JPH10214629A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH10214629A JPH10214629A JP9031244A JP3124497A JPH10214629A JP H10214629 A JPH10214629 A JP H10214629A JP 9031244 A JP9031244 A JP 9031244A JP 3124497 A JP3124497 A JP 3124497A JP H10214629 A JPH10214629 A JP H10214629A
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Abstract
リチウム二次電池を提供する。 【解決手段】 有機電解液中でシート状正極とシート状
負極とをセパレータを介して対向させたリチウム二次電
池において、上記シート状正極およびシート状負極のう
ち少なくとも一方のシート状電極を導電性基体と該導電
性基体上に形成された少なくとも活物質とバインダーを
含有する塗膜とで構成し、上記バインダーとして、有機
電解液に対して不溶なポリマーと、有機電解液に対して
溶解またはゲル状化するポリマーとを用いる。上記有機
電解液に対して不溶なポリマーと、上記有機電解液に対
して溶解またはゲル状化するポリマーとの混合比率とし
ては、前者が5〜98重量%、後者が2〜95重量%で
あることが好ましい。
Description
に関し、さらに詳しくは、大電流使用時でも容量低下が
少ない高容量のリチウム二次電池に関する。
などを加えて分散、攪拌して調製した塗料を導電性基体
上に塗布、乾燥して正極活物質などを含有する塗膜を形
成したシート状正極と、同様に負極活物質にバインダー
や溶剤などを加えて分散、攪拌して調製した塗料を導電
性基体上に塗布、乾燥して負極活物質などを含有する塗
膜を形成したシート状負極とを、セパレータを介して対
向させた積層電極体を、有機電解液と共に、電池ケース
内に封入して作製したリチウム二次電池は、単位容量当
たりのエネルギー密度や単位重量当たりのエネルギー密
度が高いという特徴を有している。
などのシート状電極に使用するバインダーとしては、電
池の作動中に電極塗膜構造が壊れることがないように有
機電解液に対して溶解しにくいポリマーが使用されてき
た。
容量化をはかるため、上記シート状電極における電極塗
膜中の活物質量を増やしてバインダー量を少なくする
と、電極の機械的強度が不足して、所定の形状に裁断し
た正極と負極をセパレータを挟んで渦巻状に巻回した
り、折り曲げて積層体電極を作製しようとしたときに、
電極塗膜が破断したり、剥離してしまうという問題があ
った。そして、その結果、それらの積層体電極を用いて
作製した電池は、電池の容量が低下する上に、その電極
塗膜の剥離片が正極と負極との間を短絡させてしまうと
いう問題があった。
くすると、こんどは活物質の粒子表面がバインダーで密
に覆われてしまい、活物質と電解液との間のリチウムイ
オンの伝導抵抗が増加して、電池を大電流で使用した時
に電池の容量低下が大きくなるという問題があった。
な従来のリチウム二次電池における問題点を解決し、大
電流使用時でも容量低下が少ない高容量のリチウム二次
電池を提供することを目的とする。
決するため種々検討を行った結果なされたものであり、
導電性基体上に少なくとも活物質とバインダーを含有す
る塗膜を形成することによって作製したシート状正極と
シート状負極とを有機電解液中でセパレータを介して対
向させたリチウム二次電池において、上記バインダーと
して有機電解液に対して不溶なポリマー(以下、簡略化
して、このポリマーを「ポリマーA」で表す)と、上記
有機電解液に対して溶解またはゲル状化するポリマー
(以下、簡略化して、このポリマーを「ポリマーB」で
表す)を用いることによって、大電流使用時でも容量低
下が少ない高容量のリチウム二次電池を提供したもので
ある。
電流使用時でも容量低下が少なくなる理由を、図1に示
す電極塗膜の模式図に従って説明すると、電極塗膜中の
活物質3はバインダーを構成するポリマーA1とポリマ
ーB2とによって被覆されている。このようなシート状
電極を電池に組み上げると、上記塗膜中のポリマーB2
は有機電解液4に対して溶解またはゲル状化するため、
有機電解液4がこのポリマーB2に浸潤して活物質3と
接触することができるので、電池を大電流で使用した時
にもリチウムイオンの伝導が良好に保たれて、電池容量
の低下が抑制される。また、ポリマーA1は有機電解液
4に対して不溶であるため、ポリマーA1が活物質など
の固体粒子を導電性基体上に強固に結着するので、電極
の電気抵抗が充分に低く保たれる。
リマーA(すなわち、有機電解液に対して不溶なポリマ
ー)とポリマーB(すなわち、有機電解液に対して溶解
またはゲル状化するポリマー)とで構成されるが、上記
ポリマーAとしては、有機電解液に対して不溶であるこ
とが必要であり、また、塗料調製のため、水または電解
液溶媒以外の有機溶剤に可溶のものが好ましい。このよ
うなポリマーAとしては、たとえば、ポリビニリデンフ
ルオライド、フッ素ゴム、エチレン−プロピレン−ジエ
ンゴム、スチレン−ブタジエンゴム、カルボキシメチル
セルロース、ポリビニルブチラール、ポリビニルアルコ
ールなどが挙げられる。なお、本発明において、ポリマ
ーAは有機電解液に対して不溶であることが必要である
が、この不溶には膨潤の少ないものも含まれる。
対して可溶であるかゲル状化するものであることが必要
であり、また、塗料調製のため、水または有機溶剤に可
溶のものが好ましい。このようなポリマーBとしては、
たとえば、ポリエステルウレタン、変性ポリプロピレ
ン、ポリカーボネート、酢酸ビニル、塩化ビニルなどが
挙げられる。
マーAの群とポリマーBの群の中からそれぞれ少なくと
も1種を選び、任意に組み合わせて構成することができ
る。しかし、本発明の効果を適切に発現させるために
は、ポリマーAとポリマーBとが化学的に反応しない組
み合わせとするのが好ましい。
の混合比率としては、ポリマーAが5〜98重量%、特
に20〜90重量%で、ポリマーBが2〜95重量%、
特に10〜80重量%であることが好ましい。ポリマー
Aの比率が上記範囲より少ない場合は、塗膜中の活物質
などの固体粒子間およびこの固体粒子と導電性基体との
間の接着強度が不足して、電極の電気抵抗が増加するた
め、電池の容量が低下するおそれがある。一方、ポリマ
ーAの比率が上記範囲より多い場合は、それに伴うポリ
マーBの減少により、リチウムイオンの伝導性が不足し
て、電池の大電流使用時の電池容量が低下するおそれが
ある。
中において0.2〜30重量%、特に0.5〜15重量
%含有されていることが好ましい。バインダーの含有量
が上記範囲より少ない場合は、塗膜の機械的強度が不足
して、塗膜が導電性基体から剥離するおそれがあり、ま
た、バインダーの含有量が上記範囲より多い場合は、塗
膜中の活物質が減少して電池容量が低下するおそれがあ
る。
バインダーは、正極、負極のいずれの電極に使用しても
よく、また、正極および負極の両方に使用してもよい。
とえば、リチウムニッケル酸化物、リチウムコバルト酸
化物、リチウムマンガン酸化物(これらは、通常、Li
NiO2 、LiCoO2 、LiMn2 O4 で表される
が、LiとNiとの比、LiとCoとの比、LiとMn
との比は化学量論組成からずれている場合が多い)など
のリチウム含有複合金属酸化物を単独でまたは2種以上
の混合物として、あるいはそれらの固溶体として用いる
のが好ましい。
応じ、上記正極活物質に鱗片状黒鉛、カーボンブラック
などの電子伝導助剤を添加することができる。
み、必要に応じて鱗片状黒鉛、カーボンブラックなどの
電子伝導助剤を含み、さらにバインダーや溶剤を含む塗
料を導電性基体上に塗布し、乾燥して、導電性基体上に
少なくとも正極活物質とバインダーを含有する塗膜を形
成する工程を経て作製される。
あらかじめ溶剤に溶解させた溶液として用い、上記正極
活物質などの固体粒子と混合して塗料を調製するのが好
ましい。
負極などのシート状電極の塗膜形成用に使用する塗料の
溶剤としては、ポリマーAおよびポリマーBを溶解させ
ることができるものであれば特に限定されることはない
が、たとえば、シクロヘキサノン、メチルエチルケト
ン、メチルイソブチルケトン、テトラヒドロフラン、ト
ルエン、イソプロピルアルコール、N−メチルピロリド
ン、蒸留水などを単独または2種以上混合して用いるこ
とが好ましい。
は、たとえばリチウム金属またはリチウム含有化合物が
用いられるが、そのリチウム含有化合物としてはリチウ
ム合金とそれ以外のものがある。上記リチウム合金とし
ては、たとえば、リチウム−アルミニウム、リチウム−
鉛、リチウム−ビスマス、リチウム−インジウム、リチ
ウム−ガリウム、リチウム−インジウム−ガリウムなど
のリチウムと他の金属との合金が挙げられる。リチウム
合金以外のリチウム含有化合物としては、たとえば、乱
層構造を有する炭素材料、黒鉛などが挙げられる。これ
らは製造時にはリチウムを含んでいないものもあるが、
負極活物質として作用するときには、化学的手段、電気
化学的手段などによりリチウムを含有した状態になる。
要に応じて、たとえば鱗片状黒鉛、カーボンブラックな
どの電子伝導助剤を含み、さらにバインダーや溶剤を含
む塗料を導電性基体上に塗布し、乾燥して、導電性基体
上に少なくとも負極活物質とバインダーを含有する塗膜
を形成する工程を経て作製される。
塗布する際の塗布方法としては、たとえば、押出しコー
ター、リバースローラー、ドクターブレード、アプリケ
ーターなどをはじめ、各種の塗布方法を採用することが
できる。
負極などのシート状電極の導電性基体としては、たとえ
ば、アルミニウム、ステンレス鋼、チタン、銅などの金
属性導電材料を網、パンチドメタル、フォームメタル
や、板状に加工した箔などが用いられる。
ジメトキシエタン、1,2−ジエトキシエタン、プロピ
レンカーボネート、エチレンカーボネート、γ−ブチロ
ラクトン、テトラヒドロフラン、1,3−ジオキソラ
ン、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、エ
チルメチルカーボネートなどの単独または2種以上の混
合溶媒に、たとえば、LiCF3 SO3 、LiC4 F9
SO3 、LiClO4 、LiPF6 、LiBF4 などの
電解質を単独または2種以上を溶解させて調製された有
機溶媒系の電解液が用いられる。
〜50μmで、開孔率30〜70%の微多孔性ポリプロ
ピレンフィルムまたは微多孔性ポリエチレンフィルムな
どが好適に用いられる。
されたシート状正極とシート状負極との間にセパレータ
を介在させて渦巻状に巻回して作製した渦巻状電極体
を、ニッケルメッキを施した鉄やステンレス鋼製の電池
ケース内に挿入し、有機電解液を注入し、封口する工程
を経て作製される。また、上記電池には、通常、電池内
部に発生したガスをある一定圧力まで上昇した段階で電
池外部に排出して、電池の高圧下での破裂を防止するた
めの防爆機構が取り入れられる。
に説明する。ただし、本発明はそれらの実施例のみに限
定されるものではない。なお、以下の実施例などにおい
て、濃度などを示す%は重量%である。
ケル酸化物の合成、塗膜の形成の順に説明する。
(III)(Ni2 O3 )とを熱処理して、リチウムニッケ
ル酸化物を合成した。上記の合成は以下のように行っ
た。
Ni=1/1.05(モル比)の割合になるように秤量
した後、メノウ製の乳鉢で粉砕しつつ混合した。これを
酸素(O2 )気流中において500℃で2時間予備加熱
した後、昇温速度50℃/h以下で700℃まで昇温
し、700℃で20時間加熱して焼成することによりリ
チウムニッケル酸化物を合成した。なお、合成したリチ
ウムニッケル酸化物は水分に対して弱いため、粉砕など
の取扱いはアルゴン雰囲気中で行った。
物と、電子伝導助剤としての鱗片状黒鉛と、バインダー
を構成するポリマーAとしてのポリビニリデンフルオラ
イド〔ソルベイ(SOLVAY)社製SOLEF101
0(商品名)〕と、ポリマーBとしてのポリエステルウ
レタン〔東洋紡社製バイロンUR3200(商品名)、
通常、たとえば、メチルエチルケトン35%、トルエン
35%と混合して固形分濃度が30%程度の溶液状態で
供給される〕と、溶剤としてのN−メチルピロリドンと
を下記の組成で含む正極塗膜形成用塗料を調製した。こ
の正極塗膜形成用塗料の組成中から溶剤を除いたものが
実施例2以下でいう正極の塗膜組成になる。
まず、溶剤としてのN−メチルピロリドンにポリビニリ
デンフルオライドとポリエステルウレタンを溶解したバ
インダー溶液を調製した。つぎに、このバインダー溶液
に正極活物質のリチウムニッケル酸化物と電子伝導助剤
の鱗片状黒鉛を加え、混合することによって塗料を調製
した。
ム箔上にアプリケータを用いて塗布し、140℃で乾燥
して塗膜を形成した。同様に、アルミニウム箔の裏面側
にも上記塗料を塗布し、100℃で8時間真空乾燥して
塗膜を形成した。そして、得られた電極体をロールプレ
スして、片面の塗膜厚みが80μmのシート状電極を作
製した。
い、バインダーを構成するポリマーAとして正極の場合
と同様のポリビニリデンフルオライドと、ポリマーBと
して正極の場合と同様のポリエステルウレタンを用い、
それらと溶剤としてのN−メチルピロリドンを下記の組
成で含む負極塗膜形成用塗料を調製した。この負極塗膜
形成用塗料の組成中から溶剤を除いたものが実施例2以
下でいう負極の塗膜組成になる。
まず、N−メチルピロリドンにポリビニリデンフルオラ
イドとポリエステルウレタンを溶解してバインダー溶液
を調製した。つぎに、このバインダー溶液に負極活物質
の人造黒鉛(2800℃で合成)を加え、混合すること
によって塗料を調製した。
プリケータを用いて塗布し、100〜120℃で乾燥し
て塗膜を形成した。同様に、銅箔の裏面側にも上記塗料
を塗布し、100℃で8時間真空乾燥して塗膜を形成し
た。そして、得られた電極体をロールプレスして、片面
の塗膜厚みが80μmのシート状負極を作製した。な
お、正極と負極の活物質の重量比が2:1になるよう塗
膜密度を調整した。
混合溶液(体積比で1:1)に1mol/lのLiPF
6 を溶解して有機電解液を調製した。
状に切断し、シート状負極を幅30mm×長さ260m
mの帯状に切断した。そして、それぞれの電極の一方の
端部の塗膜の一部を剥がして、金属箔を露出させた部分
にアルミニウム製のリード体を抵抗溶接し、厚み25μ
mで開孔率50%の微多孔性ポリプロピレンフィルムか
らなる帯状セパレータを上記シート状正極とシート状負
極との間に介在させ、渦巻状に巻回して渦巻状電極体を
作製し、その渦巻状電極体をステンレス鋼製の電池ケー
スに挿入した。
を貫通させて電池ケースの底部に溶接し、さらに、電池
ケースの開口部に絶縁体を挿入し、溝を形成した後、封
口板と正極側のリード体とを溶接した。そして、このよ
うな工程を経て作製された缶体を60℃で10時間真空
乾燥した後、乾燥雰囲気中で上記の有機電解液を2ml
注入した後、封口して図2に示す筒形のR5形電池(外
径:14.95mm、高さ:39.7mm)を作製し
た。
は前記の正極で、12は負極である。ただし、図2で
は、煩雑化を避けるため、正極11や負極12の作製に
当って使用した導電性基体としての金属箔などは図示し
ていない。そして、13はセパレータで、14は電解液
である。
り、この電池ケース15は負極端子を兼ねている。電池
ケース15の底部にはポリテトラフルオロエチレンシー
トからなる絶縁体16が配置され、電池ケース15の内
周部にもポリテトラフルオロエチレンシートからなる絶
縁体17が配置されていて、前記正極11、負極12お
よびセパレータ13からなる渦巻状電極体や、電解液1
4などは、この電池ケース15内に収容されている。
の封口板18の中央部にはガス通気孔18aが設けられ
ている。19はポリプロピレン製の環状パッキング、2
0はチタン製の可撓性薄板で、21は環状でポリプロピ
レン製の熱変形部材である。
ることにより、可撓性薄板20の破壊圧力を変える作用
をする。
端子板であり、この端子板22には切刃22aとガス排
出孔22bとが設けられていて、電池内部にガスが発生
して電池の内部圧力が上昇し、その内圧上昇によって可
撓性薄板20が変形したときに、上記切刃22aによっ
て可撓性薄板20を破壊し、電池内部のガスを上記ガス
排出孔22bから電池外部に排出して、電池の高圧下で
の破壊が防止できるように設計されている。
リード体であり、このリード体24は正極11と封口板
18とを電気的に接続しており、端子板22は封口板1
8との接触により正極端子として作用する。25は負極
12と電池ケース15とを電気的に接続するリード体で
ある。
からN−メチルピロリドンとポリエステルウレタンの希
釈溶剤を除いたもの)中のポリビニリデンフルオライド
2.2重量部を2.7重量部に変更し、正極の塗膜組成
中のポリエステルウレタン0.8重量部を0.3重量部
に変更し、負極の塗膜組成(負極塗膜形成用塗料の組成
からN−メチルピロリドンとポリエステルウレタンの希
釈溶剤を除いたもの)中のポリビニリデンフルオライド
6重量部を7.2重量部に変更し、負極の塗膜組成中の
ポリエステルウレタン2重量部を0.8重量部に変更し
たほかは、実施例1と同様にしてR5形電池を作製し
た。
イド2.2重量部を1.2重量部に変更し、正極の塗膜
組成中のポリエステルウレタン0.8重量部を4.8重
量部に変更し、正極の塗膜組成中のリチウムニッケル酸
化物91重量部を88重量部に変更し、負極の塗膜組成
中のポリビニリデンフルオライド6重量部を2.4重量
部に変更し、負極の塗膜組成中のポリエステルウレタン
2重量部を9.6重量部に変更し、負極の塗膜組成中の
人造黒鉛92重量部を88重量部に変更したほかは、実
施例1と同様にしてR5形電池を作製した。
重量部(ただし、固形分、30%溶液としては8.3重
量部)を変性ポリプロピレン〔三井石油化学工業社製、
ユニストールP−901(商品名)、通常、トルエンと
混合して固形分濃度が22%の溶液状態で供給される〕
2重量部(ただし、固形分、22%溶液としては9.1
重量部)に変更したほかは、実施例1と同様にしてR5
形電池を作製した。
ンフルオライドをエチレン−プロピレン−ジエンゴム
〔日本合成ゴム社製EP75C(商品名)〕に変更し、
N−メチルピロリドンをトルエンに変更したほかは、実
施例1と同様にしてR5形電池を作製した。
イド2.2重量部を3重量部に変更し、正極の塗膜組成
中のポリエステルウレタン0.8重量部を0重量部に変
更し、負極の塗膜組成中のポリビニリデンフルオライド
6重量部を8重量部に変更し、負極の塗膜組成中のポリ
エステルウレタン2重量部を0重量部に変更したほか
は、実施例1と同様にしてR5形電池を作製した。
比して詳しく説明すると、この比較例1では、正極の塗
膜組成中のバインダーの含有量は実施例1と同様に3重
量部にしているが、ポリマーB(つまり、有機電解液に
対して溶解またはゲル状化するポリマー)のポリエステ
ルウレタンを使用せず、そのぶんポリマーA(つまり、
有機電解液に対して不溶なポリマー)のポリビニリデン
フルオライドを増量し、負極の塗膜組成中のバインダー
の含有量は実施例1と同様に8重量部にしているが、ポ
リマーBのポリエステルウレタンを使用せず、そのぶん
ポリマーAのポリビニリデンフルオライドを増量してい
る。
イド2.2重量部を0重量部に変更し、正極の塗膜組成
中のポリエステルウレタン0.8重量部を3重量部に変
更し、負極の塗膜組成中のポリビニリデンフルオライド
6重量部を0重量部に変更し、負極の塗膜組成中のポリ
エステルウレタン2重量部を8重量部に変更したほか
は、実施例1と同様にしてR5形電池を作製した。
比して詳しく説明すると、この比較例2では、正極の塗
膜組成中のバインダーの含有量は実施例1と同様に3重
量部にしているが、ポリマーA(つまり、有機電解液に
対して不溶なポリマー)のポリビニリデンフルオライド
を使用せず、そのぶんポリマーB(つまり、有機電解液
に対して溶解またはゲル状化するポリマー)のポリエス
テルウレタンを増量し、負極の塗膜組成中のバインダー
の含有量は実施例1と同様に8重量部にしているが、ポ
リマーAのポリビニリデンフルオライドを使用せず、そ
のぶんポリマーBのポリエステルウレタンを増量してい
る。
よび比較例1〜2の電池について電池容量の測定を行っ
た。その結果を表1に示す。なお、電池容量および電流
特性の測定方法は次の通りである。
Cで表示した場合、R5形で280mAを0.5Cとし
て充放電を行った。充電は4.2Vの定電圧で行い、放
電は電池の電極間電圧が2.75Vに低下するまで行
い、その時点(第1回目の充放電)での放電容量を測定
した。
増加して同様の試験を行った。
量を、実施例1の電池の放電容量を100%としてその
比を求めた。表1には、実施例1の電池の放電容量を1
00%としたときの各電池の放電容量の比を電池容量
(%)として示す。
と比較例1〜2の電池容量(%)との対比から明らかな
ように、バインダーとしてポリマーA(つまり、有機電
解液に対して不溶なポリマー)と、ポリマーB(つま
り、有機電解液に対して溶解またはゲル状化するポリマ
ー)を用いた実施例1〜5の電池は、大電流使用時でも
電池容量(%)の低下が少なく、高容量が得られた。
Aのみを用いた比較例1の電池は大電流での使用になる
ほど容量が低下し、ポリマーBのみを用いた比較例2の
電池は容量が小さかった。
大電流使用時でも容量低下が少なく高容量が得られるリ
チウム二次電池を提供することができた。
るための説明図である。
す断面図である。
化するポリマー) 3 活物質 4 有機電解液 11 正極 12 負極 13 セパレータ 14 有機電解液
Claims (1)
- 【請求項1】 有機電解液中でシート状正極とシート状
負極とをセパレータを介して対向させたリチウム二次電
池において、上記シート状正極およびシート状負極のう
ち少なくとも一方のシート状電極が導電性基体上に少な
くとも活物質とバインダーを含有する塗膜を形成したも
のからなり、上記バインダーが、上記有機電解液に対し
て不溶なポリマーと、上記有機電解液に対して溶解また
はゲル状化するポリマーとを含むものであることを特徴
とするリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP03124497A JP3449679B2 (ja) | 1997-01-29 | 1997-01-29 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP03124497A JP3449679B2 (ja) | 1997-01-29 | 1997-01-29 | リチウム二次電池 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH10214629A true JPH10214629A (ja) | 1998-08-11 |
JP3449679B2 JP3449679B2 (ja) | 2003-09-22 |
Family
ID=12325975
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP03124497A Expired - Fee Related JP3449679B2 (ja) | 1997-01-29 | 1997-01-29 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP3449679B2 (ja) |
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