JPH0831574A - 有機電界発光素子 - Google Patents
有機電界発光素子Info
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- JPH0831574A JPH0831574A JP6162258A JP16225894A JPH0831574A JP H0831574 A JPH0831574 A JP H0831574A JP 6162258 A JP6162258 A JP 6162258A JP 16225894 A JP16225894 A JP 16225894A JP H0831574 A JPH0831574 A JP H0831574A
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- H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
- H10K50/00—Organic light-emitting devices
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- H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H05B—ELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
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- H05B33/14—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the chemical or physical composition or the arrangement of the electroluminescent material, or by the simultaneous addition of the electroluminescent material in or onto the light source
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- H—ELECTRICITY
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 低電圧駆動が可能で、且つ発光効率の高い有
機電界発光素子を提供する。 【構成】 ホール輸送層(3)の、少なくともホール注入
電極層(2)近傍に、このホール輸送層(3)の材料よりも小
さく、且つホール注入電極層(2)よりも大きなイオン化
ポテンシャルを備えた材料(6)を一種類以上含有させた
ことにある。
機電界発光素子を提供する。 【構成】 ホール輸送層(3)の、少なくともホール注入
電極層(2)近傍に、このホール輸送層(3)の材料よりも小
さく、且つホール注入電極層(2)よりも大きなイオン化
ポテンシャルを備えた材料(6)を一種類以上含有させた
ことにある。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本願発明は、有機電界発光（エレ
クトロルミネッセンス）素子に関する。
クトロルミネッセンス）素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、情報機器の多様化に伴い、表示装
置の開発も急速に進んでいる。特に、従来のＣＲＴより
も低消費電力型の表示装置が求められ、とりわけその中
でも空間占有面積の少ない平面表示素子である電界発光
素子の開発が精力的に進められている。
置の開発も急速に進んでいる。特に、従来のＣＲＴより
も低消費電力型の表示装置が求められ、とりわけその中
でも空間占有面積の少ない平面表示素子である電界発光
素子の開発が精力的に進められている。
【０００３】電界発光素子は、一般に使用される材料の
種類によって、無機材料からなる無機電界発光素子と、
有機材料を含む有機電界発光素子とに大別され、これら
は、その材料の違いにより、その発光現象も全く異なっ
たメカニズムによって、即ち、無機電界発光素子では、
電界によって加速された電子が発光中心と衝突すること
によって励起し発光する、所謂衝突型の素子であるのに
対し、一方の有機電界発光素子は各電極層から発光層に
注入された電子とホールとが発光中心で再結合すること
によって発光する、注入型の素子である点で異なってい
る。
種類によって、無機材料からなる無機電界発光素子と、
有機材料を含む有機電界発光素子とに大別され、これら
は、その材料の違いにより、その発光現象も全く異なっ
たメカニズムによって、即ち、無機電界発光素子では、
電界によって加速された電子が発光中心と衝突すること
によって励起し発光する、所謂衝突型の素子であるのに
対し、一方の有機電界発光素子は各電極層から発光層に
注入された電子とホールとが発光中心で再結合すること
によって発光する、注入型の素子である点で異なってい
る。
【０００４】このような両者の発光現象の相違は、発光
させるのに必要とする駆動電圧の絶対値の差となって現
れ、具体的には無機電界発光素子の駆動電圧が100〜200
Ｖと高電圧であるのに対し、有機電界発光素子のそれは
5〜20Ｖと極めて低い電圧で駆動できる。従って、低消
費電力用の素子としては、この有機電界発光素子を用い
るのが非常に有利である。
させるのに必要とする駆動電圧の絶対値の差となって現
れ、具体的には無機電界発光素子の駆動電圧が100〜200
Ｖと高電圧であるのに対し、有機電界発光素子のそれは
5〜20Ｖと極めて低い電圧で駆動できる。従って、低消
費電力用の素子としては、この有機電界発光素子を用い
るのが非常に有利である。
【０００５】加えて、この有機電界発光素子は発光材料
となる螢光物質を適宜選択することにより三原色の発光
素子を作製することができることから、電界発光素子に
よるフルカラー表示装置も実現することができる。
となる螢光物質を適宜選択することにより三原色の発光
素子を作製することができることから、電界発光素子に
よるフルカラー表示装置も実現することができる。
【０００６】この優れた特性を有する有機電界発光素子
の素子構造としては、大別して３層構造と２層構造のも
のがある。
の素子構造としては、大別して３層構造と２層構造のも
のがある。
【０００７】典型的な３層構造とは、ガラス基板上にホ
ール注入電極層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層及
び電子注入電極層を順次積層したものであり、通常ＤＨ
構造と称される。ここで、「３層」と称するのは、電極
層以外を構成する層が３層で構成されているためであ
り、次の「２層」構造も同様の意味である。
ール注入電極層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層及
び電子注入電極層を順次積層したものであり、通常ＤＨ
構造と称される。ここで、「３層」と称するのは、電極
層以外を構成する層が３層で構成されているためであ
り、次の「２層」構造も同様の意味である。
【０００８】典型的な２層構造とは、ガラス基板上にホ
ール注入電極層、ホール輸送層、発光層、電子注入電極
層を順次積層したものであり、ＳＨ−Ａ構造と称され
る。
ール注入電極層、ホール輸送層、発光層、電子注入電極
層を順次積層したものであり、ＳＨ−Ａ構造と称され
る。
【０００９】更に、上記ＳＨ−Ａ構造とは異なる２層構
造のものとしては、ホール注入電極層と発光層、電子輸
送層、電子注入電極層を順次積層して成るＳＨ−Ｂ構造
もある。
造のものとしては、ホール注入電極層と発光層、電子輸
送層、電子注入電極層を順次積層して成るＳＨ−Ｂ構造
もある。
【００１０】この様な素子構造を備えた有機電界発光素
子では、ホール注入電極層から注入されたホールと、電
子注入電極層から注入された電子とが、発光層とキャリ
ア輸送層（ホール輸送層又は電子輸送層）の界面近傍の
発光層内で再結合し、発光することとなる。
子では、ホール注入電極層から注入されたホールと、電
子注入電極層から注入された電子とが、発光層とキャリ
ア輸送層（ホール輸送層又は電子輸送層）の界面近傍の
発光層内で再結合し、発光することとなる。
【００１１】これら有機電界発光素子のホール注入電極
層としては、金やＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）の
ような仕事関数の大きな材料が用いられ、電子注入電極
層としてはマグネシウム（Ｍｇ）のような仕事関数の小
さな材料が用いられる。また、上記発光層には一般にキ
ノリノール錯体などの螢光性の材料が用いられ、ホール
輸送層としては、ホールを供給する機能を備えているこ
とが必要であることから、ｐ型半導体の性質を備えた材
料が、電子輸送層としては電子を供給する必要からｎ型
半導体の性質を有する材料が各々用いられる。また発光
層としては、ＳＨ−Ａ構造では電子輸送層を兼ねる必要
からｎ型半導体の性質を備えた材料が、ＳＨ−Ｂ構造で
はホール輸送層を兼ねる必要からｐ型半導体の性質のも
のを、３層構造（ＤＨ構造）では電子とホールの両方を
輸送する必要から中性に近い性質を有する材料が用いら
れる。特に、有機電界発光素子では、これら発光層、ホ
ール輸送層、電子輸送層のうち、少なくとも一層は有機
材料から構成されている。
層としては、金やＩＴＯ（インジウム−スズ酸化物）の
ような仕事関数の大きな材料が用いられ、電子注入電極
層としてはマグネシウム（Ｍｇ）のような仕事関数の小
さな材料が用いられる。また、上記発光層には一般にキ
ノリノール錯体などの螢光性の材料が用いられ、ホール
輸送層としては、ホールを供給する機能を備えているこ
とが必要であることから、ｐ型半導体の性質を備えた材
料が、電子輸送層としては電子を供給する必要からｎ型
半導体の性質を有する材料が各々用いられる。また発光
層としては、ＳＨ−Ａ構造では電子輸送層を兼ねる必要
からｎ型半導体の性質を備えた材料が、ＳＨ−Ｂ構造で
はホール輸送層を兼ねる必要からｐ型半導体の性質のも
のを、３層構造（ＤＨ構造）では電子とホールの両方を
輸送する必要から中性に近い性質を有する材料が用いら
れる。特に、有機電界発光素子では、これら発光層、ホ
ール輸送層、電子輸送層のうち、少なくとも一層は有機
材料から構成されている。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】上記の如く有機電界発
光素子は、無機電界発光素子と比較すると原理的に低電
圧駆動できる特徴を有しているが、実用化にあたって
は、さらなる駆動電圧の低減化が求められている。
光素子は、無機電界発光素子と比較すると原理的に低電
圧駆動できる特徴を有しているが、実用化にあたって
は、さらなる駆動電圧の低減化が求められている。
【００１３】ところが、有機電界発光素子では、再結合
するホール、電子を、夫々の発光層中に注入するため
に、ホール、電子の各キャリアの、注入電極層と輸送層
との界面、さらには、これらキャリアの輸送層と発光層
との界面、にそれぞれ存在するエネルギ障壁を越えて移
動させなければならない。
するホール、電子を、夫々の発光層中に注入するため
に、ホール、電子の各キャリアの、注入電極層と輸送層
との界面、さらには、これらキャリアの輸送層と発光層
との界面、にそれぞれ存在するエネルギ障壁を越えて移
動させなければならない。
【００１４】斯るエネルギ障壁によるキャリアの走行の
状態を示したのが図４であり、これは、ホール注入電極
層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層そして電子注入
電極層が順次積層されて成る電界発光素子のエネルギダ
イアグラム図である。
状態を示したのが図４であり、これは、ホール注入電極
層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層そして電子注入
電極層が順次積層されて成る電界発光素子のエネルギダ
イアグラム図である。
【００１５】同図が示すように、ホール注入電極層から
ホール輸送層への、ホールに対するエネルギ障壁として
はａの障壁があり、また同様にホール輸送層から発光層
への走行にはａ’の障壁が存在する。従って、ホールは
これら障壁を越えつつ素子内を走行しなければならな
い。このことは、電子の場合も全く同様であり、例えば
電子注入電極層から電子輸送層への電子の走行にあたっ
ては、エネルギ障壁ｂ及びｂ’が障壁として作用するこ
ととなる。
ホール輸送層への、ホールに対するエネルギ障壁として
はａの障壁があり、また同様にホール輸送層から発光層
への走行にはａ’の障壁が存在する。従って、ホールは
これら障壁を越えつつ素子内を走行しなければならな
い。このことは、電子の場合も全く同様であり、例えば
電子注入電極層から電子輸送層への電子の走行にあたっ
ては、エネルギ障壁ｂ及びｂ’が障壁として作用するこ
ととなる。
【００１６】このエネルギ障壁を決定する要因となるの
は、キャリアがホールの場合にあっては、電極層や、輸
送層、更には発光層の各材料が備えるイオン化ポテンシ
ャル（仕事関数）の差であり、電子の場合にあっては、
電極層の材料によって決定される仕事関数、輸送層や発
光層の材料によって決まる電子親和力、の夫々の差であ
る。
は、キャリアがホールの場合にあっては、電極層や、輸
送層、更には発光層の各材料が備えるイオン化ポテンシ
ャル（仕事関数）の差であり、電子の場合にあっては、
電極層の材料によって決定される仕事関数、輸送層や発
光層の材料によって決まる電子親和力、の夫々の差であ
る。
【００１７】図４では、上記ＤＨ構造による電界発光素
子のものについて示したが、斯る事情はその他のＳＨ−
Ａ構造、ＳＨ−Ｂ構造でも全く同様であり、いずれも発
光層と電極層との間においても斯るエネルギ障壁は存在
する。
子のものについて示したが、斯る事情はその他のＳＨ−
Ａ構造、ＳＨ−Ｂ構造でも全く同様であり、いずれも発
光層と電極層との間においても斯るエネルギ障壁は存在
する。
【００１８】従って、これらエネルギ障壁が大きいもの
ほどホールや電子といったキャリアの層間移動は起こり
にくくなり、電界発光素子として所望の高輝度を得よう
とするといきおい駆動電圧を高める必要が生じてしま
う。
ほどホールや電子といったキャリアの層間移動は起こり
にくくなり、電界発光素子として所望の高輝度を得よう
とするといきおい駆動電圧を高める必要が生じてしま
う。
【００１９】斯る問題に対し、従来ホール注入における
障壁の程度を軽減する方法として、ホール輸送層よりも
イオン化ポテンシャルの小さな材料から成るホール注入
層をホール注入電極とホール輸送層との間に独立して設
ける構造が提案されており、具体的なそのホール注入層
の材料としては、例えば特開昭６３−２９５６９５号に
記載されたフタロシアニン化合物や、特開平４−３２０
４８３号で開示されたヒドラゾン化合物等が挙げられて
いる。
障壁の程度を軽減する方法として、ホール輸送層よりも
イオン化ポテンシャルの小さな材料から成るホール注入
層をホール注入電極とホール輸送層との間に独立して設
ける構造が提案されており、具体的なそのホール注入層
の材料としては、例えば特開昭６３−２９５６９５号に
記載されたフタロシアニン化合物や、特開平４−３２０
４８３号で開示されたヒドラゾン化合物等が挙げられて
いる。
【００２０】このホール注入層を使用するに際しては、
幾つかの条件を満たすことが必要である。まず第１に
は、均一な薄膜として形成ができること、第２には電気
的に高いホール移動度を備えていること、第３には光学
的に発光素子として可視光領域の光を吸収しにくい物性
であること、第４にはキャリアの走行を阻害するような
結晶粒界が層内に少ないものであること、第５には層と
して形成した後、結晶化が進行しない安定な状態のもの
でなければならない。
幾つかの条件を満たすことが必要である。まず第１に
は、均一な薄膜として形成ができること、第２には電気
的に高いホール移動度を備えていること、第３には光学
的に発光素子として可視光領域の光を吸収しにくい物性
であること、第４にはキャリアの走行を阻害するような
結晶粒界が層内に少ないものであること、第５には層と
して形成した後、結晶化が進行しない安定な状態のもの
でなければならない。
【００２１】然し乍ら、この様な条件を十分に満たすホ
ール注入層は未だ得られていない。本願発明は上記課題
に鑑み、駆動電圧のより低い有機電界発光素子、特にホ
ール移動を容易とする素子を提供することを目的とす
る。
ール注入層は未だ得られていない。本願発明は上記課題
に鑑み、駆動電圧のより低い有機電界発光素子、特にホ
ール移動を容易とする素子を提供することを目的とす
る。
【００２２】
【課題を解決するための手段】本願発明の特徴とすると
ころは、互いに被着形成されたホール注入電極層とホー
ル輸送層とを備えた有機電界発光素子であって、上記ホ
ール輸送層は少なくとも上記ホール注入電極側近傍に、
イオン化ポテンシャルが、該ホール輸送層の材料より小
さく、且つ上記ホール注入電極層の材料より大きい材料
を含有することにあり、また互いに被着形成されたホー
ル注入電極層とホール輸送層とを少なくとも備えた有機
電界発光素子であって、上記ホール輸送層は、イオン化
ポテンシャルが、該ホール輸送層の材料より小さく、且
つ上記ホール注入電極層の材料より大きい材料を、上記
ホール注入電極層側から上記ホール輸送層の膜厚方向
に、濃度が漸減するように含有せしめたことにある。
ころは、互いに被着形成されたホール注入電極層とホー
ル輸送層とを備えた有機電界発光素子であって、上記ホ
ール輸送層は少なくとも上記ホール注入電極側近傍に、
イオン化ポテンシャルが、該ホール輸送層の材料より小
さく、且つ上記ホール注入電極層の材料より大きい材料
を含有することにあり、また互いに被着形成されたホー
ル注入電極層とホール輸送層とを少なくとも備えた有機
電界発光素子であって、上記ホール輸送層は、イオン化
ポテンシャルが、該ホール輸送層の材料より小さく、且
つ上記ホール注入電極層の材料より大きい材料を、上記
ホール注入電極層側から上記ホール輸送層の膜厚方向
に、濃度が漸減するように含有せしめたことにある。
【００２３】
【作用】本願発明によれば、ホ−ル輸送層内のホール注
入電極層側近傍の領域に、該ホール輸送層の材料より小
さく、且つホール注入電極層の材料より大きなイオン化
ポテンシャルを備えた材料（以下、ホール注入材料と称
する）を含有せしめるものであることから、該電極層か
らホール輸送層内へのホールの注入を容易にすることが
可能となる。
入電極層側近傍の領域に、該ホール輸送層の材料より小
さく、且つホール注入電極層の材料より大きなイオン化
ポテンシャルを備えた材料（以下、ホール注入材料と称
する）を含有せしめるものであることから、該電極層か
らホール輸送層内へのホールの注入を容易にすることが
可能となる。
【００２４】本願発明の特徴であるホール注入材料を用
いた場合のキャリアの挙動を示したのが図５であり、同
図はホール注入電極層とホール輸送層と発光層とが順次
積層された部分についてのエネルギダイアグラムを示し
たものであり、その他の電子輸送層や電子注入電極層は
省略している。図中のホール輸送層はホール注入電極層
側近傍に、ホール注入材料を含有したものである。
いた場合のキャリアの挙動を示したのが図５であり、同
図はホール注入電極層とホール輸送層と発光層とが順次
積層された部分についてのエネルギダイアグラムを示し
たものであり、その他の電子輸送層や電子注入電極層は
省略している。図中のホール輸送層はホール注入電極層
側近傍に、ホール注入材料を含有したものである。
【００２５】同図から分かるように、このホール注入材
料はホール輸送層のイオン化ポテンシャル（仕事関数）
よりも小さく、且つホール注入電極層材料のそれより大
きいものを用いていることから、ホール注入電極層から
ホール輸送層への障壁は緩やかな状態となっている。こ
の結果、ホール注入電極層からホール輸送層に向かって
走行するホールは、従来であればエネルギ障壁ａを越え
る必要があったのに対して、本願発明によればホール注
入材料によって形成された準位(b)に一旦捕らえられた
後、斯る準位からホール輸送層本来のエネルギレベル
(c)に到達することとなる。
料はホール輸送層のイオン化ポテンシャル（仕事関数）
よりも小さく、且つホール注入電極層材料のそれより大
きいものを用いていることから、ホール注入電極層から
ホール輸送層への障壁は緩やかな状態となっている。こ
の結果、ホール注入電極層からホール輸送層に向かって
走行するホールは、従来であればエネルギ障壁ａを越え
る必要があったのに対して、本願発明によればホール注
入材料によって形成された準位(b)に一旦捕らえられた
後、斯る準位からホール輸送層本来のエネルギレベル
(c)に到達することとなる。
【００２６】従って、本願発明有機電界発光素子によれ
ば、上記障壁の程度が小さくし得たことで、発光のため
の駆動電圧を低減することが可能となり、低消費電力化
ひいては表示素子として用いた場合の駆動回路部分の低
価格化が図れることとなる。
ば、上記障壁の程度が小さくし得たことで、発光のため
の駆動電圧を低減することが可能となり、低消費電力化
ひいては表示素子として用いた場合の駆動回路部分の低
価格化が図れることとなる。
【００２７】また、本願発明では、ホール注入材料は、
分子レベルでホール注入電極層からホールを受け取りホ
ール輸送層へ渡すと考えられるので、バルクとしてのホ
ール移動度の高さは要求されない。
分子レベルでホール注入電極層からホールを受け取りホ
ール輸送層へ渡すと考えられるので、バルクとしてのホ
ール移動度の高さは要求されない。
【００２８】即ち、従来のホール輸送層の場合にあって
は、層状であるため、エネルギ障壁を分割するために必
要なイオン化ポテンシャルという特性以外に、ホールを
輸送するための高いホール移動度が特性として要求され
ていた。然し乍ら、本願発明の場合にあっては、ホール
注入材料は単に電極からホール輸送層へホールを橋渡し
することを機能すればよいことから、それ自体のホール
移動度の大きさは要求されないこととなる。
は、層状であるため、エネルギ障壁を分割するために必
要なイオン化ポテンシャルという特性以外に、ホールを
輸送するための高いホール移動度が特性として要求され
ていた。然し乍ら、本願発明の場合にあっては、ホール
注入材料は単に電極からホール輸送層へホールを橋渡し
することを機能すればよいことから、それ自体のホール
移動度の大きさは要求されないこととなる。
【００２９】更に、このホール輸送層に含有せしめられ
たホール注入材料は、この輸送層内に分散して含有させ
ることで機能することから、このホール注入材料自体を
薄膜として形成する必要がない。又このホール注入材料
が比較的結晶化し易い材料であっても容易に用いること
ができる。更にまた、可視光領域に吸収があるものであ
っても、その影響は小さく使用可能である。つまり、従
来可視光領域に吸収のある材料をホール注入層として用
いた場合にあっては、その層が色フィルターとして働
き、発光色の変化や輝度の低下を引き起こす虞があった
が、本願発明の如くホール注入材料を分散させた場合で
は、層として用いた場合に比べて、使用されるホール注
入材料の分子数が非常に少ないため、たとえ可視光領域
に吸収を備えたものであってもその影響は小さいものと
なるためである。
たホール注入材料は、この輸送層内に分散して含有させ
ることで機能することから、このホール注入材料自体を
薄膜として形成する必要がない。又このホール注入材料
が比較的結晶化し易い材料であっても容易に用いること
ができる。更にまた、可視光領域に吸収があるものであ
っても、その影響は小さく使用可能である。つまり、従
来可視光領域に吸収のある材料をホール注入層として用
いた場合にあっては、その層が色フィルターとして働
き、発光色の変化や輝度の低下を引き起こす虞があった
が、本願発明の如くホール注入材料を分散させた場合で
は、層として用いた場合に比べて、使用されるホール注
入材料の分子数が非常に少ないため、たとえ可視光領域
に吸収を備えたものであってもその影響は小さいものと
なるためである。
【００３０】以上のことから、従来提案されている様な
ホール注入層の材料選択幅を狭ることが少なく、良い材
料を得やすいこととなる。
ホール注入層の材料選択幅を狭ることが少なく、良い材
料を得やすいこととなる。
【００３１】加えて、ホール輸送層内に分散してホール
注入材料を含有させるものであることから、ホール輸送
層自体の結晶化が抑制され、膜質の安定化が図れるとい
う効果をも奏する。
注入材料を含有させるものであることから、ホール輸送
層自体の結晶化が抑制され、膜質の安定化が図れるとい
う効果をも奏する。
【００３２】
【実施例】本願発明有機電界発光素子の第１の実施例を
図１に従って説明する。図１は、本願発明有機電界発光
素子の模式的素子構造図である。図中の(1)は素子の支
持体となるガラスやポリマーなどからなる基板、(2)
は、インジウム−スズ酸化物(ITO、仕事関数4.5eV)から
なるホール注入電極層（膜厚1000Å）、(3)は 化１に示
す材料Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（3−メ
チルフェニル）−1，1’−ビフェニル−4，4’−ジアミ
ン（以下ＭＴＰＤとする。イオン化ポテンシャル5.4e
V）等から成るホール輸送層（膜厚500Å）である。(4)
は化２に示すトリス（8−キノリノ−ル）アルミニウム
（イオン化ポテンシャル5.6eV等から成る発光層（膜厚5
00Å）、(5)はマグネシウム・インジウム合金等から成
る電子注入電極層（膜厚2000Å）であり、特にホール輸
送層(3)には本願発明の特徴であるホール注入材料(6)が
5wt％の濃度で含有されている。ホール注入電極層(2)と
電子注入電極層(5)にはそれぞれ電圧印加のためのリー
ド線が接続されている。
図１に従って説明する。図１は、本願発明有機電界発光
素子の模式的素子構造図である。図中の(1)は素子の支
持体となるガラスやポリマーなどからなる基板、(2)
は、インジウム−スズ酸化物(ITO、仕事関数4.5eV)から
なるホール注入電極層（膜厚1000Å）、(3)は 化１に示
す材料Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（3−メ
チルフェニル）−1，1’−ビフェニル−4，4’−ジアミ
ン（以下ＭＴＰＤとする。イオン化ポテンシャル5.4e
V）等から成るホール輸送層（膜厚500Å）である。(4)
は化２に示すトリス（8−キノリノ−ル）アルミニウム
（イオン化ポテンシャル5.6eV等から成る発光層（膜厚5
00Å）、(5)はマグネシウム・インジウム合金等から成
る電子注入電極層（膜厚2000Å）であり、特にホール輸
送層(3)には本願発明の特徴であるホール注入材料(6)が
5wt％の濃度で含有されている。ホール注入電極層(2)と
電子注入電極層(5)にはそれぞれ電圧印加のためのリー
ド線が接続されている。
【００３３】
【化１】
【００３４】
【化２】
【００３５】ホール注入材料(6)の具体的な材料は、ホ
ール注入電極層(5)とホール輸送層とのイオン化ポテン
シャルの値によって適宜選択する必要がある。本実施例
では化３に示すアミン化合物（イオン化ポテンシャル5.
0eV）が用いられ、ホール輸送層(3)に対して5wt％の濃
度でホール輸送層(3)全体に含有させている。
ール注入電極層(5)とホール輸送層とのイオン化ポテン
シャルの値によって適宜選択する必要がある。本実施例
では化３に示すアミン化合物（イオン化ポテンシャル5.
0eV）が用いられ、ホール輸送層(3)に対して5wt％の濃
度でホール輸送層(3)全体に含有させている。
【００３６】
【化３】
【００３７】なお、各々の材料のイオン化ポテンシャル
（仕事関数）は、各材料を真空蒸着法によって形成され
た蒸着膜を用いて光電子分光法により求めた。
（仕事関数）は、各材料を真空蒸着法によって形成され
た蒸着膜を用いて光電子分光法により求めた。
【００３８】従って、上記ホール注入材料(6)として
は、そのイオン化ポテンシャル（仕事関数）がホール輸
送層の材料より小さくホール注入電極層のそれより大き
な物質を用いることとなる。
は、そのイオン化ポテンシャル（仕事関数）がホール輸
送層の材料より小さくホール注入電極層のそれより大き
な物質を用いることとなる。
【００３９】上記実施例電界発光素子の製造方法として
は、まずホール注入電極層(2)であるインジウム−スズ
酸化物（ＩＴＯ）膜が形成された基板(1)を中性洗剤に
より洗浄した後、アセトン液中で約20分間、エタノール
中で約20分間、夫々超音波洗浄を行う。次に、ホール注
入電極層(2)上に、ＭＴＰＤとアミン化合物（化３）そ
れぞれを蒸着源として、アミン化合物がＭＴＰＤに対し
て5wt％の濃度となるように真空蒸着法にて形成し、ホ
ール注入材料(6)を含有するホール輸送層(3)を得る。
は、まずホール注入電極層(2)であるインジウム−スズ
酸化物（ＩＴＯ）膜が形成された基板(1)を中性洗剤に
より洗浄した後、アセトン液中で約20分間、エタノール
中で約20分間、夫々超音波洗浄を行う。次に、ホール注
入電極層(2)上に、ＭＴＰＤとアミン化合物（化３）そ
れぞれを蒸着源として、アミン化合物がＭＴＰＤに対し
て5wt％の濃度となるように真空蒸着法にて形成し、ホ
ール注入材料(6)を含有するホール輸送層(3)を得る。
【００４０】次に、ホール輸送層(3)上に、トリス（8−
キノリノ−ル）アルミニウムからなる発光層(4)を真空
蒸着法により形成し、最後に発光層(4)上にマグネシウ
ム・インジウム合金からなる電子注入電極層(5)を真空
蒸着法によって形成する。
キノリノ−ル）アルミニウムからなる発光層(4)を真空
蒸着法により形成し、最後に発光層(4)上にマグネシウ
ム・インジウム合金からなる電子注入電極層(5)を真空
蒸着法によって形成する。
【００４１】尚、これらの真空蒸着法ではいずれも蒸着
時の真空度を約１×１０-5Torrとし、基板温度を約20
℃、有機層の蒸着速度を約2Å/secという条件で行っ
た。
時の真空度を約１×１０-5Torrとし、基板温度を約20
℃、有機層の蒸着速度を約2Å/secという条件で行っ
た。
【００４２】以上のように形成された上記実施例有機電
界発光素子の電流密度−電圧特性及び発光輝度−電流密
度特性を示したのが図２及び図３である。尚、これらの
測定にあたっては以下のような条件下で行った。
界発光素子の電流密度−電圧特性及び発光輝度−電流密
度特性を示したのが図２及び図３である。尚、これらの
測定にあたっては以下のような条件下で行った。
【００４３】電流密度−電圧特性については、両電極層
間に印加する電圧を０Ｖから１Ｖ刻みのステップ状で増
加させつつ印加し、各々の電圧値における電流値を測定
した。また、発光輝度−電流密度特性については、電流
密度−電圧特性の場合と同様の条件で電圧印加した場合
の、電流密度に対する発光輝度の変化を測定した。
間に印加する電圧を０Ｖから１Ｖ刻みのステップ状で増
加させつつ印加し、各々の電圧値における電流値を測定
した。また、発光輝度−電流密度特性については、電流
密度−電圧特性の場合と同様の条件で電圧印加した場合
の、電流密度に対する発光輝度の変化を測定した。
【００４４】尚、図２及び図３には、実施例有機電界発
光素子の特性(a)と比較するため、ホール輸送層(3)内に
ホール注入材料(6)を設けていないことのみを異にした
従来例有機電界発光素子の特性(b)も合わせて示してい
る。
光素子の特性(a)と比較するため、ホール輸送層(3)内に
ホール注入材料(6)を設けていないことのみを異にした
従来例有機電界発光素子の特性(b)も合わせて示してい
る。
【００４５】図２によれば、本願発明素子(a)は従来例
(b)に比べ、電圧を印加した際に流れる電流が極めて大
きく、例えば電流密度として10mA/cm2を得ようとした場
合、従来例素子(b)では約12Ｖの電圧を必要としていた
のに対して、本願発明では約8Ｖと約34％も低電圧化を
図ることができている。
(b)に比べ、電圧を印加した際に流れる電流が極めて大
きく、例えば電流密度として10mA/cm2を得ようとした場
合、従来例素子(b)では約12Ｖの電圧を必要としていた
のに対して、本願発明では約8Ｖと約34％も低電圧化を
図ることができている。
【００４６】一方、素子の電流密度に対する発光輝度は
図３に示すように、従来例(b)と本願発明(a)とでは、ほ
とんど差異がなく、十分な発光を得ることができている
従って、発光開始電圧（輝度1cd/m2の時の駆動電圧）
においても、本願発明(a)では、3.5Ｖであり、従来例
(b)の6.6Ｖより大幅に低下している。
図３に示すように、従来例(b)と本願発明(a)とでは、ほ
とんど差異がなく、十分な発光を得ることができている
従って、発光開始電圧（輝度1cd/m2の時の駆動電圧）
においても、本願発明(a)では、3.5Ｖであり、従来例
(b)の6.6Ｖより大幅に低下している。
【００４７】更に、図３によれば、従来例素子(b)の最
高輝度が16100cd/m2 であるのに対し、本願発明素子(a)
の最高輝度が21100cd/m2と極めて高く、斯る測定結果を
基づいて両素子の最高発光効率を算出したところ、従来
例素子(b)が1.56lｍ/Wであるのに対して、本願発明素子
(a)が2.22lｍ/Wと極めて効率の高いものであることが分
かった。
高輝度が16100cd/m2 であるのに対し、本願発明素子(a)
の最高輝度が21100cd/m2と極めて高く、斯る測定結果を
基づいて両素子の最高発光効率を算出したところ、従来
例素子(b)が1.56lｍ/Wであるのに対して、本願発明素子
(a)が2.22lｍ/Wと極めて効率の高いものであることが分
かった。
【００４８】以上の様に、本願発明実施例素子(a)が発
光のための駆動電圧を低減させ得、併せて発光効率を高
めることができる理由は、以下の如くである。まず、従
来例電界発光素子では、ホールの移動に係わる層に基づ
くエネルギ障壁、即ちホール注入電極層とホール輸送層
とのイオン化ポテンシャル（仕事関数）の差は約0.9eV
程度であるのに対し、ホール輸送層と発光層とに基づく
イオン化ポテンシャルの差は0.2eV程度と小さいことか
ら、ホールの移動については、主にホール注入電極層と
ホール輸送層とのイオン化ポテンシャルの差、つまりエ
ネルギ障壁によって律速されていると考えられる。
光のための駆動電圧を低減させ得、併せて発光効率を高
めることができる理由は、以下の如くである。まず、従
来例電界発光素子では、ホールの移動に係わる層に基づ
くエネルギ障壁、即ちホール注入電極層とホール輸送層
とのイオン化ポテンシャル（仕事関数）の差は約0.9eV
程度であるのに対し、ホール輸送層と発光層とに基づく
イオン化ポテンシャルの差は0.2eV程度と小さいことか
ら、ホールの移動については、主にホール注入電極層と
ホール輸送層とのイオン化ポテンシャルの差、つまりエ
ネルギ障壁によって律速されていると考えられる。
【００４９】このため、本願発明実施例では、ホール移
動の難易に影響を及ぼすこのエネルギ障壁を軽減すべ
く、ホール輸送層にアミン化合物（化３）からなるホー
ル注入材料を含有させることで、ホールはホール注入電
極層からホール注入材料を経由してホール輸送層に注入
されることとなり、ホール注入電極層とホール輸送層と
の間のエネルギ障壁が緩和され、その結果ホールがホー
ル輸送層内に緩やかに注入されることとなる。
動の難易に影響を及ぼすこのエネルギ障壁を軽減すべ
く、ホール輸送層にアミン化合物（化３）からなるホー
ル注入材料を含有させることで、ホールはホール注入電
極層からホール注入材料を経由してホール輸送層に注入
されることとなり、ホール注入電極層とホール輸送層と
の間のエネルギ障壁が緩和され、その結果ホールがホー
ル輸送層内に緩やかに注入されることとなる。
【００５０】次に、本願発明の第２の実施例について説
明する。本実施例が第１の実施例と異なる点は、ホール
注入材料(6)として、化４に示すペンタセン（イオン化
ポテンシャル5.1eＶ）を使用した点、ＭＴＰＤに対する
含有量を約2wt％とした点であり、これ以外は全て第１
の実施例と同様である。
明する。本実施例が第１の実施例と異なる点は、ホール
注入材料(6)として、化４に示すペンタセン（イオン化
ポテンシャル5.1eＶ）を使用した点、ＭＴＰＤに対する
含有量を約2wt％とした点であり、これ以外は全て第１
の実施例と同様である。
【００５１】
【化４】
【００５２】この第２の実施例電界発光素子の電流密度
−電圧特性、及び発光輝度−電流密度特性を測定したと
ころ、第１の実施例と同様に駆動電圧の低電圧化と発光
効率の向上が行え、発光開始電圧も約3.3Vと低電圧とな
ることが確認できた。
−電圧特性、及び発光輝度−電流密度特性を測定したと
ころ、第１の実施例と同様に駆動電圧の低電圧化と発光
効率の向上が行え、発光開始電圧も約3.3Vと低電圧とな
ることが確認できた。
【００５３】更に、本願発明第３の実施例について説明
する。この第３の実施例の、第１及び第２の実施例と異
なるところは、第１及び第２の実施例ではホール注入材
料(6)をホール輸送層(3)の全域に含有させていたのに対
し、第３の実施例ではホール輸送層内(3)のホール注入
電極層側近傍にのみホール注入材料(6)を含有させた点
であり、このホール注入材料が含有された領域は、ホー
ル注入電極層とホール輸送層との接触界面からホール輸
送層に向かって約250Åの深さまでである。尚、その他
の条件は全て第１の実施例と同様にした。
する。この第３の実施例の、第１及び第２の実施例と異
なるところは、第１及び第２の実施例ではホール注入材
料(6)をホール輸送層(3)の全域に含有させていたのに対
し、第３の実施例ではホール輸送層内(3)のホール注入
電極層側近傍にのみホール注入材料(6)を含有させた点
であり、このホール注入材料が含有された領域は、ホー
ル注入電極層とホール輸送層との接触界面からホール輸
送層に向かって約250Åの深さまでである。尚、その他
の条件は全て第１の実施例と同様にした。
【００５４】この電界発光素子の電流密度−電圧特性、
及び発光輝度−電流密度特性を測定したところ、第１及
び第２の実施例と同様の特性向上が確認され、発光開始
電圧も約4.1Vと低電圧となることが分かった。
及び発光輝度−電流密度特性を測定したところ、第１及
び第２の実施例と同様の特性向上が確認され、発光開始
電圧も約4.1Vと低電圧となることが分かった。
【００５５】これは、たとえばホール注入材料の種類や
その濃度によって、ホール輸送層全域にその材料を含有
させるとホール輸送層自体のホール移動度を低下した
り、発光層からのキャリアやエネルギを受け取って発光
層の発光を阻害する場合などが生じた場合にあっては、
この第３の実施例の如くこの種のホール注入材料をホー
ル注入電極との界面近傍にのみ含有させることで、斯る
問題を抑圧し、低駆動電圧化を実現することができる。
その濃度によって、ホール輸送層全域にその材料を含有
させるとホール輸送層自体のホール移動度を低下した
り、発光層からのキャリアやエネルギを受け取って発光
層の発光を阻害する場合などが生じた場合にあっては、
この第３の実施例の如くこの種のホール注入材料をホー
ル注入電極との界面近傍にのみ含有させることで、斯る
問題を抑圧し、低駆動電圧化を実現することができる。
【００５６】なお、第３の実施例では、ホール輸送層に
ホール注入材料を含有させる領域を約250Åとしたが、
ホ−ル輸送層の膜厚以下で任意にその領域幅を設定して
もよい。
ホール注入材料を含有させる領域を約250Åとしたが、
ホ−ル輸送層の膜厚以下で任意にその領域幅を設定して
もよい。
【００５７】次に、ホール注入材料(6)として、化３の
アミン化合物と化４のペンタセンの２種類を併せて使用
し、ＭＴＰＤに対する含有率を各々約5wt％とした本願
発明の第４の実施例について説明する。本実施例ではこ
のホール注入材料を替えてこと以外は、前述した第１の
実施例と同様の構成としている。
アミン化合物と化４のペンタセンの２種類を併せて使用
し、ＭＴＰＤに対する含有率を各々約5wt％とした本願
発明の第４の実施例について説明する。本実施例ではこ
のホール注入材料を替えてこと以外は、前述した第１の
実施例と同様の構成としている。
【００５８】斯る構成によっても、駆動電圧の低電圧化
が可能となり、発光開始電圧も約3.2Vと低いものであっ
た。従って、本願発明ではホール注入材料としては、複
数のものを混合して用いても同様の効果を得ることがで
き、とりわけ本実施例の如く複数の、イオン化ポテンシ
ャルの異なるホール注入材料を用いることにより、ホー
ル注入電極層とホール輸送層の間のエネルギ障壁を更に
小さく分割でき、ひいては駆動電圧を低下するように作
用することが期待される。
が可能となり、発光開始電圧も約3.2Vと低いものであっ
た。従って、本願発明ではホール注入材料としては、複
数のものを混合して用いても同様の効果を得ることがで
き、とりわけ本実施例の如く複数の、イオン化ポテンシ
ャルの異なるホール注入材料を用いることにより、ホー
ル注入電極層とホール輸送層の間のエネルギ障壁を更に
小さく分割でき、ひいては駆動電圧を低下するように作
用することが期待される。
【００５９】更に、ホール注入材料(6)に化３のアミン
化合物を使用し、ＭＴＰＤに対する含有量がホール注入
電極層とホール輸送層の界面で99.99wt％とし、ホール
輸送層と発光層界面で0wt％となるように濃度勾配をつ
けた第５の実施例にあっても、発光開始電圧が約3.5Vと
低く、駆動電圧の低電圧化と発光効率の向上がなし得る
ことを確認した。なお、本実施例の如く濃度勾配をつけ
た場合にあっては、ホール注入電極層側のホール注入材
料の量が多いため、電流量が増加してもホール注入材料
が有効に作用して低抵抗化、ひいては低電圧駆動が可能
になるという長所を備えている。
化合物を使用し、ＭＴＰＤに対する含有量がホール注入
電極層とホール輸送層の界面で99.99wt％とし、ホール
輸送層と発光層界面で0wt％となるように濃度勾配をつ
けた第５の実施例にあっても、発光開始電圧が約3.5Vと
低く、駆動電圧の低電圧化と発光効率の向上がなし得る
ことを確認した。なお、本実施例の如く濃度勾配をつけ
た場合にあっては、ホール注入電極層側のホール注入材
料の量が多いため、電流量が増加してもホール注入材料
が有効に作用して低抵抗化、ひいては低電圧駆動が可能
になるという長所を備えている。
【００６０】尚、本願発明の説明で用いた実施例では、
ホール注入材料としてアミン化合物又は／及びペンタセ
ンを用いたが、本願発明はこれら材料に限られるもので
はなく、これら以外にも例えば表１に示すような化合物
を用いることでも全く同様の効果が得られる。
ホール注入材料としてアミン化合物又は／及びペンタセ
ンを用いたが、本願発明はこれら材料に限られるもので
はなく、これら以外にも例えば表１に示すような化合物
を用いることでも全く同様の効果が得られる。
【００６１】
【表１】
【００６２】
【化５】
【００６３】
【化６】
【００６４】
【化７】
【００６５】
【化８】
【００６６】
【化９】
【００６７】
【化１０】
【００６８】
【化１１】
【００６９】
【化１２】
【００７０】
【化１３】
【００７１】また、ホール注入材料の含有量としては、
約5wt％或いは約2wt％ としているが、本願発明はこの
量に限られず、通常0.01wt％〜99.99wt％の範囲で含有
させることで本願発明の効果を呈することができる。
約5wt％或いは約2wt％ としているが、本願発明はこの
量に限られず、通常0.01wt％〜99.99wt％の範囲で含有
させることで本願発明の効果を呈することができる。
【００７２】更に、上述した実施例では、ＳＨ−Ａ構造
について説明を行ったが、その他のＳＨ−Ｂ構造であっ
ても全く同様に本願発明の効果を得ることができる。
について説明を行ったが、その他のＳＨ−Ｂ構造であっ
ても全く同様に本願発明の効果を得ることができる。
【００７３】上記したような効果により、優れたフラッ
トパネルディスプレイ、液晶用バックライト等の実現が
可能である。
トパネルディスプレイ、液晶用バックライト等の実現が
可能である。
【００７４】
【発明の効果】本願発明によれば、ホ−ル輸送層内のホ
ール注入電極層側近傍の領域に、該ホール輸送層の材料
より小さく、且つホール注入電極層の材料より大きなイ
オン化ポテンシャルを備えた材料を含有せしめたことか
ら、該電極層からホール輸送層内へのホールの注入が容
易となり、発光のための駆動電圧の低減化が図れ、低消
費電力、引いては駆動回路部分の低価格化が図れること
となる。
ール注入電極層側近傍の領域に、該ホール輸送層の材料
より小さく、且つホール注入電極層の材料より大きなイ
オン化ポテンシャルを備えた材料を含有せしめたことか
ら、該電極層からホール輸送層内へのホールの注入が容
易となり、発光のための駆動電圧の低減化が図れ、低消
費電力、引いては駆動回路部分の低価格化が図れること
となる。
【００７５】また、本願発明では、ホール輸送層に含有
せしめられたホール注入材料が、この輸送層内に分散し
て含有させることで機能することから、薄膜として形成
する必要がない。従って、ホール注入材料の薄膜状態に
おけるホール移動度の高さは要求されず、またホール注
入材料が比較的結晶化し易い材料であっても容易に用い
ることができ、さらに可視光領域に吸収のある材料でも
のその影響は小さく、使用可能である。
せしめられたホール注入材料が、この輸送層内に分散し
て含有させることで機能することから、薄膜として形成
する必要がない。従って、ホール注入材料の薄膜状態に
おけるホール移動度の高さは要求されず、またホール注
入材料が比較的結晶化し易い材料であっても容易に用い
ることができ、さらに可視光領域に吸収のある材料でも
のその影響は小さく、使用可能である。
【００７６】そのため、従来提案されているホール注入
層におけるような材料選択を狭ることが少なく、良い材
料を得やすいこととなる。
層におけるような材料選択を狭ることが少なく、良い材
料を得やすいこととなる。
【００７７】加えて、ホール輸送層内に分散してホール
注入材料を含有させるものであることから、ホール輸送
層自体の結晶化が抑制され、膜質の安定化が図れるとい
う効果をも呈することができる。
注入材料を含有させるものであることから、ホール輸送
層自体の結晶化が抑制され、膜質の安定化が図れるとい
う効果をも呈することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本願発明有機電界発光素子の第１の実施例の模
式的素子構造断面図である。
式的素子構造断面図である。
【図２】第１の実施例素子(a)及び従来例素子(b)の、電
圧に対する電流密度の特性図である。
圧に対する電流密度の特性図である。
【図３】第１の実施例素子(a)及び従来例素子(b)の、電
流密度に対する発光輝度の特性図である。
流密度に対する発光輝度の特性図である。
【図４】従来例電界発光素子のエネルギ状態を示すエネ
ルギダイアグラム図である。
ルギダイアグラム図である。
【図５】本願発明の電界発光素子のエネルギ状態を示す
エネルギダイアグラム図である。
エネルギダイアグラム図である。
(2)…ホール注入電極層 (3)…ホール輸送
層 (4)…発光層 (5)…電子注入電
極層 (6)…ホール注入材料
層 (4)…発光層 (5)…電子注入電
極層 (6)…ホール注入材料
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 浜田 祐次 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三 洋電機株式会社内 (72)発明者 竹内 孝介 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三 洋電機株式会社内 (72)発明者 柴田 賢一 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三 洋電機株式会社内
Claims (2)
- 【請求項１】 互いに被着形成されたホール注入電極層
とホール輸送層とを備えた有機電界発光素子であって、
上記ホール輸送層は少なくとも上記ホール注入電極側近
傍に、イオン化ポテンシャルが、該ホール輸送層の材料
より小さく、且つ上記ホール注入電極層の材料より大き
い材料を含有することを特徴とする有機電界発光素子。 - 【請求項２】 互いに被着形成されたホール注入電極層
とホール輸送層とを少なくとも備えた有機電界発光素子
であって、上記ホール輸送層は、イオン化ポテンシャル
が、該ホール輸送層の材料より小さく、且つ上記ホール
注入電極層の材料より大きい材料を、上記ホール注入電
極層側から上記ホール輸送層の膜厚方向に、濃度が漸減
するように含有せしめたことを特徴とする有機電界発光
素子。
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|---|---|---|---|
| JP16225894A JP3249297B2 (ja) | 1994-07-14 | 1994-07-14 | 有機電界発光素子 |
| US08/372,768 US5674597A (en) | 1994-07-14 | 1995-01-13 | Organic electroluminescent elements |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16225894A JP3249297B2 (ja) | 1994-07-14 | 1994-07-14 | 有機電界発光素子 |
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|---|---|
| JPH0831574A true JPH0831574A (ja) | 1996-02-02 |
| JP3249297B2 JP3249297B2 (ja) | 2002-01-21 |
Family
ID=15751023
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP16225894A Expired - Lifetime JP3249297B2 (ja) | 1994-07-14 | 1994-07-14 | 有機電界発光素子 |
Country Status (2)
| Country | Link |
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| JP (1) | JP3249297B2 (ja) |
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