JPH02196952A - 燃焼制御用センサ - Google Patents
燃焼制御用センサInfo
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- JPH02196952A JPH02196952A JP1017116A JP1711689A JPH02196952A JP H02196952 A JPH02196952 A JP H02196952A JP 1017116 A JP1017116 A JP 1017116A JP 1711689 A JP1711689 A JP 1711689A JP H02196952 A JPH02196952 A JP H02196952A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、各種燃焼機器、ボイラー 自動車等に用い、
燃焼排ガスなどの被測定ガス中にて燃焼の当量点を検出
し、適正な燃焼状態を維持するために用いる燃焼制御用
センサに間するものである。
燃焼排ガスなどの被測定ガス中にて燃焼の当量点を検出
し、適正な燃焼状態を維持するために用いる燃焼制御用
センサに間するものである。
従来の技術
従来、この種のセンサとしては、酸素イオン導電性固体
電解質基体として安定化ジルコニアを用い、電極として
白金を用いたものがある。このセンサは酸素濃淡電池方
式をとり、燃焼の当量点（理論空燃比）を境に生じる酸
素濃度（酸素分圧）の急変に対して大きな出力変化が得
られる。これに対して発明者らは、電極材・料として白
金に替えて一般式Ｌ ｎ＋−ｘＡｘｃｏ＋−、Ｍｅ、０
３−δで表わされるペロブスカイト型複合酸化物を用い
る燃焼制御用センサを提案した。〜 電極材料として白金を用いる場合、触媒能を向上させる
ために白金電極の表面積を増大して使用する。このため
の方法として白金粒子の微細化、電極の多孔質化が一般
に行なわれるが、このような多孔質電極を均質に形成す
ることは難しく、しかも微細化したあるいは多孔質状態
の白金は高温で焼結を起こし易く、触媒能の経時的劣化
が生じ易い。従って、白金をこの種のセンサの熱的安定
性を備えた電極とすることは極めて困難である。
電解質基体として安定化ジルコニアを用い、電極として
白金を用いたものがある。このセンサは酸素濃淡電池方
式をとり、燃焼の当量点（理論空燃比）を境に生じる酸
素濃度（酸素分圧）の急変に対して大きな出力変化が得
られる。これに対して発明者らは、電極材・料として白
金に替えて一般式Ｌ ｎ＋−ｘＡｘｃｏ＋−、Ｍｅ、０
３−δで表わされるペロブスカイト型複合酸化物を用い
る燃焼制御用センサを提案した。〜 電極材料として白金を用いる場合、触媒能を向上させる
ために白金電極の表面積を増大して使用する。このため
の方法として白金粒子の微細化、電極の多孔質化が一般
に行なわれるが、このような多孔質電極を均質に形成す
ることは難しく、しかも微細化したあるいは多孔質状態
の白金は高温で焼結を起こし易く、触媒能の経時的劣化
が生じ易い。従って、白金をこの種のセンサの熱的安定
性を備えた電極とすることは極めて困難である。
これに対して前記ペロブスカイト型複合酸化物は、優れ
た触媒能を有する上、熱的にも極めて安定で、長期間に
わたって安定した特性を維持することが可能となる。
た触媒能を有する上、熱的にも極めて安定で、長期間に
わたって安定した特性を維持することが可能となる。
発明が解決しようとする課題
一般にペロブスカイト型複合酸化物は固体電解質に比べ
て熱膨張係数が大きく、熱的な変動をともなう環境に長
期間置かれると、電極と固体電解質の密着性が低下して
界面抵抗が大きくなる傾向があり、電極特性が変動劣化
する恐れがある。
て熱膨張係数が大きく、熱的な変動をともなう環境に長
期間置かれると、電極と固体電解質の密着性が低下して
界面抵抗が大きくなる傾向があり、電極特性が変動劣化
する恐れがある。
本発明は、このような従来技術の改題を解決することを
目的とするものである。
目的とするものである。
課題を解決するための手段
本発明は、電極をベロブス力、イト型複合酸化物と酸素
イオン導電性固体電解質とから構成するものである。
イオン導電性固体電解質とから構成するものである。
作用
本発明になる燃焼制御用センサにおいては、電極に含ま
れる固体電解質が結着材として機能し、電極と固体電解
質との密着性を高める。
れる固体電解質が結着材として機能し、電極と固体電解
質との密着性を高める。
実施例
以下に、本発明の実施例を図面を参照して説明する。
第１図は本発明にがかるセンサの一実施例を示す模式的
断面図である。同図において、ｌは８ｍｏｌ％Ｙ２Ｏ３
・９２ｍ０１％ＺｒＯ２からなる酸素イオン導電性固体
電解質ディスク（８φＸｌｔｍ ｍ ）、２はスパッタ
蒸着によって付着させて形成した化学式Ｌａｌｌ３ｓＳ
ｒ＋＋、５ｓＣＯｓ７Ｆｅｌ！３０３−δで表わされる
ペロブスカイト型複合酸化物７０ｗｔ％と８ｍ０１％Ｙ
２Ｏ３・９２ｍ０１％Ｚｒ０２３０ ｗ ｔ％からなる
電極（５φｍｍ、 厚さ０．１、μｍ）、３は耐熱性
を有する緻密なチューブ状のセンサ支持体（外径１０ｍ
ｍ、 長さδＯｍ ｍ ）、４は電極リード引き出し用
達通孔、５は電極リード線、６は雰囲気Ｂ用の連通孔で
ある。ディスクは支持体の先端に耐熱シール材で固定し
である。
断面図である。同図において、ｌは８ｍｏｌ％Ｙ２Ｏ３
・９２ｍ０１％ＺｒＯ２からなる酸素イオン導電性固体
電解質ディスク（８φＸｌｔｍ ｍ ）、２はスパッタ
蒸着によって付着させて形成した化学式Ｌａｌｌ３ｓＳ
ｒ＋＋、５ｓＣＯｓ７Ｆｅｌ！３０３−δで表わされる
ペロブスカイト型複合酸化物７０ｗｔ％と８ｍ０１％Ｙ
２Ｏ３・９２ｍ０１％Ｚｒ０２３０ ｗ ｔ％からなる
電極（５φｍｍ、 厚さ０．１、μｍ）、３は耐熱性
を有する緻密なチューブ状のセンサ支持体（外径１０ｍ
ｍ、 長さδＯｍ ｍ ）、４は電極リード引き出し用
達通孔、５は電極リード線、６は雰囲気Ｂ用の連通孔で
ある。ディスクは支持体の先端に耐熱シール材で固定し
である。
センサの一対の電極２のうち、一方の電極は雰囲気Ａに
接し、もう一方の電極は連通孔を通して雰囲気Ｂに接し
ており、雰囲気ＡとＢは図示していない隔壁により相互
に分離される。比較のため、Ｌ ａ＠、３ｓｓ ｒｓ、
ｓｓＣＯＢ、７Ｆ ｅｓ、ａｏｔ−δだけからなる電極
を設けたセンサ、および白金電極を設けたセンサをそれ
ぞれ作製した。
接し、もう一方の電極は連通孔を通して雰囲気Ｂに接し
ており、雰囲気ＡとＢは図示していない隔壁により相互
に分離される。比較のため、Ｌ ａ＠、３ｓｓ ｒｓ、
ｓｓＣＯＢ、７Ｆ ｅｓ、ａｏｔ−δだけからなる電極
を設けたセンサ、および白金電極を設けたセンサをそれ
ぞれ作製した。
以上のようにして作製したセンサ素子を後に述べる動作
特性試験に供した。一方、電極と固体電解質基板の密着
性を評価するために、８ｍ０１％Ｙ２Ｏ３・９２ｍｏ！
％Ｚ「０２基板上にＬａｓ、３ｓＳｒｓ、ｓ５ｃ ｏ＠
７Ｆ ｅｌｌ、３０３−δ７０ ｗ ｔ％＋８ｍｏｌ％
Ｙ２Ｏ３・９２ｍ０１％ＺｒＯ２３０ｗｔ％からなる混
合物をスパッタ蒸着により約１μｍの厚さに付着させた
試料と、比較のためＬａａ３ｓＳ ｒｏ、ｓｓＣ。
特性試験に供した。一方、電極と固体電解質基板の密着
性を評価するために、８ｍ０１％Ｙ２Ｏ３・９２ｍｏ！
％Ｚ「０２基板上にＬａｓ、３ｓＳｒｓ、ｓ５ｃ ｏ＠
７Ｆ ｅｌｌ、３０３−δ７０ ｗ ｔ％＋８ｍｏｌ％
Ｙ２Ｏ３・９２ｍ０１％ＺｒＯ２３０ｗｔ％からなる混
合物をスパッタ蒸着により約１μｍの厚さに付着させた
試料と、比較のためＬａａ３ｓＳ ｒｏ、ｓｓＣ。
ｓ、ｒＦｅｅ３０３−δだけを同じ厚さに付着させた試
料をそれぞれ作製した。先ず密着性の評価結果について
示す。密着性の評価は次に述べる方法によって行なった
。試料を電気炉中に設置し、３００会９００℃（１００
０℃／ｈの昇降温）のヒートサイクルを１００回繰り返
したのち、粘着テープを膜表面に貼りつけてから引きは
がし、そのときの膜の剥離の有無を調べた。表１に、各
２０個の試料について評価した結果を示した。
料をそれぞれ作製した。先ず密着性の評価結果について
示す。密着性の評価は次に述べる方法によって行なった
。試料を電気炉中に設置し、３００会９００℃（１００
０℃／ｈの昇降温）のヒートサイクルを１００回繰り返
したのち、粘着テープを膜表面に貼りつけてから引きは
がし、そのときの膜の剥離の有無を調べた。表１に、各
２０個の試料について評価した結果を示した。
実施例においては膜の剥離は全く生じなかったが、従来
例では２５％の率で剥離が生じた。また、ヒートサイク
ルテスト後の膜表面を拡大観察したところ、従来例では
膜に多数のクラックが人っているのが認められた。一方
、実施例においてはまったく問題はなかった。実施例に
おいては膜中の固体電解質が結合材かつ緩衝材として機
能し、ヒートサイクルによっても基板との密着性の低下
や膜内の歪の増大が抑えられるため、クラックの発生や
剥離が生じないと考えられる。
例では２５％の率で剥離が生じた。また、ヒートサイク
ルテスト後の膜表面を拡大観察したところ、従来例では
膜に多数のクラックが人っているのが認められた。一方
、実施例においてはまったく問題はなかった。実施例に
おいては膜中の固体電解質が結合材かつ緩衝材として機
能し、ヒートサイクルによっても基板との密着性の低下
や膜内の歪の増大が抑えられるため、クラックの発生や
剥離が生じないと考えられる。
第２図に、センサの出力特性の測定結果を示した。測定
は以下のようにして行なった。センサ素子を電気炉中に
設置し、素子温度が８００℃になるように温度制御を行
なった。そして雰囲気Ｂを基準ガス雰囲気とし、空気を
所定の流量で送給し、一方の雰囲気Ａを被検ガス雰囲気
として、各種酸素分圧に調整したガスを送給した。そし
て、電極間に発生する起電力（出力電圧）を測定し、第
２図のグラフに示したような結果を得た。
は以下のようにして行なった。センサ素子を電気炉中に
設置し、素子温度が８００℃になるように温度制御を行
なった。そして雰囲気Ｂを基準ガス雰囲気とし、空気を
所定の流量で送給し、一方の雰囲気Ａを被検ガス雰囲気
として、各種酸素分圧に調整したガスを送給した。そし
て、電極間に発生する起電力（出力電圧）を測定し、第
２図のグラフに示したような結果を得た。
この結果、ペロブスカイト型複合酸化物電極を用いたセ
ンサの場合は、固体電解質の混合の有無に、かかわらず
理想的な出力特性を示すことが明らかになった。これに
対して従来の白金を電極とするセンサの出力特性は理想
的な特性からややはずれた特性を示した。ペロブスカイ
ト型複合酸化物は電子導電性とともに酸素イオン導電性
を有し、しかも優れた触媒能を有しているため、本セン
サの電極材料としてきわめて優れた機能を発揮するもの
である。固体電解質を混合した電極を形成したセンサの
場合には、基板に対して密着性がよく、良好な接合状態
を呈する上、優れた酸素イオン導電性を示しかつ触媒能
に優れるため、ペロブスカイト型複合酸化物のみからな
る電極を用いたセンサの優れた特性をそのまま発揮する
ものである。
ンサの場合は、固体電解質の混合の有無に、かかわらず
理想的な出力特性を示すことが明らかになった。これに
対して従来の白金を電極とするセンサの出力特性は理想
的な特性からややはずれた特性を示した。ペロブスカイ
ト型複合酸化物は電子導電性とともに酸素イオン導電性
を有し、しかも優れた触媒能を有しているため、本セン
サの電極材料としてきわめて優れた機能を発揮するもの
である。固体電解質を混合した電極を形成したセンサの
場合には、基板に対して密着性がよく、良好な接合状態
を呈する上、優れた酸素イオン導電性を示しかつ触媒能
に優れるため、ペロブスカイト型複合酸化物のみからな
る電極を用いたセンサの優れた特性をそのまま発揮する
ものである。
測定はこの他６００〜９００℃の範囲で温度をかえて行
なったが、いずれの場合にも８００℃の場合と同様の結
果を得た。
なったが、いずれの場合にも８００℃の場合と同様の結
果を得た。
次に、センサ特性の経時安定性について示す。
評価は以下のようにして行なった。前記のセンサ素子を
空気中で８５０℃に５００時間保持したのち、８００℃
において前記同様の出力特性の測定を行なった。その結
果のグラフを第３図（ａ）。
空気中で８５０℃に５００時間保持したのち、８００℃
において前記同様の出力特性の測定を行なった。その結
果のグラフを第３図（ａ）。
（ｂ）、及び（ｃ）にそれぞれ示した。
本発明になるセンサの出力特性は第３図（ａ）に示すよ
うに殆と変化していない。これに対し、Ｌ ａａ、ｉｓ
ｓ ｒ＠、ｅｓｃ Ｏ＠、７Ｆ ｅｅ、３０ｉ−δだけ
からなる電極を形成したセンサの出力特性（同図（ｂ）
）は初期に比べて大きく変化した０本発明になるセンサ
においては電極と基板の密着性が優れており、熱的にも
安定で接合状態が変化しない。そのために電極特性が安
定で信頼性が高く、長期にわたり初期特性を維持するこ
とができる。これに対して、固体電解質を混合していな
い電極の場合には、密着性が低下して界面状態が変化し
たものである。
うに殆と変化していない。これに対し、Ｌ ａａ、ｉｓ
ｓ ｒ＠、ｅｓｃ Ｏ＠、７Ｆ ｅｅ、３０ｉ−δだけ
からなる電極を形成したセンサの出力特性（同図（ｂ）
）は初期に比べて大きく変化した０本発明になるセンサ
においては電極と基板の密着性が優れており、熱的にも
安定で接合状態が変化しない。そのために電極特性が安
定で信頼性が高く、長期にわたり初期特性を維持するこ
とができる。これに対して、固体電解質を混合していな
い電極の場合には、密着性が低下して界面状態が変化し
たものである。
白金を用いたセンサの場合は第３図（Ｃ）に示したよう
な特性の変化が認められた。白金を用いた場合には、高
温雰囲気で徐々に焼結が進行し、電極の微細構造の変化
や表面積の減少にともなって触媒活性が低下し、出力特
性が変化したものと考えられる。
な特性の変化が認められた。白金を用いた場合には、高
温雰囲気で徐々に焼結が進行し、電極の微細構造の変化
や表面積の減少にともなって触媒活性が低下し、出力特
性が変化したものと考えられる。
以上の実施例で明らかなように、本発明になる燃焼制御
用センサは極めて優れた特性を示す。本実施例では、Ｌ
ｎとしてＬａを、ＡとしてＳｒを、ＭｅとしてＦｅを用
い、かつｘ＝０．６５、ｙ＝０．３とした場合について
示したが、ＬｎがＣｅ。
用センサは極めて優れた特性を示す。本実施例では、Ｌ
ｎとしてＬａを、ＡとしてＳｒを、ＭｅとしてＦｅを用
い、かつｘ＝０．６５、ｙ＝０．３とした場合について
示したが、ＬｎがＣｅ。
Ｐｒ、Ｎｄの場合、もしくはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄの
内二種以上の元素になる場合、ＡがＣａ、Ｂａの場合、
もしくはＳｒ、 Ｃａ、 Ｂａの内二種以上の元素
になる場合、ＭｅがＮｉ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｖの場合、もし
くはＮｉ、 Ｆｅ、 Ｍｎ、 Ｃｒ、 Ｖの内二
種以上の元素になる場合、あるいは他の組成比の場合に
も同様の結果が得られた。さらに、電極材料にＳｒＭｅ
’０３を添加した場合、また微量の白金族元素を添加し
た場合には、電極特性の均一性を損なう事なく酸素の酸
化還元触媒能を高める効果を示す、酸素イオン導電性固
体電解質としては、８ｍｏ １％Ｙ２Ｏ３・９２ｍ０１
％ＺｒＯ２を用いたが、同様の機能を有するものであれ
ばこれに限定するものではない。電極材料として用いる
酸素イオン導電性固体電解質材料も同様の機能を有する
ものであれば実施例に限定するものではない。センサ形
状も実施例に限定するものではなく、発明の主旨に反し
ない限り任意の形態をとり得るものである。センサの作
製法も実施例に限らず、印刷、溶射その他の方法を用い
ることができる。
内二種以上の元素になる場合、ＡがＣａ、Ｂａの場合、
もしくはＳｒ、 Ｃａ、 Ｂａの内二種以上の元素
になる場合、ＭｅがＮｉ、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｖの場合、もし
くはＮｉ、 Ｆｅ、 Ｍｎ、 Ｃｒ、 Ｖの内二
種以上の元素になる場合、あるいは他の組成比の場合に
も同様の結果が得られた。さらに、電極材料にＳｒＭｅ
’０３を添加した場合、また微量の白金族元素を添加し
た場合には、電極特性の均一性を損なう事なく酸素の酸
化還元触媒能を高める効果を示す、酸素イオン導電性固
体電解質としては、８ｍｏ １％Ｙ２Ｏ３・９２ｍ０１
％ＺｒＯ２を用いたが、同様の機能を有するものであれ
ばこれに限定するものではない。電極材料として用いる
酸素イオン導電性固体電解質材料も同様の機能を有する
ものであれば実施例に限定するものではない。センサ形
状も実施例に限定するものではなく、発明の主旨に反し
ない限り任意の形態をとり得るものである。センサの作
製法も実施例に限らず、印刷、溶射その他の方法を用い
ることができる。
発明の効果
以上のように、本発明になる燃焼制御用センサは極めて
安定した特性を示し、長期間にわたって精度よく適正な
燃焼状態に制御することができるものである。
安定した特性を示し、長期間にわたって精度よく適正な
燃焼状態に制御することができるものである。
第１図は本発明になる燃焼制御用センサの一実施例を示
す模式的断面図、第２図はセンサの出力特性を示すグラ
フ、第３図（ａ）、 （ｂ）および（ｃ）はそれぞれ
前記実施例、従来例（固体電解質の混合なし）および従
来例（白金電極）の各センサ特性の経時安定性を示す図
である。 ｌ・・・酸素イオン導電性固体電解質、２・・・電極、
３・・・支持体、４・・・電極リード用達通孔、５・・
・電極リード、６・・・雰囲気Ｂ用達通孔。 代理人の氏名 弁理士 粟野重孝はか１名第 図 墾燃沈 空り１によし 第 図 （ｂ）
す模式的断面図、第２図はセンサの出力特性を示すグラ
フ、第３図（ａ）、 （ｂ）および（ｃ）はそれぞれ
前記実施例、従来例（固体電解質の混合なし）および従
来例（白金電極）の各センサ特性の経時安定性を示す図
である。 ｌ・・・酸素イオン導電性固体電解質、２・・・電極、
３・・・支持体、４・・・電極リード用達通孔、５・・
・電極リード、６・・・雰囲気Ｂ用達通孔。 代理人の氏名 弁理士 粟野重孝はか１名第 図 墾燃沈 空り１によし 第 図 （ｂ）
Claims (3)
- （１）酸素イオン導電性固体電解質からなる基体上に設
ける一対の電極のうち、少なくとも一方の電極が一般式
Ｌｎ＿１＿−＿ｘＡ＿ｘＣｏ＿１＿−＿ｙＭｅ＿ｙＯ＿
３＿−＿δ（ＬｎはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄから選択さ
れる少なくとも一種の元素、Ａは、Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａか
ら選択される少なくとも一種の元素、ＭｅはＮｉ、Ｆｅ
、Ｍｎ、Ｃｒ、Ｖから選択される少なくとも一種の元素
、０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦１、δは酸素欠損量）で表わさ
れるペロブスカイト型複合酸化物と酸素イオン導電性固
体電解質とを備えたことを特徴とする燃焼制御用センサ
。 - （２）電極材料にＳｒＭｅ’Ｏ＿３（Ｍｅ’はＴｉ、Ｚ
ｒ、Ｈｆから選ぶ少なくとも一種の元素）をペロブスカ
イト型複合酸化物に対して０〜８０ｍｏｌ％、望ましく
は４０〜７０ｍｏｌ％添加されたことを特徴とする請求
項１記載の燃焼制御用センサ。 - （３）電極材料に少なくとも一種の白金族元素が添加さ
れたことを特徴とする請求項１又は２記載の燃焼制御用
センサ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1017116A JPH02196952A (ja) | 1989-01-26 | 1989-01-26 | 燃焼制御用センサ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1017116A JPH02196952A (ja) | 1989-01-26 | 1989-01-26 | 燃焼制御用センサ |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02196952A true JPH02196952A (ja) | 1990-08-03 |
Family
ID=11935065
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1017116A Pending JPH02196952A (ja) | 1989-01-26 | 1989-01-26 | 燃焼制御用センサ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02196952A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002333428A (ja) * | 2001-05-08 | 2002-11-22 | Toyota Central Res & Dev Lab Inc | 希土類元素を含む電極及び該電極を備えた電気化学セル |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6398557A (ja) * | 1986-10-15 | 1988-04-30 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 低温作動型酸素センサ |
| JPS63158451A (ja) * | 1986-12-23 | 1988-07-01 | Tech Res Assoc Conduct Inorg Compo | 燃焼制御用センサ |
| JPS63311161A (ja) * | 1987-06-15 | 1988-12-19 | Tech Res Assoc Conduct Inorg Compo | 燃焼制御用センサ |
| JPS649358A (en) * | 1987-07-01 | 1989-01-12 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | Electrode material |
| JPH01102354A (ja) * | 1987-10-16 | 1989-04-20 | Tech Res Assoc Conduct Inorg Compo | 燃焼制御用センサ |
-
1989
- 1989-01-26 JP JP1017116A patent/JPH02196952A/ja active Pending
Patent Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6398557A (ja) * | 1986-10-15 | 1988-04-30 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 低温作動型酸素センサ |
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| JPH01102354A (ja) * | 1987-10-16 | 1989-04-20 | Tech Res Assoc Conduct Inorg Compo | 燃焼制御用センサ |
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|---|---|---|---|---|
| JP2002333428A (ja) * | 2001-05-08 | 2002-11-22 | Toyota Central Res & Dev Lab Inc | 希土類元素を含む電極及び該電極を備えた電気化学セル |
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