JPH01132106A - 希土類−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、すぐれた磁気特性を有するＲ−Ｆｃ−Ｂ系
合金磁石粉末に関するものである。

（ただし、上記ＲはＹを含む希土類元素を示し、以下、
ＲはＹを含む希土類元素を示す。）〔従来の技術〕 Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金が
すぐれた磁気特性を示す永久磁石材料として注目されて
から、主にボンド磁石用磁石粉末として開発されている
。

一般に、ボンド磁石は、含有される磁石粉末と同種の焼
結磁石等に比べて磁気特性では劣るにもかかわらず、物
理的強度にすぐれ、かつ形状の自由度が高いなどの理由
から、近年その利用範囲を急速に広げつつある。このボ
ンド磁石は、磁石粉末と有機バインダー、金属バインダ
ー等とを結合してなるもので、その磁石粉末の磁気特性
によってボンド磁石の磁気特性が左右される。

上記合金磁石粉末では、その磁気特性が上記合金磁石粉
末の組織に大きく依存しており、上記合金のすぐれた磁
気特性を生かせるような組織を有する磁石粉末の研究が
行われていた。

ボンド磁石用の上記合金磁石粉末は、以下に示すような
ものが知られている。

（１）　　種々の機械的粉砕法やＨ化−説Ｈ２化による
崩壊粉砕法によって、上記合金インゴット、粗粉末ある
いは永久磁石より得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末
は、例えば、特開昭５９−２１９９０４号公報、特開昭
６０−２５７１０７号公報、特開昭６２−２３９０３号
公報にも記載されている。

第２図（ａ）および（ｂ）には、この磁石粉末の粉砕と
組織に関する概略図が示されており、第２図（ａ）に示
される粗粉末が、上記機械的粉砕法またはＨ化−説Ｈ２
化による崩壊粉砕法により粉砕され、第２図（ｂ）のよ
うな粉末となる。

第２図（ａ）および（ｂ）で、１はＲ２Ｆｅ１４Ｂ相、
２はＲ−ｒｉｃｈ相、３はＢ　−ｒｉｃｈ相、５は粗粉
末であり、第２図（ａ）に示されたＲ２Ｆｅ１４Ｂ相１
、Ｒ−ｒｉｃｈ相２およびＢ　−ｒｉｃｈ相３からなる
１個の粗粉末５は、上記粉砕法によって粉砕され、第２
図（ｂ）に示されるようなＲ２Ｆｅ１４Ｂ相１が粒内お
よび粒界破壊を起した組織を有する合金磁石粉末となる
。

粉砕されるものは、第２図（ａ）では粗粉末を示したが
、上記粗粉末に限らず、合金インゴットあるいは永久磁
石であってもよい。

このようにして粉砕された合金磁石粉末の組織は、粉砕
前の粗粉末、合金インゴットあるいは永久磁石の組織を
そのまま維持している。そして、上記磁石粉末は、粉砕
の程度により個々の粉末粒子は、Ｒ２Ｆｅ、４Ｂ相が単
結晶であったり、多結晶であったりする。実用に供する
には、粉末の平均粒度が数ｆｉ　〜数ＩＱＯＬｕｍで、
Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の平均結晶粒径が３μｍ〜数１０ｔｍ
の磁石粉末である。

また、上記合金磁石粉末は、磁気特性の保磁力を向上さ
せるために、歪とりの熱処理を行ったり、さらに上記合
金磁石粉末の集合粉末としたりする場合がある（特開昭
６１−２８８５０２号公報、特開昭８１−１７９８０１
号公報参照）。しかしながら、これら粉末の個々の粒子
の主相であるＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の組織的変化はない。

（２）液体急冷法やアトマイズ法等によって、溶融状態
の上記合金より急冷して得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁
石粉末は、例えば、特開昭６０−１７９０５号公報また
は特開昭５９−６４７３９号公報にも記載されており、
必要に応じて熱処理を行うこともある。

第３図に、溶融状態の合金から急冷して得られたＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系合金磁石粉末の１個の粒子およびその組織を示
す概略図が示されている。上記第３図に示すとおり、個
々の粉末粒子４は、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相１の多結晶組織で
あり、その結晶粒界にはＲ−ｒｉｃｈアモルファス相２
′が存在し、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相１の周囲をとり囲んでい
る。

上記液体急冷法やアトマイズ法で得られた磁石粉末は、
平均粒度が数−〜数１００−であり、液体急冷法であれ
ばＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の平均結晶粒径が数１０ｎｍ程度、
アトマイズ法では数１０ｍ程度である。

上記磁石粉末は、上記合金の溶融状態から急冷凝固した
組織、あるいは必要に応じた熱処理でＲ２Ｆｅ１４Ｂ相
が核生成、成長した組織であるために、粉末中の個々の
Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の結晶粒の結晶方向は任意である。Ｒ
２Ｆｅ１４Ｂ相の結晶磁気異方性の磁化容易軸を矢印で
示せば、第３図の矢印６で表わすことができる。したが
って、１個の粉末粒子４に結晶異方性がなく等方性とな
り、磁気特性においても等方性の磁石粉末である。

他に、共還元法、気相法による合成等により得られたＲ
−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末があるが、これらも上記（１
）および（２）で述べた組織に類似した組織を有する。

以上のように、従来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末は、その
組織が上記合金インゴット、粗粉末あるいは永久磁石の
組織をそのまま維持したものか、溶融からの急冷凝固し
た組織やそれを熱処理してなる多結晶組織であった。

〔発明が解決しようとする課題〕

一般に、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末において、Ｒ−Ｆ
ｅ−Ｂ系合金磁石の磁気特性を充分に生かす、つまり高
い保磁力を示すためには、磁石粉末の組織が以下のよう
であることが望ましいと考えられている。すなわち、 （ａ）　　主相であるＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の平均結晶粒径
が５０ρ以下、好ましくは、単磁区粒子となりうる０、
３　ｍ以下であること、 （ｂ）　　主相の結晶粒内、結晶粒界部に逆磁区発生時
の核となる不純物や歪が無いこと、 （ｅ）　　主相であるＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の平均結晶粒径
が数μｍ〜５０−であれば、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の結晶粒
界部にＲ−ｒｉｃｈ相またはＲ−ｒｉｃｈアモルファス
相が存在し、上記Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の結晶粒が上記Ｒ−
ｒｉｃｈ相またはＲ−ｒ１ｃｈアモルファス相で囲まれ
ていること、 （ｄ）　　磁石粉末の個々のＲ２Ｆｅ１４Ｂ相において
、結晶磁気異方性の磁化容易軸がそろっており、磁気的
異方性を有すること、 である。

ところが、上記従来の技術（１）の磁石粉末は、通常粉
末の平均粒度が３虜以上に粉砕され、第２図に示すよう
にＲ２Ｆ　８１４　Ｂ相が粒内破壊して粉砕されるので
、Ｒ２Ｆｅ１．Ｂ相の結晶粒がＲ−ｒ１ｃｈ相で囲まれ
た組織にはならず、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相１の一部にＲ−ｒ
１ｃｈ相２が一部付着している組織となり、さらに粉砕
時の歪が残留する。そのため、上記従来の技術（１）の
磁石粉末は、粉砕したままでは０．５〜３ＫＯｅ程度の
保磁力（１）Ｉｃ）しか示さず、歪とりの熱処理を施し
た磁石粉末やＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の粒界部にＲ−ｒｉｃｈ
相を形成させる集合粉末とした磁石粉末もあるが、これ
らの磁石粉末をボンド磁石用磁石粉末として使用した場
合、成形圧力の増加と共にボンド磁石の保磁力が低下し
、例えば配向磁場中で５ｔｏｎ／ｃ−の圧力成形したボ
ンド磁石は、保磁力（ｉＨｃ）が５ＫＯｅ以下となり磁
気特性が大幅に低下してしまう。

また、上記従来の技術（２）の磁石粉末は、第３図の矢
印６で示すように、個々のＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の結晶粒の
結晶方向は任意であり、粉末の磁気特性は等方性である
。この磁石粉末をボンド磁石用磁石粉末として使用した
場合、そのボンド磁石は８〜１５ＫＯｅ程度の間係磁力
（ｉＨｃ）を示すが、等方性であるため、着磁磁界が２
０〜４５ＫＯｅも必要なため、実用的には用途が制限さ
れる。

また、従来の技術（１）および（２）の磁石粉末は、主
相：　Ｒ２Ｆ　ｅ　ｔ４Ｂ相の結晶粒の粒界部にＲ−ｒ
ｉｃｈ相およびＲ−ｒｉｃｈアモルファス相等の粒界相
が存在し、この粒界相が主相をとり囲んでいることが大
きな保磁力（ｉＨｃ）を有する原因と考えられており、
言わば粒界相の存在が必須であった。

このため、粒界相が存在する分、磁石粉末中の主相；Ｒ
２Ｆｅ１４Ｂ相の体積分率が低下し、磁石粉末の磁化の
値が低下していた。

このような事実から、従来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金・磁石
粉末は、本来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金の磁気特性が十分に
生かされていないという問題点があった。

〔課題を解決するための手段〕

そこで、本発明者等は、上記問題点を解決し、−層すぐ
れた磁気特性を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を開
発すべく研究を行った結果、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉
末において、個々の粉末の組織がＲ２Ｆｅ１４Ｂ相を主
相とする再結晶組織を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉
末は、すぐれた磁気特性を示し、さらにボンド磁石用磁
石粉末として使用した場合に、そのボンド磁石がすぐれ
た磁気特性を示すという知見を得たのである。

この発明は、かかる知見にもとづいてなされたものであ
って、 粉末の平均粒度が２．０〜５００　ｍのＲ−Ｆｅ−Ｂ系
合金磁石粉末において、上記粉末の個々の粒子が、平均
再結晶粒径：　Ｏ，０５〜５０μｍの正方晶構造をとる
Ｒ２Ｆｅ　、４Ｂ相を主相とする再結晶組織を有するＲ
−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末に特徴を有するものである。

再結晶組織は、一般に材料中に高密度の転位や空孔等の
歪を含ませたのち、適当な熱処理を行なって再結晶を生
成、成長させることにより得られる組織であるが、上記
ｒ　Ｒ２ｐ　ｅ　１４　Ｂ相を主相とする再結晶組織」
とは、再結晶したＲ２Ｆｅ１４Ｂ相が体積分率で５０％
以上占めることを意味し、実質的に再結晶したＲ２Ｆｅ
１４Ｂ相が体積分率で１００％であることも含んでいる
。

上記再結晶組織を第１−１図〜第１−４図にもとづいて
説明する。

まず、第１−１図および第１−２図で Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ組成よりもＲが多い、つまり原子百分率
でＲ（Ｆｅ　、　Ｂ）　１００−ｘにおいて、ｘ＞１３
の場合について述べる。

第１−１図（ａ）は、Ｒ（Ｆｅ　、　Ｂ）　１００−ｘ
においてｘ〉１３の場合のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金インゴッ
ト、粗粉末または永久磁石を機械的に粉砕して得た磁石
粉末の１個の粒子の概略図である。

この粉末は、Ｈ化−説Ｈ２化による崩壊粉砕法により作
製してもよい。いずれにしても、この第１−１図（ａ）
に示された粉末粒子の組織は、上記合金インゴット、粗
粉末または永久磁石の組織をそのまま維持したものであ
る。

第１−１図（ａ）において、１はＲ２Ｆｅ１４Ｂ相、２
はＲ−ｒｌｃｈ相、４は１個の粉末粒子を示す。上記第
１−１図（ａ）に示される粉末粒子を、適切な条件のも
とで処理すると、第１−１図（ｂ）で示されるようにＲ
２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶１′が発生し、それらが成長し
て第１−１図（Ｃ）に示されるようなＲ２Ｆｅ１４Ｂ相
の再結晶１′の集合組織となる。

ここで、第１−１図（ａ）で示される従来の製造法によ
り製造された粉末のＲ２Ｆｅ１４Ｂ相１から、第１−１
図（ｂ）に示されるようにＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶１
′を生成させ、それを成長させて第１〜１図（ｅ）に示
されるような再結晶のＲ，、Ｆｅ１４Ｂ相１′からなる
再結晶集合組織となっても、上記第１−１図（ｂ）およ
び（Ｃ）において形成されたＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶
１′は、完全にランダムな結晶方位の結晶配置ではなく
、一定の方位をもった組織となっているのである。

一方、Ｒ−ｒｉｃｈ相は、第１−１図（ｂ）に示される
ように、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶生成初期には明らか
でないが、Ｒ２Ｆｅ　１４Ｂｔｌの再結晶粒１′が成長
して第１−１図（ｅ）に示される再結晶粒の平均結晶粒
径：　０．０５ｔｍ〜数−の集合組織となると、上記再
結晶粒１′と再結晶粒１′の粒界３重点に析出する。

第１−２図（ａ）は、Ｒ（Ｆｅ　、　Ｂ）　１０Ｇ−ｘ
においてｘ〉１３の場合のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金インゴッ
トまたは永久磁石そのものの組織を示す概略図である。

第１−２図（ａ）において、１はＲ２Ｆｅ、、Ｂ相、２
はＲ−ｒｉｃｈ相を示す。上記第１−２図（ａ）で示登
れる上記合金インゴットまたは永久磁石を適切な条件の
もとで処理すると第１−２図（ｂ）で示されるようにＲ
２Ｆｅ１４Ｂ相の粒内あるいは粒界部にＲ２Ｆｅ１４Ｂ
相の再結晶１′が発生し、それらが成長して第１−２図
（ｅ）に示されるようなＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶１′
の集合組織を有する上記合金インゴットまたは永久磁石
となる。

一方、Ｒ−ｒｉｃｈ相は、第１−２図（ｂ）に示される
ように、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶生成初期には明らか
でないが、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶粒１′が成長して
第１−２図（ｃ）に示される再結晶粒の平均結晶粒径：
　０．０５ｗａ〜数μｍの集合組織となると、上記再結
晶粒１′と再結晶粒１′の粒界３重点に析出する。

この第１−２図（Ｃ）に示されるようなＲ２Ｆｅ１４Ｂ
相の再結晶１′の集合組織を有する合金インゴットまた
は永久磁石を機械的に粉砕して得た磁石粉末、あるいは
Ｈ化−説Ｈ２化による崩壊粉砕法により粉砕して得た磁
石粉末に歪とりの熱処理を行えば、第１−２図（ｄ）に
示されるようなＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶１′の集合組
織を有す　　′る磁石粉末となる。それは組織的に第１
−１図（Ｃ）の磁石粉末と同等のものであり、磁石粉末
として第１−１図（ｃ）と第１−２図（ｄ）とは区別す
ることができない。

つぎに、第１−３図および第１−４図でＲ２Ｆ　８１４
　Ｂ組成付近、つまり原子百分率でＲ（Ｆｅ、Ｂ）　　
　　において１１≦Ｘ≦１３、好ｘ　　　　　　　　　
　　１００−Ｘ ましくは原子百分率でＲ１□Ｆ　ｅ　ｓ□Ｂ６組成付近
の場合について述べる。

第１−３図（ａ）は、Ｒ１゜Ｆｅ８２Ｂ６組成付近のＲ
−Ｆｅ−Ｂ系合金インゴット、粗粉末または永久磁石を
機械的に粉砕して得た磁石粉末の１個の粒子の概略図で
ある。

この粉末は、Ｈ化−説Ｈ２化による崩壊粉砕法により作
製してもよい。いずれにしても、この第１−３図（ａ）
に示された粉末粒子の組織は、上記合金インゴット、粗
粉末または永久磁石の組織をそのまま維持したものであ
る。

第１−３図（ａ）において、１はＲ２Ｆｅ１４Ｂ相、２
はＲ−ｒｉｃｈ相、４は１個の粉末粒子を示す。上記第
１−３図（ａ）に示される粉末粒子を、適切な条件のも
とで処理すると、第１−３図（ｂ）で示されるようにＲ
２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶１′が発生し、それらが成長し
て第１−３図（Ｃ）に示されるようなＲ２Ｆｅ１４Ｂ相
の再結晶１′の集合組織となる。

ここで、第１−３図（ａ）で示される従来の製造法によ
り製造された粉末のＲ２Ｆｅ１４Ｂ相１から、第１−３
図（ｂ）に示されるようにＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶１
′を生成させ、それを成長させて第１＝３図（Ｃ）に示
されるような再結晶のＲ２Ｆ　８１４　Ｂ相１′からな
る再結晶集合組織となっても、上記第１−３図（ｂ）お
よび（ｅ）において形成されたＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結
晶１′は、完全にランダムな結晶方位の結晶配置ではな
く、一定の方位をもった組織となっているのである。

一方、Ｒ−ｒｉｃｈ相は、第１−３図（ｂ）　１．１図
示されるように、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶生成初期に
は明らかでないが、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶粒１′が
成長して第１−３図（ｃ）に示される再結晶粒の平均結
晶粒径：　０．０５−〜数−の集合組織となっても、上
記再結晶粒１′と再結晶粒１′の一部の粒界３重点に存
在するだけで第１−３図（Ｃ）の再結晶集合組織は実質
的に再結晶したＲ２Ｆｅ１４Ｂ相だけから構成されてい
る。

第１−４図（ａ）は、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相組成付近のＲ−
Ｆｅ−Ｂ系合金インゴットまたは永久磁石そのものの組
織を示す概略図である。第１−４図（ａ）において、１
はＲ２Ｆｅ１４Ｂ相、２はＲ−ｒｉｃｈ相を示す。上記
第１−４図（ａ）で示される上記合金インゴットまたは
永久磁石を適切な条件のもとで処理すると第１−４図（
ｂ）で示されるようにＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の粒内あるいは
粒界部にＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶１′が発生し、それ
らが成長して第１−４図（Ｃ）に示されるようなＲ２Ｆ
ｅ１４Ｂ相の再結晶１′の集合組織を有する上記合金イ
ンゴットまたは永久磁石となる。

一方、Ｒ−ｒｌｃｈ相は、第１−４図（ｂ）に示される
ようにＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶生成初期には明らかで
ないが、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶粒１′が成長して第
１−４図（ｃ）に示される再結晶粒の平均結晶粒径：　
０．０！ｏｚ＋＋＋〜数μｍの集合組織となっても上記
再結晶粒１′と再結晶粒１′の一部の粒界３重点に存在
するだけで、第１−３図（Ｃ）の再結晶組織は、実質的
にＲ２Ｆｅ１４Ｂ相だけから構成されている。

この第１−４図（ｅ）に示されるようなＲ２Ｆｅ１４Ｂ
相の再結晶１′の集合組織を有する合金インゴットまた
は永久磁石を機械的に粉砕して得た磁石粉末、あるいは
Ｒ２化−説Ｈ２化による崩壊粉砕法により粉砕して得た
磁石粉末は、第１−４図（ｄ）に示されるように、再結
晶粒１′と再結晶粒１′の一部の粒界３重点にＲ−ｒｉ
ｃｈ相が存在する集合組織を有し、組織的に第１−３図
（Ｃ）の磁石粉末と同等のものもあるが、一部の粉末は
、Ｒ−ｒｉｃｈ相が全く存在せず、ＩｐＯ％Ｒ２Ｆｅ１
４Ｂ相の再結晶粒１′の集合組織となっているものもあ
る。

この発明は、上記鞭１−１図（Ｃ）、第１−２図（ｄ）
、第１−３図（ｅ）および第１−４図（ｄ）に示される
Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶１′の集合組織を有する磁石
粉末だけでなく、第１−１図（ｂ）および第１−３図（
ｂ）に示されるように、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶１′
を体積分率で５０％以上生成させたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金
磁石粉末、並びに第１−２図（ｂ）および第１−４図（
ｂ）に示されるＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶１′を体積分
率で５０％以上生成させたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金インゴッ
トまたは永久磁石を粉砕して得られたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合
金磁石粉末も含まれる。

したがって、この発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末は
、再結晶組織を有することを特徴とするものであるに対
し、従来の技術（１）および（２）で述べたＲ−Ｆｅ−
Ｂ系合金磁石粉末は、再結晶組織を有しない点で全く相
違する。

第３図に示される液体急冷法やアトマイズ法によって、
溶融状態の上記合金を急冷して粉末としても再結晶組織
を生成することはない。

さらに、従来の技術（１）および（２）の磁石粉末で高
保磁力を有するものは、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の粒界部にＲ
−ｒｉｃｈ相が存在し、この粒界相がＲ２Ｆｅ１４Ｂ相
をとり囲んでいることが必須であったが、この発明のＲ
−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末は、Ｒ−ｒｉｃｈ粒界相は必
須ではなく、Ｒ（Ｆｅ、Ｂ）　　　　においてｘ＞１３
の場合のＸ　　　　　　　１００−ｘ ように、製造中にやむを得ず粒界３重点にＲ−ｒｉｃｈ
相が生成されることもあるが、ｌｌ≦Ｘ≦１３の組成の
場合のように、実質的にＲ２Ｆ　ｅ　ｔ　４　ｓ　＃ｆ
Ｊの再結晶粒だけから構成されているＲ−Ｆｅ−Ｂ系合
金磁石粉末である点で大きく異なっている。

この発明のＲ−Ｆｃ−Ｂ系合金磁石粉末が高い磁気特性
を示す理由は、主相であるＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶粒
の平均結晶粒径が５０趨以下、好ましくは、単磁区粒子
となり得る０、３−に近い０．０５〜３、ＩＺｌｌであ
り、再結晶粒のためにその粒内および粒界部に不純物や
歪がないために高保磁力を有するからである。

特に、この発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末は、Ｒ２
Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶粒子がほぼ単磁区粒子となり得る
０、３ｕｒｎに近い平均再結晶粒径：　０．０５〜３ｔ
Ｉｎを有し、かつ原子百分率でＲ（Ｆｅ、Ｂ）　　　　
において１１≦Ｘ≦１３では、ｘ　　　　　　　　　　
　１００−ｘ 実質的にＲ２Ｆｅ１４Ｂ相だけから構成されるために、
特に高い磁化の値を示す。

この発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末は、粉末の平均
粒度が２．０〜５００虜が好ましく、上記平均粒度を有
する粉末の個々の粒子内の再結晶したＲ　２　Ｆ　６１
４　Ｂ相の平均再結晶粒径が０．０５〜５０μｍ、好ま
しくは０．０５〜３μｍであるとよい。

上記磁石粉末の平均粒度が２．０ｔＩｎより小さいと実
際の取扱いにおいて粉末が酸化したり燃えたりして困難
な場合が多く、５００−より大きいと磁石粉末として実
用的ではない。

個々の粉末粒子のＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の平均再結晶粒径が
０．０５ｘより小さいと着磁が困難となって実用的でな
く、５０−より大きいと保磁力（Ｉ　Ｈｃ）が５ＫＯｅ
以下となり、磁気特性が低下する。上記保磁力（ｉＨｅ
）が５ＫＯｅ以下では、従来の希土類−Ｆｅ−Ｂ系合金
磁石粉末のもつ範囲に入り、磁気的特性がすぐれている
とは言えないからである。

なお、この発明のＲ２Ｆｅ１４Ｂ相を主相とする再結晶
組織を有するＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末のＦｅの一部をＣ
ｏ、Ｎｉ　、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｕ。

Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ、ＴＩ　、Ａｌ２．Ｇａ、Ｉｎ、Ｚｒ。

Ｈｆの１種または２種以上で置換してもよい。

また、Ｂの一部をＮ、Ｐ、Ｆ、Ｓｌ　、Ｃ，Ｇｅ。

Ｓｎ、Ｚｎの１種または２種以上で置換してもよい。

この発明のＲ，、Ｆｅ、４Ｂ相を主相とする再結晶組織
を有するＲ−Ｆｃ−Ｂ系磁石粉末は、磁気的異方性を有
するものであるが、時には磁気的等方性を有するものが
製造されることがある。

このことは、次のように説明される。

この発明の磁石粉末において、１個の粉末粒子内の再結
晶粒は、完全にランダムな結晶方位の結晶配置ではなく
、一定の方位をもった組織となっているために、磁石粉
末の平均粒度によって１０関的に決まる平均結晶粒径よ
り小さい再結晶粒の平均結晶粒径を有する磁石粉末は、
磁気的に等方性を（ｊし、それ以上の再結晶粒の平均結
晶粒径を有する磁石粉末は磁気的異方性を有するからで
ある。

このような磁気的等方性を有する再結晶組織を有する磁
石粉末も熱間圧延、熱間押出等の塑性変形を利用するこ
とによって、全てがこの発明の顕著な磁気的異方性を有
する磁石粉末となることができる。これは、塑性変形に
より個々の再結晶粒が磁化容易軸である結晶方位をそろ
えるためである。ここで、この塑性変形は、この発明の
磁石粉末に対して行うことに限定されるものではなく、
第１−２図（ｅ）および第１−４図（ｃ）に示したＲ２
Ｆｅ１４Ｂ相を主相とする再結晶の集合組織を有する上
記合金インゴット、粗粉末または永久磁石に対して上記
塑性変形を行い、それを機械的粉砕法、あるいはＨ化−
説Ｈ２化による崩壊粉砕法により粉砕して得た磁石粉末
に歪とりの熱処理を行えば、この発明の顕著な磁気異方
性を有する磁石粉末とすることができる。

上記再結晶組織を得る方法として、一般に材料中に高密
度の転位や空孔等の歪を含ませた後、適当な熱処理を行
って再結晶を生成、成長させる方法が用いられているが
、この発明では、ＲＦｅ　　Ｂ相にＨ２を吸蔵させて格
子歪を与え、適当な温度で脱Ｈ２処理を行うことでＲ２
Ｐｃ、４Ｂ相の脆性破壊をなくして相変態を含む組織の
回復、再結晶を生成、成長させる方法を用いた。

上記方法でＨ２を用いた理由は、単なる歪とりや酸化防
止またはＨ化−説Ｈ２化による崩壊粉砕のためだけでは
なく、上記合金インゴット、永久磁石または粉末に組織
変化をもたらし、すぐれた磁気特性を有する再結晶組織
を得ることができるためであり、従来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系
永久磁石または磁石粉末の製造法である焼結法、急冷法
とは全く異なる製造法である。

この発明のＲ２Ｆｅ１４Ｂ相を主相とする再結晶組織を
有する磁石粉末を、従来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末
と混合し、全粉末量の５０重量％以上をこの発明の磁石
粉末となるように配合したＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末は、
５ＫＯｅ以上の保磁力を示し、ボンド磁石として充分実
用に耐えるものであった。

〔実　施　例〕

つぎに、この発明を実施例にもとづいて具体的に説明す
る。

実施例　１ 希土類元素としてＮｄを用い、高周波溶解炉で溶解、鋳
造して製造したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系の原子数組成でＮ　ｄ
　ｔ５．。Ｆ　ｅ　７７、。Ｂｓ、。を主成分とするＲ
２Ｆｅ１４Ｂ相の平均結晶粒径が１１０ｔｕｏの希土類
合金インゴットを、Ａｒガス雰囲気中でスタンプミルを
用いて粗粉砕し、さらに振動ボールミルにて微粉砕して
、平均粒度：３．７ｔ！ｍのＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金微粉
末とし、この微粉末を適量ボードに装入して熱処理炉に
入れ、１．ＯＸ　ｌｏ−５Ｔｏｒｒの真空に排気した後
、１　ａｔｎ＋のＨ２ガスを炉内に流入して、そのＨ２
ガス圧力を維持しつつ室温から８５０℃まで昇温し、８
５０℃になった時点で、この温度を保持しつつ、３０分
間排気を行い、再度熱処理炉内の雰囲気を１．ＯＸ　ｌ
ｏ’Ｔｏｒｒの真空とした。その後、炉内に１　ａｔａ
＋になるまでＡｒガスを流入せしめ、微粉末を急冷した
。凝集した微粉末を乳バチで解きほぐし、平均粒度：５
，８即のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を得た。

得られた上記磁石粉末をＸ線回折および透過電子顕微鏡
を用いて構造回折および組織観察を行った。

第４図はＸ線回折結果（入射Ｘ線はＣｕＫａ線）を示す
線図、 第５図（ａ）は、上記磁石粉末の透過電子顕微鏡による
金属組織写真であり、第５図（ｂ）は、上記透過電子顕
微鏡による金属組織写真を模写した組織説明図である。

上記第４図のＸ線回折結果に示すとおり、主たる回折ピ
ークは、正方晶構造をとるＮｄ２Ｆ　ｅ　１４Ｂ金属間
化合物の面指数で指数づけされるため、この発明の磁石
粉末は、Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ相を主相としていることがわ
かり、他のいくつかの回折ピークは、ｆ’、ｃ、ｃ、構
造をもツＮｄ−ｒｉｃｈの面指数で指数づけされるため
、Ｎｄ−ｒｉｃｈ相が存在していることがわかる。

また、第５図（ａ）から、この発明の磁石粉末は、単に
上記希土類合金インゴットの組織が粉砕にＪ、って破壊
された組織ではなく、約２．３廂の粉末粒子中に、約０
．３ｕｎの新たな再結晶粒が多数存在しており、再結晶
組織を有していることがわかる。

すなわち、第５図（ａ）透過電子顕微鏡による金属組織
写真を一部模写した第５図（ｂ）を用いて説明すると、
この実施例１で製造したＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末の
１個の粉末粒子４は、再結晶Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ相１′を
有しており、Ｒ（Ｆｅ、Ｂ）　　　　においてｘ＞１３
の場合、Ｘ　　　　　　　Ｉ　００−ｘ すなわちＲ２Ｆｅ１４Ｂ組成よりもＲが多い組成のため
に、上記再結晶Ｎｄ　２Ｆｅ、４Ｂ相１′の粒界部のと
ころどころにＮｄ−ｒｉｃｈ相２が存在し、特に３つの
再結晶のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相１′が接している粒界３重
点にＮｄ−ｒｉｃｈ相が析出していることがわかる。

上記磁石粉末の磁気特性を振動試料型磁束計で測定した
結果、保磁力（ｉ　Ｈｃ）が１１．５ＫＯｅと非常に高
く、すぐれた磁気特性を有することがわかった。

ついで、この磁石粉末を、４．５重量％のビスマレイミ
ドトリアジン樹脂と混合し、１５ＫＯｅの磁場中、５Ｔ
ｏｎ／ｃｄの圧力で圧縮成形し、温度＝１８０℃、６時
間保持の条件で上記樹脂を硬化させ、ボンド磁石を作製
した。得られたボンド磁石の磁気特性を第１表に示した
。

比較例　１ 実施例１で作製した原子組成で Ｎ　ｄ　、６．。Ｆ　ｅ　７□、ＯＢ８．。を主成分と
する希土類合金インゴットを、Ａｒガス雰囲気中でスタ
ンプミルを用いて粗粉砕し、さらに振動ボールミルにて
微粉砕して、平均粒度：３．７−のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合
金磁石粉末を得た。

この磁石粉末の磁気特性を振動試料型磁束計でｎ１定し
た結果、保磁力（ＩＨｃ）は２．０ＫＯｅであった。

ついで、この磁石粉末を、実施例１と同様に、４．５重
量％のビスマレイミドトリアジン樹脂と混合し、実施例
１と同じ条件でボンド磁石を作製し、得られたボンド磁
石の磁気特性を測定し、その結果を第１表に示した。

比較例　２ 上記比較例１で得た磁石粉末を適量ボードに注いで熱処
理炉に入れ、１．ＯＸ　１０””Ｔｏｒｒの真空に排気
した後、１　ａｔｍのＡ「ガスを炉内に流入して、その
Ａｒガス圧を維持しつつ室温から５００℃まで昇温し、
５００℃で３０分保持して粉砕時の歪を除去して急冷し
た。凝集した粉末を乳バチで解きほぐし、平均粒度：６
．６−のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を得た。

この磁石粉末の磁気特性を振動試料型磁束計で測定した
結果、保磁力（ｉ　Ｈｃ）は３．８ＫＯｅであった。

ついで、この磁石粉末を４．５重量％のビスマレイミド
トリアジン樹脂と混合し、１５ＫＯｅの磁場中、５Ｔｏ
ｎ／ｃ−の圧力で圧縮成形し、温度：１８０℃、６時間
保持の条件で、上記実施例１と同様にボンド磁石を作製
し、得られたボンド磁石の磁気特性を測定し、その結果
を第１表に示した。

実施例　２ 希土類元素としてＮｄとＰ「を用い、高周波溶解炉で溶
解、鋳造して製造したＮｄ−Ｐ　ｒ−Ｆ　ｅ−Ｂ系の原
子数組成でＮｄ１３．［ｆＰｒＯ，４Ｆｅ７８．Ｉｎ２
．９を主成分とする希土類合金インゴットをＡｒガス雰
囲気中で温度：　１１００℃、３０時間保持の条件で均
一化処理を行った後に、たて：１０ｍ１１ｘ横：１０順
×高さ：５０＋＋ｕｍの直方体に切り出した。この直方
体インゴット（Ｒ，、Ｆｅ１４Ｂ相の平均結晶粒径は２
８０１Ｍ）を熱処理炉に入れ、真空度二ｌＸ１Ｏ−５Ｔ
ｏｒｒの真空に排気した後、その真空度を維持しつつ室
温から８４０℃まで昇温し、８４０℃になった時点で真
空度：１８０ＴｏｒｒまでＨ２ガスを炉内に流入して、
そのＨ２ガス圧を維持しつつ１０時間保持し、さらに８
４０℃で排気を１．５時間行って、１×１０’Ｔｏｒｒ
以下の真空とし、炉内に１　ａｔｍまでＡｒガスを流し
て急冷した。上記熱処理を行った直方体インゴットをＡ
「ガス雰囲気中でスタンプミルにて粉砕し、粉末の平均
粒度：２５μｍのＮｄ−Ｐｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末
を得た。得られた磁石粉末の個々の粒子は、全てが上記
実施例１の磁石粉末と同様の再結晶組織を有しており、
その再結晶組織の平均再結晶粒径は０．８扉であった。

この磁石粉末の保磁力を振動試料型磁束計で測定した結
果、保磁力（ｉＨｃ）は８．６ＫＯｅを示した。さらに
、この磁石粉末を４．０ｆｆｌ量％のビスマレイミドト
リアジン樹脂と混合し、１５ＫＯｅの磁場中で５Ｔｏｎ
／ｃｄの圧力で圧縮成形し、温度：１８０℃、６時間保
持の条件で上記樹脂を硬化させ、ボンド磁石を作製し、
その磁気特性をａ１定し、その結果を第１表に示した。

実施例　３ 上記実施例２で得られた磁石粉末を適量ボードに注いで
熱処理炉に入れ、１．ＯＸ　ｌＯ’Ｔｏｒｒの真空に排
気した後、１ａｔＩＩｌのＡ「ガスを炉内に流入してそ
のＡｒガス圧を維持しつつ室温から６００℃まで昇温し
、６００℃で１０分間保持して粉砕時の歪を除去して急
冷した。凝集した粉末を乳バチで解きほぐし、粉末の平
均粒度：２６μｍのＮｄ　−、Ｐｒ　−Ｆｅ−Ｂ系合金
磁石粉末を得た。得られた磁石粉末の個々の粒子は、全
てが上記実施例１でみられたような再結晶組織を有して
おり、その再結晶組織の平均再結晶粒径は０．８虜であ
った。この磁石粉末の保磁力を振動試料型磁束計で測定
した結果、保磁力（ｉ　Ｈｃ）はｌＯ，３Ｋ　Ｏｅを示
した。さらに、この磁石粉末を、４．０重量％のビスマ
レイミドトリアジン樹脂と混合し、１５ＫＯｅの磁場中
で５Ｔｏｎ／ｃ−の圧力で圧縮成形し、温度：１８０℃
、６時間保持の条件で上記樹脂を硬化させボンド磁石を
作製し、その磁気特性をΔｐ１定し、その結果を第１表
に示した。

実施例　４ 上記実施例２においてＨ２ガス中で熱処理を行った直方
体インゴットを熱処理炉に入れ、温度＝３３０℃で１８
’０ＴｏｒｒのＨ２ガス中で３時間、Ｈ２を吸蔵処理し
、上記直方体インゴットを崩壊粉砕し、排気を行いつつ
７００℃まで昇温しで、温度：　７００’Ｃ１５分間保
持し、脱水素化して１．ＯＸ　ｌｏ’Ｔｏｒｒの真空度
とし、炉内に１　ａｔＩｌｌまでＡ「ガスを流して急冷
した。凝固した粉末を乳バチで解きほぐし、粉末の平均
粒度：４２−のＮｄ　−Ｐｒ　−Ｆｅ　−Ｂ系合金磁石
粉末を得た。得られた磁石粉末の個々の粒子は、全てが
上記実施例１の磁石粉末と同様の再結晶組織を有してお
り、その再結晶組織の平均再結晶粒径は１．０虜であっ
た。この磁石粉末の保磁力を振動試料型磁束計で測定し
た結果、保磁力（ｌＨｃ）は９．２ＫＯｅを示した。さ
らに、これら磁石粉末を３．０重量％のビスマレイミド
トリアジン樹脂と混合し、１５ＫＯｅの磁場中で５Ｔｏ
ｎ／ｃ−の圧力で圧縮成形し、温度＝１８０℃、６時間
保持の条件で上記樹脂を硬化させボンド磁石を作製し、
その磁気特性を測定し、その結果を第１表に示した。

比較例３および４ 上記実施例２において作製した原子数組成でＮｄ１３．
８ＰｒＯ，４Ｆｅ７８．ＩＢ７．９を主成分とする希土
類合金インゴットをＡ「ガス雰囲気中で、温度：　１１
００℃、３０時間保持の条件で均質化処理を行った後、
そのままＡｒガス雰囲気中でスタンプミルにて粉砕し、
粉末の平均粒度：　２１ｕｍのＮｄ　−Ｐｒ−Ｆｅ−Ｂ
系合金磁石粉末を得た。（比較例さらに、比較例３で得
られた磁石粉末を上記実施例３と同様の粉砕時の歪とり
を行い、粉末の平均粒度：２０μｍのＮｄ　−Ｐｒ　−
Ｆｅ　−Ｂ系合金磁石粉末を得た。（比較例４） 上記比較例３および４で得られた磁石粉末の磁気特性を
振動試料型磁束計で測定した結果、保磁力（ＩＨｃ）は
、それぞれ０．５ＫＯｅおよび０．９　ＫＯｅであった
。これらの磁石粉末をそれぞれ４．０重量％のビスマレ
イミドトリアジン樹脂と混合し、１５ＫＯｅの磁場中で
５Ｔｏｎ／ｃ−の圧力で圧縮成形し、温度＝１８０℃、
６時間保持の条件で上記樹脂を硬化させ、ボンド磁石を
作製し、それらの磁気特性を測定して、その結果も第１
表に示した。

上述の実施例１〜４および比較例１〜４の磁石粉末の特
性と、それらの磁石粉末を用いて作製したボンド磁石の
磁気特性をまとめて第１表に示した。

上記第１表からも明らかなように、粉末粒子中に再結晶
組織を有するこの発明の実施例１〜４の磁石粉末は、従
来の合金インゴット組織が粉砕によって破壊された組織
を有する比較例１〜４の磁石粉末と比べて、保磁力（ｌ
Ｈｃ）が非常に高く、それらの磁石粉末を用いて作製し
たボンド磁石も、磁気特性に格段の差が生じている。

実施例　５ 希土類元素としてＮｄを用い、電子ビーム溶解炉で溶解
、鋳造して製造したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系の原子数組成でＮ
ｄ１４．９Ｆｅ７９．１！’　８．０を主成分とするＲ
２Ｆｅ１４Ｂ相の平均結晶粒径が１５０−の希土類合金
インゴットを熱処理炉に入れ、温度＝３００℃で２００
ＴｏｒｒのＨ２ガス中で１時間保持してＨ２化により上
記合金インゴットを崩壊粉砕し、その温度を維持しつつ
排気を３０分行い、脱Ｈ２化して、１．ＯＸ　１０″″
５Ｔｏｒｒの真空度とし、炉内にｔａｔｓまでＡｒガス
を流入して急冷した。

この粉砕粉をさらに回転ボールミルで微粉砕して、平均
粒度：５．３−のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末とし、この
粉末を適量ボードに注いで熱処理炉に入れ、１．ＯＸ　
１Ｏ−５Ｔｏｒｒの真空に排気した後、室温から８００
℃まで昇温し、ｇｏｏ℃で炉内に１００ＴｏｒｒまでＨ
ガスを流入し、そのＨ２ガス圧を維持しつつ５時間保持
し、さらに８００℃で排気を０，２時間行って、１．Ｏ
Ｘ　１Ｏ−５Ｔｏｒｒの真空度とし、炉内に１ａｉまで
Ａｒガスを流して急冷した。

このようにして得られた凝集微粉末を乳バチで解きほぐ
し、平均粒度：８．■虜のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉
末を得た。この磁石粉末の個々の粒子の平均再結晶粒径
は、０．０５μｍであり、上記実施例１の磁石粉末と同
様の再結晶組織を有していた。

この磁石粉末を、４．５重量％のフェノールノボラック
型エポキシ樹脂と混合し、無磁場中、あるいは１５ＫＯ
ｅの磁場中で５７ｏｎ／ｃ−の圧力で圧縮成形し、温度
＝１００℃、１０時間保持の条件で上記樹脂を硬化させ
ボンド磁石を作製し、その磁気特性を第２表に示した。

実施例　６〜８ 上記実施例５で得た粉末の平均粒度：８．１ｍ、平均再
結晶粒径：　Ｑ、０５−のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉
末を、さらに温度＝６００℃、真空度：１．０Ｘ１０−
５Ｔｏｒｒの真空中で、２時間保持（実施例６）　、１
０時間保持（実施例７）および１００時間保持（実施例
８）の条件で熱処理を行い、再結晶粒を成長させ、Ａｒ
ガスを流入して急冷し、それぞれ平均再結晶粒径：０．
７．ｃｍ（実施例６）、１．２ｔｌＩｎ（実施例７）お
よび１．８庫（実施例８）のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石
粉末を得た。

これらの磁石粉末も、上記実施例１の磁石粉末と同じ再
結晶組織を有していた。

１記平均再結晶粒径：０．７μｍ（実施例６）　、１．
２−（実施例７）および１．ｈｎ＋（実施例８）のＮｄ
−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末をそれぞれ４．５重量％のフ
ェノールノボラック型エポキシ樹脂と混合し、無磁場中
、あるいは１５ＫＯｅの磁場中５Ｔｏｎ／ｃｄの圧力で
圧縮成形し、上記実施例５と同一の条件でボンド磁石を
作製し、その磁気特性を第２表に示した。

上記第２表から、この発明の磁石粉末において、粉末の
平均粒度が８．１−の場合、平均再結晶粒径が０．７ｕ
ｒａ以上のときに、磁場中成形の結果、顕著な異方性ボ
ンド磁石が得られることが明らかである。

異方性ボンド磁石が得られるということは、磁項中成形
時に、磁石粉末が磁化容易方向に配向するためであり、
この発明の磁石粉末は磁気的異方性を有することがわか
る。

また、第６図に、実施例７のボンド磁石の減磁曲線を示
した。上記第６図の減磁曲線を見てもこの発明の磁石粉
末は、磁気的異方性を有することがわかる。

実施例　９ 希土類元素としてＮｄを用い、プラズマアーク溶解炉で
溶解、鋳造して製造したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系の原子数組成
で”１４．０ＦｅＴ８．８Ｂ７．２を主成分とする希土
類合金インゴットをＡｒガス雰囲気中で１０９０℃、２
０時間保持の条件で均質化処理を行った後に、たて：１
Ｇ＋ａｍＸ横：ｌＯｍｍＸ長さ：　５０ｎ＋ｍの直方体
に切り出した。この直方体インゴット（Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ
相の平均結晶粒径は２０（ｌＩＥｍ）を熱処理炉に入れ
、Ｉ　Ｘ　１０’Ｔｏｒｒの真空に排気した後、その真
空度を維持しつつ室温から８３０℃まで昇温し、８３０
℃で３０分保持後、８３０℃で１　ａｔｅのＨ２ガスを
炉内に流入してそのＨ２ガス圧を維持しつつ２０時間保
持し、さらに排気を行いつつ８５０℃で昇温し、８５０
℃まで排気を４０分行って、１．０×１０’Ｔｏｒｒ以
下の真空とし、炉内に１　ａｔｍまでＡｒガスを流して
急冷した。上記熱処理を行った直方体インゴットをＡｒ
ガス雰囲気中でスタンプミルにて粉砕して得た粉末を、
Ａｒガス雰囲気中７２０℃に保持した圧延用ロールのギ
ャップに注ぎ込んで粉末圧延を行って、粉末の平均粒度
：３８μｍのＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を得た。こ
の磁石粉末の個々の粒子の平均再結晶粒径は０．５−で
あり、上記実施Ｆ！Ｉ４１の磁石粉末と同様の再結晶組
織を有していた。

得られた磁石粉末を４．０重量％のフェノールノボラッ
ク型エポキシ樹脂と混合し、無磁場中および１５ＫＯｃ
の磁場中で５７ｏｎ／ｃ−の圧力で圧縮成形し、温度＝
１００℃、１０時間保持の条件で上記樹脂を硬化させボ
ンド磁石を作製し、その磁気特性を第３表に示した。

実施例　ｌＯ 上記実施例９において上記Ｈ２ガス中の熱処理を行った
直方体インゴットをそのままＡｒガス雰囲気中７５０℃
に保持した圧延用ロールのギャップに入れて、圧延率：
４０％になるまで数回圧延した。

圧延後のインゴットをＡ「ガス雰囲気でスタンプミルに
て粉砕し、上記実施例３と同様にして粉砕時の歪とりを
行い、粉末の平均粒度：　２５ｍのＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合
金磁石粉末を得た。この磁石粉末の個々の粒子の平均再
結晶粒径は０．７μｍであり、上記実施例１の磁石粉末
と同様の再結晶組織を有していた。得られた磁石粉末を
４．０重量％のフェノールノボラック型エポキシ樹脂と
混合し、無磁場中および１５ＫＯｅの磁場中で５Ｔｏｎ
／ｃｄの圧力で圧縮成形し、温度＝１００℃、１０時間
保持の条件で上記樹脂を硬化させボンド磁石を作製し、
その磁気特性を第３表に示した。

上記第３表に示された結果から、この実施例９およびｌ
Ｏのように、磁石粉末の製造工程において、熱間ロール
圧延を施したこの発明の磁石粉末を用いて磁場中成形し
てボンド磁石を製造すると、無磁場中成形に比べて、磁
気特性、特に最大エネルギー積（ＢＨ）　　　および残
留磁束密度（Ｂ　ｒ）のａｘ 向上が著しいことがわかる。このことは、この発明の磁
石粉末は磁気異方性を有しており、磁場中成形時に磁石
粉末は磁化容易方向に配向するためである。

また、第７図に、実施例１０のボンド磁石の減磁曲線を
示した。上記第７図の減磁曲線を見ても、この発明の磁
石粉末は、磁気的異方性を有することがわかる。

上記磁石粉末製造工程中の熱間加工は、熱間ロール圧延
に限定されるものではなく、熱間押出その他の熱間塑性
加工であれば、いかなる加工であってもよい。

実施例１１−１８および比較例５〜７ 希土類元素として、ＮｄとＤｙを用い、高周波溶解炉で
溶解、鋳造して製造したＮ　ｄ−Ｄ　ｙ−Ｆ　ｃ−Ｂ系
の原子数組成でＮ’　１３．５Ｄｙ１．５　Ｆｅ７７Ｊ
Ｂ７．７を主成分とするＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の平均結晶粒
径が７０−の希土類合金インゴットを熱処理炉に入れ、
温度：３００℃で３００ＴｏｒｒのＨ２ガス中で１時間
保持してＨ２化により上記合金インゴットを崩壊粉砕し
、その温度を維持しつつ排気を１時間行い、脱Ｈ２化し
て１．ＯＸ　１Ｏ−５Ｔｏｒｒの真空度とし、炉内に１
　ａｔＩまでＡ「ガスを流入して急冷し、粉末の平均粒
度：１２０ｕｒ＠のＮｄ　−Ｄｙ　−Ｆｅ　−Ｂ系合金
粉末を得、さらにこの粉末を適量ボードに注いで熱処理
炉に入れ、１．ＯＸ　１０’Ｔｏｒｒの真空に排気した
後、１ａｔＩｌｌのＨ２ガスを炉内に流入して、そのＨ
２ガス圧を維持しつつ室温から８５０’Ｃまで昇温し、
１　ａｔｍのＨ２ガスを流入して８５０℃で１時間保持
し、その後７００℃まで降温させ７００℃を保持しつつ
排気を第４表に示される時間をかけて再結晶粒を成長さ
せながら行い、１．ＯＸ　ｌＯ’Ｔｏｒｒの真空度に至
らしめ、炉内に１　ａｔｍまでＡｒガスを流入して粉末
を急冷し、粉末の平均粒度：１５０ｔｔｍのＮｄ　−Ｄ
ｙ　−Ｆｅ　−Ｂ系合金磁石粉末を得た。

得られた上記磁石粉末は、（Ｎｄ　Ｄｙ）２　Ｆｅｔ４
Ｂ相を主相とする再結晶組織を有し、個々の粉末粒子の
平均再結晶粒径は第４表に示す通りであった。

これら磁石粉末の保磁力を振動試料型磁束計でｎ１定し
た結果も第４表に示した。

上記第４表に示された結果を、たて軸に保磁力（ｉＨｃ
）、横軸に平均再結晶粒径（−）をとり、横軸を対数目
盛として第８図のグラフに表わした。

上記第８図のグラフから、平均再結晶粒径＝５０庫以下
の場合に、この発明の磁石粉末は、少くとも保磁力（ｉ
　Ｈｃ）が５ＫＯｃ以上となり、すぐれた磁気特性を有
することがわかる。好ましくは、上記平均再結晶粒径は
３−以下であることもわかる。

実施例　１７ 希土類元素としてＮｄを用い、高周波溶解炉で溶解、鋳
造して製造したＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系の原子数組成でＮｄ１
２．ｌＦｅ８２．ＩＢ５．８を主成分とする希土類合金
インゴットを、Ａｒガス雰囲気中で温度：１０９０℃、
４０時間保持の条件で均質化処理を行なつた。この希土
類合金インゴットのＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の平均結晶粒径は
１５０ｆｉであった。その後、その希土類合金インゴッ
トをインゴットのまま適量ボードに装入して熱処理炉に
入れ、１．０Ｘ１０−５Ｔｏｒｒの真空に排気した後、
１ａｔｆｆｉのＨ２ガスを炉内に流入して、そのＨ２ガ
ス圧力を維持しつつ室温から８３０℃まで昇温し、８３
０℃で１　ａｔａ＋のＨ２ガス中で１時間保持し、さら
に８３０℃で２００ＴｏｒｒのＨ２ガス中で６時間保持
し、さらにこの温度を保持しつつ４０分間排気を行ない
、再度熱処理炉内の雰囲気を１．ＯＸ　１０’Ｔｏｒｒ
の真空とした。その後、炉内に１ａｔ１１になるまでＡ
ｒガスを流入せしめ、上記希土類合金インゴットを急冷
した。かかる処理された希土類合金インゴットは崩壊し
ており、これを乳バチで解きほぐし、平均粒度：４０塵
のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を得た。

得られた上記磁石粉末をＸ線回折および透過電子顕微鏡
を用いて構造回折および組織観察を行った。Ｘ線回折の
結果、回折ピークは正方晶構造をとるＮ　ｄ　２　Ｆ　
６１４　Ｂ金属間化合物の面指数で指数づけされた。ま
たＮｄ２Ｆｅ、４Ｂ相以外の他の相のピークは、はとん
ど観察されなかった。

第９図（ａ）は、上記磁石粉末の透過電子顕微鏡による
金属組織写真であり、第９図（ｂ）は、上記透過電子顕
微鏡による金属組織写真を模写した組織説明図である。

第９図（ａ）から、この発明の磁石粉末は、単に上記希
土類合金インゴットの組織が粉砕によって破壊された組
織ではなく、粉末粒子中に、約０．４−の新たな再結晶
粒が多数存在しており、再結晶組織を有していることが
わかる。

すなわち、第９図（ａ）透過電子顕微鏡による金属組織
写真を一部模写した第９図（ｂ）を用いて説明すると、
この実施例１７で製造したＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末
の１個の粉末粒子４は、再結晶Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ相１′
を有しており、上記再結晶Ｎｄ２Ｆｅ１４Ｂ相１′以外
の他の相は、３つの再結晶のＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相１′が
接しているごく一部の粒界３重点にＮｄ−ｒｉｃｈ相２
が析出しているだけで、実質的にはＮｄ２Ｆｅ１４Ｂ相
の再結晶粒だけから構成されているのがわかる。

上記磁石粉末の磁気特性を振動試料型磁束計で測定した
結果、保磁力（ｉＨｃ）が１１．２ＫＯｅと非常に高く
、すぐれた磁気特性を有することがわかった。

ついで、この磁石粉末を、３．０重量％のフェノールノ
ボラック型エポキシ樹脂と混合し、無磁場中、６Ｔｏｎ
／ｃ−の圧力で圧縮成形し、温度：１２０℃、６時間保
持の条件で上記樹脂を硬化させ、ボンド磁石を作製した
。得られたボンド磁石の磁気特性を第５表に示した。

比較例　８ 上記実施例１７と同じＮｄ１２．ｌＦｅ８２．Ｉｎ２．
８を成分組成とする希土類合金インゴットをアルゴン雰
囲気中で高周波溶解し、直径二３ｒｎｒａのノズルより
溶湯を落下させ、音速以上の高速アルゴンガスをアトマ
イズして粉末を作製した。この粉末を真空中で温度二６
００℃、３０分間保持の熱処理をしたのち、解砕し、平
均粒度：４０虜となるようにふるい分けし、従来の製法
によるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を得た。

上記磁石粉末の磁気特性を振動試料型磁束計で測定した
結果を第５表に示す。

ついで、この磁石粉末を３．０重量％のフェノールノボ
ラック型エポキシ樹脂と混合し、上記実施例１７と同一
条件でボンド磁石を作製し、得られたボンド磁石の磁気
特性を第５表に示した。

第５表から、この発明の実施例１７の磁石粉末を用いて
得られたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系等方性ボンド磁石は、比較例
８の従来のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系等方性ボンド磁石よりも磁
気特性がすぐれていることがわかる。

実施例　１８〜２１ 上記実施例１７において、Ｈ２ガス中で熱処理を行った
崩壊したインゴットをそれぞれ、粉末の平均粒度：３２
即（実施例＋８）　、２１μｍ（実施例１９）、１５ｕ
ｎ（実施例２０）　、４ｍ　（実施例２１）になるまで
乳バチで解きほぐしＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を得
た。

上記実施例１８〜２１の磁石粉末の保磁力を振動試料型
磁束計で測定した結果を第６表に示した。

また、上記実施例１ｇ、　１９．２０および２１で得ら
れたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末を、それぞれ３．０
重量％のフェノールノボラック型エポキシ樹脂と混合し
、無磁場中、あるいは１５ＫＯｅの磁場中５Ｔｏｎ／ｃ
ｄの圧力で圧縮成形し、上記実施例１７と同一の条件で
ボンド磁石を作製し、その磁気特性を第６表に示した。

第　　　６　　　表 第６表から、この発明の磁石粉末において、粉末中のＮ
　ｄ　２　Ｆ　６１４　Ｂ相の平均再結晶粒径が０．４
塵の場合、粉末の平均粒度が１５扉以下のときに磁場中
成形すると残留磁束密度Ｂｒの値が向上し、顕著な異方
性ボンド磁石が得られることが明らかである。

このことは、磁場中成形時に、磁石粉末が磁化容易方向
に配向するためであり、この発明の磁石粉末は磁気的異
方性を有することがわかる。

実施例　２２ 希土類元素としてＮｄとＤｙを用い、プラズマアーク溶
解炉で溶解、鋳造して製造したＮｄ　　−Ｄｙ　−Ｆｅ
　−Ｃｏ　−Ｂ系の原子数組成で”１１．０ＤｙＯ，９
Ｆｅ７７．２Ｃ０５，２Ｂ５．１を主成分とする希土類
合金インゴットをＡｒガス雰囲気中で１０８０℃−５０
時間保持の条件で均質化処理を行った後に、直径１１．
３ｍｍ、高さｌｏｍ＋＊の円柱に切り出した。この円柱
インゴット（主相の平均結晶粒径は１２０ｍ）を熱処理
炉に入れ、Ｉ　Ｘ　１Ｏ−５Ｔｏｒｒの真空に排気した
後、その真空度を維持しつつ室温から７５０℃まで昇温
し、７５０℃でＨ２ガスを炉内に徐々に流入して１　ａ
ｔｍとし、そのＨ２ガス圧を維持しつつ８４０℃まで昇
温し、１ａｔＩＩｌのＨ２ガス中で８４０℃で２時間保
持し、さらに２００ＴｏｒｒのＨ２ガス中で８４０℃で
１０時間保持した後８４０℃で排気を５０分行って、１
．ＯＸ　１Ｏ−５Ｔｏｒｒ以下の真空とし、炉内に１　
ａｉｍまでＡ「ガスを流して急冷した。

上記熱処理を行った円柱インゴットを真空中７３０℃で
高さ２關まで塑性加工した。塑性加工したインゴットを
Ａｒガス雰囲気でスタンプミルにて粉砕し粉末の平均粒
度４２−のＮｄ　−Ｄｙ　−Ｆｅ　−Ｃｏ−Ｂ系合金磁
石粉末を得た。この磁石粉末の個々の粒子の平均再結晶
粒径は０．６−であり、上記実施例１７と同様の（Ｎｄ
、Ｄｙ）２（Ｆｅ、Ｃｏ）１４Ｂ相を主相とする再結晶
組織を有していた。得られた磁石粉末を３．０１１１％
のフェノールノボラック型エポキシ樹脂と混合し、無磁
場中および１５ＫＯｅの磁場中で５　Ｔｏｎ／ｃ−の圧
力で圧縮成形し、温度＝１２０℃、５時間保持の条件で
上記樹脂を硬化させボンド磁石を作製し、その磁気特性
を第７表に示した。

第　　　７　　　表 上記第７表に示された結果から、この実施例２２のよう
に、磁石粉末の製造工程において、熱間塑性加工を施し
たこの発明の磁石粉末を用いて磁場中成形してボンド磁
石を製造すると、無磁場中成形に比べて、磁気特性、特
に最大エネルギー積（Ｂ　Ｈ）　　　および残留磁束密
度（Ｂ　ｒ）の向上がａＸ 著しいことがわかる。このことは、この発明の磁石粉末
は磁気異方性を有しており、磁場中成形時に磁石粉末は
磁化容易方向に配向するためである。

〔発明の効果〕

上述のように、この発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末
は、Ｒ２Ｆｅ、４Ｂ相を主相とする再結晶組織を有する
ために、すぐれた磁気特性を示し、さらに、磁気的異方
性を有するために容易に配向し、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系ボンド
磁石に使用する磁石粉末としてすぐれた効果を発揮し、
上記この発明の磁石粉末を使用したボンド磁石の磁気特
性を従来のボンド磁石より改善している。

【図面の簡単な説明】

第１−１図（ａ）は、機械的粉砕により得られた１個の
粉末粒子の組織を示す概略図、 第１−１図（ｂ）は、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶が発生
した状態を示す概略図、 第１−１図（ｃ）は、上記再結晶粒子が成長し、Ｒ−ｒ
ｉｃｈ相が粒界３重点に析出したこの発明のＲ−Ｆｅ−
Ｂ系合金磁石粉末の再結晶集合組織を有する粉末粒子の
概略図、 第１−２図（ａ）は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金インゴットま
たは永久磁石そのものの組織を示す概略図、 第１−２図（ｂ）は、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の粒内あるいは
粒界部にＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶が発生した状態を示
す概略図、 第１−２図（ｅ）は、インゴットまたは永久磁石の成長
したＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶集合組織を示す概略図、 第１−２図（ｄ）は、上記第１−２図（ｃ）の再結晶集
合組織を有するインゴットまたは永久磁石を粉砕して磁
石粉末とした状態を示す概略図、第１−３図（ａ）は、
もう１つの機械的粉砕により得られた１個の粉末粒子の
組織を示す概略図、第１−３図（ｂ）は、Ｒ２Ｆｅ１４
Ｂ相の再結晶が発生した状態を示す概略図、 第１−３図（Ｃ）は、上記再結晶粒子が成長し、Ｒ−ｒ
１ｃｈ相が一部粒界３重点に析出したこの発明のＲ−Ｆ
ｅ−Ｂ系合金磁石粉末の再結晶集合組織を有する粉末粒
子の概略図、 第１−４図（ａ）は、もう１つのＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金イ
ンゴットまたは永久磁石そのものの組織を示す概略図、 第１−４図（ｂ）は、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相の粒内あるいは
粒界部にＲ２Ｆｅ１４Ｂ相の再結晶が発生した状態を示
す概略図、 第１−４図（Ｃ）は、インゴットまたは永久磁石の成長
したＲ２Ｆｅｌ４ＢＦｒＪの再結晶集合組織を示す概略
図、 第１−４図（ｄ）は、上記第１−４図（ｅ）の再結晶集
合組織を有するインゴットまたは永久磁石を粉砕して磁
石粉末とした状態を示す概略図、第２図（ａ）は、原料
粗粉末の組織を示す概略図、第２図（ｂ）は、上記原料
粗粉末を機械的に粉砕した状態を示す概略図、 第３図は、アトマイズ法により製造されたＲ−Ｆｅ−Ｂ
系合金磁石粉末の組織を示す概略図、第４図は、この発
明のＲ−Ｆｃ−Ｂ系合金磁石粉末のＸ線回折した結果を
示す線図、 第５図（ａ）は、この発明のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉
末の透過電子顕微鏡による金属組織写真、第５図（ｂ）
は、上記第５図（ａ）の透過電子顕微鏡による金属組織
写真の模写説明図、 第６図は、実施例７のボンド磁石の減磁曲線、第７図は
、実施例１０のボンド磁石の減磁曲線、第８図は、平均
再結晶粒径と保磁力の関係を示すグラフ、 第９図（ａ）は、この発明のもう１つのＲ−Ｆｅ−Ｂ系
合金磁石粉末の透過電子顕微鏡による金属組織写真、 第９図（ｂ）は、上記第９図（ａ）の金属組織写真の模
写説明図、 である。 １・・・Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相、 １’　・・・再結晶Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ相、２−Ｒ−ｒｉｃ
ｈ相、 ２′・・・Ｒ−ｒ１ｃｈアモルファス相、３・・・Ｂ　
−ｒｉｃｈ相、 ４・・・１個の粉末粒子、 ５・・・粗粉末粒子、 ６・・・磁化容品軸を示す矢印。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）Ｙを含む希土類元素（以下、Ｒで示す）とＦｅと
   Ｂを主成分とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末において
   、 上記粉末の個々の粒子は、平均再結晶粒径：０．０５〜
   ５０μｍの正方晶構造をとるＲ＿２Ｆｅ＿１＿４Ｂ金属
   間化合物相（以下、Ｒ＿２Ｆｅ＿１＿４Ｂ相で示す）を
   主相とする再結晶組織を有する、 ことを特徴とするＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末。
2. （２）上記平均再結晶粒径は、好ましくは、０．０５〜
   ３μｍであることを特徴とする請求項１記載のＲ−Ｆｅ
   −Ｂ系合金磁石粉末。
3. （３）上記再結晶組織は、Ｒ＿２Ｆｅ＿１＿４Ｂ相を主
   相とする再結晶集合組織であることを特徴とする請求項
   １または２記載のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末。
4. （４）上記Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末は、磁気的異方
   性を有することを特徴とする請求項１，２または３記載
   のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金磁石粉末。