量％のフェノールノボラック型エポキシ樹脂と混合
し、１５ＫＯｅの磁場中、６Ｔｏｎ／ｃｄの圧力で圧縮
成形し、温度＝１００℃、６時間保持の条件で上記樹脂
を硬化させ、ボンド磁石を作成した。得られたボンド磁
石の磁気特性も第７表に示した。

実施例　ｌＯ 上記実施例９において、この発明の製造処理を行う前の
各インゴットをＡｒガス雰囲気中でスタンプミルを用い
て粉砕し、各々平均粒度：　３０ＩＥｒｌの　粉末とし
、その　粉末を熱処理炉に入れ、実施例９と同様の第１
４図に示される条件で製造処理した。得られた　粉末は
凝集しているので乳バチで解きほぐし、各々平均粒度：
３８μｓのＮｄ　−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を得た。こ
の磁石粉末も実施例１と同様の再結晶集合組織を有して
いた。

実施例９と同様に各々の磁石粉末ならびにボンド磁石の
磁気特性を測定し、その結果を第７表に示す。

実施例　１１ 上記実施例９およびｌＯにおいて製造したこの発明の製
造処理を行う前の各インゴットおよび粉末を、温度：　
１０５０℃、１．３気圧の加圧Ａｒガス雰囲気中、３０
時間保持の条件で均質化処理を行った。

上記条件で均質化処理を行った各インゴットおよび粉末
を実施例９と同様の第１４図に示される条件で製造処理
して乳バチで解きほぐし、各々平均粒度：２５！ｌｎの
Ｎｄ−Ｆｅ’−Ｂ系合金磁石粉末を得た。

この磁石粉末も実施例１と同様の再結晶集合組織を有し
ていた。実施例９と同様に、各々の磁石粉末ならびにボ
ンド磁石の磁気特性を測定し、その結果を第８表に示し
た。

第７表、第８表を比較すると、原料であるＮｄ−Ｆｅ−
Ｂ系合金は、インゴットとして用いたよりも均質化処理
インゴットとじて用いた方が、さらに粉末として用いた
よりも均質化処理粉末として用いた方が、この発明の製
造法で得られたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の磁気特
性は、−層内上することがわかる。特に、原子百分率で
Ｒ（Ｆｅ、Ｂ）　　　　において、１２≦Ｘ≦１５でｘ
　　　　　　　１００−ｘ 表される組成の合金については、均質化処理インゴット
を原料として用いた方がよいことがわかる。

実施例　１２ ＲとしてＮｄを用い、高周波溶解炉で溶解、鋳造してＮ
ｄ−Ｆｅ−Ｂ系の原子数組成でＮｄ１２．５Ｆｅ８１．
５８Ｂ、０を主成分とする直径：２０ｍ１ｌＸ高さ：２
０關の合金インゴットを製造した。これらインゴットは
主相のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相が平均粒径：約４０庫の結晶
粒であり、α−Ｆｅ相が偏析していた。上記各インゴッ
トを均熱炉に入れ、１ａｔｍのＡｒガス雰囲気中で、第
９表に示される均質化処理条件にて均質化処理し、均質
化処理インゴットを製造した。上記均質化処理インゴッ
トの主相の平均粒径は、約１２０−Ｉｎであり、α−Ｆ
ｅ相は消失していた。

上記均質化処理インゴットを熱処理炉に入れ、真空度：
　５　Ｘ　ｌＯ’Ｔｏｒｒの真空に排気したのち、Ｈガ
ス分圧：　２００ＴｏｒｒのＨ２ガスとＡｒガスの混合
ガスを熱処理炉内に流入し、そのＨ２２ガス圧を維持し
つつ室温から８５０℃まで昇温し、上記温度＝８５０℃
、６時間保持の条件で処理したのち、その温度：８５０
℃を保持しつつ１時間排気を行なってＨ２２ガス圧：　
Ｉ　Ｘ　１０−’ＴｏｒｒのＡ「ガス雰囲気とし、つい
で熱処理炉内にＡｒガスを流入して均質化処理インゴッ
トを急冷した。

この実施例１２の製造処理パターンを第１５図に示す。

上記第１５図に示される条件で処理された均質化処理イ
ンゴットは、ある程度崩壊しているため乳バチで解きほ
ぐし、第９表に示される平均粒度のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合
金磁石粉末を得た。この磁石ら６ 粉末も再結晶集合組織を有していた。これらの各磁石粉
末の磁気特性を振動試料型磁束計で測定した結果を第９
表に示す。さらにこの磁石粉末を３．０重皿％のフェノ
ールノボラック型エポキシ樹脂と混合し、１５ＫＯｅの
磁場中、６Ｔｏｎ／ｃ櫂の圧力で圧縮成形し、温度：１
２０°Ｃ１６時間保持の条件で硬化させ、ボンド磁石を
作成した。得られたボンド磁石の磁気特性も第９表に示
した。

上記第９表の結果から、インゴットの均質化処理を行っ
た方が、より特性が向上し、インゴットの均質化処理温
度は６００℃〜１２００℃の範囲内であることか好まし
く、さらに好ましくは、９００°Ｃ〜１１００℃である
ことがわかる。

実施例　１３ ＲとしてＮｄを用い、高周波溶解炉で溶解、鋳造してＮ
ｄ　−Ｆｅ　−Ｃｏ　−Ｂ系の原子数組成でＮｄＬ４．
０Ｆｅ７５．ＩＣ０５，４Ｂ５．５を主成分とする直径
：２０ｍｍＸ高さ：　２０ｍｍの合金インゴットを製造
した。これらインゴットは主相のＮ　ｄ　　（Ｆ　ｅ　
Ｃｏ）　１４　Ｂ相が平均粒径：約４０ｕｒｒｌの結品
位であり、α−Ｆｅ相等が析出していた。上記各インゴ
ットをＡｒガス雰囲気中でスタンプミルを用いて粉砕し
、平均粒度、４２ｔｌｒｒｌの粗粉末とし、この粗粉末
を熱処理炉に入れ、Ｉ　Ｘ　１０　’Ｔｏｒｒの真空雰
囲気中で第１０表に示される異なった温度で２０時間、
均質化処理し、続けて、均質化処理粉末を上記真空雰囲
気の熱処理炉内に装入したまま８０ＴｏｒｒのＨガスを
流入せしめ、そのＨ２ガス圧力を維持しつつ温度二８４
０℃まで昇温または降温し、この温度で５時間保持して
処理したのち、８４０℃で排気を１時間行ない、Ｈガス
圧力＋ｌＸｌ０’１”ｏｒｒの真空度にし脱Ｈ２処理を
行なった。上記脱Ｈ２処理した粗粉末をそのままにして
Ａｒガスを導入し、温度：６００℃まで冷却し、この温
度で０，５時間保持の熱処理を行なった後冷却した。こ
の実施例１３の製造処理パターンを第１６図に示す。第
１６図に示される条件で処理された粗粉末は凝集してい
るので乳バチで解きほぐし、第１Ｏ表に示される平均粒
度のＮｄ　−Ｆｅ　−Ｃｏ　−Ｂ系合金磁石粉末を得た
。

５つ この磁石粉末も再結晶集合組織を有しており、これら磁
石粉末の磁気特性を振動試料型磁束計で測定し、その結
果を第１０表に示す。さらにこの磁石粉末を３．０重量
％のフェノールノボラック型エポキシ樹脂を用いて、上
記実施例１２と全く同一条件でボンド磁石を作成し、得
られたボンド磁石の磁気特性も第１０表に示した。

上記第１０表の結果から、Ｎｄ　−Ｆｅ　−Ｃｏ　−Ｂ
系の原子数でＮｄ１４．０Ｆｅ７５．ＩＣ０５，４Ｂ５
．５を主成分とするインゴットを粉砕して得られた粗粉
末の均質化処理温度は、６００°Ｃ〜１２００℃の範囲
内が好ましく、さらに好ましくは、９００℃〜１１００
℃であることがわかる。

以上、この発明を実施例にもとづいて具体的に説明して
きたか、この発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造
法は、上記実施例に限定されるものではなく、またこの
発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造法に用いる原
料も、インゴット、粉末、均質化処理インゴット、また
は均質化処理粉末に限定されることなく、例えばＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系永久磁石のスクラップも原料として使用可能で
ある。

〔発明の効果〕

この発明の製造法によって得られたＲ−ＦｅＢ系合金磁
石粉末は、す（れた磁気特性を有し、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系ボ
ンド磁石に使用する磁石粉末として非常に適しており、
磁気的異方性を有する磁石粉末が得られるために、Ｒ−
Ｆｅ−Ｂ系の異方性ボンド磁石を製造することができ、
また、この発明の製造法を適切な条件のもとで行なうこ
とにより原料であるＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金インゴット、粉
末、均質化処理インゴットまたは均質化処理粉末いずれ
からも１００％に近い歩留りで磁石粉末を得ることがで
き、産業上すぐれた効果をもたらすものである。

【図面の簡単な説明】

第１−Ａ図乃至第１−Ｄ図は、この発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ
系合金磁石粉末の一般的な製造処理パターン、 第２図は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造過程にお
ける組織図、 第２−１図は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造過程
における均質化処理した場合の組織図、第３図は、実施
例１の製造処理パターン、第３−１図は、比較例１の製
造処理パターン、第３−２図は、比較例２の製造処理パ
ターン、第４図は、走査電子顕微鏡による金属組織写真
（Ａ）と上記金属組織写真を説明のために模写した組織
図（Ｂ）、 第５図は、実施例２および比較例４の製造処理パターン
、 第６図は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末の磁気特性と保持温
度の関係を示すグラフ、 第７図は、実施例３および比較例５の製造処理パターン
、 第８図は、実施例４の製造処理パターン、第９図は、ボ
ンド磁石の減磁曲線、 第１０図は、実施例５の製造処理パターン、第１１図は
、実施例６の製造処理パターン、第１２図は、 第１３図は、 第１４図は、 ターン、 第１５図は、 第１６図は、 を示す。 実施例７の製造処理パターン、 実施例８の製造処理パターン、 実施例９，１０および１１の製造処理パ実施例１２の製
造処理パターン、 実施例１３の製造処理パターン、 出願 人 二　三菱金属株式会社 代理 人 昌 田 和 夫 外１名 ＫＲｆｆσ２す・すび＃ｆ９４４鞭裂起ノ牲Ｊ里パター
ン第５ 図

Claims (6)

【特許請求の範囲】
1. （１）Ｙを含む希土類元素（以下Ｒで示す）とＦｅとＢ
   を主成分とする合金のインゴットまたは粉末を、 Ｈ＿２ガス雰囲気中またはＨ＿２ガスと不活性ガスの混
   合雰囲気中で、温度：５００〜１０００℃に保持して上
   記合金のインゴットまたは粉末にＨ＿２を吸蔵させた後
   、 Ｈ＿２ガス圧力：１×１０＾−＾１Ｔｏｒｒ以下の真空
   雰囲気またはＨ＿２ガス分圧：１×１０＾−＾１Ｔｏｒ
   ｒ以下の不活性ガス雰囲気になるまで温度：５００〜１
   ０００℃で脱Ｈ＿２処理し、 ついで冷却することを特徴とする希土類− Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造法。
2. （２）上記脱Ｈ＿２処理したのち、温度：３００〜１０
   ００℃で熱処理し、 ついで冷却することを特徴とする請求項１記載の希土類
   −Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造法。
3. （３）ＲとＦｅとＢを主成分とする合金のインゴットま
   たは粉末を、温度：６００〜１２００℃に保持して均質
   化処理を行ない、上記合金の均質化処理インゴットまた
   は均質化処理粉末を作成し、 上記合金の均質化処理インゴットまたは均質化処理粉末
   をＨ＿２ガス雰囲気中またはＨ＿２ガスと不活性ガスの
   混合雰囲気中で、温度：５００〜１０００℃に保持して
   Ｈ＿２を吸蔵させた後、 Ｈ＿２ガス圧力：１×１０＾−＾１Ｔｏｒｒ以下の真空
   雰囲気またはＨ＿２ガス分圧：１×１０＾−＾１Ｔｏｒ
   ｒ以下の不活性ガス雰囲気になるまで温度：５００〜１
   ０００℃で脱Ｈ＿２処理し、 ついで冷却することを特徴とする希土類− Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造法。
4. （４）上記脱Ｈ＿２処理したのち、温度：３００〜１０
   ００℃で熱処理し、 ついで冷却することを特徴とする請求項３記載の希土類
   −Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の製造法。
5. （５）上記Ｈ＿２ガス雰囲気中またはＨ＿２ガスと不活
   性ガスの混合雰囲気中のＨ＿２ガス圧力またはＨ＿２ガ
   ス分圧は、１０〜７６０Ｔｏｒｒであることを特徴とす
   る請求項１，２，３または４記載の希土類−Ｆｅ−Ｂ系
   合金磁石粉末の製造法。
6. （６）上記ＲとＦｅとＢを主成分とする合金の組成が原
   子百分率でＲ＿Ｘ（Ｆｅ，Ｂ）＿１＿０＿０＿−＿Ｘに
   おいて、１２≦Ｘ≦１５の場合は、上記ＲとＦｅとＢを
   主成分とする合金の均質化処理インゴットを用いること
   、 を特徴とする請求項３，４または５記載の希土類−Ｆｅ
   −Ｂ系合金磁石粉末の製造法。