CN1988236A - 带有钎接互连的燃料电池和组装所述燃料电池的方法 - Google Patents

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Abstract

一种燃料电池(10)，包括阳极(12)、阴极(16)和插置在阳极(12)与阴极(16)之间的电解质(14)。燃料电池(10)还包括邻近阳极(12)设置的阳极互连(18)和设置在阳极互连(18)与阳极(12)之间用以将阳极互连(18)结合到阳极(12)上的钎料(20)。一种组装燃料电池(10)的方法，包括形成阳极(12)和电解质(14)的组件。还包括加热带有设置在阳极(12)附近的钎料(20)的组件从而将阳极(12)结合到互连(18)上。另一种组装燃料电池(10)的方法，包括形成阳极(12)、互连(18)和阴极(16)的组件。该方法还包括加热带有设置在阳极(12)和阴极(16)附近的钎料(20)的组件从而将阳极(12)和阴极(16)结合到互连(18)上。

Description

带有钎接互连的燃料电池和组装所述燃料电池的方法
技术领域
本发明主要涉及燃料电池，更具体而言，涉及带有高效互连装置的固体氧化物燃料电池系统。
背景技术
燃料电池通过分别在阳极和阴极催化燃料和氧化剂生成电离的原子氢和氧而产生电能。电池中的一系列电化学反应是燃料电池内产生电力的唯一手段。典型的燃料电池包括阳极、阳极互连、阳极结合浆料、电解质、阴极、阴极结合浆料和阴极互连。阳极结合浆料用来将阳极粘附到阳极互连上，同样阴极结合浆料用来将阴极粘附到阴极互连上。在电离化过程中在阳极由氢失掉的电子被传导至阴极，所述电子在阴极使氧电离。
固体氧化物燃料电池(SOFC)已得到广泛关注，其具有在高温运行，典型地在大约650℃以上运行时提高发电效率的优点。在SOFC的情况下，氧离子被传导通过陶瓷电解质，在所述陶瓷电解质中，氧离子与电离的氢结合形成作为废弃产物的水并结束所述过程。另外，电解质对燃料和氧化剂而言是不可透过的，电解质仅可传导氧离子。
SOFC典型地被电串联组装在燃料电池组合件中以在有效电压条件下产生功率。为了形成SOFC组合件，互连元件被用于以电串联的方式将相邻的SOFC连接在一起。阳极和阴极互连通过结合浆料被结合到每一个SOFC上。在使用时，这些燃料电池的阳极通常被化学还原，例如由氧化镍还原成元素镍，有时会导致尺寸发生变化，特别是在使用时施加温度循环的条件下。然而，用以将阳极连接到阳极互连上的结合浆料的强度相当低，并且在阳极还原之后可能产生分层(delamination)。分层是由于重复循环应力或导致机械整体性产生损失的任何冲击所致的复合材料多层随时间而分离的过程。这还可导致典型地由陶瓷化合物制成的电解质产生开裂。另外，为了改善结合浆料过多的问题可能会导致阻碍空气和燃料在燃料电池组合件中的流动。另一个重要的挑战是：一旦SOFC被密封和结合在适当的位置，那么在阳极还原过程中体积会产生变化。再有，在后结合阳极还原过程中SOFC自身可能会发生开裂或分层。
因此，需要一种密封燃料电池组合件，所述燃料电池组合件高效密封和互连以避免燃料电池发生开裂和燃料电池部件和燃料电池之间互连发生其它劣化。
发明内容
根据本发明的一个方面，提供一种组装燃料电池的方法，包括形成阳极和电解质的组件。所述方法还包括用设置阳极附近的钎料加热所述组件从而将阳极结合到互连上。
根据本发明的另一个方面，组装燃料电池的方法包括形成阳极、电解质和阴极的组件。然后用设置在阳极和阴极附近的钎料加热所述组件从而将阳极和阴极结合到互连上。
根据本发明的另一个方面，提供一种燃料电池，所述燃料电池包括阳极、阴极和插在阳极与阴极之间的电解质。还包括设置在阳极附近的阳极互连。所述燃料电池还包括设置在阳极互连与阳极之间用来将阳极互连结合到阳极上的钎料。
附图说明
在结合附图阅读下面的详细描述时，本发明的这些和其它特征、方面和优点将得到更好地理解，在所有附图中，相同的附图标记表示相同的部件，其中：
图1是带有根据本发明的钎接互连的包括阳极、电解质和阴极的SOFC的横断面视图；
图2是根据本发明的包括带有用于导入燃料气体的入口和用于排出燃料气体的出口的阳极互连的钎接SOFC的剖视图；
图3是包括根据本发明的阳极互连的图2所示钎接SOFC的顶视图；
图4是根据本发明的在接触表面上带有用于钎接的穿孔的互连接触表面的图解视图；
图5是根据本发明的使用设置在互连边带(webbing)处的钎料结合到图4所示互连上的阳极的剖视图；
图6是一种组装SOFC的方法的流程图，其中阴极被设置在包括还原的钎接阳极和电解质的组件上；和
图7是一种组装SOFC的方法的流程图，其中阳极、电解质和阴极的组件被还原并且被钎接在一起。
具体实施方式
如下文中详细讨论地，本发明提供一种燃料电池以及该燃料电池的组装方法的实施例。在此描述的燃料电池包括带有钎接(金属)材料或“钎料”的阳极互连、阳极、电解质、阴极和带有结合材料的阴极互连。所述结合材料可包括黄铜或阴极结合浆料。所述钎料用于将阳极互连粘附到阳极上，并且在一些实例中，所述钎料用于将阴极互连粘附到阴极上。
下面参见附图，图1是燃料电池10的示例性实施例的横断面视图。在所示的实施例中，燃料电池10为固体氧化物燃料电池(SOFC)。燃料电池10包括图示组件形式的阳极12、电解质14和阴极16。电解质14被插置在阳极12和阴极16之间。阳极12通过钎料20被粘附在阳极互连18上。阴极16也通过结合材料22被粘附在阴极互连24上。钎料20也可以用在阳极12和阴极互连18之间的外周上作为气体流动密封剂。只要钎料化学性质和工艺条件能够结合到SOFC元件上且不使其性质劣化，可以使用任何金属合金，例如镍、铬和硼的合金；镍、铬和硅的合金；和镍、铜和锰以及其它金属的合金作为钎料。结合材料可以是黄铜或阴极结合浆料。
阳极12为导入到燃料电池中的燃料提供电化学氧化的反应部位。另外，阳极材料在燃料还原环境中是稳定的，在燃料电池运行条件下具有足够大的电导率、燃料气体反应的表面积和催化活性，并且具有足够大的孔隙率以允许气体传送至反应部位。阳极可以由具有下述材料性质的多种材料制成，例如包括镍(Ni)、镍合金、银(Ag)、铜(Cu)、贵金属、钴、钌等金属，以及其它材料，例如Ni-氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)金属陶瓷、铜Cu-YSZ金属陶瓷、陶瓷或其组合物。
电解质14典型地通过沉积或层压而堆叠在阳极12上。在燃料电池工作期间，电解质传导阳极12和阴极16之间的离子。在燃料电池中，电解质将在一个电极处产生的离子传到另一电极处，用以平衡来自电子流的电荷并且形成电路。另外，在燃料电池中电解质将燃料和氧化剂隔开。因此，电解质在还原和氧化环境中是基本稳定的，在运行条件下不可透过反应气体并具有足够强的导电性。典型地，电解质是电绝缘的。SOFC电解质可由具有下述材料性质的多种材料制成，例如氧化锆(ZrO2)、氧化钇稳定的氧化锆(YSZ)、氧化铈(CeO2)、三氧化二铋、烧绿石氧化物、掺杂的锆酸盐、钙钛矿氧化物材料、金属氧化物例如钙或锆氧化物的陶瓷化合物及其组合物。
如图1所示，阴极16被设置在电解质14上。阴极提供氧化剂的电化学反应部位。因此，选择在氧化环境是稳定的阴极，所述阴极在燃料电池运行条件下具有足够大的离子和电子导电性、氧化气体反应的表面积和催化活性，并且具有足够大的孔隙率以允许气体传送至反应部位。阴极可以由具有下述材料性质的多种材料制成，例如导电氧化物、钙钛矿、掺杂的(LaMnO3)、Sr-掺杂的LaMnO4(LSM)、锡掺杂的氧化铟(In2O3)、锶掺杂的镨锰三氧化物(PrMnO3)、镧铁氧化物-镧钴氧化物(LaFeO3-LaCoO3)、氧化钌氧化钇稳定的氧化锆(RuO2-YSZ)、镧辉钴矿(Lacobaltite)及其组合。
在如图2所示的本发明的示例性实施例中，图中示出了燃料电池10(图1所示)的横断面视图26。图中还示出了将在下面进行说明的燃料气体的通路路径。如上面所述，燃料电池包括堆叠在电解质14上的阴极16，所述电解质14进而被设置在阳极12上。阳极互连18通过钎料20结合到阳极12上。在阳极互连18上设置引入燃料气体28的入口和排出用完燃料气体30的出口。在一个实例中，燃料电池可以是固体氧化物燃料电池。
图3示出了图2中所示的燃料电池的顶视图32。图3中所示出的顶层是阴极16，所述阴极16被设置在电解质14上，所述电解质14进而被堆叠在阳极12上。参见图1和2，钎料20被沉积在阳极12和阳极互连18之间。通过设置允许引入燃料气体28的入口和排出用完燃料气体30的出口来构造阳极互连18以提供燃料气体的通道。用作阳极互连的适合的构造可包括金属喷管分支波纹(metallic lanced offset corrugation)、打孔金属板和金属泡沫材料。
图4是本发明另一实施例的图解视图，图中示出了互连34。互连34包括穿过互连接触表面38的开口或穿孔36的六角形密排阵列。互连接触表面38提供足够大的接触面积从而提供对燃料电池的良好的机械结合，同时还提供良好的电接触和通向阳极(未示出)的燃料气体通路。已经发现穿过互连的穿孔有利于促进燃料气体到达阳极的通路。钎料被设置在穿孔之间的表面区域上以将阳极或阴极结合到互连上，其中穿孔之间的表面区域被称作“边带”40。互连34可以是阳极互连或阴极互连。可用于互连的适当的材料包括高铬不锈钢、Ni合金、贵金属和在SOFC运行条件下保持导电和稳定的任何金属。在选择互连材料时所要考虑的典型特性是抗高温氧化性、导电性、氧化皮的粘附、热膨胀、制造工艺和成本。在一个实施例中，互连的厚度可为0.010英寸-0.125英寸。
图5是如图4所示的阳极12与互连34相结合的分解剖视图42。在图示实施例中，钎料20被设置在互连34的边带40上。钎料沿互连34的长度以周期性的间距进行设置。保持所述间距以使钎料的结合是充分的从而确保作用在不受支承的SOFC长度上的互连一侧与燃料电池相对侧的压差不会使燃料电池开裂。所述间距的实例可以在0.0625英寸-0.5英寸之间。图5还示出了图2横断面视图24中示出的SOFC中的其它元件，即阴极16、电解质14、阳极12、阳极互连18、引入燃料气体28的入口和排出用完燃料气体30的出口。
图6是示出了根据本发明多个方面的涉及组装燃料电池的方法中的示例性步骤的流程图44。该方法包括在步骤46中层压燃料电池的阳极和电解质。然后在步骤48中将阳极烧制到电解质上从而形成阳极-电解质(AE)组件。在形成AE组件后，在步骤50中可进行化学还原。然后在步骤52中将钎料设置(施加和钎接)在互连上从而将互连结合到还原的AE组件上。在步骤54中将还原的钎接AE组件进一步联接到阴极上。在步骤50中还原的AE组件的一个非限制性优点是在结合到互连上之后燃料电池不产生体积变化或收缩，这是因为在钎料的沉积过程中也不涉及之后的进一步的阳极还原。
假定在步骤50中AE组件没有进行化学还原，那么该方法包括在互连上设置钎料从而将互连结合到AE组件上的步骤56。在步骤60中，在钎接步骤过程中可以还原钎接的AE组件，之后将阴极联接到该组件上。在部分还原阳极的情况下通常使用原位还原步骤；在阳极侧使整个组装的燃料电池堆和还原气体达到一定温度从而在产生电功率之前完全还原阳极。设置钎料从而结合互连还包括加热AE组件和邻近阳极沉积的钎料，从而将阳极结合到互连上。设置钎料前，该方法还包括在互连上形成穿孔。然后钎料被沉积在互连上。钎料还可围绕阳极的周边进行设置从而在加热时形成对气流的密封。
图7是示出了组装燃料电池的方法中的示例性步骤的流程图62。该方法包括在步骤64中，层压阴极和之前烧制的阳极和电解质。在步骤66中进一步将阴极烧制到阳极和电解质上从而形成阳极-电解质-阴极(AEC)组件。在形成AEC组件后，在步骤68中可进行化学还原。然后在步骤70中将钎料设置在互连上从而将互连结合到还原的AEC组件上。在步骤66中进行还原的一个非限制性优点是燃料电池不产生体积变化或收缩，这是因为在钎料的沉积过程中也不涉及之后的阳极或阴极的还原。
在步骤68中没有进行化学还原时，该方法包括设置钎料从而将互连结合到AEC组件上的步骤72。然后在步骤74中还原钎接AEC组件的阳极侧(如第26段中所描述的)。设置钎料从而结合互连包括加热AEC组件和邻近阳极和阴极沉积的钎料，从而将阳极和阴极结合到互连上。在设置钎料之前，该方法还包括在互连上形成穿孔以及将钎料沉积在互连上。钎料还可围绕阳极和阴极的周边进行设置从而在加热时形成对气流的密封。
本领域的技术人员可以理解，在互连上沉积钎料有助于减小燃料电池产生断裂和开裂的可能性。在典型的SOFC中，阳极结合浆料和阴极结合浆料在互连相对较大的表面区域上不能提供良好的支承。在本发明中，钎料有助于提供足够的支承。还已发现：在互连上设置钎料可以解决由于阳极和阴极结合浆料的结合较差从而导致缺少与阳极或阴极之间的电接触的问题。也可以在SOFC的周边添加额外的钎料作为气体密封剂。
虽然在此仅已对本发明的一些特征进行了阐述和描述，但是对于本领域的技术人员来说可作出多种修改和变型。因此，可以理解所附的权利要求书旨在覆盖所有落入本发明的真正精神的范围内的修改和变型。
部件表
10固态氧化物燃料电池的横断面视图
12阳极
14电解质
16阴极
18阳极互连
20钎接材料或“黄铜”
22阴极上的结合材料
24阴极互连
26带有钎料和阳极互连的固态氧化物燃料电池的横断面视图
28引入的燃料气体
30排出的燃料气体
32包括阳极互连的钎接的固态氧化物燃料电池的顶视图
34接触表面上具有孔的互连接触表面的实例
36穿孔
38互连接触表面
40边带
42使用设置在互连边带上的钎料将阳极结合到互连上的分解视图
44组装固体氧化物燃料电池的方法，其中阴极被设置在还原的钎接阳极和电解质上
46层压阳极和电解质的步骤
48将阳极(A)烧制到电解质(E)上从而形成阳极-电解质(AE)组件的步骤
50还原AE的判定
52如果在步骤50中进行了还原，则设置钎料以将互连结合到AE上的步骤
54将阴极附接到还原的钎接AE上的步骤
56如果在步骤106中没有进行还原，则设置钎料以将互连结合到未还原的AE上的步骤
58还原钎接AE的步骤
60将阴极附接到还原的钎接AE上的步骤
62一种组装固态氧化物燃料电池的方法，其中阳极、电解质和阴极被还原并且被钎接在一起
64层压阴极与阳极和电解质的步骤
66将阴极(C)烧制到阳极(A)和电解质(E)上从而形成AEC组件的步骤
68还原AEC的判定
70如果在步骤68中进行了还原，则设置钎料以将互连结合到还原的AEC上的步骤
72如果在步骤68中没有进行还原，则设置钎料以将互连结合到未还原的AEC上的步骤
74还原钎接AEC的步骤

Claims (10)

1、一种组装燃料电池(10)的方法，包括：形成阳极(12)和电解质(14)的组件；以及加热带有设置在阳极(12)附近的钎料(20)的组件从而将阳极(12)结合到互连(18)上。
2、根据权利要求1所述的方法，其中所述燃料电池(10)包括固体氧化物燃料电池。
3、根据权利要求1所述的方法，还包括在还原阳极(12)和钎接所述组件之后将阴极(16)联接到所述组件上。
4、一种组装燃料电池(10)的方法，包括：形成阳极(12)、电解质(14)和阴极(16)的组件；以及加热带有设置在阳极(12)和阴极(16)附近的钎料(20)的组件从而将阳极(12)和阴极(16)结合到互连(18)上。
5、一种燃料电池(10)，包括：阳极(12)、阴极(16)和插置在阳极(12)与阴极(16)之间的电解质(14)；邻近阳极(12)设置的阳极互连(18)；和设置在阳极互连(18)与阳极(12)之间用以将阳极互连(18)结合到阳极(12)上的钎料(20)。
6、根据权利要求5所述的燃料电池，还包括使用结合材料(22)结合到阴极(16)上的阴极互连(24)。
7、根据权利要求6所述的燃料电池(10)，其中所述结合材料(22)包括阴极结合浆料或钎料(20)。
8、根据权利要求5所述的燃料电池(10)，其中所述钎料(20)包括镍、铬和硼以及其它金属的合金。
9、根据权利要求5所述的燃料电池(10)，其中所述钎料(20)包括镍、铬和硅以及其它金属的合金。
10、根据权利要求5所述的燃料电池(10)，其中所述钎料(20)包括镍、铜和锰以及其它金属的合金。
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