JPH0531105B2 - - Google Patents
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- JPH0531105B2 JPH0531105B2 JP62095675A JP9567587A JPH0531105B2 JP H0531105 B2 JPH0531105 B2 JP H0531105B2 JP 62095675 A JP62095675 A JP 62095675A JP 9567587 A JP9567587 A JP 9567587A JP H0531105 B2 JPH0531105 B2 JP H0531105B2
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Landscapes
- Measuring Oxygen Concentration In Cells (AREA)
- Regulation And Control Of Combustion (AREA)
- Investigating Or Analyzing Materials By The Use Of Fluid Adsorption Or Reactions (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は燃焼排ガス等の被測定ガス中の残存酸
素濃度により空気と燃料の比を検出し、適正な燃
焼状態を維持するために用いる燃焼制御用センサ
に関するものである。
素濃度により空気と燃料の比を検出し、適正な燃
焼状態を維持するために用いる燃焼制御用センサ
に関するものである。
従来の技術
従来、この種のセンサとして、酸素イオン導電
性固体電解質に安定化ジルコニアを用い、陽極お
よび陰極として白金を用い、さらに陰極上にガス
拡散層を設けた形のものがある。該センサにおい
ては、両極間に印加される電圧によつて固体電解
質中を酸素イオンが移動し、これを電流として取
り出すことができる。この酸素イオンの移動は陰
極上に設けたガス拡散層によつて結果的に律速さ
れるため、出力電流は一定値まで増加した後飽和
する。この飽和電流値は雰囲気中の酸素濃度に応
じた値を示しため、電流値を測定することにより
排ガス中の酸素濃度を知ることができ、従つて適
正な空燃比になるように燃焼を制御することが可
能になる。
性固体電解質に安定化ジルコニアを用い、陽極お
よび陰極として白金を用い、さらに陰極上にガス
拡散層を設けた形のものがある。該センサにおい
ては、両極間に印加される電圧によつて固体電解
質中を酸素イオンが移動し、これを電流として取
り出すことができる。この酸素イオンの移動は陰
極上に設けたガス拡散層によつて結果的に律速さ
れるため、出力電流は一定値まで増加した後飽和
する。この飽和電流値は雰囲気中の酸素濃度に応
じた値を示しため、電流値を測定することにより
排ガス中の酸素濃度を知ることができ、従つて適
正な空燃比になるように燃焼を制御することが可
能になる。
これに対して発明者らは、陰極材料として白金
にかえてLn1-xAxCo1-yMeyO3-〓（LnはLa，Ce，
Pr，Ndから選ぶ少くとも一種の元素、ＡはSr，
Ca，Baから選ぶ少くとも一種の元素、MeはNi，
Fe，Mn，Cr，Ｖから選ぶ少くとも一種の元素、
０≦ｘ≦１，０≦ｙ≦１，δは酸素欠損量）で表
わされるペロブスカイト型複合酸化物を用いる燃
焼制御用センサを提案した。白金の場合には電極
反応速度が小さいために分極が大きく、該電極自
身の電位が不安定になつて相手極に一定の電位が
印加され難い。この点を改善するために表面積を
増加させることが必要になるが、白金は高温でシ
ンタリングを起こしやすいこともあつて、均質か
つ長期安定性を有する多孔質電極とすることは極
めて困難である。これに対して前記ペロブスカイ
ト型複合酸化物を陰極材料として用いると、酸素
還元反応に高い触媒作用を有するため、電極反応
に際しての分極が極めて小さく、安定した電極電
位を与える。その結果、陽極にたえず一定の電位
が印加され、ばらつきの極めて小さな優れたセン
サ特性が得られる。また、熱的にも安定で長期間
にわたつて優れた特性を維持することができる。
にかえてLn1-xAxCo1-yMeyO3-〓（LnはLa，Ce，
Pr，Ndから選ぶ少くとも一種の元素、ＡはSr，
Ca，Baから選ぶ少くとも一種の元素、MeはNi，
Fe，Mn，Cr，Ｖから選ぶ少くとも一種の元素、
０≦ｘ≦１，０≦ｙ≦１，δは酸素欠損量）で表
わされるペロブスカイト型複合酸化物を用いる燃
焼制御用センサを提案した。白金の場合には電極
反応速度が小さいために分極が大きく、該電極自
身の電位が不安定になつて相手極に一定の電位が
印加され難い。この点を改善するために表面積を
増加させることが必要になるが、白金は高温でシ
ンタリングを起こしやすいこともあつて、均質か
つ長期安定性を有する多孔質電極とすることは極
めて困難である。これに対して前記ペロブスカイ
ト型複合酸化物を陰極材料として用いると、酸素
還元反応に高い触媒作用を有するため、電極反応
に際しての分極が極めて小さく、安定した電極電
位を与える。その結果、陽極にたえず一定の電位
が印加され、ばらつきの極めて小さな優れたセン
サ特性が得られる。また、熱的にも安定で長期間
にわたつて優れた特性を維持することができる。
発明が解決しようとする問題点
一般に燃焼排ガス中の酸素濃度を測定する場合
には、センサ素子を排ガスに直接接触させる。一
般の燃焼排ガス中にはNOx，SOx，COxなどのガ
スに加え、多量の水分が含まれるが、ペロブスカ
イト型複合酸化物はこれらの排ガス成分、例えば
NOxと水分の作用によつて構成元素が硝酸塩化
されて溶出、分解することがあり、その結果、酸
素還元触媒活性が失われ、電極としての機能が低
下するおそれがある。
には、センサ素子を排ガスに直接接触させる。一
般の燃焼排ガス中にはNOx，SOx，COxなどのガ
スに加え、多量の水分が含まれるが、ペロブスカ
イト型複合酸化物はこれらの排ガス成分、例えば
NOxと水分の作用によつて構成元素が硝酸塩化
されて溶出、分解することがあり、その結果、酸
素還元触媒活性が失われ、電極としての機能が低
下するおそれがある。
本発明は上記問題点に鑑み長期にわたつて安定
した特性の燃焼制御センサを得ることを目的とす
る。
した特性の燃焼制御センサを得ることを目的とす
る。
問題点を解決するための手段
本発明は、前記の問題点に着目してなされたも
ので、ペロブスカイト型複合酸化物からなる陰極
面上に設けるガス拡散層をMgOもしくはMgOを
主体とする材料で構成するものである。
ので、ペロブスカイト型複合酸化物からなる陰極
面上に設けるガス拡散層をMgOもしくはMgOを
主体とする材料で構成するものである。
作 用
本発明による燃焼制御用センサにおいては、ガ
ス拡散層に含まれるMgOが塩基点として作用し、
燃焼排ガス中に含まれる例えばNOxを吸収して
硝酸塩あるいは塩基性硝酸塩を生成し、ペロブス
カイト型複合酸化物からなる陰極構成成分の硝酸
塩化を防止する保護層としての機能を発揮する。
また、ガス拡散層を通過したNOxによつて陰極
が硝酸塩化された場合にも、MgOの強塩基性に
より速やかに硝酸イオンが引き抜かれるため、触
媒能の低下が生じることなく、電極機能は安定に
維持される。硝酸塩化されたMgOは高温で分解
し再びMgOに戻り、機能が再生する。
ス拡散層に含まれるMgOが塩基点として作用し、
燃焼排ガス中に含まれる例えばNOxを吸収して
硝酸塩あるいは塩基性硝酸塩を生成し、ペロブス
カイト型複合酸化物からなる陰極構成成分の硝酸
塩化を防止する保護層としての機能を発揮する。
また、ガス拡散層を通過したNOxによつて陰極
が硝酸塩化された場合にも、MgOの強塩基性に
より速やかに硝酸イオンが引き抜かれるため、触
媒能の低下が生じることなく、電極機能は安定に
維持される。硝酸塩化されたMgOは高温で分解
し再びMgOに戻り、機能が再生する。
実施例
第１図は本発明になるセンサ素子の一実施例を
示す模式的断面図である。１は8mol％Y2O3−
92mol％ZrO2からなる酸素イオン導電性固体電解
質板（直径5.5mm厚さ１mm）、２は白金ペーストを
スクリーン印刷によつて付着させて形成した陽極
（厚さ3μm）、３は化学式0.4La0.35Sr0.65Co0.7Fe0.3
O3-〓−0.6SrTiO3で表わされる酸化物をフレーム
溶射によつて付着させて形成した陰極（厚さ
15μm）、４はMgOを約70wt％を含む無機質のガ
ス拡散層（厚さ100μm）、５は陽極引出端子、６
は陰極引出端子、７はガラス質の気体不透過シー
ルである。比較のため、形状寸法を前記実施例と
同じとし、かつMgOを含まないガス拡散層を設
けたセンサ素子、および陰極を白金で形成したセ
ンサ素子（ガス拡散層にはMgOを含まない）を
それぞれ作製した。
示す模式的断面図である。１は8mol％Y2O3−
92mol％ZrO2からなる酸素イオン導電性固体電解
質板（直径5.5mm厚さ１mm）、２は白金ペーストを
スクリーン印刷によつて付着させて形成した陽極
（厚さ3μm）、３は化学式0.4La0.35Sr0.65Co0.7Fe0.3
O3-〓−0.6SrTiO3で表わされる酸化物をフレーム
溶射によつて付着させて形成した陰極（厚さ
15μm）、４はMgOを約70wt％を含む無機質のガ
ス拡散層（厚さ100μm）、５は陽極引出端子、６
は陰極引出端子、７はガラス質の気体不透過シー
ルである。比較のため、形状寸法を前記実施例と
同じとし、かつMgOを含まないガス拡散層を設
けたセンサ素子、および陰極を白金で形成したセ
ンサ素子（ガス拡散層にはMgOを含まない）を
それぞれ作製した。
以上のようにして作製した各センサ素子の出力
特性におよぼすNOxと水分の影響を第２図ａ〜
ｃに示す。測定は以下のようにして行なつた。電
気炉中にセンサ素子を設置してセンサ素子温度が
700℃になるように温度制御し、所定濃度の酸素
−窒素混合ガスを約10cm／secの流速で流通させ
た。印加電圧に対する出力電流を測定し、一定電
圧（1V）印加時における出力電流を各酸素濃度
に対して求め、これを初期特性とした。次いで、
温度を300℃に設定し、NO250ppm、H2O7％を
含む空気を同流速で２時間流通させた後、再び
700℃にて酸素−窒素混合ガスを流通させて出力
特性を測定した。
特性におよぼすNOxと水分の影響を第２図ａ〜
ｃに示す。測定は以下のようにして行なつた。電
気炉中にセンサ素子を設置してセンサ素子温度が
700℃になるように温度制御し、所定濃度の酸素
−窒素混合ガスを約10cm／secの流速で流通させ
た。印加電圧に対する出力電流を測定し、一定電
圧（1V）印加時における出力電流を各酸素濃度
に対して求め、これを初期特性とした。次いで、
温度を300℃に設定し、NO250ppm、H2O7％を
含む空気を同流速で２時間流通させた後、再び
700℃にて酸素−窒素混合ガスを流通させて出力
特性を測定した。
第２図ａはペロブスカイト型複合酸化物陰極を
用い、MgOを含むガス拡散層を設けたセンサ素
子の出力特性、同図ｂはペロブスカイト型複合酸
化物陰極を用い、MgOを含まないガス拡散層を
設けたセンサ素子の出力特性、同図ｃは白金陰極
を用いたセンサ素子の出力特性である。それぞれ
実線が初期特性、破線がNO2とH2Ｏを含む空気
を接触させた後の特性を示す。MgOを含むガス
拡散層を設けた場合（第１図ａ）にはNO2＋H2
Ｏの影響は殆どないが、MgOを含まない場合
（同図ｂ）には出力特性が大きく変化した。MgO
を含まない場合、ガス拡散層を通過するNO2＋
H2Ｏによつてペロブスカイト型複合酸化物がダ
メージを受け、酸素還元触媒能が低下したためで
ある。一方、白金陰極を用いたセンサ素子は
NO2＋H2Ｏの影響は殆ど受けていないが、ペロ
ブスカイト型複合酸化物陰極を用いたセンサより
出力電流が小さく、酸素濃度に対する直線性もや
や悪い。図示しなかつたが、白金陰極の場合には
素子間の特性ばらつきも大きい。白金を用いた場
合には、ペロブスカイト型複合酸化物に比べて分
極が大きく、しかも素子毎の電極の微細構造の差
異が特性ばらつきとなつて現われるため、センサ
特性が劣るものである。
用い、MgOを含むガス拡散層を設けたセンサ素
子の出力特性、同図ｂはペロブスカイト型複合酸
化物陰極を用い、MgOを含まないガス拡散層を
設けたセンサ素子の出力特性、同図ｃは白金陰極
を用いたセンサ素子の出力特性である。それぞれ
実線が初期特性、破線がNO2とH2Ｏを含む空気
を接触させた後の特性を示す。MgOを含むガス
拡散層を設けた場合（第１図ａ）にはNO2＋H2
Ｏの影響は殆どないが、MgOを含まない場合
（同図ｂ）には出力特性が大きく変化した。MgO
を含まない場合、ガス拡散層を通過するNO2＋
H2Ｏによつてペロブスカイト型複合酸化物がダ
メージを受け、酸素還元触媒能が低下したためで
ある。一方、白金陰極を用いたセンサ素子は
NO2＋H2Ｏの影響は殆ど受けていないが、ペロ
ブスカイト型複合酸化物陰極を用いたセンサより
出力電流が小さく、酸素濃度に対する直線性もや
や悪い。図示しなかつたが、白金陰極の場合には
素子間の特性ばらつきも大きい。白金を用いた場
合には、ペロブスカイト型複合酸化物に比べて分
極が大きく、しかも素子毎の電極の微細構造の差
異が特性ばらつきとなつて現われるため、センサ
特性が劣るものである。
次に、第３図にセンサ特性の経時安定性につい
て示す。評価は以下のようにして行なつた。前記
の各センサ素子を空気中、800℃で10時間保持し
た後300℃でNO250ppmとH2O7％を含む空気を
２時間流通させる。これを１サイクルとし、50サ
イクルくり返した。このサイクル試験の前後に、
700℃で酸素10％−窒素90％の混合ガスを流通さ
せた時の、印加電圧1Vに対する出力電流を測定
した。なお、各センサ素子５個について特性を測
定した。本発明になるセンサ素子は特性変化が殆
どなく、素子毎のばらつきも小さいが、MgOを
含まない場合はNO2＋H2Ｏの影響が大きく、ば
らつきも含めて特性変化が大きい。白金陰極の場
合はNO2＋H2Ｏの影響よりも熱的な影響が大き
く、白金のシンタリングが進行する結果、触媒活
性の低下とともに電極微構造の変化により特性ば
らつきも大きくなる。
て示す。評価は以下のようにして行なつた。前記
の各センサ素子を空気中、800℃で10時間保持し
た後300℃でNO250ppmとH2O7％を含む空気を
２時間流通させる。これを１サイクルとし、50サ
イクルくり返した。このサイクル試験の前後に、
700℃で酸素10％−窒素90％の混合ガスを流通さ
せた時の、印加電圧1Vに対する出力電流を測定
した。なお、各センサ素子５個について特性を測
定した。本発明になるセンサ素子は特性変化が殆
どなく、素子毎のばらつきも小さいが、MgOを
含まない場合はNO2＋H2Ｏの影響が大きく、ば
らつきも含めて特性変化が大きい。白金陰極の場
合はNO2＋H2Ｏの影響よりも熱的な影響が大き
く、白金のシンタリングが進行する結果、触媒活
性の低下とともに電極微構造の変化により特性ば
らつきも大きくなる。
以上の実施例で明らかなように、ペロブスカイ
ト型複合酸化物を陰極材料とし、MgOを主体と
する材料からなるガス拡散層を設けた燃焼制御用
センサは極めて優れた特性を示す。実施例では
LnとしてLaを、ＡとしてSrを、MeとしてFeを、
またMe′としてTiを用いた場合について示した
が、その他の元素の場合にも、また他の組成比に
なる場合にも同様の結果が得られた。NOxのみ
ならずSOx等に対しても同様の効果を有する。酸
素イオン導電性固体電解質としては8mol％Y2O3
−92mol％ZrO2を用いたが、同様の機能を有する
ものであればこれに限定されるものではない。電
極形成法も実施例に限るものではない。センサ形
態も層形平板型に限定するものではなく、発明の
主旨に反しない限り任意の形態をとり得るもので
ある。
ト型複合酸化物を陰極材料とし、MgOを主体と
する材料からなるガス拡散層を設けた燃焼制御用
センサは極めて優れた特性を示す。実施例では
LnとしてLaを、ＡとしてSrを、MeとしてFeを、
またMe′としてTiを用いた場合について示した
が、その他の元素の場合にも、また他の組成比に
なる場合にも同様の結果が得られた。NOxのみ
ならずSOx等に対しても同様の効果を有する。酸
素イオン導電性固体電解質としては8mol％Y2O3
−92mol％ZrO2を用いたが、同様の機能を有する
ものであればこれに限定されるものではない。電
極形成法も実施例に限るものではない。センサ形
態も層形平板型に限定するものではなく、発明の
主旨に反しない限り任意の形態をとり得るもので
ある。
発明の効果
以上のように、本発明になる燃焼制御用センサ
は極めて安定した特性を示し、長期間にわたつて
精度よく料燃排ガス中の酸素濃度を測定でき、適
正な燃焼状態に制御することができるものであ
る。
は極めて安定した特性を示し、長期間にわたつて
精度よく料燃排ガス中の酸素濃度を測定でき、適
正な燃焼状態に制御することができるものであ
る。
第１図は本発明になる燃焼制御用センサの一実
施例を示す模式的断面図、第２図ａ〜ｃは上記実
施例および従来例のセンサの出力特性図、第３図
は同センサ特性の経時安定性を示す特性図であ
る。 １……酸素イオン導電性固体電解質、２……陽
極、３……陰極、４……ガス拡散層、５……陽極
引出端子、６……陰極引出端子、７……気体不透
過シール。
施例を示す模式的断面図、第２図ａ〜ｃは上記実
施例および従来例のセンサの出力特性図、第３図
は同センサ特性の経時安定性を示す特性図であ
る。 １……酸素イオン導電性固体電解質、２……陽
極、３……陰極、４……ガス拡散層、５……陽極
引出端子、６……陰極引出端子、７……気体不透
過シール。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 酸素イオン導電性固体電解質の一方の面上に
白金を主体とする電極を設けてこれを陽極とし、
前記固体電解質のもう一方の面上に一般式Ln1-x
AxCo1-yMeyO3-〓（LnはLa，Ce，Pr，Ndから選
ぶ少なくとも一種の元素、ＡはSr，Ca，Baから
選ぶ少なくとも一種の元素、MeはNi，Fe，Mn，
Cr，Ｖから選ぶ少なくとも一種の元素、０≦ｘ
≦１，０≦ｙ≦１，δは酸素欠損量）で表わされ
るペロブスカイト型複合酸化物からなる陰極を形
成し、前記陰極面上にMgOもしくはMgOを主体
とする材料からなるガス拡散層を設け、前記陽極
および陰極に電極引出し端子を設け、前記陽極、
固体電解質、陰極およびガス拡散層からなる層状
構造体の、陽極およびガス拡散層の外気と接する
表面を除く、積層方向外周端面を気体不透過状態
することを特徴とする燃焼制御用センサ。 ２ 陰極材料にSrMe′O3（Me′はTi，Zr，Hfから
選ぶ少なくも一種の元素）を０〜80mol％、望ま
しくは40〜70mol％添加することを特徴とする特
許請求の範囲第１項記載の燃焼制御用センサ。 ３ 陰極材料に少なくとも一種の白金族元素を添
加することを特徴とする特許請求の範囲第１項ま
たは第２項記載の燃焼制御用センサ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62095675A JPS63261149A (ja) | 1987-04-17 | 1987-04-17 | 燃焼制御用センサ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62095675A JPS63261149A (ja) | 1987-04-17 | 1987-04-17 | 燃焼制御用センサ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63261149A JPS63261149A (ja) | 1988-10-27 |
| JPH0531105B2 true JPH0531105B2 (ja) | 1993-05-11 |
Family
ID=14144074
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62095675A Granted JPS63261149A (ja) | 1987-04-17 | 1987-04-17 | 燃焼制御用センサ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS63261149A (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0769294B2 (ja) * | 1988-10-04 | 1995-07-26 | 松下電器産業株式会社 | 燃焼制御用センサ |
| JPH02269947A (ja) * | 1989-04-11 | 1990-11-05 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 燃焼制御用センサ |
| JP2541419B2 (ja) * | 1992-03-30 | 1996-10-09 | 株式会社島津製作所 | 燃焼排ガス測定装置 |
| US5580497A (en) * | 1993-04-16 | 1996-12-03 | Amoco Corporation | Oxygen ion-conducting dense ceramic |
-
1987
- 1987-04-17 JP JP62095675A patent/JPS63261149A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63261149A (ja) | 1988-10-27 |
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