JPH02196953A - 燃焼制御用センサ - Google Patents
燃焼制御用センサInfo
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- JPH02196953A JPH02196953A JP1017117A JP1711789A JPH02196953A JP H02196953 A JPH02196953 A JP H02196953A JP 1017117 A JP1017117 A JP 1017117A JP 1711789 A JP1711789 A JP 1711789A JP H02196953 A JPH02196953 A JP H02196953A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、燃焼排ガス中の残存酸素濃度により空気と燃
料の比を検出し、適正な燃焼状態を維持するために用い
る燃焼制御用センサに関するものである。
料の比を検出し、適正な燃焼状態を維持するために用い
る燃焼制御用センサに関するものである。
従来の技術
従来、この種のセンサとしては、酸素イオン導電性固体
電解質として安定化ジルコニアを用い、陽極及び陰極と
して白金を用いたものがある。該センサにおいては、両
極問に印加される電圧によって酸素イオン導電性固体電
解質中を酸素イオンが移動し、これを電流として取り出
すことができる。この酸素イオンの移動は陰極上のガス
拡散層によって結果として律速されるため、出力電流は
一定値まで増加した後飽和する。この飽和電流値は雰囲
気中の酸素濃度に応じた値を示すため、電流値を測定す
ることにより、排ガス中の酸素濃度を知ることができ、
従って適正な空燃比になるように燃焼を制御することが
可能になる。これに対して発明者らは、電極材料として
白金に替えて一般式Ｌ ｎ ｌ −ｗ Ａ ｔ ＣＯ＋
−ｙ Ｍ ｅ ｙ Ｏ３−８で表わされるペロブスカ
イト型複合酸化物を用いる燃焼制御用センサを提案した
。
電解質として安定化ジルコニアを用い、陽極及び陰極と
して白金を用いたものがある。該センサにおいては、両
極問に印加される電圧によって酸素イオン導電性固体電
解質中を酸素イオンが移動し、これを電流として取り出
すことができる。この酸素イオンの移動は陰極上のガス
拡散層によって結果として律速されるため、出力電流は
一定値まで増加した後飽和する。この飽和電流値は雰囲
気中の酸素濃度に応じた値を示すため、電流値を測定す
ることにより、排ガス中の酸素濃度を知ることができ、
従って適正な空燃比になるように燃焼を制御することが
可能になる。これに対して発明者らは、電極材料として
白金に替えて一般式Ｌ ｎ ｌ −ｗ Ａ ｔ ＣＯ＋
−ｙ Ｍ ｅ ｙ Ｏ３−８で表わされるペロブスカ
イト型複合酸化物を用いる燃焼制御用センサを提案した
。
電極材料として白金を用いる場合、触媒能を向上させる
ために白金電極の表面積を増大して使用する。このため
の方法として白金粒子のｙ＆細化、電極の多孔質化が一
般に行なわれるが、このような多孔質電極を均質に形成
することは難しく、しかも＠細化したあるいは多孔質状
態の白金は高温で焼結を起こし易く、触媒能の熱的劣化
が生じ易い。従って、白金をこの種のセンサの熱的安定
性を備えた電極とすることは極めて困難である。これに
対して前記ペロブスカイト型複合酸化物は、優れた触媒
能を有する上、熱的に極めて安定で、長門問にわたって
安定した特性を維持することが可能となる。
ために白金電極の表面積を増大して使用する。このため
の方法として白金粒子のｙ＆細化、電極の多孔質化が一
般に行なわれるが、このような多孔質電極を均質に形成
することは難しく、しかも＠細化したあるいは多孔質状
態の白金は高温で焼結を起こし易く、触媒能の熱的劣化
が生じ易い。従って、白金をこの種のセンサの熱的安定
性を備えた電極とすることは極めて困難である。これに
対して前記ペロブスカイト型複合酸化物は、優れた触媒
能を有する上、熱的に極めて安定で、長門問にわたって
安定した特性を維持することが可能となる。
発明が解決しようとする課題
センサを動作させる場合、燃焼部近傍の排ガス通路に直
接センサ素子を設置するのが一般的である。その場合、
燃焼条件により、あるいは異常燃焼などにより、センサ
素子が非常な高温に曝されることがある。その結果、ペ
ロブスカイト型複合酸化物と基体材料が反応して異なる
結晶構造の物質が生成し、触媒能が低下することがある
。
接センサ素子を設置するのが一般的である。その場合、
燃焼条件により、あるいは異常燃焼などにより、センサ
素子が非常な高温に曝されることがある。その結果、ペ
ロブスカイト型複合酸化物と基体材料が反応して異なる
結晶構造の物質が生成し、触媒能が低下することがある
。
本発明は、このような従来技術の課題を解決することを
目的とする。
目的とする。
課題を解決するための手段
本発明は、ペロブスカイト型複合酸化物電極と基体との
間に、ペロブスカイト型複合酸化物に対して非反応性の
材料からなる中間層を介在させるものである。
間に、ペロブスカイト型複合酸化物に対して非反応性の
材料からなる中間層を介在させるものである。
作用
ぺａブスカイト型複合酸化物電極と基体との間に、ペロ
ブスカイト型複合酸化物に対して非反応性の材料からな
る中間層を介在させることにより、ペロブスカイト型複
合酸化物と基体材料の反応を防止し、電極の変質を防ぐ
ことができる。そのため、電極の優れた触媒能が安定に
維持される。
ブスカイト型複合酸化物に対して非反応性の材料からな
る中間層を介在させることにより、ペロブスカイト型複
合酸化物と基体材料の反応を防止し、電極の変質を防ぐ
ことができる。そのため、電極の優れた触媒能が安定に
維持される。
実施例
以下に、本発明の実施例を図面を参照して説明する。
第１図は本発明になるセンサ素子の一実施例を示す模式
的断面図である。
的断面図である。
ｌはガス拡散層となるＭ ｇ Ａ １２０４からなる多
孔質基板（５８８ｍｍ、厚さ０．５ｍｍ）、２は化学式
Ｌａｅ、ａｓＳｒｅ、ｅ５ＣＯｅ ７Ｆｅｌ！、ｔｏ３
−δで表わされるペロブスカイト型複合酸化物をスパッ
タによって付着形成した陰極（３Ｘ３ｍｍ、厚さ０．１
１、ｔ ｍ ）、３は８ｍｏｌ％Ｙ２０ｔ ・９２ｍｏ
１％Ｚ「０２からなる酸素イオン導電性固体電解質を
スパッタによって付着形成した電解質層（４Ｘ４ｍｍ、
厚さ１μｍ）、４は化学式Ｌａ６，３５ｓｒｅ、ｅｓＣ
ＯＩ！、７Ｆ ｅｌＩ３０３−δで表わされるペロブス
カイト型複合酸化物をスパッタによって付着形成した陽
極（３Ｘ３ｍｍ、厚さＯ，ｌｕｍ）、５は化学式Ｌ ａ
ｏ、９８ ａｓ、 ＋ Ａ１０３−δで表わされる酸化
物をスパッタ蒸着によって付着させて形成した中間層（
３Ｘ３ｍｍ、 厚さ０．０２ｕｍ）、６は白金リード
である。比較のため、ペロブスカイト型複合酸化物電極
を有しかつ中間層を形成していないセンサ素子、および
白金電極を設けたセンサ素子を作製した。
孔質基板（５８８ｍｍ、厚さ０．５ｍｍ）、２は化学式
Ｌａｅ、ａｓＳｒｅ、ｅ５ＣＯｅ ７Ｆｅｌ！、ｔｏ３
−δで表わされるペロブスカイト型複合酸化物をスパッ
タによって付着形成した陰極（３Ｘ３ｍｍ、厚さ０．１
１、ｔ ｍ ）、３は８ｍｏｌ％Ｙ２０ｔ ・９２ｍｏ
１％Ｚ「０２からなる酸素イオン導電性固体電解質を
スパッタによって付着形成した電解質層（４Ｘ４ｍｍ、
厚さ１μｍ）、４は化学式Ｌａ６，３５ｓｒｅ、ｅｓＣ
ＯＩ！、７Ｆ ｅｌＩ３０３−δで表わされるペロブス
カイト型複合酸化物をスパッタによって付着形成した陽
極（３Ｘ３ｍｍ、厚さＯ，ｌｕｍ）、５は化学式Ｌ ａ
ｏ、９８ ａｓ、 ＋ Ａ１０３−δで表わされる酸化
物をスパッタ蒸着によって付着させて形成した中間層（
３Ｘ３ｍｍ、 厚さ０．０２ｕｍ）、６は白金リード
である。比較のため、ペロブスカイト型複合酸化物電極
を有しかつ中間層を形成していないセンサ素子、および
白金電極を設けたセンサ素子を作製した。
以上のようにして作製した各センサ素子を動作特性試験
に供した。第２図に、センサの出力特性の測定結果を示
した。測定は以下のようにして行なった。電気炉中にセ
ンサ素子を設置し、所定の素子温度になるように温度制
御を行ない、所定濃度の酸素−窒素混合ガスを約１０ｃ
ｍ／ｓｅｅの流速で流通接触させた。このとき、印加す
る電圧に対する出力電流を測定し、一定電圧印加時にお
ける出力電流を各酸素濃度に対して求めた。第２図には
、例として温度が７００℃、電圧が１ｖの場合を示した
。なお、実施例、従来例ともに各１０個の素子について
測定した。この結果、ペロプスカイト型複合酸化物電極
を用いたセンサの場合には、中間層の有無にかかわらず
ばらつきの少ない均一な出力特性を示すことが明らかに
なった。
に供した。第２図に、センサの出力特性の測定結果を示
した。測定は以下のようにして行なった。電気炉中にセ
ンサ素子を設置し、所定の素子温度になるように温度制
御を行ない、所定濃度の酸素−窒素混合ガスを約１０ｃ
ｍ／ｓｅｅの流速で流通接触させた。このとき、印加す
る電圧に対する出力電流を測定し、一定電圧印加時にお
ける出力電流を各酸素濃度に対して求めた。第２図には
、例として温度が７００℃、電圧が１ｖの場合を示した
。なお、実施例、従来例ともに各１０個の素子について
測定した。この結果、ペロプスカイト型複合酸化物電極
を用いたセンサの場合には、中間層の有無にかかわらず
ばらつきの少ない均一な出力特性を示すことが明らかに
なった。
これに対して従来の白金電極を用いたセンサは出力のば
らつきが大きく、しかも酸素濃度が高いほど顕著であっ
た。ペロブスカイト型複合酸化物は酸素の酸化還元に対
する触媒活性が高く、電極反応における反応速度が大き
いために分極が小さく、はぼ一定の電位を示す電極とな
る。従って定電圧駆動に際しては相手極に一定の電位が
印加される結果、流れる電流は酸素濃度に正確に対応す
るものとなる。このように優れた電極特性を有するため
、センサ個々の電極の微細構造の差異は出力特性に殆ど
影響をおよぼさず、従って特性ばらつきが小さく、高精
度で応答性よく酸素濃度検出ができる。なお、中間層を
形成したセンサの場合、中間層は多孔質状態に形成され
ているため、多孔質基体と一体となってガス拡散層とし
て機能し、中間層のない場合とほぼ同等のセンサ特性が
得られる。これに対して白金電極では反応速度が小さい
ため、電極の多孔度や表面積などのわずかな違いが特性
ばらつきとなって現われる。微細構造の均一な制御はき
わめて困難であり、製造歩留まり、一定の品質確保に対
する大きな障害となるものである。測定はこのほか、６
００〜８００℃の範囲で温度を替えて行なったが、いず
れの場合にも７００℃の場合と同様の結果を得た。
らつきが大きく、しかも酸素濃度が高いほど顕著であっ
た。ペロブスカイト型複合酸化物は酸素の酸化還元に対
する触媒活性が高く、電極反応における反応速度が大き
いために分極が小さく、はぼ一定の電位を示す電極とな
る。従って定電圧駆動に際しては相手極に一定の電位が
印加される結果、流れる電流は酸素濃度に正確に対応す
るものとなる。このように優れた電極特性を有するため
、センサ個々の電極の微細構造の差異は出力特性に殆ど
影響をおよぼさず、従って特性ばらつきが小さく、高精
度で応答性よく酸素濃度検出ができる。なお、中間層を
形成したセンサの場合、中間層は多孔質状態に形成され
ているため、多孔質基体と一体となってガス拡散層とし
て機能し、中間層のない場合とほぼ同等のセンサ特性が
得られる。これに対して白金電極では反応速度が小さい
ため、電極の多孔度や表面積などのわずかな違いが特性
ばらつきとなって現われる。微細構造の均一な制御はき
わめて困難であり、製造歩留まり、一定の品質確保に対
する大きな障害となるものである。測定はこのほか、６
００〜８００℃の範囲で温度を替えて行なったが、いず
れの場合にも７００℃の場合と同様の結果を得た。
次にセンサ特性の熱的安定性について示す。評価は以下
のようにして行なった。前記の各センサ素子を空気中８
００℃１時閏保持−１０００’Ｃ１０分間保持のサイク
ルを連続して５０回繰り返した後、７００℃で前記同様
の測定を行ない、出力特性を比較した。その結果を第３
図（ａ）、 （１））および（Ｃ）にそれぞれ示す。中
間層を形成したセンサの出力特性は第３図（ａ）に示す
ように初期に比べて殆ど変化していない。これに対して
中間層を形成していないセンサの出力特性は第３図（ｂ
）に示すように初期と比べて大きく変化した。
のようにして行なった。前記の各センサ素子を空気中８
００℃１時閏保持−１０００’Ｃ１０分間保持のサイク
ルを連続して５０回繰り返した後、７００℃で前記同様
の測定を行ない、出力特性を比較した。その結果を第３
図（ａ）、 （１））および（Ｃ）にそれぞれ示す。中
間層を形成したセンサの出力特性は第３図（ａ）に示す
ように初期に比べて殆ど変化していない。これに対して
中間層を形成していないセンサの出力特性は第３図（ｂ
）に示すように初期と比べて大きく変化した。
また、白金電極を形成したセンサの出力特性も第３図（
Ｃ）に示したように初期に比べて大きく変化した。中間
層を形成したセンサの場合には、電極と中間層の界面に
は結晶構造の異なるｖｌＪ質の存在は認められず、初期
の状態がよく保たれているため、センサの特性が安定に
維持されたものである。これに対して、中間層を形成し
ていない場合には、Ｃｏ Ａ １２０ ａの生成が認め
られ、電極と基体の反応が生じていることが判明した。
Ｃ）に示したように初期に比べて大きく変化した。中間
層を形成したセンサの場合には、電極と中間層の界面に
は結晶構造の異なるｖｌＪ質の存在は認められず、初期
の状態がよく保たれているため、センサの特性が安定に
維持されたものである。これに対して、中間層を形成し
ていない場合には、Ｃｏ Ａ １２０ ａの生成が認め
られ、電極と基体の反応が生じていることが判明した。
白金電極を形成したセンサの場合には、白金の焼結が生
じて触媒活性が低下し、センサ特性が変化したものであ
る。
じて触媒活性が低下し、センサ特性が変化したものであ
る。
以上の実施例で明らかなように、本発明になる燃焼制御
用センサは極めて優れた特性を示す。実施例ではＬ ｎ
としてＬａを、ＡとしてＳ「を、ＭｅとしてＦｅを用い
、かつｘ＝Ｏ，（３５，３／＝０．３とした場合につい
て示したが、ＬｎがＣｅ、 Ｐｒ、 Ｎｄの場合も
しくはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄの内二種以上の元素にな
る場合、ＡがＣａ、 Ｂａの場合もしくはＳｒ、Ｃａ
、Ｂａの内二種以上の元素になる場合、ＭｅがＮ ＋
＋ Ｍ ｎ＊ ＣｒＨＶの場合もしくはＮｉ、
Ｆｅ。
用センサは極めて優れた特性を示す。実施例ではＬ ｎ
としてＬａを、ＡとしてＳ「を、ＭｅとしてＦｅを用い
、かつｘ＝Ｏ，（３５，３／＝０．３とした場合につい
て示したが、ＬｎがＣｅ、 Ｐｒ、 Ｎｄの場合も
しくはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄの内二種以上の元素にな
る場合、ＡがＣａ、 Ｂａの場合もしくはＳｒ、Ｃａ
、Ｂａの内二種以上の元素になる場合、ＭｅがＮ ＋
＋ Ｍ ｎ＊ ＣｒＨＶの場合もしくはＮｉ、
Ｆｅ。
Ｍｎ、Ｃｒ、Ｖの内二種以上の元素になる場合、あるい
は他の組成比になる場合にも同様の結果が得られた。さ
らに、電極材料にＳｒＭｅ’Ｏ＊を添加した場合、また
ｒ４＠の白金族元素を添加した場合には、電極特性の均
一性を損なうことなく酸素の酸化還元触媒能を高める効
果を示す。酸素イオン導電性固体電解質としては８ｍｏ
ｌ％Ｙ ２０３・９２ｍｏｌ％Ｚｒｏ２を用いたが、同
様の機能を有するものであれはこれに限定するものでは
ない。中間層材料も、同様の機能を有するものであれば
実施例に限定するものではない。多孔質基体材料も実施
例に限定するものではない。センサ形態も実施例に限定
するものではなく、発明の主旨に反しない限り任意の形
態を取り得るものである。センサの作製法も印刷、溶射
その他の方法、及びそれらの組合せを用いることができ
る。
は他の組成比になる場合にも同様の結果が得られた。さ
らに、電極材料にＳｒＭｅ’Ｏ＊を添加した場合、また
ｒ４＠の白金族元素を添加した場合には、電極特性の均
一性を損なうことなく酸素の酸化還元触媒能を高める効
果を示す。酸素イオン導電性固体電解質としては８ｍｏ
ｌ％Ｙ ２０３・９２ｍｏｌ％Ｚｒｏ２を用いたが、同
様の機能を有するものであれはこれに限定するものでは
ない。中間層材料も、同様の機能を有するものであれば
実施例に限定するものではない。多孔質基体材料も実施
例に限定するものではない。センサ形態も実施例に限定
するものではなく、発明の主旨に反しない限り任意の形
態を取り得るものである。センサの作製法も印刷、溶射
その他の方法、及びそれらの組合せを用いることができ
る。
発明の効果
以上のように、本発明にかかる燃焼制御用センサはきわ
めて安定した特性を示し、長期間にわたって精度よく燃
焼排ガス中の酸素濃度を測定でき、適正な燃焼状態に制
御することができるものである。
めて安定した特性を示し、長期間にわたって精度よく燃
焼排ガス中の酸素濃度を測定でき、適正な燃焼状態に制
御することができるものである。
第１図は本発明にかかる燃焼制御用センサの一実施例を
示す模・成約断面図、第２図は同センサ素子の出力特性
図、第３図（ａ）、 （ｂ）および（Ｃ）はそれぞれ実
施例、従来例（中間層なし）及び従来例（白金電極）の
各センサ特性の熱的安定性を示す図である。 ｌ・・・多孔質基板、２・・・陰極、３・・・電解質層
、４・・・陽極、５・・・中間層、６・・・リード。 代理人の氏名 弁理士 粟野重孝はか１名図 峻素濃−斐 （ｚ） ５十開眉 酸系 急浅 （ｚ） 第 図 （ｂ） 股系惠友嶋ジ 第 図 （Ｃ） 殻を稟演 （′／Ｄ）
示す模・成約断面図、第２図は同センサ素子の出力特性
図、第３図（ａ）、 （ｂ）および（Ｃ）はそれぞれ実
施例、従来例（中間層なし）及び従来例（白金電極）の
各センサ特性の熱的安定性を示す図である。 ｌ・・・多孔質基板、２・・・陰極、３・・・電解質層
、４・・・陽極、５・・・中間層、６・・・リード。 代理人の氏名 弁理士 粟野重孝はか１名図 峻素濃−斐 （ｚ） ５十開眉 酸系 急浅 （ｚ） 第 図 （ｂ） 股系惠友嶋ジ 第 図 （Ｃ） 殻を稟演 （′／Ｄ）
Claims (3)
- （１）耐熱性の多孔質基体上に陰極、酸素イオン導電性
固体電解質、および陽極が順次積層して形成された構造
を備え、陰極と陽極のうち少なくとも一方の電極が一般
式Ｌｎ＿１＿−＿ｘＡ＿ｘＣｏ＿１＿−＿ｙＭｅ＿ｙＯ
＿３＿−＿δ（ＬｎはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄから選ぶ
少なくとも一種の元素、ＡはＳｒ、Ｃａ、Ｂａから選ぶ
少なくとも一種の元素、ＭｅはＮｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｃｒ
、Ｖから選ぶ少なくとも一種の元素、０≦ｘ≦１、０≦
ｙ≦１、δは酸素欠損量）で表わされるペロブスカイト
型複合酸化物からなり、前記ペロブスカイト型複合酸化
物電極と多孔質基体の間にペロブスカイト型複合酸化物
に対して非反応性である材料からなる多孔質中間層が介
在されたことを特徴とする燃焼制御用センサ。 - （２）電極材料にＳｒＭｅ’Ｏ＿３（Ｍｅ’はＴｉ、Ｚ
ｒ、Ｈｆから選ぶ少なくとも一種の元素）を前記ペロブ
スカイト型複合酸化物に対して０〜８０ｍｏｌ％、望ま
しくは４０〜７０ｍｏｌ％添加することを特徴とする請
求項１記載の燃焼制御用センサ。 - （３）電極材料に少なくとも一種の白金族元素を添加す
ることを特徴とする請求項１又は２記載の燃焼制御用セ
ンサ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1017117A JPH07101212B2 (ja) | 1989-01-26 | 1989-01-26 | 燃焼制御用センサ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1017117A JPH07101212B2 (ja) | 1989-01-26 | 1989-01-26 | 燃焼制御用センサ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02196953A true JPH02196953A (ja) | 1990-08-03 |
| JPH07101212B2 JPH07101212B2 (ja) | 1995-11-01 |
Family
ID=11935096
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1017117A Expired - Fee Related JPH07101212B2 (ja) | 1989-01-26 | 1989-01-26 | 燃焼制御用センサ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07101212B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0518933A (ja) * | 1991-07-09 | 1993-01-26 | Fujikura Ltd | 酸素センサ |
| JPH06160337A (ja) * | 1992-11-20 | 1994-06-07 | Fujikura Ltd | 限界電流式酸素センサ |
| JP2007008778A (ja) * | 2005-07-01 | 2007-01-18 | Chubu Electric Power Co Inc | セラミックス材料、酸素電極材料、酸素電極ならびに燃料電池およびその製造方法 |
-
1989
- 1989-01-26 JP JP1017117A patent/JPH07101212B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0518933A (ja) * | 1991-07-09 | 1993-01-26 | Fujikura Ltd | 酸素センサ |
| JPH06160337A (ja) * | 1992-11-20 | 1994-06-07 | Fujikura Ltd | 限界電流式酸素センサ |
| JP2007008778A (ja) * | 2005-07-01 | 2007-01-18 | Chubu Electric Power Co Inc | セラミックス材料、酸素電極材料、酸素電極ならびに燃料電池およびその製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07101212B2 (ja) | 1995-11-01 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |