JPH0768172A - 窒素酸化物接触還元用触媒及び方法 - Google Patents
窒素酸化物接触還元用触媒及び方法Info
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- JPH0768172A JPH0768172A JP5179467A JP17946793A JPH0768172A JP H0768172 A JPH0768172 A JP H0768172A JP 5179467 A JP5179467 A JP 5179467A JP 17946793 A JP17946793 A JP 17946793A JP H0768172 A JPH0768172 A JP H0768172A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】アンモニアのような還元性ガスの存在下に窒素
酸化物を接触還元するための触媒であつて、低温域から
高温域、特に、５００℃を越える高温域にわたつて、高
い窒素酸化物接触還元活性を安定して有する耐久性にす
ぐれる窒素酸化物接触還元用触媒を提供することにあ
り、更に、そのような触媒を用いる窒素酸化物接触還元
方法を提供することにある。 【構成】本発明による窒素酸化物接触還元用触媒は、
(a) チタン、(b) タングステン又はモリブデンを酸化物
換算にて１０〜２５重量％、及び(c) ニオブを酸化物換
算にて0.１〜２重量％を主成分とする。本発明による窒
素酸化物接触還元方法は、アンモニアに代表される還元
性ガスの存在下に、窒素酸化物を含有する排ガスを、上
記触媒に５００℃以上の温度で接触させるものである。
酸化物を接触還元するための触媒であつて、低温域から
高温域、特に、５００℃を越える高温域にわたつて、高
い窒素酸化物接触還元活性を安定して有する耐久性にす
ぐれる窒素酸化物接触還元用触媒を提供することにあ
り、更に、そのような触媒を用いる窒素酸化物接触還元
方法を提供することにある。 【構成】本発明による窒素酸化物接触還元用触媒は、
(a) チタン、(b) タングステン又はモリブデンを酸化物
換算にて１０〜２５重量％、及び(c) ニオブを酸化物換
算にて0.１〜２重量％を主成分とする。本発明による窒
素酸化物接触還元方法は、アンモニアに代表される還元
性ガスの存在下に、窒素酸化物を含有する排ガスを、上
記触媒に５００℃以上の温度で接触させるものである。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、アンモニアに代表され
る還元性ガスの存在下に窒素酸化物を接触還元するため
の触媒及び方法に関し、詳しくは、種々の燃焼排ガスや
化学プロセスから発生する排ガス中に含まれる有害な窒
素酸化物を還元除去するための触媒及び方法であつて、
特に、５００℃以上の高温域においても、長期間にわた
つて安定に且つ有効に窒素酸化物を還元除去することが
できる窒素酸化物接触還元用触媒及びその方法に関す
る。
る還元性ガスの存在下に窒素酸化物を接触還元するため
の触媒及び方法に関し、詳しくは、種々の燃焼排ガスや
化学プロセスから発生する排ガス中に含まれる有害な窒
素酸化物を還元除去するための触媒及び方法であつて、
特に、５００℃以上の高温域においても、長期間にわた
つて安定に且つ有効に窒素酸化物を還元除去することが
できる窒素酸化物接触還元用触媒及びその方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】近年、ボイラ、加熱炉、ガスタービン、
ディーゼルエンジンや種々の化学プロセスから発生する
排ガス燃焼排ガスや硝酸製造排ガスの中に含まれる窒素
酸化物を除去するために、アンモニアを還元剤として用
いて、上記排ガスを触媒に接触させ、窒素酸化物を還元
する方法が実用化されている。
ディーゼルエンジンや種々の化学プロセスから発生する
排ガス燃焼排ガスや硝酸製造排ガスの中に含まれる窒素
酸化物を除去するために、アンモニアを還元剤として用
いて、上記排ガスを触媒に接触させ、窒素酸化物を還元
する方法が実用化されている。
【０００３】このような触媒として、従来、種々の組成
を有するものが提案されており、また、実用されている
ものの、いずれも、比較的低温域において有効な窒素酸
化物還元活性を有するものであつて、低温域から５００
℃を越える高温域にわたる広い温度域にて安定した高活
性を有し、耐久性にすぐれる窒素酸化物接触還元用触媒
は、従来、知られていない。
を有するものが提案されており、また、実用されている
ものの、いずれも、比較的低温域において有効な窒素酸
化物還元活性を有するものであつて、低温域から５００
℃を越える高温域にわたる広い温度域にて安定した高活
性を有し、耐久性にすぐれる窒素酸化物接触還元用触媒
は、従来、知られていない。
【０００４】例えば、ガスタービンやディーゼルエンジ
ンのように、起動後の温度変化が急激である場合は、低
温域から５００℃を越える広い温度域において、効率的
に安定して窒素酸化物を接触還元することが要求される
が、このような要求に応えることができる触媒は、従
来、知られていない。例えば、従来、チタンとタングス
テンを主成分とする触媒は、特公昭５２−３５３４２号
公報に記載されているように、既に、知られており、こ
の触媒が比較的耐熱性にすぐれていることも知られてい
るが、しかし、この触媒は、低温域において活性が低
く、しかも、長期間にわたつて、安定した活性をもたな
い。
ンのように、起動後の温度変化が急激である場合は、低
温域から５００℃を越える広い温度域において、効率的
に安定して窒素酸化物を接触還元することが要求される
が、このような要求に応えることができる触媒は、従
来、知られていない。例えば、従来、チタンとタングス
テンを主成分とする触媒は、特公昭５２−３５３４２号
公報に記載されているように、既に、知られており、こ
の触媒が比較的耐熱性にすぐれていることも知られてい
るが、しかし、この触媒は、低温域において活性が低
く、しかも、長期間にわたつて、安定した活性をもたな
い。
【０００５】特公昭５４−２９１２号公報には、チタン
とバナジウムとからなる触媒が開示されており、また、
特開昭５０−１２８６８１号公報には、チタン、タング
ステン及びバナジウムからなる触媒が開示されている。
これらの触媒は、低温域において窒素酸化物還元活性に
比較的すぐれているが、高温域においては、活性が安定
性に欠ける。
とバナジウムとからなる触媒が開示されており、また、
特開昭５０−１２８６８１号公報には、チタン、タング
ステン及びバナジウムからなる触媒が開示されている。
これらの触媒は、低温域において窒素酸化物還元活性に
比較的すぐれているが、高温域においては、活性が安定
性に欠ける。
【０００６】更に、特開昭５１−８７４８５号公報に
は、バナジウム及びニオブと共に、チタン、銅、クロ
ム、タングステン、モリブデン、鉄及びニツケルから選
ばれる１種又は複数種の元素からなる触媒が開示されて
いる。しかし、この触媒も、高温域においては、活性の
安定性が十分でないものである。
は、バナジウム及びニオブと共に、チタン、銅、クロ
ム、タングステン、モリブデン、鉄及びニツケルから選
ばれる１種又は複数種の元素からなる触媒が開示されて
いる。しかし、この触媒も、高温域においては、活性の
安定性が十分でないものである。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、従来の窒素
酸化物接触還元用触媒における上記した問題を解決する
ためになされたものであつて、アンモニアに代表される
還元剤の存在下に窒素酸化物を接触還元するための触媒
であつて、低温域から高温域、特に、５００℃を越える
高温域にわたつて、高い窒素酸化物接触還元活性を安定
して有する耐久性にすぐれる窒素酸化物接触還元用触媒
を提供することを目的とし、更に、そのような触媒を用
いる窒素酸化物接触還元方法を提供することを目的とす
る。
酸化物接触還元用触媒における上記した問題を解決する
ためになされたものであつて、アンモニアに代表される
還元剤の存在下に窒素酸化物を接触還元するための触媒
であつて、低温域から高温域、特に、５００℃を越える
高温域にわたつて、高い窒素酸化物接触還元活性を安定
して有する耐久性にすぐれる窒素酸化物接触還元用触媒
を提供することを目的とし、更に、そのような触媒を用
いる窒素酸化物接触還元方法を提供することを目的とす
る。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明による窒素酸化物
接触還元用触媒は、(a) チタン、(b) タングステン又は
モリブデンを酸化物換算にて１０〜２５重量％、及び
(c) ニオブを酸化物換算にて0.１〜２重量％を主成分と
してなることを特徴とする。
接触還元用触媒は、(a) チタン、(b) タングステン又は
モリブデンを酸化物換算にて１０〜２５重量％、及び
(c) ニオブを酸化物換算にて0.１〜２重量％を主成分と
してなることを特徴とする。
【０００９】本発明において、上記窒素酸化物とは、例
えば、一酸化窒素、三酸化二窒素、二酸化窒素、四酸化
二窒素等をいう。本発明による触媒において、タングス
テンは、耐熱性を高めるのに有用であり、酸化物（ＷＯ
3 ）換算にて１０〜２５重量％の範囲で含有することが
必要であり、特に、１２〜２１重量％の範囲で含有する
ことが好ましい。
えば、一酸化窒素、三酸化二窒素、二酸化窒素、四酸化
二窒素等をいう。本発明による触媒において、タングス
テンは、耐熱性を高めるのに有用であり、酸化物（ＷＯ
3 ）換算にて１０〜２５重量％の範囲で含有することが
必要であり、特に、１２〜２１重量％の範囲で含有する
ことが好ましい。
【００１０】他方、本発明による触媒において、ニオブ
は、高温での性能を損なうことなく、低温域における窒
素酸化物接触還元活性を高めるのに有用であつて、酸化
物（Ｎｂ2 Ｏ5 ）換算にて0.１０〜２重量％の範囲で含
有することが必要であり、特に、0.１５〜１重量％の範
囲で含有することが好ましい。しかし、触媒におけるニ
オブの量が多すぎるときは、還元剤であるアンモニアを
酸化を促進するので好ましくない。
は、高温での性能を損なうことなく、低温域における窒
素酸化物接触還元活性を高めるのに有用であつて、酸化
物（Ｎｂ2 Ｏ5 ）換算にて0.１０〜２重量％の範囲で含
有することが必要であり、特に、0.１５〜１重量％の範
囲で含有することが好ましい。しかし、触媒におけるニ
オブの量が多すぎるときは、還元剤であるアンモニアを
酸化を促進するので好ましくない。
【００１１】本発明による触媒において、活性成分であ
るチタン、タングステン又はモリブデン、及びニオブ
は、酸化物の形態であることが好ましいが、しかし、硫
酸塩やその他の形態であつてもよい。更に、本発明によ
る触媒においては、上記活性成分のほかに、必要に応じ
て、他の成分、例えば、ケイ素、ジルコニウム等を含ん
でいてもよい。
るチタン、タングステン又はモリブデン、及びニオブ
は、酸化物の形態であることが好ましいが、しかし、硫
酸塩やその他の形態であつてもよい。更に、本発明によ
る触媒においては、上記活性成分のほかに、必要に応じ
て、他の成分、例えば、ケイ素、ジルコニウム等を含ん
でいてもよい。
【００１２】本発明による触媒は、その製造方法におい
て何ら制約を受けるものではない。原料としては、チタ
ンについては、二酸化チタンのほか、チタン酸、水酸化
チタン、硫酸チタン等のチタン化合物のほか、チタンと
ケイ素の複合酸化物が用いられる。このようなチタンと
ケイ素の複合酸化物は，例えば、硫酸チタン等のチタン
塩をシリカゾルと混合し、これにアンモニア等のアルカ
リを加え、沈殿させ、得られた沈殿を洗浄し、乾燥させ
た後、１５０〜８５０℃で焼成することによつて得るこ
とができる。また、本発明で用いる二酸化チタンについ
ては、その製造方法は何ら限定されるものではないが、
例えば、硫酸法による酸化チタンの製造工程から得られ
る硫酸チタンをアンモニアで中和し、これを乾燥し、焼
成して得られる二酸化チタンを好ましく用いることがで
きる。
て何ら制約を受けるものではない。原料としては、チタ
ンについては、二酸化チタンのほか、チタン酸、水酸化
チタン、硫酸チタン等のチタン化合物のほか、チタンと
ケイ素の複合酸化物が用いられる。このようなチタンと
ケイ素の複合酸化物は，例えば、硫酸チタン等のチタン
塩をシリカゾルと混合し、これにアンモニア等のアルカ
リを加え、沈殿させ、得られた沈殿を洗浄し、乾燥させ
た後、１５０〜８５０℃で焼成することによつて得るこ
とができる。また、本発明で用いる二酸化チタンについ
ては、その製造方法は何ら限定されるものではないが、
例えば、硫酸法による酸化チタンの製造工程から得られ
る硫酸チタンをアンモニアで中和し、これを乾燥し、焼
成して得られる二酸化チタンを好ましく用いることがで
きる。
【００１３】タングステンについては、酸化タングステ
ン、パラタングステン酸アンモニウム、メタタングステ
ン酸アンモニウム等が好ましく用いられる。モリブデン
については、酸化モリブデンやパラモリブデン酸アンモ
ニウム等が好ましく用いられる。また、ニオブについて
は、塩化物等が好ましく用いられる。
ン、パラタングステン酸アンモニウム、メタタングステ
ン酸アンモニウム等が好ましく用いられる。モリブデン
については、酸化モリブデンやパラモリブデン酸アンモ
ニウム等が好ましく用いられる。また、ニオブについて
は、塩化物等が好ましく用いられる。
【００１４】このような原料を用いる触媒の製造は、従
来より知られている通常の方法によればよく、このよう
な方法として、例えば、酸化物を混合し、焼成する方
法、酸化物を共沈させ、焼成する方法、酸化物と水溶性
塩とを混合し、混練し、乾燥し、焼成する方法、担体に
コーティングする方法、これらの組合わせによる方法等
を挙げることができる。具体的には、例えば、硫酸チタ
ンと塩化ニオブを混合し、アルカリを加えて、共沈さ
せ、乾燥させ、焼成し、これにメタタングステン酸アン
モニウム溶液を混合し、混練し、成形し、乾燥し、焼成
する方法を挙げることができる。
来より知られている通常の方法によればよく、このよう
な方法として、例えば、酸化物を混合し、焼成する方
法、酸化物を共沈させ、焼成する方法、酸化物と水溶性
塩とを混合し、混練し、乾燥し、焼成する方法、担体に
コーティングする方法、これらの組合わせによる方法等
を挙げることができる。具体的には、例えば、硫酸チタ
ンと塩化ニオブを混合し、アルカリを加えて、共沈さ
せ、乾燥させ、焼成し、これにメタタングステン酸アン
モニウム溶液を混合し、混練し、成形し、乾燥し、焼成
する方法を挙げることができる。
【００１５】本発明による触媒は、必要に応じて、種々
の成形助剤、例えば、ポリビニルアルコール等のバイン
ダーや、無機繊維等の補強材を配合して、所要の形状に
成形し、或いは成形体の強度を高めることができる。更
に、触媒の分野において既に知られているように、必要
に応じて、触媒をシリカ、アルミナ、マグネシア、ジル
コニア等の担体に担持させることもできる。また、本発
明による触媒は、その形状において、何ら限定されるも
のではなく、ハニカム状、ペレツト状、粒状等、用途等
に応じて適宜に選ばれる。
の成形助剤、例えば、ポリビニルアルコール等のバイン
ダーや、無機繊維等の補強材を配合して、所要の形状に
成形し、或いは成形体の強度を高めることができる。更
に、触媒の分野において既に知られているように、必要
に応じて、触媒をシリカ、アルミナ、マグネシア、ジル
コニア等の担体に担持させることもできる。また、本発
明による触媒は、その形状において、何ら限定されるも
のではなく、ハニカム状、ペレツト状、粒状等、用途等
に応じて適宜に選ばれる。
【００１６】本発明による排ガスから窒素酸化物を接触
還元除去する方法は、還元性ガスの存在下に、窒素酸化
物を含有する排ガスを上記した触媒に５００℃以上の温
度で接触させることを特徴とする。上記還元性ガスとし
ては、例えば、水素、炭化水素、一酸化炭素、アンモニ
ア等を挙げることができるが、実用上、アンモニアが好
ましく用いられる。
還元除去する方法は、還元性ガスの存在下に、窒素酸化
物を含有する排ガスを上記した触媒に５００℃以上の温
度で接触させることを特徴とする。上記還元性ガスとし
ては、例えば、水素、炭化水素、一酸化炭素、アンモニ
ア等を挙げることができるが、実用上、アンモニアが好
ましく用いられる。
【００１７】本発明の方法によれば、還元性ガスは、排
ガス中の窒素酸化物と完全に反応するに必要な化学量論
量の１〜１０倍程度、好ましくは、１〜２倍程度用い、
還元性ガスを混合した排ガスを空間速度（ＮＴＰ換算空
塔基準）で２０００〜１０００００／時、好ましくは、
５０００〜６００００／時の範囲にて触媒に接触させ
る。
ガス中の窒素酸化物と完全に反応するに必要な化学量論
量の１〜１０倍程度、好ましくは、１〜２倍程度用い、
還元性ガスを混合した排ガスを空間速度（ＮＴＰ換算空
塔基準）で２０００〜１０００００／時、好ましくは、
５０００〜６００００／時の範囲にて触媒に接触させ
る。
【００１８】反応温度は、２００℃程度から５００℃を
越える温度域である。本発明の方法においては、反応温
度は、２００℃程度から５００℃を越える温度域の間を
変動しても、安定して効率的に窒素酸化物を接触還元す
ることができる。反応温度の上限は、通常、６００℃程
度である。また、反応は、通常、常圧で行なわれるが、
必要に応じて、１０kg／cm2 程度の圧力下に行なうこと
もできる。
越える温度域である。本発明の方法においては、反応温
度は、２００℃程度から５００℃を越える温度域の間を
変動しても、安定して効率的に窒素酸化物を接触還元す
ることができる。反応温度の上限は、通常、６００℃程
度である。また、反応は、通常、常圧で行なわれるが、
必要に応じて、１０kg／cm2 程度の圧力下に行なうこと
もできる。
【００１９】更に、反応形式としては、特に、限定され
るものではないが、通常の固定床のほか、移動床や流動
床等の反応形式も採用することができる。本発明の方法
は、例えば、発電所ボイラー、ごみ焼却炉等から発生す
る排ガスに好適に適用されるが、しかし、これらに限定
されるものではない。
るものではないが、通常の固定床のほか、移動床や流動
床等の反応形式も採用することができる。本発明の方法
は、例えば、発電所ボイラー、ごみ焼却炉等から発生す
る排ガスに好適に適用されるが、しかし、これらに限定
されるものではない。
【００２０】
【発明の効果】以上のように、本発明による窒素酸化物
接触還元用触媒は、チタンと、タングステン又はモリブ
デンと、ニオブとからなり、アンモニアを還元剤として
用いて、低温域から高温域、特に、５００℃を越える高
温域にわたつて、高い窒素酸化物接触還元活性を安定し
て有し、耐久性にすぐれる。
接触還元用触媒は、チタンと、タングステン又はモリブ
デンと、ニオブとからなり、アンモニアを還元剤として
用いて、低温域から高温域、特に、５００℃を越える高
温域にわたつて、高い窒素酸化物接触還元活性を安定し
て有し、耐久性にすぐれる。
【００２１】
【実施例】以下に実施例を挙げて本発明を説明するが、
本発明はこれら実施例により何ら限定されるものではな
い。
本発明はこれら実施例により何ら限定されるものではな
い。
【００２２】実施例１ 硫酸法による酸化チタンの製造工程から得られる硫酸チ
タン溶液（ＴｉＯ2 として１００ｇ／ｌ濃度）２００リ
ットルに塩化ニオブ（ＮｂＣｌ5 ）のエタノール溶液
（Ｎｂ2 Ｏ5 として５０ｇ／ｌ濃度）９４０mlを加えた
後、アンモニア水にて中和し、濾過、水洗し、１２０℃
で１２時間乾燥し、更に、５００℃で３時間焼成して、
二酸化チタンと酸化ニオブとの混合物を得た。この酸化
物の混合物をサンプルミルにて粉砕し、粒度を調整し
た。
タン溶液（ＴｉＯ2 として１００ｇ／ｌ濃度）２００リ
ットルに塩化ニオブ（ＮｂＣｌ5 ）のエタノール溶液
（Ｎｂ2 Ｏ5 として５０ｇ／ｌ濃度）９４０mlを加えた
後、アンモニア水にて中和し、濾過、水洗し、１２０℃
で１２時間乾燥し、更に、５００℃で３時間焼成して、
二酸化チタンと酸化ニオブとの混合物を得た。この酸化
物の混合物をサンプルミルにて粉砕し、粒度を調整し
た。
【００２３】次に、メタタングステン酸アンモニウム溶
液（ＷＯ3 として５０重量％濃度）7.１kgを上記酸化物
の混合物に加え、混練した後、押出成形機によつて、4.
２mmピッチの格子状ハニカム成形体に押出成形した。こ
のハニカム成形体を常温から１００℃に加熱し、乾燥さ
せた後、６００℃で３時間焼成して、タングステンを酸
化タングステン（ＷＯ3 ）として１５重量％、ニオブを
五酸化ニオブ（Ｎｂ2Ｏ5 ）として0.２重量％含有する
窒素酸化物接触還元用触媒を得た。
液（ＷＯ3 として５０重量％濃度）7.１kgを上記酸化物
の混合物に加え、混練した後、押出成形機によつて、4.
２mmピッチの格子状ハニカム成形体に押出成形した。こ
のハニカム成形体を常温から１００℃に加熱し、乾燥さ
せた後、６００℃で３時間焼成して、タングステンを酸
化タングステン（ＷＯ3 ）として１５重量％、ニオブを
五酸化ニオブ（Ｎｂ2Ｏ5 ）として0.２重量％含有する
窒素酸化物接触還元用触媒を得た。
【００２４】実施例２ 硫酸法による酸化チタンの製造工程から得られる硫酸チ
タン溶液（ＴｉＯ2 として１００ｇ／ｌ濃度）２００リ
ットルに塩化ニオブ（ＮｂＣｌ5 ）のエタノール溶液
（Ｎｂ2 Ｏ5 として５０ｇ／ｌ濃度）2.３７リットルを
加えた後、９５℃にて熱加水分解し、濾過、水洗し、１
２０℃で１２時間乾燥し、更に、５００℃で３時間焼成
して、二酸化チタン酸化ニオブとの混合物を得た。この
酸化物の混合物をサンプルミルにて粉砕し、粒度を調整
した。
タン溶液（ＴｉＯ2 として１００ｇ／ｌ濃度）２００リ
ットルに塩化ニオブ（ＮｂＣｌ5 ）のエタノール溶液
（Ｎｂ2 Ｏ5 として５０ｇ／ｌ濃度）2.３７リットルを
加えた後、９５℃にて熱加水分解し、濾過、水洗し、１
２０℃で１２時間乾燥し、更に、５００℃で３時間焼成
して、二酸化チタン酸化ニオブとの混合物を得た。この
酸化物の混合物をサンプルミルにて粉砕し、粒度を調整
した。
【００２５】次に、メタタングステン酸アンモニウム溶
液（ＷＯ3 として５０重量％濃度）7.１kgを上記酸化物
の混合物に加え、混練した後、押出成形機によつて、4.
２mmピッチの格子状ハニカム成形体に押出成形した。こ
のハニカム成形体を常温から１００℃に加熱し、乾燥さ
せた後、６００℃で３時間焼成して、タングステンを酸
化タングステン（ＷＯ3 ）として１５重量％、ニオブを
五酸化ニオブ（Ｎｂ2Ｏ5 ）として0.５重量％含有する
窒素酸化物接触還元用触媒を得た。
液（ＷＯ3 として５０重量％濃度）7.１kgを上記酸化物
の混合物に加え、混練した後、押出成形機によつて、4.
２mmピッチの格子状ハニカム成形体に押出成形した。こ
のハニカム成形体を常温から１００℃に加熱し、乾燥さ
せた後、６００℃で３時間焼成して、タングステンを酸
化タングステン（ＷＯ3 ）として１５重量％、ニオブを
五酸化ニオブ（Ｎｂ2Ｏ5 ）として0.５重量％含有する
窒素酸化物接触還元用触媒を得た。
【００２６】実施例３ 実施例１において、メタタングステン酸アンモニウム溶
液に代えて、モリブデン酸アンモニウム溶液（ＭｏＯ3
として４００ｇ／ｌ濃度）8.９リットルを用いた以外
は、実施例１と同様にして、モリブデンを酸化モリブデ
ン（ＭｏＯ3 ）として１５重量％、ニオブを五酸化ニオ
ブ（Ｎｂ2 Ｏ5 ）として0.２重量％含有する窒素酸化物
接触還元用触媒を得た。
液に代えて、モリブデン酸アンモニウム溶液（ＭｏＯ3
として４００ｇ／ｌ濃度）8.９リットルを用いた以外
は、実施例１と同様にして、モリブデンを酸化モリブデ
ン（ＭｏＯ3 ）として１５重量％、ニオブを五酸化ニオ
ブ（Ｎｂ2 Ｏ5 ）として0.２重量％含有する窒素酸化物
接触還元用触媒を得た。
【００２７】比較例１ 実施例１において、硫酸チタン溶液に塩化ニオブのエタ
ノール溶液を加えることなく、硫酸チタン溶液をそのま
ま、アンモニア水で中和し、以後、実施例１と同様に処
理して、タングステンを酸化タングステン（ＷＯ3 ）と
して１５重量％含有する窒素酸化物接触還元用触媒を得
た。
ノール溶液を加えることなく、硫酸チタン溶液をそのま
ま、アンモニア水で中和し、以後、実施例１と同様に処
理して、タングステンを酸化タングステン（ＷＯ3 ）と
して１５重量％含有する窒素酸化物接触還元用触媒を得
た。
【００２８】比較例２ 実施例２において、硫酸チタン溶液に塩化ニオブのエタ
ノール溶液を加えることなく、硫酸チタン溶液をそのま
ま、アンモニア水で中和し、以後、実施例１と同様に処
理して、タングステンを酸化タングステン（ＷＯ3 ）と
して１５重量％含有する窒素酸化物接触還元用触媒を得
た。
ノール溶液を加えることなく、硫酸チタン溶液をそのま
ま、アンモニア水で中和し、以後、実施例１と同様に処
理して、タングステンを酸化タングステン（ＷＯ3 ）と
して１５重量％含有する窒素酸化物接触還元用触媒を得
た。
【００２９】比較例３ 実施例２において、メタタングステン酸アンモニウム溶
液（ＷＯ3 として５０重量％濃度）7.２kgとメタバナジ
ン酸アンモニウムのシユウ酸溶液をＶ2 Ｏ5 として２４
０ｇ用いた以外は、実施例２と同様にして、タングステ
ンを酸化タングステン（ＷＯ3 ）として１５重量％、バ
ナジウムを五酸化バナジウム（Ｖ2 Ｏ5）として１重量
％、ニオブを五酸化ニオブ（Ｎｂ2 Ｏ5 ）として0.５重
量％含有する窒素酸化物接触還元用触媒を得た。
液（ＷＯ3 として５０重量％濃度）7.２kgとメタバナジ
ン酸アンモニウムのシユウ酸溶液をＶ2 Ｏ5 として２４
０ｇ用いた以外は、実施例２と同様にして、タングステ
ンを酸化タングステン（ＷＯ3 ）として１５重量％、バ
ナジウムを五酸化バナジウム（Ｖ2 Ｏ5）として１重量
％、ニオブを五酸化ニオブ（Ｎｂ2 Ｏ5 ）として0.５重
量％含有する窒素酸化物接触還元用触媒を得た。
【００３０】比較例４ 実施例１において、メタタングステン酸アンモニウム溶
液（ＷＯ3 として５０重量％濃度）3.５kgを用いた以外
は、実施例１と同様にして、タングステンを酸化タング
ステン（ＷＯ3 ）として８重量％、ニオブを五酸化ニオ
ブ（Ｎｂ2 Ｏ5）として0.２重量％含有する窒素酸化物
接触還元用触媒を得た。
液（ＷＯ3 として５０重量％濃度）3.５kgを用いた以外
は、実施例１と同様にして、タングステンを酸化タング
ステン（ＷＯ3 ）として８重量％、ニオブを五酸化ニオ
ブ（Ｎｂ2 Ｏ5）として0.２重量％含有する窒素酸化物
接触還元用触媒を得た。
【００３１】比較例５ 実施例１において、塩化ニオブ（ＮｂＣｌ3 ）のエタノ
ール溶液（Ｎｂ2 Ｏ5として５０ｇ／ｌ濃度）３0.８リ
ットル、メタタングステン酸アンモニウム溶液（ＷＯ3
として５０重量％濃度）１8.５kgを用いた以外は、実施
例１と同様にして、タングステンを酸化タングステン
（ＷＯ3 ）として３０重量％、ニオブを五酸化ニオブ
（Ｎｂ2 Ｏ5 ）として５重量％含有する窒素酸化物接触
還元用触媒を得た。
ール溶液（Ｎｂ2 Ｏ5として５０ｇ／ｌ濃度）３0.８リ
ットル、メタタングステン酸アンモニウム溶液（ＷＯ3
として５０重量％濃度）１8.５kgを用いた以外は、実施
例１と同様にして、タングステンを酸化タングステン
（ＷＯ3 ）として３０重量％、ニオブを五酸化ニオブ
（Ｎｂ2 Ｏ5 ）として５重量％含有する窒素酸化物接触
還元用触媒を得た。
【００３２】以上のようにして調製したそれぞれの窒素
酸化物接触還元用触媒に、窒素酸化物６５ppm 、アンモ
ニア６５ppm 、水蒸気７％、酸素１4.７％及び残部窒素
からなる組成の混合ガスを温度２７０℃又は５３０℃、
空間速度７９５０／時、ガス流速（空塔）2.４６Ｎｍ／
秒にて接触させ、窒素酸化物の除去率を測定した。結果
を表１に示す。
酸化物接触還元用触媒に、窒素酸化物６５ppm 、アンモ
ニア６５ppm 、水蒸気７％、酸素１4.７％及び残部窒素
からなる組成の混合ガスを温度２７０℃又は５３０℃、
空間速度７９５０／時、ガス流速（空塔）2.４６Ｎｍ／
秒にて接触させ、窒素酸化物の除去率を測定した。結果
を表１に示す。
【００３３】
【表１】
【００３４】表１に示す結果から、本発明による窒素酸
化物接触還元用触媒は、広い温度範囲において、特に、
５００℃以上の高温域においても、窒素酸化物を有効に
接触還元することができる。
化物接触還元用触媒は、広い温度範囲において、特に、
５００℃以上の高温域においても、窒素酸化物を有効に
接触還元することができる。
【００３５】更に、上記触媒について、これらを５００
℃以上に保持した電気炉中にて６０００時間加熱した
後、上述した窒素酸化物を含有する混合ガスに接触さ
せ、窒素酸化除去率を測定した。結果を表２に示す。
℃以上に保持した電気炉中にて６０００時間加熱した
後、上述した窒素酸化物を含有する混合ガスに接触さ
せ、窒素酸化除去率を測定した。結果を表２に示す。
【００３６】
【表２】
【００３７】表２に示す結果から、本発明による窒素酸
化物接触還元用触媒は、５００℃以上の高温域において
も、長期間にわたつて安定に且つ有効に窒素酸化物を接
触還元することができる。
化物接触還元用触媒は、５００℃以上の高温域において
も、長期間にわたつて安定に且つ有効に窒素酸化物を接
触還元することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｊ 23/30 ＺＡＢ Ａ 8017−4Ｇ (72)発明者 吉川 嘉之 大阪府堺市戎島町５丁１番地 堺化学工業 株式会社中央研究所内
Claims (2)
- 【請求項１】(a) チタン、 (b) タングステン又はモリブデンを酸化物換算にて１０
〜２５重量％、及び (c) ニオブを酸化物換算にて0.１〜２重量％を主成分と
する窒素酸化物接触還元用触媒。 - 【請求項２】還元性ガスの存在下に、窒素酸化物を含有
する排ガスを、 (a) チタン、 (b) タングステン又はモリブデンを酸化物換算にて１０
〜２５重量％、及び (c) ニオブを酸化物換算にて0.１〜２重量％を主成分と
する窒素酸化物接触還元用触媒に５００℃以上の温度で
接触させることを特徴とする排ガスから窒素酸化物を接
触還元除去する方法。
Priority Applications (7)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5179467A JPH0768172A (ja) | 1993-07-20 | 1993-07-20 | 窒素酸化物接触還元用触媒及び方法 |
| KR1019940016786A KR960013449A (ko) | 1993-07-20 | 1994-07-13 | 질소산화물 접촉환원용 촉매 및 방법 |
| US08/277,041 US5582809A (en) | 1993-07-20 | 1994-07-19 | Catalyst and method for denitrization of nitrogen oxides |
| DE69413615T DE69413615T2 (de) | 1993-07-20 | 1994-07-20 | Katalysator und Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden |
| DK94305345T DK0635298T3 (da) | 1993-07-20 | 1994-07-20 | Katalysator og fremgangsmåde til fjernelse af nitrogenoxider |
| EP94305345A EP0635298B1 (en) | 1993-07-20 | 1994-07-20 | Catalyst and method for the removal of nitrogen oxides |
| AT94305345T ATE171644T1 (de) | 1993-07-20 | 1994-07-20 | Katalysator und verfahren zur entfernung von stickstoffoxiden |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5179467A JPH0768172A (ja) | 1993-07-20 | 1993-07-20 | 窒素酸化物接触還元用触媒及び方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0768172A true JPH0768172A (ja) | 1995-03-14 |
Family
ID=16066363
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5179467A Pending JPH0768172A (ja) | 1993-07-20 | 1993-07-20 | 窒素酸化物接触還元用触媒及び方法 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5582809A (ja) |
| EP (1) | EP0635298B1 (ja) |
| JP (1) | JPH0768172A (ja) |
| KR (1) | KR960013449A (ja) |
| AT (1) | ATE171644T1 (ja) |
| DE (1) | DE69413615T2 (ja) |
| DK (1) | DK0635298T3 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100456748B1 (ko) * | 2000-03-08 | 2004-11-10 | 가부시키가이샤 닛폰 쇼쿠바이 | 배기가스 처리용 촉매, 그 제조방법 및 배기가스 처리방법 |
| JP2005319422A (ja) * | 2004-05-11 | 2005-11-17 | Babcock Hitachi Kk | 窒素酸化物除去用触媒の製造法 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5759504A (en) * | 1994-12-28 | 1998-06-02 | Hitachi, Ltd. | Method for treating organohalogen compounds with catalyst |
| DE19549090C2 (de) * | 1995-11-08 | 1997-09-25 | Honda Motor Co Ltd | NOx-Sensor für Abgas |
| US7070746B1 (en) | 1999-05-26 | 2006-07-04 | Solutia Inc. | Process for nitrous oxide purification |
| US7163713B2 (en) * | 1999-07-31 | 2007-01-16 | The Regents Of The University Of California | Method for making dense crack free thin films |
| AU2002357341A1 (en) * | 2001-12-18 | 2003-06-30 | The Regents Of The University Of California | A process for making dense thin films |
| JP4167039B2 (ja) * | 2002-04-10 | 2008-10-15 | 三菱重工業株式会社 | ガスタービン単独プラントの改造方法、触媒の再利用方法 |
| AU2003256251A1 (en) * | 2002-04-24 | 2003-11-10 | The Regents Of The University Of California | Planar electrochemical device assembly |
| WO2003096470A1 (en) * | 2002-05-07 | 2003-11-20 | The Regents Of The University Of California | Electrochemical cell stack assembly |
| AU2003282925A1 (en) * | 2002-10-04 | 2004-05-04 | The Regents Of The University Of California | Fluorine separation and generation device |
| AR043243A1 (es) * | 2003-02-24 | 2005-07-20 | Shell Int Research | Composicion de catalizador ,su preparacion y uso |
| JP2004275852A (ja) * | 2003-03-14 | 2004-10-07 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 排煙脱硝触媒及びその製造方法 |
| DK1794264T3 (da) * | 2004-09-08 | 2020-08-24 | Shell Int Research | Sammensætning af hydrokrakningskatalysator |
| US7342716B2 (en) * | 2005-10-11 | 2008-03-11 | Cardinal Cg Company | Multiple cavity low-emissivity coatings |
| US7938876B2 (en) | 2005-11-16 | 2011-05-10 | GE02 Technologies, Inc. | Low coefficient of thermal expansion materials including nonstoichiometric cordierite fibers and methods of manufacture |
| US8038759B2 (en) | 2005-11-16 | 2011-10-18 | Geoz Technologies, Inc. | Fibrous cordierite materials |
| US7938877B2 (en) | 2005-11-16 | 2011-05-10 | Geo2 Technologies, Inc. | Low coefficient of thermal expansion materials including modified aluminosilicate fibers and methods of manufacture |
| US20070107395A1 (en) | 2005-11-16 | 2007-05-17 | Bilal Zuberi | Extruded porous substrate and products using the same |
| US7781372B2 (en) | 2007-07-31 | 2010-08-24 | GE02 Technologies, Inc. | Fiber-based ceramic substrate and method of fabricating the same |
| US8545796B2 (en) * | 2009-07-31 | 2013-10-01 | Cristal Usa Inc. | Silica-stabilized ultrafine anatase titania, vanadia catalysts, and methods of production thereof |
| SI3721994T1 (sl) | 2012-08-24 | 2023-04-28 | Tronox Llc | Nosilec katalizatorja, ki obsega titanov dioksid, molibdenov oksid, fosfor in silicijev dioksid |
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|---|---|---|---|---|
| US4085193A (en) * | 1973-12-12 | 1978-04-18 | Mitsubishi Petrochemical Co. Ltd. | Catalytic process for reducing nitrogen oxides to nitrogen |
| US4131643A (en) * | 1975-09-05 | 1978-12-26 | Kobe Steel Limited | Catalyst for converting nitrogen oxides and method for converting nitrogen oxides in exhaust gases by using said catalyst |
| JPS52122293A (en) * | 1976-04-08 | 1977-10-14 | Nippon Shokubai Kagaku Kogyo Co Ltd | Catalyst for purifying nox |
| JPS55155740A (en) * | 1979-05-22 | 1980-12-04 | Nippon Shokubai Kagaku Kogyo Co Ltd | Fortified catalyzer for exhaust gas treatment |
| US4518710A (en) * | 1984-01-25 | 1985-05-21 | Uop Inc. | Catalyst for the reduction of nitrogen oxides in gaseous mixtures and method of making the catalyst |
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- 1993-07-20 JP JP5179467A patent/JPH0768172A/ja active Pending
-
1994
- 1994-07-13 KR KR1019940016786A patent/KR960013449A/ko not_active Application Discontinuation
- 1994-07-19 US US08/277,041 patent/US5582809A/en not_active Expired - Lifetime
- 1994-07-20 EP EP94305345A patent/EP0635298B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1994-07-20 AT AT94305345T patent/ATE171644T1/de active
- 1994-07-20 DE DE69413615T patent/DE69413615T2/de not_active Expired - Lifetime
- 1994-07-20 DK DK94305345T patent/DK0635298T3/da active
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|---|---|
| EP0635298B1 (en) | 1998-09-30 |
| KR960013449A (ko) | 1996-05-22 |
| DK0635298T3 (da) | 1999-06-21 |
| EP0635298A2 (en) | 1995-01-25 |
| DE69413615T2 (de) | 1999-04-08 |
| EP0635298A3 (en) | 1995-02-01 |
| ATE171644T1 (de) | 1998-10-15 |
| DE69413615D1 (de) | 1998-11-05 |
| US5582809A (en) | 1996-12-10 |
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