JPH03223149A - 磁器組成物 - Google Patents

磁器組成物

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JPH03223149A
JPH03223149A JP2014797A JP1479790A JPH03223149A JP H03223149 A JPH03223149 A JP H03223149A JP 2014797 A JP2014797 A JP 2014797A JP 1479790 A JP1479790 A JP 1479790A JP H03223149 A JPH03223149 A JP H03223149A
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Toru Mori
透 森
Takaaki Nakanishi
中西 崇晶
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野コ 本発明は磁器組成物に関し、特に誘電率および絶縁抵抗
が高く、誘電損失が小さく、かつ1050℃以下の温度
で焼結可能な磁器組成物に関するものである。
[従来の技術] 従来、高誘電率系磁器組成物としてチタン酸バリウム(
BaTiO3)系がよく知られており、チタン酸カルシ
ウム[CaT i 03 ] 、チタン酸鉛[PbT 
i 03 ]などを添加、置換することにより温度特性
の改善を図っている。
[発明が解決しようとする課題] 従来の材料で温度変化率の小さい材料を実現した場合、
得られる誘電率はせいぜい2000程度にすぎず、コン
デンサ用の材料としては小さすぎる。
近年、低温で焼結し、かつ誘電率が高く温度変化率の小
ざい材料として鉛系複合ペロブスカイト化合物が報告さ
れている。マグネシウム・ニオブ酸鉛[P b (Mg
1/3 N b2/3 > 03 ] 、ニッケルニオ
ブ酸鉛[P b (N ! 1/3 N b273 >
 03]およびチタン酸鉛[PbT ! 03 ]から
なる3成3成成物は、誘電率が20000以上もあり、
温度変化率も比較的小さいが、1100℃以上の高温で
なければ焼結できないという欠点がある。また、上記の
3成分組成物にマンガン・ニオブ酸鉛[Pb(Mn1/
3 N b2/3 > 03 ]を添加した組成物は誘
電率が12000以上もあるが、1150℃以上の高温
でなければ焼結できないという欠点がある。
以上のことから、コンデンサを製造するときに内部電極
として安価な銀・パラジウム合金は使用できない。
本発明は以上述べたような従来の課題を解決するために
なされたもので、上記の3成分系組成物の優れた特性を
満足し、かつ1050℃以下で焼結可能な磁器組成物を
提供することにある。
[課題を解決するための手段] 本発明は、マグネシウム・ニオブ酸鉛[Pb(M(Jl
/3 N b2/3 ) 03コ、ニッケル・ニオブ酸
鉛[Pb (N !1/3 Nb2/3 >031およ
びチタン酸鉛[PbT i 03 ]からなる3成3成
成物を[P b (M g173 Nb2/3 >03
 ]X[P b (N i   N b   ) 03
] y [P b T i1/3   2/3 03]z(ただしx+y+z=1.0 )と表現したと
き、この3成分組成図において、以下の組成点、 (x= 0.10 、 y= 0.70 、 z= 0
.20 )−a(x= 0.15 、 y= 0.60
 、 z= 0.25 ) ・b(x= 0.15 、
 y= 0.70 、 z= 0.15 >・・・C(
x= 0.40 、 y= 0.35 、 z= 0.
25 )−d(x= 0.60 、 y= 0.20 
、 z= 0.20 )−e(x= 0.70 、  
’y=  0.20 、  z= 0.10 )・・・
(f)(x=  0.50 、  y=  0.40 
、  z=  0.10 )・・・(g)の各点を結7
S″X線上、およびこの7点に囲まれる組成範囲内にお
る主成分組成物に、副成分として銀[AQ]を0.01
〜2,0重壷%添加したことを特徴とする磁器組成物、
および上記の主成分組成物に、第1副成分としてマンガ
ン・ニオブ酸鉛[P b (Mn1/3 N b2/3
 > 03 ]を0.01〜10mol%、第2副成分
として銀[Ag3]を0.01〜2.0重量%添加した
ことを特徴とする磁器組成物、および上記の主成分組成
物に、第1副成分としてマンガン[Mn]および/また
はニオブ[Nb]を主成分に対して0.01〜3 mo
t%、第2 eJ酸成分して銀[Aq]を0.01〜2
.0重量%添加したことを特徴とする磁器組成物である
本発明における主成分組成範囲を表す3成分組成図は第
1図で示される。図中、(a)〜(C1)は各組成点を
表し、本発明に含まれる組成範囲は図の斜線で示す範囲
およびその境界線上である。
[実施例] 以下、本発明の実施例について詳細に説明する。
実施例1〜35、比較例1〜19 出発原料として酸化鉛(PbO) 、酸化マグネシウム
(MgO)、酸化ニオブ(Nb205 )、酸化ニッケ
ル(NiO〉、酸化チタン(TiO2)および銀(Ag
>を使用し、第1表に示した配合比となるように各々秤
量する。次に秤量した各材料をボールミル中で湿式混合
したのち750〜800°Cで仮焼を行い、この粉末を
ボールミルで粉砕し、濾過、乾燥後、有機バインダを入
れて整粒後プレスし、直径約16mm、厚さ約2 mm
の円板2枚と、直径約16 mm、厚さ約10mmの円
柱を作製した。
次にこれらの組成範囲の試料を950〜1100℃の温
度で1時間焼成を行った。
焼成した円柱でアルキメデス法を用いて密度を求めた。
次に、円板の上下面に600°Cで銀電極を焼き付け、
デジタルLCRメータで周波数1kl−IZ、電圧1 
Vr、m、s 、室温で容量と誘電損失を測定し、誘電
率を求めた。
次に絶縁抵抗計で50 Vの電圧を1分間印加して、絶
縁抵抗を測定し、比抵抗を締出した。このようにして得
られた磁器の主成分[Pb(Mg1/3 Nb2/3 
>03 ]  [Pb (N 11/3× 1’lb2/3 ) 03 ]V  [P bT l 
03 ]Zの配合比x、y、zおよび副成分添加量と、
密度、誘電率、誘電損失および比抵抗の関係を第1表に
示す。
(以下余白) −PbT ! 033成分系組成物に副成分である銀(
Ag)を主成分に対して0.01〜2.0重量%添加し
た本発明の磁器組成物は、高い誘電率、比抵抗を保持し
、1000℃以下の低い温度で焼結し、積層セラミック
コンデンサ用磁器組成物として優れた材料を提供するも
のである。
実施例36〜60、比較例20〜49 出発原料として酸化鉛(PbO) 、酸化マグネシウム
(MCIO) 、酸化ニオブ(Nb205 )、酸化ニ
ッケル(NiO>、酸化チタン(T + 02、炭酸マ
ンカン(MnCO3>および銀(Act>を使用し、第
2表に示した配合比となるように各々秤量する。次に秤
量した各材料をボールミル中で湿式混合したのち800
〜850 °Cで仮焼を行い、この粉末をボールミルで
粉砕し、濾過、乾燥後、有機バインダを入れて整粒後プ
レスし、直径的16 mm、厚さ約2 mmの円板2枚
と、直径的16mm、厚さ約10 mmの円柱を作製し
た。次にこれらの組成範囲の試料を1050〜1200
℃の温度で1時間焼成を行った。
焼成した円柱でアルキメデス法を用いて密度を求めた。
次に、円板の上下面に600℃で銀電極を焼き付け、デ
ジタルLCRメータで周波数1kH2、電圧1 yr、
m、s 、室温で容量と誘電損失を測定し、誘電率およ
びその変化率を求めた。
次に、絶縁抵抗計で50 Vの電圧を1分間印加して、
絶縁抵抗を測定し、比抵抗を算出した。このようにして
得られた磁器の主成分[Pb(Mg1/3 Nb2/3
 ) 03 ]、 [Pb (N i 1/3Nb2/
3 )03 ]、[PbT io3]7の配合比x、y
、zおよび副成分添加量と密度、誘電率、誘電損失およ
び比抵抗の関係を第2表に示す。
(以下余白) 第2表からも明らかなように、Pb(Mg1/3Nb2
/3)O3  Pb(N11/3Nb2/3)O3Pb
Ti033成分系組成物に第1副成分であるマンカン・
ニオブ酸鉛[Pb(Mnl/3Nb2/3)O3コを0
.01〜10 mol%、第2副成分である銀(Act
>を主成分に対して0.01〜2.0重量%添加した本
発明の磁器組成物は、高い誘電率、比抵抗を保持し、か
つ1050 ’C以下の低い温度で焼結し、積層セラミ
ックコンデンサ用磁器組成物として優れた材料を提供す
るものである。
実施例61〜97、比較例50〜104出発原料として
酸化鉛(PbO) 、酸化マグネシウム(MCIO> 
、酸化ニオブ(Nb205 )、酸化ニッケル(Ni 
O) 、酸化チタン(Ti02)、炭酸マンガン(Mn
CO3)および銀(Ag)を使用し、第3表に示した配
合比となるように各々秤量する。次に秤量した各材料を
ボールミル中で湿式混合したのち800〜850℃て仮
焼を行い、口の粉末を小−ルミルで粉砕し、濾過、乾燥
後、有機バインダを入れて整粒債プレスし、直径約16
 mm、厚さ約2 mmの円板2枚と、直径約16mm
、厚さ約10 mmの円柱を作製した。次にこれらの組
成範囲の試料を1050〜1200 ’Cの温度で1時
間焼成を行った。
焼成した円柱でアルキメデス法を用いて密度を求めた。
次に、円板の上下面に600℃で銀電極を焼き付け、デ
ジタルLCRメータで周波数1kH7、電圧1 Vr、
IIl、S 、室温で容量と誘電損失を測定し、誘電率
を求めた。
次に、絶縁抵抗計で50 Vの電圧を1分間印加して、
絶縁抵抗を測定し、比抵抗を粋出した。このようにして
得られた磁器の主成分[Pb(Mg  \b   )0
3]  [Pb(N+1731/3  2/3    
 x I’lb2/3 )03]y  EPbT i O3]
zの配合比x、y、zおよび副成分添加量と密度、誘電
率、誘電損失および比抵抗の関係を第3表に示す。
(以下余白) 第3表からも明らかなように、Pb(Mg1/3Nb2
/3)O3 Pb(Ni1/3Nb2/3)O3−Pb
T !033成分系組成物に第1副成分としてマンガン
(Mn)、ニオブ(Nb>の中から少なくとも一種以上
の元素を主成分に対して0.02〜3 mol%、第2
副成分として銀(Ag)を主成分に対して0.01〜2
.0重量%添加した本発明の磁器組成物は、高い誘電率
、比抵抗を保持し、かつ1050℃以下の低い温度で焼
結し、積層セラミックコンデンサ用磁器組成物として優
れた材料を提供するものである。なお、実施例では、第
1副成分としてマンガンまたはニオブを用いたが、この
両成分をともに用いても同様の効果が得られた。
なお、本発明の主成分の範囲以外および副成分添前置以
外では焼結温度が高くなったり、誘電率、比抵抗が低下
し、実用的でないため、前述のように限定される。
[発明の効果コ 以上説明したように、本発明の磁器組成物は誘電率、比
抵抗の値が高く、良好な誘電損失の値を持ち、かつ低い
温度で焼結が可能である。このため、本発明の磁器組成
物を用いれば積層セラミックコンデンサの内部電極に安
価な銀−パラジウムを用いることができる等の効果を有
する。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明の主成分組成範囲を示す3成分組成図で
ある。

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)マグネシウム・ニオブ酸鉛[Pb(Mg_1_/
    _3Nb_2_/_3)O_3]、ニッケル・ニオブ酸
    鉛[Pb(Ni_1_/_3Nb_2_/_3)O_3
    ]およびチタン酸鉛[PbTiO_3]からなる3成分
    組成物を[Pb(Mg_1_/_3Nb_2_/_3)
    O_3]_x[Pb(Ni_1_/_3Nb_2_/_
    3)O_3]_y[PbTiO_3]_z(ただしx+
    y+z=1.0)と表現したとき、この3成分組成図に
    おいて、以下の組成点、 (x=0.10,y=0.70,z=0.20)(x=
    0.15,y=0.60,z=0.25)(x=0.1
    5,y=0.70,z=0.15)(x=0.40,y
    =0.35,z=0.25)(x=0.60,y=0.
    20,z=0.20)(x=0.70,y=0.20,
    z=0.10)(x=0.50,y=0.40,z=0
    .10)の各点を結ぶ線上、およびこの7点に囲まれる
    組成範囲内にある主成分組成物に、副成分として銀[A
    g]を0.01〜2.0重量%添加したことを特徴とす
    る磁器組成物。
  2. (2)マグネシウム・ニオブ酸鉛[Pb(Mg_1_/
    _3Nb_2_/_3)O_3]、ニッケル・ニオブ酸
    鉛[Pb(Ni_1_/_3Nb_2_/_3)O_3
    ]およびチタン酸鉛[PbTiO_3]からなる3成分
    組成物を[Pb(Mg_1_/_3Nb_2_/_3)
    O_3]_x[Pb(Ni_1_/_3Nb_2_/_
    3)O_3]_y[PbTiO_3]_z(ただしx+
    y+z=1.0)と表現したとき、この3成分組成図に
    おいて、以下の組成点、 (x=0.10,y=0.70,z=0.20)(x=
    0.15,y=0.60,z=0.25)(x=0.1
    5,y=0.70,z=0.15)(x=0.40,y
    =0.35,z=0.25)(x=0.60,y=0.
    20,z=0.20)(x=0.70,y=0.20,
    z=0.10)(x=0.50,y=0.40,z=0
    .10)の各点を結ぶ線上、およびこの7点に囲まれる
    組成範囲内にある主成分組成物に、第1副成分としてマ
    ンガン・ニオブ酸鉛[Pb(Mn_1_/_3Nb_2
    _/_3)O_3]を0.01〜10mol%、第2副
    成分として銀[Ag]を0.01〜2.0重量%添加し
    たことを特徴とする磁器組成物。
  3. (3)マグネシウム・ニオブ酸鉛[Pb(Mg_1__
    /_3Nb_2_/_3)O_3]、ニッケル・ニオブ
    酸鉛[Pb(Ni_1_/_3Nb_2_/_3)O_
    3]およびチタン酸鉛[PbTiO_3]からなる3成
    分組成物を[Pb(Mg_1_/_3Nb_2_/_3
    )O_3]_x[Pb(Ni_1_/_3Nb_2_/
    _3)O_3]_y[PbTiO_3]_z(ただしx
    +y+z=1.0)と表現したとき、この3成分組成図
    において、以下の組成点、 (x=0.10,y=0.70,z=0.20)(x=
    0.15,y=0.60,z=0.25)(x=0.1
    5,y=0.70,z=0.15)(x=0.40,y
    =0.35,z=0.25)(x=0.60,y=0.
    20,z=0.20)(x=0.70,y=0.20,
    z=0.10)(x=0.50,y=0.40,z=0
    .10)の各点を結ぶ線上、およびこの7点に囲まれる
    組成範囲内にある主成分組成物に、第1副成分としてマ
    ンガン[Mn]および/またはニオブ[Nb]を主成分
    に対して0.01〜3mol%、第2副成分として銀[
    Ag]を0.01〜2.0重量%添加したことを特徴と
    する磁器組成物。
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5935485A (en) * 1996-10-31 1999-08-10 Kabushiki Kaisha Toyota Chuo Kenkyusho Piezoelectric material and piezoelectric element
CN100449813C (zh) * 2006-10-24 2009-01-07 北京科技大学 一种功能梯度结构的压电驱动器件及其制备方法
CN114804872A (zh) * 2022-04-29 2022-07-29 杭州瑞声海洋仪器有限公司 一种高居里温度高稳定性偏铌酸铅基压电陶瓷材料及其制备方法

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