JPH07101212B2 - 燃焼制御用センサ - Google Patents
燃焼制御用センサInfo
- Publication number
- JPH07101212B2 JPH07101212B2 JP1017117A JP1711789A JPH07101212B2 JP H07101212 B2 JPH07101212 B2 JP H07101212B2 JP 1017117 A JP1017117 A JP 1017117A JP 1711789 A JP1711789 A JP 1711789A JP H07101212 B2 JPH07101212 B2 JP H07101212B2
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- Japan
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- sensor
- perovskite
- combustion control
- control sensor
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、燃焼排ガス中の残存酸素濃度により空気と燃
料の比を検出し、適正な燃焼状態を維持するために用い
る燃焼制御用センサに関するものである。
料の比を検出し、適正な燃焼状態を維持するために用い
る燃焼制御用センサに関するものである。
従来の技術 従来、この種のセンサとしては、酸素イオン導電性固体
電解質として安定化ジルコニアを用い、陽極及び陰極と
して白金を用いたものがある。該センサにおいては、両
極間に印加される電圧によって酸素イオン導電性固体電
解質中を酸素イオンが移動し、これを電流として取り出
すことができる。この酸素イオンの移動は陰極上のガス
拡散層によって結果として律速されるため、出力電流は
一定値まで増加した後飽和する。この飽和電流値は雰囲
気中の酸素濃度に応じた値を示すため、電流値を測定す
ることにより、排ガス中の酸素濃度を知ることができ、
従って適正な空燃比になるように燃焼を制御することが
可能になる。これに対して発明者らは、電極材料として
白金に替えて一般式Ln1-xAxCo1-yMeyO3-δで表わされる
ペロブスカイト型複合酸化物を用いる燃焼制御用センサ
を提案した。
電解質として安定化ジルコニアを用い、陽極及び陰極と
して白金を用いたものがある。該センサにおいては、両
極間に印加される電圧によって酸素イオン導電性固体電
解質中を酸素イオンが移動し、これを電流として取り出
すことができる。この酸素イオンの移動は陰極上のガス
拡散層によって結果として律速されるため、出力電流は
一定値まで増加した後飽和する。この飽和電流値は雰囲
気中の酸素濃度に応じた値を示すため、電流値を測定す
ることにより、排ガス中の酸素濃度を知ることができ、
従って適正な空燃比になるように燃焼を制御することが
可能になる。これに対して発明者らは、電極材料として
白金に替えて一般式Ln1-xAxCo1-yMeyO3-δで表わされる
ペロブスカイト型複合酸化物を用いる燃焼制御用センサ
を提案した。
電極材料として白金を用いる場合、触媒能を向上させる
ために白金電極の表面積を増大して使用する。このため
の方法として白金粒子の微細化、電極の多孔質化が一般
に行なわれるが、このような多孔質電極を均質に形成す
ることは難しく、しかも微細化したあるいは多孔質状態
の白金は高温で焼結を起こし易く、触媒能の熱的劣化が
生じ易い。従って、白金をこの種のセンサの熱的安定性
を備えた電極とすることは極めて困難である。これに対
して前記ペロブスカイト型複合酸化物は、優れた触媒能
を有する上、熱的に極めて安定で、長期間にわたって安
定した特性を維持することが可能となる。
ために白金電極の表面積を増大して使用する。このため
の方法として白金粒子の微細化、電極の多孔質化が一般
に行なわれるが、このような多孔質電極を均質に形成す
ることは難しく、しかも微細化したあるいは多孔質状態
の白金は高温で焼結を起こし易く、触媒能の熱的劣化が
生じ易い。従って、白金をこの種のセンサの熱的安定性
を備えた電極とすることは極めて困難である。これに対
して前記ペロブスカイト型複合酸化物は、優れた触媒能
を有する上、熱的に極めて安定で、長期間にわたって安
定した特性を維持することが可能となる。
発明が解決しようとする課題 センサを動作させる場合、燃焼部近傍の排ガス通路に直
接センサ素子を設置するのが一般的である。その場合、
燃焼条件により、あるいは異常燃焼などにより、センサ
素子が非常な高温に曝されることがある。その結果、ペ
ロブスカイト型複合酸化物と基体材料が反応して異なる
結晶構造の物質が生成し、触媒能が低下することがあ
る。
接センサ素子を設置するのが一般的である。その場合、
燃焼条件により、あるいは異常燃焼などにより、センサ
素子が非常な高温に曝されることがある。その結果、ペ
ロブスカイト型複合酸化物と基体材料が反応して異なる
結晶構造の物質が生成し、触媒能が低下することがあ
る。
本発明は、このような従来技術の課題を解決することを
目的とする。
目的とする。
課題を解決するための手段 本発明は、ペロブスカイト型複合酸化物電極と基体との
間に、ペロブスカイト型複合酸化物に対して非反応性の
材料からなる中間層を介在させるものである。ここで、
前記ペロブスカイト型複合酸化物に対して80mol％以
下、好ましくは40〜70mol％のSrMe′Ｏ3（Me′はTi,Zr,
Hfから選ぶ少なくとも一種の元素）を電極材料に添加す
ることが望ましい。また、電極材料に少なくとも一種の
白金族元素を添加することが好ましい。
間に、ペロブスカイト型複合酸化物に対して非反応性の
材料からなる中間層を介在させるものである。ここで、
前記ペロブスカイト型複合酸化物に対して80mol％以
下、好ましくは40〜70mol％のSrMe′Ｏ3（Me′はTi,Zr,
Hfから選ぶ少なくとも一種の元素）を電極材料に添加す
ることが望ましい。また、電極材料に少なくとも一種の
白金族元素を添加することが好ましい。
作用 ペロブスカイト型複合酸化物電極と基板との間に、ペロ
ブスカイト型複合酸化物に対して非反応性の材料からな
る中間層を介在させることにより、ペロブスカイト型複
合酸化物と基体材料の反応を防止し、電極の変質を防ぐ
とができる。そのため、電極の優れた触媒能が安定に維
持される。
ブスカイト型複合酸化物に対して非反応性の材料からな
る中間層を介在させることにより、ペロブスカイト型複
合酸化物と基体材料の反応を防止し、電極の変質を防ぐ
とができる。そのため、電極の優れた触媒能が安定に維
持される。
実施例 以下に、本発明の実施例を図面を参照して説明する。
第１図は本発明になるセンサ素子の一実施例を示す模式
的断面図である。
的断面図である。
１はガス拡散層となるMgAl2O4からなる多孔質基板（５
×8mm、厚さ0.5mm）、２は化学式La0.35Sr0.65Co0.7Fe
0.3O3-δで表わされるペロブスカイト型複合酸化物をス
パッタによって付着形成した陰極（３×3mm、厚さ0.1μ
ｍ）、３は8mol％Y2O3・92mol％ZrO2からなる酸素イオ
ン導電性固体電解質をスパッタによって付着形成した電
解質層（４×4mm、厚さ１μｍ）、４は化学式La0.35Sr
0.65Co0.7Fe0.3O3-δで表わされるペロブスカイト型複
合酸化物をスパッタによって付着形成した陽極（３×3m
m、厚さ0.1μｍ）、５は化学式La0.9Ba0.1AlO3-δで表
わされる酸化物をスパッタ蒸着によって付着させて形成
した中間層（３×3mm、厚さ0.02μｍ）、６は白金リー
ドである。比較のため、ペロブスカイト型複合酸化物電
極を有しかつ中間層を形成していないセンサ素子、およ
び白金電極を設けたセンサ素子を作製した。
×8mm、厚さ0.5mm）、２は化学式La0.35Sr0.65Co0.7Fe
0.3O3-δで表わされるペロブスカイト型複合酸化物をス
パッタによって付着形成した陰極（３×3mm、厚さ0.1μ
ｍ）、３は8mol％Y2O3・92mol％ZrO2からなる酸素イオ
ン導電性固体電解質をスパッタによって付着形成した電
解質層（４×4mm、厚さ１μｍ）、４は化学式La0.35Sr
0.65Co0.7Fe0.3O3-δで表わされるペロブスカイト型複
合酸化物をスパッタによって付着形成した陽極（３×3m
m、厚さ0.1μｍ）、５は化学式La0.9Ba0.1AlO3-δで表
わされる酸化物をスパッタ蒸着によって付着させて形成
した中間層（３×3mm、厚さ0.02μｍ）、６は白金リー
ドである。比較のため、ペロブスカイト型複合酸化物電
極を有しかつ中間層を形成していないセンサ素子、およ
び白金電極を設けたセンサ素子を作製した。
以上のようにして作製した各センサ素子を動作特性試験
に供した。第２図に、センサの出力特性の測定結果を示
した。測定は以下のようにして行なった。電気炉中にセ
ンサ素子を設置し、所定の素子温度になるように温度制
御を行ない、所定濃度の酸素−窒素混合ガスを約10cm/s
ecの流速で流通接触させた。このとき、印加する電圧に
対する出力電流を測定し、一定電圧印加時における出力
電流を各酸素濃度に対して求めた。第２図には、例とし
て温度が700℃、電圧が1vの場合を示した。なお、実施
例、従来例ともに各10個の素子について測定した。この
結果、ペロブスカイト型複合酸化物電極を用いたセンサ
の場合には、中間層の有無にかかわらずばらつきの少な
い均一な出力特性を示すことが明らかになった。これに
対して従来の白金電極を用いたセンサは出力のばらつき
が大きく、しかも酸素濃度が高いほど顕著であった。ペ
ロブスカイト型複合酸化物は酸素の酸化還元に対する触
媒活性が高く、電極反応における反応速度が大きいため
に分極が小さく、ほぼ一定の電位を示す電極となる。従
って定電圧駆動に際しては相手極に一定の電位が印加さ
れる結果、流れる電流は酸素濃度に正確に対応するもの
となる。このように優れた電極特性を有するため、セン
サ個々の電極の微細構造の差異は出力特性に殆ど影響を
およぼさず、従って特性ばらつきが小さく、高精度で応
答性よく酸素濃度検出ができる。なお、中間層を形成し
たセンサの場合、中間層は多孔質状態に形成されている
ため、多孔質基体と一体となってガス拡散層として機能
し、中間層のない場合とほぼ同等のセンサ特性が得られ
る。これに対して白金電極では反応速度が小さいため、
電極の多孔度や表面積などのわずかな違いが特性ばらつ
きとなって現われる。微細構造の均一な制御はきわめて
困難であり、製造歩留まり、一定の品質確保に対する大
きな障害となるものである。測定はこのほか、600〜800
℃の範囲で温度を替えて行なったが、いずれの場合にも
700℃の場合と同様の結果を得た。
に供した。第２図に、センサの出力特性の測定結果を示
した。測定は以下のようにして行なった。電気炉中にセ
ンサ素子を設置し、所定の素子温度になるように温度制
御を行ない、所定濃度の酸素−窒素混合ガスを約10cm/s
ecの流速で流通接触させた。このとき、印加する電圧に
対する出力電流を測定し、一定電圧印加時における出力
電流を各酸素濃度に対して求めた。第２図には、例とし
て温度が700℃、電圧が1vの場合を示した。なお、実施
例、従来例ともに各10個の素子について測定した。この
結果、ペロブスカイト型複合酸化物電極を用いたセンサ
の場合には、中間層の有無にかかわらずばらつきの少な
い均一な出力特性を示すことが明らかになった。これに
対して従来の白金電極を用いたセンサは出力のばらつき
が大きく、しかも酸素濃度が高いほど顕著であった。ペ
ロブスカイト型複合酸化物は酸素の酸化還元に対する触
媒活性が高く、電極反応における反応速度が大きいため
に分極が小さく、ほぼ一定の電位を示す電極となる。従
って定電圧駆動に際しては相手極に一定の電位が印加さ
れる結果、流れる電流は酸素濃度に正確に対応するもの
となる。このように優れた電極特性を有するため、セン
サ個々の電極の微細構造の差異は出力特性に殆ど影響を
およぼさず、従って特性ばらつきが小さく、高精度で応
答性よく酸素濃度検出ができる。なお、中間層を形成し
たセンサの場合、中間層は多孔質状態に形成されている
ため、多孔質基体と一体となってガス拡散層として機能
し、中間層のない場合とほぼ同等のセンサ特性が得られ
る。これに対して白金電極では反応速度が小さいため、
電極の多孔度や表面積などのわずかな違いが特性ばらつ
きとなって現われる。微細構造の均一な制御はきわめて
困難であり、製造歩留まり、一定の品質確保に対する大
きな障害となるものである。測定はこのほか、600〜800
℃の範囲で温度を替えて行なったが、いずれの場合にも
700℃の場合と同様の結果を得た。
次にセンサ特性の熱的安定性について示す。評価は以下
のようにして行なった。前記の各センサ素子を空気中80
0℃１時間保持−1000℃10分間保持のサイクルを連続し
て50回繰り返した後、700℃で前記同様の測定を行な
い、出力特性を比較した。その結果を第３図（ａ）、
（ｂ）および（ｃ）にそれぞれ示す。中間層を形成した
センサの出力特性は第３図（ａ）に示すように初期に比
べて殆ど変化していない。これに対して中間層を形成し
ていないセンサの出力特性は第３図（ｂ）に示すように
初期と比べて大きく変化した。また、白金電極を形成し
たセンサの出力特性も第３図（ｃ）に示したように初期
に比べて大きく変化した。中間層を形成したセンサの場
合には、電極と中間層の界面には結晶構造の異なる物質
の存在は認められず、初期の状態がよく保たれているた
め、センサの特性が安定に維持されたものである。これ
に対して、中間層を形成していない場合には、CoAl2O4
の生成が認められ、電極と基体の反応が生じていること
が判明した。白金電極を形成したセンサの場合には、白
金の焼結が生じて触媒活性が低下し、センサ特性が変化
したものである。
のようにして行なった。前記の各センサ素子を空気中80
0℃１時間保持−1000℃10分間保持のサイクルを連続し
て50回繰り返した後、700℃で前記同様の測定を行な
い、出力特性を比較した。その結果を第３図（ａ）、
（ｂ）および（ｃ）にそれぞれ示す。中間層を形成した
センサの出力特性は第３図（ａ）に示すように初期に比
べて殆ど変化していない。これに対して中間層を形成し
ていないセンサの出力特性は第３図（ｂ）に示すように
初期と比べて大きく変化した。また、白金電極を形成し
たセンサの出力特性も第３図（ｃ）に示したように初期
に比べて大きく変化した。中間層を形成したセンサの場
合には、電極と中間層の界面には結晶構造の異なる物質
の存在は認められず、初期の状態がよく保たれているた
め、センサの特性が安定に維持されたものである。これ
に対して、中間層を形成していない場合には、CoAl2O4
の生成が認められ、電極と基体の反応が生じていること
が判明した。白金電極を形成したセンサの場合には、白
金の焼結が生じて触媒活性が低下し、センサ特性が変化
したものである。
以上の実施例で明らかなように、本発明になる燃焼制御
用センサは極めて優れた特性を示す。実施例ではLnとし
てLaを、ＡとしてSrを、MeとしてFeを用い、かつｘ＝0.
65、ｙ＝0.3とした場合について示したが、LnがCe,Pr,N
dの場合もしくはLa,Ce,Pr,Ndの内二種以上の元素になる
場合、ＡがCa,Baの場合もしくはSr,Ca,Baの内二種以上
の元素になる場合、MeがNi,Mn,Cr,Vの場合もしくはNi,F
e,Mn,Cr,Vの内二種以上の元素になる場合、あるいは他
の組成比になる場合にも同様の結果が得られた。さら
に、電極材料にペロブスカイト型複合酸化物に対して80
mol％以下のSrMe′Ｏ3を添加した場合、また微量の白金
族元素を添加した場合には、電極特性の均一性を損なう
ことなく酸素の酸化還元触媒能を高める効果を示す。ペ
ロブスカイト型複合酸化物に対して80mol％を越える量
のSrMe′Ｏ3を添加すると、電極の抵抗が大きくなりす
ぎて応答性が低下するなど実用上好ましくない。酸素イ
オン導電性固体電解質としては8mol％Y2O3・92mol％ZrO
2を用いたが、同様の機能を有するものであればこれに
限定するものではない。中間層材料も、同様の機能を有
するものであれば実施例に限定するものではない。多孔
質基体材料も実施例に限定するものではない。センサ形
態も実施例に限定するものではなく、発明の主旨に反し
ない限り任意の形態を取り得るものである。センサの作
製法も印刷、溶射その他の方法、及びそれらの組合せを
用いることができる。
用センサは極めて優れた特性を示す。実施例ではLnとし
てLaを、ＡとしてSrを、MeとしてFeを用い、かつｘ＝0.
65、ｙ＝0.3とした場合について示したが、LnがCe,Pr,N
dの場合もしくはLa,Ce,Pr,Ndの内二種以上の元素になる
場合、ＡがCa,Baの場合もしくはSr,Ca,Baの内二種以上
の元素になる場合、MeがNi,Mn,Cr,Vの場合もしくはNi,F
e,Mn,Cr,Vの内二種以上の元素になる場合、あるいは他
の組成比になる場合にも同様の結果が得られた。さら
に、電極材料にペロブスカイト型複合酸化物に対して80
mol％以下のSrMe′Ｏ3を添加した場合、また微量の白金
族元素を添加した場合には、電極特性の均一性を損なう
ことなく酸素の酸化還元触媒能を高める効果を示す。ペ
ロブスカイト型複合酸化物に対して80mol％を越える量
のSrMe′Ｏ3を添加すると、電極の抵抗が大きくなりす
ぎて応答性が低下するなど実用上好ましくない。酸素イ
オン導電性固体電解質としては8mol％Y2O3・92mol％ZrO
2を用いたが、同様の機能を有するものであればこれに
限定するものではない。中間層材料も、同様の機能を有
するものであれば実施例に限定するものではない。多孔
質基体材料も実施例に限定するものではない。センサ形
態も実施例に限定するものではなく、発明の主旨に反し
ない限り任意の形態を取り得るものである。センサの作
製法も印刷、溶射その他の方法、及びそれらの組合せを
用いることができる。
発明の効果 以上のように、本発明にかかる燃焼制御用センサはきわ
めて安定した特性を示し、長期間にわたって精度よく燃
焼排ガス中の酸素濃度を測定でき、適正な燃焼状態に制
御することができるものである。
めて安定した特性を示し、長期間にわたって精度よく燃
焼排ガス中の酸素濃度を測定でき、適正な燃焼状態に制
御することができるものである。
第１図は本発明にかかる燃焼制御用センサの一実施例を
示す模式的断面図、第２図は同センサ素子の出力特性
図、第３図（ａ）、（ｂ）および（ｃ）はそれぞれ実施
例、従来例（中間層なし）及び従来例（白金電極）の各
センサ特性の熱的安定性を示す図である。 １……多孔質基板、２……陰極、３……電解質層、４…
…陽極、５……中間層、６……リード。
示す模式的断面図、第２図は同センサ素子の出力特性
図、第３図（ａ）、（ｂ）および（ｃ）はそれぞれ実施
例、従来例（中間層なし）及び従来例（白金電極）の各
センサ特性の熱的安定性を示す図である。 １……多孔質基板、２……陰極、３……電解質層、４…
…陽極、５……中間層、６……リード。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭62−204150（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−158451（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−167461（ＪＰ，Ａ) 実開 昭61−149866（ＪＰ，Ｕ)
Claims (3)
- 【請求項１】耐熱性の多孔質基体上に陰極、酸素イオン
導電性固体電解質、および陽極が順次積層して形成され
た構造を備え、陰極と陽極のうち少なくとも一方の電極
が一般式Ln1-xAxCo1-yMeyO3-δ（LnはLa,Ce,Pr,Ndから
選ぶ少なくとも一種の元素、ＡはSr,Ca,Baから選ぶ少な
くとも一種の元素、MeはNi,Fe,Mn,Cr,Vから選ぶ少なく
とも一種の元素、０≦ｘ≦1,0≦ｙ≦１、δは酸素欠損
量）で表わされるペロブスカイト型複合酸化物からな
り、前記ペロブスカイト型複合酸化物電極と多孔質基体
の間にペロブスカイト型複合酸化物に対して非反応性で
ある材料からなる多孔質中間層が介在されたことを特徴
とする燃焼制御用センサ。 - 【請求項２】前記ペロブスカイト型複合酸化物に対して
80mol％以下のSrMe′O3（Me′はTi,Zr,Hfから選ぶ少な
くとも一種の元素）が電極材料に添加された請求項１記
載の燃焼制御用センサ。 - 【請求項３】電極材料に少なくとも一種の白金族元素が
添加された請求項１又は２記載の燃焼制御用センサ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1017117A JPH07101212B2 (ja) | 1989-01-26 | 1989-01-26 | 燃焼制御用センサ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1017117A JPH07101212B2 (ja) | 1989-01-26 | 1989-01-26 | 燃焼制御用センサ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02196953A JPH02196953A (ja) | 1990-08-03 |
| JPH07101212B2 true JPH07101212B2 (ja) | 1995-11-01 |
Family
ID=11935096
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1017117A Expired - Fee Related JPH07101212B2 (ja) | 1989-01-26 | 1989-01-26 | 燃焼制御用センサ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07101212B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0816666B2 (ja) * | 1991-07-09 | 1996-02-21 | 株式会社フジクラ | 酸素センサ |
| JPH0830692B2 (ja) * | 1992-11-20 | 1996-03-27 | 株式会社フジクラ | 限界電流式酸素センサ |
| JP2007008778A (ja) * | 2005-07-01 | 2007-01-18 | Chubu Electric Power Co Inc | セラミックス材料、酸素電極材料、酸素電極ならびに燃料電池およびその製造方法 |
-
1989
- 1989-01-26 JP JP1017117A patent/JPH07101212B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02196953A (ja) | 1990-08-03 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |