JP2022156331A - 金属セパレータ、電気化学ユニット、電気化学モジュール、電気化学装置、エネルギーシステム、固体酸化物形燃料電池及び固体酸化物形電解セル - Google Patents

金属セパレータ、電気化学ユニット、電気化学モジュール、電気化学装置、エネルギーシステム、固体酸化物形燃料電池及び固体酸化物形電解セル Download PDF

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Mitsuaki Echigo
規寿 神家
Norihisa Kamiya
享平 真鍋
Kyohei Manabe
孝之 中尾
Takayuki Nakao
将和 依田
Masakazu Yoda
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Abstract

【課題】電気化学モジュールの構築する際に、絶縁性を有する部材を別途要することなく、高温環境下でもガス流路機構において電気化学素子間を絶縁できる金属セパレータを提供する。【解決手段】第１ガス及び第２ガスと接触する電気化学反応部３を有する平板型電気化学素子に用い、第１ガスと第２ガスとを区分する金属セパレータ２であって、導電許容部２ｂと導電禁止部２ａとを有する。【選択図】図１０

Description

本発明は、電気化学ユニットに用いられる金属セパレータ、この金属セパレータを備えた電気化学ユニット、電気化学モジュール、電気化学装置、エネルギーシステム、固体酸化物形燃料電池及び固体酸化物形電解セルに関する。
例えば、燃料電池セルスタックにおいては、複数の電気化学素子（燃料電池発電セル）が積層されることにより積層体が構成されている。燃料電池発電セルで発電を行う場合、水素等を含む還元性ガスと酸素等を含む酸化性ガスを燃料電池発電セルの電極層及び対極電極層にそれぞれ別々に供給しながら発電を行う。この際、複数の燃料電池発電セルを積層して、それらを電気的に接続することによって大きな発電出力を得るようにしている。
このような複数の燃料電池発電セルが積層される積層体を含む燃料電池セルスタック（電気化学モジュール）においては、上記還元性ガスと酸化性ガスをそれぞれ別々に分離して燃料電池発電セルの電極層及び対極電極層に供給するために、燃料電池発電セル間にセパレータを設けている。
このようなセパレータとしては、例えば、特許文献１に開示された金属製のセパレータが知られている。
特開２０１９－１０９９６３号公報
燃料電池セルスタックには、通常、水素等を含む還元性ガスと酸素等を含む酸化性ガスとを複数の燃料電池セルに分配して供給するためのガス流路機構が必要となる。しかしながら、ガス流路機構において燃料電池発電セル間が電気的に接続されて短絡すると、複数の燃料電池発電セルが積層された積層体から大きな発電出力を得られなくなる。このため、絶縁性に乏しい従来の金属製のセパレータを燃料電池セルスタックに用いる場合は、非導電性のセラミックス等の絶縁部材をガス流路機構に別途備えるといった対応がとられている。
しかしながら、固体酸化物形の燃料電池セルスタック等が作動する高温環境下においては、非導電性のセラミックス等の絶縁部材が熱収縮することで、ガス流路機構からガスがリークし易くなり、燃料電池セルスタックの性能、耐久性が低下するという問題が発生する。
このように、絶縁性に乏しい従来の金属製のセパレータを用いた場合、絶縁性を有する部材が別途必要になったり、仮に導電性のセラミックス等によって絶縁部材を構成したとしても、高温環境下における燃料電池セルスタックの性能、耐久性の低下という問題がある。
本発明は以上の実情に鑑みなされたものであり、電気化学モジュールを構築する際に、絶縁性を有する部材を別途要することなく、高温環境下でもガス流路機構において電気化学素子間を絶縁できる金属セパレータ、この金属セパレータを備えた電気化学ユニット、電気化学モジュール、電気化学装置、エネルギーシステム、固体酸化物形燃料電池及び固体酸化物形電解セルの提供を、その目的とする。
上記目的を達成するための本発明に係る金属セパレータの特徴構成は、
第１ガス及び第２ガスと接触する平板型電気化学素子に用い、前記第１ガスと前記第２ガスとを区分する金属セパレータであって、
導電許容部と導電禁止部とを有する点にある。
上記特徴構成によれば、当該金属セパレータを用いて電気化学素子を積層して電気化学モジュールを構築する際に、導電禁止部を有することにより、ガス流路機構の構成要素の一つとして導電禁止部を用いることができる。これにより、絶縁性を有する部材を別途設けることなく、ガス流路機構において電気化学素子間を絶縁できる。
また、金属セパレータが導電禁止部を有する、言い換えれば、金属セパレータに導電禁止部が一体的に形成された状態となっているため、絶縁性を有する部材を別途設ける場合と異なり、高温環境下においてもガス流路機構からガスのリークも発生し難い。
更に、導電許容部を有することにより、当該金属セパレータを用いて電気化学モジュールを構築する際に、電気化学素子間を導電許容部を介して電気的に接続できる。
このように、上記特徴構成によれば、金属セパレータは、第１ガスと第２ガスとを区分する機能と、ガス流路機構において電気化学素子間を絶縁する機能と、電気化学素子間を電気的に接続する機能とを併せ持った部材となる。
尚、本願において、平板型電気化学素子とは、少なくとも電極層、電解質層及び対極電極層を有するものである。
本発明に係る金属セパレータの更なる特徴構成は、
表面の少なくとも一部が金属酸化物膜で覆われている点にある。
上記特徴構成によれば、当該金属セパレータと平板型電気化学素子とを備えた電気化学ユニットや電気化学モジュールを構築した際に、当該金属セパレータからＣｒ等の成分が平板型電気化学素子の電極層等へ拡散することを抑制できる。したがって、電極層等の性能低下を抑制し、平板型電気化学素子の性能・耐久性を高めることができる。
本発明に係る金属セパレータの更なる特徴構成は、
前記導電禁止部が絶縁性金属酸化物層により構成される点にある。
上記特徴構成によれば、ガス流路機構における電気化学素子間の絶縁を絶縁性金属酸化物層によって好適に実現できる。更に、金属セパレータに導電禁止部が一体的に形成された状態を実現できるため、絶縁性を有する部材を別途設ける場合と異なり、高温環境下においてもガス流路機構からガスのリークも発生し難い。尚、導電禁止部が緻密な絶縁性金属酸化物層により構成されると、高い絶縁性を確保し易いので好ましい。
本発明に係る金属セパレータの更なる特徴構成は、
前記絶縁性金属酸化物層の厚さが、０．１μｍ以上１００μｍ以下である点にある。
上記特徴構成によれば、絶縁性金属酸化物層の厚さが、ガス流路機構において電気化学素子間を絶縁する機能を好適に発揮するための必要十分な厚さとなる。したがって、絶縁性金属酸化物層の形成に要するコストを抑えつつ、ガス流路機構において電気化学素子間の絶縁を好適に実現できる。尚、上記絶縁性金属酸化物層の厚さは、絶縁性と強度を確保する上で、０．１μｍ以上であると好ましく、０．５μｍ以上であるとより好ましく、１μｍ以上であると更に好ましい。また、上記絶縁性金属酸化物層の厚さは、コストを抑制する上で、１００μｍ以下であると好ましく、５０μｍ以下であるとより好ましく、１０μｍ以下であると更に好ましい。
本発明に係る金属セパレータの更なる特徴構成は、
前記導電許容部が導電性金属酸化物層により構成される点にある。
上記特徴構成によれば、電気化学素子間の電気的な接続を導電性金属酸化物層によって好適に実現できる。
本発明に係る金属セパレータの更なる特徴構成は、
前記導電性金属酸化物層の厚さが、１μｍ以上３００μｍ以下である点にある。
上記特徴構成によれば、導電性金属酸化物層の厚さが、電気化学素子間を電気的に接続する機能を好適に発揮するための必要十分な厚さとなる。したがって、導電性金属酸化物層の形成に要するコストを抑えつつ、電気化学素子間の電気的な接続を好適に実現できる。尚、上記導電性金属酸化物層の厚さは、強度を確保する上で、１μｍ以上であると好ましく、５μｍ以上であるとより好ましく、１０μｍ以上であると更に好ましい。また、上記導電性金属酸化物層の厚さは、電気的な接続を確保しつつコストを抑制する上で、３００μｍ以下であると好ましく、２００μｍ以下であるとより好ましく、１００μｍ以下であると更に好ましい。
本発明に係る金属セパレータの更なる特徴構成は、
前記第１ガス又は前記第２ガスが通流する凹部を少なくとも１つ有する点にある。
上記特徴構成によれば、第１ガス及び第２ガスの一方を凹部に通流させることができ、第１ガスと第２ガスとを好適に区分できる。
本発明に係る電気化学ユニットの特徴構成は、
上記金属セパレータと、前記平板型電気化学素子とが電気的に接合された点にある。
上記特徴構成によれば、電気化学ユニットは、金属セパレータと平板型電気化学素子とが電気的に接合された状態となる。したがって、一の電気化学ユニットにおける金属セパレータの導電許容部と他の電気化学ユニットにおける平板型電気化学素子とを電気的に接続することで、複数の電気化学ユニットにおける平板型電気化学素子間を電気的に接続できる。よって、複数の電気化学ユニットを積層した電気化学モジュールを構築することが可能となる。
本発明に係る電気化学ユニットの更なる特徴構成は、
前記平板型電気化学素子は、前記電気化学反応部が支持体上に形成されてなる点にある。
上記特徴構成によれば、平板型電気化学素子が十分な性能を確保しつつ、量産時の加工性とコストを改善したものとなり好適である。
本発明に係る電気化学ユニットの更なる特徴構成は、
前記支持体が金属部材で構成される点にある。
上記特徴構成によれば、電気化学ユニットは、強度に優れた金属部材からなる支持体上に電極層や電解質層、対極電極層などの平板型電気化学素子の構成要素が形成されたものとなるから、電極層や電解質層、対極電極層などの平板型電気化学素子の構成要素を薄層化・薄膜化することが可能となる。したがって、電気化学ユニットの材料コストを低減しつつ、当該電気化学ユニットについて高い性能と耐久性を確保することが可能となる。
本発明に係る電気化学ユニットの更なる特徴構成は、
前記金属セパレータの周囲と前記支持体の周囲とが電気的に接合された点にある。
上記特徴構成によれば、支持体を介して金属セパレータと平板型電気化学素子とが電気的に接続された状態にできる。また、金属セパレータと支持体とをこれらの周囲を溶接などの比較的簡便な手法を用いて接合することで、金属セパレータと支持体とを電気的に接合することが可能である。したがって、電気化学ユニットの製造コストを低減することが可能である。
本発明に係る電気化学モジュールの特徴構成は、
上記電気化学ユニットが複数集合した状態、且つ、電気的に複数接続した状態で配置される点にある。
上記特徴構成によれば、金属セパレータのもつ機能によって、第１ガスと第２ガスとが区分されるとともに、ガス流路機構において平板型電気化学素子間が絶縁された状態で電気化学ユニットが電気的に複数接続された状態（言い換えれば、複数の平板型電気化学素子が電気的に接続された状態）となる。したがって、電気化学モジュールは、絶縁性を有する部材を別途設けることなく、ガス流路機構における平板型電気化学素子間が絶縁され、絶縁性を有する部材を別途設ける場合と異なり、高温環境下においてもガス流路機構からガスのリークも発生し難いものとなる。そして、このように電気化学ユニットが電気的に複数接続した状態、且つ、複数集合した状態で配置されることで、材料コストと加工コストを抑制しつつ、例えば、電気化学モジュールを燃料電池として動作させる場合には、大きな発電出力を得ることが可能となる。このように、上記特徴構成によれば、電気化学モジュールは、耐久性・信頼性及び性能に優れたものとなる。
本発明に係る電気化学装置の特徴構成は、
上記電気化学ユニット又は上記電気化学モジュールと、前記電気化学ユニット又は前記電気化学モジュールに供給する還元性成分を生成する、或いは、前記電気化学ユニット又は前記電気化学モジュールで生成する還元性成分を含有するガスを変換する燃料変換器とを少なくとも有する点にある。
上記特徴構成によれば、電気化学ユニット又は電気化学モジュールを燃料電池として動作させる場合、都市ガス等の既存の原燃料供給インフラを用いて供給される天然ガス等を基に、改質器などの燃料変換器により水素を生成するように構成でき、耐久性・信頼性及び性能に優れた電気化学ユニット又は電気化学モジュールを備えた電気化学装置を実現できる。また、電気化学モジュールから流通される未利用の燃料ガスをリサイクルするシステムを構築し易くなるため、高効率な電気化学装置を実現できる。
一方、電気化学ユニット又は電気化学モジュールを電解セルとして動作させる場合は、電極層に水蒸気や二酸化炭素を含有するガスが流通され、電極層と対極電極層との間に電圧が印加される。そうすると、電極層において電子ｅ－と水分子Ｈ２Ｏや二酸化炭素分子ＣＯ２が反応して、水素分子Ｈ２や一酸化炭素ＣＯと酸素イオンＯ２－となる。発生した酸素イオンＯ２－は、電解質層を通って対極電極層へ移動する。そして、対極電極層において、酸素イオンＯ２－が電子を放出して酸素分子Ｏ２となる。以上の反応により、水蒸気を含有するガスが流通する場合には、水分子Ｈ２Ｏが水素Ｈ２と酸素Ｏ２とに分解され、二酸化炭素分子ＣＯ２を含有するガスが流通する場合には、一酸化炭素ＣＯと酸素Ｏ２とに電気分解される。
したがって、水蒸気と二酸化炭素分子ＣＯ２とを含有するガスが流通される場合は、上記電気分解により電気化学ユニット又は電気化学モジュールで生成した水素及び一酸化炭素等から炭化水素などの種々の化合物を合成する燃料変換器を設けることができる。これにより、燃料変換器が生成した炭化水素等を電気化学ユニット又は電気化学モジュールに流通する、或いは本システム・装置外に取り出して別途燃料や化学原料として利用することが可能となる。
本発明に係る電気化学装置の別の特徴構成は、
上記電気化学ユニット又は上記電気化学モジュールと、前記電気化学ユニット又は前記電気化学モジュールから電力を取り出す、或いは前記電気化学ユニット又は前記電気化学モジュールに電力を流通する電力変換器を少なくとも有する点にある。
上記特徴構成によれば、電力変換器は、電気化学ユニット又は電気化学モジュールが発電した電力を取り出し、或いは、電気化学ユニット又は電気化学モジュールに電力を流通することができる。これにより、上記のように電気化学ユニット又は電気化学モジュールは、燃料電池として作用し、或いは、電解セルとして作用する。したがって、上記特徴構成によれば、燃料等の化学的エネルギーを電気エネルギーに変換する、或いは、電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する効率が向上した電気化学装置を実現できる。尚、例えば、電力変換器としてインバータを用いる場合、燃料電池として動作させる際は、インバータによって昇圧したり、直流を交流に変換したりすることができるため、電気化学ユニット又は電気化学モジュールで得られる電気出力を利用しやすくなるので好ましい。また、電解セルとして動作させる際は、交流電源から直流を得て、電気化学ユニット又は電気化学モジュールへ直流の電力供給できる電気化学装置を構築できるので好ましい。
本発明に係るエネルギーシステムの特徴構成は、
上記電気化学装置と、前記電気化学装置から排出される熱を再利用する排熱利用部と、を少なくとも有する点にある。
上記特徴構成によれば、耐久性・信頼性及び性能に優れ、かつエネルギー効率にも優れたエネルギーシステムを実現できる。また、電気化学装置から排出される未利用の燃料ガスの燃焼熱を利用して発電する発電システムと組み合わせてエネルギー効率に優れたハイブリッドシステムを実現することも可能である。
本発明に係る固体酸化物形燃料電池の特徴構成は、
上記電気化学ユニットを備え、前記電気化学ユニットにおける前記平板型電気化学素子で発電反応を生じさせる点にある。
上記特徴構成によれば、耐久性・信頼性及び性能に優れた電気化学ユニット又は電気化学モジュールを備えた固体酸化物形燃料電として発電反応を行うことができるので、高耐久・高性能な固体酸化物形燃料電池を得ることができる。
本発明に係る固体酸化物形電解セルの特徴構成は、
上記電気化学ユニットを備え、前記電気化学ユニットにおける前記平板型電気化学素子で電解反応を生じさせる点にある。
上記特徴構成によれば、耐久性・信頼性及び性能に優れた電気化学ユニット又は電気化学モジュールを備えた固体酸化物形電解セルとして電解反応によるガスの生成を行うことができるので、高耐久・高性能な固体酸化物形電解セルを得ることができる。
電気化学ユニットの概略構成を示す図である。 電気化学ユニットを示す下面図である。 図１におけるＩＩＩ－ＩＩＩ断面図である。 図１におけるＩＶ－ＩＶ断面図である。 図１におけるＶ－Ｖ断面図である。 図１におけるＶＩ－ＶＩ断面図である。 図１におけるＶＩＩ－ＶＩＩ断面図である。 図１におけるＶＩＩＩ－ＶＩＩＩ断面図である。 図１におけるＩＸ－ＩＸ断面図である。 図１におけるＸ－Ｘ断面図である。 図１におけるＸＩ－ＸＩ断面図である。 図１におけるＸＩＩ－ＸＩＩ断面図である。 図１におけるＸＩＩＩ－ＸＩＩＩ断面図である。 図１におけるＸＩＶ－ＸＩＶ断面図である。 図１におけるＸＶ－ＸＶ断面図である。 図１におけるＸＶＩ－ＸＶＩ断面図である。 図１におけるＸＶＩＩ－ＸＶＩＩ断面図である。 図１におけるＸＶＩＩＩ－ＸＶＩＩＩ断面図である。 電気化学ユニットの要部拡大図である。 供給構造体及び排出構造体を説明するための図である。 電気化学ユニット間の接続状態を示す断面図である。 電気化学モジュールを示す概略図である。 エネルギーシステムを示す概略図である。 別実施形態に係る電気化学モジュールを示す断面図である。 別実施形態に係る電気化学モジュールを示す断面図である。 別実施形態に係るエネルギーシステムを示す概略図である。
以下、図面を参照して本発明の実施形態に係る金属セパレータ、電気化学ユニット、電気化学モジュール、電気化学装置、エネルギーシステム、固体酸化物形燃料電池及び固体酸化物形電解セルについて説明する。
尚、層の位置関係などを表す際、例えば電解質層から見て対極電極層の側を「上」又は「上側」、電極層の側を「下」又は「下側」という場合がある。また、電気化学ユニットＵの積層方向を＋Ｚ方向及び－Ｚ方向（Ｚ方向）とし、Ｚ方向に交差する方向を＋Ｘ方向及び－Ｘ方向（Ｘ方向）とし、Ｘ方向及びＺ方向に交差する方向を＋Ｙ方向及び－Ｙ方向（Ｙ方向）とする。ＸＺ平面とＸＹ平面とＹＺ平面とは互いに概ね直交している。
（電気化学ユニット）
まず、金属セパレータに相当する部材を備えた電気化学ユニットＵについて説明する。図１～図２０に示すように、電気化学ユニットＵは、導電性の第一板状体１（支持体）と導電性の第二板状体２（金属セパレータ）とからなる板状支持体１０と、この板状支持体１０上に形成された電気化学反応部３とを備えている。本実施形態では、第一板状体１と電気化学反応部３とによって構成されるものを平板型電気化学素子Ａと称する場合がある。また、後述するように、当該平板型電気化学素子Ａが、水素を含む燃料ガスと空気の供給を受けて発電する固体酸化物形燃料電池（Ｓｏｌｉｄ Ｏｘｉｄｅ Ｆｕｅｌ Ｃｅｌｌ：ＳＯＦＣ）として用いられる。
（板状支持体）
次に、板状支持体１０について、図１～図２０を参照して説明する。板状支持体１０は、導電性を有する金属部材を用いた第一板状体１と第二板状体２とで構成される上面視長方形状である。板状支持体１０は、第一板状体１と第二板状体２との対抗面間に形成された内部流路Ａ１を有する。また、表面貫通方向外方から内部流路Ａ１に第一ガス又は第二ガスの一方を流通する供給路４を形成する第一貫通部４１を板状支持体１０の長手方向一端部側に備えるとともに、内部流路Ａ１を流通した第一ガスを板状支持体１０の表面貫通方向外方へ流通する排出路５を形成する第二貫通部５１を他端部側に備えている。
また、図４や図９～図１１、図１７、図１８等に示すように、板状支持体１０には、第一板状体１と第二板状体２との間に、表裏にわたる貫通孔を備えた板状の環状スペーサ９２が配置されている。この環状スペーサ９２は、板状支持体１０における一端部側（第一貫通部４１側）及び他端部側（第二貫通部５１側）に配置されている。また、この環状スペーサ９２は、第一板状体１と第二板状体２とに挟まれた状態で、貫通孔の内側の空間から環状スペーサ９２の外部の空間まで気体を通流させる流路を備えている。
（第一板状体）
第一板状体１は、電気化学反応部３を構成する電極層３１と電解質層３２と対極電極層３３とを支持して平板型電気化学素子Ａの強度を保つ役割を担う。第一板状体１の材料としては、電子伝導性、耐熱性、耐酸化性および耐腐食性に優れた材料が用いられる。例えば、フェライト系ステンレス、オーステナイト系ステンレス、ニッケル基合金などが用いられるが、これに限られるものではない。特に、クロムを含む合金が好適に用いられる。本実施形態において、第一板状体１は、Ｃｒを１８質量％以上２５質量％以下含有するＦｅ－Ｃｒ系合金を用いているが、Ｍｎを０．０５質量％以上含有すると好ましく、Ｎｉを０．０５質量％以上１．０質量％以下含有すると好ましい。また、Ｃｕを、下限値については、０．０１質量％以上含有すると好ましく、０．１０質量％以上含有するとより好ましく、０．２０質量％以上含有すると更に好ましく、上限値については、１．０質量％以下含有すると好ましく、０．９質量％以下含有するとより好ましく、０．８質量％以下含有すると更に好ましい。また、Ｔｉを、下限値については、０．０５質量％以上含有すると好ましく、０．１０質量％以上含有するとより好ましく、０．１５質量％以上含有すると更に好ましく、上限値については、１．０質量％以下含有すると好ましく、０．９質量％以下含有するとより好ましく、０．８質量％以下含有すると更に好ましい。このようなＦｅ－Ｃｒ系合金を用いると、コストを抑制しつつ、性能や耐久性、耐食性に優れた合金部材を第一板状体１として用いることができる。
第一板状体１は、全体として板状である。そして、表側の面と裏側の面とを貫通して設けられる複数の貫通孔１１を多数設けてなる気体通流許容部１Ａを有している（図７～図１０及び図１４～図１９参照）。尚、この貫通孔１１は、例えば、機械的、化学的あるいは光学的穿孔加工などにより、第一板状体１に設けることができる。
貫通孔１１は、第一板状体１の裏側の面から表側の面へ気体を透過させる機能を有する。気体通流許容部１Ａは、第一板状体１における電極層３１が設けられる領域より小さい領域に設けられることが好ましい。尚、第一板状体１に気体透過性を持たせるために、焼結金属や発泡金属などの多孔質金属を用いることも可能である。
第一板状体１には、図１９に示すように、その表面に、拡散抑制層としての金属酸化物層１２（金属酸化物膜）が設けられる。即ち、第一板状体１と後述する電極層３１との間に、拡散抑制層が形成されている。金属酸化物層１２は、第一板状体１の外部に露出した面だけでなく、電極層３１との接触面（界面）にも設けられる。また、貫通孔１１の内側の面に設けることもできる。この金属酸化物層１２により、第一板状体１と電極層３１との間の元素相互拡散を抑制することができる。例えば、第一板状体１としてクロムを含有するフェライト系ステンレスを用いた場合は、金属酸化物層１２が主にクロム酸化物となる。そして、第一板状体１のクロム原子等が電極層３１や電解質層３２へ拡散することを、クロム酸化物を主成分とする金属酸化物層１２が抑制する。金属酸化物層１２の厚さは、拡散防止性能の高さと電気抵抗の低さを両立させることのできる厚みであれば良い。
金属酸化物層１２は種々の手法により形成されうるが、第一板状体１の表面を酸化させて金属酸化物とする手法が好適に利用される。また、第一板状体１の表面に、金属酸化物層１２をスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、スパッタリング法やＰＬＤ法等のＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成しても良いし、メッキと酸化処理によって形成しても良い。更に、金属酸化物層１２は導電性の高いスピネル相などを含んでも良い。
第一板状体１としてフェライト系ステンレス材を用いた場合、後述する電極層３１や電解質層３２の材料であるＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリウム・ドープ・セリア、ＣＧＯとも呼ぶ）等と熱膨張係数が近い。したがって、低温と高温の温度サイクルが繰り返された場合も平板型電気化学素子Ａがダメージを受けにくい。よって、長期耐久性に優れた電気化学ユニットＵを実現できるので好ましい。
（第二板状体（金属セパレータ））
金属セパレータとしての第二板状体２は、内部流路Ａ１となる凹部２ｃが形成され、第一板状体１と重ね合わされた状態で、第二板状体２の周囲と第一板状体１の周囲との接触部（以下、周縁部１ａという）において溶接一体化されている（図３～図１８参照）。尚、一体化するに際して、溶接に代え、接着、嵌合等といった他の手法を用いることができ、内部流路Ａ１を外部と区画して形成できるのであれば、周縁部１ａ以外の部分を接合して一体化してもよい。
第二板状体２は、耐熱性の金属材料で構成されている。尚、第一板状体１との熱膨張差の低減や、溶接などの接合性の信頼性確保の観点から、第一板状体１と同様の金属材料であることが好ましい。
第二板状体２は、内部流路Ａ１の構成と密接に関連しているため、以下、第二板状体２の詳細な構成については、内部流路Ａ１の構成と関連付けながら説明する。
（第二板状体及び内部流路の構成）
本実施形態において、内部流路Ａ１は、第一ガスの通流方向に向けて（即ち、＋Ｘ方向から－ｘ方向に向けて）、分配部Ａ１２、供給調整部Ａ１４、供給バッファ部Ａ１５、複数の副流路Ａ１１、排出バッファ部Ａ１６、排出調整部Ａ１７及び合流部Ａ１３を有している。この内部流路Ａ１は、第一貫通部４１が設けられている側（供給路４側）と第二貫通部５１が設けられている側（排出路５側）とは対称の構造である。尚、図３～図１０には、供給路４側の断面図を示した。図１１～図１８には、排出路５側の断面図を示した。
分配部Ａ１２は、各平板型電気化学素子Ａに対応して設けられている。分配部Ａ１２は、供給路４側に設けられており、各平板型電気化学素子Ａに第一ガスを供給するためのバッファ部である。分配部Ａ１２は、第一ガスの通流方向（Ｘ方向）において、複数の副流路Ａ１１の上流側に設けられている。具体的に、分配部Ａ１２は、周縁部１ａよりも積層方向の下方（－Ｚ方向）に凹むように第二板状体２を加工することで形成されている。尚、図１や図２０に示すように、第一貫通部４１は、分配部Ａ１２における、通流方向及びその交差方向（Ｙ方向）の概ね中央部に位置している。つまり、この位置に第一貫通部４１となる第一板状体１及び第二板状体２の貫通孔が形成されている。
また、分配部Ａ１２は、上面視において、図１等に示すようにＹ方向に長くなっている。そして、分配部Ａ１２のＹ方向の長さは、Ｙ方向に間隔をおいて平行に並んで配置されている後述の複数の副流路Ａ１１の領域のＹ方向の長さに対応している。
第一ガスが通流する複数の副流路Ａ１１は、図１や図２０等に示すように、通流方向（Ｘ方向）に沿って、後述する供給調整部Ａ１４の近傍から排出調整部Ａ１７の近傍まで延びている。そして、複数の副流路Ａ１１は、Ｙ方向に間隔をおいて平行に並んで配置されている。第二板状体２は、図１や図２、図７～図１０等に示すように、複数の副流路Ａ１１それぞれを形成する複数の副流路形成部８０と、隣接する副流路形成部８０の間に設けられ、隣接する副流路Ａ１１それぞれを仕切る複数の仕切部８１とを有している。図１４や図１９等に示すように、副流路形成部８０は底面を有する凹状に形成されており、仕切部８１の上面は副流路形成部８０の底面よりも積層方向の上方に位置している。そして、仕切部８１の上面は第一板状体１の下面に当接している。これにより、各副流路Ａ１１が分離されており、各副流路Ａ１１内それぞれを第一ガスが通流方向に沿って通流する。
本実施形態では、図２０に示すように、Ｙ方向（通流方向と交差する交差方向）において、仕切部８１の長さＬ３が副流路形成部８０の長さＬ４より小さい（Ｌ３＜Ｌ４）。Ｌ３＜Ｌ４の場合、図１９等に示すように、仕切部８１の上面と第一板状体１の下面との当接面積を小さくできる。つまり、気体通流許容部１Ａが形成された第一板状体１に面する副流路Ａ１１の空間を大きくでき、副流路Ａ１１から電気化学反応部３に向かう第一ガスの量を多くできる。
図１や図６～図１０等に示すように、第二板状体２は、通流方向に沿う方向（Ｘ方向）において、分配部Ａ１２と複数の副流路Ａ１１との間に供給調整部Ａ１４を有している。供給調整部Ａ１４は、分配部Ａ１２に第一ガスを一時的に貯留させるとともに、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１への第一ガスの供給を制限する。
供給調整部Ａ１４は、複数の供給通過部Ａ１４ａ及び複数の供給阻止部Ａ１４ｂを有している。供給通過部Ａ１４ａは、第一ガスを分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に通過させる。供給阻止部Ａ１４ｂは、第一ガスの分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１への通過を阻止する。図６等に示すように、供給阻止部Ａ１４ｂの上面は供給通過部Ａ１４ａの上面よりも積層方向の上方に位置しており、第一板状体１の下面に当接している。よって、分配部Ａ１２内の第一ガスは、供給阻止部Ａ１４ｂによって通流方向への通流が阻止される一方、供給通過部Ａ１４ａを介して通流方向に通流し、複数の副流路Ａ１１へ流れる。
本実施形態では、各供給阻止部Ａ１４ｂは、例えば図１や図２０に示すように概ね長方形状に形成されている。そして、長方形状の各供給阻止部Ａ１４ｂは、長辺がＹ方向に沿うようにＹ方向に沿って配置されている。隣接する供給阻止部Ａ１４ｂの間に供給通過部Ａ１４ａが設けられている。つまり、供給通過部Ａ１４ａは、隣接する供給阻止部Ａ１４ｂの短辺が対向する区間に設けられている。
また、通流方向（Ｘ方向）において、供給通過部Ａ１４ａには、複数の仕切部８１のうちいずれかの仕切部８１が対応して配置されている。また、通流方向において、供給阻止部Ａ１４ｂには、複数の副流路Ａ１１のうち少なくとも１つの副流路Ａ１１が対応して配置されている。具体的に、本実施形態においては、複数の供給阻止部Ａ１４ｂのうち２つは、分配部Ａ１２の＋Ｙ方向の端部及び－Ｙ方向の端部に対応する位置にそれぞれ設けられている。
ここで、第一ガスは、分配部Ａ１２から供給通過部Ａ１４ａを経て複数の副流路Ａ１１に導かれる。上記構成によれば、通流方向において供給通過部Ａ１４ａにはいずれかの仕切部８１が対応して配置されているため、分配部Ａ１２から供給通過部Ａ１４ａに押し出された第一ガスは、通流方向に沿って進むことで積層方向の上方に突出している仕切部８１に衝突する。仕切部８１との衝突によって、第一ガスは通流方向と交差する交差方向に進む。つまり、分配部Ａ１２から供給通過部Ａ１４ａを経て通流してきた第一ガスは、即座に複数の副流路Ａ１１に導入されるのではなく、副流路Ａ１１の手前で仕切部８１と衝突して交差方向に進む。更に、交差方向に進んだ第一ガスは、積層方向の上方に突出している供給阻止部Ａ１４ｂによって分配部Ａ１２に戻らず、供給調整部Ａ１４と複数の副流路Ａ１１との間で一時的に貯留される。その後、第一ガスは、分配部Ａ１２からの押し出しに沿って、複数の副流路形成部８０が形成する複数の副流路Ａ１１に導入される。尚、第一ガスが供給調整部Ａ１４と複数の副流路Ａ１１との間で一時的に貯留される領域が、供給バッファ部Ａ１５である。
また、通流方向において、供給阻止部Ａ１４ｂは、第一貫通部４１に対応して設けられている。これにより、第一貫通部４１から分配部Ａ１２に導入された第一ガスが即座に複数の副流路Ａ１１に向かうのを抑制できる。よって、分配部Ａ１２に第一ガスを一時的に貯留可能である。
図２０に示すように、Ｙ方向において、供給阻止部Ａ１４ｂの長さＬ２は供給通過部Ａ１４ａの長さＬ１よりも大きい（Ｌ２＞Ｌ１）。また、供給通過部Ａ１４ａの長さＬ１は、仕切部８１の長さＬ３より小さいのが好ましい（Ｌ１＜Ｌ３）。これにより、分配部Ａ１２から供給通過部Ａ１４ａを介して押し出された第一ガスを仕切部８１の＋Ｘ方向側の端部に衝突させることでき、後述の供給バッファ部Ａ１５に一時的に貯留させることができる。Ｌ１とＬ２との関係は、例えば、分配部Ａ１２に単位時間に供給される第一ガスの量、複数の副流路Ａ１１に単位時間に供給すべき第一ガスの量、供給阻止部Ａ１４ｂの数、仕切部８１のＹ方向の長さＬ３、副流路Ａ１１のＹ方向の長さＬ４等によって決まる。
尚、供給阻止部Ａ１４ｂ及び供給通過部Ａ１４ａの数や配置、形状は、これらの機能が発揮される態様であれば、どのような態様であってもよい。
このように、上記構成の供給調整部Ａ１４の供給阻止部Ａ１４ｂは、分配部Ａ１２と複数の副流路Ａ１１との間に設けられており、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１への第一ガスの流れの障壁となる。よって、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に通流する際の第一ガスの圧力損失が高くなり、分配部Ａ１２に導入された第一ガスは分配部Ａ１２に充満するように行き亘り、一時的に貯留される。そのため、分配部Ａ１２内全体が概ね均一な圧力（均圧）となる。つまり、分配部Ａ１２と複数の副流路Ａ１１それぞれとの差圧が略同一となる。その上で、分配部Ａ１２から供給通過部Ａ１４ａを介して複数の副流路Ａ１１に第一ガスが供給されるため、第一ガスが各副流路Ａ１１に概ね均圧な状態で供給される。これにより、各副流路Ａ１１間において、通流方向に沿う第一ガスの流れ分布（流速、流量及び圧力等）が概ね均一となる。また、第一ガスは、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に分かれて流れる。このように複数の流路に分かれて流れることによる整流作用によっても、第一ガスは、複数の流路が形成されていない内部流路を流れる場合に比べて、流れ分布（流速、流量及び圧力等）が概ね一定となる。これにより、電気化学反応部３において、第一ガスが不足する部分と、過剰に第一ガスが通流される部分との差を小さくし、平板型電気化学素子Ａ全体における第一ガスの利用率を向上して電気化学反応の反応効率を向上できる。
次に、合流部Ａ１３及び排出調整部Ａ１７について説明する。合流部Ａ１３及び排出調整部Ａ１７は、それぞれ分配部Ａ１２及び供給調整部Ａ１４と同様の構成である。つまり、合流部Ａ１３は、排出路５側に設けられており、複数の副流路Ａ１１を通流した第一ガスを排出するためのバッファ部である。合流部Ａ１３は、第一ガスの通流方向において、内部流路Ａ１のうち複数の副流路Ａ１１の下流側に設けられている。尚、図１や図２０に示すように、第二貫通部５１は、合流部Ａ１３における、通流方向及びその交差方向の概ね中央部に位置している。つまり、この位置に第二貫通部５１となる第一板状体１及び第二板状体２の貫通孔が形成されている。
また、合流部Ａ１３は、上面視において、図１等に示すようにＹ方向に長くなっている。そして、合流部Ａ１３のＹ方向の長さは、Ｙ方向に間隔をおいて平行に並んで配置されている複数の副流路Ａ１１の領域のＹ方向の長さに対応している。
第二板状体２は、図１や図１３、図１５～図１８に示すように、通流方向に沿う方向（Ｘ方向）において、複数の副流路Ａ１１と合流部Ａ１３との間に排出調整部Ａ１７を有している。排出調整部Ａ１７は、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３への第一ガスの排出を制限する。
排出調整部Ａ１７は、複数の排出通過部Ａ１７ａ及び複数の排出阻止部Ａ１７ｂを有している。排出通過部Ａ１７ａは、第一ガスを複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３に通過させる。排出阻止部Ａ１７ｂは、第一ガスの複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３への通過を阻止する。図１３等に示すように、排出阻止部Ａ１７ｂの上面は排出通過部Ａ１７ａの上面よりも積層方向の上方に位置しており、第一板状体１の下面に当接している。よって、複数の副流路Ａ１１内の第一ガスは、排出阻止部Ａ１７ｂによって通流方向への通流が阻止される一方、排出通過部Ａ１７ａを介して通流方向に通流し、合流部Ａ１３へ流れる。
本実施形態では、排出阻止部Ａ１７ｂは、供給阻止部Ａ１４ｂと同様に、例えば図１や図２０に示すように概ね長方形状に形成されている。そして、長方形状の各排出阻止部Ａ１７ｂは、長辺がＹ方向に沿うようにＹ方向に沿って配置されている。隣接する排出阻止部Ａ１７ｂの間に排出通過部Ａ１７ａが設けられている。つまり、排出通過部Ａ１７ａは、隣接する排出阻止部Ａ１７ｂの短辺が対向する区間に設けられている。
通流方向において、排出阻止部Ａ１７ｂには、複数の副流路Ａ１１のうち少なくとも１つの副流路Ａ１１が対応して配置されている。また、通流方向において、排出通過部Ａ１７ａには、複数の仕切部８１のうちいずれかの仕切部８１が対応して配置されている。
上記構成によれば、複数の副流路Ａ１１から押し出された第一ガスは、通流方向に沿って進むことで積層方向の上方に突出している排出阻止部Ａ１７ｂに衝突する。排出阻止部Ａ１７ｂとの衝突によって、第一ガスは通流方向と交差する交差方向に進む。つまり、複数の副流路Ａ１１から通流してきた第一ガスは、即座に合流部Ａ１３に導入されるのではなく、合流部Ａ１３の手前で排出阻止部Ａ１７ｂと衝突して交差方向に進む。その後、第一ガスは、複数の副流路Ａ１１からの押し出しに沿って、排出通過部Ａ１７ａを通過して合流部Ａ１３に導入される。尚、第一ガスが複数の副流路Ａ１１と排出調整部Ａ１７との間で一時的に貯留される領域が、排出バッファ部Ａ１６である。
また、通流方向において、排出阻止部Ａ１７ｂは、第二貫通部５１に対応して設けられている。これにより、複数の副流路Ａ１１を通流した第一ガスが即座に合流部Ａ１３に導入され、第二貫通部５１から排出されるのを抑制できる。よって、複数の副流路Ａ１１に第一ガスを一時的に貯留可能である。
図２０に示すように、Ｙ方向において、排出阻止部Ａ１７ｂの長さＬ１２は排出通過部Ａ１７ａの長さＬ１１よりも大きい（Ｌ１２＞Ｌ１１）。また、排出阻止部Ａ１７ｂの長さＬ１２は副流路形成部８０の長さＬ４より大きいのが好ましい（Ｌ１２＞Ｌ３）。これにより、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３に向かう第一ガスを排出阻止部Ａ１７ｂに衝突させることでき、後述の排出バッファ部Ａ１６に一時的に貯留させることができる。Ｌ１１とＬ１２との関係は、例えば、複数の副流路Ａ１１に単位時間に供給される第一ガスの量、合流部Ａ１３から単位時間に排出すべき第一ガスの量、排出阻止部Ａ１７ｂの数、仕切部８１のＹ方向の長さＬ３、副流路Ａ１１のＹ方向の長さＬ４等によって決まる。
尚、排出阻止部Ａ１７ｂ及び排出通過部Ａ１７ａの数や配置、形状は、これらの機能が発揮される態様であれば、どのような態様であってもよい。
このように、上記構成の排出調整部Ａ１７の排出阻止部Ａ１７ｂは、複数の副流路Ａ１１と合流部Ａ１３との間に設けられており、副流路Ａ１１から合流部Ａ１３への第一ガスの流れの障壁となる。よって、複数の副流路Ａ１１から合流部Ａ１３に通流する際の第一ガスの圧力損失が高くなる。そのため、複数の副流路Ａ１１に導入された第一ガスは、複数の副流路Ａ１１から即座に合流部Ａ１３に導入されにくく、複数の副流路Ａ１１に充満するように行き亘る。これにより、各副流路Ａ１１間において、通流方向に沿う第一ガスの流れ分布（流速、流量及び圧力等）を概ね均一にできる。また、第一ガスが複数の副流路Ａ１１に充満するように行き亘るため、複数の副流路Ａ１１内において電気化学反応が十分に行われる。これらにより、電気化学反応の反応効率を向上できる。
図２や図４、図９に示すように、本実施形態において、第二板状体２における分配部Ａ１２を形成する領域の下面には、第一貫通部４１としての貫通孔が形成された箇所を囲むように、導電禁止部２ａとしての絶縁性金属酸化物層が一体的に形成されている。また、図２や図１１、図１７に示すように、第二板状部材における合流部Ａ１３を形成する領域の下面には、第二貫通部５１としての貫通孔が形成された箇所を囲むように、同じく導電禁止部２ａとしての絶縁性金属酸化物層が一体的に形成されている。尚、図２等に示すように、本実施形態においては、第一貫通部４１や第二貫通部５１としての貫通孔が形成された箇所を囲むように円環状の導電禁止部２ａを形成しているが、導電禁止部２ａは、環状であれば、その形状は特に限定されるものではない。
尚、絶縁性金属酸化物層の材料としては、アルミナやシリカ、ジルコニア、ＹＳＺなどが挙げられる。また、絶縁性金属酸化物層の厚さは、導電禁止部２ａとしての機能が発揮される厚さであれば、特に限定されるものではないが、費用対効果の観点から好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．５μｍ以上、更に好ましくは１μｍ以上であり、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、更に好ましくは１０μｍ以下であるとよい。また、緻密な絶縁性金属酸化物層であると、導電禁止部２ａとしての機能を発揮し易いので好ましい。
導電禁止部２ａとしての絶縁性金属酸化物層は、種々の手法により形成され得るが、例えば、スプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、スパッタリング法やＰＬＤ法等のＰＶＤ法、ＣＶＤ法などにより形成することができる。また、例えば、絶縁性金属酸化物材料を含むペーストを塗布して低温で焼き付けるような、低温焼成法（例えば１１００℃より高い高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）などにより形成することができる。尚、スプレーコーティング法を用いると緻密な絶縁性金属酸化物層を得やすいので好ましい。
また、図２や図７、図１５、図１９に示すように、本実施形態において、第二板状体２における副流路形成部８０を形成する領域の下面には、導電許容部２ｂとしての導電性金属酸化物層が一体的に形成されている。
尚、導電性金属酸化物層の材料としては、例えば、ＣｏとＭｎから構成される複合酸化物が挙げられる。また、導電性金属酸化物層の厚さは、導電許容部２ｂとしての機能が発揮される厚さであれば、特に限定されるものではないが、費用対効果の観点から好ましくは１μｍ以上、より好ましくは５μｍ以上、更に好ましくは１０μｍ以上であり、好ましくは３００μｍ以下、より好ましくは２００μｍ以下、更に好ましくは１００μｍ以下であるとよい。
導電許容部２ｂとしての導電性金属酸化物層は、上記導電禁止部２ａとしての絶縁性金属酸化物層と同様の手法により形成することができる。
本実施形態における第二板状体２には、導電禁止部２ａとしての絶縁性金属酸化物層及び導電許容部２ｂとしての導電性金属酸化物層に加え、図１９に示すように、金属酸化物層２ｄ（金属酸化物膜）が形成されている。金属酸化物層２ｄは種々の手法により形成されうるが、第二板状体２の表面を酸化させて金属酸化物とする手法が好適に利用される。また、第一板状体１に形成された金属酸化物層１２と同様の手法によって形成しても良い。更に、金属酸化物層１２と同様に、導電性の高いスピネル相などを含んでも良い。
（電気化学反応部）
次に、電気化学反応部３について、図７～図１０及び図１４～図１９を参照して説明する。尚、後述する中間層３４及び反応防止層３５については、図７～図１０及び図１４～図１８では図示を省略した。
（電極層）
電極層３１は、図７～図１０及び図１４～図１９に示すように、第一板状体１の表側の面であって貫通孔１１が設けられた領域より大きな領域に、薄層の状態で設けることができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１～１００μｍ程度、好ましくは、５～５０μｍとすることができる。このような厚さにすると、高価な電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。また、第一板状体１における貫通孔１１が設けられた領域は、その全体が電極層３１に覆われている。つまり、貫通孔１１は、第一板状体１における電極層３１が形成された領域の内側に形成されている。換言すれば、全ての貫通孔１１は、電極層３１に面して設けられている。
また、電極層３１は、気体透過性を持たせるため、その内部および表面に複数の細孔を有する。即ち、電極層３１は、多孔質な層として形成される。電極層３１は、例えば、その緻密度が３０％以上８０％未満となるように形成される。細孔のサイズは、電気化学反応を行う際に円滑な反応が進行するのに適したサイズを適宜選ぶことができる。尚、緻密度とは、層を構成する材料の空間に占める割合であって、（１－空孔率）と表すことができ、また、相対密度と同等である。
電極層３１の材料としては、例えばＮｉＯ－ＧＤＣ、Ｎｉ－ＧＤＣ、ＮｉＯ－ＹＳＺ、Ｎｉ－ＹＳＺ、ＣｕＯ－ＣｅＯ２、Ｃｕ－ＣｅＯ２などの複合材を用いることができる。これらの例では、ＧＤＣ、ＹＳＺ、ＣｅＯ２を複合材の骨材と呼ぶことができる。尚、電極層３１は、低温焼成法（例えば１１００℃より高い高温域での焼成処理をしない低温域での焼成処理を用いる湿式法）やスプレーコーティング法（溶射法やエアロゾルデポジション法、エアロゾルガスデポジッション法、パウダージェットデポジッション法、パーティクルジェットデポジション法、コールドスプレー法などの方法）、ＰＶＤ法（スパッタリング法やパルスレーザーデポジション法など）、ＣＶＤ法などにより形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能なプロセスにより、例えば１１００℃より高い高温域での焼成を用いずに、良好な電極層３１が得られる。そのため、第一板状体１を傷めることなく、また、第一板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学ユニットＵを実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
また、電極層３１は、サーメット材の骨材の含有比、緻密度、及び強度が当該電極層３１の下側から上側にかけて連続的に増加するように構成されていてもよい。この場合、電極層３１は、層として明確に区別できる領域を持たなくてもよい。しかし、この場合であっても、電極層３１における第一板状体１に隣接する部位（下方部位）に比べ、電解質層３２に隣接する部位（上方部位）におけるサーメット材の骨材の含有比、緻密度、強度等を高くすることも可能である。
（中間層）
中間層３４は、電極層３１を覆った状態で、電極層３１の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１～１００μｍ程度、好ましくは２～５０μｍ程度、より好ましくは４～２５μｍ程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な中間層３４の材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。中間層３４の材料としては、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳＳＺ（スカンジウム安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリウム・ドープ・セリア）、ＹＤＣ（イットリウム・ドープ・セリア）、ＳＤＣ（サマリウム・ドープ・セリア）等を用いることができる。特にセリア系のセラミックスが好適に用いられる。
中間層３４は、電極層３１と同様の手法により形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能な成膜プロセスにより、例えば１１００℃より高い高温域での焼成を用いずに中間層３４が得られる。そのため、第一板状体１を傷めることなく、第一板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制することができ、耐久性に優れた電気化学ユニットＵを実現できる。また、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
中間層３４は、酸素イオン（酸化物イオン）伝導性を有することが好ましく、また、酸素イオン（酸化物イオン）と電子との混合伝導性を有すると更に好ましい。これらの性質を有する中間層３４は、電気化学ユニットＵへの適用に適している。
（電解質層）
図７～図１０及び図１４～図１９に示すように、電解質層３２は、電極層３１及び中間層３４を覆った状態で、中間層３４の上に薄層の状態で形成される。また、厚さが１０μｍ以下の薄膜の状態で形成することもできる。詳しくは、電解質層３２は、中間層３４の上と第一板状体１の上とにわたって（跨って）設けられる。このように構成し、電解質層３２を第一板状体１に接合することで、平板型電気化学素子Ａを全体として堅牢性に優れたものとすることができる。
また、電解質層３２は、図７や図１４に示すように、第一板状体１の表側の面であって貫通孔１１が設けられた領域よりも大きな領域に設けられる。つまり、貫通孔１１は第一板状体１における電解質層３２が形成された領域の内側に形成されている。
また、電解質層３２の周囲においては、電極層３１及び中間層３４からのガスのリークを抑制することができる。説明すると、平板型電気化学素子ＡをＳＯＦＣの構成要素として用いる場合、ＳＯＦＣの作動時には、第一板状体１の裏側から貫通孔１１を通じて電極層３１へガスが供給される。電解質層３２が第一板状体１に接している部位においては、ガスケット等の別部材を設けることなく、ガスのリークを抑制することができる。尚、本実施形態では電解質層３２によって電極層３１の周囲をすべて覆っているが、電極層３１及び中間層３４の上部に電解質層３２を設け、周囲にガスケット等を設ける構成としてもよい。
電解質層３２の材料としては、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳＳＺ（スカンジウム安定化ジルコニア）やＧＤＣ（ガドリウム・ドープ・セリア）、ＹＤＣ（イットリウム・ドープ・セリア）、ＳＤＣ（サマリウム・ドープ・セリア）、ＬＳＧＭ（ストロンチウム・マグネシウム添加ランタンガレート）等の酸素イオンを伝導する電解質材料や、ペロブスカイト型酸化物等の水素イオンを伝導する電解質材料を用いることができる。特にジルコニア系のセラミックスが好適に用いられる。電解質層３２をジルコニア系セラミックスとすると、平板型電気化学素子Ａを用いたＳＯＦＣの稼働温度をセリア系セラミックスや種々の水素イオン伝導性材料に比べて高くすることができる。例えば、平板型電気化学素子ＡをＳＯＦＣに用いる場合、電解質層３２の材料としてＹＳＺのような６５０℃程度以上の高温域でも高い電解質性能を発揮できる材料を用い、システムの原燃料に都市ガスやＬＰＧ等の炭化水素系の原燃料を用い、原燃料を水蒸気改質等によってＳＯＦＣのアノードガスとするシステム構成とすると、ＳＯＦＣのセルスタックで生じる熱を原燃料ガスの改質に用いる高効率なＳＯＦＣシステムを構築することができる。
電解質層３２は、電極層３１と同様の手法により形成することが好ましい。これらの、低温域で使用可能な成膜プロセスにより、例えば１１００℃を越える高温域での焼成を用いずに、緻密で気密性およびガスバリア性の高い電解質層３２が得られる。そのため、第一板状体１の損傷を抑制し、また、第一板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制することができ、性能・耐久性に優れた平板型電気化学素子Ａを実現できる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、スプレーコーティング法を用いると、緻密で気密性およびガスバリア性の高い電解質層３２が低温域で容易に得られやすいので更に好ましい。
電解質層３２は、アノードガスやカソードガスのガスリークを遮蔽し、かつ、高いイオン伝導性を発現するために、緻密に構成される。電解質層３２の緻密度は９０％以上が好ましく、９５％以上であるとより好ましく、９８％以上であると更に好ましい。電解質層３２は、均一な層である場合、その緻密度が９５％以上であると好ましく、９８％以上であるとより好ましい。また、電解質層３２が、複数の層状に構成されているような場合は、そのうちの少なくとも一部が、緻密度が９８％以上である層（緻密電解質層）を含んでいると好ましく、９９％以上である層（緻密電解質層）を含んでいるとより好ましい。このような緻密電解質層が電解質層３２の一部に含まれていると、電解質層３２が複数の層状に構成されている場合であっても、緻密で気密性およびガスバリア性の高い電解質層３２を形成しやすくできるからである。
（反応防止層）
図１９に示すように、反応防止層３５は、電解質層３２の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１～１００μｍ程度、好ましくは２～５０μｍ程度、より好ましくは３～１５μｍ程度とすることができる。このような厚さにすると、高価な反応防止層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な性能を確保することが可能となる。
反応防止層３５の材料としては、電解質層３２の成分と対極電極層３３の成分との間の反応を防止できる材料であれば良いが、例えばセリア系材料等が用いられる。また、反応防止層３５の材料として、Ｓｍ、Ｇｄ及びＹからなる群から選ばれる元素のうち少なくとも１つを含有する材料が好適に用いられる。尚、Ｓｍ、Ｇｄ及びＹからなる群から選ばれる元素のうち少なくとも１つを含有し、これら元素の含有率の合計が１．０質量％以上１０質量％以下であるとよい。反応防止層３５を電解質層３２と対極電極層３３との間に導入することにより、対極電極層３３の構成材料と電解質層３２の構成材料との反応が効果的に抑制され、平板型電気化学素子Ａの性能の長期安定性を向上できる。
反応防止層３５の形成は、１１００℃以下の処理温度で形成できる方法を適宜用いて行うと、第一板状体１の損傷を抑制し、また、第一板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制でき、性能・耐久性に優れた平板型電気化学素子Ａを実現できるので好ましい。例えば、電極層３１形成時と同様の手法を適宜用いて行うことができる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
（対極電極層）
図７～図１０及び図１４～図１９に示すように、対極電極層３３を、電解質層３２又は反応防止層３５の上に薄層の状態で形成することができる。薄層とする場合は、その厚さを、例えば、１～１００μｍ程度、好ましくは、５～５０μｍとすることができる。このような厚さにすると、高価な対極電極層材料の使用量を低減してコストダウンを図りつつ、十分な電極性能を確保することが可能となる。
対極電極層３３の材料としては、例えば、ＬＳＣＦ、ＬＳＭ等の複合酸化物、セリア系酸化物およびこれらの混合物を用いることができる。特に対極電極層３３が、Ｌａ、Ｓｒ、Ｓｍ、Ｍｎ、Ｃｏ及びＦｅからなる群から選ばれる２種類以上の元素を含有するペロブスカイト型酸化物を含むことが好ましい。以上の材料を用いて構成される対極電極層３３は、カソードとして機能する。
尚、対極電極層３３の形成は、１１００℃以下の処理温度で形成できる方法を適宜用いて行うと、第一板状体１の損傷を抑制し、また、第一板状体１と電極層３１との元素相互拡散を抑制でき、性能・耐久性に優れた平板型電気化学素子Ａを実現できるので好ましい。例えば、電極層３１形成時と同様の手法を適宜用いて行うことができる。特に、低温焼成法やスプレーコーティング法などを用いると低コストな素子が実現できるので好ましい。更に、低温焼成法を用いると、原材料のハンドリングが容易になるので更に好ましい。
（固体酸化物形燃料電池）
電気化学反応部３を上記のような構成とすることで、当該電気化学反応部３を有する平板型電気化学素子Ａを燃料電池として機能させる場合には、当該平板型電気化学素子Ａを固体酸化物形燃料電池の発電セルとして用いることができる。つまり、電気化学ユニットＵを備え、この電気化学ユニットＵにおける平板型電気化学素子Ａで発電反応を生じさせる固体酸化物形燃料電池を実現できる。
例えば、第一板状体１の裏側の面から貫通孔１１を通じて第一ガスとしての水素を含む燃料ガスを電極層３１へ流通し、電極層３１の対極となる対極電極層３３へ第二ガスとしての空気を流通し、例えば、５００℃以上９００℃以下の作動温度に維持する。そうすると、電解質層３２に酸素イオンを伝導する電解質材料を用いた場合には、対極電極層３３において空気に含まれる酸素Ｏ２が電子ｅ－と反応して酸素イオンＯ２－が生成される。その酸素イオンＯ２－が電解質層３２を通って電極層３１へ移動する。電極層３１においては、流通された燃料ガスに含まれる水素Ｈ２が酸素イオンＯ２－と反応し、水Ｈ２Ｏと電子ｅ－が生成される。
電解質層３２に水素イオンを伝導する電解質材料を用いた場合には、電極層３１において流通された燃料ガスに含まれる水素Ｈ２が電子ｅ－を放出して水素イオンＨ＋が生成される。その水素イオンＨ＋が電解質層３２を通って対極電極層３３へ移動する。対極電極層３３において空気に含まれる酸素Ｏ２と水素イオンＨ＋、電子ｅ－が反応し水Ｈ２Ｏが生成される。
以上の反応により、電極層３１と対極電極層３３との間に電気化学出力として起電力が発生する。この場合、電極層３１は燃料電池の燃料極（アノード）として機能し、対極電極層３３は空気極（カソード）として機能する。
尚、定格運転時に６５０℃以上の温度域で運転可能な固体酸化物形燃料電池であると、都市ガス等の炭化水素系ガスを原燃料とする燃料システムにおいて、原燃料を水素に変換する際に必要となる熱を燃料電池の排熱で賄うことが可能なシステムを構築できるため、燃料電池システムの発電効率を高めることができるので、より好ましい。また、定格運転時に９００℃以下の温度域で運転される固体酸化物形燃料電池であると、金属支持型の平板型電気化学素子ＡからのＣｒ揮発の抑制効果が高められるのでより好ましく、定格運転時に８５０℃以下の温度域で運転される固体酸化物形燃料電池であると、Ｃｒ揮発の抑制効果を更に高められるので更に好ましい。
（電気化学モジュール）
次に、図１～図２２を参照して、電気化学モジュールＭについて説明する。
図２２に示すように、電気化学モジュールＭは、複数の電気化学ユニットＵを内装する絶縁体からなる筐体Ｂを備えている。
複数の電気化学ユニットＵは、一つの電気化学ユニットＵを構成する板状支持体１０と、他の一つの電気化学ユニットＵを構成する板状支持体１０とが対向する形態、且つ、一つの電気化学ユニットＵを構成する第二板状体２の下面に形成された導電許容部２ｂと、他の一つの電気化学ユニットＵを構成する電気化学反応部３の対極電極層３３とが電気的に接続される状態で筐体Ｂ内に積層配置されている。つまり、一つの電気化学ユニットＵの平板型電気化学素子Ａと他の一つの電気化学ユニットＵの平板型電気化学素子Ａとが、一つの電気化学ユニットＵにおける板状支持体１０（電気的に接続された第一板状体１及び第二板状体２）及び第二板状体２に形成された導電許容部２ｂを介して電気的に接続される。また、一つの電気化学ユニットＵを構成する第二板状体２の下面と他の一つの電気化学ユニットＵを構成する第一板状体１の上面との間には、これら２つの面に沿って第二ガスが通流する通流部Ａ２が形成されている。
更に、複数の電気化学ユニットＵにおいて、一つの電気化学ユニットＵにおける供給路４側に形成された導電禁止部２ａと、他の一つの電気化学ユニットＵの第一板状体１における第一貫通部４１が形成された領域の上面との間には、通流部Ａ２内において第一貫通部４１を通流部Ａ２と区画する第一環状シール部４２が介装されている。また、一つの電気化学ユニットＵにおける排出路５側に形成された導電禁止部２ａと、他の一つの電気化学ユニットＵの第一板状体１における第二貫通部５１が形成された領域の上面との間には、通流部Ａ２内において第二貫通部５１を通流部Ａ２と区画する第二環状シール部５２が介装されている。これにより、第一貫通部４１及び第一環状シール部４２によって供給路４が形成され、第二貫通部５１及び第二環状シール部５２によって排出路５が形成される。
つまり、複数の電気化学ユニットＵは、図２１に示すように、供給路４及び排出路５において導電禁止部２ａを介して接続されている。言い換えれば、複数の電気化学ユニットＵは、供給路４及び排出路５において電気的に絶縁された状態で接続されている。このように、第二板状体２（金属セパレータ）に一体的に形成された導電禁止部２ａによって、供給路４及び排出路５における電気的な絶縁が担保される。したがって、第一環状シール部４２及び第二環状シール部５２にセラミックスなどの絶縁性を有する材料を用いる必要がなくなり、セラミックスからなる部材を設けた場合に生じる種々の問題が発生し難い。
即ち、本実施形態における第二板状体２（金属セパレータ）は、第１ガスと第２ガスとを区分する機能と、供給路４及び排出路５からなるガス流路機構において平板型電気化学素子Ａ間（言い換えれば電気化学ユニットＵ間）を絶縁する機能と、平板型電気化学素子Ａ間（言い換えれば電気化学ユニットＵ間）を電気的に接続する機能とを併せ持った部材である。
また、複数の電気化学ユニットＵは、筐体Ｂに対して、一対の集電体９１，８２に挟持された状態で内装されており、この集電体９１，８２に後述する出力部８が延設され、筐体Ｂ外部の電力供給先に電極供給自在に接続されている。集電体９１，８２は、筐体Ｂに対して複数の電気化学ユニットＵを気密に収容し、且つ、各電気化学ユニットＵに対する緩衝材として機能するように設けられている。
また、本実施形態において、電気化学モジュールＭは、筐体Ｂの外部から供給路４を介して内部流路Ａ１に第一ガスを供給する第一ガス供給部６１と、反応後の第一ガスを排出する第一ガス排出部６２と、外部から通流部Ａ２に第二ガスを供給する第二ガス供給部７１と、反応後の第二ガスを排出する第二ガス排出部７２と、電気化学反応部３における電気化学反応に伴う出力を得る出力部８とを備え、筐体Ｂ内に、第二ガス供給部７１から供給される第二ガスを通流部Ａ２に分配供給する分配室９を備えている。
これにより、電気化学モジュールＭは、第一ガス供給部６１から燃料ガス（第一ガスという場合もある）を供給するとともに、第二ガス供給部７１から空気（第二ガスという場合もある）を供給することで、図２２等の破線矢印に示すように燃料ガスが進入し実線矢印に示すように空気が進入する。
第一ガス供給部６１から供給された燃料ガスは、最上部に配置された電気化学ユニットＵの平板型電気化学素子Ａの第一貫通部４１より供給路４に誘導され、第一環状シール部４２により区画される供給路４より、すべての電気化学ユニットＵの内部流路Ａ１に通流する。また、第二ガス供給部７１から供給された空気は、分配室９に一時流入したのち、各電気化学ユニットＵ間に形成される通流部Ａ２に通流する。本実施形態では、燃料ガスが内部流路Ａ１を板状支持体１０の平面に沿って通流する通流方向は、＋Ｘ方向から－Ｘ方向に向かう方向である。同様に、空気が通流部Ａ２を板状支持体１０の平面に沿って通流する通流方向は、＋Ｘ方向から－Ｘ方向に向かう方向である。
図２２等の一部に内部流路Ａ１を含む断面の現れる電気化学ユニットＵと、通流部Ａ２を含む断面の現れる電気化学ユニットＵとを便宜的に並べて示す部分があるが、第一ガス供給部６１から供給された燃料ガスは、分配部Ａ１２に達し（図１や図４、図５等参照）、分配部Ａ１２を介して一端部側の幅方向に沿って広がって流れ、内部流路Ａ１のうち各副流路Ａ１１に達する（図１や図４、図５等参照）。
燃料ガスは、第一ガス供給部６１、第一環状シール部４２、第一貫通部４１等を通流し、各電気化学ユニットＵの分配部Ａ１２に供給される。分配部Ａ１２に供給された燃料ガスは、供給調整部Ａ１４によって分配部Ａ１２に一時的に貯留される。その後、燃料ガスは、分配部Ａ１２から複数の副流路Ａ１１に導入される。各副流路Ａ１１に進入した燃料ガスは、各副流路Ａ１１を通流するとともに、気体通流許容部１Ａを介して電極層３１、電解質層３２に進入する。また、燃料ガスは、電気化学反応済みの燃料ガスとともに、さらに副流路Ａ１１を進む。複数の副流路Ａ１１の通流方向の終端にまで到達した燃料ガスは、排出調整部Ａ１７により合流部Ａ１３への通流が部分的に制限された状態で、合流部Ａ１３に進む。合流部Ａ１３に進んだ燃料ガスは、合流部Ａ１３、第二貫通部５１、第二環状シール部５２等を通流する。そして、他の電気化学ユニットＵからの電気化学反応済みの燃料ガスとともに第一ガス排出部６２より外に排出される。
一方、第二ガス供給部７１から供給された空気は、分配室９を介して通流部Ａ２に進入し、対極電極層３３、電解質層３２に進入できる。また、空気は、電気化学反応済みの空気とともに、電気化学反応部３に沿って通流部Ａ２を更に進み第二ガス排出部７２より外に排出される。
この燃料ガス及び空気の流れに従って電気化学反応部３で生じた電力は、隣接する電気化学ユニットＵにおける電気化学反応部３の対極電極層３３と第二板状体２に形成された導電許容部２ｂとの接触により、集電体９１，８２同士の間で直列に接続され、合成出力が出力部８より取り出される形態となる。
（電気化学装置及びエネルギーシステム）
次に、上記電気化学モジュールＭを用いて構築した電気化学装置１００及びエネルギーシステムＺについて説明する。
図２３には、電気化学装置１００及びエネルギーシステムＺの概要を示した。同図に示すように、エネルギーシステムＺは、電気化学装置１００と、電気化学装置１００から流通される熱を再利用する排熱利用部としての熱交換器２００とを有する。
本実施形態において、電気化学装置１００は、電気化学モジュールＭと、脱硫器１０１と改質器１０２とからなる燃料変換器と、電気化学モジュールＭに対して燃料変換器生成された還元性成分を含有する燃料ガスを流通する燃料供給部１０３と、電気化学モジュールＭから電力を取り出す出力部８として電力変換器の一種であるインバータ１０４とを有する。
より具体的に言えば、電気化学装置１００は、脱硫器１０１、改質水タンク１０５、気化器１０６、改質器１０２、ブロア１０７、燃焼部１０８、インバータ１０４、制御部１１０及び電気化学モジュールＭを有する。
脱硫器１０１は、都市ガス等の炭化水素系の原燃料に含まれる硫黄化合物成分を除去（脱硫）する。原燃料中に硫黄化合物が含有される場合、脱硫器１０１を備えることにより、硫黄化合物による改質器１０２あるいは平板型電気化学素子Ａに対する悪影響を抑制することができる。気化器１０６は、改質水タンク１０５から流通される改質水から水蒸気を生成する。改質器１０２は、気化器１０６にて生成された水蒸気を用いて脱硫器１０１にて脱硫された原燃料を水蒸気改質して、水素を含む改質ガスを生成する。
電気化学モジュールＭは、改質器１０２から流通された改質ガスと、ブロア１０７から流通された空気とを用いて、電気化学反応させて発電する。燃焼部１０８は、電気化学モジュールＭから流通される反応排ガスと空気とを混合させて、反応排ガス中の可燃成分を燃焼させる。
インバータ１０４は、電気化学モジュールＭの出力電力を調整して、商用系統（図示省略）から受電する電力と同じ電圧および同じ周波数にする。制御部１１０は、電気化学装置１００及びエネルギーシステムＺの運転を制御する。
改質器１０２は、燃焼部１０８での反応排ガスの燃焼により発生する燃焼熱を用いて原燃料の改質処理を行う。
原燃料は、昇圧ポンプ１１１の作動により原燃料供給路１１２を通して脱硫器１０１に流通される。改質水タンク１０５の改質水は、改質水ポンプ１１３の作動により改質水供給路１１４を通して気化器１０６に流通される。そして、原燃料供給路１１２は脱硫器１０１よりも下流側の部位で、改質水供給路１１４に合流されており、筐体Ｂ外にて合流された改質水と原燃料とが気化器１０６に流通される。
改質水は、気化器１０６にて気化され水蒸気となる。気化器１０６にて生成された水蒸気を含む原燃料は、水蒸気含有原燃料供給路１１５を通して改質器１０２に流通される。改質器１０２にて原燃料が水蒸気改質され、水素ガスを主成分とする改質ガス（還元性成分を有する第一ガス）が生成される。改質器１０２にて生成された改質ガスは、燃料供給部１０３を通して電気化学モジュールＭに流通される。
反応排ガスは、燃焼部１０８で燃焼され、燃焼排ガスとなって燃焼排ガス排出路１１６から熱交換器２００に送られる。燃焼排ガス排出路１１６には、燃焼触媒部１１７（例えば、白金系触媒）が配置され、燃焼排ガスに含有される一酸化炭素や水素等の還元性成分が燃焼除去される。
熱交換器２００は、燃焼部１０８における燃焼で生じた燃焼排ガスと、流通される冷水とを熱交換させ、温水を生成する。即ち、熱交換器２００は、電気化学装置１００から排出される熱を再利用する排熱利用部として動作する。
尚、排熱利用部の代わりに、電気化学モジュールＭから（燃焼されずに）流通される反応排ガスを利用する反応排ガス利用部を設けてもよい。また、第一ガス排出部６２より筐体Ｂ外に流通される反応排ガスの少なくとも一部を図２３中の１００，１０１，１０３，１０６，１１２，１１３，１１５の何れかの部位に合流させリサイクルしても良い。反応排ガスには、平板型電気化学素子Ａにて反応に用いられなかった残余の水素ガスが含まれる。反応排ガス利用部では、残余の水素ガスを利用して、燃焼による熱利用や、燃料電池等による発電が行われ、エネルギーの有効利用がなされる。
〔別実施形態〕
〔１〕上記実施形態では、第一環状シール部４２及び第二環状シール部５２を設ける態様としたが、これに限られるものではない。
例えば、図２４に示すように、複数の電気化学ユニットＵが、第一環状シール部４２及び第二環状シール部５２を介さずに、導電禁止部２ａと第二板状体２とが当接した状態、且つ、供給路４及び排出路５において電気的に絶縁された状態で接続されていてもよい。この場合、第二板状体２における分配部Ａ１２及び合流部Ａ１３を形成する領域の下面（即ち、導電禁止部２ａ）が、隣接する電気化学ユニットＵにおける第一板状体１の上面に当接可能となるように、当該領域を第一板状体１の反対側に向けて膨出させればよい。このようにすれば、第一環状シール部４２及び第二環状シール部５２が不要となり、電気化学モジュールＭの製造に必要な部品点数を削減できるため、コスト削減を図ることができる。
また、図２５に示すように、複数の電気化学ユニットＵが、導電禁止部２ａと第二板状体２との間に金属製の波板部材からなる環状パッキン４３，５３が介装された状態、且つ、供給路４及び排出路５において電気的に絶縁された状態で接続されていてもよい。このようにすれば、供給路４及び排出路５において複数の電気化学ユニットＵを電気的に絶縁でき、且つ、高温環境下でのガスシール性を高めることができる。
〔２〕上記実施形態では、第二板状体２に金属酸化物層２ｄを形成した態様としたが、これに限られるものではなく、金属酸化物層２ｄを形成しない態様であってもよい。
〔３〕上記実施形態では、導電禁止部２ａ及び導電許容部２ｂを金属酸化物層によって構成した態様としたが、これに限られるものではなく、導電禁止部２ａ及び導電許容部２ｂが第二板状体２（金属セパレータ）と一体的に形成されている態様であればどのような態様であってもよい。
〔４〕上記実施形態では、電気化学ユニットＵにおける平板型電気化学素子Ａを固体酸化物形燃料電池に用いたが、この平板型電気化学素子Ａは、固体酸化物形電解セルや、固体酸化物を利用した酸素センサ等に利用することもできる。
平板型電気化学素子Ａを電解セルとして動作させる場合、電極層３１に水蒸気や二酸化炭素を含有するガスを流通し、電極層３１と対極電極層３３との間に電圧を印加する。そうすると、電極層３１において電子ｅ－と水分子Ｈ２Ｏや二酸化炭素分子ＣＯ２とが反応し、水素分子Ｈ２や一酸化炭素ＣＯと酸素イオンＯ２－となる。酸素イオンＯ２－は、電解質層３２を通って対極電極層３３へ移動する。そして、対極電極層３３において酸素イオンＯ２－が電子を放出して酸素分子Ｏ２となる。以上の反応により、水分子Ｈ２Ｏが水素Ｈ２と酸素Ｏ２とに、二酸化炭素分子ＣＯ２を含有するガスが流通される場合は一酸化炭素ＣＯと酸素Ｏ２とに電気分解される。
図２６には、平板型電気化学素子Ａの電気化学反応部３を電解反応によるガスを生成を行う電解セルとして動作させる場合のエネルギーシステムＺ及び電気化学装置１００の一例を示した。本システムでは、供給された水と二酸化炭素が電気化学反応部３において電気分解され、水素及び一酸化炭素等を生成する。更に、燃料変換器２５において炭化水素などが合成される。図２６中の熱交換器２４を、燃料変換器２５で起きる反応によって生ずる反応熱を再利用した熱交換によって水を加熱して気化させる排熱利用部として動作させるとともに、同図中の熱交換器２３を、平板型電気化学素子Ａによって生ずる排熱を再利用した熱交換によって、水蒸気及び二酸化炭素を予熱する排熱利用部として動作させる構成とすることにより、エネルギー効率を高めることができる。
よって、上記構成によれば、電気エネルギーを燃料等の化学的エネルギーに変換する効率を向上できる電気化学装置１００及びエネルギーシステムを実現できる。
〔５〕上記実施形態では、平板型電気化学素子Ａを備えた電気化学ユニットＵを電気化学モジュールＭとして複数組み合わせて用いる態様としたが、これに限られるものではなく、単独で用いることも可能である。
〔６〕上記実施形態では、電極層３１の材料として例えばＮｉＯ－ＧＤＣ、Ｎｉ－ＧＤＣ、ＮｉＯ－ＹＳＺ、Ｎｉ－ＹＳＺ、ＣｕＯ－ＣｅＯ２、Ｃｕ－ＣｅＯ２などの複合材を用い、対極電極層３３の材料として例えばＬＳＣＦ、ＬＳＭ等の複合酸化物を用い、電極層３１に水素ガスを流通して燃料極（アノード）とし、対極電極層３３に空気を流通して空気極（カソード）とし、固体酸化物形燃料電池セルとして用いる態様としたが、これに限られるものではない。このような構成を変更して、電極層３１を空気極とし、対極電極層３３を燃料極とすることが可能なように、平板型電気化学素子Ａを構成する態様であってもよい。即ち、電極層３１の材料として、例えばＬＳＣＦ、ＬＳＭ等の複合酸化物を用い、対極電極層３３の材料として、例えばＮｉＯ－ＧＤＣ、Ｎｉ－ＧＤＣ、ＮｉＯ－ＹＳＺ、Ｎｉ－ＹＳＺ、ＣｕＯ－ＣｅＯ２、Ｃｕ－ＣｅＯ２などの複合材を用いる。このように構成した平板型電気化学素子Ａであれば、電極層３１に空気を流通して空気極とし、対極電極層３３に水素ガスを流通して燃料極とし、平板型電気化学素子Ａを固体酸化物形燃料電池セルとして用いることができる。
〔７〕上記実施形態では、第一板状体１と電解質層３２との間に電極層３１を配置し、電解質層３２からみて第一板状体１と反対側に対極電極層３３を配置した態様としたが、これに限られるものではなく、電極層３１と対極電極層３３とを逆に配置する構成であってもよい。つまり、第一板状体１と電解質層３２との間に対極電極層３３を配置し、電解質層３２からみて第一板状体１と反対側に電極層３１を配置する構成も可能である。この場合、平板型電気化学素子Ａへの気体の流通についても変更する必要がある。
即ち、電極層３１と対極電極層３３の順や第一ガス、第二ガスのいずれが還元性成分ガス及び酸化性成分ガスの一方または他方であるかについては、電極層３１と対極電極層３３に対して第一ガス、第二ガスが適正に反応する形態で流通されるよう配置されていれば、種々形態を採用しうる。
〔８〕上記実施形態では、気体通流許容部１Ａを覆うように、第一板状体１の第二板状体２とは反対側に電気化学反応部３を設けた態様としたが、これに限られるものではなく、第一板状体１の第二板状体２側に設けてもよい。即ち、電気化学反応部３は内部流路Ａ１に配置される構成であってもよい。
〔９〕上記実施形態では、第一貫通部４１、第二貫通部５１を長方形状の板状支持体１０の両端部に一対設ける態様としたが、これに限られるものではない。第一貫通部４１や第二貫通部５１は、両端部以外の位置に設けてもよいし、二対以上設けてもよい。また、第一貫通部４１や第二貫通部５１は、対で設ける必要はない。よって、第一貫通部４１や第二貫通部５１それぞれが１個以上設けることができる。
〔１０〕上記実施形態では、板状支持体１０が長方形状である態様としたが、これに限られるものではない。板状支持体１０の形状は、正方形状や円形状等の種々の形態を採用できる。
〔１１〕上記実施形態では、第一、第二環状シール部４２，５２は、第一、第二貫通部４１，５１同士を連通させてガスの漏洩を防止できる構成であれば形状は問わない。つまり、第一、第二環状シール部４２，５２は、内部に貫通部に連通する開口部を有する無端状の構成で、隣接する電気化学ユニットＵ同士の間をシールする構成あればよい。第一、第二環状シール部４２，５２は例えば環状である。環状には、円形、楕円形、方形、多角形状等いかなる形状でもよい。
〔１２〕上記実施形態では、第一板状体１と第二板状体２とで内部流路Ａ１を形成し、当該内部流路Ａ１が、分配部Ａ１２、供給調整部Ａ１４、供給バッファ部Ａ１５、複数の副流路Ａ１１、排出バッファ部Ａ１６、排出調整部Ａ１７及び合流部Ａ１３を有している態様としたが、これに限られるものではない。例えば、内部流路Ａ１が、分配部Ａ１２、複数の副流路Ａ１１及び合流部Ａ１３を有している態様であってもよい。
〔１３〕上記実施形態では、第二板状体２において複数の副流路Ａ１１が形成される領域全体が波板状に形成されている態様としたが、これに限られるものではなく、一部が波板状に形成されている態様であってもよい。
上記実施形態（別実施形態を含む）で開示される構成は、矛盾が生じない限り、他の実施形態で開示される構成と組み合わせて適用することが可能であり、また、本明細書において開示された実施形態は例示であって、本発明の実施形態はこれに限定されず、本発明の目的を逸脱しない範囲内で適宜改変することが可能である。
本発明は、金属セパレータ、電気化学ユニット、電気化学モジュール、電気化学装置、エネルギーシステム、固体酸化物形燃料電池及び固体酸化物形電解セルとして利用可能である。
１ ：第一板状体（支持体）
１Ａ ：気体通流許容部
２ ：第二板状体（金属セパレータ）
２ａ ：導電禁止部
２ｂ ：導電許容部
２ｃ ：凹部
２ｄ ：金属酸化物層（金属酸化物膜）
３ ：電気化学反応部
４ ：供給路
５ ：排出路
８ ：出力部
９ ：分配室
１０ ：板状支持体
１２ ：金属酸化物層（金属酸化物膜）
３１ ：電極層
３２ ：電解質層
３３ ：対極電極層
４１ ：第一貫通部
４２ ：第一環状シール部
５１ ：第二貫通部
５２ ：第二環状シール部
６１ ：第一ガス供給部
７１ ：第二ガス供給部
８０ ：副流路形成部
８１ ：仕切部
１００ ：電気化学装置
１０２ ：改質器
１０３ ：燃料供給部
１０４ ：インバータ
Ａ ：平板型電気化学素子
Ａ１ ：内部流路
Ａ１１ ：副流路
Ａ１２ ：分配部
Ａ１３ ：合流部
Ａ１４ ：供給調整部
Ａ１４ａ：供給通過部
Ａ１４ｂ：供給阻止部
Ａ１５ ：供給バッファ部
Ａ１６ ：排出バッファ部
Ａ１７ ：排出調整部
Ａ１７ａ：排出通過部
Ａ１７ｂ：排出阻止部
Ａ２ ：通流部
Ｂ ：筐体
Ｍ ：電気化学モジュール
Ｕ ：電気化学ユニット
Ｚ ：エネルギーシステム

Claims (17)

  1. 第１ガス及び第２ガスと接触する電気化学反応部を有する平板型電気化学素子に用い、前記第１ガスと前記第２ガスとを区分する金属セパレータであって、
    導電許容部と導電禁止部とを有する金属セパレータ。
  2. 表面の少なくとも一部が金属酸化物膜で覆われている請求項１に記載の金属セパレータ。
  3. 前記導電禁止部が絶縁性金属酸化物層により構成される請求項１又は２に記載の金属セパレータ。
  4. 前記絶縁性金属酸化物層の厚さが、０．１μｍ以上１００μｍ以下である請求項３に記載の金属セパレータ。
  5. 前記導電許容部が導電性金属酸化物層により構成される請求項１～４のいずれか一項に記載の金属セパレータ。
  6. 前記導電性金属酸化物層の厚さが、１μｍ以上３００μｍ以下である請求項５に記載の金属セパレータ。
  7. 前記第１ガス又は前記第２ガスが通流する凹部を少なくとも１つ有する請求項１～６のいずれか一項に記載の金属セパレータ。
  8. 請求項１～７のいずれか一項に記載の金属セパレータと、前記平板型電気化学素子とが電気的に接合された電気化学ユニット。
  9. 前記平板型電気化学素子は、前記電気化学反応部が支持体上に形成されてなる請求項８に記載の電気化学ユニット。
  10. 前記支持体が金属部材で構成される請求項９に記載の電気化学ユニット。
  11. 前記金属セパレータの周囲と前記支持体の周囲とが電気的に接合された請求項９又は１０に記載の電気化学ユニット。
  12. 請求項８～１１のいずれか一項に記載の電気化学ユニットが複数集合した状態、且つ、電気的に複数接続した状態で配置される電気化学モジュール。
  13. 請求項８～１１のいずれか一項に記載の電気化学ユニット又は請求項１２に記載の電気化学モジュールと、前記電気化学ユニット又は前記電気化学モジュールに供給する還元性成分を生成する、或いは、前記電気化学ユニット又は前記電気化学モジュールで生成する還元性成分を含有するガスを変換する燃料変換器とを少なくとも有する電気化学装置。
  14. 請求項８～１１のいずれか一項に記載の電気化学ユニット又は請求項１２に記載の電気化学モジュールと、前記電気化学ユニット又は前記電気化学モジュールから電力を取り出す、或いは前記電気化学ユニット又は前記電気化学モジュールに電力を流通する電力変換器を少なくとも有する電気化学装置。
  15. 請求項１３又は１４に記載の電気化学装置と、前記電気化学装置から排出される熱を再利用する排熱利用部と、を少なくとも有するエネルギーシステム。
  16. 請求項８～１１のいずれか一項に記載の電気化学ユニットを備え、前記電気化学ユニットにおける前記平板型電気化学素子で発電反応を生じさせる固体酸化物形燃料電池。
  17. 請求項８～１１のいずれか一項に記載の電気化学ユニットを備え、前記電気化学ユニットにおける前記平板型電気化学素子で電解反応を生じさせる固体酸化物形電解セル。
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