JPH0769296B2 - 燃焼制御用センサ - Google Patents
燃焼制御用センサInfo
- Publication number
- JPH0769296B2 JPH0769296B2 JP63171283A JP17128388A JPH0769296B2 JP H0769296 B2 JPH0769296 B2 JP H0769296B2 JP 63171283 A JP63171283 A JP 63171283A JP 17128388 A JP17128388 A JP 17128388A JP H0769296 B2 JPH0769296 B2 JP H0769296B2
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- JP
- Japan
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- electrode
- combustion control
- cathode
- electrodes
- diffusion layer
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- Measuring Oxygen Concentration In Cells (AREA)
- Investigating Or Analyzing Materials By The Use Of Fluid Adsorption Or Reactions (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、燃焼排ガスなどの被測定ガス中の残存酸素濃
度により空気と燃料の比を検出し、適正な燃焼状態を維
持するために用いる燃焼制御用センサに関するものであ
る。
度により空気と燃料の比を検出し、適正な燃焼状態を維
持するために用いる燃焼制御用センサに関するものであ
る。
従来の技術 従来、この種のセンサとしては、酸素イオン導電性固体
電解質として安定化ジルコニアを用い、陽極および陰極
として白金を用い、さらに陰極上にガス拡散層を設けた
形のものがある。該センサにおいては、両極間に印加さ
れる電圧によって固体電解質中を酸素イオンが移動し、
これを電流として取り出すことができる。この酸素イオ
ンの移動は陰極上に設けたガス拡散層によって結果的に
律速されるため、出力電流は一定値まで増加した後飽和
する。この飽和電流値は雰囲気中の酸素濃度に応じた値
を示すため、電流値を測定することにより排ガス中の酸
素濃度を知ることができ、したがって適正な空燃比にな
るように燃焼を制御することが可能になる。
電解質として安定化ジルコニアを用い、陽極および陰極
として白金を用い、さらに陰極上にガス拡散層を設けた
形のものがある。該センサにおいては、両極間に印加さ
れる電圧によって固体電解質中を酸素イオンが移動し、
これを電流として取り出すことができる。この酸素イオ
ンの移動は陰極上に設けたガス拡散層によって結果的に
律速されるため、出力電流は一定値まで増加した後飽和
する。この飽和電流値は雰囲気中の酸素濃度に応じた値
を示すため、電流値を測定することにより排ガス中の酸
素濃度を知ることができ、したがって適正な空燃比にな
るように燃焼を制御することが可能になる。
これに対して本発明者らは、先に電極材料として白金に
かえてLn1-xAxCo1-yMeyO３−δで表わされるペロブスカ
イト型複合酸化物を用いる燃焼制御用センサを提案し
た。白金の場合には電極反応速度が小さいために分極が
大きく、該電極自身の電位が不安定になって相手極に一
定の電位が印加されがたい。この点を改善するために表
面積を増加させることが必要になるが、白金は高温で焼
結を起こしやすいこともあって、均質かつ長期安定性を
有する多孔質電極とすることは極めて困難である。これ
に対して前記ペロブスカイト型複合酸化物を電極材料と
して用いると、酸素の酸化還元反応に高い触媒活性を有
するため、電極反応に際しての分極が極めて小さく、安
定した電極電位を与える。その結果、相手極に絶えず一
定の電位が印加され、ばらつきの極めて小さな優れたセ
ンサ特性が得られた。
かえてLn1-xAxCo1-yMeyO３−δで表わされるペロブスカ
イト型複合酸化物を用いる燃焼制御用センサを提案し
た。白金の場合には電極反応速度が小さいために分極が
大きく、該電極自身の電位が不安定になって相手極に一
定の電位が印加されがたい。この点を改善するために表
面積を増加させることが必要になるが、白金は高温で焼
結を起こしやすいこともあって、均質かつ長期安定性を
有する多孔質電極とすることは極めて困難である。これ
に対して前記ペロブスカイト型複合酸化物を電極材料と
して用いると、酸素の酸化還元反応に高い触媒活性を有
するため、電極反応に際しての分極が極めて小さく、安
定した電極電位を与える。その結果、相手極に絶えず一
定の電位が印加され、ばらつきの極めて小さな優れたセ
ンサ特性が得られた。
発明が解決しようとする課題 ところで一般にペロブスカイト型複合酸化物は、還元雰
囲気中や低酸素分圧雰囲気中においては、酸化物自身が
還元されて結晶構造に変化を生じることもあり、その結
果、触媒能が変化するなどして電極としての機能が変化
し、電極特性が変動劣化する恐れがあるという問題があ
る。
囲気中や低酸素分圧雰囲気中においては、酸化物自身が
還元されて結晶構造に変化を生じることもあり、その結
果、触媒能が変化するなどして電極としての機能が変化
し、電極特性が変動劣化する恐れがあるという問題があ
る。
課題を解決するための手段 本発明は上記の課題に着目してなされたもので、酸素濃
度検知に際して、電極間に印加する電圧の極性を所定の
周期で反転させるものである。
度検知に際して、電極間に印加する電圧の極性を所定の
周期で反転させるものである。
作用 本発明になる燃焼制御用センサにおいては、印加電圧の
極性を反転させて酸素のポンピング方向を逆向きにし、
ペロブスカイト型複合酸化物からなる電極をポンピング
酸素によって再酸化することにより、電極の触媒能を初
期の状態に維持し、電極特性を安定化する。
極性を反転させて酸素のポンピング方向を逆向きにし、
ペロブスカイト型複合酸化物からなる電極をポンピング
酸素によって再酸化することにより、電極の触媒能を初
期の状態に維持し、電極特性を安定化する。
実施例 第１図は本発明になるセンサ素子の一実施例を示す模式
的断面図である。１は8mol％Y2O3−92mol％ZrO2からな
る酸素イオン導電性固体電解質板（5.5φ×1mm）、２は
白金ペーストをスクリーン印刷によって付着させて形成
した陽極（３μmt）、３は化学式La0.35Sr0.65Co0.7Fe
0.3Ｏ３−δで表わされるペロブスカイト型複合酸化物
をフレーム溶射によって付着させて形成した陰極（15μ
mt）、４は陽極引出端子、５は陰極引出端子、６は無機
質のガス拡散層（70μmt）、７は気体不透過シールであ
る。また、陰極，陽極共に白金で形成したセンサ素子を
比較のため作製した。８は前記引出端子4,5に接続され
た極性反転手段で、任意又は所定の周期で、電圧印加手
段９にて印加される電圧の極性を反転させる。
的断面図である。１は8mol％Y2O3−92mol％ZrO2からな
る酸素イオン導電性固体電解質板（5.5φ×1mm）、２は
白金ペーストをスクリーン印刷によって付着させて形成
した陽極（３μmt）、３は化学式La0.35Sr0.65Co0.7Fe
0.3Ｏ３−δで表わされるペロブスカイト型複合酸化物
をフレーム溶射によって付着させて形成した陰極（15μ
mt）、４は陽極引出端子、５は陰極引出端子、６は無機
質のガス拡散層（70μmt）、７は気体不透過シールであ
る。また、陰極，陽極共に白金で形成したセンサ素子を
比較のため作製した。８は前記引出端子4,5に接続され
た極性反転手段で、任意又は所定の周期で、電圧印加手
段９にて印加される電圧の極性を反転させる。
以上のようにして作製したセンサ素子を動作特性試験に
供した。まず、ペロブスカイト型複合酸化物からなる電
極を有するセンサ素子を用いる場合について説明する。
ペロブスカイト型複合酸化物からなる電極を陰極として
（以後、順方向とする）、所定の電圧を55秒間印加し、
引き続いて印加電圧の極性を反転させ、ペロブスカイト
型複合酸化物からなる電極を陽極として（以後、逆方向
とする）、所定の電圧を５秒間印加した。これを１サイ
クルとする電圧印加試験を、O2濃度が２％→５％→10％
→15％→20％の順に、各O2濃度雰囲気中で１サイクルず
つ行なった。これを計100時間行なった（実施例とす
る）。
供した。まず、ペロブスカイト型複合酸化物からなる電
極を有するセンサ素子を用いる場合について説明する。
ペロブスカイト型複合酸化物からなる電極を陰極として
（以後、順方向とする）、所定の電圧を55秒間印加し、
引き続いて印加電圧の極性を反転させ、ペロブスカイト
型複合酸化物からなる電極を陽極として（以後、逆方向
とする）、所定の電圧を５秒間印加した。これを１サイ
クルとする電圧印加試験を、O2濃度が２％→５％→10％
→15％→20％の順に、各O2濃度雰囲気中で１サイクルず
つ行なった。これを計100時間行なった（実施例とす
る）。
これに対して、同じO2濃度雰囲気のサイクルにて、各O2
濃度雰囲気中で１分ずつ、所定の電圧を順方向にのみ計
100時間印加する試験を行なった（従来例１とする）。
濃度雰囲気中で１分ずつ、所定の電圧を順方向にのみ計
100時間印加する試験を行なった（従来例１とする）。
一方、白金電極（陰極，陽極とも）を有するセンサ素子
を用い、従来例１と同様に、所定の電圧を順方向にのみ
計100時間印加する試験を行なった（従来例２とす
る）。
を用い、従来例１と同様に、所定の電圧を順方向にのみ
計100時間印加する試験を行なった（従来例２とす
る）。
いずれの場合にも、温度800℃、印加電圧1.0V（順方
向，逆方向）で試験を行なった。なお、実施例，従来例
とも、各10個のセンサ素子について試験を行なった。
向，逆方向）で試験を行なった。なお、実施例，従来例
とも、各10個のセンサ素子について試験を行なった。
この試験結果について、第２図に実施例、第３図に従来
例１、第４図に従来例２の場合をそれぞれ示した。プロ
ットした電流値は各O2濃度雰囲気において順方向に電圧
を印加して55秒後の値である。第２図に示す実施例にお
いては初期的にも100時間後も、酸素濃度と出力電流の
関係にはほとんど変化がなく、直線性に優れ、かつばら
つきも小さく、安定した特性を示した。一方、第３図に
示す従来例１においては、100時間後も酸素濃度と出力
電流の直線関係は保たれているが、初期に比べるとやや
変化し、ばらつきも増大した。また白金電極を用いた第
４図に示す従来例２は、酸素濃度と、出力電極の関係に
おいて、初期的にも直線性が悪く、かつばらつきが大き
く、100時間後その傾向が一層強くなった。
例１、第４図に従来例２の場合をそれぞれ示した。プロ
ットした電流値は各O2濃度雰囲気において順方向に電圧
を印加して55秒後の値である。第２図に示す実施例にお
いては初期的にも100時間後も、酸素濃度と出力電流の
関係にはほとんど変化がなく、直線性に優れ、かつばら
つきも小さく、安定した特性を示した。一方、第３図に
示す従来例１においては、100時間後も酸素濃度と出力
電流の直線関係は保たれているが、初期に比べるとやや
変化し、ばらつきも増大した。また白金電極を用いた第
４図に示す従来例２は、酸素濃度と、出力電極の関係に
おいて、初期的にも直線性が悪く、かつばらつきが大き
く、100時間後その傾向が一層強くなった。
以上の結果を分析すると、ペロブスカイト型複合酸化物
は酸素還元に対する触媒活性が高く、電極反応における
反応速度が大きいために分極が極めて小さく、ほぼ一定
の電位を示す電極となる。したがって定電圧駆動に際し
ては相手極に一定の電位が印加される結果、流れる電流
は酸素濃度に正確に対応するものとなる。したがって、
酸素濃度と出力電流の直線性に優れた特性を示す。本実
施例は、ペロブスカイト型複合酸化物が優れた機能を発
揮した結果である。また、印加電圧の極性を反転するこ
とにより、陰極であるペロブスカイト型複合酸化物自身
の還元の進行が妨げられる結果、長期間の連続動作にお
いても、電極特性が安定に維持される。しかし、印加電
圧の極性の反転を行なわず、順方向に電圧を連続印加し
た場合には、陰極であるプロブスカイト型複合酸化物が
長時間還元状態に置かれる結果、酸素還元触媒能の変化
等を生じ、電極特性が変化する。一方、従来の白金を陰
極に用いたセンサの場合は、電極反応速度が小さいた
め、電極の多孔度や表面積などのわずかな違いが特性の
ばらつきとなって現われる。それに加えて、高温雰囲気
において白金の焼結が進む結果、電極面積の減少，ガス
拡散条件の変化等が生じ、電極特性が変化するものであ
る。
は酸素還元に対する触媒活性が高く、電極反応における
反応速度が大きいために分極が極めて小さく、ほぼ一定
の電位を示す電極となる。したがって定電圧駆動に際し
ては相手極に一定の電位が印加される結果、流れる電流
は酸素濃度に正確に対応するものとなる。したがって、
酸素濃度と出力電流の直線性に優れた特性を示す。本実
施例は、ペロブスカイト型複合酸化物が優れた機能を発
揮した結果である。また、印加電圧の極性を反転するこ
とにより、陰極であるペロブスカイト型複合酸化物自身
の還元の進行が妨げられる結果、長期間の連続動作にお
いても、電極特性が安定に維持される。しかし、印加電
圧の極性の反転を行なわず、順方向に電圧を連続印加し
た場合には、陰極であるプロブスカイト型複合酸化物が
長時間還元状態に置かれる結果、酸素還元触媒能の変化
等を生じ、電極特性が変化する。一方、従来の白金を陰
極に用いたセンサの場合は、電極反応速度が小さいた
め、電極の多孔度や表面積などのわずかな違いが特性の
ばらつきとなって現われる。それに加えて、高温雰囲気
において白金の焼結が進む結果、電極面積の減少，ガス
拡散条件の変化等が生じ、電極特性が変化するものであ
る。
測定はこのほか、600〜900℃の範囲で温度を変え、さら
に順方向と逆方向とで異なる印加電圧を用いた実験、ま
た、反転周期を変えた実験も行なったが、いずれの場合
にも実施例と同様の結果を得た。
に順方向と逆方向とで異なる印加電圧を用いた実験、ま
た、反転周期を変えた実験も行なったが、いずれの場合
にも実施例と同様の結果を得た。
以上の実施例で明らかなように、本発明になる燃焼制御
用センサは極めて優れたものであることがわかる。実施
例では陰極のみペロブスカイト型複合酸化物で形成した
場合について述べたが陰極，陽極共にペロブスカイト型
複合酸化物で形成したセンサの場合、電極が優れた酸化
還元触媒能を発揮するため、陰極のみをペロブスカイト
型複合酸化物で形成した場合と比較してより個々のセン
サ間の特性のばらつきが小さく、しかも直線性に優れた
出力特性を示す。
用センサは極めて優れたものであることがわかる。実施
例では陰極のみペロブスカイト型複合酸化物で形成した
場合について述べたが陰極，陽極共にペロブスカイト型
複合酸化物で形成したセンサの場合、電極が優れた酸化
還元触媒能を発揮するため、陰極のみをペロブスカイト
型複合酸化物で形成した場合と比較してより個々のセン
サ間の特性のばらつきが小さく、しかも直線性に優れた
出力特性を示す。
また実施例ではLnとしてLa,AとしてSr,MeとしてFeを用
い、ｘ＝0.65,y＝0.3になる場合について示したが、Ln
がCe,Pr,Ndの場合もしくはLa,Ce,Pr,Ndの内二種以上の
元素になる場合、ＡがCa,Baの場合もしくはSr,Ca,Baの
内二種以上の元素になる場合、MeがNi,Mn,Cr,Vの場合も
しくはNi,Fe,Mn,Cr,Vの内二種以上の元素になる場合、
あるいは他の組成比になる場合にも同様の結果が得られ
た。さらに、SrMe′O3（Me′はTi,Zr,Hfから選ぶ少なく
とも一種の元素）を混合した場合、さらには白金族元素
を添加した場合には、電極特性の均一性を損なう事なく
酸素の酸化還元の触媒活性を高める効果を示す。一方、
基体として用いる固体電解質にも8mol％Y2O3−92mol％Z
rO2を用いたが、同様の機能を有するものであればこれ
に限定するものではない。また、ガス拡散層をMgO単独
もしくはMgOを主体とする材料から構成すると、燃焼排
ガス中のたとえばNOx等の酸化性ガス成分の大部分を優
先的に吸収し、反応するため、酸化性ガスの内部への侵
入を大幅に低減することができる。したがって、ペロブ
スカイト型複合酸化物を構成する金属元素のNOxによる
硝酸塩化を防止することができ、電極特性を長期間安定
に維持することが可能となる。ガス拡散層は、多孔質体
に限らず、拡散孔を設けた形のものでもよい。一方、セ
ンサの形態も層状平板型に限定するものではなく、発明
の主旨に反しない限り任意の形態をとり得るものであ
る。また、電極、ガス拡散層その他の作製法も実施例に
限定するものではなく焼結、スパッタ、蒸着、印刷、塗
布熱分解その他の方法およびそれらを組み合わせた方法
を用いることができるものである。
い、ｘ＝0.65,y＝0.3になる場合について示したが、Ln
がCe,Pr,Ndの場合もしくはLa,Ce,Pr,Ndの内二種以上の
元素になる場合、ＡがCa,Baの場合もしくはSr,Ca,Baの
内二種以上の元素になる場合、MeがNi,Mn,Cr,Vの場合も
しくはNi,Fe,Mn,Cr,Vの内二種以上の元素になる場合、
あるいは他の組成比になる場合にも同様の結果が得られ
た。さらに、SrMe′O3（Me′はTi,Zr,Hfから選ぶ少なく
とも一種の元素）を混合した場合、さらには白金族元素
を添加した場合には、電極特性の均一性を損なう事なく
酸素の酸化還元の触媒活性を高める効果を示す。一方、
基体として用いる固体電解質にも8mol％Y2O3−92mol％Z
rO2を用いたが、同様の機能を有するものであればこれ
に限定するものではない。また、ガス拡散層をMgO単独
もしくはMgOを主体とする材料から構成すると、燃焼排
ガス中のたとえばNOx等の酸化性ガス成分の大部分を優
先的に吸収し、反応するため、酸化性ガスの内部への侵
入を大幅に低減することができる。したがって、ペロブ
スカイト型複合酸化物を構成する金属元素のNOxによる
硝酸塩化を防止することができ、電極特性を長期間安定
に維持することが可能となる。ガス拡散層は、多孔質体
に限らず、拡散孔を設けた形のものでもよい。一方、セ
ンサの形態も層状平板型に限定するものではなく、発明
の主旨に反しない限り任意の形態をとり得るものであ
る。また、電極、ガス拡散層その他の作製法も実施例に
限定するものではなく焼結、スパッタ、蒸着、印刷、塗
布熱分解その他の方法およびそれらを組み合わせた方法
を用いることができるものである。
発明の効果 以上のように、本発明になる燃焼制御用センサは少なく
とも陰極をペロブスカイト型複合酸化物にて形成し、か
つ電圧の極性を所定の周期で反転することによって極め
て安定した特性を示すため、長期間にわたって精度よく
燃焼排ガス中の酸素濃度を測定でき、適正な燃焼状態に
制御することができる。
とも陰極をペロブスカイト型複合酸化物にて形成し、か
つ電圧の極性を所定の周期で反転することによって極め
て安定した特性を示すため、長期間にわたって精度よく
燃焼排ガス中の酸素濃度を測定でき、適正な燃焼状態に
制御することができる。
第１図は本発明の一実施例の燃焼制御用センサの模式的
断面図、第２図，第３図，第４図はそれぞれ本発明の実
施例および従来例のセンサ出力特性を示す図である。 １……酸素イオン導電性固体電解質、２……陽極、３…
…陰極、６……多孔質ガス拡散層、７……気体不透過シ
ール、８……極性反転手段、９……電圧印加手段。
断面図、第２図，第３図，第４図はそれぞれ本発明の実
施例および従来例のセンサ出力特性を示す図である。 １……酸素イオン導電性固体電解質、２……陽極、３…
…陰極、６……多孔質ガス拡散層、７……気体不透過シ
ール、８……極性反転手段、９……電圧印加手段。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭63−158451（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−158452（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−98557（ＪＰ，Ａ)
Claims (4)
- 【請求項１】酸素イオン導電性を有する固体電解質から
なる基体上に設ける一対の電極の内少なくとも陰極とな
る電極が、一般式Ln1-xAxCo1-yMeyO３−δ（LnはLa,Ce,
Pr,Ndから選ぶ少なくとも一種の元素、ＡはSr,Ca,Baか
ら選ぶ少なくとも一種の元素、MeはNi,Fe,Mn,Cr,Vから
選ぶ少なくとも一種の元素、０≦ｘ≦1,0≦ｙ≦1,δは
酸素欠損量）で表わされるペロブスカイト型複合酸化物
からなり、前記一対の電極に電極引出端子を設け、前記
陰極上にガス拡散層を設け、前記電極、固体電解質基体
およびガス拡散層からなる構造体の外周端面を気体不透
過状態になし、かつ酸素濃度検知時に前記電極間に印加
する電圧の極性を所定の周期で反転させる手段を設けた
ことを特徴とする燃焼制御用センサ。 - 【請求項２】電極材料にSrMe′O3（Me′はTi,Zr,Hfから
選ぶ少なくとも一種の元素）を前記ペロブスカイト型複
合酸化物に添加することを特徴とする請求項１記載の燃
焼制御用センサ。 - 【請求項３】電極材料に少なくとも一種の白金族元素を
添加することを特徴とする請求項１または２記載の燃焼
制御用センサ。 - 【請求項４】ガス拡散層がMgOもしくはMgOを主体とする
材料からなることを特徴とする請求項1,2または３記載
の燃焼制御用センサ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63171283A JPH0769296B2 (ja) | 1988-07-08 | 1988-07-08 | 燃焼制御用センサ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63171283A JPH0769296B2 (ja) | 1988-07-08 | 1988-07-08 | 燃焼制御用センサ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0221259A JPH0221259A (ja) | 1990-01-24 |
| JPH0769296B2 true JPH0769296B2 (ja) | 1995-07-26 |
Family
ID=15920452
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63171283A Expired - Fee Related JPH0769296B2 (ja) | 1988-07-08 | 1988-07-08 | 燃焼制御用センサ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0769296B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5252949A (en) * | 1991-08-28 | 1993-10-12 | Hughes Aircraft Company | Chemical sensor for carbon monoxide detection |
| US5670949A (en) * | 1993-12-23 | 1997-09-23 | Hughes Aircraft Company | Carbon monoxide/hydrocarbon thin film sensor |
| JP6004059B2 (ja) * | 2015-07-24 | 2016-10-05 | トヨタ自動車株式会社 | ＮＯｘセンサの制御装置 |
| JP7043437B2 (ja) * | 2019-02-01 | 2022-03-29 | 株式会社東芝 | 酸素計測装置および酸素計測方法 |
-
1988
- 1988-07-08 JP JP63171283A patent/JPH0769296B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0221259A (ja) | 1990-01-24 |
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