JPH08188467A - 磁器組成物の製造方法 - Google Patents
磁器組成物の製造方法Info
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- JPH08188467A JPH08188467A JP7002265A JP226595A JPH08188467A JP H08188467 A JPH08188467 A JP H08188467A JP 7002265 A JP7002265 A JP 7002265A JP 226595 A JP226595 A JP 226595A JP H08188467 A JPH08188467 A JP H08188467A
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- nickel
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Ceramic Capacitors (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【目的】高い誘電率を有する磁器組成物を得ること。
【構成】原材料としてマグネシウム・ニオブ酸、ニッケ
ル・ニオブ酸の一方もしくは双方と酸化チタンとを使用
し、磁器組成物を生成する。
ル・ニオブ酸の一方もしくは双方と酸化チタンとを使用
し、磁器組成物を生成する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、磁器組成物に関し、特
に高誘電率、高絶縁性を使用する積層セラミックコンデ
ンサ用磁器組成物に関する。
に高誘電率、高絶縁性を使用する積層セラミックコンデ
ンサ用磁器組成物に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、積層セラミックコンデンサ用の磁
器組成物（誘電体）として、高誘電率、高絶縁性の誘電
体が求められている。この要求に応える磁器組成物とし
てチタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ3 ）をベースにした固
溶体組成物が広く使用されている。しかしながら、最
近、このチタン酸バリウムに対して、鉛（Ｐｂ）を含む
複合ペロブスカイト誘電体を磁器組成物として使用する
ことが注目されている。
器組成物（誘電体）として、高誘電率、高絶縁性の誘電
体が求められている。この要求に応える磁器組成物とし
てチタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ3 ）をベースにした固
溶体組成物が広く使用されている。しかしながら、最
近、このチタン酸バリウムに対して、鉛（Ｐｂ）を含む
複合ペロブスカイト誘電体を磁器組成物として使用する
ことが注目されている。
【０００３】この鉛を含む複合ペロブスカイト磁器組成
物は、広く使用されているチタン酸バリウムの固溶体組
成物と比較して、誘電率が高く、温度による誘電率の変
化が小さいという特徴がある。そして、鉛を含む複合ペ
ロブスカイト磁器組成物の組成としては、マグネシウム
・ニオブ酸鉛（Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ3 ）、
ニッケル・ニオブ酸鉛（Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３）
Ｏ3 ）及びチタン酸鉛（ＰｂＴｉＯ3 ）の３成分系固溶
体組成物を使用したものが特公昭５６−１３９６２号公
報及び特開昭６３−１８５８５２号公報に示されてい
る。
物は、広く使用されているチタン酸バリウムの固溶体組
成物と比較して、誘電率が高く、温度による誘電率の変
化が小さいという特徴がある。そして、鉛を含む複合ペ
ロブスカイト磁器組成物の組成としては、マグネシウム
・ニオブ酸鉛（Ｐｂ（Ｍｇ１／３Ｎｂ２／３）Ｏ3 ）、
ニッケル・ニオブ酸鉛（Ｐｂ（Ｎｉ１／３Ｎｂ２／３）
Ｏ3 ）及びチタン酸鉛（ＰｂＴｉＯ3 ）の３成分系固溶
体組成物を使用したものが特公昭５６−１３９６２号公
報及び特開昭６３−１８５８５２号公報に示されてい
る。
【０００４】特公昭５６−１３９６２号公報には、上述
の３成分系固溶体組成物を使用し、マグネシウム・ニオ
ブ酸鉛、ニッケル・ニオブ酸鉛及びチタン酸鉛の比率を
それぞれＸ，Ｙ，Ｚで表すと、０．４５＜Ｘ＜０．６
５，０．２＜Ｙ＜０．４，０．１５＜Ｚ＜０．２の範囲
で実用的な特性を有する磁器組成物を示している。
の３成分系固溶体組成物を使用し、マグネシウム・ニオ
ブ酸鉛、ニッケル・ニオブ酸鉛及びチタン酸鉛の比率を
それぞれＸ，Ｙ，Ｚで表すと、０．４５＜Ｘ＜０．６
５，０．２＜Ｙ＜０．４，０．１５＜Ｚ＜０．２の範囲
で実用的な特性を有する磁器組成物を示している。
【０００５】特開昭６３−１８５８５２号公報には、上
述の３成分固溶体組成物（ただし（Ｘ＝０．１０，Ｙ＝
０．７０，Ｚ＝０．２０），（Ｘ＝０．１５，Ｙ＝０．
６０，Ｚ＝０．２５），（Ｘ＝０．１５，Ｙ＝０．７
０，Ｚ＝０．１５），（Ｘ＝０．４０，Ｙ＝０．３５，
Ｚ＝０．２５），（Ｘ＝０．６０，Ｙ＝０．２０，Ｚ＝
０．２０），（Ｘ＝０．７０，Ｙ＝０．２０，Ｚ＝０．
１０），（Ｘ＝０．５０，Ｙ＝０．４０，Ｚ＝０．１
０）の７点で囲まれる組成範囲）を主成分組成物とする
磁器組成物にマンガンタンタル酸鉛を副成分として０．
０１〜８ｍｏｌ％添加し、組成物の機械的強度を向上さ
せると共に、高誘電率、低誘電損失の磁器組成物が示さ
れている。
述の３成分固溶体組成物（ただし（Ｘ＝０．１０，Ｙ＝
０．７０，Ｚ＝０．２０），（Ｘ＝０．１５，Ｙ＝０．
６０，Ｚ＝０．２５），（Ｘ＝０．１５，Ｙ＝０．７
０，Ｚ＝０．１５），（Ｘ＝０．４０，Ｙ＝０．３５，
Ｚ＝０．２５），（Ｘ＝０．６０，Ｙ＝０．２０，Ｚ＝
０．２０），（Ｘ＝０．７０，Ｙ＝０．２０，Ｚ＝０．
１０），（Ｘ＝０．５０，Ｙ＝０．４０，Ｚ＝０．１
０）の７点で囲まれる組成範囲）を主成分組成物とする
磁器組成物にマンガンタンタル酸鉛を副成分として０．
０１〜８ｍｏｌ％添加し、組成物の機械的強度を向上さ
せると共に、高誘電率、低誘電損失の磁器組成物が示さ
れている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、特公昭
６３−１３９６２号公報に記載された磁器組成物では、
誘電率は最大２４，０００程度であり、特開昭６３−１
８５８５２号公報に記載された磁器組成物でも２１，０
００程度のものしか得られない。したがって、近年必要
とされている高誘電率（例えば２５，０００以上）を有
する磁器組成物を得ることができない。さらに、チタン
酸鉛の組成比を大きくして誘電率を向上しようとして
も、チタン酸鉛の含有率を２０％以上にすると、磁器組
成物の焼成温度を高く設定しないと燒結せず、製造が非
常に困難であった。
６３−１３９６２号公報に記載された磁器組成物では、
誘電率は最大２４，０００程度であり、特開昭６３−１
８５８５２号公報に記載された磁器組成物でも２１，０
００程度のものしか得られない。したがって、近年必要
とされている高誘電率（例えば２５，０００以上）を有
する磁器組成物を得ることができない。さらに、チタン
酸鉛の組成比を大きくして誘電率を向上しようとして
も、チタン酸鉛の含有率を２０％以上にすると、磁器組
成物の焼成温度を高く設定しないと燒結せず、製造が非
常に困難であった。
【０００７】すなわち、３成分系磁器組成物を酸化鉛、
酸化マグネシウム、酸化ニッケル、酸化ニオブ、酸化チ
タンを原材料として混合し、８００℃程度の温度で仮焼
成し、磁器組成物粉体を得る場合、各原材料の反応開始
温度がそれぞれ異なり、反応過程で種々の副生成物が形
成されてしまい、誘電率が低下する。特に、酸化鉛、酸
化ニオブの反応生成物は複雑であり、Ｐｂ3 Ｎｂ
2 Ｏ8 、Ｐｂ5 ＮｂＯ１５、Ｐｂ2 Ｎｂ2 Ｏ7 、Ｐｂ3
Ｎｂ4 Ｏ１３、ＰｂＮｂ2 Ｏ6 、ＰｂＮｂ4 Ｏ11等の副
生成物を形成し、これらの副生成物は常温において安定
に存在する。したがって、これら副生成物が仮焼成段階
で残留した場合、ＭｇＯ及びＮｉＯと反応してしまう。
そして、マグネシウム・ニオブ酸鉛（Ｐｂ（Ｍｇ１／３
Ｎｂ２／３））及びニッケル・ニオブ酸鉛（Ｐｂ（Ｎｉ
１／３Ｎｂ２／３）Ｏ6 ）を形成する反応は、それぞれ
温度が異なり、既に副生成物が形成され安定している場
合にはこれら所望されるマグネシウム・ニオブ酸鉛及び
ニッケル・ニオブ酸鉛の反応が起こらない。このよう
に、目的外の化合物が生成されてしまうため、上記原材
料と酸化チタンとの反応が抑制され、磁器生成物に対す
るチタン酸鉛の含有率が低下してしまい、磁器生成物の
誘電率が低下する原因となる。
酸化マグネシウム、酸化ニッケル、酸化ニオブ、酸化チ
タンを原材料として混合し、８００℃程度の温度で仮焼
成し、磁器組成物粉体を得る場合、各原材料の反応開始
温度がそれぞれ異なり、反応過程で種々の副生成物が形
成されてしまい、誘電率が低下する。特に、酸化鉛、酸
化ニオブの反応生成物は複雑であり、Ｐｂ3 Ｎｂ
2 Ｏ8 、Ｐｂ5 ＮｂＯ１５、Ｐｂ2 Ｎｂ2 Ｏ7 、Ｐｂ3
Ｎｂ4 Ｏ１３、ＰｂＮｂ2 Ｏ6 、ＰｂＮｂ4 Ｏ11等の副
生成物を形成し、これらの副生成物は常温において安定
に存在する。したがって、これら副生成物が仮焼成段階
で残留した場合、ＭｇＯ及びＮｉＯと反応してしまう。
そして、マグネシウム・ニオブ酸鉛（Ｐｂ（Ｍｇ１／３
Ｎｂ２／３））及びニッケル・ニオブ酸鉛（Ｐｂ（Ｎｉ
１／３Ｎｂ２／３）Ｏ6 ）を形成する反応は、それぞれ
温度が異なり、既に副生成物が形成され安定している場
合にはこれら所望されるマグネシウム・ニオブ酸鉛及び
ニッケル・ニオブ酸鉛の反応が起こらない。このよう
に、目的外の化合物が生成されてしまうため、上記原材
料と酸化チタンとの反応が抑制され、磁器生成物に対す
るチタン酸鉛の含有率が低下してしまい、磁器生成物の
誘電率が低下する原因となる。
【０００８】本発明の目的は、副生成物の発生を抑制す
るために原材料としてニオブ酸マグネシウム及びニッケ
ル酸マグネシウムの一方もしくは両方を使用し、副生成
物の発生を抑制し、チタン酸鉛の配合比を高め、高誘電
率の磁器組成物を生成する磁器組成物の製造方法を提供
することにある。
るために原材料としてニオブ酸マグネシウム及びニッケ
ル酸マグネシウムの一方もしくは両方を使用し、副生成
物の発生を抑制し、チタン酸鉛の配合比を高め、高誘電
率の磁器組成物を生成する磁器組成物の製造方法を提供
することにある。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明の磁器組成物の第
１の製造方法は、マグネシウム・ニオブ酸鉛、ニッケル
・ニオブ酸鉛、チタン酸鉛の３成分系固溶体組成物を生
成する磁器組成物の製造方法であって、前記３成分系固
溶体組成物を合成するための原材料としてニオブ酸マグ
ネシウムを使用することを特徴とする。
１の製造方法は、マグネシウム・ニオブ酸鉛、ニッケル
・ニオブ酸鉛、チタン酸鉛の３成分系固溶体組成物を生
成する磁器組成物の製造方法であって、前記３成分系固
溶体組成物を合成するための原材料としてニオブ酸マグ
ネシウムを使用することを特徴とする。
【００１０】さらに、本発明の磁器組成物の第２の製造
方法は、マグネシウム・ニオブ酸鉛、ニッケル・ニオブ
酸鉛、チタン酸鉛の３成分系固溶体組成物を生成する磁
器組成物の製造方法であって、前記３成分系固溶体組成
物を合成するための原材料としてニオブ酸ニッケルを使
用することを特徴とする。
方法は、マグネシウム・ニオブ酸鉛、ニッケル・ニオブ
酸鉛、チタン酸鉛の３成分系固溶体組成物を生成する磁
器組成物の製造方法であって、前記３成分系固溶体組成
物を合成するための原材料としてニオブ酸ニッケルを使
用することを特徴とする。
【００１１】また、本発明の磁器組成物の第３の製造方
法は、マグネシウム・ニオブ酸鉛、ニッケル・ニオブ酸
鉛、チタン酸鉛の３成分系固溶体組成物を生成する磁器
組成物の製造方法であって、前記３成分系固溶体組成物
を合成するための原材料としてニオブ酸マグネシウム及
びニオブ酸ニッケルを使用することを特徴とする。
法は、マグネシウム・ニオブ酸鉛、ニッケル・ニオブ酸
鉛、チタン酸鉛の３成分系固溶体組成物を生成する磁器
組成物の製造方法であって、前記３成分系固溶体組成物
を合成するための原材料としてニオブ酸マグネシウム及
びニオブ酸ニッケルを使用することを特徴とする。
【００１２】
【作用】上記、第１乃至第３の磁器組成物の製造方法に
よって、酸化鉛及び酸化ニオブの反応生成物である副生
成物の発生を抑制することができことを発見した。した
がって、効率よくＴｉＯ2 及び酸化鉛とマグネシウム・
ニオブ酸（ＭｇＮｂ2 Ｏ6 ）及びニッケル・ニオブ酸
（ＮｉＮｂ2 Ｏ6 ）との反応を行うことができ、高い誘
電率を持った磁器組成物を得ることができる。
よって、酸化鉛及び酸化ニオブの反応生成物である副生
成物の発生を抑制することができことを発見した。した
がって、効率よくＴｉＯ2 及び酸化鉛とマグネシウム・
ニオブ酸（ＭｇＮｂ2 Ｏ6 ）及びニッケル・ニオブ酸
（ＮｉＮｂ2 Ｏ6 ）との反応を行うことができ、高い誘
電率を持った磁器組成物を得ることができる。
【００１３】
【実施例】本発明の実施例について、表１〜表１６を参
照して詳述する。
照して詳述する。
【００１４】磁器組成物を生成するための原材料とし
て、純度９９．９％以上の酸化鉛（ＰｂＯ）、酸化マグ
ネシウム（ＭｇＯ）、酸化ニッケル（ＮｉＯ）、酸化ニ
オブ（Ｎｂ2 Ｏ5 ）、酸化チタン（ＴｉＯ2 ）、ニオブ
酸ニッケル（ＮｉＮｂ2 Ｏ6 ）及びニオブ酸マグネシウ
ム（ＭｇＮｂ2 Ｏ6 ）を表に示した配合比となるように
各々秤取する。秤取した原材料をボールミルを用いて湿
式混合した後、濾過乾燥し、８００〜８５０℃で仮焼成
を行う。この仮焼成された粉末をボールミルで湿式粉砕
し、濾過乾燥した後、ポリビニルアルコール５％水溶液
をバインダとして混合し、造粒する。これらを金型に入
れ、プレスすることによって直径１６ｍｍ厚さ２ｍｍの
円盤を複数枚作成する。続いて、これらの円盤を空気中
で９５０〜１０５０℃の温度で約１時間焼成する。焼成
された円盤試料の上下に銀電極を７００℃で焼き付け、
デジタルＬＣＲメータで周波数１ＫＨZ 、電圧１Ｖｒｍ
ｓで容量を測定する。さらに絶縁系を用いて５０Ｖの電
圧を１分間印加して温度２０℃で絶縁抵抗を測定し、比
抵抗を算出する。各配合比に対応する特性値は試料３点
のそれぞれの特性値の平均値から求める。このようにし
て得られた磁器組成物の配合比、焼成温度、誘電率、誘
電率が最大となる温度、最大誘電率及び比抵抗の関係を
表１〜１６に示す。ただし、Ｎｏ．１〜１５及びＮｏ．
１５１〜１６２までのデータは原材料としてＰｂＯ，Ｍ
ｇＯ，ＮｉＯ，Ｎｂ2 Ｏ5 ，ＴｉＯ2 を用いたデータを
示しており、その他のＮｏのデータは、（ＰｂＯ，Ｍｇ
Ｎｂ2 Ｏ2 ，ＮｉＯ，Ｎｂ2 Ｏ5 ，ＴｉＯ2 ）、（Ｐｂ
Ｏ，ＭｇＯ，Ｎｂ2 Ｏ2 ，ＮｉＮｂ2 Ｏ6 ，ＴｉＯ2 ）
もしくは（ＰｂＯ，ＭｇＮｂ2 Ｏ6 ，ＮｉＮｂ2 Ｏ6 ，
ＴｉＯ2 ）を原材料として用いたデータを示している。
さらに、用いた材料の欄に記載された比率は、原材料と
して使用されるマグネシウム・ニオブ酸（ＭｇＮｂ2 Ｏ
6 ）におけるマグネシウムとニオブとの比率もしくはニ
ッケル・ニオブ酸（ＮｉＮｂ2 Ｏ6 ）におけるニッケル
とニオブとの比率を表している。
て、純度９９．９％以上の酸化鉛（ＰｂＯ）、酸化マグ
ネシウム（ＭｇＯ）、酸化ニッケル（ＮｉＯ）、酸化ニ
オブ（Ｎｂ2 Ｏ5 ）、酸化チタン（ＴｉＯ2 ）、ニオブ
酸ニッケル（ＮｉＮｂ2 Ｏ6 ）及びニオブ酸マグネシウ
ム（ＭｇＮｂ2 Ｏ6 ）を表に示した配合比となるように
各々秤取する。秤取した原材料をボールミルを用いて湿
式混合した後、濾過乾燥し、８００〜８５０℃で仮焼成
を行う。この仮焼成された粉末をボールミルで湿式粉砕
し、濾過乾燥した後、ポリビニルアルコール５％水溶液
をバインダとして混合し、造粒する。これらを金型に入
れ、プレスすることによって直径１６ｍｍ厚さ２ｍｍの
円盤を複数枚作成する。続いて、これらの円盤を空気中
で９５０〜１０５０℃の温度で約１時間焼成する。焼成
された円盤試料の上下に銀電極を７００℃で焼き付け、
デジタルＬＣＲメータで周波数１ＫＨZ 、電圧１Ｖｒｍ
ｓで容量を測定する。さらに絶縁系を用いて５０Ｖの電
圧を１分間印加して温度２０℃で絶縁抵抗を測定し、比
抵抗を算出する。各配合比に対応する特性値は試料３点
のそれぞれの特性値の平均値から求める。このようにし
て得られた磁器組成物の配合比、焼成温度、誘電率、誘
電率が最大となる温度、最大誘電率及び比抵抗の関係を
表１〜１６に示す。ただし、Ｎｏ．１〜１５及びＮｏ．
１５１〜１６２までのデータは原材料としてＰｂＯ，Ｍ
ｇＯ，ＮｉＯ，Ｎｂ2 Ｏ5 ，ＴｉＯ2 を用いたデータを
示しており、その他のＮｏのデータは、（ＰｂＯ，Ｍｇ
Ｎｂ2 Ｏ2 ，ＮｉＯ，Ｎｂ2 Ｏ5 ，ＴｉＯ2 ）、（Ｐｂ
Ｏ，ＭｇＯ，Ｎｂ2 Ｏ2 ，ＮｉＮｂ2 Ｏ6 ，ＴｉＯ2 ）
もしくは（ＰｂＯ，ＭｇＮｂ2 Ｏ6 ，ＮｉＮｂ2 Ｏ6 ，
ＴｉＯ2 ）を原材料として用いたデータを示している。
さらに、用いた材料の欄に記載された比率は、原材料と
して使用されるマグネシウム・ニオブ酸（ＭｇＮｂ2 Ｏ
6 ）におけるマグネシウムとニオブとの比率もしくはニ
ッケル・ニオブ酸（ＮｉＮｂ2 Ｏ6 ）におけるニッケル
とニオブとの比率を表している。
【００１５】表１〜１６は、磁器組成物を構成するマグ
ネシウム・ニオブ酸鉛、ニッケル・ニオブ酸鉛及びチタ
ン酸鉛の比率をそれぞれ（Ｘ，Ｙ，Ｚ）で表したときの
配合比を（５，６６，２９）、（１０，６７，２３）、
（１０，６０，３０）、（１３，６２，２５）、（１
５，６４，２１）、（１９、５５、２６）、（３１，４
２，２７）、（４０，３９，２１）及び（２０，５７，
２３）とし、原材料としてマグネシウム・ニオブ酸もし
くはニッケル・ニオブ酸の一方を用いたもの、マグネシ
ウム・ニオブ酸及びニッケル・ニオブ酸を共に用いたも
の及びマグネシウム・ニオブ酸及びニッケル・ニオブ酸
を用いないものを特性を示している。
ネシウム・ニオブ酸鉛、ニッケル・ニオブ酸鉛及びチタ
ン酸鉛の比率をそれぞれ（Ｘ，Ｙ，Ｚ）で表したときの
配合比を（５，６６，２９）、（１０，６７，２３）、
（１０，６０，３０）、（１３，６２，２５）、（１
５，６４，２１）、（１９、５５、２６）、（３１，４
２，２７）、（４０，３９，２１）及び（２０，５７，
２３）とし、原材料としてマグネシウム・ニオブ酸もし
くはニッケル・ニオブ酸の一方を用いたもの、マグネシ
ウム・ニオブ酸及びニッケル・ニオブ酸を共に用いたも
の及びマグネシウム・ニオブ酸及びニッケル・ニオブ酸
を用いないものを特性を示している。
【００１６】表１〜１６に示された磁器組成物の特性を
参照すると、マグネシウム・ニオブ酸を原材料に用いて
形成された磁器組成物は、マグネシウム・ニオブ酸を用
いずに形成された磁器組成物に比べ焼成温度が低下し、
絶縁特性が向上していることがわかる。特に、（１５，
６４，２１）、（４０，３９，２１）及び（５，６６，
２９）の３点によって囲まれる領域において得られる磁
器組成物の誘電率が高く、この３点の外側の領域（１
０，６７，２３）、（１０，６０，３０）及び（３１，
４２，２７）では上記３点によって囲まれた領域よりも
誘電率が低くなっていることがわかる。すなわち、（１
５，６４，２１）、（４０，３９，２１）及び（５，６
６，２９）の誘電率は、マグネシウム・ニオブ酸のマグ
ネシウムとニオブとの比率が１：２のとき、それぞれ１
８，４００（２３）、１８，８００（３０）及び１９、
６００（１８）となっており、この外側の（１０，６
７，２３）、（１０，６０，３０）及び（３１，４２，
２７）では、それぞれ１７，２００（２０）、１８，１
００（１４１）及び１４，０００（１２）となってい
る。したがって、上記３点１５，６４，２１）、（４
０，３９，２１）及び（５，６６，２９）の内側で誘電
率が高くなっていることがわかる。
参照すると、マグネシウム・ニオブ酸を原材料に用いて
形成された磁器組成物は、マグネシウム・ニオブ酸を用
いずに形成された磁器組成物に比べ焼成温度が低下し、
絶縁特性が向上していることがわかる。特に、（１５，
６４，２１）、（４０，３９，２１）及び（５，６６，
２９）の３点によって囲まれる領域において得られる磁
器組成物の誘電率が高く、この３点の外側の領域（１
０，６７，２３）、（１０，６０，３０）及び（３１，
４２，２７）では上記３点によって囲まれた領域よりも
誘電率が低くなっていることがわかる。すなわち、（１
５，６４，２１）、（４０，３９，２１）及び（５，６
６，２９）の誘電率は、マグネシウム・ニオブ酸のマグ
ネシウムとニオブとの比率が１：２のとき、それぞれ１
８，４００（２３）、１８，８００（３０）及び１９、
６００（１８）となっており、この外側の（１０，６
７，２３）、（１０，６０，３０）及び（３１，４２，
２７）では、それぞれ１７，２００（２０）、１８，１
００（１４１）及び１４，０００（１２）となってい
る。したがって、上記３点１５，６４，２１）、（４
０，３９，２１）及び（５，６６，２９）の内側で誘電
率が高くなっていることがわかる。
【００１７】同様に、ニッケル・ニオブ酸を原材料に用
いて形成された磁器組成物は、ニッケル・ニオブ酸を用
いずに形成された磁器組成物に比べ焼成温度が低下し、
絶縁特性が向上していることがわかる。誘電率について
も同様に、（１５，６４，２１）、（４０，３９，２
１）及び（５，６６，２９）の３点によって囲まれる領
域において誘電率が高く、この３点の外側の領域（１
０，６７，２３）、（１０，６０，３０）及び（３１，
４２，２７）では上記３点によって囲まれた領域よりも
誘電率が低くなっていることがわかる。すなわち、（１
５，６４，２１）、（４０，３９，２１）及び（５，６
６，２９）の誘電率は、ニッケル・ニオブ酸のニッケル
とニオブとの比率が１：２のとき、それぞれ２１，３０
０（３９）、２３，１００（４５）及び２５，１００
（３３）となっており、この外側の（１０，６７，２
３）、（１０，６０，３０）及び（３１，４２，２７）
では、それぞれ１９，１００（３６）、１９，２００
（１２９）及び２０，２００（２７）となっている。し
たがって、上記３点１５，６４，２１）、（４０，３
９，２１）及び（５，６６，２９）の内側で誘電率が高
くなっていることがわかる。
いて形成された磁器組成物は、ニッケル・ニオブ酸を用
いずに形成された磁器組成物に比べ焼成温度が低下し、
絶縁特性が向上していることがわかる。誘電率について
も同様に、（１５，６４，２１）、（４０，３９，２
１）及び（５，６６，２９）の３点によって囲まれる領
域において誘電率が高く、この３点の外側の領域（１
０，６７，２３）、（１０，６０，３０）及び（３１，
４２，２７）では上記３点によって囲まれた領域よりも
誘電率が低くなっていることがわかる。すなわち、（１
５，６４，２１）、（４０，３９，２１）及び（５，６
６，２９）の誘電率は、ニッケル・ニオブ酸のニッケル
とニオブとの比率が１：２のとき、それぞれ２１，３０
０（３９）、２３，１００（４５）及び２５，１００
（３３）となっており、この外側の（１０，６７，２
３）、（１０，６０，３０）及び（３１，４２，２７）
では、それぞれ１９，１００（３６）、１９，２００
（１２９）及び２０，２００（２７）となっている。し
たがって、上記３点１５，６４，２１）、（４０，３
９，２１）及び（５，６６，２９）の内側で誘電率が高
くなっていることがわかる。
【００１８】さらに、マグネシウム・ニオブ酸及びニッ
ケル・ニオブ酸を共に原材料として使用したものも同様
の特性を示す。すなわち、（１５，６４，２１）、（４
０，３９，２１）及び（５，６６，２９）の誘電率は、
それぞれ２７，２００（５４）、２５，９００（６０）
及び２８，２００（４８）となっており、この外側の
（１０，６７，２３）、（１０，６０，３０）及び（３
１，４２，２７）では、それぞれ２０，２００（５
１）、２２，３００（１６５）及び１９，２００（５
７）となっている。したがって、上記３点１５，６４，
２１）、（４０，３９，２１）及び（５，６６，２９）
の内側で誘電率が高くなっていることがわかる。
ケル・ニオブ酸を共に原材料として使用したものも同様
の特性を示す。すなわち、（１５，６４，２１）、（４
０，３９，２１）及び（５，６６，２９）の誘電率は、
それぞれ２７，２００（５４）、２５，９００（６０）
及び２８，２００（４８）となっており、この外側の
（１０，６７，２３）、（１０，６０，３０）及び（３
１，４２，２７）では、それぞれ２０，２００（５
１）、２２，３００（１６５）及び１９，２００（５
７）となっている。したがって、上記３点１５，６４，
２１）、（４０，３９，２１）及び（５，６６，２９）
の内側で誘電率が高くなっていることがわかる。
【００１９】このように、マグネシウム・ニオブ酸及び
ニッケル・ニオブ酸を原材料として用いたものは、副生
成物を形成せず、誘電率及び絶縁特性を向上させる。さ
らに、マグネシウム・ニオブ酸及びニッケル・ニオブ酸
を原材料として使用することによってチタン酸鉛の含有
量が増加しても燒結性に問題はなく、比較的低温で磁器
組成物が焼成される。また、上記３点によって囲まれる
領域内の一点（２０，５７，２３）を採り、ニッケル及
びニオブの比率により誘電率がどの様に変化するかを示
す図を図１に示す。そして、原材料のニッケル・ニオブ
酸のニッケルとニオブとの比率をＸ：２と表現したとき
のＸの値、すなわちニッケルの値を０．９７〜１．１５
の間でそれぞれ変化させたものを測定した結果、この図
に示すように、ニッケルとニオブとの比率が１．０５：
２の近辺で最大となっていることがわかる。同様にし
て、マグネシウム及びニオブの比率を２Ｍｇ／Ｎｂと表
現したときに、比率によって誘電率がどの様に変化する
かを図２に示す。この図によれば、マグネシウムとニオ
ブとの比率が１．０５：２の近辺で最大となっているこ
とがわかる。
ニッケル・ニオブ酸を原材料として用いたものは、副生
成物を形成せず、誘電率及び絶縁特性を向上させる。さ
らに、マグネシウム・ニオブ酸及びニッケル・ニオブ酸
を原材料として使用することによってチタン酸鉛の含有
量が増加しても燒結性に問題はなく、比較的低温で磁器
組成物が焼成される。また、上記３点によって囲まれる
領域内の一点（２０，５７，２３）を採り、ニッケル及
びニオブの比率により誘電率がどの様に変化するかを示
す図を図１に示す。そして、原材料のニッケル・ニオブ
酸のニッケルとニオブとの比率をＸ：２と表現したとき
のＸの値、すなわちニッケルの値を０．９７〜１．１５
の間でそれぞれ変化させたものを測定した結果、この図
に示すように、ニッケルとニオブとの比率が１．０５：
２の近辺で最大となっていることがわかる。同様にし
て、マグネシウム及びニオブの比率を２Ｍｇ／Ｎｂと表
現したときに、比率によって誘電率がどの様に変化する
かを図２に示す。この図によれば、マグネシウムとニオ
ブとの比率が１．０５：２の近辺で最大となっているこ
とがわかる。
【００２０】燒結性については、表１〜１６からニッケ
ルとニオブの比がＮｉ：Ｎｂ＝１：２よりもニオブが過
剰になると燒結されにくくなり、同様にマグネシウムと
ニオブの比がＭｇ：Ｎｂ＝１：２よりもニオブが過剰に
なると燒結されにくくなることがわかる。逆に、Ｎｉ：
Ｎｂ＝１．０５：２もしくはＭｇ：Ｎｂ＝１．０５：２
よりもニッケルもしくはマグネシウムが過剰になると誘
電率が極端に低下することがわかる。そして、ニッケル
・ニオブ酸及びマグネシウム・ニオブ酸を共に原材料と
して用いた場合、一方のＭｇ：ＮｂもしくはＮｉ：Ｎｂ
＝１：２よりもニオブ過剰であると特性が低下すること
がわかる。さらに、チタン酸鉛（ＰｂＴｉＯ3 ）の成分
配合比が２０％を超える磁器組成物において、ＰｂＯ，
ＭｇＯ，ＮｉＯ，Ｎｂ2 Ｏ5 ，ＴｉＯ2 を原材料として
使用したとき、特に９５０℃及び１０００℃で未燒結の
ものが多数存在したが、原材料としてニッケル・ニオブ
酸もしくはマグネシウム・ニオブ酸の一方もしくは両方
を使用することによって未燒結のものが減少することが
わかる。
ルとニオブの比がＮｉ：Ｎｂ＝１：２よりもニオブが過
剰になると燒結されにくくなり、同様にマグネシウムと
ニオブの比がＭｇ：Ｎｂ＝１：２よりもニオブが過剰に
なると燒結されにくくなることがわかる。逆に、Ｎｉ：
Ｎｂ＝１．０５：２もしくはＭｇ：Ｎｂ＝１．０５：２
よりもニッケルもしくはマグネシウムが過剰になると誘
電率が極端に低下することがわかる。そして、ニッケル
・ニオブ酸及びマグネシウム・ニオブ酸を共に原材料と
して用いた場合、一方のＭｇ：ＮｂもしくはＮｉ：Ｎｂ
＝１：２よりもニオブ過剰であると特性が低下すること
がわかる。さらに、チタン酸鉛（ＰｂＴｉＯ3 ）の成分
配合比が２０％を超える磁器組成物において、ＰｂＯ，
ＭｇＯ，ＮｉＯ，Ｎｂ2 Ｏ5 ，ＴｉＯ2 を原材料として
使用したとき、特に９５０℃及び１０００℃で未燒結の
ものが多数存在したが、原材料としてニッケル・ニオブ
酸もしくはマグネシウム・ニオブ酸の一方もしくは両方
を使用することによって未燒結のものが減少することが
わかる。
【００２１】すなわち、ＰｂＯ，ＭｇＯ，ＮｉＯ，Ｎｂ
2 Ｏ5 ，ＴｉＯ2 を原材料として使用した磁器組成物
は、Ｎｏ．１〜１５及びＮｏ．１５１〜１６２に示され
ている２７個のデータの内１４個（約５２％）までが未
燒結であるのに対して、ニッケルニオブ酸もしくはマグ
ネシウム・ニオブ酸の一方もしくは両方を材料として使
用したＮｏ．１６〜１５０及びＮｏ．１６３〜１８６に
示されている１５９個のデータの内未燒結のものは１７
個（約１１％）にすぎない。このように、原座量として
ニッケルニオブ酸もしくはマグネシウム・ニオブ酸の一
方もしくは両方を用いたものは、低い温度での燒結性を
向上していることがわかる。
2 Ｏ5 ，ＴｉＯ2 を原材料として使用した磁器組成物
は、Ｎｏ．１〜１５及びＮｏ．１５１〜１６２に示され
ている２７個のデータの内１４個（約５２％）までが未
燒結であるのに対して、ニッケルニオブ酸もしくはマグ
ネシウム・ニオブ酸の一方もしくは両方を材料として使
用したＮｏ．１６〜１５０及びＮｏ．１６３〜１８６に
示されている１５９個のデータの内未燒結のものは１７
個（約１１％）にすぎない。このように、原座量として
ニッケルニオブ酸もしくはマグネシウム・ニオブ酸の一
方もしくは両方を用いたものは、低い温度での燒結性を
向上していることがわかる。
【００２２】さらに、図２より、２８，０００以上の高
誘電率を必要とする磁器組成物が必要とされる場合に
は、マグネシウムとニオブとの比率が１，０１〜１，１
３：２の範囲にあればよいこともわかる。
誘電率を必要とする磁器組成物が必要とされる場合に
は、マグネシウムとニオブとの比率が１，０１〜１，１
３：２の範囲にあればよいこともわかる。
【００２３】
【表１】
【００２４】
【表２】
【００２５】
【表３】
【００２６】
【表４】
【００２７】
【表５】
【００２８】
【表６】
【００２９】
【表７】
【００３０】
【表８】
【００３１】
【表９】
【００３２】
【表１０】
【００３３】
【表１１】
【００３４】
【表１２】
【００３５】
【表１３】
【００３６】
【表１４】
【００３７】
【表１５】
【００３８】
【表１６】
【００３９】
【発明の効果】このように、本発明においては磁器組成
物を生成するための原材料としてマグネシウム・ニオブ
酸及びニッケル・ニオブ酸の少なくとも一方を使用する
ことによって不所望の副生成物の生成を低減させ、磁器
生成物の誘電率を飛躍的に向上させることができる。さ
らに、磁器組成物内のチタン酸鉛の含有率が増加しても
燒結温度は高くならないので、燒結性を悪化させること
なく高い誘電率の磁器組成物を提供することができる。
物を生成するための原材料としてマグネシウム・ニオブ
酸及びニッケル・ニオブ酸の少なくとも一方を使用する
ことによって不所望の副生成物の生成を低減させ、磁器
生成物の誘電率を飛躍的に向上させることができる。さ
らに、磁器組成物内のチタン酸鉛の含有率が増加しても
燒結温度は高くならないので、燒結性を悪化させること
なく高い誘電率の磁器組成物を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】原材料としてニッケル・ニオブ酸を用いたとき
のニッケル及びニオブの比率と誘電率との関係を示す
図。
のニッケル及びニオブの比率と誘電率との関係を示す
図。
【図２】原材料としてマグネシウム・ニオブ酸を用いた
ときのマグネシウム及びニオブの比率と誘電率との関係
を示す図。
ときのマグネシウム及びニオブの比率と誘電率との関係
を示す図。
【図３】本発明の主成分組成範囲と組成点を示す図。
なし
Claims (3)
- 【請求項１】 マグネシウム・ニオブ酸鉛、ニッケル・
ニオブ酸鉛、チタン酸鉛の３成分系固溶体組成物を生成
する磁器組成物の製造方法であって、前記３成分系固溶
体組成物を合成するための原材料としてニオブ酸マグネ
シウムを使用することを特徴とする磁器組成物の製造方
法。 - 【請求項２】 マグネシウム・ニオブ酸鉛、ニッケル・
ニオブ酸鉛、チタン酸鉛の３成分系固溶体組成物を生成
する磁器組成物の製造方法であって、前記３成分系固溶
体組成物を合成するための原材料としてニオブ酸ニッケ
ルを使用することを特徴とする磁器組成物の製造方法。 - 【請求項３】 マグネシウム・ニオブ酸鉛、ニッケル・
ニオブ酸鉛、チタン酸鉛の３成分系固溶体組成物を生成
する磁器組成物の製造方法であって、前記３成分系固溶
体組成物を合成するための原材料としてニオブ酸マグネ
シウム及びニオブ酸ニッケルを使用することを特徴とす
る磁器組成物の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7002265A JPH08188467A (ja) | 1995-01-10 | 1995-01-10 | 磁器組成物の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7002265A JPH08188467A (ja) | 1995-01-10 | 1995-01-10 | 磁器組成物の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08188467A true JPH08188467A (ja) | 1996-07-23 |
Family
ID=11524551
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7002265A Pending JPH08188467A (ja) | 1995-01-10 | 1995-01-10 | 磁器組成物の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08188467A (ja) |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5613962A (en) * | 1979-07-13 | 1981-02-10 | Gosen Kk | Hollow gut containing oily medicine |
| JPS62191423A (ja) * | 1986-02-19 | 1987-08-21 | Denki Kagaku Kogyo Kk | 易焼結性鉛含有酸化物粉末の製造方法 |
| JPS63185852A (ja) * | 1986-08-26 | 1988-08-01 | 日本電気株式会社 | 磁器組成物 |
| JPH05330908A (ja) * | 1992-05-27 | 1993-12-14 | Murata Mfg Co Ltd | 緩和型強誘電体磁器原料粉末の製造方法 |
-
1995
- 1995-01-10 JP JP7002265A patent/JPH08188467A/ja active Pending
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5613962A (en) * | 1979-07-13 | 1981-02-10 | Gosen Kk | Hollow gut containing oily medicine |
| JPS62191423A (ja) * | 1986-02-19 | 1987-08-21 | Denki Kagaku Kogyo Kk | 易焼結性鉛含有酸化物粉末の製造方法 |
| JPS63185852A (ja) * | 1986-08-26 | 1988-08-01 | 日本電気株式会社 | 磁器組成物 |
| JPH05330908A (ja) * | 1992-05-27 | 1993-12-14 | Murata Mfg Co Ltd | 緩和型強誘電体磁器原料粉末の製造方法 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 19970729 |