JP2677037B2 - 磁器組成物 - Google Patents
磁器組成物Info
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- JP2677037B2 JP2677037B2 JP3081068A JP8106891A JP2677037B2 JP 2677037 B2 JP2677037 B2 JP 2677037B2 JP 3081068 A JP3081068 A JP 3081068A JP 8106891 A JP8106891 A JP 8106891A JP 2677037 B2 JP2677037 B2 JP 2677037B2
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Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は磁器組成物に関し、特に
誘電率および絶縁抵抗が高く、誘電損失が小さく、かつ
1050℃以下の温度で焼結可能な磁器組成物に関する
ものである。
誘電率および絶縁抵抗が高く、誘電損失が小さく、かつ
1050℃以下の温度で焼結可能な磁器組成物に関する
ものである。
【0002】
【従来の技術】従来、高誘電率系磁器組成物として、チ
タン酸バリウム[BaTiO3]系がよく知られてお
り、チタン酸カルシウム[CaTiO3]、チタン酸鉛
[PbTiO3]などを添加、置換することにより、温
度特性の改善を図っている
タン酸バリウム[BaTiO3]系がよく知られてお
り、チタン酸カルシウム[CaTiO3]、チタン酸鉛
[PbTiO3]などを添加、置換することにより、温
度特性の改善を図っている
【0003】
【発明が解決しようとする課題】従来の材料で温度変化
率の小さい材料を実現した場合、得られる誘電率はせい
ぜい2000程度にすぎず、コンデンサ用の材料として
は小さすぎる。近年、低温で焼結し、かつ誘電率が高く
温度変化率の小さい材料として鉛系複合ペロブスカイト
化合物が報告されている。例えばマグネシウム・ニオブ
酸鉛[Pb(Mg1/3Nb2/3)O3]、チタン酸
鉛[PbTiO3]およびニッケル・ニオブ酸鉛[Pb
(Ni1/3Nb2/3)O3]からなる3成分組成物
は、誘電率が20000以上もあるが、温度変化率が十
分に小さくはなく、1100℃以上の高温でなければ焼
結できない。また、マグネシウム・タングステン酸鉛
[Pb(Mg1/2W1/2)O3]、チタン酸鉛[P
bTiO3]およびニッケル・ニオブ酸鉛[Pb(Ni
1/3Nb2/3)O3]から成る3成分組成物は、1
050℃以下の低い温度で焼結可能であるが、誘電率の
温度変化率が十分小さくないという欠点がある。以上の
ことから、これらの磁器組成物を用いてコンデンサを製
造するときに内部電極として安価な銀・パラジウム合金
を使用できなかったり、誘電率の温度変化率の小さいコ
ンデンサを設計できないという問題点があった。本発明
は以上述べたような従来の課題を解決するためになされ
たもので、上記の3成分系組成物の優れた特性を満足
し、かつ1050℃以下で焼結可能で温度変化率の小さ
な磁器組成物を提供することにある。
率の小さい材料を実現した場合、得られる誘電率はせい
ぜい2000程度にすぎず、コンデンサ用の材料として
は小さすぎる。近年、低温で焼結し、かつ誘電率が高く
温度変化率の小さい材料として鉛系複合ペロブスカイト
化合物が報告されている。例えばマグネシウム・ニオブ
酸鉛[Pb(Mg1/3Nb2/3)O3]、チタン酸
鉛[PbTiO3]およびニッケル・ニオブ酸鉛[Pb
(Ni1/3Nb2/3)O3]からなる3成分組成物
は、誘電率が20000以上もあるが、温度変化率が十
分に小さくはなく、1100℃以上の高温でなければ焼
結できない。また、マグネシウム・タングステン酸鉛
[Pb(Mg1/2W1/2)O3]、チタン酸鉛[P
bTiO3]およびニッケル・ニオブ酸鉛[Pb(Ni
1/3Nb2/3)O3]から成る3成分組成物は、1
050℃以下の低い温度で焼結可能であるが、誘電率の
温度変化率が十分小さくないという欠点がある。以上の
ことから、これらの磁器組成物を用いてコンデンサを製
造するときに内部電極として安価な銀・パラジウム合金
を使用できなかったり、誘電率の温度変化率の小さいコ
ンデンサを設計できないという問題点があった。本発明
は以上述べたような従来の課題を解決するためになされ
たもので、上記の3成分系組成物の優れた特性を満足
し、かつ1050℃以下で焼結可能で温度変化率の小さ
な磁器組成物を提供することにある。
【0004】
【課題を解決するための手段】本発明は、マグネシウム
・ニオブ酸鉛[Pb(Mg1/3Nb2/3)O3]、
ニッケル・ニオブ酸鉛[Pb(Ni1/3Nb2/3)
O3]およびチタン酸鉛[PbTiO3]からなる3成
分組成物を[Pb(Mg1/3Nb2/3)O3]
x[Pb(Ni1/3Nb2/3)O3]y[PbTi
O3]z(ただしx+y+z=1.0)と表現したと
き、この3成分組成図において、以下の組成点、 (x=0.10,y=0.70,z=0.20) …
(a) (x=0.15,y=0.60,z=0.25) …
(b) (x=0.15,y=0.70,z=0.15) …
(C) (x=0.40,y=0.35,z=0.25) …
(d) (x=0.60,y=0.20,z=0.20) …
(e) (x=0.70,y=0.20,z=0.10) …
(f) (x=0.50,y=0.40,z=0.10) …
(g) の各点を結ぶ線上、およびこの7点に囲まれる組成範囲
内にある主成分組成物に、副成分としてニオブ酸銀[A
gNbO3]を0.01〜10mol%添加含有せしめ
てなることを特徴とする磁器組成物、および、マグネシ
ウム・タングステン酸鉛[Pb(Mg1/2W1/2)
O3]、チタン酸鉛[PbTiO
3]およびニッケル・ニオブ酸鉛[Pb(Ni1/3N
b2/3)O3]からなる3成分組成物を[Pb(Mg
1/2W1/2)O3]x[PbTiO3]y[Pb
(Ni1/3Nb2/3)O3]z(ただしx+y+z
=1.0)と表現したとき、この3成分組成図におい
て、以下の組成点、 (x=0.693,y=0.297,z=0.01) …(h) (x=0.495,y=0.495,z=0.01) …(i) (x=0.195,y=0.455,z=0.35) …(j) (x=0.10,y=0.40,z=0.50) …(k) (x=0.06,y=0.24,z=0.70) …(l) の各点を結ぶ線上、およびこの5点に囲まれる組成範囲
内にある主成分組成物に、副成分としてニオブ酸銀[A
gNbO3]を0.01〜10mol%添加含有せしめ
てなることを特徴とする磁器組成物である。
・ニオブ酸鉛[Pb(Mg1/3Nb2/3)O3]、
ニッケル・ニオブ酸鉛[Pb(Ni1/3Nb2/3)
O3]およびチタン酸鉛[PbTiO3]からなる3成
分組成物を[Pb(Mg1/3Nb2/3)O3]
x[Pb(Ni1/3Nb2/3)O3]y[PbTi
O3]z(ただしx+y+z=1.0)と表現したと
き、この3成分組成図において、以下の組成点、 (x=0.10,y=0.70,z=0.20) …
(a) (x=0.15,y=0.60,z=0.25) …
(b) (x=0.15,y=0.70,z=0.15) …
(C) (x=0.40,y=0.35,z=0.25) …
(d) (x=0.60,y=0.20,z=0.20) …
(e) (x=0.70,y=0.20,z=0.10) …
(f) (x=0.50,y=0.40,z=0.10) …
(g) の各点を結ぶ線上、およびこの7点に囲まれる組成範囲
内にある主成分組成物に、副成分としてニオブ酸銀[A
gNbO3]を0.01〜10mol%添加含有せしめ
てなることを特徴とする磁器組成物、および、マグネシ
ウム・タングステン酸鉛[Pb(Mg1/2W1/2)
O3]、チタン酸鉛[PbTiO
3]およびニッケル・ニオブ酸鉛[Pb(Ni1/3N
b2/3)O3]からなる3成分組成物を[Pb(Mg
1/2W1/2)O3]x[PbTiO3]y[Pb
(Ni1/3Nb2/3)O3]z(ただしx+y+z
=1.0)と表現したとき、この3成分組成図におい
て、以下の組成点、 (x=0.693,y=0.297,z=0.01) …(h) (x=0.495,y=0.495,z=0.01) …(i) (x=0.195,y=0.455,z=0.35) …(j) (x=0.10,y=0.40,z=0.50) …(k) (x=0.06,y=0.24,z=0.70) …(l) の各点を結ぶ線上、およびこの5点に囲まれる組成範囲
内にある主成分組成物に、副成分としてニオブ酸銀[A
gNbO3]を0.01〜10mol%添加含有せしめ
てなることを特徴とする磁器組成物である。
【0005】ニオブ酸銀なるペロブスカイト構造を有す
る物質の基本的物性に関する報告は、M.H.Fran
combe,B.LewisによるActa Crys
t.11, 175(1958)およびA.Kani
a,K.RolederらによるFerroelect
rics, 52,265(1984)等によってなさ
れていて、反強誘電性あるいはかなり反強誘電性に近い
弱い強誘電性を有するものと思われる。本発明は、以上
のことを考慮してなされたものであり、本発明によれば
誘電率の温度特性を改善し、1050℃以下の低温で焼
結できる優れた磁器組成物が提供される。本発明におけ
る主成分組成範囲を表す3成分組成図は、図1および図
2で示される。図中、(a)〜(g)および(h)〜
(l)は各組成点を表し、本発明に含まれる組成範囲は
図の斜線で示す範囲、およびその境界線上である。
る物質の基本的物性に関する報告は、M.H.Fran
combe,B.LewisによるActa Crys
t.11, 175(1958)およびA.Kani
a,K.RolederらによるFerroelect
rics, 52,265(1984)等によってなさ
れていて、反強誘電性あるいはかなり反強誘電性に近い
弱い強誘電性を有するものと思われる。本発明は、以上
のことを考慮してなされたものであり、本発明によれば
誘電率の温度特性を改善し、1050℃以下の低温で焼
結できる優れた磁器組成物が提供される。本発明におけ
る主成分組成範囲を表す3成分組成図は、図1および図
2で示される。図中、(a)〜(g)および(h)〜
(l)は各組成点を表し、本発明に含まれる組成範囲は
図の斜線で示す範囲、およびその境界線上である。
【0006】
【実施例】以下、本発明の実施例について詳細に説明す
る。実施例1 出発原料として酸化鉛(PbO)、酸化マグネシウム
(MgO)、酸化ニオブ(Nb2O5)、酸化ニッケル
(NiO)、酸化チタン(TiO2)および銀(Ag)
を使用し、表1〜表2に示した配合比となるように各々
秤量した。次に秤量した各材料をボールミル中で湿式混
合したのち、750〜800℃で仮焼を行い、この粉末
をボールミルで粉砕し、濾過、乾燥後、有機バインダを
入れて整粒後プレスし、直径約16mm、厚さ約2mm
の円板2枚と、直径約16mm、厚さ約10mmの円柱
を作製した。次にこれらの組成範囲の試料を1000〜
1100℃の温度で1時間焼成を行った。
る。実施例1 出発原料として酸化鉛(PbO)、酸化マグネシウム
(MgO)、酸化ニオブ(Nb2O5)、酸化ニッケル
(NiO)、酸化チタン(TiO2)および銀(Ag)
を使用し、表1〜表2に示した配合比となるように各々
秤量した。次に秤量した各材料をボールミル中で湿式混
合したのち、750〜800℃で仮焼を行い、この粉末
をボールミルで粉砕し、濾過、乾燥後、有機バインダを
入れて整粒後プレスし、直径約16mm、厚さ約2mm
の円板2枚と、直径約16mm、厚さ約10mmの円柱
を作製した。次にこれらの組成範囲の試料を1000〜
1100℃の温度で1時間焼成を行った。
【0007】焼成した円柱でアルキメデス法を用いて密
度を求めた。次に、円板の上下面に600℃で銀電極を
焼き付け、デジタルLCRメータで周波数1kHz、電
圧1Vr.m.s、室温で容量と誘電損失を測定し、誘
電率を求めた。次に絶縁抵抗計で50Vの電圧を1分間
印加して、絶縁抵抗を測定し、比抵抗を算出した。この
ようにして得られた磁器の主成分[Pb(Mg1/3N
b2/3)O3]x[Pb(Ni1/3Nb2/3)O
3]y[PbTiO3]zの配合比x、y、zおよび副
成分添加量と、密度、誘電率の変化率の関係をそれぞれ
表1〜2および表3〜4に示す。なお、表中、試料番号
に*を付したものは本発明の請求範囲に含まれない。ま
た、誘電率の変化率は、25℃の誘電率を基準にした値
である。
度を求めた。次に、円板の上下面に600℃で銀電極を
焼き付け、デジタルLCRメータで周波数1kHz、電
圧1Vr.m.s、室温で容量と誘電損失を測定し、誘
電率を求めた。次に絶縁抵抗計で50Vの電圧を1分間
印加して、絶縁抵抗を測定し、比抵抗を算出した。この
ようにして得られた磁器の主成分[Pb(Mg1/3N
b2/3)O3]x[Pb(Ni1/3Nb2/3)O
3]y[PbTiO3]zの配合比x、y、zおよび副
成分添加量と、密度、誘電率の変化率の関係をそれぞれ
表1〜2および表3〜4に示す。なお、表中、試料番号
に*を付したものは本発明の請求範囲に含まれない。ま
た、誘電率の変化率は、25℃の誘電率を基準にした値
である。
【0008】
【表1】
【0009】
【表2】
【0010】
【表3】
【0011】
【表4】
【0012】実施例2 出発原料として酸化鉛(PbO)、酸化マグネシウム
(MgO)、酸化タングステン(WO3)、酸化ニオブ
(Nb2O5)、酸化ニッケル(NiO)、酸化チタン
(TiO2)および銀(Ag)を使用し、表5〜6に示
した配合比となるように各々秤量する。次に秤量した各
材料をボールミル中で湿式混合したのち750〜800
℃で仮焼を行い、この粉末をボールミルで粉砕し、濾
過、乾燥後、有機バインダをいれて整粒後プレスし、直
径約16mm、厚さ約2mmの円板2枚と、直径約16
mm、厚さ約10mmの円柱を作製した。次にこれらの
組成範囲の試料を950〜1050℃の温度で1時間焼
成を行った。
(MgO)、酸化タングステン(WO3)、酸化ニオブ
(Nb2O5)、酸化ニッケル(NiO)、酸化チタン
(TiO2)および銀(Ag)を使用し、表5〜6に示
した配合比となるように各々秤量する。次に秤量した各
材料をボールミル中で湿式混合したのち750〜800
℃で仮焼を行い、この粉末をボールミルで粉砕し、濾
過、乾燥後、有機バインダをいれて整粒後プレスし、直
径約16mm、厚さ約2mmの円板2枚と、直径約16
mm、厚さ約10mmの円柱を作製した。次にこれらの
組成範囲の試料を950〜1050℃の温度で1時間焼
成を行った。
【0013】焼成した円柱でアルキメデス法を用いて密
度を求めた。次に、円板の上下面に600℃で銀電極を
焼付け、デジタルLCRメータで周波数1kHz、電圧
1Vr.m.s、室温で容量と誘電損失を測定し、誘電
率を求めた。次に絶縁抵抗計で50Vの電圧を1分間印
加して、絶縁抵抗を測定し、比抵抗を算出した。このよ
うにして得られた磁器の主成分[Pb(Mg1/2W
1/2)O3]x[PbTiO3]y[Pb(Ni
1/3Nb2/3)O3]zの配合比x、y、zおよび
副成分添加量と、密度、誘電率の変化率の関係をそれぞ
れ表5〜6および表7〜8に示す。
度を求めた。次に、円板の上下面に600℃で銀電極を
焼付け、デジタルLCRメータで周波数1kHz、電圧
1Vr.m.s、室温で容量と誘電損失を測定し、誘電
率を求めた。次に絶縁抵抗計で50Vの電圧を1分間印
加して、絶縁抵抗を測定し、比抵抗を算出した。このよ
うにして得られた磁器の主成分[Pb(Mg1/2W
1/2)O3]x[PbTiO3]y[Pb(Ni
1/3Nb2/3)O3]zの配合比x、y、zおよび
副成分添加量と、密度、誘電率の変化率の関係をそれぞ
れ表5〜6および表7〜8に示す。
【0014】
【表5】
【0015】
【表6】
【0016】
【表7】
【0017】
【表8】
【0018】表3〜4からも明らかなように、[Pb
(Mg1/3Nb2/3)O3]−[Pb(Ni1/3
Nb2/3)O3]−[PbTiO3]3成分系組成物
に、副成分であるニオブ酸銀[AgNbO3]を3成分
系組成物に対して0.01〜10mol%添加した本発
明の磁器組成物は、誘電率の温度変化率を改善し、10
00℃以下の低い温度で緻密に焼結し、積層セラミック
コンデンサ用磁器組成物として優れた材料を提供するも
のである。また比抵抗もすべて1012Ω・cmを超え
る値を示した。また表7〜8からも明らかなように、
[Pb(Mg1/2W1/2)O3]−[PbTi
O3]−[Pb(Ni1/3Nb2/3)O3]3成分
系組成物に、副成分であるニオブ酸銀[AgNbO3]
を3成分系組成物に対して0.01〜10mol%添加
した本発明の磁器組成物は、誘電率の温度変化率を改善
し、1000℃以下の低い温度で緻密に焼結し、積層セ
ラミックコンデンサ用磁器組成物として優れた材料を提
供するものである。また比抵抗もすべて5×1012Ω
・cmを超える値を示した。なお、本発明の主成分の範
囲以外および副成分添加量以外では焼結温度が高くなっ
たり、誘電率が低下する。特に副成分に関して請求範囲
を超えて添加すると、第2相としてのパイロクロア相の
量が急増し、焼結性、電気的特性が劣化し、実用的でな
いため、前述のように限定される。
(Mg1/3Nb2/3)O3]−[Pb(Ni1/3
Nb2/3)O3]−[PbTiO3]3成分系組成物
に、副成分であるニオブ酸銀[AgNbO3]を3成分
系組成物に対して0.01〜10mol%添加した本発
明の磁器組成物は、誘電率の温度変化率を改善し、10
00℃以下の低い温度で緻密に焼結し、積層セラミック
コンデンサ用磁器組成物として優れた材料を提供するも
のである。また比抵抗もすべて1012Ω・cmを超え
る値を示した。また表7〜8からも明らかなように、
[Pb(Mg1/2W1/2)O3]−[PbTi
O3]−[Pb(Ni1/3Nb2/3)O3]3成分
系組成物に、副成分であるニオブ酸銀[AgNbO3]
を3成分系組成物に対して0.01〜10mol%添加
した本発明の磁器組成物は、誘電率の温度変化率を改善
し、1000℃以下の低い温度で緻密に焼結し、積層セ
ラミックコンデンサ用磁器組成物として優れた材料を提
供するものである。また比抵抗もすべて5×1012Ω
・cmを超える値を示した。なお、本発明の主成分の範
囲以外および副成分添加量以外では焼結温度が高くなっ
たり、誘電率が低下する。特に副成分に関して請求範囲
を超えて添加すると、第2相としてのパイロクロア相の
量が急増し、焼結性、電気的特性が劣化し、実用的でな
いため、前述のように限定される。
【0019】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の磁器組成
物は誘電率の温度変化率が小さく、かつ低い温度で焼結
が可能である。このため、本発明の磁器組成物を用いれ
ば積層セラミックコンデンサの内部電極に安価な銀−パ
ラジウムを用いることができる等の効果を有する。
物は誘電率の温度変化率が小さく、かつ低い温度で焼結
が可能である。このため、本発明の磁器組成物を用いれ
ば積層セラミックコンデンサの内部電極に安価な銀−パ
ラジウムを用いることができる等の効果を有する。
【図1】本発明の主成分組成範囲を示す[Pb(Mg
1/3Nb2/3)O3]−[Pb(Ni1/3Nb
2/3)O3]−[PbTiO3]3成分組成図であ
る。
1/3Nb2/3)O3]−[Pb(Ni1/3Nb
2/3)O3]−[PbTiO3]3成分組成図であ
る。
【図2】本発明の主成分組成範囲を示す[Pb(Mg
1/2W1/2)O3]−[PbTiO3]−[Pb
(Ni1/3Nb2/3)O3]3成分組成図である。
1/2W1/2)O3]−[PbTiO3]−[Pb
(Ni1/3Nb2/3)O3]3成分組成図である。
Claims (2)
- 【請求項1】 マグネシウム・ニオブ酸鉛[Pb(Mg
1/3Nb2/3)O3]、ニッケル・ニオブ酸鉛[P
b(Ni1/3Nb2/3)O3]およびチタン酸鉛
[PbTiO3]からなる3成分組成物を[Pb(Mg
1/3Nb2/3)O3]x[Pb(Ni1/3Nb
2/3)O3]y[PbTiO3]z(ただしx+y+
z=1.0)と表現したとき、この3成分組成図におい
て、以下の組成点、 (x=0.10,y=0.70,z=0.20) (x=0.15,y=0.60,z=0.25) (x=0.15,y=0.70,z=0.15) (x=0.40,y=0.35,z=0.25) (x=0.60,y=0.20,z=0.20) (x=0.70,y=0.20,z=0.10) (x=0.50,y=0.40,z=0.10) の各点を結ぶ線上、およびこの7点に囲まれる組成範囲
内にある主成分組成物に、副成分としてニオブ酸銀[A
gNbO3]を0.01〜10mol%添加含有せしめ
てなることを特徴とする磁器組成物。 - 【請求項2】 マグネシウム・タングステン酸鉛[Pb
(Mg1/2W1/2)O3、チタン酸鉛[PbTiO
3]およびニッケル・ニオブ酸鉛[Pb(Ni1/3N
b2/3)O3]からなる3成分組成物を[Pb(Mg
1/2W1/2)O3]x[PbTiO3]y[Pb
(Ni1/3Nb2/3)O3]z(ただしx+y+z
=1.0)と表現したとき、この3成分組成図におい
て、以下の組成点、 (x=0.693,y=0.297,z=0.01) (x=0.495,y=0.495,z=0.01) (x=0.195,y=0.455,z=0.35) (x=0.10,y=0.40,z=0.50) (x=0.06,y=0.24,z=0.70) の各点を結ぶ線上、およびこの5点に囲まれる組成範囲
内にある主成分組成物に、副成分としてニオブ酸銀[A
gNbO3]を0.01〜10mol%添加含有せしめ
てなることを特徴とする磁器組成物。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3081068A JP2677037B2 (ja) | 1991-01-22 | 1991-01-22 | 磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP3081068A JP2677037B2 (ja) | 1991-01-22 | 1991-01-22 | 磁器組成物 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH04240150A JPH04240150A (ja) | 1992-08-27 |
JP2677037B2 true JP2677037B2 (ja) | 1997-11-17 |
Family
ID=13736077
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP3081068A Expired - Lifetime JP2677037B2 (ja) | 1991-01-22 | 1991-01-22 | 磁器組成物 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
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US6265811B1 (en) * | 1996-11-29 | 2001-07-24 | Ngk Insulators, Ltd. | Ceramic element, method for producing ceramic element, display device, relay device and capacitor |
CN109650884B (zh) * | 2018-09-09 | 2021-10-15 | 中南大学 | 一种铌酸银基陶瓷及其制备方法和应用 |
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1991
- 1991-01-22 JP JP3081068A patent/JP2677037B2/ja not_active Expired - Lifetime
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