JPH0781983B2 - 燃焼制御用センサ - Google Patents
燃焼制御用センサInfo
- Publication number
- JPH0781983B2 JPH0781983B2 JP63322624A JP32262488A JPH0781983B2 JP H0781983 B2 JPH0781983 B2 JP H0781983B2 JP 63322624 A JP63322624 A JP 63322624A JP 32262488 A JP32262488 A JP 32262488A JP H0781983 B2 JPH0781983 B2 JP H0781983B2
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- JP
- Japan
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- sensor
- solid electrolyte
- electrode
- combustion control
- oxygen ion
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、各種燃焼機器、ボイラー、自動車等に用い、
燃焼排ガスなどの被測定ガス中にて燃焼の当量点を検出
し、適正な燃焼状態を維持するために用いる燃焼制御用
センサに関するものである。
燃焼排ガスなどの被測定ガス中にて燃焼の当量点を検出
し、適正な燃焼状態を維持するために用いる燃焼制御用
センサに関するものである。
従来の技術 従来、燃焼制御用センサとしては、酸素イオン導電性固
体電解質基体として安定化ジルコニアを用い、電極とし
て白金を用いたものがある。このセンサは酸素濃淡電池
方式をとり、燃焼の当量点（理論空燃比）を境に生じる
酸素濃度（酸素分圧）の急変に対して大きな出力変化が
得られる。これに対して発明者らは、電極材料として白
金に替えて一般式Ln1-xAxCo1-yMeyO3-δで表わされるペ
ロブスカイト型複合酸化物を用いる燃焼制御用センサを
提案した。
体電解質基体として安定化ジルコニアを用い、電極とし
て白金を用いたものがある。このセンサは酸素濃淡電池
方式をとり、燃焼の当量点（理論空燃比）を境に生じる
酸素濃度（酸素分圧）の急変に対して大きな出力変化が
得られる。これに対して発明者らは、電極材料として白
金に替えて一般式Ln1-xAxCo1-yMeyO3-δで表わされるペ
ロブスカイト型複合酸化物を用いる燃焼制御用センサを
提案した。
電極材料として白金を用いる場合、触媒能を向上させる
ために白金電極の表面積を増大して使用する。このため
の方法として白金粒子の微細化、電極の多孔質化が一般
に行なわれるが、このような多孔質電極を均質に形成す
ることは難しく、しかも微細化したあるいは多孔質状態
の白金は高温で焼結を起こし易く、触媒能の経時的劣化
が生じ易い。従って、白金をこの種のセンサの熱的安定
性を備えた電極とすることは極めて困難である。これに
対して電極材料としてペロブスカイト型複合酸化物を用
いた場合にはペロブスカイト型複合酸化物が、優れた触
媒能を有する上、熱的にも極めて安定であることから、
長期間にわたって安定した特性を維持することが可能と
なる。
ために白金電極の表面積を増大して使用する。このため
の方法として白金粒子の微細化、電極の多孔質化が一般
に行なわれるが、このような多孔質電極を均質に形成す
ることは難しく、しかも微細化したあるいは多孔質状態
の白金は高温で焼結を起こし易く、触媒能の経時的劣化
が生じ易い。従って、白金をこの種のセンサの熱的安定
性を備えた電極とすることは極めて困難である。これに
対して電極材料としてペロブスカイト型複合酸化物を用
いた場合にはペロブスカイト型複合酸化物が、優れた触
媒能を有する上、熱的にも極めて安定であることから、
長期間にわたって安定した特性を維持することが可能と
なる。
発明が解決しようとする課題 センサを動作させる場合、燃焼部近傍の排ガス通路に直
接センサ素子を設置するのが一般的である。そのため、
燃焼条件により、あるいは異常燃焼などによりセンサ素
子が非常な高温に曝されることがある。該センサの特性
を左右する大きな要素として電極と固体電解質の接触界
面の特性がある。ペロブスカイト型複合酸化物からなる
電極は前述したように優れた触媒能を有し、熱的にも安
定しているが、950〜1000℃以上になると固体電解質と
反応し、異なる結晶構造を有する物質となって電極と固
体電解質の界面に析出する場合がある。その結果、電極
としての機能が低下し、センサ特性が劣化したりばらつ
きが大きくなって信頼性の乏しいものとなる恐れがあ
る。
接センサ素子を設置するのが一般的である。そのため、
燃焼条件により、あるいは異常燃焼などによりセンサ素
子が非常な高温に曝されることがある。該センサの特性
を左右する大きな要素として電極と固体電解質の接触界
面の特性がある。ペロブスカイト型複合酸化物からなる
電極は前述したように優れた触媒能を有し、熱的にも安
定しているが、950〜1000℃以上になると固体電解質と
反応し、異なる結晶構造を有する物質となって電極と固
体電解質の界面に析出する場合がある。その結果、電極
としての機能が低下し、センサ特性が劣化したりばらつ
きが大きくなって信頼性の乏しいものとなる恐れがあ
る。
課題を解決するための手段 本発明の燃焼制御用センサは、酸素イオン導電性固体電
解質からなる基体、および基体上に設けた一対の電極を
具備し、前記固体電解質の起電力を測定する酸素濃淡電
池式の燃焼制御用センサであって、前記電極の少なくと
も一方を一般式Ln1-xAxCo1-yMeyO3-δ（LnはLa、Ce、P
r、Ndから選択される少なくとも一種の元素、ＡはSr、C
a、Baから選択される少なくとも一種の元素、MeはNi、F
e、Mn、Cr、Ｖから選択される少なくとも一種の元素、
０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦１、δは酸素欠損量）で表わされ
るペロブスカイト型複合酸化物なり、かつ前記酸素イオ
ン導電性固体電解質と前記ペロブスカイト型複合酸化物
との間に、酸素イオン導電性固体電解質とペロブスカイ
ト型複合酸化物の両方に対して非反応性である酸素イオ
ン導電体からなる中間層を介在させたことを特徴とす
る。
解質からなる基体、および基体上に設けた一対の電極を
具備し、前記固体電解質の起電力を測定する酸素濃淡電
池式の燃焼制御用センサであって、前記電極の少なくと
も一方を一般式Ln1-xAxCo1-yMeyO3-δ（LnはLa、Ce、P
r、Ndから選択される少なくとも一種の元素、ＡはSr、C
a、Baから選択される少なくとも一種の元素、MeはNi、F
e、Mn、Cr、Ｖから選択される少なくとも一種の元素、
０≦ｘ≦１、０≦ｙ≦１、δは酸素欠損量）で表わされ
るペロブスカイト型複合酸化物なり、かつ前記酸素イオ
ン導電性固体電解質と前記ペロブスカイト型複合酸化物
との間に、酸素イオン導電性固体電解質とペロブスカイ
ト型複合酸化物の両方に対して非反応性である酸素イオ
ン導電体からなる中間層を介在させたことを特徴とす
る。
前記少なくとも一方の電極の構成材にSrMe′O3（Me′は
Ti、Zr、Hfから選ぶ少なくとも一種の元素）をペロブス
カイト型複合酸化物に対して０〜80mol％、殊に40〜70m
ol％添加するのが好ましい、また前記少なくとも一方の
電極の構成材に少なくとも一種の白金族元素を添加する
のが好ましい。
Ti、Zr、Hfから選ぶ少なくとも一種の元素）をペロブス
カイト型複合酸化物に対して０〜80mol％、殊に40〜70m
ol％添加するのが好ましい、また前記少なくとも一方の
電極の構成材に少なくとも一種の白金族元素を添加する
のが好ましい。
作用 本発明によれば、固体電解質と電極の間に、固体電解質
と電極の両方に対して非反応性である酸素イオン導電体
からなる中間層を介在させたので、固体電解質と電極の
反応を阻止できる。そのため、電極の優れた触媒能が安
定に維持されるとともに、中間層自体が酸素イオン導電
体であり熱的にも安定であるため、電極と固体電解質の
界面特性は殆ど影響を受けることなく安定に維持され
る。したがって、長時間にわたって精度よく燃焼排ガス
中の酸素濃度を測定でき、このセンサを各種燃焼機器、
ボイラー、自動車等に用いることにより適正な燃焼状態
に制御することができる。
と電極の両方に対して非反応性である酸素イオン導電体
からなる中間層を介在させたので、固体電解質と電極の
反応を阻止できる。そのため、電極の優れた触媒能が安
定に維持されるとともに、中間層自体が酸素イオン導電
体であり熱的にも安定であるため、電極と固体電解質の
界面特性は殆ど影響を受けることなく安定に維持され
る。したがって、長時間にわたって精度よく燃焼排ガス
中の酸素濃度を測定でき、このセンサを各種燃焼機器、
ボイラー、自動車等に用いることにより適正な燃焼状態
に制御することができる。
実施例 第１図は本発明になるセンサ素子の一実施例を示す模式
的断面図である。１は8mol％Y2O3・92mol％ZrO2からな
る酸素イオン導電性固体電解質ディスク８φ×1tmm）、
２は化学式La0.35Sr0.65Co0.7Fe0.3O3-δで表わされる
ペロブスカイト型複合酸化物をスパッタ蒸着によって付
着させて形成した電極（５φmm,厚さ１μｍ）、３は化
学式La0.9Ba0.1AlO3-δで表わされる酸化物をスパッタ
蒸着によって付着させて形成した中間層（５φmm,厚さ
0.02μｍ）、４は耐熱性を有する緻密なチューブ状のセ
ンサ支持体（外径10mm、長さ50mm）、５は電極リード引
き出し用連通孔、６は電極リード線、７は雰囲気Ｂ用の
連通孔である。ディスクは支持体の先端に耐熱シール材
で固定してある。センサの一対の電極２のうち、一方の
電極は雰囲気Ａに接し、もう一方の電極は連通孔を通し
て雰囲気Ｂに接しており、雰囲気ＡとＢは図示していな
い隔壁により相互に分離される。比較のため、中間層を
設けないセンサ素子（比較例１）と、同じく中間層を設
けずかつスクリーン印刷により形成した白金電極を有す
るセンサ素子（比較例２）を作製した。
的断面図である。１は8mol％Y2O3・92mol％ZrO2からな
る酸素イオン導電性固体電解質ディスク８φ×1tmm）、
２は化学式La0.35Sr0.65Co0.7Fe0.3O3-δで表わされる
ペロブスカイト型複合酸化物をスパッタ蒸着によって付
着させて形成した電極（５φmm,厚さ１μｍ）、３は化
学式La0.9Ba0.1AlO3-δで表わされる酸化物をスパッタ
蒸着によって付着させて形成した中間層（５φmm,厚さ
0.02μｍ）、４は耐熱性を有する緻密なチューブ状のセ
ンサ支持体（外径10mm、長さ50mm）、５は電極リード引
き出し用連通孔、６は電極リード線、７は雰囲気Ｂ用の
連通孔である。ディスクは支持体の先端に耐熱シール材
で固定してある。センサの一対の電極２のうち、一方の
電極は雰囲気Ａに接し、もう一方の電極は連通孔を通し
て雰囲気Ｂに接しており、雰囲気ＡとＢは図示していな
い隔壁により相互に分離される。比較のため、中間層を
設けないセンサ素子（比較例１）と、同じく中間層を設
けずかつスクリーン印刷により形成した白金電極を有す
るセンサ素子（比較例２）を作製した。
以上のようにして作製した各センサ素子を動作特性試験
に供した。第２図のグラフに各センサ素子の出力の測定
結果を示した。測定は以下のようにして行なった。セン
サ素子を電気炉中に設置し、素子温度が800℃になるよ
うに温度制御を行なった。そして雰囲気Ｂを基準ガス雰
囲気とし、空気を所定の流量で送給し、一方の雰囲気Ａ
を被検ガス雰囲気として、各種酸素分圧に調整したガス
を送給した。そして、電極間に発生する起電力（出力電
圧）を測定し、第２図のグラフに示したような結果を得
た。
に供した。第２図のグラフに各センサ素子の出力の測定
結果を示した。測定は以下のようにして行なった。セン
サ素子を電気炉中に設置し、素子温度が800℃になるよ
うに温度制御を行なった。そして雰囲気Ｂを基準ガス雰
囲気とし、空気を所定の流量で送給し、一方の雰囲気Ａ
を被検ガス雰囲気として、各種酸素分圧に調整したガス
を送給した。そして、電極間に発生する起電力（出力電
圧）を測定し、第２図のグラフに示したような結果を得
た。
この結果、ペロブスカイト型複合酸化物からなる電極を
用いたセンサ素子の場合は、中間層の有無にかかわらず
理想的な出力特性を示すことが明らかになった。これに
対して比較例２のセンサ素子の出力特性は理想的な特性
からややはずれた特性を示した。ペロブスカイト型複合
酸化物は電子導電性とともに酸素イオン導電性を有し、
しかも優れた酸化還元触媒能を有しているため、本セン
サの電極材料としてきわめて優れた機能を発揮するもの
である。中間層を介在させたセンサの場合にも、中間層
自体が酸素イオン導電体として機能するため、電極と固
体電解質の界面特性を損なうことがなく、従ってペロブ
スカイト型複合酸化物からなる電極を用いたセンサの優
れた特性をそのまま発揮している。測定はこの他600〜9
00℃の範囲で温度をかえて行なったが、いずれの場合に
も800℃の場合と同様の結果を得た。
用いたセンサ素子の場合は、中間層の有無にかかわらず
理想的な出力特性を示すことが明らかになった。これに
対して比較例２のセンサ素子の出力特性は理想的な特性
からややはずれた特性を示した。ペロブスカイト型複合
酸化物は電子導電性とともに酸素イオン導電性を有し、
しかも優れた酸化還元触媒能を有しているため、本セン
サの電極材料としてきわめて優れた機能を発揮するもの
である。中間層を介在させたセンサの場合にも、中間層
自体が酸素イオン導電体として機能するため、電極と固
体電解質の界面特性を損なうことがなく、従ってペロブ
スカイト型複合酸化物からなる電極を用いたセンサの優
れた特性をそのまま発揮している。測定はこの他600〜9
00℃の範囲で温度をかえて行なったが、いずれの場合に
も800℃の場合と同様の結果を得た。
次に、センサ特性の熱的安定性について示す。評価は以
下のようにして行なった。前記のセンサ素子を空気中で
800℃１時間保持−1000℃10分間保持のサイクルを連続
して50回繰り返したのち、800℃において前記同様の出
力特性の測定を行なった。その結果のグラフを第３図a,
b及びｃにそれぞれ示した。
下のようにして行なった。前記のセンサ素子を空気中で
800℃１時間保持−1000℃10分間保持のサイクルを連続
して50回繰り返したのち、800℃において前記同様の出
力特性の測定を行なった。その結果のグラフを第３図a,
b及びｃにそれぞれ示した。
本実施例の中間層を形成したセンサの出力特性は第３図
ａに示すように殆ど変化していない。比較例１のセンサ
の場合には第３図ｂに示すように出力特性が初期に比べ
て変化している。比較例２のセンサの場合には第３図ｃ
に示したような特性の変化が認められた。中間層を形成
しないセンサ素子の固体電解質と電極の界面を分析した
結果、化学式Sr2ZrO4で表わされる物質の存在が認めら
れた。この物質は絶縁物であり、該物質の生成によって
界面特性が変化したものと考えられる。また、比較例２
に見られるように白金を用いた場合には、高温雰囲気で
徐々に焼結が進行し、電極の微細構造の変化や表面積の
減少にともなって触媒活性が低下し、出力特性が変化し
たものと考えられる。これに対して、本実施例に見られ
るように、中間層を形成したセンサの場合には固体電解
質と中間層の界面および電極と中間層の界面には結晶構
造の異なる物質の存在は認められず、初期の構造がよく
保たれているため、界面特性が殆ど変化していない。そ
の結果、センサの出力特性が安定に維持されたと考えら
れる。。
ａに示すように殆ど変化していない。比較例１のセンサ
の場合には第３図ｂに示すように出力特性が初期に比べ
て変化している。比較例２のセンサの場合には第３図ｃ
に示したような特性の変化が認められた。中間層を形成
しないセンサ素子の固体電解質と電極の界面を分析した
結果、化学式Sr2ZrO4で表わされる物質の存在が認めら
れた。この物質は絶縁物であり、該物質の生成によって
界面特性が変化したものと考えられる。また、比較例２
に見られるように白金を用いた場合には、高温雰囲気で
徐々に焼結が進行し、電極の微細構造の変化や表面積の
減少にともなって触媒活性が低下し、出力特性が変化し
たものと考えられる。これに対して、本実施例に見られ
るように、中間層を形成したセンサの場合には固体電解
質と中間層の界面および電極と中間層の界面には結晶構
造の異なる物質の存在は認められず、初期の構造がよく
保たれているため、界面特性が殆ど変化していない。そ
の結果、センサの出力特性が安定に維持されたと考えら
れる。。
以上の実施例で明らかなように、本発明になる燃焼制御
用センサは極めて優れた特性を示す。本実施例では、Ln
としてLaを、ＡとしてSrを、MeとしてFeを用い、かつｘ
＝0.65、ｙ＝0.3とした場合について示したが、LnがCe,
Pr,Ndの場合、もしくはLa,Ce,Pr,Ndの内二種以上の元素
になる場合、ＡがCa,Baの場合、もしくはSr,Ca,Baの内
二種以上の元素になる場合、MeがNi,Mn,Cr,Vの場合、も
しくはNi,Fe,Mn,Cr,Vの内二種以上の元素になる場合、
あるいは他の組成比の場合にも同様の結果が得られた。
さらに、ペロブスカイト型複合酸化物からなる電極材料
にSrMe′O3（Me′はTi,Zr,Hfから選ぶ少なくとも一種の
元素）もしくは微量の白金族元素のいずれか一方あるい
はその両者を添加した場合には、電極特性の均一性を損
なう事なく酸素の酸化還元触媒能を高める効果を示す。
ちなみに、ペロブスカイト型複合酸化物に対するSrMe′
O3の添加量は０〜80mol％（好ましくは40〜70mol％）で
良好な効果がもたらされる。
用センサは極めて優れた特性を示す。本実施例では、Ln
としてLaを、ＡとしてSrを、MeとしてFeを用い、かつｘ
＝0.65、ｙ＝0.3とした場合について示したが、LnがCe,
Pr,Ndの場合、もしくはLa,Ce,Pr,Ndの内二種以上の元素
になる場合、ＡがCa,Baの場合、もしくはSr,Ca,Baの内
二種以上の元素になる場合、MeがNi,Mn,Cr,Vの場合、も
しくはNi,Fe,Mn,Cr,Vの内二種以上の元素になる場合、
あるいは他の組成比の場合にも同様の結果が得られた。
さらに、ペロブスカイト型複合酸化物からなる電極材料
にSrMe′O3（Me′はTi,Zr,Hfから選ぶ少なくとも一種の
元素）もしくは微量の白金族元素のいずれか一方あるい
はその両者を添加した場合には、電極特性の均一性を損
なう事なく酸素の酸化還元触媒能を高める効果を示す。
ちなみに、ペロブスカイト型複合酸化物に対するSrMe′
O3の添加量は０〜80mol％（好ましくは40〜70mol％）で
良好な効果がもたらされる。
酸素イオン導電性固体電解質としては8mol％Y2O3・92mo
l％ZrO2を用いたが、同様の機能を有するものであれば
これに限定するものではない。中間層材料も同様の機能
を有するものであれば実施例に限定するものではない。
センサ形状も実施例に限定するものではなく、発明の主
旨に反しない限り任意の形態をとり得るものである。セ
ンサの作製法も実施例に限らず、印刷、溶射その他の方
法を用いることができる。
l％ZrO2を用いたが、同様の機能を有するものであれば
これに限定するものではない。中間層材料も同様の機能
を有するものであれば実施例に限定するものではない。
センサ形状も実施例に限定するものではなく、発明の主
旨に反しない限り任意の形態をとり得るものである。セ
ンサの作製法も実施例に限らず、印刷、溶射その他の方
法を用いることができる。
発明の効果 以上のように、本発明になる燃焼制御用センサは極めて
安定した特性を示し、長期間にわたって精度よく燃焼排
ガス中の酸素濃度を測定できるので、このセンサを各種
燃焼機器、ボイラー、自動車等に用いることにより、適
正な燃焼状態に制御することができるものである。
安定した特性を示し、長期間にわたって精度よく燃焼排
ガス中の酸素濃度を測定できるので、このセンサを各種
燃焼機器、ボイラー、自動車等に用いることにより、適
正な燃焼状態に制御することができるものである。
第１図は本発明になる燃焼制御用センサの一実施例を示
す模式的断面図、第２図はセンサの出力特性を示すグラ
フ、第３図ａは本発明の実施例によるセンサ特性の熱的
安定性を示すグラフ、第３図ｂは比較例１によるセンサ
特性の熱的安定性を示すグラフ、第３図ｃは比較例２に
よるセンサ特性の熱的安定性を示すグラフである。 １……酸素イオン導電性固体電解質、２……電極、３…
…中間層、４……支持体、５……電極リード用連通孔、
６……電極リード、７……雰囲気Ｂ用連通孔。
す模式的断面図、第２図はセンサの出力特性を示すグラ
フ、第３図ａは本発明の実施例によるセンサ特性の熱的
安定性を示すグラフ、第３図ｂは比較例１によるセンサ
特性の熱的安定性を示すグラフ、第３図ｃは比較例２に
よるセンサ特性の熱的安定性を示すグラフである。 １……酸素イオン導電性固体電解質、２……電極、３…
…中間層、４……支持体、５……電極リード用連通孔、
６……電極リード、７……雰囲気Ｂ用連通孔。
Claims (3)
- 【請求項１】酸素イオン導電性固体電解質からなる基
体、および基体上に設けた一対の電極を具備し、前記固
体電解質の起電力を測定する酸素濃淡電池式の燃焼制御
用センサであって、前記電極の少なくとも一方が一般式
LnL-xAxCoL-yMeyO3-δ（LnはLa、Ce、Pr、Ndから選択さ
れる少なくとも一種の元素、ＡはSr、Ca、Baから選択さ
れる少なくとも一種の元素、MeはNi、Fe、Mn、Cr、Ｖか
ら選択される少なくとも一種の元素、０≦ｘ≦１、０≦
ｙ≦１、δは酸素欠損量）で表わされるペロブスカイト
型複合酸化物なり、かつ前記酸素イオン導電性固体電解
質と前記ペロブスカイト型複合酸化物との間に、酸素イ
オン導電性固体電解質とペロブスカイト型複合酸化物の
両方に対して非反応性である酸素イオン導電体からなる
中間層を介在させたことを特徴とする燃焼制御用セン
サ。 - 【請求項２】少なくとも一方の電極の構成材にSrMe′O3
（Me′はTi、Zr、Hfから選ばれる少なくとも一種の元
素）をペロブスカイト型複合酸化物に対して０〜80mol
％添加した請求項１記載の燃焼制御用センサ。 - 【請求項３】少なくとも一方の電極の構成材に少なくと
も一種の白金族元素を添加した請求項１または２記載の
燃焼制御用センサ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63322624A JPH0781983B2 (ja) | 1988-12-21 | 1988-12-21 | 燃焼制御用センサ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63322624A JPH0781983B2 (ja) | 1988-12-21 | 1988-12-21 | 燃焼制御用センサ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02167459A JPH02167459A (ja) | 1990-06-27 |
| JPH0781983B2 true JPH0781983B2 (ja) | 1995-09-06 |
Family
ID=18145792
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63322624A Expired - Fee Related JPH0781983B2 (ja) | 1988-12-21 | 1988-12-21 | 燃焼制御用センサ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0781983B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4859129B2 (ja) * | 2007-03-26 | 2012-01-25 | フィガロ技研株式会社 | ＢｉＭｅＶＯｘ系ＶＯＣｓセンサ |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6398557A (ja) * | 1986-10-15 | 1988-04-30 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 低温作動型酸素センサ |
| JPS63158451A (ja) * | 1986-12-23 | 1988-07-01 | Tech Res Assoc Conduct Inorg Compo | 燃焼制御用センサ |
-
1988
- 1988-12-21 JP JP63322624A patent/JPH0781983B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02167459A (ja) | 1990-06-27 |
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