JPH0717839B2 - 自消性重合体組成物 - Google Patents
自消性重合体組成物Info
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、電線被覆や管等の押出成形、家電容器や電線
コネクタ等の射出成形等の分野に好適な、機械的性質の
点で実用性の著しく改良された自消性樹脂組成物に関す
る。
コネクタ等の射出成形等の分野に好適な、機械的性質の
点で実用性の著しく改良された自消性樹脂組成物に関す
る。
近年、電線ケーブル等に使用される樹脂材料に対する難
燃化の要求は著しく高まっている。
燃化の要求は著しく高まっている。
熱可塑性樹脂あるいはエラストマーの難燃化方法として
は、酸化アンチモンとハロゲン化物とをブレンドする方
法があるが、この方法による自消性組成物は、火災時に
有毒ガスが発生する危険が生じる。
は、酸化アンチモンとハロゲン化物とをブレンドする方
法があるが、この方法による自消性組成物は、火災時に
有毒ガスが発生する危険が生じる。
このことから、有毒ガスの発生が全くなく、かつ添加剤
としての毒性も全く問題のない水酸化マグネシウムが着
目されている。
としての毒性も全く問題のない水酸化マグネシウムが着
目されている。
熱可塑性樹脂あるいはエラストマーに水酸化マグネシウ
ムを配合して難燃性を附与させる方法はすでに公知であ
り、また、その組成物にさらにカーボンブラックを配合
することによりさらに難燃性を向上させ得ることも知ら
れている（特開昭51−46341号公報）。
ムを配合して難燃性を附与させる方法はすでに公知であ
り、また、その組成物にさらにカーボンブラックを配合
することによりさらに難燃性を向上させ得ることも知ら
れている（特開昭51−46341号公報）。
しかしながら、十分な難燃性を附与するためには多量の
水酸化マグネシウムの配合が必要であり、その結果、か
かる組成を有する樹脂組成物に外力が加わったときの白
化の発生および耐外傷性の低さの点で実用性能上満足の
いくものを得るのが極めて困難であるといった欠点があ
った。
水酸化マグネシウムの配合が必要であり、その結果、か
かる組成を有する樹脂組成物に外力が加わったときの白
化の発生および耐外傷性の低さの点で実用性能上満足の
いくものを得るのが極めて困難であるといった欠点があ
った。
本発明は、多量の水酸化マグネシウムの配合された樹脂
組成物の上記欠点を解決すべく詳細に検討を行なった結
果、ベースレジンとしての熱可塑性樹脂あるいはエラス
トマーにエポキシ基を含有する特定のエチレン共重合体
および微細な水酸化マグネシウムをそれぞれ特定量含有
する組成物のみがこの目的を達成しえることを見い出し
て為されたものである。
組成物の上記欠点を解決すべく詳細に検討を行なった結
果、ベースレジンとしての熱可塑性樹脂あるいはエラス
トマーにエポキシ基を含有する特定のエチレン共重合体
および微細な水酸化マグネシウムをそれぞれ特定量含有
する組成物のみがこの目的を達成しえることを見い出し
て為されたものである。
即ち、本発明は、下記のＡ〜Ｃ成分を含有する組成物で
あって、ＡおよびＢ成分は、それぞれＡ成分とＢ成分の
合計量基準で90〜99.99重量％および10〜0.01重量％含
有し、Ｃ成分はA,BおよびＣ成分の合計量基準で35〜80
重量％含有することを特徴とする自消性重合体組成物で
ある。
あって、ＡおよびＢ成分は、それぞれＡ成分とＢ成分の
合計量基準で90〜99.99重量％および10〜0.01重量％含
有し、Ｃ成分はA,BおよびＣ成分の合計量基準で35〜80
重量％含有することを特徴とする自消性重合体組成物で
ある。
Ａ成分：下記Ｂ成分以外の熱可塑性樹脂あるいはエラス
トマー、もしくはその混合物 Ｂ成分：エチレン性不飽和エポキシ化合物含量0.5〜50
重量％のエチレンとエチレン性不飽和エポキシ化合物か
らなる共重合体 Ｃ成分：平均粒径0.2〜２ミクロンの水酸化マグネシウ
ム 〔作用〕 本発明で用いる上記Ａ成分の熱可塑性樹脂あるいはエラ
ストマーは、例えば、エチレン、プロピレン、ブテン、
メチルペンテン、ヘキセン等のα−オレフィンの単独重
合体または相互の共重合体若しくはこれらα−オレフィ
ンと半重量以下の他のコモノマーとの共重合体であるオ
レフィン重合体；ポリスチレン、ABS樹脂、AS樹脂、SB
R、SBSブロック共重合体、SIR等のスチレン系重合体；
塩化ビニル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、ふっ素樹脂等の
ハロゲン含有重合体；ポリビニルアルコール、エチレン
−ビニルアルコール等のビニルアルコール系重合体；メ
タクリル樹脂、アクリロニトリル樹脂、アクリルゴム等
のアクリル系重合体；ポリビニルアセタール、ポリビニ
ルブチラール等のビニルエステル系重合体；ポリアミ
ド；ポリカーボネート；熱可塑性ポリエステル；ポリエ
ーテル；ブタジエンゴム、イソプレンゴム、ネオプレン
ゴム等のジエンゴム；天然ゴムなどがある。
トマー、もしくはその混合物 Ｂ成分：エチレン性不飽和エポキシ化合物含量0.5〜50
重量％のエチレンとエチレン性不飽和エポキシ化合物か
らなる共重合体 Ｃ成分：平均粒径0.2〜２ミクロンの水酸化マグネシウ
ム 〔作用〕 本発明で用いる上記Ａ成分の熱可塑性樹脂あるいはエラ
ストマーは、例えば、エチレン、プロピレン、ブテン、
メチルペンテン、ヘキセン等のα−オレフィンの単独重
合体または相互の共重合体若しくはこれらα−オレフィ
ンと半重量以下の他のコモノマーとの共重合体であるオ
レフィン重合体；ポリスチレン、ABS樹脂、AS樹脂、SB
R、SBSブロック共重合体、SIR等のスチレン系重合体；
塩化ビニル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、ふっ素樹脂等の
ハロゲン含有重合体；ポリビニルアルコール、エチレン
−ビニルアルコール等のビニルアルコール系重合体；メ
タクリル樹脂、アクリロニトリル樹脂、アクリルゴム等
のアクリル系重合体；ポリビニルアセタール、ポリビニ
ルブチラール等のビニルエステル系重合体；ポリアミ
ド；ポリカーボネート；熱可塑性ポリエステル；ポリエ
ーテル；ブタジエンゴム、イソプレンゴム、ネオプレン
ゴム等のジエンゴム；天然ゴムなどがある。
中でも、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プ
ロピレン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−ジエン
共重合体ゴム、エチレン−プロピレン共重合体樹脂、エ
チレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−メチルア
クリレート共重合体樹脂、エチレン−メチルメタクリレ
ート共重合体樹脂、エチレン−エチルアクリレート樹脂
等のオレフィン重合体の樹脂またはエラストマーが成形
性、分散均質性の点で好ましい。
ロピレン共重合体ゴム、エチレン−プロピレン−ジエン
共重合体ゴム、エチレン−プロピレン共重合体樹脂、エ
チレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−メチルア
クリレート共重合体樹脂、エチレン−メチルメタクリレ
ート共重合体樹脂、エチレン−エチルアクリレート樹脂
等のオレフィン重合体の樹脂またはエラストマーが成形
性、分散均質性の点で好ましい。
特に、オレフィン重合体樹脂の中で、密度が0.850〜0.9
15g/cm3の直鎖状エチレン重合体、酢酸ビニル含量が１
〜40重量％でメルトフローレート（MFR）が0.05〜50g/1
0分のエチレン重合体および、アクリル酸アルキルエス
テルまたメタクリル酸アルキルエステル含量が１〜40重
量％でMFRが0.05〜50g/10分のエチレン重合体が発明の
効果の顕著さの点で好ましい。
15g/cm3の直鎖状エチレン重合体、酢酸ビニル含量が１
〜40重量％でメルトフローレート（MFR）が0.05〜50g/1
0分のエチレン重合体および、アクリル酸アルキルエス
テルまたメタクリル酸アルキルエステル含量が１〜40重
量％でMFRが0.05〜50g/10分のエチレン重合体が発明の
効果の顕著さの点で好ましい。
次に、本発明で用いる上記Ｂ成分であるエチレン性不飽
和エポキシ化合物含量0.5〜50重量％のエチレンとエチ
レン性不飽和エポキシ化合物からなる共重合体は、たと
えば、エチレンとグリシジル不飽和カルボン酸やグリシ
ジル不飽和カルボン酸エステル等とからなる共重合体で
ある。この中でも特に、エチレン性不飽和エポキシ化合
物が、グリシジルメタクリレートおよび／またはグリシ
ジルアクリレートであるものが良好である。
和エポキシ化合物含量0.5〜50重量％のエチレンとエチ
レン性不飽和エポキシ化合物からなる共重合体は、たと
えば、エチレンとグリシジル不飽和カルボン酸やグリシ
ジル不飽和カルボン酸エステル等とからなる共重合体で
ある。この中でも特に、エチレン性不飽和エポキシ化合
物が、グリシジルメタクリレートおよび／またはグリシ
ジルアクリレートであるものが良好である。
なお、このＢ成分の共重合体は、他の共重合性単量体を
任意成分として含有した共重合体であってもよい。特
に、下記式〔Ｉ〕および〔II〕で表される化合物は任意
成分として好ましく、これを含有させるときは0.1〜40
重量％の範囲がよい。
任意成分として含有した共重合体であってもよい。特
に、下記式〔Ｉ〕および〔II〕で表される化合物は任意
成分として好ましく、これを含有させるときは0.1〜40
重量％の範囲がよい。
（ただし、R1はＨまたはCH3、R2はＨまたは炭素数６以
下のアルキル基である。） ここで「共重合体」は、ランダム、グラフト、ブロック
等共重合の形式を問わないものであり、このことは、前
記したＡ成分の熱可塑性樹脂あるいはエラストマーの説
明中での「共重合体」においても当てはまるものであ
る。
下のアルキル基である。） ここで「共重合体」は、ランダム、グラフト、ブロック
等共重合の形式を問わないものであり、このことは、前
記したＡ成分の熱可塑性樹脂あるいはエラストマーの説
明中での「共重合体」においても当てはまるものであ
る。
これらの成分、Ａ（熱可塑性樹脂あるいはエラストマ
ー）、Ｂ（エポキシ基含有のエチレン共重合体）および
Ｃ（水酸化マグネシウム）の配合については、Ａおよび
Ｂ成分は、それぞれＡ成分とＢ成分の合計量基準で90〜
99.99重量％および10〜0.01重量％含有し、Ｃ成分はA,B
およびＣ成分の合計量基準で35〜80重量％含有するよう
に行なう。ここで、好ましい割合は、Ａ成分95〜99.95
重量％、Ｂ成分５〜0.05重量％およびＣ成分45〜65重量
％である。
ー）、Ｂ（エポキシ基含有のエチレン共重合体）および
Ｃ（水酸化マグネシウム）の配合については、Ａおよび
Ｂ成分は、それぞれＡ成分とＢ成分の合計量基準で90〜
99.99重量％および10〜0.01重量％含有し、Ｃ成分はA,B
およびＣ成分の合計量基準で35〜80重量％含有するよう
に行なう。ここで、好ましい割合は、Ａ成分95〜99.95
重量％、Ｂ成分５〜0.05重量％およびＣ成分45〜65重量
％である。
Ｂ成分が少な過ぎるとＣ成分を多量に添加したときの性
能低下（白化、耐外傷性）の防止が期しがたく、多過ぎ
ると引張伸びが著しく悪化する。
能低下（白化、耐外傷性）の防止が期しがたく、多過ぎ
ると引張伸びが著しく悪化する。
また、Ｃ成分の配合量が上記未満のときは、自消性とな
らず、一方、上記範囲超過のときは成形特性が著しく低
下する。
らず、一方、上記範囲超過のときは成形特性が著しく低
下する。
なお、本発明組成物には他の付加的成分を本発明の効果
を損わない範囲で配合することができる。付加的成分と
しては、たとえば、酸化防止剤、滑剤、銅害防止剤、中
和剤、紫外線吸収剤、着色剤、架橋剤、無機充填剤等が
ある。
を損わない範囲で配合することができる。付加的成分と
しては、たとえば、酸化防止剤、滑剤、銅害防止剤、中
和剤、紫外線吸収剤、着色剤、架橋剤、無機充填剤等が
ある。
特に、付加的成分としてのカーボンブラックは、本発明
組成物100重量部に対して0.05〜20重量部用いると、成
形特性を悪化させずに難燃性を向上させることができ
る。
組成物100重量部に対して0.05〜20重量部用いると、成
形特性を悪化させずに難燃性を向上させることができ
る。
本発明組成物の製造は、上記の必須成分および所望によ
り付加的成分を配合し、通常の混練法、たとえば、押出
機、ロール、バンバリーミキサー等によって混練して行
なわれる。
り付加的成分を配合し、通常の混練法、たとえば、押出
機、ロール、バンバリーミキサー等によって混練して行
なわれる。
配合順序は任意である。中でも全成分をドライブレンド
で混合した後に混練する方法が好適である。なお、カー
ボンブラックを使用する場合は、これを樹脂に混練した
マスターバッチを予め製造し、このものを、Ａ〜Ｃ成分
からなる混練物に配合する方法、または、Ａ〜Ｃ成分を
混練したものとカーボンブラック粉末とをドライブレン
ドして混練する方法がよい。
で混合した後に混練する方法が好適である。なお、カー
ボンブラックを使用する場合は、これを樹脂に混練した
マスターバッチを予め製造し、このものを、Ａ〜Ｃ成分
からなる混練物に配合する方法、または、Ａ〜Ｃ成分を
混練したものとカーボンブラック粉末とをドライブレン
ドして混練する方法がよい。
成形は、上記のように組成物ペレットとしたものを用い
るのが一般的であるが、マスターバッチ法や、ドライブ
レンド法では配合後、または配合しつつ成形することも
できる。
るのが一般的であるが、マスターバッチ法や、ドライブ
レンド法では配合後、または配合しつつ成形することも
できる。
本願発明は、熱可塑性樹脂あるいはエラストマーにエポ
キシ基を含有する化合物と微細な水酸化マグネシウムを
特定量配合することによって、自消性、引張強度、同伸
び、白化の抑制、耐外傷性等の改善された組成物となし
たものである。これにより、実用性能が満足されるとい
った著しい効果が奏された。
キシ基を含有する化合物と微細な水酸化マグネシウムを
特定量配合することによって、自消性、引張強度、同伸
び、白化の抑制、耐外傷性等の改善された組成物となし
たものである。これにより、実用性能が満足されるとい
った著しい効果が奏された。
実施例１ 第１表に示す各組成物は、各成分をバンバリーミキサー
を使用して、160℃で10分間混練を行なったのち造粒し
て作成した。
を使用して、160℃で10分間混練を行なったのち造粒し
て作成した。
得られた組成物について各厚みのプレスシートを作り、
破断点引張強度、同伸び、白化、耐外傷性および酸素指
数を評価し、結果を第１表に示した。
破断点引張強度、同伸び、白化、耐外傷性および酸素指
数を評価し、結果を第１表に示した。
各評価方法は、下記の通りである。
イ）引張強度および同伸び;JIS K6760準拠（1mm厚シー
ト、引張速度200mm/分）。
ト、引張速度200mm/分）。
ロ）白化;1mm厚シートを任意の力で120度の角度に折り
曲げ、その外観を目視観察した。評価の判定は、白化し
ないか殆んど白化しないものを優、白化の少ないものを
良、白化が多いものを不良とした。
曲げ、その外観を目視観察した。評価の判定は、白化し
ないか殆んど白化しないものを優、白化の少ないものを
良、白化が多いものを不良とした。
ハ）耐外傷性;JIS−K5401に示される鉛筆引掻試験装置
にＨ硬度の鉛筆をセットし、これに200gの荷重を加えな
がら2mm厚のシートの試験片上を擦過せしめ、その跡を
目視観察した。評価の判定は、傷つきにくいものを良
好、はっきり傷がついたものを不良とした。
にＨ硬度の鉛筆をセットし、これに200gの荷重を加えな
がら2mm厚のシートの試験片上を擦過せしめ、その跡を
目視観察した。評価の判定は、傷つきにくいものを良
好、はっきり傷がついたものを不良とした。
ニ）酸素指数;JIS−K7201準拠（3mm厚シート）。
なお、表中、用いた成分は次の通りである。
（熱可塑性樹脂あるいはエラストマー） 樹脂−1:密度0.902g/cm3、MFR0.99g/10分のエチレン−
ブテン−１共重合体（直鎖状エチレン重合体） 樹脂−2:酢酸ビニル含量15重量％、MFR0.50g/10分のエ
チレン−酢酸ビニル共重合体 樹脂−3:アクリル酸メチル含量12重量％、MFR0.40g/10
分のエチレン−アクリル酸メチル共重合体 樹脂−4:アクリル酸エチル含量12重量％、MFR0.30g/10
分のエチレン−アクリル酸エチル共重合体 （エポキシ基を含有する化合物） EGV−1:グリシジルメタクリレート含量10重量％および
酢酸ビニル含量10重量％のエチレン−グリシジルメタク
リレート−酢酸ビニル共重合体 EG−1:グリシジルメタクリレート含量10重量％のエチレ
ン−グリシジルメタクリレート共重合体 EG−2:グリシジルアクリレート含量25重量％のエチレン
−グリシジルアクリレート共重合体 EG−3:グリシジルメタクリレート含量60重量％のエチレ
ン−グリシジルメタクリレート共重合体 EG−4:グリシジルメタクリレート含量0.05重量％のエチ
レン−グリシジルメタクリレート共重合体 （水酸化マグネシウム） Mg（OH）2:平均粒径0.6μ、表面未処理 実施例１〜11では、いずれの性能も実用上満足のいくも
のであった。
ブテン−１共重合体（直鎖状エチレン重合体） 樹脂−2:酢酸ビニル含量15重量％、MFR0.50g/10分のエ
チレン−酢酸ビニル共重合体 樹脂−3:アクリル酸メチル含量12重量％、MFR0.40g/10
分のエチレン−アクリル酸メチル共重合体 樹脂−4:アクリル酸エチル含量12重量％、MFR0.30g/10
分のエチレン−アクリル酸エチル共重合体 （エポキシ基を含有する化合物） EGV−1:グリシジルメタクリレート含量10重量％および
酢酸ビニル含量10重量％のエチレン−グリシジルメタク
リレート−酢酸ビニル共重合体 EG−1:グリシジルメタクリレート含量10重量％のエチレ
ン−グリシジルメタクリレート共重合体 EG−2:グリシジルアクリレート含量25重量％のエチレン
−グリシジルアクリレート共重合体 EG−3:グリシジルメタクリレート含量60重量％のエチレ
ン−グリシジルメタクリレート共重合体 EG−4:グリシジルメタクリレート含量0.05重量％のエチ
レン−グリシジルメタクリレート共重合体 （水酸化マグネシウム） Mg（OH）2:平均粒径0.6μ、表面未処理 実施例１〜11では、いずれの性能も実用上満足のいくも
のであった。
中でも、実施例１〜３および９〜11では秀れた引張伸び
も得られた。また、実施例1,2,3の各組成物にカーボン
ブラックを配合して自消性をさらに向上させた例である
実施例9,10,11は、カーボンブラックの併用が適量であ
れば自消性の向上効果が奇態できることを示している。
も得られた。また、実施例1,2,3の各組成物にカーボン
ブラックを配合して自消性をさらに向上させた例である
実施例9,10,11は、カーボンブラックの併用が適量であ
れば自消性の向上効果が奇態できることを示している。
これに対し、比較例1,2および５〜８では引張伸び、白
化および耐外傷性が劣り、また、比較例３および４では
引張強度、白化および耐外傷性は良好なものの引張伸び
が不良であった。さらに、比較例９では難燃性が十分附
与されておらず、また、比較例10では引張強度、白化お
よび耐外傷性が不良であった。
化および耐外傷性が劣り、また、比較例３および４では
引張強度、白化および耐外傷性は良好なものの引張伸び
が不良であった。さらに、比較例９では難燃性が十分附
与されておらず、また、比較例10では引張強度、白化お
よび耐外傷性が不良であった。
Claims (6)
- 【請求項１】下記のＡ〜Ｃ成分を含有する組成物であっ
て、ＡおよびＢ成分は、それぞれＡ成分とＢ成分の合計
量基準で90〜99.99重量％および10〜0.01重量％含有
し、Ｃ成分はA,BおよびＣ成分の合計量基準で35〜80重
量％含有することを特徴とする自消性重合体組成物。 Ａ成分：下記Ｂ成分以外の熱可塑性樹脂あるいはエラス
トマー、もしくはその混合物 Ｂ成分：エチレン性不飽和エポキシ化合物含量0.5〜50
重量％のエチレンとエチレン性不飽和エポキシ化合物か
らなる共重合体 Ｃ成分：平均粒径0.2〜２ミクロンの水酸化マグネシウ
ム - 【請求項２】Ａ成分がオレフィン重合体の樹脂またはエ
ラストマーである特許請求の範囲第１項記載の組成物。 - 【請求項３】オレフィン重合体樹脂が密度0.850〜0.915
g/cm3の直鎖状エチレン重合体である特許請求の範囲第
２項記載の組成物。 - 【請求項４】オレフィン重合体樹脂が酢酸ビニル含量１
〜40重量％でメルトフローレート0.05〜50g/10分のエチ
レン共重合体である特許請求の範囲第２項記載の組成
物。 - 【請求項５】オレフィン重合体樹脂がアクリル酸アルキ
ルエステルまたはメタクリル酸アルキルエステル含量１
〜40重量％でメルトフローレート0.05〜50g/10分のエチ
レン共重合体である特許請求の範囲第２項記載の組成
物。 - 【請求項６】エチレン性不飽和エポキシ化合物が、グリ
シジルメタクリレートおよび／またはグリシジルアクリ
レートである特許請求の範囲第１項記載の組成物。
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