JPH0696780A - セラミック電解質を通してイオンを輸送する電気化学的ソリッドステート装置および前記装置を用いて濃縮酸素を製造する方法 - Google Patents

セラミック電解質を通してイオンを輸送する電気化学的ソリッドステート装置および前記装置を用いて濃縮酸素を製造する方法

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JPH0696780A
JPH0696780A JP5031770A JP3177093A JPH0696780A JP H0696780 A JPH0696780 A JP H0696780A JP 5031770 A JP5031770 A JP 5031770A JP 3177093 A JP3177093 A JP 3177093A JP H0696780 A JPH0696780 A JP H0696780A
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ジエシー・アラン・ナチラス
Dale M Taylor
デイル・エム．テイラー
Merrill A Wilson
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Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【目的】イオンを電解質を通して輸送しうるソリッドス
テート電気化学的装置、特に電気的および空気的一体性
を改善した直列管状構造を通してイオンを輸送する装置
の提供。 【構成】電気化学的装置１０はそれぞれ酸素イオン伝導
電解質１８，２０を有する複数の管状電解槽１２，１
４、電解槽に取付けられた陽極２６，２８および陰極３
０，３２、陽極を隣接する陰極に電気的に接続する接続
構造１６、および接続構造と電解槽の間に設けられそれ
らの間をガス密にシールするシール装置４８，５０を有
する。接続構造の形状およびシール装置の設置は、シー
ルと陽極と陰極の間の導電通路の間を分離して、シール
の腐蝕および劣化を防止し、それにより装置の空気的一
体性を確保する。また、接続および継手構造は一組の電
解槽の集合を可能にし、電気的および空気的一体性を維
持するように形成される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】本発明はイオンを電解質を通して輸送しう
るソリッドステート電気化学的装置に関する。とくに本
発明は、電気的および空気的一体制を改善した直列管状
構造を通してイオンを輸送する装置に関する。酸素イオ
ンのようなイオンを輸送する導電性固体はこの技術にお
いて公知であり、かつ燃料電池、ガスの生産および分離
または浄化、およびガス感知または検出を含む多くの用
途において使用されている。ある用途において、接続さ
れた直列の管状電解槽は電気化学的作用を改善する。燃
料電池として使用される直列管状装置の例は１９８４年
２月１４日に特許された、アイセンバークの米国特許第
４，４３１，７１５号である。
【０００２】直列管状槽の有効な作用は、従来技術にお
いては、装置の設計および構成における本質的弱点と妥
協していた。たとえば、個々の電解槽は管を一緒にシー
ルしかつそれらの間を電気的に接続する、接続具として
一般に公知の手段によって接合された。しかしながら、
従来技術の接続具はシールの劣化のためしばしば故障し
た。電解槽が作用する高い温度は、導電体と接続具のシ
ールの間に腐食を生じてシールの一体性は失わせた。さ
らに、高い作用温度条件のため、電解質または電極を高
い効率で使用する有効なシールを製造することは困難で
あった。すなわち、銀または銀合金基電極を使用すると
き、たとえばシール材料の最高温度は銀または銀合金の
融解温度に制限される。しかしながら、ガラスはその様
な高い作動温度において十分な粘性を維持し、相当の期
間に亘ってシール作用を保持する。
【０００３】従来技術において経験した別の問題は集積
槽を有効に形成することにおいて限界があることによる
ものであった。従来技術の装置によって、接続具は管に
よってなされる段数を制限する。現在使用されている従
来技術の接続具は、そのような装置の空気的一体性の欠
如のため形状および集積度を変更できなかった。しかし
て、管の間に改善された接続具を有する直列の電気化学
的装置を提供して、装置の電気的および空気的一体性を
確保しまた管の間のシールの一体性を提供することは、
従来技術を改善するものである。集積度および形状の変
化を可能にするとともに管の簡単な接続具を備えた直列
管状電解槽を提供することはこの技術における一層の改
善である。
【０００４】本発明によれば、イオンを輸送するソリッ
ドステート電気化学的構造は、各管状電解槽の間の電気
的接続を実施するように形成された電気的接続具によっ
て直列に接続された複数の管状電解槽を有し、またそれ
ぞれ空気シールを形成するように接続される導電体を管
状槽に固定するシール装置を有する。構造体の管状槽は
一般に、内外の対向面を備えた薄い壁を有する円筒形本
体を有する。管状槽はガスをうけ入れるのに適し、各管
状槽は両端で開放し、それにより管状槽は端を接して設
置されたとき槽の間が連通される。円筒の壁は電解質と
して作用し、イオンの輸送が望まれるとき好ましくはジ
ルコニア、セリア、ハフニア、酸化ビスマスなどのよう
なセラミック金属酸化物から作られる。この型の電解質
は米国特許第４，７２５，３４６号、第４，８７９，０
１６号および第５，０２１，１３７号に開示されてお
り、それらの内容をここに参照する。電解質として使用
されるセラミックは、カルシアのような他の材料を含浸
(dope)される。ベータアルミナ、ＮＡＳＩＣＯＮなどの
ような電解質は、ナトリウムイオンを輸送するときに使
用される。
【０００５】電解質または管状槽の壁は比較的薄く、約
１mmから約25mmの厚さを有する。好ましい厚さは約５mm
から約10mmである。電解質はガスが管状槽内から逸出す
ることを防止するため孔がない。陽極は管の一つの面
（内面または外面）に設けられ、陰極は反対側の面に設
けられる。とくに適当な管状槽において、陽極は管内面
に付着されたコーティングの形式のものであり、陰極は
外側面に付着されたコーティングの形式のものである。
多槽構造の各管状槽はすべての他の管状槽のように同じ
面に設けられた陽極を有する。陽極および陰極は多孔性
またはガス分子に対して透過性であり、それにより、ガ
スは電極に浸透することができる。本発明構造体の電極
（すなわち陽極および陰極）に使用するのにとくに適し
た材料は、銀または銀合金および銀およびイオン導電材
料の酸化物の複合体である。そのような合金および複合
体はかなり多くの銀を含むのが好ましい（たとえば、少
なくとも銀５０％）。銀との合金としてまたは銀の代わ
りに使用される金属はパラジウム、白金、金または銅で
ある。さらに、ランタン・ストロンチウム・マンガナイ
トを含むある種の導電性セラミック酸化物も銀と混合し
て使用することができる。前記材料は酸素発生装置の電
極としてとくに有効である。
【０００６】陽極および陰極の材料はこの技術に公知の
方法によつて管状槽の各面に塗装される。そのような塗
装方法はペースト材料の焼結、プラズマ噴射、またはス
パッタリングを含んでいる。電解質上への電極材料のコ
ーティングはほぼ連続しており、すなわち、コーティン
グに隙間または切れ目は存在しない。電解質の一面への
陽極の設置は、反対側の面への陰極の設置と同じ長さと
するのが好ましい。セラミック電解質上における陽極ま
たは陰極の厚さは、一般に約10ミクロンと約20ミクロン
の間にある。電極の層はガスが自由に通過させるため薄
いことが好ましい。きわめて薄い電極が使用されると
き、金属の網のような電流の導体を電極上に使用してシ
ートの抵抗を維持するのが好ましい。イオン輸送の観点
から、きわめて薄い電極も分子ガスの一体性が維持され
る限り好ましい。構造的見地からは電極を横切ってとく
に大きい圧力差が存在するなら、厚い電極も必要であ
る。
【０００７】構造物の管状槽は端を接して直列に導電体
または接続具によって接続される。個々の管状槽を整合
することは単一の長い管状槽より一層有利であり、その
訳は電子の移動すべき距離が短くしたがってシート抵抗
が減少するからである。さらに、同量の酸素を発生する
のに必要な電流は少ない。接続具は一つの槽の陽極と隣
接する槽の陰極との間を電気的に接続するような形状に
される。接続具は好ましくは耐酸化性の高度に導電性の
材料から作られる。接続具に使用される材料は管状槽を
形成するため使用される材料の熱膨張率に匹敵する熱膨
張率を有する。しかして、管状槽が高温において膨脹す
るとき、接続具も個々の槽または接続具を損傷すること
なく同様に膨脹する。接続具を作るのに使用される材料
の例は、ＬＳＭ（ランタン・ストロンチウム・マンガナ
イト）、ＬＳＣｒ（ランタン・ストロンチウム・クロマ
イト）、ＬＣＭ（ランタン・カルシウム・マンガナイ
ト）および同様の材料、およびたとえばインコーネル
（商標名）（600 シリーズ）（76％Ｎｉ，15.5％Ｃｒ，
８％Ｆｅ）のような高クローム合金または不銹鋼（400
シリーズ）および同様の耐蝕性金属を含んでいる。接続
具にとく適した材料はＬａ.5Ｓｒ.5ＭｎＯ3 である。
【０００８】接続具はシール装置によって管状槽に接続
され、シール装置はガス密シールを構成しそれにより管
状槽内部から酸素または他のガスが漏洩するのを防止す
る。シール装置は電解質と接続具の間に、電気的通路と
シール装置の間が分離されるように形成される。接続具
の形状に加えて、電気的通路からのシール装置の分離
は、電気化学的装置の高温運転から生ずるシールの劣化
を防止する。シール装置は高い作用温度、通常約 600℃
ないし約 800℃における接続具と管状槽の間の広範囲
の、ガス密障壁を提供する。シール材はまた接続具およ
び電解質の熱膨脹率に匹敵する熱膨脹率をもたなければ
なない。とくに適したシール材は不透明ガラス、すなわ
ち、溶融され熱処理された後、冷却によってガラス／セ
ラミックに変成したガラス材料である。そのような材料
の例はリチウム・アルミノ・シリケートである。
【０００９】第１実施例において、ベル型をなす接続具
が二つの管状槽の間に設置され、導電材料の連続する層
は一つの槽の陽極を接続具に接続し、また接続具を隣接
する槽の陰極に接続して両電極間に接続具を通して電子
通路を形成する。シール材は接続具と管状槽に対してそ
れらの間にしかし接続具の電子通路から離れたシールを
形成するように配置される。電極と接続具の間に設置さ
れる導電材料は銀、銀合金、白金などのような導電材料
である。別の実施例において、材料のカラーが各管状槽
の両端の周りに設置され、接続具が隣接する槽の間に設
置される。カラーにとくに適した材料はセリア、カルシ
アを含浸されたセリアのような耐酸化性セラミックで、
それらの材料はカラーが作られる電解質に匹敵する熱膨
張率を有する。カラーに使用される材料もまたイオン伝
導性である。他の適当な材料は不銹鋼またはフォーステ
ライト（複合酸化マグネシウム・シリケート）のよう
な、電解質の熱膨張率と匹敵する熱膨張率を有する不活
性材料を含んでいる。
【００１０】カラーはアルミノシリケートガラスのよう
な高温材料の同時焼結または塗装によって管状槽の両端
に固定される。ついでシール材はカラーと接続具の間に
設置されガス密シールを形成する。この実施例は管状槽
と接続具の間の整合において制限の少ない形状を備え、
一層強い、一層信頼性のあるシールを構成する。接続具
の幾何学的形状は、多数の管状槽の連設または堆積を可
能にするとともに、装置の電気的および空気的一体性を
維持する。設けられる端部キャップおよび継手構造は、
直列の管状槽の端部に設置されるとき、多数の管状槽の
堆積または連設を可能にする。端部管状槽の陽極を電気
的に接続する正の端部キャップおよび端部管状槽の陽極
の間を電気的に接続する負の端部キャップが設けられ
る。端部キャップは接続具に対して記載したように管状
槽の端部に形成され、設置されたシール装置は空気シー
ルを形成する。継手構造は一つの組の管状槽の一つの負
の端部キャップと他の組の管状槽の正の端部キャップの
間に固定される。継手構造は別の組の電解槽の間に電気
的接続を形成し、ガスを隣接する槽のくみの間で連通す
る。継手構造は端部キャップにガス密シールを発生する
ように形成される。以下、現在もっともよいと考えられ
る実施例につき図面に基づいて説明する。図１に示すよ
うに、本発明の電気化学的構造体１０はベル型接続具１
６によって一緒に接続された複数の電解槽１２，１４を
有する。電解槽１２，１４は電解質を形成する壁１８，
２０を有する円筒形の管である。壁１８，２０は内部空
間２２，２４を有しその中に電気化学的構造物の作用中
ガスが発生する。槽１２および１４したがって電解質１
８，２０を形成する適当な材料はセリアである。電解槽
１２，１４の壁１８および２０の厚さは約５mmである。
陽極２６，２８は槽１２，１４の同心の壁１８，２０の
内面に形成される。陽極２６，２８は壁にＬＳＣｏ（ラ
ンタン・ストロンチウム・コバルトタイト）および銀を
塗装された中間層を有するＬＳＣｏのコーティングであ
る。コーティングはこの技術で公知のペーストの焼結ま
たはスパッタリングによって設けることができる。ＬＳ
Ｃｏ−銀陽極の厚さは約２０ミクロンである。
【００１１】陰極３０，３２は槽１２，１４の同心壁１
８，２０の外面に形成される。陰極３０，３２はその成
分として少なくとも約５０％の銀を含むＬＳＣｏ−銀合
金の中間コーティングを有する電解質の上に塗装された
ＬＳＣｏのコーティングである。陰極３０，３２は陽極
２６，２８と同様の方法で壁１８，２０に形成する。陰
極材料の厚さは約２０ミクロンである。壁１８，２０内
面上の陽極２６，２８のコーティングは、壁外面上の陰
極３０，３２のコーティングと同じ範囲に実施される。
隣接する管状電解槽１２，１４は接続具１６によって一
緒に接続される。図２に示されたように、ベル型接続具
１６は円形で、外側キャップ３４および内側スリーブ３
６を有する。外側キャップ３４は一つの管状槽１４の端
部を囲んでうけ入れ、管状槽１４の壁２０の外面と整合
するような大きさである。内側スリーブ３６は隣接する
管状槽１２の壁１８に嵌合してその内面と整合するよう
な大きさもある。中央空間３８は一つの管状槽１２と隣
接する管状槽１４の内部を連通する。
【００１２】図１に示すように、接続具１６の内側スリ
ーブ３６は管状槽１２の陽極２６に隣接している。銀ま
たは銀合金のような導電材料４０が陽極２６と接続具１
６の間に設けられる。同様に接続具１６の外側キャップ
３４は管状槽１４の陰極３２に隣接し導電材料４２が接
続具１６と陰極３２の間に設けられる。導電材料４０お
よび４２は電子を陽極２６から接続具１６に、また接続
具１６から陰極３２に導く。電子が移動する通路は破線
矢印４４によって示されている。管状槽１２，１４と接
続具１６の間で空気をシールするため、シール材(sea−
lant）の形のシール装置がその間に設けられる。すなわ
ち、不透明ガラスのシール材４８が接続具１６の周り
に、管状槽１２の端部が外側キャップ３４に接触すると
ころに、ガラス材料のビードを設置することによって形
成される。ついで、ビードは加熱されて融解する。不透
明ガラス材料の融解点は銀または銀合金電極の融解点よ
り低く、シール材を加熱してシールを形成することによ
って電極材料が影響をうることはない。冷却の際、不透
明ガラスはガラス／セラミックに変化する。同様の不透
明ガラスのビード５０が隣接する管状槽１４と接続具１
６の間に設けられ、加熱、冷却されてガス密シールを形
成する。
【００１３】接続具１６外側のシール材４８は、接続具
１６の電子通路から離れるような位置に設けられる。同
様に、接続具１６内部のシール材５０は接続具１６の電
子通路から離されている。シール装置の位置決めによっ
て、シールは接続具からまた好ましくは電極から、電解
槽が高温で作動するときシール装置の腐食を防止するよ
うに、離される。電気化学的槽はまずＬＳＣｏのコーテ
ィングを管の内外両面に施すことによって製造される。
ついで管は約1120℃で焙焼される。ＬＳＣｏと銀パラジ
ウム合金の混合物の中間コーティングは各管内外面のＬ
ＳＣｏ上に施される。中間コーティングにとくに適した
成分は約７５％のＬＳＣｏと約２５％の銀パラジウム合
金の混合物である。合金中の銀とパラジウムの割合は一
定しないが７０％と３０％の割合が適当である。中間コ
ーティングは管の両面に対して約1120℃まで焙焼され
る。ついで銀のコーティングが各管の内面に施され、各
管の陽極２６，２８の上に集電装置を形成する。銀コー
ティングは約 750℃で焙焼される。
【００１４】ついで管は接続具の取付けによって端と端
を接続される。接続具は不透明ガラスの塗装によって管
に形成され、管は約 940℃で焙焼される。ついで銀コー
ティングが各管の外面に施され、各陰極の集電装置を形
成する。接続された管はふたたび約 750℃で焙焼され
る。不透明ガラスの塗装および焙焼に続く陰極への銀コ
ーティングの実施は、電気化学的槽の作用に対してとく
に重要である。その訳は陰極上の銀コーティングの高温
焙焼は、もし不透明ガラスの塗装および焙焼の前に実施
されるならば、集電装置の性能を劣化させるからであ
る。作用中、電流は直列の最初の管状槽の電極に加えら
れ、電子流は管状槽内面の陽極から接続具の通路を通っ
て隣接する管状槽の陰極に流れる。たとえば酸素ガスの
製造において直列の管状装置が使用されるとき、空気ま
たは他の酸素含有ガスは管状槽の外側を囲む。陰極の電
子は酸素原子をイオン化して酸素イオンにする。酸素イ
オンは電解質を通り電位差の影響によって管状槽の内部
に通過し、そこから電子は陽極に放電し、酸素原子が管
状槽内側に発生する。陽極で放電した電子は接続具を通
って移動し続け隣接する槽の陰極に達し、そこで工程は
引き続いて行われる。酸素原子を発生する反応は下記の
ように記載される。
【００１５】 陰 極 Ｏ2 ＋ ４ｅ・ → ２Ｏ¨ 陽 極 ２Ｏ¨ → Ｏ2 ＋ ４ｅ・ 直列に接続された複数の管状槽はさらに別の直列に接続
された別の複数の管状槽に接続され、接続された電解槽
の集積装置を形成することができる。図３，４および５
に図示された端部キャップおよび継手構造は別の直列の
管状槽を一緒に接続するのに使用される。図３に示され
た正の端部キャップ６０は、電子を陽極６４から導くた
め管状槽６２の一端に取付けられる。正の端部キャップ
６０は管状槽６２の端部に挿入されるキャップ６６を有
する。キャップ６６は接続具について以前に記載したの
と同じ材料、すなわち管状槽の材料の熱膨張係数に匹敵
する熱膨張係数を有する高度に導電性で、耐酸化性の材
料から形成される。とくに適当な材料はＬＳＭ（Ｌａ.5
Ｓｒ.5ＭｎＯ3 ）である。正の端部キャップ６０を通っ
て不銹鋼 446の中空導管６８が設けられる。
【００１６】端部キャップ６０はシール装置によって管
状槽６２に接合され、装置の空気シールを実施する。不
透明ガラスのようなシール材７０が電極７２とキャップ
６６の間に設けられる。シール材７０は接続具のシール
に関して以前に記載したように加熱されついで冷却され
る。シール材のビード７６は中空導管６８とキャップ６
６の間に管状槽６２の内部に設けられる。シール材７６
は融解されついで冷却され中空導管６８の周りにガス密
シールを形成する。シール材７０，７６はキャップを通
って移動する電子の導電通路から離される。導電材料ブ
リッジの７８が陽極６４と管状槽６２内面のキャップ６
６の間に設けられる。導電材料７８はまたキャップ６６
と端部キャップ６０外面の中空導管６８の間にも設けら
れる。導電材料は接続具について以前に記載したような
材料すなわち銀、銀合金、白金などである。導電材料７
８は電子を破線矢印７９によって示したように陽極から
キャップ６６を通って中空導管６８に導く。中空導管６
８は外面を銀によって完全にコーティングされている。
導電材料７８としてセラミック酸化物も使用しうるが、
とくに高温において大きい展性があるため金属が好まし
い。
【００１７】図４に示されたような負の端部キャップ８
０はキャップ８２を有し、キャップ８２は管状槽８４の
端部およびキャップ８２を通って設置された中空導管８
６に挿入される。正の端部キャップ６０および接続具に
よるように、キャップ８２は管状槽の材料の熱膨脹率に
匹敵する熱膨脹率を有する、高度に導電性で、耐酸化性
材料から形成される。とくに適した材料はＬＳＭ（Ｌａ
.5Ｓｒ.5ＭｎＯ3 ）である。中空導管８６は導電性材料
好ましくは不銹鋼 446から作られる。キャップ８２はそ
の間にシール材９０を設けることにより槽８４の電解質
８８に対してシールされる。シール材のビード９２はキ
ャップ８２と中空導管８６の間に設けられる。シール材
９０，９２は前記のように不透明ガラスとするのが好ま
しい。シール材は加熱されついで冷却されてキャップ８
０と管状槽８４の間にガス密シールを形成する。シール
材９０，９２は電子の導電通路から離して設置される。
【００１８】適当なのは銀、銀合金、白金などである導
電材料９４は、管状槽８４の外側に塗装され、陰極から
キャップ８２の上に、中空導管８６にまた導管８６をこ
えて延長する。導電材料９４は、破線矢印９８によって
示された、陰極９６と中空導管８６の間に電子の電気的
通路を形成する。管状槽８４の電極 100は、槽の短絡を
回避するため、図４に示されたようにキャップ８２には
接触していない。別の直列に接続された管状槽は、図５
および６に示すように、継手構造 102と一緒に形成され
る。継手構造 102はどのような都合のよい形状をとるこ
ともできるが、図にはＵ字管が示されている。継手構造
102の一端 104は第１組の端の槽に固定された正の端部
キャップに接続され、継手構造 102の他端 106は第２組
の槽の端の槽に固定された負の端部キャップに接続され
ている。継手構造は高度に導電性で、耐酸化性の材料か
ら形成されている。適当な材料はインコネル（商品名）
および不銹鋼である。とくに適当な材料は不銹鋼316Lで
ある。
【００１９】継手構造 102は溶接、蝋付け、半田付けな
どを含む適当な方法で接合することができる。構造体を
接合するとくに適した方法は銅、亜鉛、カドミウムまた
は同等の材料を含む銀合金蝋材料を使用する銀蝋付けで
ある。とくに適当な蝋材料は４５％の銀、３０％の銅お
よび２５％の亜鉛を含んでいる。そのような合金はシー
ル区域に有効な導電性を維持するとともに、空気のシー
ルを達成する。図６に示すように、継手構造 102は第１
組の管状槽と第２組の管状槽の間にガスを通すため中空
である。蝋付け後Ｕ字管全体は銀または銀合金によって
カバーされる。図７および８に示すような別の実施例に
おいて、管状電解槽120,122,124,126は前記のように接
続具 130,132,134を用いて一緒に接続されるが、ただし
カラー140,142,144,146,148,150は接続具130,132,134
を仲介として各管状槽120,122,124,126 の端部と接続し
ている。管の端部と接続するカラー 140,142,144,146，
148,150 は管状槽と接続具の間の大きい寸法上の許容誤
差を有し、接続具に対する槽のシールを簡単にする。シ
ールの一体化はシール区域の拡大の結果として増大す
る。
【００２０】図８に一層詳細に示すように、第１電解槽
120は接続具 130によって第２電解槽 122に接続されて
いる。電解槽 120,122は円筒形で、壁は槽 120,122の電
解質152,154を形成している。陽極 156,158は電解質 15
2,154の内面に形成され、陰極 160,162は、前記のよう
にＬＳＣｏのコーティングおよびＬＳＣｏ−銀合金の中
間コーティングの塗装によって、電解質 152,154の外面
に形成される。ついで銀コーティングが前記のように各
槽の内面に実施される。カラー140,142 は電解槽 120,1
22の端部に接続される。カラー140,142 は通常電解質が
作られるのと同じセラミック材料から作られる。カラー
は電解質の熱膨脹率に匹敵する熱膨脹率を有する。カラ
ーはジルコニア、ハフニア、酸化ビスマス、セリアまた
は同等の材料のような耐酸化性材料から構成される。セ
リアはとくに適している。セリアおよび他のセラミック
は、カルシアのような種々の材料を含浸される。カラー
140,142 の材料は電解槽が作られるのと同じ材料として
も良く、またしないでも良い。カラーの材料が電解槽の
熱膨脹率に匹敵する熱膨脹率を有することは重要なこと
である。カラー140,142 は槽の端部をうけ入れるような
大きさの溝 164を形成された環状の円板である。溝 164
と槽 122の端部の間に締まり嵌めの必要はない。
【００２１】図示のように、カラー140,142 はその間に
シール材 166を設けることによって槽 120,122の端部に
固定される。シール材 166は高温の作用状態の下でシー
ルを維持する材料である。とくに適した材料はアルミノ
シリケートガラスのような高温ガラスである。そうでな
ければ、カラー140,142 はこの技術において公知の技術
によって槽 120,122の端部に焼結することができる。カ
ラー140,142 は不透明ガラスのようなシール材 168によ
って接続具 130にシールされる。集電装置として作用す
る銀コーティングが、各管の外面上に、陰極上に塗装さ
れ、前記のように 750℃で焙焼される。導電性材料 170
は一つの電解槽 120の陽極 156、カラー 140および接続
具 130の間に塗装され、その間に電子の通路を形成す
る。導電性材料 172は、接続具 130、カラー 142および
隣接する電解槽 122の陰極 162の間に塗装され、隣接す
る槽の陽極 156および陰極 162の間に導電性通路を完成
する。電子が移動する通路は破線矢印 174によって示さ
れている。導電性材料 170,172は銀または銀合金のよう
な高度に導電性の材料である。
【００２２】図７，９および１０において、複数組の管
状槽 120,122,124,126は各組の端の槽 120,126に接続さ
れた端部キャップ 180により一緒に組立てることができ
る。図９に示された負の端部キャップ 182は前記のよう
にシール装置によって第１の端の槽 120のセリアカラー
184 にシールされている。導電性材料 186は端部キャッ
プ 180、カラー 184および槽 120の陰極 188の間に設け
られている。図１０に示された正の端部キャップ 190は
前記のシール装置により第２の端の槽 126のカラー 192
にシールされている。導電性材料 194は端部キャップ 1
90、カラー 192および槽 126の陽極 196の間に設けら
れ、その間に電子通路を形成している。この実施例の端
部キャップ 180に使用される材料は図１ないし６に示さ
れた実施例について記載したものと同じである。同様に
中空導管 198, 200 はキャップ180から延びて一体化さ
れた電解槽の組の間の電子またはガスを連通させる。端
部キャップ 190は溶接部 202、204 またはプレス嵌めな
どによって中空導管 198200に接合される。
【００２３】本発明の電気化学的装置は作用中電気的お
よび空気的一体性を維持する接続された電解槽の組を備
えている。接続具の形状およびシール材の設置は、電解
槽の内外環境の間のガス密の障壁を提供するとともに、
高い作用温度によるシールの劣化または腐食を回避す
る。本発明の電気化学的装置は、酸素発生を含む多くの
用途に使用可能である。しかして、図示の実施例の特殊
な細部に対する参照は、例示であって限定のためではな
い。この技術に通じた人々には図示された実施例を基礎
とする多くの変型が特許請求の範囲の記載の精神および
範囲から離れることなくなしうることが明らかである。
【図面の簡単な説明】
【図１】第１管状槽と第２管状槽の間に位置する接続具
を示す縦断面図である。
【図２】図１のＡ−Ａ線に沿う接続具の横断面図であ
る。
【図３】本発明の正の端部キャップの縦断面図である。
【図４】本発明の負の端部キャップの縦断面図である
【図５】継手構造の平面図である。
【図６】図５のＢ−Ｂ線に沿う継手構造の横断面図であ
る。
【図７】本発明の別の実施例を示す接続された一組の電
解槽の縦断面図である。
【図８】図７に示された接続具の拡大図である。
【図９】図７に示された負の端部キャップの拡大図であ
る。
【図１０】図７に示された正の端部キャップの拡大図で
ある。
【符号の説明】
１０ 電気化学的構造物 １２ 電解槽 １４ 電解槽 １６ 接続具 １８ 壁（電解質） ２０ 壁（電解質） ２２ 内部空間 ２４ 内部空間 ２６ 陽極 ２８ 陽極 ３０ 陰極 ３２ 陰極 ３４ 外側キャップ ３６ 内側スリーブ ４０ 導電材料 ４２ 導電材料 ４８ シール材 ５０ シール材 ６０ 端部キャップ ６２ 管状槽 ６４ 陽極 ６６ キャップ ６８ 中空導管 ７０ シール材 ７２ 電極 ７６ ビード ７８ 導電材料 ８０ 端部キャップ ８２ キャップ ８４ 導電材料 ８６ 中空導管 ８８ 電解質 ９０ シール材 ９２ シール材 ９４ 導電材料 100 電極 102 継手構造 120 電解槽 122 電解槽 124 電解槽 126 電解槽 130 接続具 132 接続具 134 接続具 140 カラー 142 カラー 144 カラー 146 カラー 148 カラー 150 カラー 166 シール材 168 シール材 170 導電材料 172 導電材料 180 端部キャップ 182 端部キャップ 184 カラー 186 導電材料 188 陰極 190 端部キャップ 192 カラー 194 導電材料 198 中空導管 200 中空導管
フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｈ０１Ｍ 8/12 8821−4Ｋ 8/24 Ｚ 8821−4Ｋ (72)発明者 デイル・エム．テイラー アメリカ合衆国．ユタ・84105．ソルト・ レーク・シテイ．サウス・1100・イース ト．1114 (72)発明者 メリル・アンダーソン・ウイルソン アメリカ合衆国．ユタ・84084．ウエス ト・ジヨーダン．ウエスト・7260・サウ ス．2538

Claims (18)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 セラミック電解質を通してイオンを輸送
    する電気化学的ソリッドステート装置において、装置は
    複数の個々の電解槽を有し、前記各槽は第１面および第
    ２面、前記第１面に形成された陽極、前記第２面に形成
    された陰極および向合った端部を有するイオン伝導電解
    質を有し、前記各電解槽は同じ面に形成された陽極、一
    つの電解槽の端部と隣接する電解槽の端部の間に設置さ
    れ前記一つの電解槽の陽極と前記隣接する電解槽の陰極
    の間の電子の運動通路を形成する導電性接続構造、およ
    び前記導電性接続構造に対して前記電解槽をシールしそ
    れらの間をガス密にシールするシール装置を有し、前記
    シール装置は前記電子通路から離して設置されたことを
    特徴とするセラミック電解質を通してイオンを輸送する
    電気化学的ソリッドステート装置。
  2. 【請求項２】 前記各電解槽は中央孔を有する円筒形に
    形成され、前記各電解槽は軸線方向に整合して電気的に
    直列に接続されていることを特徴とする請求項１に記載
    のセラミック電解質を通してイオンを輸送する電気化学
    的ソリッドステート装置。
  3. 【請求項３】 前記陽極は各円筒形電解槽の前記電解質
    の面に形成されていることを特徴とする請求項１に記載
    のセラミック電解質を通してイオンを輸送する電気化学
    的ソリッドステート装置。
  4. 【請求項４】 前記電解槽は酸素イオンをそこを通って
    輸送するのに適したセラミック金属酸化物から形成され
    ていることを特徴とする請求項１ないし３のいずれか一
    項に記載のセラミック電解質を通してイオンを輸送する
    電気化学的ソリッドステート装置。
  5. 【請求項５】 前記セラミック金属酸化物はジルコニ
    ア、セリア、ハフニアおよび酸化ビスマスよりなるグル
    ープから選択されることを特徴とする請求項４に記載の
    セラミック電解質を通してイオンを輸送する電気化学的
    ソリッドステート装置。
  6. 【請求項６】 前記セラミック金属酸化物は含浸されて
    いることを特徴とする請求項５に記載のセラミック電解
    質を通してイオンを輸送する電気化学的ソリッドステー
    ト装置。
  7. 【請求項７】 前記陽極および陰極は銀を含んでいるこ
    とを特徴とする請求項１ないし３のいずれか一項に記載
    のセラミック電解質を通してイオンを輸送する電気化学
    的ソリッドステート装置。
  8. 【請求項８】 前記陽極および陰極は少なくとも５０％
    の銀を含む銀合金を含んでいることを特徴とする請求項
    １ないし３のいずれか一項に記載のセラミック電解質を
    通してイオンを輸送する電気化学的ソリッドステート装
    置。
  9. 【請求項９】 前記導電性接続構造は耐酸化性金属から
    形成されていることを特徴とする請求項１に記載のセラ
    ミック電解質を通してイオンを輸送する電気化学的ソリ
    ッドステート装置。
  10. 【請求項１０】 前記導電性接続構造は半導電性セラミ
    ック酸化物から形成されていることを特徴とする請求項
    １記載のセラミック電解質を通してイオンを輸送する電
    気化学的ソリッドステート装置。
  11. 【請求項１１】 前記半導電性セラミック酸化物はラン
    タン・ストロンチウム・マンガナイト、ランタン・スト
    ロンチウム・クロマイトおよびランタン・カルシウム・
    マンガナイトよりなるグループから選択されることを特
    徴とする請求項１０に記載のセラミック電解質を通して
    イオンを輸送する電気化学的ソリッドステート装置。
  12. 【請求項１２】 前記耐酸化性金属は不銹鋼４４６であ
    ることを特徴とする請求項９に記載のセラミック電解質
    を通してイオンを輸送する電気化学的ソリッドステート
    装置。
  13. 【請求項１３】 前記シール装置は８００℃以上の温度
    でガス密シールを維持し導電性接続構造の半導電性材料
    および前記電解質の熱膨脹率に匹敵する熱膨脹率を有す
    ることを特徴とする請求項９または１０に記載のセラミ
    ック電解質を通してイオンを輸送する電気化学的ソリッ
    ドステート装置。
  14. 【請求項１４】 前記シール装置は不透明ガラスである
    ことを特徴とする請求項１３に記載のセラミック電解質
    を通してイオンを輸送する電気化学的ソリッドステート
    装置。
  15. 【請求項１５】 正の端部キャップおよび負の端部キャ
    ップをさらに含み、前記正の端部キャップは端の電解槽
    の陽極とを電気的に接続し、前記負の端部キャップは他
    の端の電解槽の陰極とを電気的に接続し、前記正の端部
    キャップは導電性カップリング構造によって負の端部キ
    ャップに接続して、それらの間を電気的に接続しかつ装
    置に対して空気的に一体化することを特徴とする請求項
    １に記載のセラミック電解質を通してイオンを輸送する
    電気化学的ソリッドステート装置。
  16. 【請求項１６】 前記各電解槽の前記端部を囲む環状カ
    ラーを有し、前記各環状カラーは前記電解槽に接続され
    てその間をガス密にシールし、前記環状カラーはさらに
    前記導電性接続構造に接続されてそれらの間をガス密に
    シールすることを特徴とする請求項１に記載のセラミッ
    ク電解質を通してイオンを輸送する電気化学的ソリッド
    ステート装置。
  17. 【請求項１７】 前記環状カラーは電解質の熱膨張率に
    匹敵する熱膨張率を有する材料から形成されていること
    を特徴とする請求項１６に記載のセラミック電解質を通
    してイオンを輸送する電気化学的ソリッドステート装
    置。
  18. 【請求項１８】 濃縮酸素を製造する方法であって、前
    記方法が、 それぞれ対向面を備えた酸素イオン伝導セラミック電解
    質を有する複数の管状電解槽であって、前記第１面に設
    けられた陽極、前記対向面に設けられた陰極、中央孔お
    よび開放した両端を有する前記電解槽、前記管状電解槽
    の間に設けられ、前記管状槽の前記端部に接続され、一
    つの電解槽の陽極から隣接する電解槽の陰極まで電子が
    移動するための電気的通路を形成するように構成された
    導電性接続構造、および前記電解槽と前記導電性接続構
    造の間に設けられそれらの間をガス密にシールする、前
    記電気的通路から離れたシール装置を有する酸素濃縮装
    置を設けること、 前記酸素濃縮装置を酸素原子含有する環境内に設置する
    こと、 電解槽の陰極を電源に接続して周囲の酸素原子に電子を
    加えて酸素イオンを発生すること、 前記酸素イオンを前記管状電解槽の前記電解質に通して
    前記電子を前記陽極に放電し前記管状槽の中央孔に酸素
    原子を発生させること、および前記電子を前記陽極から
    隣接する管状電解槽の陰極に導くことよりなる、濃縮酸
    素を製造する方法。
JP5031770A 1992-02-28 1993-02-22 セラミック電解質を通してイオンを輸送する電気化学的ソリッドステート装置および前記装置を用いて濃縮酸素を製造する方法 Pending JPH0696780A (ja)

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