JP7353270B2 - 電気化学素子、電気化学モジュール、電気化学装置およびエネルギーシステム - Google Patents

電気化学素子、電気化学モジュール、電気化学装置およびエネルギーシステム Download PDF

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Description

本発明は、電気化学素子、電気化学モジュール、電気化学装置およびエネルギーシステムに関する。
従来、燃料電池（電気化学発電セル）や電解セル等の電気化学装置を構成する電気化学素子積層体は、特許文献１に示すように、気体透過領域を備えるとともに前記気体透過領域を覆って電気化学反応部を形成してなる金属基板や、スペーサやセパレータとして機能する金属基板等を含む多数の基板を気密に積層した構成となっていた。そして、電気化学反応部を備えた金属基板（電気化学素子）の両面に沿って空気（酸化性成分ガス）の空気流路と燃料ガス（還元性成分ガス）の燃料ガス流路とを画定し、それぞれの流路に空気と燃料ガスを流通する。すなわち、電気化学素子の複数を電気化学素子積層体として一体に形成したものとなっていた。これにより、前記電気化学反応部において空気と燃料ガスとの反応から電力等の電気化学出力を生成するものとなっていた。
特表２０１７－５０８２５４号公報
ところが、このように電気化学素子積層体は、多数の基板を積層して空気流路と燃料ガス流路とを形成するから、多数の金属基板を確実に密閉固定する必要がある。そのため、このような電気化学素子、電気化学素子積層体を作製するには、信頼性高く確実に固定するために、多大な工数と細心の注意を必要とする。そのため、このような電気化学素子積層体を作製するための作製費は大きく膨らむとともに、作製される電気化学素子積層体の信頼性（金属基板間の気密性や電気的接続の確実性など）が低下することになっていた。
したがって、本発明は上記実状に鑑み、部品点数が少なく、作製容易な電気化学素子積層体を利用した電気化学モジュールを提供すること、また、その電気化学素子積層体を作製するにあたって、取り扱い容易な構造の電気化学素子を提供することを目的とする。また、電気化学装置やエネルギーシステムを安価に提供することをさらなる目的とする。
上記目的を達成するための電気化学モジュールの特徴構成は、
複数の電気化学素子が積層配置されている電気化学素子積層体と、
前記電気化学積層体を内装する筐体とを備え、
各電気化学素子は、内部に内部流路を有する導電性の板状支持体を備え、
前記板状支持体は、当該板状支持体の内側である前記内部流路と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部と、前記気体通流許容部の全部又は一部を被覆する状態で、少なくとも膜状の電極層と膜状の電解質層と膜状の対極電極層とを記載順に有する電気化学反応部と、前記板状支持体の表面貫通方向外方と前記内部流路とに亘って還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの一方である第一ガスが流通する供給路を形成する第一貫通部とを備え、
前記複数の電気化学素子では、少なくとも第１電気化学素子と第２電気化学素子とが互いに隣接して積層されており、
前記第１電気化学素子を構成する前記板状支持体と、前記第２電気化学素子を構成する前記板状支持体とが対向する形態で、且つ、前記第１電気化学素子を構成する前記板状支持体における前記電気化学反応部が配置される外面と、前記第２電気化学素子を構成する前記板状支持体における前記電気化学反応部が配置される側とは別の外面とが電気的に接続されており、且つ、これら両外面どうしの隣接間に、当該両外面に沿って還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの他方である第二ガスが通流する通流部が形成され、
前記筐体の外部と前記通流部とに亘って前記第二ガスを流通する第二ガス供給部を備え、
前記筐体内に、前記第二ガス供給部を流通する前記第二ガスを前記通流部に分配流通する分配室を備えた点にある。
すなわち、電気化学素子は、内部流路を有する板状支持体を備えるから、内部流路と外部とを区画する状態で、第一ガスと第二ガスとを分配して流通することができる。ここで、電気化学素子を「燃料等の化学的エネルギーを電気エネルギーに変換する」燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、第一ガスは、電気化学反応により消費される水素ガス等の還元性成分ガス及び空気等の酸化性成分ガスのうちの一方であり、第二ガスは他方である。電気化学素子を「電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する」電解セルとして機能させる場合には、第一ガスは、電気化学反応により生成される水素ガス等の還元性成分ガス及び酸素等の酸化性成分ガスのうちの一方であり、第二ガスは他方である。また、板状支持体は、板状支持体の内側である内部流路と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部と、気体通流許容部の全部又は一部を被覆する状態で、膜状の電極層と膜状の電解質層と膜状の対極電極層とを記載順に有する電気化学反応部とを備えるから、電気化学素子を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、第一ガスと第二ガスとは、板状支持体の外方側からの経路と、内部流路から板状支持体の気体通流許容部を通じる経路とから、電気化学反応部に達し、電極層および対極電極層において互いに反応することによって、たとえば電気を生成するなどの電気化学反応を生起することができる。電気化学素子を電解セルとして機能させる場合には、電気化学反応部に電気を供給することにより、水などの電気分解反応により第一ガスと第二ガスとが生じ、板状支持体の外方側の経路と、板状支持体の気体通流許容部から内部流路を通じる経路から排出することができる。
上記構成において、板状支持体は電気化学出力を電気的に取り出したり、電気を供給する必要から導電性とするが、このような導電性材料としては金属、導電性セラミクスが挙げられる。中でも、金属とすると、堅牢な構成を容易に加工形成することができる点から好ましい。
上記構成において、内部流路は、板状支持体の対向面間に区画形成されればよいが、電気化学素子に密閉形成されている必要はなく、電気化学素子積層体として積層形成した時に気密な流路を形成できる構成であれば足りる。
また、上記構成において気体通流許容部は、板状支持体に対して、表裏にわたる多数の貫通孔として設けてもよく、多孔質構造として設けてもよい。貫通孔として形成すると、支持体に気体通流許容部をより容易に選択的に設けることができる上に、支持体の強度をより高めることができる。したがって、強度および耐久性により優れた電気化学素子をより容易に実現することができる。また、多孔質構造として設けると、気体通流許容部をより容易に形成することができる上に、気体透過部材の表面を平坦に形成することが容易となって、電気化学反応部の形成の歩留まりを向上させることが可能となる。すなわち、電気化学素子の製造をより容易に行うことができる。
ここで、板状支持体には、板状支持体の表面貫通方向外方と内部流路間に第一ガスを流通する供給路を形成する第一貫通部を備えるから、第一貫通部を通じて内部流路に第一ガスを通流させることができる。この場合、第一貫通部は第二ガスの通流する空間側に開口することとなるが、板状支持体の外面に沿って通流する第二ガスと区画された状態で第一ガスを通流させることにより、第一ガスと第二ガスとを適正に電気化学反応部に誘導したり電気化学反応部から排出できる。また、第一貫通部を介して第一ガスを内部流路に流通する構成とするため、第一貫通部を経由して隣接する板状支持体の内部流路に対してもさらに第一ガスを流通することができるので、単に板状支持体を積層して第一貫通部どうしを連通させる構成とするだけで、積層されるすべての板状支持体の内部流路に対して第一ガスを流通できる。これは、各板状支持体に対して個別に供給路を形成する構成に比して極めて簡便な構成となり、電気化学素子積層体を組み立て容易で、信頼性高く、安価に作製できる。
尚、板状支持体の表面貫通方向とは、板状支持体を貫通する方向であり、第一貫通部は板状支持体を貫通する形態で形成される。ただし、板状支持体の内部流路を挟んだ対向面において必ずしも同軸心で貫通形成する必要はなく、内部流路を介して板状支持体を連通するように貫通していればよく、複数の電気化学素子を積層配置した時に、隣接する電気化学素子どうしにわたって第一ガスを流通する供給路を形成する形態であればよい。
したがって、上記電気化学素子は、板状支持体に気体通流許容部を設けるとともに電気化学反応部を形成しただけの簡単な構成の板状支持体として取り扱える状態で、単独で電気化学反応部における電気化学反応を行える。また、この電気化学素子は、簡単な構成であるので、多数組み合わせて用いるに際しても、取り扱い上の利便性が高い。さらに、多数組み合わせて用いた場合に、同じ構造のものを第一貫通部において連通接続するだけの簡便な構造を採用することができるので、組み立て容易で、信頼性高く、安価に作製できる。
電気化学素子積層体は、複数の電気化学素子が積層配置されている。第１電気化学素子を構成する板状支持体と、第２電気化学素子を構成する板状支持体とが対向する形態であるから、第１及び第２電気化学素子どうしが整列した状態となる。また、第１電気化学素子を構成する板状支持体における電気化学反応部が配置される外面と、第２電気化学素子を構成する板状支持体における電気化学反応部が配置される側とは別の外面とが電気的に接続される形態であるから、整列して積層された電気化学素子は、各電気化学素子に設けられる電気化学反応部が直列に積層されて電気的に接続される状態となる。さらに、これら両外面どうしの隣接間に、当該両外面に沿って第二ガスが通流する通流部が形成される形態であるから、電気化学反応部における電極層および対極電極層の一方に対して、第一ガスを第一貫通部から内部流路、気体通流許容部を介して流通するとともに、電極層および対極電極層の他方に対して通流部を介して第二ガスを流通することができる。したがって、整列して積層された各電気化学素子の電気化学反応部は、それぞれの電気化学反応部が同方向に直列に接続されつつ、それぞれの電極層、対極電極層に対応する第一ガスまたは第二ガスが流通され、電気化学素子を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、上記複数の電気化学素子からの電気化学出力をまとめて、たとえば、電気化学出力としての電力を大きく増幅して取出せ、また、電気化学素子を電解セルとして機能させる場合には、上記複数の電気化学素子から発生する水素ガス等の還元性成分ガス及び酸素等の酸化性成分ガスをまとめて大量に取出せる。
上記構成において、各電気化学素子は、導電性の板状支持体と電気化学反応部とからなり、互いに一体となるように構成することができるから、必要最小限の極めて少ない部材で電気化学出力を生成するように構成され、作製容易かつ信頼性の高い電気化学素子積層体となり、電気化学素子積層体を作製するにあたって、取り扱い容易な構造となる。
また、第二ガス供給部により、筐体の外部から通流部に第二ガスを流通するから、通流部を介して電気化学反応部に第二ガスを流通することができる。すると電気化学反応部では、第一ガスと第二ガスとの反応により電気化学出力を生成することができる。前記構成においてさらに、これらの出力を得る出力部を備えた場合には、出力部では各電気化学素子の出力を統合して大きな出力を取り出せるようになる。
更に、本構成の電気化学モジュールは、前記筐体内に、前記第二ガス供給部を流通する前記第二ガスを前記通流部に分配流通する分配室を備える。ここで、「供給部」とは、電気化学素子を「燃料等の化学的エネルギーを電気エネルギーに変換する」燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、前記第一ガスや前記第二ガスを供給する機能を担うが、電気化学素子を「電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する」電解セルとして機能させる場合には、前記第一ガスや前記第二ガスを含有するガスを排出する機能を担う。
上記構成によると、第二ガスは分配室により通流部に対して均等に分配されるので、各電気化学素子に均等に第二ガスが行き渡り、それぞれ電気化学素子において均等に電気化学出力を生成させることができる。
上述のように、電気化学モジュールは、電気化学素子積層体を内装する筐体と、筐体内の第二ガス供給部及び分配室とにより簡単に構成できる。よって、電気化学モジュールの組み立てが容易で、信頼性が高く、低コスト化を図れる。さらに、電気化学素子積層体からの出力を得るに当たり、出力部を設けた場合には、出力部から大きな出力を取り出せるようになる。
また、本発明の電気化学モジュールの特徴構成は、前記筐体の外部から前記供給路を介して前記内部流路に前記第一ガスを流通する第一ガス供給部を備えた点にある。
上記構成によると、電気化学モジュールは、電気化学素子積層体を内装する筐体と、筐体内の第一、第二ガス供給部及び分配室とにより簡単に構成できる。例えば、電気化学素子を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、第一ガス供給部は、筐体の外部から供給路を介して内部流路に第一ガスを流通するから、電気化学素子積層体の各電気化学反応部に第一ガスを流通することができる。
また、前記筐体内において、前記分配室は、前記電気化学素子積層体に対して当該電気化学素子積層体の側方に位置する空間であり、
前記通流部は、前記空間側に開口形成されて当該空間と連通する構成とすることができる。
すなわち、例えば、電気化学素子を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、筐体内の電気化学素子積層体の流通部の入口や出口となる側（側方）に位置する空間で一旦第二ガスが滞留したうえで、第二ガスの供給圧を受けて滞留する第二ガスが各通流部に進入する形態となるので、各電気化学素子間の通流部に対して均等に第二ガスを流通できる。
また、電気化学モジュールの電気化学素子積層体は、前記通流部内において、前記両外面に夫々形成される前記第一貫通部を前記通流部と区画する環状シール部としての第一環状シール部を備え、
前記第一貫通部及び前記第一環状シール部により、前記内部流路との間に前記第一ガスを流通する前記供給路が形成される形態とすることができる。
すなわち、第一環状シール部を設けることにより、電気化学素子積層体における互いに積層される電気化学素子の第一貫通部どうしを通流部と区画して連通接続することができる。そのため、隣接する電気化学素子の第一貫通部どうしを密に接続するだけの極めて簡単な構成で、それぞれの電気化学素子が第一ガス、第二ガスにより適正に動作する形態に接続することができ、作製容易かつ信頼性の高い電気化学素子積層体となり、電気化学素子積層体を作製するにあたって、取り扱い容易な構造となる。
なお環状シール部は、貫通部どうしを連通させてガスの漏洩を防止できる構成であれば形状は問わない。つまり、環状シール部は、内部に貫通部に連通する開口部を有する無端状の構成で、隣接する電気化学素子どうしの間をシールする構成あればよい。環状シール部は例えば環状である。環状には、円形、楕円形、方形、多角形状等いかなる形状でもよい。
また、前記板状支持体は、前記内部流路を通流する前記第一ガスを前記板状支持体の表面貫通方向外方と流通させる排出路を形成する第二貫通部を備え、
前記通流部内において、前記両外面に夫々形成される前記第二貫通部を前記通流部と区画する環状シール部としての第二環状シール部を備え、
前記第二貫通部及び前記第二環状シール部により、前記内部流路を通流する前記第一ガスが流通する前記排出路が形成される構成とすることができる。
すなわち、例えば、電気化学素子を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、第一貫通部から内部流路に進入した第一ガスは、内部流路を通って、気体通流許容部を介して電気化学反応部に流通されつつ、残部は排出路を形成する第二貫通部に通流することになる。排出路は第二貫通部が、第二ガスと区画された状態で形成されているので、第一ガスは、第二ガスと区別された状態で排出路から回収できる状態とすることができる。この排出路は第一貫通部における供給路と同様に環状シール部で構成されているから、隣接する電気化学素子の第二貫通部どうしを密に接続するだけの極めて簡単な構成で、通流部を区画した状態で連通接続でき、それぞれの電気化学素子が第一ガス、第二ガスにより適正に動作する形態に接続することができ、作製容易かつ信頼性の高い電気化学素子積層体となり、電気化学素子積層体を作製するにあたって、取り扱い容易な構造となる。
なお、環状シール部が、隣接する電気化学素子どうしを電気的に絶縁する絶縁シール部とすることができる。
上記構成において、積層されて隣接する電気化学素子における電気化学反応部を直列に接続して、電気化学出力としての電力を回収たり電気分解に必要な電圧を印可するには、電気化学素子における電気化学反応部以外の部分を絶縁しておく必要がある。ここで、第一、第二環状シール部が、隣接する電気化学素子どうしを電気的に絶縁する絶縁シール部に形成されていると、供給部や排出部を形成すると同時に絶縁機能を発揮するので、環状シール部とは別に絶縁用の部材を設ける必要がなく、簡便な構成で電気化学素子積層体を構成することができる。これにより、作製容易かつ信頼性の高い電気化学素子積層体となり、電気化学素子積層体を作製するにあたって、取り扱い容易な構造となる。
また、上記目的を達成するための電気化学モジュールに含まれる電気化学素子積層体に用いられる電気化学素子の特徴構成は、
前記板状支持体を備え、
前記板状支持体は、前記気体通流許容部と、前記電気化学反応部と、前記第一貫通部とを備える点にある。
すなわち、板状支持体を備えるので、この板状支持体を積層することで、上記電気化学素子積層体を形成することができる。そして、この板状支持体は気体通流許容部と、電気化学反応部と、第一貫通部とを備えるから、例えば、電気化学素子を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、積層される各電気化学素子どうしがそれぞれ電気化学反応部にて電気化学出力を生起し、複数の電気化学素子からの電気化学出力をまとめて、たとえば、電気化学出力としての電力を大きく増幅して取出せる。
また、前記第一貫通部及び前記内部流路は、前記板状支持体の外面に沿って通流する還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの他方である第二ガスと区画された状態で前記第一ガスを通流させる構成とすることができる。
上記構成によると、電気化学素子は、内部に内部流路を有する導電性の板状支持体を備えるから、この板状支持体は、内部流路と外部とを区画する状態で、第一ガスと第二ガスとを分配して流通することができる。ここで、第一ガスは、水素ガス等の還元性成分ガス及び空気等の酸化性成分ガスのうちの一方であり、第二ガスは他方である。また、板状支持体は、板状支持体の内側である内部流路と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部と、気体通流許容部の全部又は一部を被覆する状態で、膜状の電極層と膜状の電解質層と膜状の対極電極層とを記載順に有する電気化学反応部とを備えるから、例えば、電気化学素子を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、第一ガスと第二ガスとは、板状支持体の外方側からの経路と、内部流路から板状支持体の気体通流許容部を通じる経路とから、電気化学反応部に達し、電極層および対極電極層において互いに反応することによって、たとえば電気を生成するなどの電気化学反応を生起することができる。
上記構成において、板状支持体は電気化学出力を電気的に取り出したり、電気を供給する必要から導電性とするが、このような導電性材料としては金属、導電性セラミクスが挙げられる。中でも、金属とすると、支持体の強度および導電性の確保と、気体通流許容部以外の部分における支持体の内側と外側の気体通流防止を容易に実現することができる。また、板状支持体の熱伝導率を高くすることができ、板状支持体内部の温度分布は小さくなり応力分布の発生による破壊を回避することができる。したがって、強度、信頼性、耐久性および性能により優れた電気化学素子を実現することができる点から好ましい。
上記構成において、内部流路は、板状支持体の対向面間に区画形成されるが、電気化学素子に密閉形成されている必要はなく、電気化学素子積層体として積層形成した時に気密な流路を形成できる構成であれば足りる。
また、上記構成において気体通流許容部は、板状支持体に対して、表裏にわたる多数の貫通孔として設けてもよく、多孔質構造として設けてもよい。
ここで、板状支持体には、板状支持体の表面貫通方向外方から内部流路に第一ガスを流通する供給路を形成する第一貫通部を備えるから、第一貫通部を通じて内部流路に第一ガスを通流させることができる。この場合、第一貫通部は第二ガスの通流する空間側に開口することとなるが、第一貫通部及び内部流路は、板状支持体の外面に沿って通流する第二ガスと区画された状態で第一ガスを通流させる構成とすることにより、第一ガスと第二ガスとを適正に電気化学反応部に誘導できる。
尚、板状支持体の表面貫通方向とは、板状支持体を貫通する方向であり、貫通部は板状支持体を貫通する形態で形成される。ただし、板状支持体の内部流路を挟んだ対向面において必ずしも同軸心で貫通形成する必要はなく、内部流路を介して板状支持体を連通するように貫通していればよく、複数の電気化学素子を積層配置した時に、隣接するする電気化学素子どうしにわたって第一ガスを流通する供給路を形成する形態であればよい。
したがって、上記電気化学素子は、板状支持体に気体通流許容部を設けるとともに電気化学反応部を形成しただけの簡単な構成の板状支持体として取り扱える状態で、単独で電気化学反応部における電気化学反応を行える。また、この電気化学素子は、簡単な構成であるので、多数組み合わせて用いるに際しても、取り扱い上の利便性が高い。さらに、多数組み合わせて用いた場合に、同じ構造のものを第一貫通部において連通接続するだけの簡便な構造を採用することができるので、組み立て容易で、信頼性高く、安価に作製できる。
また、前記板状支持体は、前記内部流路を通流する前記第一ガスが前記板状支持体の表面貫通方向外方と流通する第二貫通部を備え、
前記内部流路は、前記第一貫通部から前記第二貫通部に通じる複数の副流路を有するものとすることができる。
上記構成によると、例えば、電気化学素子を燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、第一貫通部から電気化学素子に流通され、内部流路に進入した第一ガスは、第二貫通部に向かって通流する構成となり、第二ガスと区画された状態で流通される。この時、第一ガスは、板状支持体の内面に沿って移動することになるが、第一ガスは、内部流路において複数の流路を流れることで、複数の流路それぞれに沿って分かれて流れる。板状支持体の中央部と周部とでは第一ガスの通流抵抗が異なり、第一ガスの通流する速度に差が生じる可能性がある。このような速度差があると、電気化学反応部に達する第一ガスの量にも差が生じることになるから、電気化学出力の発生する効率にも差が生じ、局所的に高温になったり、急速に劣化したりする部位が生じるという問題が生じる懸念がある。しかし、このように複数の副流路に分かれて流れることによる整流作用により、第一ガスは、複数の副流路が形成されていない内部流路を流れる場合に比べて、気体の流れ方向と交差する流れ交差方向の任意の複数地点での流速が概ね一定となる。つまり、流れ交差方向の中央部及び両端部を含む任意の複数地点において、気体の流速が概ね一定である。よって、流れ交差方向の中央部及び両端部を含む任意の複数地点において、電気化学反応部に流通される気体の量を概ね一定にできる。これにより、電気化学反応部において、気体が不足する部分と、過剰に気体が流通される部分との差を小さくし、電気化学素子全体において発電を行わせて、電気化学素子の発電効率を向上でき、電気化学反応部の広い領域にわたって均一な反応場を形成することができ、上記問題の発生を抑制することができる。
さらに、前記板状支持体の内部における前記第一貫通部と前記内部流路との間には、前記第一貫通部を流通する前記第一ガスを前記副流路の夫々に分配連通する分配部を備えてもよい。
このような構成によると、分配部により内部流路の各副流路に均等に分配して均一な第一ガスの流れを形成するのをより促進することができる。
また、前記電極層と前記電解質層との間に、膜状の中間層が配置されていてもよい。また、前記対極電極層と前記電解質層との間に、膜状の反応防止層が配置されてもよい。
上記構成によると、電極層と電解質層との間に膜状の中間層が配置される場合、電極の構成材料と電解質層の構成材料との反応が効果的に抑制され、性能の長期安定性に優れた電気化学素子を実現することができる。また、対極電極と電解質層との間に膜状の反応防止層が配置される場合、より性能と信頼性、耐久性に優れた電気化学素子を実現することができる。
また、前記内部流路は、前記第一ガスを所定の通流方向に通流させる複数の副流路と、前記第一ガスの前記通流方向において前記複数の副流路よりも上流側に設けられている分配部とを有しており、
前記板状支持体は、前記通流方向における前記分配部と前記複数の副流路との間において、前記分配部に前記第一ガスを一時的に貯留させ、前記分配部から前記複数の副流路への前記第一ガスの供給を制限する供給構造体を有していてもよい。
上記構成によれば、板状支持体は、内部に第一ガスが通流する内部流路を有している。内部流路は、第一ガスの通流方向に沿って上流側から分配部及び複数の副流路を有している。板状支持体は、通流方向における分配部と複数の副流路との間に供給構造体を有している。供給構造体は、第一ガスを分配部において一時的に貯留させつつ、分配部から複数の副流路に第一ガスを分配する。このような供給構造体が設けられていることで、分配部から各副流路に概ね均一に第一ガスを供給できる。よって、電気化学素子の反応効率を向上できる。
より具体的に説明すると、上記構成の供給構造体は、分配部と複数の副流路との間に設けられており、分配部から複数の副流路への第一ガスの流れの障壁となる。よって、分配部から複数の副流路に通流する際の第一ガスの圧力損失が高くなり、分配部に導入された第一ガスは分配部に充満するように行き亘り、一時的に貯留される。そのため、分配部内全体が概ね均一な圧力（均圧）となる。つまり、分配部と複数の副流路それぞれとの差圧が略同一となる。その上で、分配部から複数の副流路に第一ガスが供給されるため、第一ガスが各副流路に概ね均圧な状態で供給される。これにより、各副流路間において、通流方向に沿う第一ガスの流れ分布（流速、流量及び圧力等）が概ね均一となる。
また、第一ガスは、分配部から複数の副流路に分かれて流れる。このように複数の流路に分かれて流れることによる整流作用によっても、第一ガスは、複数の流路が形成されていない内部流路を流れる場合に比べて、流れ分布（流速、流量及び圧力等）が概ね一定となる。
また、前記内部流路は、前記第一ガスを所定の通流方向に通流させる複数の副流路と、前記第一ガスの前記通流方向において前記複数の副流路よりも下流側に設けられている合流部とを有しており、
前記板状支持体は、前記通流方向における前記複数の副流路と前記合流部との間において、前記複数の副流路から前記合流部への前記第一ガスの排出を制限する排出構造体を有していてもよい。
上記構成によれば、分配部から複数の副流路に第一ガスを概ね均一な流れ分布で供給するための供給構造体だけでなく、複数の副流路から第一ガスを合流部に合流させる部分に排出構造体が設けられている。複数の副流路が供給構造体と排出構造体とに挟まれているため、複数の副流路内での第一ガスの流れ分布（流速、流量及び圧力等）を概ね均一にしつつ、電気化学反応の反応効率を向上できる。
より具体的に説明すると、上記構成の排出構造体は、複数の副流路と合流部との間に設けられており、副流路から合流部への第一ガスの流れの障壁となる。よって、複数の副流路から合流部に通流する際の第一ガスの圧力損失が高くなる。そのため、複数の副流路に導入された第一ガスは、複数の副流路から即座に合流部に導入されにくく、複数の副流路に充満するように行き亘る。これにより、各副流路間において、通流方向に沿う第一ガスの流れ分布（流速、流量及び圧力等）を概ね均一にできる。また、第一ガスが複数の副流路に充満するように行き亘るため、複数の副流路内において電気化学反応が十分に行われる。これらにより、電気化学反応の反応効率を向上できる。
また、本発明の電気化学装置の特徴構成は、
上記電気化学素子もしくは上記電気化学モジュールと燃料変換器とを少なくとも有し、前記電気化学素子もしくは前記電気化学モジュールに対して燃料変換器からの還元性成分ガスを流通する、あるいは前記電気化学素子もしくは前記電気化学モジュールから燃料変換器に還元性成分ガスを流通する燃料供給部を有する点にある。また、前記電気化学素子もしくは前記電気化学モジュールから電力を取り出す、あるいは電気化学モジュールに電力を流通する電力変換器を有してもよい。
上記の特徴構成によれば、燃料等の化学的エネルギーを電気エネルギーに変換する」燃料電池（電気化学発電セル）として機能させる場合には、還元性成分を含有するガスを供給することができ、電気化学素子を「電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する」電解セルとして機能させる場合には、還元性成分を含有するガスを燃料変換器に導くことが出来る。
つまり、電気化学モジュールと燃料変換器を有し電気化学モジュールに対して還元性成分を含有する燃料ガスを流通する燃料供給部を有するので、電気化学反応部を燃料電池として動作させる場合、都市ガス等の既存の原燃料供給インフラを用いて供給される天然ガス等より改質器などの燃料変換器により水素を生成する構成とすると、耐久性、信頼性および性能に優れた電気化学モジュールから電力を取り出すことができ、耐久性、信頼性および性能に優れた電気化学装置を実現することができる。また、電気化学モジュールから流通される未利用の燃料ガスをリサイクルするシステムを構築し易くなるため、高効率な電気化学装置を実現することができる。電気化学反応部を電解セルとして動作させる場合は、電極層に水蒸気や二酸化炭素を含有するガスが流通され、電極層と対極電極層との間に電圧が印加される。そうすると、電極層において電子ｅ－と水分子Ｈ2Ｏや二酸化炭素分子ＣＯ2が反応し水素分子Ｈ2や一酸化炭素ＣＯと酸素イオンＯ2-となる。酸素イオンＯ2-は電解質層を通って対極電極層へ移動する。対極電極層において酸素イオンＯ2-が電子を放出して酸素分子Ｏ2となる。以上の反応により、水分子Ｈ2Ｏが水素Ｈ2と酸素Ｏ2とに、二酸化炭素分子ＣＯ2を含有するガスが流通される場合は一酸化炭素ＣＯと酸素Ｏ2とに電気分解される。
水蒸気と二酸化炭素分子ＣＯ２を含有するガスが流通される場合は上記電気分解により電気化学反応部で生成した水素及び一酸化炭素等から炭化水素などの種々の化合物を合成する燃料変換器を設けることができる。燃料供給部により、この燃料変換器が生成した炭化水素等を電気化学反応部に流通したり、本システム・装置外に取り出して別途燃料や化学原料として利用することができる。
また、電力変換器は、電気化学反応部が発電した電力を取り出し、あるいは、電気化学反応部に電力を流通する。これにより、上記のように電気化学反応部は、燃料電池として作用し、あるいは、電解セルとして作用する。よって、上記構成によれば、燃料等の化学的エネルギーを電気エネルギーに変換する、あるいは電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する効率を向上できる電気化学素子等を提供することができる。
また、本発明のエネルギーシステムの特徴構成は、電気化学装置と、電気化学装置もしくは燃料変換器から排出される熱を再利用する排熱利用部を有する点にある。
上記の特徴構成によれば、電気化学装置と、電気化学装置もしくは燃料変換器から排出される熱を再利用する排熱利用部を有するので、耐久性、信頼性および性能に優れ、かつエネルギー効率にも優れたエネルギーシステムを実現することができる。なお、電気化学装置から流通される未利用の燃料ガスの燃焼熱を利用して発電する発電システムと組み合わせてエネルギー効率に優れたハイブリットシステムを実現することもできる。
したがって、部品点数が少なく、作製容易な電気化学素子積層体を、取り扱い容易な構造の電気化学素子により実現でき。また、電気化学素子積層体を利用した電気化学モジュール、電気化学装置やエネルギーシステムを安価に提供することができた。
電気化学素子の概略図 図１におけるＩＩ－ＩＩ断面図 図１におけるＩＩＩ－ＩＩＩ面図 図１におけるＩＶ－ＩＶ断面図 図１におけるＶ－Ｖ断面図 図１におけるＶＩ－ＶＩ断面図 図１におけるＶＩＩ－ＶＩＩ断面図 図１におけるＶＩＩＩ－ＶＩＩＩ断面図 図１におけるＩＸ－ＩＸ断面図 電気化学反応部の要部拡大図 電気化学モジュールの概略図 エネルギーシステムの概略図 別の形態に係る電気化学モジュールの説明図 別の電気化学素子の概略図 図１４におけるＸＶ－ＸＶ断面図 図１４におけるＸＶＩ－ＸＶＩ面図 図１４におけるＸＶＩＩ－ＸＶＩＩ断面図 図１４におけるＸＶＩＩＩ－ＸＶＩＩＩ断面図 図１４におけるＸＩＸ－ＸＩＸ断面図 図１４におけるＸＸ－ＸＸ断面図 図１４におけるＸＸＩ－ＸＸＩ断面図 図１４におけるＸＸＩＩ－ＸＸＩＩ断面図 図１４におけるＸＸＩＩＩ－ＸＸＩＩＩ断面図 図１４におけるＸＸＩＶ－ＸＸＩＶ断面図 図１４におけるＸＸＶ－ＸＸＶ断面図 図１４におけるＸＸＶＩ－ＸＸＶＩ断面図 図１４におけるＸＸＶＩＩ－ＸＸＶＩＩ断面図 図１４におけるＸＸＶＩＩＩ－ＸＸＶＩＩＩ断面図 図１４におけるＸＸＩＸ－ＸＸＩＸ断面図 電気化学反応部の要部拡大図 供給構造体及び排出構造体の説明図 別のエネルギーシステムの概略図
以下に、本発明の電気化学素子積層体、電気化学素子、電気化学モジュール、電気化学装置およびエネルギーシステムを説明する。尚、以下に好適な実施例を記すが、これら実施例はそれぞれ、本発明をより具体的に例示するために記載されたものであって、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々変更が可能であり、本発明は、以下の記載に限定されるものではない。
以下、図１～図１０を参照しながら電気化学素子積層体、電気化学素子、電気化学モジュール、電気化学装置およびエネルギーシステムについて説明する。なお、層の位置関係などを表す際、例えば電極層から見て電解質層の側を「上」「上側」、第一板状体の側を「下」「下側」などと呼ぶ。
（電気化学素子）
図１～図９に示すように、電気化学素子Ａは、導電性の第一板状体１と導電性の第二板状体２との対向面間に形成された内部流路Ａ１を有する板状支持体１０を備え、
板状支持体１０は、当該板状支持体１０を構成する第一板状体１及び第二板状体２の少なくとも一部において、当該板状支持体１０の内側である内部流路Ａ１と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部１Ａと、気体通流許容部１Ａの全部又は一部を被覆する状態で、膜状の電極層３１と膜状の電解質層３２と膜状の対極電極層３３とを記載順に有する電気化学反応部３とを備える（図５～図９参照）。また、板状支持体１０には、表面貫通方向外方から内部流路Ａ１にたとえば燃料ガス等の還元性成分ガス及びたとえば空気等の酸化性成分ガスのうちの一方である第一ガスを流通する供給路４を形成する第一貫通部４１を一端部側に備え、内部流路Ａ１を通流した第一ガスを板状支持体の表面貫通方向外方へ流通する排出路５を形成する第二貫通部５１を他端部側に備える（図１、図３，図８，図９参照、尚、供給路４等と排出路５等とは対称形にて同様の構造であることも理解される）。
（板状支持体）
第一板状体１は、電極層３１と電解質層３２と対極電極層３３とを有する電気化学反応部３を支持して電気化学素子Ａの強度を保つ役割を担う。第一板状体１の材料としては、電子伝導性、耐熱性、耐酸化性および耐腐食性に優れた材料が用いられる。例えば、フェライト系ステンレス、オーステナイト系ステンレス、ニッケル基合金などが用いられる。特に、クロムを含む合金が好適に用いられる。本実施形態では、第一板状体１は、Ｃｒを１８質量％以上２５質量％以下含有するＦｅ－Ｃｒ系合金を用いているが、Ｍｎを０．０５質量％以上含有するＦｅ－Ｃｒ系合金、Ｔｉを０．１５質量％以上１．０質量％以下含有するＦｅ－Ｃｒ系合金、Ｚｒを０．１５質量％以上１．０質量％以下含有するＦｅ－Ｃｒ系合金、ＴｉおよびＺｒを含有しＴｉとＺｒとの合計の含有量が０．１５質量％以上１．０質量％以下であるＦｅ－Ｃｒ系合金、Ｃｕを０．１０質量％以上１．０質量％以下含有するＦｅ－Ｃｒ系合金であると特に好適である。
第二板状体２は、第一板状体１と重ね合わされた状態で、周縁部１ａを溶接一体化されて板状支持体１０を構成する（図２～図９参照）。第二板状体２は、第一板状体１に対して複数に分割されていてもよく、逆に第一板状体１が第二板状体２に対して複数に分割された状態であってもよい。また、一体化するに際して、溶接に替え、接着、嵌合等他の手段を採用することができ、内部流路を外部と区画して形成できるのであれば、周縁部１ａ以外の部分で一体化してもよい。
第一板状体１は全体として板状である。そして、表側の面と裏側の面とを貫通して設けられる複数の貫通孔１１を多数設けてなる気体通流許容部１Ａを有する（図５～図９参照）。なお、例えば、貫通孔１１は、レーザー加工などにより、第一板状体１に設けることができる。貫通孔１１は、第一板状体１の裏側の面から表側の面へ気体を透過させる機能を有する。気体通流許容部１Ａは、第一板状体１における電極層３１が設けられる領域より小さい領域に設けられることが好ましい。
第一板状体１にはその表面に、拡散抑制層としての金属酸化物層１２（後述、図１０参照）が設けられる。すなわち、第一板状体１と後述する電極層３１との間に、拡散抑制層が形成されている。金属酸化物層１２は、第一板状体１の外部に露出した面だけでなく、電極層３１との接触面（界面）にも設けられる。また、貫通孔１１の内側の面に設けることもできる。この金属酸化物層１２により、第一板状体１と電極層３１との間の元素相互拡散を抑制することができる。例えば、第一板状体１としてクロムを含有するフェライト系ステンレスを用いた場合は、金属酸化物層１２が主にクロム酸化物となる。そして、第一板状体１のクロム原子等が電極層３１や電解質層３２へ拡散することを、クロム酸化物を主成分とする金属酸化物層１２が抑制する。金属酸化物層１２の厚さは、拡散防止性能の高さと電気抵抗の低さを両立させることのできる厚みであれば良い。
金属酸化物層１２は種々の手法により形成されうるが、第一板状体１の表面を酸化させて金属酸化物とする手法が好適に利用される。また、第一板状体１の表面に、金属酸化物層１２をスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、スパッタリング法やＰＬＤ法等のＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成しても良いし、メッキと酸化処理によって形成しても良い。更に、金属酸化物層１２は導電性の高いスピネル相などを含んでも良い。
第一板状体１としてフェライト系ステンレス材を用いた場合、電極層３１や電解質層３２の材料であるＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリウムドープセリア、ＣＧＯとも呼ぶ）等と熱膨張係数が近い。従って、低温と高温の温度サイクルが繰り返された場合も電気化学素子Ａがダメージを受けにくい。よって、長期耐久性に優れた電気化学素子Ａを実現できるので好ましい。なお、第一板状体１は、表側の面と裏側の面とを貫通して設けられる複数の貫通孔１１を有する。なお、例えば、貫通孔１１は、機械的、化学的あるいは光学的穿孔加工などにより、第一板状体１に設けることができる。貫通孔１１は、第一板状体１の裏側の面から表側の面へ気体を透過させる機能を有する。第一板状体１に気体透過性を持たせるために、多孔質金属を用いることも可能である。例えば、第一板状体１は、焼結金属や発泡金属等を用いることもできる。
第二板状体２は、第一板状体１の気体通流許容部１Ａに対向する領域において、一端部側から他端部側に向かう複数の副流路Ａ１１、Ａ１１………を備えた内部流路Ａ１を形成する波板状に形成される（図１，図５参照）。また、第二板状体２は、表裏両面とも波板状に形成されており、内部流路Ａ１を区画形成する面の反対面は、隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３に電気的に接続し、波型形状の第二板状体２が第一板状体１と接触する部分の近傍に形成される通路が、通流部Ａ２として機能する。この副流路Ａ１１は長方形状に形成される板状支持体１０の長辺に沿って複数平行に設けられており、一端部に設けられる供給路４から他端部に設けられる排出路５に至る内部流路Ａ１を構成する。また、第一貫通部４１と内部流路Ａ１との接続箇所は、第一板状体１との接触部分から下方に膨出させてなり、第一貫通部４１ら流通される第一ガスを副流路Ａ１１の夫々に分配する分配部Ａ１２を備え（図１参照）、第二貫通部５１と内部流路Ａ１の接続箇所は、第一板状体１との接触部分から下方に膨出させてなり、副流路Ａ１１のそれぞれを通流した第一ガスを集約して第二貫通部５１に導く合流部Ａ１３を備える（図１，図３，図４，図６～図９参照、尚、供給路４等と排出路５等とは対称形にて同様の構造であることも理解される）。また、第二板状体の材料については、耐熱性の金属であることが好ましく、第一板状体との熱膨張差の低減や、溶接などの接合性の信頼性確保の観点から、第一板状体１と同じ材料でれば、より好ましい。
（電気化学反応部）
（電極層）
電極層３１は、図５～１０に示すように、第一板状体１の表側の面であって貫通孔１１が設けられた領域より大きな領域に、薄層の状態で設けることができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ～１００μｍ程度、好ましくは、５μｍ～５０μｍとすることができる。このような厚さにすると、高価な電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。貫通孔１１が設けられた領域の全体が、電極層３１に覆われている。つまり、貫通孔１１は第一板状体１における電極層３１が形成された領域の内側に形成されている。換言すれば、全ての貫通孔１１が電極層３１に面して設けられている。
電極層３１は、気体透過性を持たせるため、その内部および表面に複数の細孔を有する。
すなわち電極層３１は、多孔質な層として形成される。電極層３１は、例えば、その緻密度が３０％以上８０％未満となるように形成される。細孔のサイズは、電気化学反応を行う際に円滑な反応が進行するのに適したサイズを適宜選ぶことができる。なお緻密度とは、層を構成する材料の空間に占める割合であって、（１－空孔率）と表すことができ、また、相対密度と同等である。
電極層３１の材料としては、例えばＮｉＯ－ＧＤＣ、Ｎｉ－ＧＤＣ、ＮｉＯ－ＹＳＺ、Ｎｉ－ＹＳＺ、ＣｕＯ－ＣｅＯ2、Ｃｕ－ＣｅＯ2などの複合材を用いることができる。これらの例では、ＧＤＣ、ＹＳＺ、ＣｅＯ2を複合材の骨材と呼ぶことができる。なお、電極層３１は、低温焼成法（例えば１１００℃より高い高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法やパルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能なプロセスにより、例えば１１００℃より高い高温域での焼成を用いずに、良好な電極層３１が得られる。そのため、第一板状体１を傷めることなく、また、第一板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子Ａを実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
（中間層）
中間層３４は、電極層３１を覆った状態で、電極層３１の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ～１００μｍ程度、好ましくは２μｍ～５０μｍ程度、より好ましくは４μｍ～２５μｍ程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な中間層３４の材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。中間層３４の材料としては、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳＳＺ（スカンジウム安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリウム・ドープ・セリア）、ＹＤＣ（イットリウム・ドープ・セリア）、ＳＤＣ（サマリウム・ドープ・セリア）等を用いることができる。特にセリア系のセラミックスが好適に用いられる。
中間層３４は、低温焼成法（例えば１１００℃より高い高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能な成膜プロセスにより、例えば１１００℃より高い高温域での焼成を用いずに中間層３４が得られる。そのため、第一板状体１を傷めることなく、第一板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学素子Ａを実現できる。また、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
中間層３４としては、酸素イオン（酸化物イオン）伝導性を有することが好ましい。また、酸素イオン（酸化物イオン）と電子との混合伝導性を有すると更に好ましい。これらの性質を有する中間層は、電気化学素子Ａへの適用に適している。
また電極層３１において、サーメット材の骨材の含有比、緻密度、および強度を電極層３１の下側から上側にかけて連続的に増加するように構成してもよい。この場合、電極層３１は層として明確に区別できる領域を持たなくてもよい。しかしこの場合であっても、電極層３１における第一板状体１に隣接する部位（下方部位）に比べ、電解質層３２に隣接する部位（上方部位）におけるサーメット材の骨材の含有比、緻密度、強度等を高くすることも可能である。
（電解質層）
図５～図１０に示すように、電解質層３２は、電極層３１および中間層３４を覆った状態で、前記中間層の上に薄層の状態で形成される。また、厚さが１０μｍ以下の薄膜の状態で形成することもできる。詳しくは、電解質層３２は、中間層３４の上と第一板状体１の上とにわたって（跨って）設けられる。このように構成し、電解質層３２を第一板状体１に接合することで、電気化学素子全体として堅牢性に優れたものとすることができる。
また電解質層３２は、図１３に示すように、第一板状体１の表側の面であって貫通孔１１が設けられた領域より大きな領域に設けられる。つまり、貫通孔１１は第一板状体１における電解質層３２が形成された領域の内側に形成されている。
また電解質層３２の周囲においては、電極層３１および前記中間層（図示せず）からのガスのリークを抑制することができる。説明すると、電気化学素子ＡをＳＯＦＣの構成要素として用いる場合、ＳＯＦＣの作動時には、第一板状体１の裏側から貫通孔１１を通じて電極層３１へガスが供給される。電解質層３２が第一板状体１に接している部位においては、ガスケット等の別部材を設けることなく、ガスのリークを抑制することができる。なお、本実施形態では電解質層３２によって電極層３１の周囲をすべて覆っているが、電極層３１および前記中間層の上部に電解質層３２を設け、周囲にガスケット等を設ける構成としてもよい。
電解質層３２の材料としては、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳＳＺ（スカンジウム安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリウム・ドープ・セリア）、ＹＤＣ（イットリウム・ドープ・セリア）、ＳＤＣ（サマリウム・ドープ・セリア）、ＬＳＧＭ（ストロンチウム・マグネシウム添加ランタンガレート）等の酸素イオンを伝導する電解質材料や、ペロブスカイト型酸化物等の水素イオンを伝導する電解質材料を用いることができる。特にジルコニア系のセラミックスが好適に用いられる。電解質層３２をジルコニア系セラミックスとすると、電気化学素子Ａを用いたＳＯＦＣの稼働温度をセリア系セラミックスや種々の水素イオン伝導性材料に比べて高くすることができる。例えば電気化学素子ＡをＳＯＦＣに用いる場合、電解質層３２の材料としてＹＳＺのような６５０℃程度以上の高温域でも高い電解質性能を発揮できる材料を用い、システムの原燃料に都市ガスやＬＰＧ等の炭化水素系の原燃料を用い、原燃料を水蒸気改質等によってＳＯＦＣのアノードガスとするシステム構成とすると、ＳＯＦＣのセルスタックで生じる熱を原燃料ガスの改質に用いる高効率なＳＯＦＣシステムを構築することができる。
電解質層３２は、低温焼成法（例えば１１００℃を越える高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ（化学気相成長）法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能な成膜プロセスにより、例えば１１００℃を越える高温域での焼成を用いずに、緻密で気密性およびガスバリア性の高い電解質層３２が得られる。そのため、第一板状体１の損傷を抑制し、また、第一板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制することができ、性能・耐久性に優れた電気化学素子Ａを実現できる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、スプレーコーティング法を用いると、緻密で気密性およびガスバリア性の高い電解質層が低温域で容易に得られやすいので更に好ましい。
電解質層３２は、アノードガスやカソードガスのガスリークを遮蔽し、かつ、高いイオン伝導性を発現するために、緻密に構成される。電解質層３２の緻密度は９０％以上が好ましく、９５％以上であるとより好ましく、９８％以上であると更に好ましい。電解質層３２は、均一な層である場合は、その緻密度が９５％以上であると好ましく、９８％以上であるとより好ましい。また、電解質層３２が、複数の層状に構成されているような場合は、そのうちの少なくとも一部が、緻密度が９８％以上である層（緻密電解質層）を含んでいると好ましく、９９％以上である層（緻密電解質層）を含んでいるとより好ましい。このような緻密電解質層が電解質層の一部に含まれていると、電解質層が複数の層状に構成されている場合であっても、緻密で気密性およびガスバリア性の高い電解質層を形成しやすくできるからである。
（反応防止層）
反応防止層３５は、電解質層３２の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ～１００μｍ程度、好ましくは２μｍ～５０μｍ程度、より好ましくは３μｍ～１５μｍ程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な反応防止層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。前記反応防止層の材料としては、電解質層３２の成分と対極電極層３３の成分との間の反応を防止できる材料であれば良いが、例えばセリア系材料等が用いられる。また反応防止層３５の材料として、Ｓｍ、ＧｄおよびＹからなる群から選ばれる元素のうち少なくとも１つを含有する材料が好適に用いられる。なお、Ｓｍ、ＧｄおよびＹからなる群から選ばれる元素のうち少なくとも１つを含有し、これら元素の含有率の合計が１．０質量％以上１０質量％以下であるとよい。反応防止層３５を電解質層３２と対極電極層３３との間に導入することにより、対極電極層３３の構成材料と電解質層３２の構成材料との反応が効果的に抑制され、電気化学素子Ａの性能の長期安定性を向上できる。反応防止層３５の形成は、１１００℃以下の処理温度で形成できる方法を適宜用いて行うと、第一板状体１の損傷を抑制し、また、第一板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制でき、性能・耐久性に優れた電気化学素子Ｅを実現できるので好ましい。例えば、低温焼成法（例えば１１００℃を越える高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などを適宜用いて行うことができる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
（対極電極層）
図５～図１０に示すように、対極電極層３３を、電解質層３２もしくは反応防止層３５の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１μｍ～１００μｍ程度、好ましくは、５μｍ～５０μｍとすることができる。このような厚さにすると、高価な対極電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。対極電極層３３の材料としては、例えば、ＬＳＣＦ、ＬＳＭ等の複合酸化物、セリア系酸化物およびこれらの混合物を用いることができる。特に対極電極層３３が、Ｌａ、Ｓｒ、Ｓｍ、Ｍｎ、ＣｏおよびＦｅからなる群から選ばれる２種類以上の元素を含有するペロブスカイト型酸化物を含むことが好ましい。以上の材料を用いて構成される対極電極層３３は、カソードとして機能する。
なお、対極電極層３３の形成は、１１００℃以下の処理温度で形成できる方法を適宜用いて行うと、第一板状体１の損傷を抑制し、また、第一板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制でき、性能・耐久性に優れた電気化学素子Ａを実現できるので好ましい。例えば、低温焼成法（例えば１１００℃を越える高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＤＶ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などを適宜用いて行うことができる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
このような電気化学反応部３を構成することで、例えば、第一板状体１の裏側の面から貫通孔１１を通じて第一ガスとしての水素を含む燃料ガスを電極層３１へ流通し、電極層３１の対極となる対極電極層３３へ第二ガスとしての空気を流通し、例えば、５００℃以上９００℃以下の作動温度に維持する。そうすると、電解質層３２に酸素イオンを伝導する電解質材料を用いた場合には、対極電極層３３において空気に含まれる酸素Ｏ２が電子ｅ－と反応して酸素イオンＯ２－が生成される。その酸素イオンＯ２－が電解質層３２を通って電極層３１へ移動する。電極層３１においては、流通された燃料ガスに含まれる水素Ｈ２が酸素イオンＯ２－と反応し、水Ｈ２Ｏと電子ｅ－が生成される。電解質層３２に水素イオンを伝導する電解質材料を用いた場合には、電極層３１において流通された燃料ガスに含まれる水素Ｈ２が電子ｅ－を放出して水素イオンＨ＋が生成される。その水素イオンＨ＋が電解質層３２を通って対極電極層３３へ移動する。対極電極層３３において空気に含まれる酸素Ｏ２と水素イオンＨ＋、電子ｅ－が反応し水Ｈ２Ｏが生成される。以上の反応により、電極層３１と対極電極層３３との間に電気化学出力として起電力が発生する。この場合、電極層３１は燃料電池の燃料極（アノード）として機能し、対極電極層３３は空気極（カソード）として機能する。
また、図５～図９にて省略したが、図１０に示すように、本実施の形態では、電気化学反応部３は電極層３１と電解質層３２との間に中間層３４を備える。さらに、電解質層３２と対極電極層３３との間には反応防止層３５が設けられる。
（電気化学反応部の製造方法）
次に、電気化学反応部３の製造方法について説明する。尚、図５～図９においては、下記中間層３４及び反応防止層３５を省略した記述としているので、ここでは、主に図１０を用いて説明する。
（電極層形成ステップ）
電極層形成ステップでは、第一板状体１の表側の面の貫通孔１１が設けられた領域より広い領域に電極層３１が薄膜の状態で形成される。第一板状体１の貫通孔１１はレーザー加工等によって設けることができる。電極層３１の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、第一板状体１の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
電極層形成ステップを低温焼成法で行う場合には、具体的には以下の例のように行う。まず電極層３１の材料粉末と溶媒（分散媒）とを混合して材料ペーストを作製し、第一板状体１の表側の面に塗布し、８００℃～１１００℃で焼成する。
（拡散抑制層形成ステップ）
上述した電極層形成ステップにおける焼成工程時に、第一板状体１の表面に金属酸化物層１２（拡散抑制層）が形成される。なお、上記焼成工程に、焼成雰囲気を酸素分圧が低い雰囲気条件とする焼成工程が含まれていると元素の相互拡散抑制効果が高く、抵抗値の低い良質な金属酸化物層１２（拡散抑制層）が形成されるので好ましい。電極層形成ステップを、焼成を行わないコーティング方法とする場合を含め、別途の拡散抑制層形成ステップを含めても良い。いずれにおいても、第一板状体１の損傷を抑制可能な１１００℃以下の処理温度で実施することが望ましい。
（中間層形成ステップ）
中間層形成ステップでは、電極層３１を覆う形態で、電極層３１の上に中間層３４が薄層の状態で形成される。中間層３４の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、第一板状体１の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
中間層形成ステップを低温焼成法で行う場合には、具体的には以下の例のように行う。
まず、中間層３４の材料粉末と溶媒（分散媒）とを混合して材料ペーストを作製し、第一板状体１の表側の面に塗布する。そして中間層３４を圧縮成形し（中間層平滑化工程）、１１００℃以下で焼成する（中間層焼成工程）。中間層３４の圧延は、例えば、ＣＩＰ（Ｃｏｌｄ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓｉｎｇ 、冷間静水圧加圧）成形、ロール加圧成形、ＲＩＰ（Ｒｕｂｂｅｒ Ｉｓｏｓｔａｔｉｃ Ｐｒｅｓｓｉｎｇ）成形などにより行うことができる。また、中間層３４の焼成は、８００℃以上１１００℃以下の温度で行うと好適である。このような温度であると、第一板状体１の損傷・劣化を抑制しつつ、強度の高い中間層３４を形成できるためである。また、中間層３４の焼成を１０５０℃以下で行うとより好ましく、１０００℃以下で行うと更に好ましい。これは、中間層３４の焼成温度を低下させる程に、第一板状体１の損傷・劣化をより抑制しつつ、電気化学素子Ａを形成できるからである。また、中間層平滑化工程と中間層焼成工程の順序を入れ替えることもできる。
なお、中間層平滑化工程は、ラップ成形やレベリング処理、表面の切削・研磨処理などを施すことによって行うことでもできる。
（電解質層形成ステップ）
電解質層形成ステップでは、電極層３１および中間層３４を覆った状態で、電解質層３２が中間層３４の上に薄層の状態で形成される。また、厚さが１０μｍ以下の薄膜の状態で形成されても良い。電解質層３２の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、第一板状体１の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
緻密で気密性およびガスバリア性能の高い、良質な電解質層３２を１１００℃以下の温度域で形成するためには、電解質層形成ステップをスプレーコーティング法で行うことが望ましい。その場合、電解質層３２の材料を第一板状体１上の中間層３４に向けて噴射し、電解質層３２を形成する。
（反応防止層形成ステップ）
反応防止層形成ステップでは、反応防止層３５が電解質層３２の上に薄層の状態で形成される。反応防止層３５の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、第一板状体１の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。なお反応防止層３５の上側の面を平坦にするために、例えば反応防止層３５の形成後にレベリング処理や表面を切削・研磨処理を施したり、湿式形成後焼成前に、プレス加工を施してもよい。
（対極電極層形成ステップ）
対極電極層形成ステップでは、対極電極層３３が反応防止層３５の上に薄層の状態で形成される。対極電極層３３の形成は、上述したように、低温焼成法（１１００℃以下の低温域での焼成処理を行う湿式法）、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法、パルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などの方法を用いることができる。いずれの方法を用いる場合であっても、第一板状体１の劣化を抑制するため、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
以上の様にして、電気化学反応部３を製造することができる。
なお電気化学反応部３において、中間層３４と反応防止層３５とは、何れか一方、あるいは両方を備えない形態とすることも可能である。すなわち、電極層３１と電解質層３２とが接触して形成される形態、あるいは電解質層３２と対極電極層３３とが接触して形成される形態も可能である。この場合に上述の製造方法では、中間層形成ステップ、反応防止層形成ステップが省略される。なお、他の層を形成するステップを追加したり、同種の層を複数積層したりすることも可能であるが、いずれの場合であっても、１１００℃以下の温度で行うことが望ましい。
（電気化学素子積層体）
図１１に示すように、電気化学素子積層体Ｓは、電気化学素子Ａを複数有し、
隣接する電気化学素子Ａに関して、一つの電気化学素子Ａを構成する板状支持体１０と、他の一つの電気化学素子Ａを構成する板状支持体１０とが対向する形態で、且つ、一つの電気化学素子Ａを構成する板状支持体１０における電気化学反応部３が配置される第一板状体１とは別の第二板状体２の外面と、他の一つの電気化学素子Ａを構成する板状支持体１０における第一板状体１の外面とが電気的に接続される形態で、且つ、これら両外面どうしの隣接間に、当該両外面に沿って第二ガスが通流する通流部Ａ２が形成される形態で、複数の電気化学素子Ａが積層配置されている。電気的に接続させるためには、電気伝導性表面部同士を単純に接触させる他、接触面に面圧を印可したり、高電気伝導性の材料を介在させて接触抵抗を下げる方法などが採用可能である。具体的には、長方形状の各電気化学素子が一端部の第一貫通部４１と他端部の第二貫通部５１とを揃えた状態で、それぞれの電気化学素子の電気化学反応部が上向きになる状態で整列して、各第一貫通部４１、第二貫通部５１同士の間に第一環状シール部、第二環状シール部を介在して、積層されることにより、上記構成となる。
板状支持体１０には、表面貫通方向外方から内部流路Ａ１に還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの一方である第一ガスを流通する供給路４を形成する第一貫通部４１を長方形状の板状支持体１０の長手方向一端部側に備え、通流部Ａ２内において、板状支持体１０の両外面に夫々形成される第一貫通部４１を通流部Ａ２と区画する環状シール部としての第一環状シール部４２を備え、第一貫通部４１及び第一環状シール部４２により、第一ガスを内部流路Ａ１に流通する供給路４が形成される。尚、第一板状体１における第一環状シール部４２の接当する部位の周囲には第一板状体１における前記内部流路Ａ１とは反対側面に環状の膨出部aを設けて第一環状シール部４２の第一板状体１の面に沿う方向での位置決めを容易にしてある。
また、板状支持体１０は、内部流路Ａ１を通流した第一ガスを板状支持体１０の表面貫通方向外方へ流通する排出路５を形成する第二貫通部５１を他端部側に備え、第二貫通部５１は、第二ガスと区画された状態で第一ガスを通流させる構成であり、通流部Ａ２内において、板状支持体１０の両外面に夫々形成される第二貫通部５１を通流部Ａ２と区画する環状シール部としての第二環状シール部５２を備え、第二貫通部５１及び第二環状シール部５２により、内部流路Ａ１を通流した第一ガスを流通する排出路５が形成される。
第一、第二環状シール部４２，５２は、アルミナ等の絶縁性セラミクス材料やこれを被覆した金属、あるいは、マイカ繊維、ガラスなどの材料からなり、隣接する電気化学素子どうしを電気的に絶縁する絶縁シール部として機能する。
（電気化学モジュール）
図１１に示すように、電気化学モジュールＭは、電気化学素子積層体Ｓを内装する絶縁体からなる筐体Ｂと、筐体Ｂの外部から供給路４を介して内部流路Ａ１に第一ガスを流通する第一ガス供給部６１と、反応後の第一ガスを流通する第一ガス排出部６２と、筐体Ｂの外部から通流部Ａ２に第二ガスを流通する第二ガス供給部７１と、反応後の第二ガスを流通する第二ガス排出部７２と、電気化学反応部３における電気化学反応に伴う出力を得る出力部８とを備え、
筐体Ｂ内に、第二ガス供給部７１から流通される第二ガスを通流部Ａ２に分配流通する分配室９を備えている。
分配室９は、電気化学素子積層体Ｓに対して当該電気化学素子積層体Ｓの流通部の入口や出口となる側（側方）に位置する空間であり、
通流部Ａ２は、空間側に開口形成されて当該空間と連通している。
電気化学素子積層体Ｓは、筐体Ｂに対して、一対の集電体８１、８２に挟持された状態で内装されており、この集電体８１、８２に出力部８が延設され、筐体Ｂ外部の電力供給先に電力供給自在に接続されるとともに、集電体８１，８２は筐体Ｂに対して電気化学素子積層体Ｓを気密に収容し、かつ集電体８１，８２が各電気化学素子Ａに対する緩衝材として機能するよう設けられている。
これにより電気化学モジュールＭは、第一ガス供給部６１から燃料ガスを流通するとともに、第二ガス供給部７１から空気を流通することで、図１１破線矢印に示すように燃料ガスが進入し実線矢印に示すように空気が進入する。第一ガス供給部６１から流通された燃料ガスは、電気化学素子積層体Ｓの最上部の電気化学素子Ａの第一貫通部４１より供給路４に誘導され、第一環状シール部４２により区画される供給路４より、すべての電気化学素子Ａの内部流路Ａ１に通流する。また第二ガス供給部７１から流通された空気は、分配室９に一時流入したのち、各電気化学素子Ａ間に形成される通流部Ａ２に通流する。
ちなみに、第二板状体２を基準にすると、波板状の第二板状体２部分が第一板状体１から膨出する部分で第一板状体１と第二板状体２との間に内部流路Ａ１が形成されるとともに、隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３に接触して電気接続可能にする。一方、波板状の第二板状体２が第一板状体１と接触する部分が第一板状体１と電気接続し、第二板状体２と隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３との間に通流部Ａ２を形成する。
図１０の一部に内部流路Ａ１を含む断面の現れる電気化学素子Ａと、通流部Ａ２を含む断面の現れる電気化学素子Ａとを便宜的に並べて示す部分があるが、第一ガス供給部６１から流通された燃料ガスは、分配部Ａ１２に達し（図１，４，７参照）、分配部Ａ１２を介して一端部側の幅方向に沿って広がって流れ、内部流路Ａ１のうち各副流路Ａ１１に達する（図１，図３，図７参照）。すると、内部流路Ａ１に進入した燃料ガスは気体通流許容部１Ａを介して電極層３１に進入できる。また、燃料ガスは、電気化学反応済みの燃料ガスとともに、さらに内部流路Ａ１を進み、合流部Ａ１３、第二貫通部５１を介して、第二環状シール部５２によって形成される排出路５に進み、他の電気化学素子Ａからの電気化学反応済みの燃料ガスとともに第一ガス排出部６２より筐体Ｂ外に流通される。一方、第二ガス供給部７１から流通された空気は、分配室９を介して通流部Ａ２に進入し、対極電極層３３に進入できる。また、空気は、電気化学反応済みの空気とともに、さらに電気化学反応部３に沿って通流部Ａ２を進み第二ガス排出部７２より筐体Ｂ外に流通される。
この燃料ガス及び空気の流れに従って電気化学反応部３で生じた電力は、隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３と第二板状体２との接触により集電体８１，８２どうしの間で直列に接続され、合成出力が出力部８より取り出される形態となる。
以上説明した電気化学モジュールＭを用いて、電気化学装置１００およびエネルギーシステムＺを構築することができる。
＜エネルギーシステム、電気化学装置＞
図１２には、エネルギーシステムＺおよび電気化学装置１００の概要が示されている。
エネルギーシステムＺは、電気化学装置１００と、電気化学装置１００から流通される熱を再利用する排熱利用部としての熱交換器２００とを有する。
電気化学装置１００は、電気化学モジュールＭと、脱硫器１０１と燃料変換器の一種である改質器１０２とを有し、電気化学モジュールＭに対して還元性成分を含有する燃料ガスを流通する燃料供給部１０３と、電気化学モジュールＭから電力を取り出す出力部８として電力変換器の一種であるインバータ１０４とを有する。
詳しくは電気化学装置１００は、脱硫器１０１、改質水タンク１０５、気化器１０６、改質器１０２、ブロア１０７、燃焼部１０８、インバータ１０４、制御部１１０、および電気化学モジュールＭを有する。
脱硫器１０１は、都市ガス等の炭化水素系の原燃料に含まれる硫黄化合物成分を除去（脱硫）する。原燃料中に硫黄化合物が含有される場合、脱硫器１０１を備えることにより、硫黄化合物による改質器１０２あるいは電気化学素子Ａに対する悪影響を抑制することができる。気化器１０６は、改質水タンク１０５から流通される改質水から水蒸気を生成する。改質器１０２は、気化器１０６にて生成された水蒸気を用いて脱硫器１０１にて脱硫された原燃料を水蒸気改質して、水素を含む改質ガスを生成する。
電気化学モジュールＭは、改質器１０２から流通された改質ガスと、ブロア１０７から流通された空気とを用いて、電気化学反応させて発電する。燃焼部１０８は、電気化学モジュールＭから流通される反応排ガスと空気とを混合させて、反応排ガス中の可燃成分を燃焼させる。
インバータ１０４は、電気化学モジュールＭの出力電力を調整して、商用系統（図示省略）から受電する電力と同じ電圧および同じ周波数にする。制御部１１０は電気化学装置１００およびエネルギーシステムＺの運転を制御する。
改質器１０２は、燃焼部１０８での反応排ガスの燃焼により発生する燃焼熱を用いて原燃料の改質処理を行う。
原燃料は、昇圧ポンプ１１１の作動により原燃料供給路１１２を通して脱硫器１０１に流通される。改質水タンク１０５の改質水は、改質水ポンプ１１３の作動により改質水供給路１１４を通して気化器１０６に流通される。そして、原燃料供給路１１２は脱硫器１０１よりも下流側の部位で、改質水供給路１１４に合流されており、筐体Ｂ外にて合流された改質水と原燃料とが気化器１０６に流通される。
改質水は気化器１０６にて気化され水蒸気となる。気化器１０６にて生成された水蒸気を含む原燃料は、水蒸気含有原燃料供給路１１５を通して改質器１０２に流通される。改質器１０２にて原燃料が水蒸気改質され、水素ガスを主成分とする改質ガス（還元性成分を有する第一ガス）が生成される。改質器１０２にて生成された改質ガスは、燃料供給部１０３を通して電気化学モジュールＭに流通される。
反応排ガスは燃焼部１０８で燃焼され、燃焼排ガスとなって燃焼排ガス排出路１１６から熱交換器２００に送られる。燃焼排ガス排出路１１６には燃焼触媒部１１７（例えば、白金系触媒）が配置され、燃焼排ガスに含有される一酸化炭素や水素等の還元性成分を燃焼除去される。
熱交換器２００は、燃焼部１０８における燃焼で生じた燃焼排ガスと、流通される冷水とを熱交換させ、温水を生成する。すなわち熱交換器２００は、電気化学装置１００から排出される熱を再利用する排熱利用部として動作する。
なお、排熱利用部の代わりに、電気化学モジュールＭから（燃焼されずに）流通される反応排ガスを利用する反応排ガス利用部を設けてもよい。また、第一ガス排出部６２より筐体Ｂ外に流通される反応排ガスの少なくとも一部を図１２中の１００，１０１，１０３，１０６，１１２，１１３，１１５の何れかの部位に合流させリサイクルしても良い。反応排ガスには、電気化学素子Ａにて反応に用いられなかった残余の水素ガスが含まれる。反応排ガス利用部では、残余の水素ガスを利用して、燃焼による熱利用や、燃料電池等による発電が行われ、エネルギーの有効利用がなされる。
図３２には、電気化学反応部３を電解セルとして動作させる場合のエネルギーシステムＺおよび電気化学装置１００の一例が示されている。本システムでは供給された水と二酸化炭素が電気化学反応部３において電気分解され、水素及び一酸化炭素等を生成する。更に燃料変換器２５において炭化水素などが合成される。図３２中の熱交換器２４を、燃料変換器２５で起きる反応によって生ずる反応熱と水とを熱交換させ気化させる排熱利用部として動作させるとともに、図３２中の熱交換器２３を、電気化学素子Ａによって生ずる排熱と水蒸気および二酸化炭素とを熱交換させ予熱する排熱利用部として動作させる構成とすることにより、エネルギー効率を高めることが出来る。
また、電力変換器１０４（コンバータ）は、電気化学素子Ａに電力を流通する。これにより、上記のように電気化学素子Ａは電解セルとして作用する。
よって、上記構成によれば、電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する効率を向上できる電気化学装置１００及びエネルギーシステムＺ等を提供することができる。
（他の実施形態）
（１）上記の実施形態では、電気化学素子Ａを電気化学装置１００としての固体酸化物形燃料電池に用いたが、電気化学素子Ａは、固体酸化物形電解セルや、固体酸化物を利用した酸素センサ等に利用することもできる。また、電気化学素子Ａは、電気化学素子積層体Ｓや電気化学モジュールＭとして複数組み合わせて用いるのに限らず、単独で用いることも可能である。
（２）上記の実施形態では、電極層３１の材料として例えばＮｉＯ－ＧＤＣ、Ｎｉ－ＧＤＣ、ＮｉＯ－ＹＳＺ、Ｎｉ－ＹＳＺ、ＣｕＯ－ＣｅＯ2、Ｃｕ－ＣｅＯ2などの複合材を用い、対極電極層３３の材料として例えばＬＳＣＦ、ＬＳＭ等の複合酸化物を用いた。このように構成された電気化学素子Ａは、電極層３１に水素ガスを流通して燃料極（アノード）とし、対極電極層３３に空気を流通して空気極（カソード）とし、固体酸化物形燃料電池セルとして用いることが可能である。この構成を変更して、電極層３１を空気極とし、対極電極層３３を燃料極とすることが可能なように、電気化学素子Ａを構成することも可能である。すなわち、電極層３１の材料として例えばＬＳＣＦ、ＬＳＭ等の複合酸化物を用い、対極電極層３３の材料として例えばＮｉＯ－ＧＤＣ、Ｎｉ－ＧＤＣ、ＮｉＯ－ＹＳＺ、Ｎｉ－ＹＳＺ、ＣｕＯ－ＣｅＯ2、Ｃｕ－ＣｅＯ2などの複合材を用いる。このように構成した電気化学素子Ａであれば、電極層３１に空気を流通して空気極とし、対極電極層３３に水素ガスを流通して燃料極とし、電気化学素子Ａを固体酸化物形燃料電池セルとして用いることができる。
（３）上述の実施形態では、第一板状体１と電解質層３２との間に電極層３１を配置し、電解質層３２からみて第一板状体１と反対側に対極電極層３３を配置した。電極層３１と対極電極層３３とを逆に配置する構成も可能である。つまり、第一板状体１と電解質層３２との間に対極電極層３３を配置し、電解質層３２からみて第一板状体１と反対側に電極層３１を配置する構成も可能である。この場合、電気化学素子Ａへの気体の流通についても変更する必要がある。
すなわち、電極層３１と対極電極層３３の順や第一ガス、第二ガスのいずれが還元性成分ガス及び酸化性成分ガスの一方または他方であるかについては、電極層３１と対極電極層３３に対して第一ガス、第二ガスが適正に反応する形態で流通されるよう配置されていれば、種々形態を採用しうる。
（４）また、上述の実施形態では、気体通流許容部１Ａを覆って電気化学反応部３を、第一板状体１の第二板状体２とは反対側に設けたが、第一板状体１の第二板状体２側に設けてもよい。すなわち、電気化学反応部３は内部流路Ａ１に配置される構成であっても本発明は成り立つ。
（５）上記実施の形態では、第一貫通部４１、第二貫通部５１を長方形状の板状支持体の両端部に一対設ける形態としたが、両端部に設ける形態に限らず、また、2対以上設ける形態であってもよい。また、第一貫通部４１、第二貫通部５１は、対で設けられている必要はない。よって、第一貫通部４１、第二貫通部５１それぞれが、１個以上設けられることができる。
さらに、板状支持体は長方形状に限らず、正方形状、円形状等種々形態を採用することができる。
（６）第一、第二環状シール部４２，５２は、第一、第二貫通部４１、５１どうしを連通させてガスの漏洩を防止できる構成であれば形状は問わない。つまり、第一、第二環状シール部４２，５２は、内部に貫通部に連通する開口部を有する無端状の構成で、隣接する電気化学素子Ａどうしの間をシールする構成あればよい。第一、第二環状シール部４２，５２は例えば環状である。環状には、円形、楕円形、方形、多角形状等いかなる形状でもよい。
（７）上記では、板状支持体１０は、第一板状体１及び第二板状体２により構成されている。ここで、第一板状体１と第二板状体２とは、別体の板状体から構成されていてもよいし、図１３に示すように一の板状体から構成されていてもよい。図１３の場合、一の板状体が折り曲げられることで、第一板状体１と第二板状体２とが重ね合される。そして、周縁部１ａが溶接等されることで第一板状体１と第二板状体２とが一体化される。なお、第一板状体１と第二板状体２とは一連の継ぎ目のない板状体から構成されていてもよく、一連の板状体が折り曲げられることで図１３のように成型されてもよい。
また、後述しているが、第二板状体２が一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。同様に、第一板状体１が一の部材から構成されていてもよいし、２以上の部材から構成されていてもよい。
（８）上記の第二板状体２は、第一板状体１とともに内部流路Ａ１を形成する。内部流路Ａ１は、分配部Ａ１２、複数の副流路Ａ１１、合流部Ａ１３を有している。分配部Ａ１２に供給された第一ガスは、図１に示すように、複数の副流路Ａ１１それぞれに分配して供給され、複数の副流路Ａ１１の出口で合流部Ａ１３において合流する。よって、第一ガスは、分配部Ａ１２から合流部Ａ１３に向かうガス流れ方向に沿って流れる。
複数の副流路Ａ１１は、第二板状体２のうち分配部Ａ１２から合流部Ａ１３以外の部分を波板状に形成することで構成されている。そして、図５に示すように、複数の副流路Ａ１１は、第一ガスのガス流れ方向に交差する流れ交差方向での断面視において波板状に構成されている。このような複数の副流路Ａ１１は、図１に示すガス流れ方向に沿って波板が延びて形成されている。複数の副流路Ａ１１は、分配部Ａ１２と合流部Ａ１３との間で一連の波状の板状体から形成されていてもよいし、２以上の波状の板状体から構成されていてもよい。複数の副流路Ａ１１は、例えば、ガス流れ方向に沿う方向に沿って分離した２以上の波状の板状体から構成されていてもよいし、流れ交差方向に沿う方向に沿って分離した２以上の波状の板状体から構成されていてもよい。
また、複数の副流路Ａ１１は、図５に示すように同一形状の山及び谷が繰り返し形成されることで波形に構成されている。しかし、第二板状体２は、複数の副流路Ａ１１が形成される領域において板状部分を有していてもよい。例えば、複数の副流路Ａ１１は、板状部分と突状部分とが交互に形成されることで構成されていてもよい。そして、突状部分を第一ガス等の流体が通流する部分とすることができる。
（９）上記の第二板状体２において複数の副流路Ａ１１に相当する部分は、全面が波板状に形成されている必要はなく、少なくとも一部が波板状に形成されていればよい。第二板状体２は、例えば、分配部Ａ１２と合流部Ａ１３との間において、ガス流れ方向の一部が平板状であり、残りが波板状であってもよい。また、第二板状体２は、流れ交差方向の一部が平板状であり、残りが波板状であってもよい。
（１０）
上記の内部流路Ａ１には、発電効率の向上が可能な構造体を設けることができる。このような構成について以下に説明する。上記実施形態と重複する部分は記載を簡略化するか省略する。
（Ｉ）電気化学モジュールＭの具体的構成
次に、図１４～図３１等を用いて、電気化学モジュールＭの具体的構成について説明する。電気化学モジュールＭには図１１に示す電気化学素子積層体Ｓが含まれる。
ここで、図１４～図３１等に示すように、電気化学素子積層体Ｓの積層方向は＋Ｚ方向及び－Ｚ方向（Ｚ方向）である。また、第一板状体１及び第二板状体２の間において第一ガスが第一ガス供給部６１側から第一ガス排出部６２側に通流する方向、同様に第一板状体１及び第二板状体２の間において第二ガスが第二ガス供給部７１側から第二ガス排出部７２側に通流する方向は、＋Ｚ方向及び－Ｚ方向（Ｚ方向）に交差する＋Ｘ方向及び－Ｘ方向（Ｘ方向）である。また、＋Ｚ方向及び－Ｚ方向（Ｚ方向）及び＋Ｘ方向及び－Ｘ方向（Ｘ方向）に交差する方向は、＋Ｙ方向及び－Ｙ方向（Ｙ方向）である。そして、ＸＺ平面とＸＹ平面とＹＺ平面とは互いに概ね直交している。
図１及び図１１等に示すように、電気化学モジュールＭは、供給路４を介して内部流路Ａ１に第一ガスを供給する第一ガス供給部６１と、反応後の第一ガスを排出する第一ガス排出部６２と、外部から通流部Ａ２に第二ガスを供給する第二ガス供給部７１と、反応後の第二ガスを排出する第二ガス排出部７２と、電気化学反応部３における電気化学反応に伴う出力を得る出力部８とを備え、筐体Ｂ内に、第二ガス供給部７１から供給される第二ガスを通流部Ａ２に分配供給する分配室９を備えている。
これにより電気化学モジュールＭは、第一ガス供給部６１から燃料ガス（第一ガスという場合もある）を供給するとともに、第二ガス供給部７１から空気（第二ガスという場合もある）を供給することで、図１１、図１４等の破線矢印に示すように燃料ガスが進入し実線矢印に示すように空気が進入する。
第一ガス供給部６１から供給された燃料ガスは、電気化学素子積層体Ｓの最上部の電気化学素子Ａの第一貫通部４１より供給路４に誘導され、第一環状シール部４２により区画される供給路４より、すべての電気化学素子Ａの内部流路Ａ１に通流する。また第二ガス供給部７１から供給された空気は、分配室９に一時流入したのち、各電気化学素子Ａ間に形成される通流部Ａ２に通流する。本実施形態では、燃料ガスが内部流路Ａ１を板状支持体１０の平面に沿って通流する通流方向は、＋Ｘ方向から－Ｘ方向に向かう方向である。同様に、空気が通流部Ａ２を板状支持体１０の平面に沿って通流する通流方向は、＋Ｘ方向から－Ｘ方向に向かう方向である。
ちなみに、第二板状体２（板状支持体１０の一部）を基準にすると、波板状の第二板状体２部分が第一板状体１（板状支持体１０の一部）から膨出する部分で第一板状体１と第二板状体２との間に内部流路Ａ１が形成されるとともに、隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３に接触して電気接続可能にする。一方、波板状の第二板状体２が第一板状体１と接触する部分が第一板状体１と電気接続し、第二板状体２と隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３との間に通流部Ａ２を形成する。
図３０等の一部に内部流路Ａ１を含む断面の現れる電気化学素子Ａと、通流部Ａ２を含む断面の現れる電気化学素子Ａとを便宜的に並べて示す部分があるが、第一ガス供給部６１から供給された燃料ガスは、分配部Ａ１２に達し（図１４～図１７等参照）、分配部Ａ１２を介して一端部側の幅方向に沿って広がって流れ、内部流路Ａ１のうち各副流路Ａ１１に達する（図１４～図１７等参照）。
ここで、図１４等に示すように、内部流路Ａ１は、分配部Ａ１２と、複数の副流路Ａ１１と、後述の合流部Ａ１３とを有している。また、内部流路Ａ１は、分配部Ａ１２と複数の副流路Ａ１１との間の供給バッファ部１４４と、複数の副流路Ａ１１と合流部Ａ１３との間の排出バッファ部１５４とを有している。
この内部流路Ａ１は、第一板状体１と第二板状体２とが対向する空間により形成されている。本実施形態では、第一板状体１は平板状であり、後述の気体通流許容部１Ａが形成されている。第二板状体２は、積層方向に対して上方向に突出する部分と、下方向に凹む部分とを有している。よって、第一板状体１と第二板状体２とが対向して組み合わされることで、第二板状体２の上方向に突出する部分が第一板状体１と当接する。そして、第二板状体２の下方向に凹む部分と第一板状体１とにより、分配部Ａ１２、供給バッファ部１４４、複数の副流路Ａ１１、排出バッファ部１５４及び合流部Ａ１３等の各部が仕切られた空間が形成される。
後で詳述するが、燃料ガスの通流方向に沿う方向（＋Ｘ方向及び－Ｘ方向（Ｘ方向））において、分配部Ａ１２と複数の副流路Ａ１１との間に供給構造体１４０が設けられている。供給構造体１４０は、分配部Ａ１２に燃料ガスを一時的に貯留させ、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１への燃料ガスの供給を制限する。
また、燃料ガスの通流方向に沿う方向において、複数の副流路Ａ１１と合流部Ａ１３との間に排出構造体１５０が設けられている。排出構造体１５０は、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３への燃料ガスの排出を制限する。
燃料ガスは、第一ガス供給部６１、第一環状シール部４２、第一貫通部４１等を通流し、各電気化学素子Ａの分配部Ａ１２に供給される。分配部Ａ１２に供給され燃料ガスは、供給構造体１４０によって分配部Ａ１２に一時的に貯留される。その後、燃料ガスは、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に導入される。
各副流路Ａ１１に進入した燃料ガスは、各副流路Ａ１１を通流するとともに、気体通流許容部１Ａを介して電極層３１、電解質層３２に進入する。また、燃料ガスは、電気化学反応済みの燃料ガスとともに、さらに副流路Ａ１１を進む。複数の副流路Ａ１１の通流方向の終端にまで到達した燃料ガスは、排出構造体１５０により合流部Ａ１３への通流が部分的に制限された状態で、合流部Ａ１３に進む。合流部Ａ１３に進んだ燃料ガスは、合流部Ａ１３、第二貫通部５１、第二環状シール部５２等を通流する。そして、他の電気化学素子Ａからの電気化学反応済みの燃料ガスとともに第一ガス排出部６２より外に排出される。
一方、第二ガス供給部７１から供給された空気は、分配室９を介して通流部Ａ２に進入し、対極電極層３３、電解質層３２に進入できる。また、空気は、電気化学反応済みの空気とともに、さらに電気化学反応部３に沿って通流部Ａ２を進み第二ガス排出部７２より外に排出される。
この燃料ガス及び空気の流れに従って電気化学反応部３で生じた電力は、隣接する電気化学素子Ａの電気化学反応部３と第二板状体２との接触により集電体８１，８２どうしの間で直列に接続され、合成出力が出力部８より取り出される形態となる。
電気化学素子積層体Ｓの構成については、後で詳述する。
（ＩＩ）内部流路及び第二板状体の構成
第一板状体１と第二板状体２とが対向して形成される内部流路Ａ１の構成についてさらに説明する。
本実施形態では、平板状の第一板状体１と、積層方向に沿って上方（＋Ｚ方向）に突出するように、あるいは、積層方向に沿って下方（－Ｚ方向）に凹むように凹凸に形成された第二板状体２とが互いに対向して組み合わされた内面に内部流路Ａ１が形成される。内部流路Ａ１には、分配部Ａ１２、供給バッファ部１４４、複数の副流路Ａ１１、排出バッファ部１５４及び合流部Ａ１３が含まれる。また、内部流路Ａ１には、第一ガスが通過する、供給通過部１４１（供給構造体１４０の一部）及び排出通過部１５１（排出構造体１５０の一部）も含まれる。
なお、第一ガス供給部６１、第一環状シール部４２、第一貫通部４１等が設けられている供給路４側と、第一ガス排出部６２、第二環状シール部５２、第二貫通部５１等が設けられている排出路５側とは対称の構造である。図１５～図１７、図１９～図２２等においては、第一ガス排出部６２、第二環状シール部５２、第二貫通部５１等が設けられている排出路５側の断面図を示している。一方、図２３～図２９等においては、第一ガス供給部６１、第一環状シール部４２、第一貫通部４１等が設けられている供給路４側の断面図を示している。そして、図１５～図１７、図１９～図２２等の排出路５側の断面図では、第一ガスは複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３を経て第二貫通部５１等に排出される方向に通流する。一方、図２３～図２９等の供給路４側の断面図では、第一ガスは第一貫通部４１等を経て分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に供給される方向に通流する。
分配部Ａ１２は、各電気化学素子Ａに対応して設けられている。分配部Ａ１２は、供給路４側に設けられており、各電気化学素子Ａに第一ガスを供給するためのバッファ部である。また、分配部Ａ１２は、第一ガスの通流方向（＋Ｘ方向から－Ｘ方向に向かう方向）において、内部流路Ａ１のうち複数の副流路Ａ１１の上流側に設けられている。図１４、図３１等に示すように、分配部Ａ１２には、通流方向との交差方向（＋Ｙ方向及び－Ｙ方向（Ｙ方向））及び通流方向（＋Ｘ方向及び－Ｘ方向（Ｘ方向））の概ね中央部に、第二板状体２を貫通する第一貫通部４１が形成されている。第一ガスは、第一ガス供給部６１、第一環状シール部４２、第一貫通部４１等を通流し、各電気化学素子Ａの分配部Ａ１２に供給される。
第一板状体１と第二板状体２とは、図１５～図２９等に示すように、第一板状体１の縁部と第二板状体２の縁部とが周縁部１ａにおいて溶接されることで一体化されている。分配部Ａ１２は、周縁部１ａよりも積層方向の下方（－Ｚ方向）に凹むように第二板状体２を加工することで形成されている。さらに言えば、分配部Ａ１２は、供給阻止部１４２（供給構造体１４０の一部）において積層方向において位置が異なるように形成されている。つまり、図２６等に示すように、積層方向において、分配部Ａ１２の上面は供給阻止部１４２の上面よりも下方に位置する。そして、供給阻止部１４２の上面は第一板状体１の下面に当接している。これにより、分配部Ａ１２に導入された第一ガスは、積層方向の上方に突出する供給阻止部１４２により分配部Ａ１２からの排出が制限され、凹状に形成された分配部Ａ１２に一時的に貯留される。
また、分配部Ａ１２は、上面視において、図１４等に示すように＋Ｙ方向及び－Ｙ方向（Ｙ方向）に長い。そして、分配部Ａ１２のＹ方向の長さは、Ｙ方向に間隔をおいて平行に並んで配置されている複数の副流路Ａ１１の領域のＹ方向の長さに対応している。
第一ガスが通流する複数の副流路Ａ１１は、図１４～図３１等に示すように、通流方向に沿って、つまり＋Ｘ方向及び－Ｘ方向（Ｘ方向）に沿って延びている。そして、複数の副流路Ａ１１は、前述の通り、Ｙ方向に間隔をおいて平行に並んで配置されている。第二板状体２は、図１４～図３１等に示すように、複数の副流路Ａ１１それぞれを形成する複数の副流路形成部１６０と、隣接する副流路形成部１６０の間に設けられ、隣接する副流路Ａ１１それぞれを仕切る複数の仕切部１６１とを有している。図３０等に示すように、副流路形成部１６０は底面を有する凹状に形成されており、仕切部１６１の上面は副流路形成部１６０の底面よりも積層方向の上方に位置している。そして、仕切部１６１の上面は第一板状体１の下面に当接している。これにより、各副流路Ａ１１が分離されており、各副流路Ａ１１内それぞれを第一ガスが通流方向に沿って通流する。
なお、副流路Ａ１１は、図１４等では、供給構造体１４０の近傍から排出構造体１５０の近傍まで、通流方向に沿って延びている。しかしこれに限定されず、副流路Ａ１１は、供給構造体１４０の近傍から排出構造体１５０の近傍までの一部にのみ形成されていてもよい。つまり、副流路Ａ１１を形成する副流路形成部１６０は、供給構造体１４０の近傍から排出構造体１５０の近傍までの一部にのみ配置されていてもよい。
図３０、図３１に示すように、＋Ｙ方向及び－Ｙ方向（Ｙ方向、通流方向と交差する交差方向）において、仕切部１６１の長さＬ３は副流路形成部１６０の長さＬ４より小さい（Ｌ３＜Ｌ４）。Ｌ３＜Ｌ４の場合、図３０等に示すように、仕切部１６１の上面と第一板状体１の下面との当接面積を小さくできる。つまり、気体通流許容部１Ａが形成された第一板状体１に面する副流路Ａ１１の空間を大きくでき、副流路Ａ１１から電気化学反応部３に向かう第一ガスの量を多くできる。
第二板状体２は、図１４、図２３～図３１等に示すように、通流方向に沿う方向（＋Ｘ方向及び－Ｘ方向（Ｘ方向））において、分配部Ａ１２と複数の副流路Ａ１１との間に供給構造体１４０を有している。供給構造体１４０は、分配部Ａ１２に第一ガスを一時的に貯留させるとともに、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１への第一ガスの供給を制限する。
供給構造体１４０は、複数の供給通過部１４１及び複数の供給阻止部１４２を有している。供給通過部１４１は、第一ガスを分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に通過させる。供給阻止部１４２は、第一ガスの分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１への通過を阻止する。図２５等に示すように、供給阻止部１４２の上面は供給通過部１４１の上面よりも積層方向の上方に位置しており、第一板状体１の下面に当接している。よって、分配部Ａ１２内の第一ガスは、供給阻止部１４２によって通流方向への通流が阻止される一方、供給通過部１４１を介して通流方向に通流し、複数の副流路Ａ１１へ流れる。
本実施形態では、各供給阻止部１４２は、例えば図１４、図３１等に示すように概ね長方形状に形成されている。そして、長方形状の各供給阻止部１４２は、長辺が＋Ｙ方向及び－Ｙ方向（Ｙ方向）に沿うようにＹ方向に沿って配置されている。隣接する供給阻止部１４２の間に供給通過部１４１が設けられている。つまり、供給通過部１４１は、隣接する供給阻止部１４２の短辺が対向する区間に設けられている。
図３１に示すように、＋Ｙ方向及び－Ｙ方向（Ｙ方向、通流方向と交差する交差方向）において、供給阻止部１４２の長さＬ２は供給通過部１４１の長さＬ１よりも大きい（Ｌ２＞Ｌ１）。また、供給通過部１４１の長さＬ１は、仕切部１６１の長さＬ３より小さいのが好ましい（Ｌ１＜Ｌ３）。これにより、分配部Ａ１２から供給通過部１４１を介して押し出された第一ガスを仕切部１６１の＋Ｘ方向側の端部に衝突させることでき、後述の供給バッファ部１４４に一時的に貯留させることができる、
Ｌ１とＬ２との関係は、例えば、分配部Ａ１２に単位時間に供給される第一ガスの量、複数の副流路Ａ１１に単位時間に供給すべき第一ガスの量、供給阻止部１４２の数、仕切部１６１のＹ方向の長さＬ３、副流路Ａ１１のＹ方向の長さＬ４等によって決まる。
上述の通り、各副流路Ａ１１は各仕切部１６１によって仕切られている。通流方向（＋Ｘ方向及び－Ｘ方向（Ｘ方向））において、供給通過部１４１には、複数の仕切部１６１のうちいずれかの仕切部１６１が対応して配置されている。
また、通流方向において、供給阻止部１４２には、複数の副流路Ａ１１のうち少なくとも１つの副流路Ａ１１が対応して配置されている。
ここで、第一ガスは、分配部Ａ１２から供給通過部１４１を経て複数の副流路Ａ１１に導かれる。上記構成によれば、通流方向において供給通過部１４１にはいずれかの仕切部１６１が対応して配置されているため、分配部Ａ１２から供給通過部１４１に押し出された第一ガスは、通流方向に沿って進むことで積層方向の上方に突出している仕切部１６１に衝突する。仕切部１６１との衝突によって、第一ガスは通流方向と交差する交差方向に進む。つまり、分配部Ａ１２から供給通過部１４１を経て通流してきた第一ガスは、即座に複数の副流路Ａ１１に導入されるのではなく、副流路Ａ１１の手前で仕切部１６１と衝突して交差方向に進む。さらに、交差方向に進んだ第一ガスは、積層方向の上方に突出している供給阻止部１４２によって分配部Ａ１２に戻らず、供給構造体１４０と複数の副流路Ａ１１との間で一時的に貯留される。その後、第一ガスは、分配部Ａ１２からの押し出しに沿って、複数の副流路形成部１６０が形成する複数の副流路Ａ１１に導入される。
なお、第一ガスが供給構造体１４０と複数の副流路Ａ１１との間で一時的に貯留される領域が、供給バッファ部１４４である。
本実施形態では、通流方向において、１つの供給通過部１４１に対応して１つの仕切部１６１が配置されている。しかし、これに限定されず、１つの供給通過部１４１に対応して複数の仕切部１６１が配置されていてもよい。また、１つの供給通過部１４１に対応して仕切部１６１が配置されておらず、別の１つの供給通過部１４１に対応して仕切部１６１が配置されていてもよい。
また、通流方向において、第一貫通部４１に対応して供給阻止部１４２が設けられている。これにより、第一貫通部４１から分配部Ａ１２に導入された第一ガスが即座に複数の副流路Ａ１１に向かうのを抑制できる。よって、分配部Ａ１２に第一ガスを一時的に貯留可能である。
供給阻止部１４２の数は、これに限定されないが、例えば２個以上である。また、複数の副流路Ａ１１の数に応じて供給阻止部１４２の数が設定されるのが好ましい。
また、供給阻止部１４２は、上記では、通流方向の交差方向に一列に配置されている。しかし、第一ガスを分配部Ａ１２に一時的に貯留し、複数の副流路Ａ１１に概ね均一に第一ガスを供給できるのであれば、この配置に限定されない。例えば、複数の供給阻止部１４２は、交差方向からずれて配置されてもよい。また、複数の供給阻止部１４２が交差方向に沿って、あるいは交差方向からずれて配置されてもよい。
また、上記では、供給阻止部１４２は長方形状である。しかし、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に均一にガスを供給できるのであれば、供給阻止部１４２の形状はこれに限定されない。例えば、供給阻止部１４２は、正方形状、円形状、楕円形状、三角形状など種々の形状に形成されていてもよい。
また、これに限定されないが、図１４、図３１等の上記実施形態に示すように、複数の供給阻止部１４２のうち２つは、分配部Ａ１２の＋Ｙ方向の端部及び－Ｙ方向の端部に対応する位置にそれぞれ設けられているのが好ましい。第一ガスは、分配部Ａ１２の第一貫通部４１から分配部Ａ１２の空間を広がるように分配部Ａ１２に行き亘り、分配部Ａ１２の端面に衝突する。よって、分配部Ａ１２の端面に衝突した第一ガスは、端面で方向を変えて複数の副流路Ａ１１に向かって流れる場合がある。よって、分配部Ａ１２の端部に対応する位置に供給阻止部１４２を設けておくことで、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に即座に第一ガスが流れ出るのを抑制できる。これにより、後述の通り、分配部Ａ１２から各副流路Ａ１１に概ね均一に第一ガスを供給できる。
次に、合流部Ａ１３及び排出構造体１５０について説明する。合流部Ａ１３及び排出構造体１５０は、それぞれ分配部Ａ１２及び供給構造体１４０と同様の構成である。
合流部Ａ１３は、排出路５側に設けられており、複数の副流路Ａ１１を通流した第一ガスを排出するためのバッファ部である。合流部Ａ１３は、第一ガスの通流方向において、内部流路Ａ１のうち複数の副流路Ａ１１の下流側に設けられている。図１４、図３１等に示すように、合流部Ａ１３には、通流方向及びその交差方向の概ね中央部に、第二板状体２を貫通する第二貫通部５１が形成されている。複数の副流路Ａ１１を通過した第一ガスは、合流部Ａ１３に導入され、第二貫通部５１、第二環状シール部５２、第一ガス排出部６２等を介して外部に排出される。
また、合流部Ａ１３は、排出阻止部１５２（排出構造体１５０の一部）において積層方向において位置が異なるように形成されている。つまり、図１９等に示すように、積層方向において、合流部Ａ１３の上面は排出阻止部１５２の上面よりも下方に位置する。そして、排出阻止部１５２の上面は第一板状体１の下面に当接している。これにより、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３に向かった第一ガスは、積層方向の上方に突出した排出阻止部１５２により合流部Ａ１３への排出が制限され、複数の副流路Ａ１１に一時的に貯留される。
また、合流部Ａ１３は、上面視において、図１４等に示すように＋Ｙ方向及び－Ｙ方向（Ｙ方向）に長い。そして、合流部Ａ１３のＹ方向の長さは、Ｙ方向に間隔をおいて平行に並んで配置されている複数の副流路Ａ１１の領域のＹ方向の長さに対応している。
第二板状体２は、図１４、図１８～図２２、図３１等に示すように、通流方向に沿う方向（＋Ｘ方向及び－Ｘ方向（Ｘ方向））において、複数の副流路Ａ１１と合流部Ａ１３との間に排出構造体１５０を有している。排出構造体１５０は、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３への第一ガスの排出を制限する。
排出構造体１５０は、複数の排出通過部１５１及び複数の排出阻止部１５２を有している。排出通過部１５１は、第一ガスを複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３に通過させる。排出阻止部１５２は、第一ガスの複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３への通過を阻止する。図１９等に示すように、排出阻止部１５２の上面は排出通過部１５１の上面よりも積層方向の上方に位置しており、第一板状体１の下面に当接している。よって、複数の副流路Ａ１１内の第一ガスは、排出阻止部１５２によって通流方向への通流が阻止される一方、排出通過部１５１を介して通流方向に通流し、合流部Ａ１３へ流れる。
本実施形態では、排出阻止部１５２は、供給阻止部１４２と同様に、例えば図１４、図３１等に示すように概ね長方形状に形成されている。そして、長方形状の各排出阻止部１５２は、長辺が＋Ｙ方向及び－Ｙ方向（Ｙ方向）に沿うようにＹ方向に沿って配置されている。隣接する排出阻止部１５２の間に排出通過部１５１が設けられている。つまり、排出通過部１５１は、隣接する排出阻止部１５２の短辺が対向する区間に設けられている。
図３１に示すように、＋Ｙ方向及び－Ｙ方向（Ｙ方向、通流方向と交差する交差方向）において、排出阻止部１５２の長さＬ１２は排出通過部１５１の長さＬ１１よりも大きい（Ｌ１２＞Ｌ１１）。また、排出阻止部１５２の長さＬ１２は副流路形成部１６０の長さＬ４より大きいのが好ましい（Ｌ１２＞Ｌ３）。これにより、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３に向かう第一ガスを排出阻止部１５２に衝突させることでき、後述の排出バッファ部１５４に一時的に貯留させることができる、
Ｌ１１とＬ１２との関係は、例えば、複数の副流路Ａ１１に単位時間に供給される第一ガスの量、合流部Ａ１３から単位時間に排出すべき第一ガスの量、排出阻止部１５２の数、仕切部１６１のＹ方向の長さＬ３、副流路Ａ１１のＹ方向の長さＬ４等によって決まる。
通流方向において、排出阻止部１５２には、複数の副流路Ａ１１のうち少なくとも１つの副流路Ａ１１が対応して配置されている。
また、通流方向において、排出通過部１５１には、複数の仕切部１６１のうちいずれかの仕切部１６１が対応して配置されている。
上記構成によれば、複数の副流路Ａ１１から押し出された第一ガスは、通流方向に沿って進むことで積層方向の上方に突出している排出阻止部１５２に衝突する。排出阻止部１５２との衝突によって、第一ガスは通流方向と交差する交差方向に進む。つまり、複数の副流路Ａ１１から通流してきた第一ガスは、即座に合流部Ａ１３に導入されるのではなく、合流部Ａ１３の手前で排出阻止部１５２と衝突して交差方向に進む。その後、第一ガスは、複数の副流路Ａ１１からの押し出しに沿って、排出通過部１５１を通過して合流部Ａ１３に導入される。
なお、第一ガスが複数の副流路Ａ１１と排出構造体１５０との間で一時的に貯留される領域が、排出バッファ部１５４である。
また、通流方向において、第二貫通部５１に対応して排出阻止部１５２が設けられている。これにより、複数の副流路Ａ１１を通流した第一ガスが即座に合流部Ａ１３に導入され、第二貫通部５１から排出されるのを抑制できる。よって、複数の副流路Ａ１１に第一ガスを一時的に貯留可能である。
排出通過部１５１及び排出阻止部１５２の形状、大きさ、配置、数等は、供給通過部１４１及び供給阻止部１４２と同様である。例えば、図３１において、＋Ｙ方向及び－Ｙ方向（Ｙ方向、通流方向と交差する交差方向）における、排出阻止部１５２の長さＬ１２及び排出通過部１５１の長さＬ１１は、上述の供給阻止部１４２の長さＬ１及び供給通過部１４１の長さＬ２と同一である。
ただし、排出通過部１５１及び排出阻止部１５２の形状、大きさ、配置、数等は、供給通過部１４１及び供給阻止部１４２と異ならせてもよい。例えば、排出通過部１５１の大きさを供給通過部１４１よりも大きくしてもよい。これにより、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に第一ガスを供給する際の供給圧よりも、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３への排出圧を小さくしてもよい。分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１にある程度の供給圧で第一ガスを供給して複数の副流路Ａ１１間での流れ分布を一定にしつつ、第一ガスを排出する際にはスムーズに合流部Ａ１３に導入できる。
（ｂ）供給構造体及び排出構造体の作用
（ｂ１）供給構造体の作用
次に、供給構造体１４０の作用について説明する。
上記構成の供給構造体１４０の供給阻止部１４２は、分配部Ａ１２と複数の副流路Ａ１１との間に設けられており、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１への第一ガスの流れの障壁となる。よって、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に通流する際の第一ガスの圧力損失が高くなり、分配部Ａ１２に導入された第一ガスは分配部Ａ１２に充満するように行き亘り、一時的に貯留される。そのため、分配部Ａ１２内全体が概ね均一な圧力（均圧）となる。つまり、分配部Ａ１２と複数の副流路Ａ１１それぞれとの差圧が略同一となる。その上で、分配部Ａ１２から供給通過部１４１を介して複数の副流路Ａ１１に第一ガスが供給されるため、第一ガスが各副流路Ａ１１に概ね均圧な状態で供給される。これにより、各副流路Ａ１１間において、通流方向に沿う第一ガスの流れ分布（流速、流量及び圧力等）が概ね均一となる。
また、第一ガスは、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に分かれて流れる。このように複数の流路に分かれて流れることによる整流作用によっても、第一ガスは、複数の流路が形成されていない内部流路を流れる場合に比べて、流れ分布（流速、流量及び圧力等）が概ね一定となる。
以上の通り、各副流路Ａ１１間において、通流方向に沿う第一ガスの流れ分布が概ね均一となる。例えば、各副流路Ａ１１間において通流方向のある一の位置を見た場合、当該一の位置に交差する交差方向では、各副流路Ａ１１の第一ガスの流速、流量及び圧力等が概ね一定である。これにより、電気化学反応部３において、第一ガスが不足する部分と、過剰に第一ガスが通流される部分との差を小さくし、電気化学素子Ａ全体における第一ガスの利用率を向上して電気化学反応の反応効率を向上できる。
なお、上記の分配部Ａ１２、複数の副流路Ａ１１及び供給構造体１４０等の構成を採用しない場合、各副流路Ａ１１における第一ガスの流れ分布が異なり、ある副流路Ａ１１では第一ガスの流速が速く、別の副流路Ａ１１では第一ガスの流速が遅くなる場合がある。第一ガスの流速が遅い副流路Ａ１１では電気化学反応により第一ガスが消費され、第一ガスが不足する。これにより、第一ガスの濃度が低下してしまい、電気化学反応部３の電極層が酸化劣化し、電極性能や機械的強度が低下する恐れがある。一方、第一ガスの流速が速い副流路でＡ１１は第一ガスが電気化学反応において消費される前に排出される。つまり、第一ガスが水素等の燃料ガスである場合には、濃度が高いままの第一ガスが排出され、燃料利用率が低下する。ここで、第一ガスの流速が遅い副流路Ａ１１における第一ガスの不足に対して、各副流路Ａ１１に供給する第一ガスの供給量を増加させることも考えられる。しかし、この場合、第一ガスの流速が速い副流路Ａ１１では、電気化学反応において消費される前に排出される第一ガスの量がさらに増加し、燃料利用率がさらに低下してしまう。これらのことから、各副流路Ａ１１での第一ガスの流れ分布が異なる場合には、電気化学反応の反応効率が低下し、発電効率が低下してしまう。
（ｂ２）排出構造体の作用
次に、排出構造体１５０の作用について説明する。
上記構成によれば、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に第一ガスを概ね均一な流れ分布で供給するための供給構造体１４０だけでなく、複数の副流路Ａ１１から第一ガスを合流部Ａ１３に合流させる部分に排出構造体１５０が設けられている。複数の副流路Ａ１１が供給構造体１４０と排出構造体１５０とに挟まれているため、複数の副流路Ａ１１内での第一ガスの流れ分布（流速、流量及び圧力等）を概ね均一にしつつ、電気化学反応の反応効率を向上できる。
より具体的に説明すると、上記構成の排出構造体１５０の排出阻止部１５２は、複数の副流路Ａ１１と合流部Ａ１３との間に設けられており、副流路Ａ１１から合流部Ａ１３への第一ガスの流れの障壁となる。よって、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３に通流する際の第一ガスの圧力損失が高くなる。そのため、複数の副流路Ａ１１に導入された第一ガスは、複数の副流路Ａ１１から即座に合流部Ａ１３に導入されにくく、複数の副流路Ａ１１に充満するように行き亘る。これにより、各副流路Ａ１１間において、通流方向に沿う第一ガスの流れ分布（流速、流量及び圧力等）を概ね均一にできる。また、第一ガスが複数の副流路Ａ１１に充満するように行き亘るため、複数の副流路Ａ１１内において電気化学反応が十分に行われる。これらにより、電気化学反応の反応効率を向上できる。
（１１）上記実施形態において、電気化学装置は、複数の電気化学素子Ａを備える電気化学モジュールＭを備えている。しかし、上記実施形態の電気化学装置は１つの電気化学素子を備える構成にも適用可能である。
なお、上記の実施形態で開示される構成は、矛盾が生じない限り、他の実施形態で開示される構成と組み合わせて適用することが可能である。また本明細書において開示された実施形態は例示であって、本発明の実施形態はこれに限定されず、本発明の目的を逸脱しない範囲内で適宜改変することが可能である。
本発明は、電気化学素子および固体酸化物形燃料電池セルとして利用可能である。
１ ：第一板状体
１Ａ ：気体通流許容部
２ ：第二板状体
３ ：電気化学反応部
４ ：供給路
５ ：排出路
８ ：出力部
９ ：分配室
１０ ：板状支持体
３１ ：電極層
３２ ：電解質層
３３ ：対極電極層
４１ ：第一貫通部
４２ ：第一環状シール部
５１ ：第二貫通部
５２ ：第二環状シール部
６１ ：第一ガス供給部
７１ ：第二ガス供給部
１００ ：電気化学装置
１０２ ：改質器
１０３ ：燃料供給部
１０４ ：インバータ
１４０ ：供給構造体
１４１ ：供給通過部
１４２ ：供給阻止部
１４４ ：供給バッファ部
１５０ ：排出構造体
１５１ ：排出通過部
１５２ ：排出阻止部
１５４ ：排出バッファ部
１６０ ：副流路形成部
１６１ ：仕切部
Ａ ：電気化学素子
Ａ１ ：内部流路
Ａ１１ ：副流路
Ａ１２ ：分配部
Ａ１３ ：合流部
Ａ２ ：通流部
Ｂ ：筐体
Ｍ ：電気化学モジュール
Ｓ ：電気化学素子積層体
Ｚ ：エネルギーシステム

Claims (17)

  1. 複数の電気化学素子が積層配置されている電気化学素子積層体と、
    前記電気化学素子積層体を内装する筐体とを備え、
    各電気化学素子は、内部に内部流路を有する導電性の板状支持体を備え、
    前記板状支持体は、当該板状支持体の内側である前記内部流路と外側とに亘って気体を透過できる気体通流許容部と、前記気体通流許容部の全部又は一部を被覆する状態で、少なくとも膜状の電極層と膜状の電解質層と膜状の対極電極層とを記載順に有する電気化学反応部と、前記板状支持体の表面貫通方向外方と前記内部流路とに亘って還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの一方である第一ガスが流通する供給路を形成する第一貫通部とを備え、
    前記複数の電気化学素子では、少なくとも第１電気化学素子と第２電気化学素子とが互いに隣接して積層されており、
    前記第１電気化学素子を構成する前記板状支持体と、前記第２電気化学素子を構成する前記板状支持体とが対向する形態で、且つ、前記第１電気化学素子を構成する前記板状支持体における前記電気化学反応部が配置される外面と、前記第２電気化学素子を構成する前記板状支持体における前記電気化学反応部が配置される側とは別の外面とが電気的に接続されており、且つ、これら両外面どうしの隣接間に、当該両外面に沿って還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの他方である第二ガスが通流する通流部が形成され、
    前記筐体の外部と前記通流部とに亘って前記第二ガスを流通する第二ガス供給部を備え、
    前記筐体内に、前記第二ガス供給部を流通する前記第二ガスを前記通流部に分配流通する分配室を備えた電気化学モジュール。
  2. 前記筐体の外部から前記供給路を介して前記内部流路に前記第一ガスを流通する第一ガス供給部を備えた請求項１に記載の電気化学モジュール。
  3. 前記筐体内において、前記分配室は、前記電気化学素子積層体に対して当該電気化学素子積層体の側方に位置する空間であり、
    前記通流部は、前記空間側に開口形成されて当該空間と連通する請求項１又は２に記載の電気化学モジュール。
  4. 前記通流部内において、前記両外面に夫々形成される前記第一貫通部を前記通流部と区画する環状シール部としての第一環状シール部を備え、
    前記第一貫通部及び前記第一環状シール部により、前記内部流路との間に前記第一ガスを流通する前記供給路が形成される請求項１～３のいずれか一項に記載の電気化学モジュール。
  5. 前記板状支持体は、前記内部流路を通流する前記第一ガスを前記板状支持体の表面貫通方向外方と流通させる排出路を形成する第二貫通部を備え、
    前記通流部内において、前記両外面に夫々形成される前記第二貫通部を前記通流部と区画する環状シール部としての第二環状シール部を備え、
    前記第二貫通部及び前記第二環状シール部により、前記内部流路を通流する前記第一ガスが流通する前記排出路が形成される請求項１～４のいずれか一項に記載の電気化学モジュール。
  6. 前記環状シール部が、隣接する電気化学素子どうしを電気的に絶縁する絶縁シール部である請求項４又は５に記載の電気化学モジュール。
  7. 請求項１～６のいずれか一項に記載の電気化学モジュールに含まれる前記電気化学素子積層体に用いられる電気化学素子であって、
    前記板状支持体を備え、
    前記板状支持体は、前記気体通流許容部と、前記電気化学反応部と、前記第一貫通部とを備える電気化学素子。
  8. 前記第一貫通部及び前記内部流路は、前記板状支持体の外面に沿って通流する還元性成分ガス及び酸化性成分ガスのうちの他方である第二ガスと区画された状態で前記第一ガスを通流させる構成である請求項７に記載の電気化学素子。
  9. 前記板状支持体は、前記内部流路を通流する前記第一ガスが前記板状支持体の表面貫通方向外方と流通する第二貫通部を備え、
    前記内部流路は、前記第一貫通部から前記第二貫通部に通じる複数の副流路を有する請求項７又は８に記載の電気化学素子。
  10. 前記板状支持体の内部における前記第一貫通部と前記内部流路との間には、前記第一貫通部を流通する前記第一ガスを前記副流路の夫々に分配連通する分配部を備える請求項９に記載の電気化学素子。
  11. 前記内部流路は、前記第一ガスを所定の通流方向に通流させる複数の副流路と、前記第一ガスの前記通流方向において前記複数の副流路よりも上流側に設けられている分配部とを有しており、
    前記板状支持体は、前記通流方向における前記分配部と前記複数の副流路との間において、前記分配部に前記第一ガスを一時的に貯留させ、前記分配部から前記複数の副流路への前記第一ガスの供給を制限する供給構造体を有している、請求項７又は８に記載の電気化学素子。
  12. 前記内部流路は、前記第一ガスを所定の通流方向に通流させる複数の副流路と、前記第一ガスの前記通流方向において前記複数の副流路よりも下流側に設けられている合流部とを有しており、
    前記板状支持体は、前記通流方向における前記複数の副流路と前記合流部との間において、前記複数の副流路から前記合流部への前記第一ガスの排出を制限する排出構造体を有している、請求項７又は８に記載の電気化学素子。
  13. 前記電極層と前記電解質層との間に、膜状の中間層が配置される請求項７～１２のいずれか一項に記載の電気化学素子。
  14. 前記対極電極層と前記電解質層との間に、膜状の反応防止層が配置される請求項７～１３のいずれか一項に記載の電気化学素子。
  15. 請求項７～１４のいずれか一項に記載の電気化学素子もしくは請求項１～６のいずれか一項に記載の電気化学モジュールと燃料変換器とを少なくとも有し、前記電気化学素子もしくは前記電気化学モジュールに対して燃料変換器からの還元性成分ガスを流通する、あるいは前記電気化学素子もしくは前記電気化学モジュールから燃料変換器に還元性成分ガスを流通する燃料供給部を有する電気化学装置。
  16. 請求項７～１４のいずれか一項に記載の電気化学素子もしくは請求項１～６のいずれか一項に記載の電気化学モジュールと、前記電気化学素子もしくは前記電気化学モジュールから電力を取り出す、あるいは、前記電気化学素子もしくは前記電気化学モジュールに電力を流通する電力変換器とを少なくとも有する電気化学装置。
  17. 請求項１５又は１６に記載の電気化学装置と、電気化学装置もしくは燃料変換器から排出される熱を再利用する排熱利用部を有するエネルギーシステム。
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