JPH10189041A - リチウム二次電池用電解液 - Google Patents
リチウム二次電池用電解液Info
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- JPH10189041A JPH10189041A JP8345216A JP34521696A JPH10189041A JP H10189041 A JPH10189041 A JP H10189041A JP 8345216 A JP8345216 A JP 8345216A JP 34521696 A JP34521696 A JP 34521696A JP H10189041 A JPH10189041 A JP H10189041A
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- electrolyte
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- lithium secondary
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- lithium
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 充放電サイクルの進行にともなう炭素負極上
の分解が少ないリチウム二次電池用電解液の提供。 【解決手段】 溶質としてのリチウム塩、式（Ｉ）で示
されるアルカンスルホン酸無水物 【化１】 〔式中のＲ1 及びＲ2 は各々独立して炭素数１〜６のア
ルキル基を表す。〕および前記リチウム塩を溶解する有
機溶媒を含有するリチウム二次電池用電解液であって、
前記アルカンスルホン酸無水物は、電解液中０．１〜５
０重量％の濃度で含有されることを特徴とするリチウム
二次電解液。
の分解が少ないリチウム二次電池用電解液の提供。 【解決手段】 溶質としてのリチウム塩、式（Ｉ）で示
されるアルカンスルホン酸無水物 【化１】 〔式中のＲ1 及びＲ2 は各々独立して炭素数１〜６のア
ルキル基を表す。〕および前記リチウム塩を溶解する有
機溶媒を含有するリチウム二次電池用電解液であって、
前記アルカンスルホン酸無水物は、電解液中０．１〜５
０重量％の濃度で含有されることを特徴とするリチウム
二次電解液。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はリチウム二次電池の
電解液に関するものである。特にリチウム二次電池用有
機溶媒電解液のサイクル特性の改良に関するものであ
る。
電解液に関するものである。特にリチウム二次電池用有
機溶媒電解液のサイクル特性の改良に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】近年、電子機器の小型化、携帯化にとも
ない、高エネルギー密度の電池の開発が求められてい
る。その有力候補として、コークス、黒鉛等の炭素材料
が、デンドライト状の電析リチウムの成長による内部短
絡の危険性がないため、以前から提案されていた金属リ
チウム負極を用いたリチウム二次電池に変わる新しい負
極材料として注目されている。
ない、高エネルギー密度の電池の開発が求められてい
る。その有力候補として、コークス、黒鉛等の炭素材料
が、デンドライト状の電析リチウムの成長による内部短
絡の危険性がないため、以前から提案されていた金属リ
チウム負極を用いたリチウム二次電池に変わる新しい負
極材料として注目されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、このような炭
素材料を負極に用いた場合でも、充放電サイクルの進行
とともに炭素負極上で有機溶媒電解液が分解して電池容
量が次第に低下するという問題があった。また、炭素材
料の黒鉛化度が高くなると、容量が大きくなる反面、有
機溶媒電解液を分解しやすくなり、サイクル特性が悪く
なるという傾向がある。本発明は、充放電サイクルの進
行にともなう炭素負極上の分解が少ないリチウム二次電
池用電解液を提供することを目的とする。
素材料を負極に用いた場合でも、充放電サイクルの進行
とともに炭素負極上で有機溶媒電解液が分解して電池容
量が次第に低下するという問題があった。また、炭素材
料の黒鉛化度が高くなると、容量が大きくなる反面、有
機溶媒電解液を分解しやすくなり、サイクル特性が悪く
なるという傾向がある。本発明は、充放電サイクルの進
行にともなう炭素負極上の分解が少ないリチウム二次電
池用電解液を提供することを目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、溶質としての
リチウム塩、式（Ｉ）で示されるアルカンスルホン酸無
水物、
リチウム塩、式（Ｉ）で示されるアルカンスルホン酸無
水物、
【化２】 〔式中、Ｒ1 及びＲ2 は各々独立して炭素数１〜６のア
ルキル基を表す。〕および前記リチウム塩を溶解する有
機溶媒を含有するリチウム二次電池用電解液であって、
前記アルカンスルホン酸無水物は、電解液中０．１〜５
０重量％の濃度で含有されるリチウム二次電解液を提供
するものである。
ルキル基を表す。〕および前記リチウム塩を溶解する有
機溶媒を含有するリチウム二次電池用電解液であって、
前記アルカンスルホン酸無水物は、電解液中０．１〜５
０重量％の濃度で含有されるリチウム二次電解液を提供
するものである。
【０００５】
【作用】本発明において、リチウム二次電池用電解液は
アルカンスルホン酸無水物を含有しており、このアルカ
ンスルホン酸無水物が炭素電極と反応して、リチウムイ
オン透過性の高い皮膜を炭素電極表面に形成し、この皮
膜が電解液の分解を抑制する。
アルカンスルホン酸無水物を含有しており、このアルカ
ンスルホン酸無水物が炭素電極と反応して、リチウムイ
オン透過性の高い皮膜を炭素電極表面に形成し、この皮
膜が電解液の分解を抑制する。
【０００６】
リチウム塩：溶質としてのリチウム塩としては、従来リ
チウム二次電池用電解液の溶質として使用されているも
のが使用できる。例えばＬｉＰＦ6 、ＬｉＣｌＯ4 、Ｌ
ｉＢＦ4 、ＣＦ3 ＳＯ3 Ｌｉ、（ＣＦ3 ＳＯ2 ）2 ＮＬ
ｉ、ＬｉＡｓＦ6 などである。溶質は、有機溶媒に溶解
される。電解液中の溶質の濃度は、０．５〜１．５Ｍ
（モル／リットル）である。
チウム二次電池用電解液の溶質として使用されているも
のが使用できる。例えばＬｉＰＦ6 、ＬｉＣｌＯ4 、Ｌ
ｉＢＦ4 、ＣＦ3 ＳＯ3 Ｌｉ、（ＣＦ3 ＳＯ2 ）2 ＮＬ
ｉ、ＬｉＡｓＦ6 などである。溶質は、有機溶媒に溶解
される。電解液中の溶質の濃度は、０．５〜１．５Ｍ
（モル／リットル）である。
【０００７】有機溶媒：溶質を溶解する有機溶媒として
は、炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ブチレン、炭
酸ジメチル、炭酸エチルメチル、炭酸ジエチル、酢酸メ
チル、酢酸エチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸
エチル、γ−ブチロラクトン、１，２−ジメトキシエタ
ン、１，２−ジエトキシエタンなどから選ばれたものを
単一溶媒として、あるいは複数の混合溶媒として用い
る。有機溶媒は電解液中、１８〜９６重量％用いられ
る。
は、炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ブチレン、炭
酸ジメチル、炭酸エチルメチル、炭酸ジエチル、酢酸メ
チル、酢酸エチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸
エチル、γ−ブチロラクトン、１，２−ジメトキシエタ
ン、１，２−ジエトキシエタンなどから選ばれたものを
単一溶媒として、あるいは複数の混合溶媒として用い
る。有機溶媒は電解液中、１８〜９６重量％用いられ
る。
【０００８】アルカンスルホン酸無水物：アルカンスル
ホン酸無水物としては、メタンスルホン酸無水物、エタ
ンスルホン酸無水物、プロパンスルホン酸無水物、ブタ
ンスルホン酸無水物、ペンタンスルホン酸無水物、ヘキ
サンスルホン酸無水物が例示される。本発明において、
アルカンスルホン酸無水物の含有量はリチウム二次電池
用電解液中０．１〜５０重量％、好ましくは０．３〜１
０重量％である。同濃度が０．１重量％未満の場合は、
十分な厚さの皮膜が炭素電極表面に形成されないため、
炭素電極表面上における電解液の分解を抑制できず、サ
イクル特性が十分に改善できないためである。一方、同
濃度が５０重量％を越えた場合は、皮膜が厚くなりすぎ
てリチウムイオン透過性が悪くなる故に、極板の反応抵
抗が増大し、サイクル特性が低下する。このアルカンス
ルホン酸無水物と有機溶媒の合せた使用量は、電解液中
６８〜９６重量％であるのが好ましい。
ホン酸無水物としては、メタンスルホン酸無水物、エタ
ンスルホン酸無水物、プロパンスルホン酸無水物、ブタ
ンスルホン酸無水物、ペンタンスルホン酸無水物、ヘキ
サンスルホン酸無水物が例示される。本発明において、
アルカンスルホン酸無水物の含有量はリチウム二次電池
用電解液中０．１〜５０重量％、好ましくは０．３〜１
０重量％である。同濃度が０．１重量％未満の場合は、
十分な厚さの皮膜が炭素電極表面に形成されないため、
炭素電極表面上における電解液の分解を抑制できず、サ
イクル特性が十分に改善できないためである。一方、同
濃度が５０重量％を越えた場合は、皮膜が厚くなりすぎ
てリチウムイオン透過性が悪くなる故に、極板の反応抵
抗が増大し、サイクル特性が低下する。このアルカンス
ルホン酸無水物と有機溶媒の合せた使用量は、電解液中
６８〜９６重量％であるのが好ましい。
【０００９】リチウム二次電池：図１は、後述する実施
例及び比較例において作製した炭素電極を正極とするリ
チウム二次電池（コイン型；直径２０ｍｍ、厚さ１６ｍ
ｍ）の断面図である。このコイン型セルは、ステンレス
製ケース１、ステンレス製封口板２、天然黒鉛を同シー
トに敷いた正極３、金属リチウムシートの負極４、有機
溶媒電解液に浸された多孔性ポリプロピレンフィルムの
セパレータ５、絶縁ガスケット６とから構成されてい
る。
例及び比較例において作製した炭素電極を正極とするリ
チウム二次電池（コイン型；直径２０ｍｍ、厚さ１６ｍ
ｍ）の断面図である。このコイン型セルは、ステンレス
製ケース１、ステンレス製封口板２、天然黒鉛を同シー
トに敷いた正極３、金属リチウムシートの負極４、有機
溶媒電解液に浸された多孔性ポリプロピレンフィルムの
セパレータ５、絶縁ガスケット６とから構成されてい
る。
【００１０】
【実施例】以下、本発明を実施例により詳細に説明す
る。 実施例１ 図１に示すコイン型セル（リチウム二次電池）を作製し
た。ここで電解液は、炭酸エチレン（ＥＣ）２２．９ｇ
と炭酸プロピレン（ＰＣ）２１．０ｇを体積比５：５で
混合した混合溶媒にＬｉＰＦ6 ５．６ｇを電解質とし
て溶解させ、さらにメタンスルホン酸無水物を０．５ｇ
含有させた。電解液中のＬｉＰＦ6 の濃度は１．０Ｍ
（モル／リットル）で、メタンスルホン酸無水物の濃度
は１重量％である。
る。 実施例１ 図１に示すコイン型セル（リチウム二次電池）を作製し
た。ここで電解液は、炭酸エチレン（ＥＣ）２２．９ｇ
と炭酸プロピレン（ＰＣ）２１．０ｇを体積比５：５で
混合した混合溶媒にＬｉＰＦ6 ５．６ｇを電解質とし
て溶解させ、さらにメタンスルホン酸無水物を０．５ｇ
含有させた。電解液中のＬｉＰＦ6 の濃度は１．０Ｍ
（モル／リットル）で、メタンスルホン酸無水物の濃度
は１重量％である。
【００１１】比較例１ アルカンスルホン酸無水物を含有しない電解液として、
炭酸エチレン（ＥＣ）２３．１ｇと炭酸プロピレン（Ｐ
Ｃ）２１．２ｇを体積比５：５で混合した混合溶媒に、
ＬｉＰＦ6 ５．７ｇを溶解させたものを用いる外は実
施例１と同様にしてコイン型セルを作製した。
炭酸エチレン（ＥＣ）２３．１ｇと炭酸プロピレン（Ｐ
Ｃ）２１．２ｇを体積比５：５で混合した混合溶媒に、
ＬｉＰＦ6 ５．７ｇを溶解させたものを用いる外は実
施例１と同様にしてコイン型セルを作製した。
【００１２】（サイクル特性）実施例１および比較例１
で得たコイン型セルについて、０．６１３ｍＡで放電終
止電圧０．０Ｖまで放電した後、０．６１３ｍＡで充電
終止電圧１．０Ｖまで充電して、各電解液を用いたコイ
ン型セルのサイクル特性を調べた。その結果を図２に示
す。図２には、各コイン型セルのサイクル特性を、縦軸
に炭素材料１ｇ当たりの容量である炭素電極容量（ｍＡ
ｈ／ｇ）を、横軸にサイクル数（回）をとったグラフを
示した。同図が示すように本発明電解液を用いたコイン
型セルの炭素電極容量は、比較電解液を用いた場合と比
べ、初期サイクルから大きい。
で得たコイン型セルについて、０．６１３ｍＡで放電終
止電圧０．０Ｖまで放電した後、０．６１３ｍＡで充電
終止電圧１．０Ｖまで充電して、各電解液を用いたコイ
ン型セルのサイクル特性を調べた。その結果を図２に示
す。図２には、各コイン型セルのサイクル特性を、縦軸
に炭素材料１ｇ当たりの容量である炭素電極容量（ｍＡ
ｈ／ｇ）を、横軸にサイクル数（回）をとったグラフを
示した。同図が示すように本発明電解液を用いたコイン
型セルの炭素電極容量は、比較電解液を用いた場合と比
べ、初期サイクルから大きい。
【００１３】また、図３で示すように、本発明の電解液
を用いたコイン型セルの２０サイクルでの容量維持率
（実施例１：９３％）は、アルカンスルホン酸無水物を
含有しない電解液を用いた場合の同じサイクルでの容量
維持率（比較例１：８５％）と比較して大きい。このこ
とから、電解液に含有されるアルカンスルホン酸無水物
により、炭素電極表面にリチウムイオン透過性の高い皮
膜が生成し、充放電時の電解液の分解による容量低下が
抑制されることが理解される。
を用いたコイン型セルの２０サイクルでの容量維持率
（実施例１：９３％）は、アルカンスルホン酸無水物を
含有しない電解液を用いた場合の同じサイクルでの容量
維持率（比較例１：８５％）と比較して大きい。このこ
とから、電解液に含有されるアルカンスルホン酸無水物
により、炭素電極表面にリチウムイオン透過性の高い皮
膜が生成し、充放電時の電解液の分解による容量低下が
抑制されることが理解される。
【００１４】上記実施例では、アルカンスルホン酸無水
物としてメタンスルホン酸無水物を用いた場合を例に説
明したが、エタンスルホン酸無水物、プロパンスルホン
酸無水物、ブタンスルホン酸無水物、ペンタンスルホン
酸無水物、ヘキサンスルホン酸無水物などの他のアルカ
ンスルホン酸無水物を用いた場合にも同様な優れたサイ
クル特性を示す電解液を得ることができる。
物としてメタンスルホン酸無水物を用いた場合を例に説
明したが、エタンスルホン酸無水物、プロパンスルホン
酸無水物、ブタンスルホン酸無水物、ペンタンスルホン
酸無水物、ヘキサンスルホン酸無水物などの他のアルカ
ンスルホン酸無水物を用いた場合にも同様な優れたサイ
クル特性を示す電解液を得ることができる。
【００１５】
【発明の効果】リチウム二次電池用電解液中に含まれる
アルカンスルホン酸無水物が炭素電極の表面で反応し、
リチウムイオン透過性の高い皮膜（保護膜）が形成さ
れ、電極表面における電解液の分解劣化が抑制される。
そのため本発明の電解液を用いたコイン型セルは、充放
電サイクルの進行と共に起きる容量劣化が小さいなど、
優れた特有の効果を発現する。
アルカンスルホン酸無水物が炭素電極の表面で反応し、
リチウムイオン透過性の高い皮膜（保護膜）が形成さ
れ、電極表面における電解液の分解劣化が抑制される。
そのため本発明の電解液を用いたコイン型セルは、充放
電サイクルの進行と共に起きる容量劣化が小さいなど、
優れた特有の効果を発現する。
【図１】コイン型セルの断面図である。
【図２】コイン型セルのサイクル特性を示すグラフであ
る。
る。
【図３】コイン型セルの容量維持率を示すグラフであ
る。
る。
Claims (4)
- 【請求項１】 溶質としてのリチウム塩、式（Ｉ）で示
されるアルカンスルホン酸無水物 【化１】 〔式中、Ｒ1 及びＲ2 は各々独立して炭素数１〜６のア
ルキル基を表す。〕および前記リチウム塩を溶解する有
機溶媒を含有するリチウム二次電池用電解液であって、
前記アルカンスルホン酸無水物は、電解液中０．１〜５
０重量％の濃度で含有されることを特徴とするリチウム
二次電解液。 - 【請求項２】 アルカンスルホン酸無水物が、メタンス
ルホン酸無水物である請求項１記載のリチウム二次電池
用電解液。 - 【請求項３】 リチウム塩が、ＬｉＰＦ6 、ＬｉＣｌＯ
4 、ＬｉＢＦ4 、ＣＦ3 ＳＯ3 Ｌｉ、（ＣＦ3 ＳＯ2 ）
2 ＮＬｉおよびＬｉＡｓＦ6 より選ばれた化合物である
請求項１記載のリチウム二次電池用電解液。 - 【請求項４】 有機溶媒が、炭酸エチレン、炭酸プロピ
レン、炭酸ブチレン、炭酸ジメチル、炭酸エチルメチ
ル、炭酸ジエチル、酢酸メチル、酢酸エチル、プロピオ
ン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ−ブチロラクト
ン、１，２−ジメトキシエタンおよび１，２−ジエトキ
シエタンから選ばれたものである請求項１記載のリチウ
ム二次電池用電解液。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP34521696A JP3760539B2 (ja) | 1996-12-25 | 1996-12-25 | リチウム二次電池用電解液 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP34521696A JP3760539B2 (ja) | 1996-12-25 | 1996-12-25 | リチウム二次電池用電解液 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10189041A true JPH10189041A (ja) | 1998-07-21 |
| JP3760539B2 JP3760539B2 (ja) | 2006-03-29 |
Family
ID=18375094
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP34521696A Expired - Fee Related JP3760539B2 (ja) | 1996-12-25 | 1996-12-25 | リチウム二次電池用電解液 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3760539B2 (ja) |
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| CN107146911A (zh) * | 2017-04-10 | 2017-09-08 | 珠海市赛纬电子材料股份有限公司 | 锂离子电池、非水锂离子电池电解液和氟代磺酸酐在制备非水锂离子电池电解液中的应用 |
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|---|---|---|---|---|
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| US9509015B2 (en) | 2007-07-09 | 2016-11-29 | Sony Corporation | Battery |
| US9153836B2 (en) | 2007-08-23 | 2015-10-06 | Sony Corporation | Electrolytic solutions and battery |
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1996
- 1996-12-25 JP JP34521696A patent/JP3760539B2/ja not_active Expired - Fee Related
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